JP2009187770A - Light-emitting element - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、エレクトロルミネセンス用発光素子に関する。 The present invention relates to a light emitting device for electroluminescence.
近年、軽量・薄型の面発光型素子としてエレクトロルミネセンス素子(以下、EL素子という)が注目されている。EL素子は大別すると、有機材料からなる蛍光体に直流電圧を印加し、電子とホールを再結合させて発光させる有機EL素子と、無機材料からなる蛍光体に交流電圧を印加し、およそ106V/cmもの高電界で加速された電子を無機蛍光体の発光中心に衝突させて励起させ、その緩和過程で無機蛍光体を発光させる無機EL素子がある。 In recent years, electroluminescence elements (hereinafter referred to as EL elements) have attracted attention as light-weight and thin surface-emitting elements. The EL elements are roughly classified to apply a DC voltage to a phosphor made of an organic material, apply an AC voltage to a phosphor made of an inorganic material, and an organic EL element that recombines electrons and holes to emit light. There is an inorganic EL element in which electrons accelerated by a high electric field of 6 V / cm collide with a light emission center of an inorganic phosphor to be excited, and the inorganic phosphor emits light in the relaxation process.
この無機EL素子には、無機蛍光体粒子を高分子有機材料からなるバインダ中に分散させ発光層とする分散型EL素子と、厚さが1μm程度の薄膜発光層の両側あるいは片側に絶縁層を設けた薄膜型EL素子とがある。これらのうち分散型EL素子は、消費電力が少なく、しかも製造が簡単なため製造コストが安くなる利点があるとして注目されている。 This inorganic EL element includes a dispersion type EL element in which inorganic phosphor particles are dispersed in a binder made of a polymer organic material to form a light emitting layer, and an insulating layer on both sides or one side of a thin film light emitting layer having a thickness of about 1 μm. There is a thin film type EL element provided. Among these, the dispersion-type EL element is attracting attention because it has low power consumption and is easy to manufacture, and thus has an advantage of reducing manufacturing costs.
分散型EL素子と呼ばれているEL素子100について図5を用いて説明する。従来のEL素子は層状の構造であり、基板側から順に、基板101、第1電極102、発光層103、絶縁体層104、第2電極105からなる。発光層103はZnS:Mn等の無機蛍光体粒子を有機バインダに分散させた構成をしており、絶縁体層104はBaTiO3などの強誘電体を有機バインダにて分散させた構成をしている。第1電極102と第2電極105の間には交流電源106が設置されており、交流電源106から第1電極102、第2電極間105へ電圧を印加することでEL素子100は発光する。
An
分散型EL素子の構造において発光層は分散型EL素子の輝度と効率を決定付ける層であるが、この発光層の無機蛍光体粒子には、粒径15〜35μmの大きさのものが用いられている。また、分散型EL素子の発光層の発光色は発光層に用いられる無機蛍光体粒子によって決まり、例えば無機蛍光体粒子にZnS:Mnを用いた場合には橙色の発光を示し、例えば無機蛍光体粒子にZnS:Cuを用いた場合には青緑色の発光を示す。 In the structure of the dispersion-type EL element, the light-emitting layer is a layer that determines the luminance and efficiency of the dispersion-type EL element. The inorganic phosphor particles in the light-emitting layer have a particle size of 15 to 35 μm. ing. In addition, the light emission color of the light emitting layer of the dispersion type EL element is determined by the inorganic phosphor particles used in the light emitting layer. For example, when ZnS: Mn is used for the inorganic phosphor particles, orange light is emitted. When ZnS: Cu is used for the particles, blue-green light is emitted.
しかしながら、EL素子に用いられる発光体は、発光輝度が低く、また、寿命が短いという問題があった。
発光輝度を上昇させる方法として、発光層への印加電圧を上げる方法が考えられる。この場合、発光体の光の出力の半減期が印加電圧に比例して減少しまうという課題がある。一方、半減期を長くする、つまり寿命を長くする方法として、発光層への印加電圧を下げる方法が考えられるが、発光輝度が低下してしまうという課題がある。このように、発光輝度と半減期は、発光層への印加電圧の増減によって一方を改善しようとするともう一方が悪化する関係にある。したがって、発光輝度か半減期の何れかを選択しなければならなくなる。なお、本明細書における半減期とは、発光体の光出力が元の輝度の半分の出力に減少するまでの時間である。
However, the illuminant used in the EL element has a problem of low emission luminance and short lifetime.
