JP2009208025A5 - - Google Patents
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Description
本発明は、ディーゼル機関から排出されるパティキュレートをＮＯ２で酸化する排気ガス浄化フィルタに関する。 The present invention relates to an exhaust gas purification filter that oxidizes particulates discharged from a diesel engine with NO 2 .
多孔質なセラミック焼結体にディーゼル機関の排気ガスを通過させてパティキュレートを酸化する排気ガス浄化フィルタは開発されている。（特許文献１及び２参照） An exhaust gas purification filter that oxidizes particulates by passing exhaust gas of a diesel engine through a porous ceramic sintered body has been developed. (See Patent Documents 1 and 2)
特許文献１の排気ガス浄化フィルタは、ディーゼル機関から排出される排ガス中のパティキュレートを捕集するためのセラミック製フィルタであって、フィルタの表面に耐熱性セラミック粉末粒子からなるセラミック粉末粒子層をコーティングしている。さらに、セラミック粉末粒子層の表面に、Ｐｄ、γ−Ａｌ２Ｏ及びＣｅＯ２で構成される触媒層をコートしている。 The exhaust gas purification filter of Patent Document 1 is a ceramic filter for collecting particulates in exhaust gas discharged from a diesel engine, and a ceramic powder particle layer made of heat-resistant ceramic powder particles is provided on the surface of the filter. It is coated. Further, the surface of the ceramic powder particle layer is coated with a catalyst layer composed of Pd, γ-Al 2 O and CeO 2 .
特許文献２の排気ガス浄化フィルタは、多孔質材料からなる隔壁によって画成された排気流通路を具備し、これら排気流通路のうちの一部の排気流通路はその下流端開口部が閉塞されて排気流入通路とされ、残りの排気流通路のうち少なくとも一部の排気流通路はその上流端開口部が閉塞されて排気流出通路とされ、排気流入通路に流入した排気ガスが隔壁の細孔を通って排気流出通路に流出するようになっている排気ガス浄化用フィルタであって、隔壁内の細孔の細孔径を５〜７０μｍとし、この隔壁の排気流入通路側の壁面上に、細孔径が５０〜２００μｍである追加多孔質層を配置し、隔壁内及び追加多孔質層内の細孔表面上に酸化触媒を担持させている。 The exhaust gas purification filter of Patent Document 2 includes an exhaust flow passage defined by a partition made of a porous material, and a part of the exhaust flow passage among these exhaust flow passages is closed at the downstream end opening. An exhaust inflow passage is formed, and at least a part of the remaining exhaust flow passages is closed at an upstream end opening thereof to be an exhaust outflow passage, and the exhaust gas flowing into the exhaust inflow passage becomes a pore of the partition wall. The exhaust gas purifying filter is configured to flow out to the exhaust outlet passage through the pores in the partition wall having a pore diameter of 5 to 70 μm. An additional porous layer having a pore diameter of 50 to 200 μm is arranged, and an oxidation catalyst is supported on the pore surfaces in the partition walls and in the additional porous layer.
特許文献１の排気ガス浄化フィルタは、多孔質なセラミックの表面に触媒層をコートするので、排気ガスが触媒に接触する面積を大きくすることが難しい欠点がある。また、特許文献２のフィルタは、細孔表面に触媒を担持させるので製造に手間がかかる欠点がある。また、特許文献２のフィルター構造において、担持される触媒には貴金属触媒が使用されるが、貴金属触媒を細孔の表面に担持させるフィルタは、寿命が短くなる欠点がある。それは、燃料に含まれるイオウによって貴金属触媒が膨張して、細孔を閉塞して目詰まりさせるからである。
本発明は、従来のディーゼル機関の排気ガス浄化フィルタが有する以上の欠点を解決することを目的に開発されたものである。本発明の重要な目的は、触媒材料に安価な酸化鉄系触媒粉末粒子を使用しながら、排気ガスに含まれるパティキュレートを有効に酸化し、さらに、酸化触媒材料を含有する多孔質なセラミック焼結体の目詰まりを防止して寿命を長くできるディーゼル機関の排気ガス浄化フィルタを提供することにある。 The present invention was developed for the purpose of solving the above drawbacks of the exhaust gas purification filter of a conventional diesel engine. An important object of the present invention is to effectively oxidize particulates contained in exhaust gas while using inexpensive iron oxide-based catalyst powder particles as a catalyst material, and to further oxidize porous ceramics containing the oxidation catalyst material. An object of the present invention is to provide an exhaust gas purifying filter for a diesel engine that can prevent clogging of the body and prolong its life.
本発明のディーゼル機関の排気ガス浄化フィルタは、前述の目的を達成するために以下の構成を備える。
ディーゼル機関の排気ガス浄化フィルタは、排気ガス中においてプラズマ放電でＮＯ２を生成するプラズマ放電部１と、このプラズマ放電部１で生成されるＮＯ２を含む排気ガスを通過させて排気ガスに含まれるパティキュレートを酸化する酸化触媒フィルタ２とを備える。酸化触媒フィルタ２は、セラミック粉末粒子を多孔質な状態に焼結してなる多孔質セラミック焼結体８と、排気ガスに含まれるパティキュレートを酸化する酸化触媒材料を含む。さらに、酸化触媒フィルタ２は、酸化触媒材料を酸化鉄系触媒粉末粒子とし、しかも酸化鉄系触媒粉末粒子とセラミック粉末粒子とを混合状態で多孔質な状態に焼結している。
The exhaust gas purification filter for a diesel engine of the present invention has the following configuration in order to achieve the above-described object.
An exhaust gas purification filter for a diesel engine includes a plasma discharge unit 1 that generates NO 2 by plasma discharge in the exhaust gas, and an exhaust gas containing NO 2 generated by the plasma discharge unit 1 and passes through the exhaust gas. And an oxidation catalyst filter 2 for oxidizing the particulates. The oxidation catalyst filter 2 includes a porous ceramic sintered body 8 obtained by sintering ceramic powder particles into a porous state, and an oxidation catalyst material that oxidizes particulates contained in exhaust gas. Furthermore, the oxidation catalyst filter 2 uses an oxidation catalyst material as iron oxide catalyst powder particles, and the iron oxide catalyst powder particles and ceramic powder particles are sintered in a porous state in a mixed state.
