JP2009048821A - 燃料電池システムおよび燃料電池システムの制御方法 - Google Patents

Abstract

【課題】水素雰囲気下におけるイオン液体の分解を抑制して、イオン液体を使用している燃料電池の長寿命化を図る。
【解決手段】燃料電池スタック１１の燃料極かる余剰水素を回収すると共に酸化剤極からの残留ガスである窒素を取り込み水素循環系配管１４により燃料極へ循環させる。余剰水素と共に酸化剤極残留ガスの循環量を排水素バルブ１６の開閉を制御することで燃料電池に供給する水素の濃度を制御する。燃料ガス中の水素濃度の制御はコントローラ２０が行い、燃料電池への要求出力が低い場合は低下させ、要求出力が高い場合は上昇させる。
【選択図】図１

Description

本発明は、燃料電池システムおよび燃料電池システムの制御方法に関する。

新規な定置用電源や自動車用電源として、さまざまな燃料電池が開発されている。その一つとして、燃料電池のイオン伝導を担う電解質にイオン液体を用いるものがある（特許文献１参照）。イオン液体は、常温で液体であることから、現行の固体高分子形燃料電池への適応する場合これを膜化して利用する。イオン液体を用いた燃料電池は、水をプロトン伝導媒体として使用しないため、耐熱性に優れ、より発電効率を高くすることができる。

なお、その他の文献公知発明としては、特許文献２〜７がある。
特開２００３−１２３７９１号公報 特開平６−９３１１４号公報 特開平９−２４５８１８号公報 特開平１１−１１６６７９号公報 特開平１１−６７２２４４号公報 特表平１１−５１０１９８号公報 特開平９−１１０９８２号公報 シーエムシー出版「イオン液体」

イオン液体は、水素雰囲気中では徐々にではあるが分解されることがわかってきた。このため、イオン液体を用いた燃料電池では、使用状況によって寿命が短くなるという問題がある。

本発明の目的は、水素雰囲気下におけるイオン液体の分解を抑制して、燃料電池の長寿命化を図ることのできる燃料電池システムを提供することである。

また、本発明の他の目的は、水素雰囲気下におけるイオン液体の分解を抑制して、燃料電池の長寿命化を図ることのできる燃料電池システムの制御方法を提供することである。

上記課題を解決するための本発明は、電解質としてイオン液体を用いた燃料電池を備えるシステムであって、このシステムの燃料電池へ水素を含有する燃料ガスを供給する燃料ガス供給手段と、燃料電池への要求出力が低い場合は燃料ガス供給手段から燃料電池に供給される燃料ガス中の水素濃度を低下させる一方、燃料電池への要求出力が高い場合は燃料ガス供給手段から燃料電池に供給される燃料ガス中の水素濃度を上昇させる水素濃度調整手段と、を有することを特徴とする燃料電池システムである。

また、上記課題を解決するための本発明は、電解質としてイオン液体を用いた燃料電池を有する燃料電池システムの制御方法であって、燃料電池への要求出力が低い場合は燃料電池に供給される燃料ガス中の水素濃度を低下させる一方、燃料電池への要求出力が高い場合は燃料電池に供給される燃料ガス中の水素濃度を上昇させることを特徴とする燃料電池システムの制御方法である。

以上のように構成された本発明によれば、燃料電池システムの出力低下を招くことなく、イオン液体の水素による劣化を抑制して、イオン液体を使用した燃料電池の長寿命化を図ることができる。

以下、図面を参照して本発明を実施するための最良の形態について説明する。

（実施形態１）
図１は、本発明を適用した実施形態１の燃料電地システムの構成を示すブロック図である。

この燃料電池システム１（以下単にシステムと称する）は、１００℃以上の高温で作動するイオン液体を電解質として用いた燃料電池を用いている。

このシステム１は、燃料電池スタック１１、水素タンク１２、プレッシャーレギュレータ１３、水素循環系配管１４、水素循環ポンプ１５、排水素バルブ１６、コンプレッサ１７、２次電池１８、インバータ１９、およびコントローラ２０を有する。さらにこのシステム１は、燃料電池スタック１１のアノード（燃料極）に供給される燃料ガス中の水素濃度を検知する水素センサ２１、および燃料電池スタック１１内部の温度を測定する熱電対２２が設けられている。