As a method of increasing the light emission luminance, a method of increasing the voltage applied to the light emitting layer can be considered. In this case, there is a problem that the half-life of the light output of the light emitter decreases in proportion to the applied voltage. On the other hand, as a method of increasing the half-life, that is, extending the lifetime, a method of lowering the voltage applied to the light-emitting layer can be considered, but there is a problem that the light emission luminance decreases. Thus, the emission luminance and the half-life are in a relationship in which the other deteriorates when one is improved by increasing or decreasing the voltage applied to the light emitting layer. Therefore, it is necessary to select either emission luminance or half-life. In addition, the half life in this specification is time until the light output of a light-emitting body reduces to the output of half of the original brightness | luminance.
そこで、特許文献1において、長寿命、高効率で発光素子を駆動させる提案がなされている。これによると、発光層の有機バインダ中に、蛍光体より高い導電率を有する針状物質を分散させることで、針状物質が電荷供給源となり、蛍光体に効率良く高エネルギーの電子を注入させることができ、高効率かつ長寿命な分散型ELを提供できるとある。 Therefore, in Patent Document 1, a proposal for driving a light emitting element with a long lifetime and high efficiency has been made. According to this, by dispersing the needle-shaped material having higher conductivity than the phosphor in the organic binder of the light emitting layer, the needle-shaped material becomes a charge supply source, and high-energy electrons are efficiently injected into the phosphor. It is possible to provide a highly efficient and long-life distributed EL.
しかしながら、上記の構造は、電界発光型の分散型ELのため、発光させるためには交流の高電圧を電極間に印加する必要がある。その結果、高電圧を印加するという時点で原理的に高効率は得られにくく、また長寿命化も難しいという課題がある。 However, since the above structure is an electroluminescent dispersion type EL, an alternating high voltage needs to be applied between the electrodes in order to emit light. As a result, there is a problem that, in principle, it is difficult to obtain high efficiency at the time of applying a high voltage, and it is difficult to extend the life.
本発明の目的は、以上課題を解決し、低電圧で駆動し、発光輝度が高く、寿命が長い発光素子を提供することである。 An object of the present invention is to solve the above-described problems, and to provide a light-emitting element that is driven at a low voltage, has high emission luminance, and has a long lifetime.
上記課題は、以下の発光素子によって達成される。すなわち、本発明に係る発光素子は、少なくとも一方が透明又は半透明である一対の電極と、
前記一対の電極間に配置された発光層と、
を備え、
前記発光層は、発光体粒子の表面を正孔輸送材料で覆った発光体複合粒子で構成されており、
前記発光層と前記電極のうち一方の電極との界面に導電性ナノ粒子が介在していることを特徴とする。
The said subject is achieved by the following light emitting elements. That is, the light-emitting element according to the present invention includes a pair of electrodes, at least one of which is transparent or translucent,
A light emitting layer disposed between the pair of electrodes;
With
The light emitting layer is composed of phosphor composite particles in which the surface of the phosphor particles is covered with a hole transport material,
Conductive nanoparticles are interposed at the interface between the light emitting layer and one of the electrodes.
前記電極の一方の電極界面には導電性ナノ粒子が担持されていてもよい。 Conductive nanoparticles may be supported on one electrode interface of the electrode.
前記電極のうち正極側の電極に導電性ナノ粒子が担持されていてもよい。前記正極側の電極界面に担持された前記導電性ナノ粒子は、仕事関数が4.5eV以上であることが好ましい。 Conductive nanoparticles may be supported on the positive electrode of the electrodes. The conductive nanoparticles supported on the electrode interface on the positive electrode side preferably have a work function of 4.5 eV or more.
前記電極のうち負極側の電極に導電性ナノ粒子が担持されていてもよい。前記負極側の電極界面に担持された前記導電性ナノ粒子は、仕事関数が3.5eV未満であることが好ましい。 Conductive nanoparticles may be supported on the negative electrode of the electrodes. The conductive nanoparticles supported on the electrode interface on the negative electrode side preferably have a work function of less than 3.5 eV.
前記導電性ナノ粒子は、Ag、Au、Pt、Ni、Cuからなる群から選ばれる少なくとも一の金属微粒子を含んでもよい。また、前記導電性ナノ粒子は、酸化インジウムスズ、ZnO、InZnOからなる群から選ばれる少なくとも一の酸化物微粒子を含んでもよい。さらに、前記導電性ナノ粒子は、フラーレン、カーボンナノチューブの群から選ばれる少なくとも一の炭素微粒子を含んでもよい。 The conductive nano particles may include at least one metal fine particle selected from the group consisting of Ag, Au, Pt, Ni, and Cu. The conductive nanoparticles may include at least one oxide fine particle selected from the group consisting of indium tin oxide, ZnO, and InZnO. Further, the conductive nano particles may include at least one carbon fine particle selected from the group of fullerene and carbon nanotube.