本発明の排気ガス浄化フィルタは、酸化触媒フィルタ２のセラミック粉末粒子がχアルミナを含んでいる。 Exhaust gas purifying filter of the present invention, the ceramic powder particles of the oxidation catalyst filter 2 contains a χ-alumina.
本発明の排気ガス浄化フィルタは、酸化触媒フィルタ２の酸化鉄系触媒粉末粒子をヘマタイトとしている。
さらに、前記酸化鉄系触媒粉末粒子の混合比は、全体の５重量％ないし３０重量％としている。
Exhaust gas purification filter of the present invention is an iron oxide catalyst powder particles of the oxidation catalyst filter 2 and hematite.
Furthermore, the mixing ratio of the iron oxide catalyst powder particles is set to 5 to 30% by weight of the whole.
本発明の請求項２の排気ガス浄化フィルタは、プラズマ放電部１が、格子状平面電極３と、この格子状平面電極３の表面に絶縁材７を介して対向して配設してなる高圧側電極４と、格子状平面電極３と高圧側電極４とにプラズマ放電させる電圧を印加する交流電源５と、ディーゼル機関１０の排気ガスを格子状平面電極３の中央部に供給して外周部から排出し、あるいは格子状平面電極３の外周部から供給して中央部から排出する排気ガスダクト６とを備えている。この排気ガス浄化フィルタは、排気ガスを排気ガスダクト６に供給して格子状平面電極３と高圧側電極４との間のプラズマ放電によってＮＯ２を生成し、ＮＯ２の生成された排気ガスを酸化触媒フィルタ２の多孔質セラミック焼結体８に通過させている。 In the exhaust gas purification filter according to claim 2 of the present invention, the plasma discharge section 1 is a high pressure formed by arranging the grid-like planar electrode 3 and the surface of the grid-like planar electrode 3 with an insulating material 7 therebetween. An AC power source 5 for applying a voltage for plasma discharge to the side electrode 4, the grid-like planar electrode 3 and the high-voltage side electrode 4, and exhaust gas of the diesel engine 10 is supplied to the central part of the grid-like planar electrode 3 to Or an exhaust gas duct 6 that is supplied from the outer peripheral portion of the grid-like planar electrode 3 and discharged from the central portion. This exhaust gas purification filter supplies exhaust gas to the exhaust gas duct 6 to generate NO 2 by plasma discharge between the grid-like planar electrode 3 and the high voltage side electrode 4, and oxidizes the exhaust gas from which NO 2 was generated. It is passed through the porous ceramic sintered body 8 of the catalyst filter 2.
本発明の請求項３の排気ガス浄化フィルタは、高圧側電極４を、芯線４Ａの表面を絶縁材７で被覆しているケーブルとして、このケーブルを渦巻き状に格子状平面電極３の表面に配設している。 The exhaust gas purifying filter according to claim 3 of the present invention is configured such that the high-voltage side electrode 4 is a cable in which the surface of the core wire 4A is covered with the insulating material 7, and the cable is spirally arranged on the surface of the grid-like planar electrode 3. Has been established.
さらに、本発明の請求項４の排気ガス浄化フィルタは、格子状平面電極３を金網としている。 Furthermore, in the exhaust gas purification filter according to claim 4 of the present invention, the grid-like planar electrode 3 is a wire mesh.
本発明のディーゼル機関の酸化触媒フィルタは、触媒材料に安価な酸化鉄系触媒粉末粒子を使用しながら、排気ガスに含まれるパティキュレートを有効に酸化して炭酸ガスとし、さらに、酸化触媒材料を含有する多孔質なセラミック焼結体の目詰まりを防止して寿命を長くできる特徴がある。それは、本発明の酸化触媒フィルタが、排気ガス中においてＮＯ２を生成するプラズマ放電部と、ＮＯ２を含む排気ガスに含まれるパティキュレートを酸化する酸化触媒フィルタとを備え、この酸化触媒フィルタが、セラミック粉末粒子を多孔質な状態に焼結してなる多孔質セラミック焼結体に、パティキュレートを酸化する酸化触媒材料を添加してなる構造であって、この酸化触媒フィルタの酸化触媒材料が酸化鉄系触媒粉末粒子を含み、酸化触媒材料である酸化鉄系触媒粉末粒子とセラミック粉末粒子とを混合状態で多孔質な状態に焼結しているからである。 The oxidation catalyst filter for a diesel engine according to the present invention effectively oxidizes particulates contained in exhaust gas to carbon dioxide gas while using inexpensive iron oxide catalyst powder particles as a catalyst material. The porous ceramic sintered body contained therein is characterized by preventing clogging and extending the life. It oxidation catalyst filter of the present invention comprises a plasma discharge device for generating NO 2 in the exhaust gas, an oxidation catalyst filter to oxidize the particulate matter contained in exhaust gas containing NO 2, the oxidation catalyst filter The structure is obtained by adding an oxidation catalyst material that oxidizes particulates to a porous ceramic sintered body obtained by sintering ceramic powder particles into a porous state. This is because it contains iron oxide catalyst powder particles, and the iron oxide catalyst powder particles and ceramic powder particles, which are oxidation catalyst materials, are sintered in a porous state in a mixed state.