水素タンク１２は燃料電池に接続されている水素供給配管２５およびプレッシャーレギュレータ１３と共に燃料ガス供給手段を構成する。水素タンク１２は、燃料電池スタック１１のアノード側に接続された水素供給配管２５の上流に設けられていて、アノードに供給する水素を蓄える。

プレッシャーレギュレータ１３は水素タンク１２と燃料電池スタック１１の間に設けられている。このプレッシャーレギュレータ１３は、水素タンク１２から供給される高圧の燃料ガスを燃料電池スタック１１に供給するのに適した圧力にまで低下させると共に水素ガスの流量を調整する。なお、プレッシャーレギュレータ１３は、一定圧力一定流量となるように調整するものであってもよい。

水素循環系配管１４は水素循環ポンプ１５と共に余剰水素循環手段を構成する。水素循環系配管１４は水素供給配管２５に接続されている。水素循環系配管１４は燃料電池スタック１１のアノード下流部からアノード上流部（すなわち水素供給配管２５）に、燃料電池スタック１１で使用されなかった余剰水素を再供給（循環）する。このとき、燃料電池スタック１１のカソード（酸化剤極）側からアノード側に通過してきた窒素成分が燃料ガスに混ざることになる。これはカソードに供給された空気のうち酸素は発電により消費されるが、その残留ガスである窒素成分はカソードからアノード側に放出されるためである。したがって、余剰水素を循環させる際に、このようなカソード側から放出されるガスが混ざることになる。このようなカソード側からアノード側へ放出されているガスを含めて余剰水素ガスなどと称する。

水素循環ポンプ１５は、水素循環系配管１４に設けられており、余剰水素ガスなどを流通させる動力となる。

排水素バルブ１６は排気手段である。排水素バルブ１６は、コントローラ２０からの指令により動作し水素循環系配管１４中の余剰水素ガスを任意に外部へ放出する。

コンプレッサ１７は、燃料電池スタック１１のカソード上流に設けられており、外部空気を取り込んで、燃料電池スタック１１で使用するために適した圧力および流量となるように調整する。

２次電池１８は、システム１全体として電力を供給している負荷の要求に応じるための補助電源である。この２次電池１８は、システム１に対する要求出力（負荷）と燃料電池スタック１１による発電出力に差がある場合に、燃料電池出力が大きい場合は充電し、小さい場合は放電する。インバータ１９は燃料電池から得られる直流電圧を電力負荷装置によって要求される交流電気信号（交流電圧、周波数）に変換する。

水素センサ２１は水素濃度検出手段である。この水素センサ２１は、水素循環系配管１４の水素供給配管２５接続位置より下流側（燃料電池スタックに近い側）に設けられている。これにより燃料電池スタック１１に実際に供給される燃料ガス中の水素濃度を検出する。

熱電対２２は温度検出手段である。この熱電対２２は、燃料電池スタック１１の温度を検出する。たとえば、熱電対２２は、燃料電池スタック１１の中心位置に設けたり、燃料電池スタック１１内部に複数個設けたりするなどして燃料電池スタック１１の代表温度を検出する。熱電対２２を一つ設ける場合は燃料電池スタック１１の中心部に設けることが好ましい。そしてそこで測定された温度が代表温度となる。熱電対２２を複数個設ける場合は、燃料電池スタック１１内部から外側にかけて均等に配置することが好ましい。そして、コントローラ２０が複数の熱電対２２から得られた値の平均値を算出して、その平均値を代表温度、すなわちその時点の燃料電池温度として使用する。なお、熱電対２２からの信号は電圧変化を示す信号である。後述する処理ではその電圧を直接用いてもよいし、温度に換算して用いてもよい。

コントローラ２０は水素濃度調整手段である。コントローラ２０は、燃料電池スタック１１を負荷要求に応じて動作させるために、プレッシャーレギュレータ１３、コンプレッサ１７、および排水素バルブ１６を制御する。またコントローラ２０は、水素センサ２１および熱電対２２から水素濃度および燃料電池温度を検出する。そして得られた水素濃度および燃料電池温度に基づいて、適切な出力が得られるように水素濃度を制御する。この水素濃度の制御は排水素バルブ１６の開閉により行う。