前記導電性ナノ粒子の平均粒子径は、1〜200nmの範囲内にあることが好ましい。 The average particle size of the conductive nanoparticles is preferably in the range of 1 to 200 nm.
前記発光層は、有機バインダを媒体として、発光体粒子の表面を正孔輸送材料で覆った発光体複合粒子が分散されて構成されていてもよい。 The light emitting layer may be configured by dispersing phosphor composite particles in which an organic binder is used as a medium and the surface of the phosphor particles is covered with a hole transport material.
前記正孔輸送材料は、有機物からなる有機正孔輸送材料を含んでもよい。また、前記有機正孔輸送材料は、下記の化学式1及び化学式2の構成要素をさらに含有してもよい。
前記有機正孔輸送材料は、さらに下記の化学式3、化学式4、化学式5からなる群の少なくとも一つの構成要素を含んでもよい。
前記正孔輸送材料は、無機物からなる無機正孔輸送材料を含んでもよい。 The hole transport material may include an inorganic hole transport material made of an inorganic material.
前記発光体粒子は、第13族−第15族化合物半導体からなる粒子を含んでもよい。また、前記発光体粒子は、Ga、Al、Inのうち少なくとも一種類の元素を含む窒化物半導体粒子であってもよい。前記発光体粒子は、粒子の平均粒径が0.1μm〜1000μmの範囲にあることが好ましい。前記発光体粒子は、窒化物、硫化物、セレン化物、酸化物からなる発光材料から選択されるものであってもよい。
The phosphor particles may include particles made of a Group 13-
本発明によれば、発光体に有効に正孔を注入させることで電子との再結合を高めることが可能となり、低電圧で高輝度、高効率の発光素子を提供することが可能となる。 According to the present invention, it is possible to increase recombination with electrons by effectively injecting holes into a light emitter, and it is possible to provide a light emitting element with high luminance and high efficiency at a low voltage.
以下、発明を実施するための最良の形態について説明する。 The best mode for carrying out the invention will be described below.
(実施の形態1)
<EL素子の概略構成>
図1は、本実施の形態1に係る発光素子10の構成を示す概略断面図である。この発光素子10は、第1の電極である背面電極12と、第2の電極である透明電極16と、上記一対の電極12、16の間に挟持された発光層13とを備える。発光層13は、発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子で構成されている。また、第1の電極である背面電極12と、第2の電極である透明電極16との間には直流電源17が接続されている。この発光素子10では、正極側の背面電極12の界面には導電性ナノ粒子23が担持されている。電極12、16間に電力が供給されると、背面電極12および透明電極16の間に電位差が生じ、電圧が印加される。そして、正極側の背面電極12および負極側の透明電極16から、正極側の電極表面の導電性ナノ粒子23と、発光体粒子14の表面を覆う正孔輸送材料15を介して、キャリアである正孔と電子とが発光体粒子14に注入され、それらが再結合して発光する。発光は透明電極16の側から外部に取り出される。
(Embodiment 1)
<Schematic configuration of EL element>
FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing the configuration of the light-emitting
なお、上述の構成に限られず、背面電極12および透明電極16を入れ替える、電極12および電極16を両方とも透明な電極にする、または、電源を交流電源にする等、適宜変更が可能である。また、発光層13の構造は、図2に示すように、有機バインダ41の中に、発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子が分散された構造であってもよい。
Note that the present invention is not limited to the above-described configuration, and changes can be made as appropriate, such as replacing the
この発光素子10では、発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で被覆し、正極側の電極表面に導電性ナノ粒子23を担持することで、電極から正孔が有効に発光体粒子14に輸送され、直流、低電圧で高輝度、高効率が得られる。
In the
以下、この発光素子の各構成部材について図1及び図2を用いて詳述する。
<基板>
図1において、基板11は、その上に形成する各層を支持できるものを用いる。具体的には、シリコン、Al2O3,AlNなどのセラミック等を用いることができる。さらに、ポリエステル、ポリイミド等のプラスチック基板を用いてもよい。また、基板11側から光を取り出す場合、発光体から発せられる光の波長に対し光透過性を有する材料であることが求められる。このような材料としては、例えば、コーニング1737等のガラス、石英等を用いることができる。通常のガラスに含まれるアルカリイオン等が発光素子へ影響しないように、無アルカリガラスや、ガラス表面にイオンバリア層としてアルミナ等をコートしたソーダライムガラスであってもよい。これらは例示であって、基板11の材料は特にこれらに限定されるものではない。
また、基板側から光を取り出さない構成の場合は、上述の光透過性は不要であり、透光性を有していない材料も用いることができる。
Hereafter, each structural member of this light emitting element is explained in full detail using FIG.1 and FIG.2.