とくに、本発明の排気ガス浄化フィルタは、セラミック粉末粒子と酸化触媒材料とを混合して多孔質な状態のセラミックに焼結している。この多孔質セラミック焼結体は、従来のフィルタのように細孔の表面に酸化鉄系触媒粉末粒子を担持させるのでなく、セラミック粉末粒子と酸化鉄系触媒粉末粒子の微粒子とが接点で結合されて多孔質な状態に焼結されている。微細な粒子の酸化鉄系触媒粉末粒子を接点で結合して多孔質な状態にある焼結体は、酸化鉄系触媒粉末粒子が広い面積で排気ガスの通路に表出して、効果的な触媒作用をする。さらに、本発明の排気ガス浄化フィルタは、パティキュレートを酸化する触媒として、従来の貴金属元素でなくてＮＯ２の作用で優れた酸化作用のある酸化鉄系触媒粉末粒子を使用することから、燃料に含まれるイオウによって酸化触媒材料が膨張することがなく、長時間にわたって多孔質な状態を保持して、効率よくパティキュレートを酸化する。さらに、本発明の排気ガス浄化フィルタは、排気ガスに含まれるパティキュレートを酸化できることから、排気ガスに含まれる未燃炭化水素も酸化して浄化できる。 In particular, in the exhaust gas purification filter of the present invention, ceramic powder particles and an oxidation catalyst material are mixed and sintered into a porous ceramic. This porous ceramic sintered body does not support the iron oxide catalyst powder particles on the surface of the pores as in the conventional filter, but the ceramic powder particles and the iron oxide catalyst powder particles are bonded at the contact points. And sintered in a porous state. The sintered body in which the fine particles of iron oxide catalyst powder particles are bonded together at the contact point and in a porous state is an effective catalyst because the iron oxide catalyst powder particles are exposed to the exhaust gas passage over a wide area. Works. Furthermore, since the exhaust gas purification filter of the present invention uses iron oxide catalyst powder particles having an excellent oxidizing action by the action of NO 2 instead of a conventional noble metal element as a catalyst for oxidizing particulates, fuel The oxidation catalyst material is not expanded by sulfur contained in the catalyst, and the particulates are efficiently oxidized while maintaining a porous state for a long time. Furthermore, since the exhaust gas purification filter of the present invention can oxidize particulates contained in the exhaust gas, it can also oxidize and purify unburned hydrocarbons contained in the exhaust gas.
本発明の排気ガス浄化フィルタは、酸化触媒フィルタのセラミック粉末粒子がχアルミナを含んでいるので、多孔質セラミック焼結体の気孔率を大きくして、排気ガスが通過する実質的な表面積を大きくできる。 Exhaust gas purifying filter of the present invention, since the ceramic powder particles of the oxidation catalyst filter contains a χ-alumina, to increase the porosity of the porous ceramic sintered body, a substantial surface area through which exhaust gas passes Can be big.
本発明の排気ガス浄化フィルタは、酸化触媒フィルタの酸化鉄系触媒粉末粒子をヘマタイトとしているので、低温で効果的にパティキュレートを酸化できる。 Exhaust gas purification filter of the present invention, the iron oxide catalyst powder particles of the oxidation catalyst filter since the hematite, capable of oxidizing efficiently particulates at a low temperature.
本発明の請求項２の排気ガス浄化フィルタは、プラズマ放電部が、格子状平面電極と、この格子状平面電極に対向して配設してなる高圧側電極と、格子状平面電極と高圧側電極とに電圧を印加する交流電源と、ディーゼル機関の排気ガスを格子状平面電極と高圧側電極とに通過させる排気ガスダクトとを備えており、排気ガスを排気ガスダクトに供給して、格子状平面電極と高圧側電極との間のプラズマ放電によってＮＯ２を生成し、ＮＯ２の生成された排気ガスを多孔質セラミック焼結体に通過させるので、全体をコンパクトにしながら通過する排気ガス中のＮＯ２濃度を高くして、次の酸化触媒フィルタで効率よくパティキュレートを酸化できる。 The exhaust gas purifying filter according to claim 2 of the present invention is characterized in that the plasma discharge portion has a grid-like planar electrode, a high-voltage side electrode disposed opposite to the grid-like planar electrode, and the grid-like planar electrode and the high-pressure side. An AC power source for applying a voltage to the electrode, and an exhaust gas duct for passing the exhaust gas of the diesel engine through the grid-like planar electrode and the high-voltage side electrode, supplying the exhaust gas to the exhaust gas duct, NO 2 is generated by plasma discharge between the electrode and the high voltage side electrode, and the exhaust gas in which NO 2 is generated is passed through the porous ceramic sintered body. 2 The concentration can be increased and the particulates can be efficiently oxidized by the next oxidation catalyst filter.
本発明の請求項３の排気ガス浄化フィルタは、高圧側電極を、芯線の表面を絶縁材で被覆してなるケーブルとして、このケーブルを渦巻き状に格子状平面電極の表面に配設しているので、簡単な構造で高圧側電極と格子状平面電極を所定の間隔に保持できる。 In the exhaust gas purification filter according to claim 3 of the present invention, the high voltage side electrode is a cable formed by coating the surface of the core wire with an insulating material, and this cable is spirally arranged on the surface of the grid-like planar electrode. Therefore, the high-voltage side electrode and the grid-like planar electrode can be held at a predetermined interval with a simple structure.
さらに、本発明の請求項４の排気ガス浄化フィルタは、格子状平面電極を金網としているので、金網の隙間に排気ガスを通過できる、通過する排気ガスを効率よく高濃度のＮＯ２に酸化できる。 Furthermore, exhaust gas purification filter according to claim 4 of the present invention, since the lattice-like plane electrodes is set to a wire mesh, can pass through the exhaust gas into the gap wire mesh, oxidizing the exhaust gas passing efficiency to high concentrations of NO 2 it can.
以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。ただし、以下に示す実施例は、本発明の技術思想を具体化するためのディーゼル機関の排気ガス浄化フィルタを例示するものであって、本発明は排気ガス浄化フィルタを以下のものに特定しない。 Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. However, the embodiment shown below exemplifies an exhaust gas purification filter of a diesel engine for embodying the technical idea of the present invention, and the present invention does not specify the exhaust gas purification filter as follows.
さらに、この明細書は、特許請求の範囲を理解しやすいように、実施例に示される部材に対応する番号を、「特許請求の範囲」および「課題を解決するための手段の欄」に示される部材に付記している。ただ、特許請求の範囲に示される部材を、実施例の部材に特定するものでは決してない。 Further, in this specification, in order to facilitate understanding of the scope of claims, numbers corresponding to the members shown in the examples are indicated in the “claims” and “means for solving problems” sections. It is added to the members. However, the members shown in the claims are not limited to the members in the embodiments.