燃料電池スタック１１のアノードに供給される水素は、前述した通り、本実施形態１においては水素タンク１２から供給されるものと使用されなかった余剰水素の２つよりなる。したがって、アノードに供給される水素の濃度は、カソード側からの窒素成分によって薄められている。

排水素バルブ１６を開くことで、このような窒素分により薄められた水素が水素循環系配管１４から排出される。窒素分を含んだ余剰水素ガスなどを排出することで、アノードに供給される水素濃度は高くなる。一方、排水素バルブ１６を閉じると、窒素分により薄められた水素が水素循環系配管１４内を流れるために、アノードに供給される燃料ガスの水素濃度は低くなる。

コントローラ２０は、この排水素バルブ１６の開閉を制御することで、アノードに供給される水素の濃度を制御する。

燃料電池スタック１１は、イオン液体を電解質として用いた燃料電池の集合体である。スタックとして構成されている一つひとつをセルと称している。

図２は燃料電池セルの概略構成を示す断面図である。

燃料電池セルは、ガス拡散層６１０ａ、カソード触媒層６１０ａ、電解質層６００、アノード触媒層６１０ｂ、ガス拡散層６１０ｂが積層してなるＭＥＡをセパレータ６５０ａ、６５０ｂで狭持した構造となっている。セパレータ６５０ａには空気流路６３０ａが設けられる。ここで電解質６００としては、イオン液体を高分子内に固定化したイオンゲルを用いている。カソード触媒層６１０ａ、アノード触媒層６１０ｂは、白金担持カーボン上にアイオノマーといわれる電解質を固定化した層であり、白金−アイオノマー−反応ガスの三相界面を形成させるためのメソポアが存在している。

イオン液体を用いた電解質は、たとえば、前述の特許文献１のように、イオン液体が４級アンモニウムおよびアニオンから成り、プロトン供与体がブロンステッド−ロウリィ酸であるプロトン伝導体である。より具体的には、４級アンモニウムがイミダゾリウム、ピリジニウム、またはＮ^＋Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４（式中、Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれアルキル基、アリール基、またはアラルキル基を表し、またＲ３およびＲ４がシクロアルキル基を形成してもよい。）で表される。一方、アニオンがＡｌＣｌ^４−、Ａｌ_３Ｃｌ^８−、Ａｌ_２Ｃｌ^７−、ＰＦ^６−、ＢＦ^４−、ＣＦ_３ＳＯ^３−、（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２Ｎ⁻、（ＣＦ_３ＳＯ_２）_３Ｃ⁻、（ＦＨ）_ｎＦ⁻である。ブロンステッド−ロウリィ酸がスルホン酸基またはリン酸基を有する。

ここで、このようなイオン液体を固定化したイオンゲルの水素雰囲気下における分解、劣化について説明する。図３は、イオン液体ＥＭＩ（ＦＨ）_１．３Ｆ中でＨＥＭＡ（Ｈｙｄｒｏｘｙｅｔｈｙｌ Ｍｅｔａｃｒｙｒａｔｅ）を重合させることによって形成したイオンゲルの熱重量測定（ＴＧ）結果を示すグラフである。ここで、ＥＭＩ（ＦＨ）_１．３Ｆの１．３という数字は（ＦＨ）Ｆと（ＦＨ）_３Ｆが、７：３の割合で存在していることを表す。

ここでは、窒素雰囲気下と水素雰囲気下でそれぞれ測定した結果について示している。このグラフから同じ温度では水素雰囲気下において重量減少が大きいことがわかる。また、このグラフから、イオン液体の水素雰囲気下における劣化速度は、水素濃度に大きく依存することがわかる。つまり、燃料電池発電時に、出力要求に対してアノードの水素濃度を可能な限り小さくしておけば、イオン液体が水素にさらされる時間を必要最小限に抑えることが可能となる。
この水素雰囲気下における重量減少について、詳細なメカニズムは不明であるが、以下のような仮説を立てている。

下記反応式（１）は、イオン液体のカチオンであるエチルメチルイミダゾリウム（ＥＭＩ^＋）と水素の反応を示す。水素はＥＭＩ^＋の２位の炭素を還元し、自らはプロトンとなる。ＥＭＩ^＋に還元されカルベンとなる。この後、カルベン部を反応中心とした二量化などの後続反応が起きる。つまり、ＥＭＩ（ＦＨ）_１．３Ｆにはプロトンアクセプターである、（ＦＨ）Ｆ⁻が存在しており、反応式（１）で発生したプロトンは、反応式（２）のような反応によりアニオン中に取り込まれる。