<Board>
In FIG. 1, a
Further, in the case of a structure in which light is not extracted from the substrate side, the above-described light transmittance is unnecessary, and a material that does not have light transmittance can be used.
<電極>
電極には、背面電極12と透明電極16とがある。これらは2つの電極のうち、光を取り出す側の電極を透明電極16とし、他方を背面電極12としているものである。
光を取り出す側の透明電極16の材料は、発光層13内で生じた発光を取り出せるように光透過性を有するものであればよく、特に可視光領域において高い透過率を有することが好ましい。また、低抵抗であることが好ましく、さらには発光層13との密着性に優れていることが好ましい。またさらに、発光層13上に成膜する際に、発光層13が熱劣化等を生じないよう、低温成膜できるものがより好ましい。透明電極16の材料として、特に好適なものは、ITO(In2O3にSnO2をドープしたものであり、インジウム錫酸化物ともいう。)やInZnO、ZnO、SnO2等を主体とする金属酸化物、Pt、Au、Pd、Ag、Ni、Cu、Al、Ru、Rh、Ir等の金属薄膜、あるいはポリアニリン、ポリピロール、PEDOT/PSS、ポリチオフェンなどの導電性高分子等が挙げられるが、特にこれらに限定されるものではない。また、透明電極16の体積抵抗率は1×10−3Ω・cm以下であって、透過率は380〜780nmの波長において75%以上、さらには屈折率が、1.85〜1.95であることが望ましい。例えばITOは、その透明性を向上させ、あるいは抵抗率を低下させる目的で、スパッタリング法、エレクトロンビーム蒸着法、イオンプレーティング法等の成膜方法で成膜できる。また成膜後に、抵抗率制御の目的でプラズマ処理などの表面処理を施してもよい。透明電極16の膜厚は、必要とされるシート抵抗値と可視光透過率から決定される。透明電極16は、発光層13の上に直接形成しても良いが、ガラス基板上に透明導電膜からなる透明電極16を形成し、透明導電膜と発光層13とが直接接するように貼り合わせても良い。
<Electrode>
The electrodes include a
The material of the
光を取り出さない側の背面電極12には、導電性を有しており、且つ基板11及び発光層13との密着性に優れたものであればよい。好適な例としては、例えばITOやInZnO、ZnO、SnO2等の金属酸化物、Pt、Au、Pd、Ag、Ni、Cu、Al、Ru、Rh、Ir、Cr、Mo、W、Ta、Nb等の金属、これらの積層構造体、あるいは、ポリアニリン、ポリピロール、PEDOT〔ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)〕/PSS(ポリスチレンスルホン酸)等の導電性高分子、あるいは導電性カーボンなどを用いることができる。
The
背面電極12は、層内を全面覆うように構成されてもよく、また、層内に複数の電極をストライプ状に構成されてもよい。さらに、背面電極12、透明電極16は、複数の電極をストライプ状に構成し、背面電極12の各ストライプ状の電極と透明電極16のすべてのストライプ状の電極とが、それぞれねじれの位置の関係であり、かつ、背面電極12の各ストライプ状の電極を発光面に投影したものと透明電極16のすべてのストライプ状の電極を発光面に投影したものとがそれぞれ交わるように構成してもよい。この場合、背面電極12の各ストライプ状の電極、および、透明電極16の各ストライプ状の電極からそれぞれ選択した電極に電圧を印加することにより、所定位置を発光されるディスプレイを構成することが可能となる。なお、図2の構成においても同様である。
The
<導電性ナノ粒子>
本発明の実施の形態1に係る発光素子10では、正極側の電極12界面に導電性ナノ粒子23が担持されている。さらに、実施の形態2に係る発光素子に示すように負極側の電極界面に導電性ナノ粒子24が担持されていてもよい。この発光素子に使用される導電性ナノ粒子23、24は、Ag,Au,Pt,Ni,Cuなどの金属材料粒子や、酸化インジウムスズ、ZnO,InZnOなどの酸化物粒子、カーボンナノチューブなどの炭素材料粒子などを用いることができる。導電性ナノ粒子23の形状は、粒状、球状、柱状、針状、あるいは不定形等のいずれの形状であってもよい。導電性ナノ粒子23の平均粒子径または平均長は、1nm〜200nmの範囲内にあることが好ましい。1nmより小さいと、導電性が悪くなり、発光輝度が低下する。一方、200nmより大きいと、電極間の電気的導通が大きくなるが、導電経路に含まれない発光体粒子14が多くなり、発光輝度、効率が大きく低下する。
<Conductive nanoparticles>
In the
カーボンナノチューブの生成は、気相合成法、プラズマ法などの方法で行われ、作製条件によって、カーボンナノチューブの電気特性や直径、長さなどを任意の変化させることが可能である。カーボンナノチューブは、正極側の電極界面に担持する場合は、p型を使用することが好ましい。負極側の電極界面に担持する場合はn型を使用することが好ましい。p型は、カーボンナノチューブにリンなどの5族元素を添加することで得られる。一方、n型は、窒素などの3族元素を添加することで得られる。 Carbon nanotubes are produced by a method such as a gas phase synthesis method or a plasma method, and the electrical characteristics, diameter, length, etc. of the carbon nanotubes can be arbitrarily changed depending on the production conditions. When the carbon nanotube is supported on the electrode interface on the positive electrode side, it is preferable to use the p-type. When carrying on the electrode interface of the negative electrode side, it is preferable to use n type. The p-type can be obtained by adding a group 5 element such as phosphorus to the carbon nanotube. On the other hand, the n-type can be obtained by adding a group 3 element such as nitrogen.