図１ないし図４に示すディーゼル機関の排気ガス浄化フィルタは、ディーゼル機関１０の排気管１１に連結されて、排気ガスに含まれるパティキュレートを酸化して排気する。これ等の図に示す排気ガス浄化フィルタは、ディーゼル機関１０の排気管１１に連結されるプラズマ放電部１と、このプラズマ放電部１に連結される酸化触媒フィルタ２とからなる。プラズマ放電部１は、排気ガスをプラズマ放電している領域に通過させて、排気ガスに含まれるＮＯを酸化してＮＯ２とし、高濃度のＮＯ２を含む排気ガスを次段の酸化触媒フィルタ２に供給して、酸化触媒フィルタ２の酸化鉄系触媒粉末粒子でもって、パティキュレートを酸化して排気する。 The exhaust gas purification filter of the diesel engine shown in FIGS. 1 to 4 is connected to the exhaust pipe 11 of the diesel engine 10 to oxidize particulates contained in the exhaust gas and exhaust it. The exhaust gas purification filter shown in these drawings includes a plasma discharge unit 1 connected to an exhaust pipe 11 of a diesel engine 10 and an oxidation catalyst filter 2 connected to the plasma discharge unit 1. The plasma discharge unit 1 allows the exhaust gas to pass through a region where plasma discharge is performed, oxidizes NO contained in the exhaust gas to NO 2, and converts the exhaust gas containing high concentration NO 2 into the next stage oxidation catalyst filter. The particulates are oxidized with the iron oxide catalyst powder particles of the oxidation catalyst filter 2 and exhausted.
プラズマ放電部１は、排気ガス中においてプラズマ放電させて、言い換えるとプラズマ放電している領域に排気ガスを通過させて、排気ガスに含まれるＮＯを酸化してＮＯ２とする。プラズマ放電部１は、格子状平面電極３と、この格子状平面電極３の表面に絶縁材７を介して対向して配設している高圧側電極４と、格子状平面電極３と高圧側電極４とにプラズマ放電させる電圧を印加する交流電源５と、格子状平面電極３と高圧側電極４との間でプラズマ放電される領域に排気ガスを通過させる排気ガスダクト６とを備える。 The plasma discharge unit 1 causes plasma discharge in the exhaust gas, in other words, allows the exhaust gas to pass through the plasma discharge region, and oxidizes NO contained in the exhaust gas to make NO 2 . The plasma discharge unit 1 includes a grid-like planar electrode 3, a high-voltage side electrode 4 disposed on the surface of the grid-like planar electrode 3 with an insulating material 7 therebetween, and the grid-like planar electrode 3 and the high-voltage side An AC power source 5 for applying a voltage for plasma discharge to the electrode 4 and an exhaust gas duct 6 for passing the exhaust gas in a region where plasma discharge is performed between the grid-like planar electrode 3 and the high-voltage side electrode 4 are provided.
図１と図４のプラズマ放電部１は、排気ガスを格子状平面電極３の中央部に供給して外周部から排出し、図３のプラズマ放電部１は、排気ガスを格子状平面電極３の外周部から供給して中央部から排出する円盤状の排気ガスダクト６を備えている。これ等の図に示すように、排気ガスダクト６は、格子状平面電極３と高圧側電極４との間のプラズマ放電している領域に排気ガスを通過して、排気ガスのＮＯ２濃度を高くする。格子状平面電極３と高圧側電極４とを対向して配設する円盤状の排気ガスダクト６は、中心部から外周部に、あるいは外周部から中心部に排気ガスを流して、排気ガスのＮＯ２濃度を高濃度にできる。それは、広い面積にプラズマ放電させて、この放電領域に排気ガスを流動させるからである。さらに、図５に示すように、格子状平面電極３と高圧側電極４を積層している平面状の排気ガスダクト６を多層に積層する構造として、外形を小さくしながら、排気ガスのＮＯ２濃度を高くできる。それは、多層に積層する構造によって、さらにプラズマ放電面積を広くできるからである。 1 and 4 supplies exhaust gas to the central portion of the grid-like planar electrode 3 and discharges it from the outer periphery, and the plasma discharge portion 1 of FIG. A disc-shaped exhaust gas duct 6 that is supplied from the outer peripheral portion and discharged from the central portion is provided. As shown in these drawings, the exhaust gas duct 6 allows the exhaust gas to pass through the plasma discharge region between the grid-like planar electrode 3 and the high-voltage side electrode 4 to increase the NO 2 concentration of the exhaust gas. To do. The disc-shaped exhaust gas duct 6 in which the grid-like planar electrode 3 and the high-voltage side electrode 4 are arranged to face each other flows exhaust gas from the central part to the outer peripheral part or from the outer peripheral part to the central part. Two concentrations can be increased. This is because plasma discharge is performed over a wide area and the exhaust gas flows in this discharge region. Further, as shown in FIG. 5, the exhaust gas NO 2 concentration is reduced while reducing the outer shape as a structure in which the planar exhaust gas duct 6 in which the grid-like planar electrode 3 and the high-voltage side electrode 4 are laminated in a multilayer structure. Can be high. This is because the plasma discharge area can be further increased by the multilayer structure.
図２に示す格子状平面電極３は、排気ガスを通過できる金網で、網目に排気ガスを通過させて、排気ガス中のＮＯを酸化してＮＯ２とする。金網は、ステンレスなどの耐腐食性の金属を使用する。ただ、格子状平面電極には、排気ガスを通過できる無数の貫通孔を設けている金属板も使用できる。 The grid-like planar electrode 3 shown in FIG. 2 is a metal mesh that can pass exhaust gas. The exhaust gas is passed through the mesh, and NO in the exhaust gas is oxidized to NO 2 . The wire mesh uses a corrosion-resistant metal such as stainless steel. However, a metal plate provided with an infinite number of through holes through which exhaust gas can pass can also be used for the grid-like planar electrode.