この結果、ＥＭＩ（ＦＨ）_１．３Ｆは、ＥＭＩ^＋はイオン液体のカチオンではなくなり、その反応によって生じたプロトンは、（ＦＨ）_１．３Ｆ中に取り込まれ、マイナス電荷を打ち消す。

イオン液体は一般に蒸気圧が非常に低いため、熱分解温度（２００〜３００℃）以下では重量減少は非常に小さい。しかし、水素雰囲気下では、前記反応の結果、カチオンが有機物へ変質して蒸発するため、熱分解温度以下において大幅な重量減少が見られていると考えられる。

燃料電池アノードでは、この現象が起きることによって水素とイオンゲルの界面において電解質であるイオン液体が消失し、燃料電池性能の低下を招く。

図４は、このシステム１において、イオン液体が高濃度の水素にさらされる時間を抑え、かつ出力要求に適した発電量を維持するための制御手順を示すフローチャートである。

まず、コントローラ２０は、燃料電池システムの運転中、アノード水素濃度Ｃ_Ｈ２０および燃料電池スタックの温度（以下燃料電池温度Ｔ_ＦＣ０という）を水素センサ２１および熱電対２２によって常に監視している。そして、コントローラ２０は、水素センサ２１および熱電対２２から現在のアノード水素濃度Ｃ_Ｈ２０および燃料電池温度Ｔ_ＦＣ０を取得する。同時に、燃料電池への出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}も取得する（Ｓ１）。

この出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}は、そのときに２次電池に蓄えられた電気エネルギー、および電力負荷装置に要求されるエネルギー、この２つの情報から、システムのエネルギー効率が最高となるようにコントローラ２０によって決定され、常に変動している値である。たとえば、電力負荷装置に要求されるエネルギーが同じ場合であっても、２次電池に蓄えられた電気エネルギーが少ない場合には、燃料電池への出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}を大きくし、逆に２次電池に蓄えられた電気エネルギーが電池の蓄電可能量に近い場合、燃料電池への出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}を小さくするといった制御を行う。電力負荷装置はたとえば車両を駆動するための交流モータである。したがって、このシステム１には、インバータ１９を介して出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}に応じた仮想抵抗がかかり、その抵抗の値によって燃料電池電圧、電流が制御される。

次にコントローラ２０は、得られたアノード水素濃度Ｃ_Ｈ２０および燃料電池温度Ｔ_ＦＣ０の条件で出力可能な最高出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}を算出する（Ｓ２）。この最高出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}の算出には前もって作成しておいた検量線を用いる。

図５は、検量線の一例を示すグラフである。

図５では、Ｔ１＞Ｔ２＞Ｔ３の順で温度が高い（すなわち、この中ではＴ１が最も温度の高い場合を示している）。また、水素濃度はグラフの右方向ほど濃いことを示している。

燃料電池の最高出力は、温度および水素濃度に依存する。すなわち、燃料電池の最高出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}は水素濃度が同じ場合、燃料電池温度が高いほど高出力が出せる。また温度が同じ場合、水素濃度が高いほど高出力が出せる。

検量線は、図５のように、燃料電池温度ごとに水素濃度と出力の関係を複数のグラフとして作成して用いる。なお、実際の処理に当たっては、コントローラ２０であるコンピュータが利用できるように、温度とアノード水素濃度との関係をグラフに従ってテーブルデータとしたものを用いることになる。また、検量線はこのようなグラフに限らず、たとえば水素濃度Ｃ_Ｈ２と燃料電池温度Ｔ_ＦＣとから燃料電池の最高出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}を導出する関数を作成して用いてもよい。