<発光層>
発光層13は、発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子で構成されている(図1、図3)。なお、この例に限られず、発光層13は、有機バインダ41中に、発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子が分散して構成されていてもよい(図2、図4)。
<Light emitting layer>
The
<発光体粒子>
発光体粒子14としては、光学バンドギャップが可視光の大きさを有する材料であれば、いずれも使用できる。具体的には第13族−第15族化合物半導体であるAlN、GaN、InN、AlP、GaP、InP、AlAs、GaAs、AlSb等を用いることができる。特に、GaNに代表される第13族窒化物半導体が好ましい。また、これらの混晶(例えばGaInN等)であってもよい。さらに、伝導性を制御するために、Si、Ge、Sn、C、Be、Zn、Mg、Ge、Mnからなる群より選択される1又は複数種の元素をドーパントとして含んでいてもよい。
<Phosphor particles>
Any material can be used as the
また、InGaN,AlGaNなどの窒化物やZnSeやZnS、更にZnS、ZnSe,GaP、CdSe、CdTe、SrS、CaS、ZnOを母体とし、母体のまま使用するか、あるいは添加剤として,Ag、Al、Ga、Cu、Mn、Cl、Tb,Liから一種以上選択される元素を添加した発光体粒子を用いることができる。また、ZnSSeのような多元化合物やチオガレート系蛍光体も使用できる。 Further, nitrides such as InGaN and AlGaN, ZnSe and ZnS, ZnS, ZnSe, GaP, CdSe, CdTe, SrS, CaS, and ZnO are used as a base material, or they are used as they are, or as additives, Ag, Al, Phosphor particles to which one or more elements selected from Ga, Cu, Mn, Cl, Tb, and Li are added can be used. In addition, multi-component compounds such as ZnSSe and thiogallate phosphors can also be used.
またさらに、発光体粒子14内において、上記複数の組成が層状構造や偏析構造をなしていてもよい。発光体粒子14の粒径は0.1μm〜1000μmの範囲内であればよく、0.5μm〜500μmの範囲内がより好ましい。
Further, in the
<正孔輸送材料>
次に、発光体粒子14の表面を覆う正孔輸送材料15について説明する。正孔輸送材料15としては、有機正孔輸送材料と、無機正孔輸送材料とがある。正孔輸送材料15にはホール移動度の高い材料が好ましい。
<Hole transport material>
Next, the
<有機正孔輸送材料>
この有機正孔輸送材料としては、下記の化学式6及び化学式7の構成要素を含むことが好ましい。
As this organic hole transport material, it is preferable to include the following structural formula 6 and chemical formula 7.