図１ないし図３及び図５の高圧側電極４は、導電性の金属線である芯線４Ａの表面を、誘電率の高い絶縁材７で被覆しているケーブルである。絶縁材７は、誘電率の高いチタン酸バリウム、酸化アルミナ、高誘電率のプラスチックである。図のプラズマ放電部１は、このケーブルを渦巻き状に格子状平面電極３の表面に配設して、金属線である芯線４Ａと格子状平面電極３との間でプラズマ放電させる。 The high-voltage side electrode 4 in FIGS. 1 to 3 and 5 is a cable in which the surface of a core wire 4A that is a conductive metal wire is covered with an insulating material 7 having a high dielectric constant. The insulating material 7 is a high dielectric constant barium titanate, alumina oxide, or a high dielectric constant plastic. The plasma discharge unit 1 shown in the figure arranges this cable in a spiral shape on the surface of the grid-like planar electrode 3 and causes plasma discharge between the core wire 4A, which is a metal wire, and the grid-like planar electrode 3.
図４の高圧側電極４は、表面を絶縁材７で被覆している金属板４Ｂである。この高圧側電極４の絶縁材７も、チタン酸バリウム、酸化アルミナ、高誘電率のプラスチックである。この構造の高圧側電極４は、金属板４Ｂと格子状平面電極３との間にプラズマ放電して、格子状平面電極３に通過させる排気ガスのＮＯを酸化する。 The high-voltage side electrode 4 in FIG. 4 is a metal plate 4 </ b> B whose surface is covered with an insulating material 7. The insulating material 7 of the high-voltage side electrode 4 is also barium titanate, alumina oxide, and a high dielectric constant plastic. The high voltage side electrode 4 having this structure causes plasma discharge between the metal plate 4 </ b> B and the grid-like planar electrode 3 to oxidize NO of exhaust gas that passes through the grid-like planar electrode 3.
交流電源５は、高圧側電極４と格子状平面電極３との間にプラズマ放電させる交流の高圧電源である。交流電源５の周波数と出力は、プラズマ放電部１を通過する排気ガスのＮＯ２濃度に影響を与える。交流電源５の周波数は、好ましくは１ｋＨｚないし１０ｋＨｚに設定される。プラズマ放電は、排気ガスに含まれる酸素をオゾンとし、このオゾンでＮＯを酸化してＮＯ２とする。したがって、排気ガスのオゾン濃度を高くするように、周波数と出力が設定される。図６は、出力と周波数を変化させて通過する空気のオゾン濃度が変化する特性を示している。この図は、１ｋＨｚと７ｋＨｚの周波数で出力を変化させて、オゾン濃度が変化する特性を示している。この図に示すように、周波数を高くすると、出力を高くしてオゾン濃度を高くできる。周波数が低い１ｋＨｚの高周波電源は、出力を低くしてオゾン濃度を高くできる。したがって、高周波電源の周波数と出力は、排気ガスのオゾン濃度が高くなるように、言い換えるとオゾンがＮＯを酸化してＮＯ２とする効果が高くなるように設定される。 The AC power supply 5 is an AC high-voltage power supply that causes plasma discharge between the high-voltage side electrode 4 and the grid-like planar electrode 3. The frequency and output of the AC power supply 5 affect the NO 2 concentration of the exhaust gas passing through the plasma discharge unit 1. The frequency of the AC power supply 5 is preferably set to 1 kHz to 10 kHz. In the plasma discharge, oxygen contained in the exhaust gas is converted into ozone, and NO is oxidized with this ozone to form NO 2 . Therefore, the frequency and output are set so as to increase the ozone concentration of the exhaust gas. FIG. 6 shows a characteristic in which the ozone concentration of the air passing by changing the output and frequency changes. This figure shows the characteristic that the ozone concentration changes by changing the output at frequencies of 1 kHz and 7 kHz. As shown in this figure, when the frequency is increased, the output can be increased and the ozone concentration can be increased. A high frequency power source of 1 kHz having a low frequency can lower the output and increase the ozone concentration. Therefore, the frequency and output of the high frequency power source are set so that the ozone concentration of the exhaust gas becomes high, in other words, the effect that ozone oxidizes NO to NO 2 becomes high.
酸化触媒フィルタ２は、セラミック粉末粒子を多孔質な状態に焼結してなる多孔質セラミック焼結体８からなる。この多孔質セラミック焼結体８は、排気ガスに含まれるパティキュレートを、ＮＯ２を含む雰囲気において酸化する酸化触媒材料を有する。酸化触媒材料は、酸化鉄系触媒粉末粒子を含み、酸化触媒材料である酸化鉄系触媒粉末粒子とセラミック粉末粒子とを混合状態で多孔質な状態に焼結している。この酸化触媒フィルタ２は、多孔質セラミック焼結体８の微細な空隙にＮＯ２を含む排気ガスを透過させて、酸化鉄系触媒粉末粒子でもって、パティキュレートを酸化する。 The oxidation catalyst filter 2 includes a porous ceramic sintered body 8 formed by sintering ceramic powder particles into a porous state. This porous ceramic sintered body 8 has an oxidation catalyst material that oxidizes particulates contained in exhaust gas in an atmosphere containing NO 2 . The oxidation catalyst material includes iron oxide catalyst powder particles, and iron oxide catalyst powder particles and ceramic powder particles, which are oxidation catalyst materials, are sintered in a porous state in a mixed state. The oxidation catalyst filter 2 allows the exhaust gas containing NO 2 to permeate through the fine voids of the porous ceramic sintered body 8 and oxidizes the particulates with the iron oxide catalyst powder particles.