ここで、検量線の複数の温度は、たとえば、１℃ごと、５℃ごと、１０℃ごとなどさまざまな間隔でよい。温度間隔を狭くして複数の検量線を作成すれば、細かな温度ごとの制御を行うことができる。また、温度域に応じて間隔を変えてもよい。たとえば低温域では温度間隔を広く、高温域では温度間隔を狭くするなどである。これは、たとえば燃料電池が完全に停止した状態から運転を開始した場合、１００℃に達するまでの時間が早いため、細かな温度で検量線を作成しても使用される機会が少ない。一方、燃料電池が運転を開始して、効率良く発電できる温度域（ここでは、たとえば１００〜３００℃程度）では、運転状態によって燃料電池の温度が細かく変化する。このため、このような温度域では細かな温度間隔で複数の検量線を作成することで、通常運転時における制御を細かくすることができる。なお、Ｓ２の処理は、検出された温度と全く同じ温度での検量線がなければ、より近い温度の検量線を用いる、または、検出された温度を間に含む２つの検量線から内挿して求めることになる。

次に、コントローラ２０は、燃料電池温度Ｔ_ＦＣ０と燃料電池への出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}の値からステップＳ２で用いた検量線を用いて燃料電池への出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}に対応するアノード水素濃度Ｃ_{Ｈ２ｄｅｍ}を算出する（Ｓ３）。

このとき出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}＞最高出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}である場合、水素濃度Ｃ_Ｈ２を上げて出力要求に応え、出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}≦最高出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}の場合、水素濃度Ｃ_Ｈ２を下げる。これにより電解質に用いられているイオン液体がさらされる水素の量を極力少なくすることができる。

このアノード水素濃度Ｃ_{Ｈ２ｄｅｍ}を算出の後、コントローラ２０は、算出されたアノード水素濃度Ｃ_{Ｈ２ｄｅｍ}をとなるように、水素循環系配管に設けた排水素バルブの開頻度Ｆ_ｖを調整する（Ｓ４）。具体的には、水素濃度を上げる場合には、排水素バルブの一定時間あたりの開時間を長くする。一方、水素濃度を下げる場合には、排水素バルブの一定時間あたりの開時間を短くする。このとき、コントローラ２０は監視しているアノードの水素濃度Ｃ_Ｈ２を取得する。

その後、コントローラ２０は、監視しているアノードの水素濃度Ｃ_Ｈ２がＳ３で求めた水素濃度Ｃ_{Ｈ２ｄｅｍ}に達したところで（Ｓ５：Ｙｅｓ）、開頻度Ｆ_ｖを固定する（Ｓ６）。このＳ３〜６の動作で水素濃度のＣ_Ｈ２の調整を終える。その後処理ステップはＳ１へ戻り上記処理を繰り返し実行することとなる。

以上、本実施形態１によれば、電解質に含まれているイオン液体が必要以上に水素にさ
らされることを防止することができる。これにより、イオン液体の分解、劣化を抑制し、燃料電池の長寿命化を図ることができる。

また、本実施形態１によれば、最大出力と出力要求に応じて水素濃度を調整することにしたので、出力要求に十分に答えつつ、イオン液体が接触する水素の量を制御し、かつ、イオン液体が濃度の高い水素にさらされる時間を極力短くすることができる。特に現在の燃料電池温度と水素濃度を基準に、まずその時点での最高出力を求めて、これを基準に出力要求が大きいか少ないかを判断し、出力要求となるように水素濃度を変更している。このため現時点で最高出力を出すために必要な最小の水素濃度に調整することができる。

また、燃料電池温度ごとの水素濃度と出力との関係を示す検量線を用いて最高出力、および要求出力にあった水素濃度を求めることとしたので、さまざまな燃料電池温度における最高出力および要求出力にあった水素濃度を得ることができる。

さらに、本実施形態１によれば、水素循環系に設けられている排水素バルブの開頻度を調整することで水素濃度を調整することにしたので、簡単な装置構成によりイオン液体が接触する水素の量を制御することができる。

（実施形態２）
図６は、本発明を適用した実施形態２の燃料電池システム構成を示すブロック図である。なお、以下の説明において実施形態１と同様の機能を有する部材については同じ符号を付し、それらの詳細な説明は省略する。

この燃料電池システム２は、実施形態１と同様に１００℃以上の高温で作動するイオン液体を電解質として用いた燃料電池を用いている。

このシステム２は、実施形態１と同様に、燃料電池スタック１１、水素タンク１２、プレッシャーレギュレータ１３、水素循環系配管１４、排水素バルブ１６、コンプレッサ１７、２次電池１８、インバータ１９、コントローラ２０、水素センサ２１、および熱電対２２を有する。