有機正孔輸送材料が上記の化学式6及び化学式7の構成要素を含むことによる効果は、発光体粒子14に対して効率よく正孔を注入することであると考えられる。
It is considered that the effect of the organic hole transport material containing the constituents of the above chemical formulas 6 and 7 is that holes are efficiently injected into the
さらに、この有機正孔輸送材料としては、下記の化学式8、化学式9、化学式10のいずれかを構成要素として含んでもよい。
また、有機正孔輸送材料としては、大きく分けて、低分子系材料と高分子系材料とがある。正孔輸送性を備える低分子系材料としては、N,N'−ビス(3−メチルフェニル)−N,N'−ジフェニルベンジジン(TPD)、N,N'−ビス(α−ナフチル)−N,N'−ジフェニルベンジジン(NPD)等、Tangらの用いたジアミン誘導体、特に日本国特許第2037475号に開示されたQ1−G−Q2構造のジアミン誘導体等が挙げられる。なお、Q1及びQ2は、別個に窒素原子及び少なくとも3個の炭素鎖(それらの少なくとも1個は芳香族のもの)を有する基である。Gは、シクロアルキレン基、アリーレン基、アルキレン基又は炭素−炭素結合からなる連結基である。また、これらの構造単位を含む多量体(オリゴマー)であってもよい。これらにはスピロ構造やデンドリマー構造を持つものが挙げられる。またさらに、非導電性ポリマーに低分子系の正孔輸送材料を分子分散させた形態も同様に可能である。分子分散系での具体例としては、TPDをポリカーボネート中に高濃度で分子分散させた例があり、そのホール移動度は10−4から10−5cm2/Vs程度である。 Organic hole transport materials are roughly classified into low molecular weight materials and high molecular weight materials. Examples of the low molecular weight material having a hole transporting property include N, N′-bis (3-methylphenyl) -N, N′-diphenylbenzidine (TPD), N, N′-bis (α-naphthyl) -N , N′-diphenylbenzidine (NPD) and the like, and diamine derivatives used by Tang et al., In particular, diamine derivatives having a Q1-GQ2 structure disclosed in Japanese Patent No. 2037475, and the like. Q1 and Q2 are groups separately having a nitrogen atom and at least three carbon chains (at least one of which is aromatic). G is a linking group comprising a cycloalkylene group, an arylene group, an alkylene group, or a carbon-carbon bond. Moreover, the multimer (oligomer) containing these structural units may be sufficient. These include those having a spiro structure or a dendrimer structure. Furthermore, a form in which a low molecular weight hole transport material is molecularly dispersed in a non-conductive polymer is also possible. As a specific example of the molecular dispersion system, there is an example in which TPD is molecularly dispersed at a high concentration in polycarbonate, and its hole mobility is about 10 −4 to 10 −5 cm 2 / Vs.
一方、正孔輸送性を備える高分子系材料としては、π共役ポリマーやσ共役ポリマー等があり、例えばアリールアミン系化合物等が組み込まれたものがある。具体的には、ポリ−パラ−フェニレンビニレン誘導体(PPV誘導体)、ポリチオフェン誘導体(PAT誘導体)、ポリパラフェニレン誘導体(PPP誘導体)、ポリアルキルフェニレン(PDAF)、ポリアセチレン誘導体(PA誘導体)、ポリシラン誘導体(PS誘導体)等が挙げられるが、これらに限定されない。さらに、低分子系で正孔輸送性を示す分子構造を分子鎖中に組み込んだポリマーでもよく、これらの具体的な例としては、芳香族アミンを側鎖に有するポリメタクリルアミド(PTPAMMA、PTPDMA)、芳香族アミンを主鎖に有するポリエーテル(TPDPES,TPDPEK)等が挙げられる。中でも特に好適な例として、中でもポリ−N−ビニルカルバゾール(PVK)は、10−6cm2/Vsと極めて高いホール移動度を示す。他の具体例としては、PEDOT/PSSやポリメチルフェニルシラン(PMPS)等がある。
またさらに、前述した正孔輸送材料を複数種混合して用いてもよい。また、光又は熱で架橋又は重合する架橋性又は重合性材料を含んでいてもよい。
On the other hand, examples of the high molecular weight material having a hole transporting property include a π conjugated polymer and a σ conjugated polymer, and for example, a material in which an arylamine compound or the like is incorporated. Specifically, poly-para-phenylene vinylene derivative (PPV derivative), polythiophene derivative (PAT derivative), polyparaphenylene derivative (PPP derivative), polyalkylphenylene (PDAF), polyacetylene derivative (PA derivative), polysilane derivative ( PS derivatives) and the like, but are not limited thereto. Furthermore, it may be a polymer in which a molecular structure showing a hole transport property in a low molecular system is incorporated in a molecular chain. Specific examples thereof include polymethacrylamide having an aromatic amine in a side chain (PTPAMMA, PTPDMA). And polyether having an aromatic amine in the main chain (TPDPES, TPPEK). Among them, as a particularly preferable example, poly-N-vinylcarbazole (PVK) exhibits extremely high hole mobility of 10 −6 cm 2 / Vs. Other specific examples include PEDOT / PSS and polymethylphenylsilane (PMPS).
Furthermore, a plurality of the hole transport materials described above may be mixed and used. Further, it may contain a crosslinkable or polymerizable material that is crosslinked or polymerized by light or heat.