多孔質セラミック焼結体８は、ハニカム状に成形して焼結される。ハニカム状の多孔質セラミック焼結体８は、図７と図８の断面図に示すように、ハニカム状の一方の端面を閉塞して、ハニカム状の壁面９を透過するように排気ガスを透過させる。すなわち、ウォールフロー構造で排気ガスを浄化する。ウォールフロー構造の多孔質セラミック焼結体８は、セラミック粉末粒子と酸化鉄系触媒粉末粒子とを多孔質な状態に焼結して無数の微細な空隙を設けており、この微細な空隙に排気ガスを透過させて、ＮＯ２を含む雰囲気において、パティキュレートを酸化して浄化する。セラミック粉末粒子と酸化鉄系触媒粉末粒子とが焼結された多孔質セラミック焼結体８は、セラミック粉末粒子と酸化鉄系触媒粉末粒子とを接点で結合して、酸化鉄系触媒粉末粒子を微細な空隙に表出するように結合している。 The porous ceramic sintered body 8 is formed into a honeycomb shape and sintered. As shown in the cross-sectional views of FIGS. 7 and 8, the honeycomb-shaped porous ceramic sintered body 8 closes one end face of the honeycomb shape and allows the exhaust gas to pass through the honeycomb-shaped wall surface 9. Let That is, exhaust gas is purified with a wall flow structure. The porous ceramic sintered body 8 having a wall flow structure is formed by sintering ceramic powder particles and iron oxide catalyst powder particles in a porous state to provide countless fine voids, and exhausting into these fine voids. The gas is permeated and the particulates are oxidized and purified in an atmosphere containing NO 2 . The porous ceramic sintered body 8 in which the ceramic powder particles and the iron oxide catalyst powder particles are sintered is obtained by combining the ceramic powder particles and the iron oxide catalyst powder particles at the contact points, They are connected so as to be exposed in fine voids.
この酸化触媒フィルタ２は、セラミック粉末粒子に、酸化鉄系触媒粉末粒子を混合し、これをハニカム状に成形して、焼結して製造される。酸化鉄系触媒粉末粒子には、本発明者が先に開発して特許出願している（特開２００４−２６７８０７号公報）ヘマタイトの酸化鉄が適している。この酸化鉄系触媒粉末粒子は、リン（Ｐ）含有量が０．００５重量％以下であって、ＣｕＫαでＸ線回折測定した際の結晶面（１０４）の結晶子サイズが１５０Å以下のヘマタイト（α−Ｆｅ２Ｏ３）粒子を使用する。ヘマタイト（α−Ｆｅ２Ｏ３）粒子中に不純物としてのリン（Ｐ）含有量が０．００５重量％を超えて存在している場合、触媒活性が不十分なためディーゼルエンジン排ガス中のＰＭ除去触媒として本発明の目的が達成できないので好ましくない。また、ヘマタイト（α−Ｆｅ２Ｏ３）粒子のＣｕＫαでＸ線回折測定した際の結晶面（１０４）の結晶子サイズが１５０Åを超えると同様にＰＭの燃焼に十分な触媒活性がないので好ましくない。 The oxidation catalyst filter 2 is manufactured by mixing ceramic oxide particles with iron oxide catalyst powder particles, forming this into a honeycomb shape, and sintering. As the iron oxide catalyst powder particles, hematite iron oxide, which was previously developed by the present inventor and has been applied for a patent (Japanese Patent Laid-Open No. 2004-267807), is suitable. The iron oxide catalyst powder particles have a phosphorus (P) content of 0.005% by weight or less, and a hematite having a crystallite size (104) of 150 mm or less when measured by X-ray diffraction with CuKα. α-Fe 2 O 3 ) particles are used. When hematite (α-Fe 2 O 3 ) particles contain phosphorus (P) as an impurity in excess of 0.005% by weight, PM removal from diesel engine exhaust gas is insufficient due to insufficient catalytic activity. As the catalyst, the object of the present invention cannot be achieved. Further, if the crystallite size of the crystal plane (104) when the X-ray diffraction measurement is performed with CuKα of hematite (α-Fe 2 O 3 ) particles exceeds 150 mm, it is preferable because there is not sufficient catalytic activity for PM combustion. Absent.
酸化鉄系触媒粉末粒子の平均粒径は、焼結された多孔質セラミック焼結体８の単位重量に対する表面積と排気ガスの圧力損失に影響を与える。これ等の粉末の平均粒径は、たとえば０．１μｍないし１０μｍ、好ましくは０．１μｍないし３μｍ、さらに好ましくは０．２μｍないし１μｍのものが使用される。酸化鉄系触媒粉末粒子の平均粒径が大きすぎると、単位重量の表面積が小さくなって、通過させる排気ガスに含まれるパティキュレートを酸化する効果が低下し、反対に平均粒径が小さすぎると圧力損失が大きくなる。したがって、平均粒径は通過されるパティキュレートを酸化する効果と、要求される圧力損失を考慮して前述の範囲で最適値に設定される。 The average particle diameter of the iron oxide catalyst powder particles affects the surface area per unit weight of the sintered porous ceramic sintered body 8 and the pressure loss of the exhaust gas. The average particle size of these powders is, for example, 0.1 μm to 10 μm, preferably 0.1 μm to 3 μm, more preferably 0.2 μm to 1 μm. If the average particle size of the iron oxide catalyst powder particles is too large, the surface area of the unit weight will be small, and the effect of oxidizing the particulates contained in the exhaust gas to be passed will be reduced. Conversely, if the average particle size is too small Pressure loss increases. Therefore, the average particle diameter is set to an optimum value within the above-mentioned range in consideration of the effect of oxidizing the particulates to be passed and the required pressure loss.
多孔質セラミック焼結体８に添加される酸化鉄系触媒粉末粒子の比率は、たとえば２０重量％とする。ただし、酸化鉄系触媒粉末粒子の混合比は、全体の５重量％ないし３０重量％とする酸化鉄系触媒粉末粒子の混合比率を高くして、パティキュレートを効果的に酸化できる。ただ、酸化鉄系触媒粉末粒子の混合比率が高すぎると強度が低下する。したがって、酸化鉄系触媒粉末粒子の混合比率は、強度と酸化能力とを考慮して最適値に設定される。 The ratio of the iron oxide catalyst powder particles added to the porous ceramic sintered body 8 is, for example, 20% by weight. However, the mixing ratio of the iron oxide based catalyst powder particles, by increasing the mixing ratio of the total 5% to 30% by weight to that oxidation iron-based catalyst powder particles, can be effectively oxidize the particulates. However, when the mixing ratio of the iron oxide catalyst powder particles is too high, the strength is lowered. Therefore, the mixing ratio of the iron oxide catalyst powder particles is set to an optimum value in consideration of strength and oxidation ability.
セラミック粉末粒子は、アルミナ粉末と、アルミナセメント粉末と、シリカ粉末と、酸化チタン粉末を使用する。アルミナ粉末には、χ−アルミナが適している。焼結する状態で単位重量に対する実質的な表面積を大きくして、排気ガスに含まれるパティキュレートの酸化能力を高くできるからである。このセラミック粉末粒子は、アルミナ粉末に加えて、アルミナセメント粉末、シリカ粉末、酸化チタン粉末等を混合することができる。アルミナセメント粉末を添加するセラミック粉末粒子は、アルミナセメント粉末の添加量を、１００重量部のアルミナ粉末に対して、５０重量部ないし２００重量部とすることができる。このセラミック粉末粒子は、ハニカム状に成形しやすく、能率よくハニカム状に成形して焼結できる。さらに、セラミック粉末粒子は、アルミナ粉末に加えて、シリカ粉末や酸化チタン粉末を添加することもできる。 As the ceramic powder particles, alumina powder, alumina cement powder, silica powder, and titanium oxide powder are used. Chi-alumina is suitable for the alumina powder. This is because the substantial surface area per unit weight can be increased in the sintered state to increase the oxidation ability of the particulates contained in the exhaust gas. These ceramic powder particles can be mixed with alumina cement powder, silica powder, titanium oxide powder and the like in addition to alumina powder. In the ceramic powder particles to which the alumina cement powder is added, the addition amount of the alumina cement powder can be 50 to 200 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the alumina powder. The ceramic powder particles can be easily formed into a honeycomb shape, and can be efficiently formed into a honeycomb shape and sintered. Furthermore, the ceramic powder particles can be added with silica powder or titanium oxide powder in addition to the alumina powder.
セラミック粉末粒子の平均粒径は、０．１μｍないし１０μｍとする。セラミック粉末粒子の平均粒径は、多孔質に焼結された状態での単位重量に対する表面積に影響を与える。セラミック粉末粒子の平均粒径を小さくして、単位重量に対する表面積を大きくできる。ただ、平均粒径が小さすぎると排気ガスの圧力損失が大きくなるので、セラミック粉末粒子の平均粒径は、要求される圧力損失と単位重量に対する表面積から、前述の範囲で最適値に設定されいる。 The average particle size of the ceramic powder particles is 0.1 μm to 10 μm. The average particle size of the ceramic powder particles affects the surface area relative to the unit weight in the state of being sintered in a porous state. The surface area per unit weight can be increased by reducing the average particle size of the ceramic powder particles. However, if the average particle size is too small, the pressure loss of the exhaust gas increases, so the average particle size of the ceramic powder particles is set to the optimum value in the above range from the required pressure loss and surface area per unit weight .
セラミック粉末粒子と酸化鉄系触媒粉末粒子は混合されてハニカム状に成形される。セラミック粉末粒子と酸化鉄系触媒粉末粒子は、水や溶媒を添加して成形できる粘度に混練してハニカム状に押し出して成形し、これを乾燥した後、３００〜７００℃で１〜５時間焼成して焼結される。セラミック粉末粒子と酸化鉄系触媒粉末粒子は、水や溶媒を添加することなく混合され、加圧成形した後に焼結することもできる。 Ceramic powder particles and iron oxide catalyst powder particles are mixed and formed into a honeycomb shape. Ceramic powder particles and iron oxide catalyst powder particles are kneaded to a viscosity that can be formed by adding water or a solvent, extruded into a honeycomb shape, dried, and then fired at 300 to 700 ° C. for 1 to 5 hours. And then sintered. The ceramic powder particles and the iron oxide catalyst powder particles can be mixed without adding water or a solvent, and can be sintered after pressure forming.
χ−アルミナ粉末を含むセラミック粉末粒子に、ヘマタイト（α−Ｆｅ２Ｏ３）粒子からなる酸化鉄系触媒粉末粒子を混合して、外径を９０ｍｍ、長さ８０ｍｍとする円柱状のハニカム状に成形し、これを乾燥した後、５００℃で３時間焼成してウォールフロー構造の多孔質セラミック焼結体８とする。この多孔質セラミック焼結体８をセラミック筒に入れて、酸素濃度を１０ｖｏｌ％、ＮＯ２濃度を２５０ｐｐｍ、パティキュレートの含有量を０．１ｇとするガスを２リットル／分の割合で通過させて、温度に対する二酸化炭素濃度を測定すると図９に示す状態となる。 Ceramic powder particles containing χ-alumina powder are mixed with iron oxide catalyst powder particles made of hematite (α-Fe 2 O 3 ) particles to form a cylindrical honeycomb shape having an outer diameter of 90 mm and a length of 80 mm. After forming and drying, it is fired at 500 ° C. for 3 hours to obtain a porous ceramic sintered body 8 having a wall flow structure. This porous ceramic sintered body 8 is put in a ceramic cylinder, and a gas with an oxygen concentration of 10 vol%, an NO 2 concentration of 250 ppm, and a particulate content of 0.1 g is passed at a rate of 2 liters / minute. When the carbon dioxide concentration with respect to temperature is measured, the state shown in FIG. 9 is obtained.