<無機正孔輸送性材料>
無機正孔輸送性材料について説明する。無機正孔輸送性材料としては、透明または半透明であって、p型伝導性を示す材料であればよい。好適なものとしては、Si、Ge、SiC、Se、SeTe、As2Se3等の半金属系半導体、ZnS、ZnSe、CdS、ZnO、CuI等の2元化合物半導体、CuGaS2、CuGaSe2、CuInSe2等のカルコパイライト型半導体、さらにこれらの混晶、CuAlO2、CuGaO2等の酸化物半導体さらにこれらの混晶等が挙げられる。またさらに、伝導性を制御するために、これらの材料にドーパントを添加してもよい。
<Inorganic hole transporting material>
The inorganic hole transporting material will be described. The inorganic hole transporting material may be any material that is transparent or translucent and exhibits p-type conductivity. Preferred examples include semi-metal semiconductors such as Si, Ge, SiC, Se, SeTe, As 2 Se 3 , binary compound semiconductors such as ZnS, ZnSe, CdS, ZnO, and CuI, CuGaS 2 , CuGaSe 2 , CuInSe. And chalcopyrite type semiconductors such as 2 , mixed crystals thereof, oxide semiconductors such as CuAlO 2 and CuGaO 2 , and mixed crystals thereof. Still further, dopants may be added to these materials to control conductivity.
(変形例1)
図2は、実施の形態1の変形例1に係る発光素子10aの構成を示す概略断面図である。この発光素子10aは、実施の形態1に係る発光素子10と比較すると、発光層13が、有機バインダ41を媒体として、発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子が分散して構成されている点で相違する。
(Modification 1)
FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing the configuration of the
<有機バインダ>
変形例における発光素子10aの発光層13において、発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子を分散させる有機バインダ41としては、樹脂溶液などであれば使用可能である。
<Organic binder>
In the
(実施例1)
本発明の実施例1として、塗布法によって図1の発光素子を得る方法を説明する。実施例として図1に示すような発光素子を作製した。
(a)まず、シリコン基板11上に、スパッタ法によって背面電極としてPt膜12を約300nm形成した。
(b)次に、Pt膜12の上に平均粒子径が1〜3nmのFeナノ粒子を同じくスパッタ法で形成した。そして、基板を約800℃まで加熱して炭化水素ガスをチャンバ内に導入して、導電性ナノ粒子としてカーボンナノチューブ23を成長させた。得られたカーボンナノチューブは、直径が1〜10nm、長さが50nm〜120nmであった。
(c)次に、樹脂溶液に溶かした正孔輸送材料15であるテトラフェニルブタジエン系T770に、発光体粒子14としての平均粒子径が500〜1000nmのGaN粒子を混合させて、発光体粒子14の表面に正孔輸送材料15を被覆、乾燥させた。これによって発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子を得た。
(d)次に、揮発性の溶剤溶液に発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子を混合して発光体ペーストとし、作製した発光体ペーストを、上記カーボンナノチューブ23を担持したPt膜12の上に塗布後、乾燥させた。塗布膜の厚さは約30μmであった。これによって発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子からなる発光層13を形成した。
(e)対向する透明電極付き基板として、ガラス板上に透明導電膜であるITO膜16をスパッタ法で成膜した基板を使用した。ITO膜16の膜厚は約300nmであった。
(f)続いて、ITO膜16面が、先ほどの発光層13に接するように貼り付けた。
以上によって発光素子10を得た。
Example 1
As Example 1 of the present invention, a method of obtaining the light emitting device of FIG. 1 by a coating method will be described. As an example, a light emitting device as shown in FIG. 1 was manufactured.
(A) First, about 300 nm of a
(B) Next, Fe nanoparticles having an average particle diameter of 1 to 3 nm were formed on the
(C) Next, GaN particles having an average particle diameter of 500 to 1000 nm as the
(D) Next, phosphor composite particles in which the surface of the
(E) A substrate in which an
(F) Subsequently, the
Thus, the
評価は、背面電極12と透明電極16との間に直流電圧を印加して行った。また、輝度測定は、携帯型輝度計を用いて行った。その結果、直流電圧約4Vで青緑色発光を開始し、8Vで発光輝度約6000cd/m2が得られた。
以上のように、本発明によれば、直流であって、低電圧で、高輝度の発光素子が得ることが可能である。
The evaluation was performed by applying a DC voltage between the
As described above, according to the present invention, a light-emitting element that is direct current, low voltage, and high brightness can be obtained.