この図から、本発明の排気ガス浄化フィルタは、酸化触媒フィルタ２に通過させるガスの温度が３００℃を超える低温領域から、パティキュレートを酸化して炭酸ガスを生成し、さらに温度が５００℃まで上昇するにしたがって、パティキュレートの酸化は、より活発になって、高濃度の炭酸ガスが生成される。このことから、本発明の排気ガス浄化フィルタは、約３００℃と極めて低い温度領域からパティキュレートの酸化が開始されて、温度が上昇するにしたがって、パティキュレートを効率よく酸化して炭酸ガスとして綺麗に浄化して排気できる。このため、本発明の排気ガス浄化フィルタは、ディーゼル機関の低負荷時において、さらに始動して十分に暖気されない状態においても、パティキュレートを効率よく酸化して、排気ガスを綺麗に浄化できる。この特性は車両に搭載されるディーゼル機関にとって極めて大切である。それは、車両用のディーゼル機関がほとんど最大負荷で運転されないからである。また、車両のディーゼル機関は、十分に暖気するまでに５ｋｍ以上走行する必要があることから、短距離移動に使用される場合は十分に暖気される前に目的地に到着してしまう。このため、車両用のディーゼル機関にあっては、低負荷と十分に暖気されるまでにいかに効率よくパティキュレートを酸化できるかは極めて大切である。 From this figure, the exhaust gas purification filter of the present invention generates carbon dioxide gas by oxidizing particulates from a low temperature region where the temperature of the gas passed through the oxidation catalyst filter 2 exceeds 300 ° C., and further the temperature reaches 500 ° C. As it rises, particulate oxidation becomes more active and a high concentration of carbon dioxide is produced. Therefore, the exhaust gas purification filter of the present invention starts to oxidize the particulates from a very low temperature range of about 300 ° C., and efficiently oxidizes the particulates as the temperature rises, and is clean as carbon dioxide gas. Can be purified and exhausted. For this reason, the exhaust gas purification filter of the present invention can clean the exhaust gas cleanly by oxidizing the particulates efficiently even when the diesel engine is under a low load and is not sufficiently warmed up. This characteristic is extremely important for a diesel engine mounted on a vehicle. This is because a vehicular diesel engine is hardly operated at the maximum load. Moreover, since it is necessary for the diesel engine of a vehicle to drive | work 5 km or more before fully warming up, when using for a short distance movement, it will arrive at the destination before fully warming up. For this reason, in a diesel engine for a vehicle, it is extremely important how efficiently the particulates can be oxidized before being sufficiently warmed up with a low load.
１…プラズマ放電部
２…酸化触媒フィルタ
３…格子状平面電極
４…高圧側電極 ４Ａ…芯線
４Ｂ…金属板
５…交流電源
６…排気ガスダクト
７…絶縁材
８…多孔質セラミック焼結体
９…壁面
１０…ディーゼル機関
１１…排気管
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Plasma discharge part 2 ... Oxidation catalyst filter 3 ... Grid-shaped plane electrode 4 ... High voltage side electrode 4A ... Core wire
4B ... Metal plate 5 ... AC power supply 6 ... Exhaust gas duct 7 ... Insulating material 8 ... Porous ceramic sintered body 9 ... Wall surface 10 ... Diesel engine 11 ... Exhaust pipe
Claims (4)
前記酸化触媒フィルタ(2)が、セラミック粉末粒子が多孔質な状態に焼結されてなる多孔質セラミック焼結体(8)に、排気ガスに含まれるパティキュレートを酸化する酸化触媒材料を添加してなる構造であって、この酸化触媒フィルタ(2)の酸化触媒材料が酸化鉄系触媒粉末粒子を含み、酸化触媒材料である酸化鉄系触媒粉末粒子とセラミック粉末粒子とが混合状態で多孔質な状態に焼結しており、
前記酸化触媒フィルタ(2)のセラミック粉末粒子がχアルミナを含み、
前記酸化触媒フィルタ(2)の酸化鉄系触媒粉末粒子がヘマタイトで、
さらに、前記酸化鉄系触媒粉末粒子の混合比が、全体の５重量％ないし３０重量％とすることを特徴とするディーゼル機関の排気ガス浄化フィルタ。 A plasma discharge part (1) that generates NO 2 by plasma discharge in the exhaust gas and an exhaust gas containing NO 2 generated by the plasma discharge part (1) are passed through to oxidize particulates contained in the exhaust gas. An exhaust gas purification filter for a diesel engine comprising an oxidation catalyst filter (2)
The oxidation catalyst filter (2) adds an oxidation catalyst material that oxidizes particulates contained in exhaust gas to a porous ceramic sintered body (8) formed by sintering ceramic powder particles in a porous state. The oxidation catalyst material of the oxidation catalyst filter (2) includes iron oxide catalyst powder particles, and the oxide catalyst material iron oxide catalyst powder particles and ceramic powder particles are mixed and porous. Sintered to a certain state ,
The ceramic powder particles of the oxidation catalyst filter (2) contain χ alumina,
The iron oxide catalyst powder particles of the oxidation catalyst filter (2) are hematite,
Furthermore, the exhaust gas purification filter for a diesel engine, wherein the mixing ratio of the iron oxide catalyst powder particles is 5 wt% to 30 wt% of the whole.
排気ガスが前記排気ガスダクト(6)に供給されて格子状平面電極(3)と高圧側電極(4)との間のプラズマ放電によってＮＯ２を生成し、ＮＯ２の生成された排気ガスが酸化触媒フィルタ(2)の多孔質セラミック焼結体(8)に通過されるようにしてなる請求項１に記載されるディーゼル機関の排気ガス浄化フィルタ。 The plasma discharge part (1) is a grid-like planar electrode (3), and a high-voltage side electrode (4) formed by facing the surface of the grid-like planar electrode (3) with an insulating material (7) therebetween ), An AC power source (5) for applying a plasma discharge voltage to the grid-like planar electrode (3) and the high-voltage side electrode (4), and exhaust gas from the diesel engine (10) to the grid-like planar electrode (3). It is provided with an exhaust gas duct (6) that is supplied to the central part and discharged from the outer peripheral part, or is supplied from the outer peripheral part of the grid-like planar electrode (3) and discharged from the central part,
Exhaust gas is supplied to the exhaust gas duct (6) to generate NO 2 by plasma discharge between the grid-like planar electrode (3) and the high voltage side electrode (4), and the exhaust gas from which NO 2 is generated is oxidized. The exhaust gas purification filter for a diesel engine according to claim 1, wherein the filter is passed through the porous ceramic sintered body (8) of the catalyst filter (2).
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