<効果>
本実施の形態1に係る発光素子10、10aは、従来の発光素子よりも電荷注入性に優れ、高い輝度、長寿命を得ることができた。
<Effect>
The light-emitting
(実施の形態2)
図3は、本発明の実施の形態2に係る発光素子20の構成を示す概略断面図である。この発光素子20は、実施の形態1に係る発光素子と比較すると、負極側の電極界面にさらに別の導電性ナノ粒子24を担持している点で相違する。この負極側の透明電極16に担持された導電性ナノ粒子24を介して、発光体粒子14に電子を注入することができる。
(Embodiment 2)
FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing the configuration of the light-emitting
(変形例2)
図4は、本発明の実施の形態2の変形例2の発光素子20aの構成を示す概略断面図である。この発光素子20aは、実施の形態2に係る発光素子20と比較すると、発光層13が、有機バインダ41を媒体として、発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子が分散して構成されている点で相違する。
(Modification 2)
FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing a configuration of a
(実施例2)
本発明の実施例2として、塗布法によって図3に示す発光素子20を作製する方法について説明する。
(a)まず、シリコン基板11上に、スパッタ法によって背面電極としてPt膜12を約300nm形成した。
(b)次に、Pt膜12の上に平均粒子径が1〜3nmのFeナノ粒子を同じくスパッタ法で形成した。そして、基板を約800℃まで加熱して炭化水素ガスをチャンバ内に導入して、導電性ナノ粒子としてカーボンナノチューブ23を成長させた。得られたカーボンナノチューブは、直径が1〜10nm、長さが50nm〜120nmであった。
(c)次に、樹脂溶液に溶かした正孔輸送材料15であるテトラフェニルブタジエン系T770に、発光体粒子14としての平均粒子径が500〜1000nmのGaN粒子を混合させて、発光体粒子14の表面に正孔輸送材料15を被覆、乾燥させた。これによって発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子を得た。
(d)次に、デュポン社製の樹脂溶液に得られた発光体粒子14の表面を正孔輸送材料15で覆った発光体複合粒子を十分に混合させて発光体ペーストとした。
(e)そして、作製した発光体ペーストを上記カーボンナノチューブ23を担持したPt膜12の上に塗布後乾燥させた。塗布膜の厚さは約30μmであった。
(f)対向する透明電極付き基板は、ガラス板上に透明導電膜であるITO膜16をスパッタ法で成膜した基板を使用した。膜厚は約300nmであった。
(g)次いで、ITO膜16の表面に、導電性ナノ粒子としてITOナノ粒子24をAD法により担持した。
(h)続いて、表面にITOナノ粒子24が担持されたITO膜16面が、先ほどの発光体ペーストに接するように貼り付けた。
以上によって発光素子20を得た。
(Example 2)
As Example 2 of the present invention, a method for manufacturing the light-emitting
(A) First, about 300 nm of a
(B) Next, Fe nanoparticles having an average particle diameter of 1 to 3 nm were formed on the
(C) Next, GaN particles having an average particle diameter of 500 to 1000 nm as the
(D) Next, the phosphor composite particles in which the surface of the
(E) The produced phosphor paste was applied on the
(F) As the opposing substrate with a transparent electrode, a substrate in which an
(G) Next,
(H) Subsequently, the surface of the
Thus, the
評価は、背面電極12と透明電極16との間に直流電圧を印加して行った。また、輝度測定は、携帯型輝度計を用いて行った。その結果、直流電圧約4Vでオレンジ色発光を開始し、12Vで発光輝度約5000cd/m2が得られた。
以上のように、本発明によれば、直流、低電圧で、高輝度の発光素子が得ることが可能である。
The evaluation was performed by applying a DC voltage between the
As described above, according to the present invention, it is possible to obtain a light-emitting element having high luminance with direct current and low voltage.
本発明の発光素子は、高い発光輝度を有するので、LCDのバックライト、照明、ディスプレイ等に利用可能である。 Since the light-emitting element of the present invention has high emission luminance, it can be used for LCD backlights, illumination, displays, and the like.
11 基板
12 背面電極
13 発光層
14 発光体粒子
15 正孔輸送材料
16 透明電極
17 電源
23 導電性ナノ粒子A
24 導電性ナノ粒子B
41 有機バインダ
100 発光素子
101 基板
102 第一電極
103 発光層
104 絶縁体層
105 第二電極
106 交流電源
DESCRIPTION OF
24 Conductive nanoparticles B
41
Claims (19)
前記一対の電極間に配置された発光層と、
を備え、
前記発光層は、発光体粒子の表面を正孔輸送材料で覆った発光体複合粒子で構成されており、
前記発光層と前記電極のうち一方の電極との界面に導電性ナノ粒子が介在していることを特徴とする発光素子。 A pair of electrodes, at least one of which is transparent or translucent,
A light emitting layer disposed between the pair of electrodes;
With
The light emitting layer is composed of phosphor composite particles in which the surface of the phosphor particles is covered with a hole transport material,
Conductive nanoparticles are interposed at the interface between the light emitting layer and one of the electrodes, and the light emitting element.
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WO2021059452A1 (en) * | 2019-09-26 | 2021-04-01 | シャープ株式会社 | Electroluminescent element and electroluminescent device |
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- 2008-02-06 JP JP2008026043A patent/JP2009187770A/en active Pending
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