さらにこのシステム２は、水素循環系配管１４に循環停止バルブ３１が設けられている。この循環停止バルブ３１は循環経路閉鎖手段である。循環停止バルブ３１は、コントローラ２０の指示により動作し、水素循環系配管１４内を閉塞して水素供給配管２５へ戻る窒素などを含む余剰水素ガスがアノード上流に戻らないようにする。これにより排水素バルブ１６の開頻度調整では対応ができない急速な燃料電池要求出力変動に対して、純水素を燃料電池に供給することができるようになる。

図７〜１１は、このシステム２における制御手順を示すフローチャートである。

まず、コントローラ２０は、実施形態１同様に、現在のアノード水素濃度Ｃ_Ｈ２０および燃料電池温度Ｔ_ＦＣ０と、燃料電池要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}を取得する（Ｓ２１）。続いてコントローラ２０は、やはり実施形態１同様に、現在のアノード水素濃度Ｃ_Ｈ２０および燃料電池温度Ｔ_ＦＣ０における最大出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}算出する（Ｓ２２）。最大出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}算出は実施形態１同様に検量線を用いる。

その後、コントローラ２０は、燃料電池出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}と、その燃料電池温度Ｔ_ＦＣ０におけるアノード水素濃度Ｃ_Ｈ２０での燃料電池最高出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}の比較を行う（Ｓ２３）。

ここで、燃料電池要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}＞燃料電池最高出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}である場合（Ｓ２３：ＹＥＳ）、出力要求に応えられないと判断する。そして、コントローラ２０は、処理を燃料電池出力上昇サブルーチン（Ｓ３０）に移行する。

一方、燃料電池要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}＜燃料電池最高出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}であれば（Ｓ２３：ＮＯ）、アノード水素濃度を下げて燃料電池耐久性向上を図ることが可能と判断して燃料電池出力下降サブルーチン（Ｓ５０）に移行する。Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}＝Ｗ_{ＦＣｍａｘ}である場合は、運転状態を変える必要がないため、説明および図示を省略する。なお、このようなＷ_{ＦＣｄｅｍ}＝Ｗ_{ＦＣｍａｘ}である場合は、燃料電池出力下降サブルーチン（Ｓ５０）へ移行するようにしてもよいが（燃料電池出力上昇サブルーチン（Ｓ３０）へ移行するようにしても同じ）、運転状態を変える方向には動作しない。

図８は燃料電池出力上昇サブルーチンの手順を示すフローチャートである。

燃料電池出力上昇サブルーチン（Ｓ３０）においては、コントローラ２０は、まず、燃料電池出力の負荷応答時間要求ｔ_ｒｅｓ（要求応答時間）を読み込んで、あらかじめ決められた負荷応答時間の閾値ｔ_ｒｅｓｃと比較する（Ｓ３１）。

負荷応答時間要求ｔ_ｒｅｓはそのときのシステムの運転状況（２次電池残量、システムへの要求負荷など）によって、システム全体のエネルギー効率が最適となるように決定される値であり、時々刻々と変化する。たとえば車両の場合、要求出力がアクセル開度により決まる。そして、負荷応答時間要求ｔ_ｒｅｓは２次電池残量とアクセル開度で決まる。これは２次電池残量が十分にある場合には、アクセル開度が急に大きくなっても、燃料電池に対する負荷応答時間要求ｔ_ｒｅｓは大きな値となり、２次電池残量が小さいと全ての要求出力が燃料電池にかかるため、燃料電池が要求される出力を出すまでの時間、すなわち負荷応答時間要求ｔ_ｒｅｓは小さいものとなる。

一方、閾値ｔ_ｒｅｓｃはシステム構成に依存する値であり、水素濃度調整によって対応できる燃料電池出力応答かどうかを判断する指標となる値である。ここで、排気バルブの頻度を上げて対応する場合、水素濃度の上昇速度は小さいが、無駄にする水素量を抑えることができる。逆に閉塞バルブを閉じて、排気バルブを開放すると、水素濃度の上昇速度は早いが、無駄にする水素量が大きくなる。したがって、この閾値ｔ_ｒｅｓｃは、無駄にする水素量をどこまで許容するかで決めるとよい。

ここで負荷応答時間要求ｔ_ｒｅｓが、閾値ｔ_ｒｅｓｃと比較して低い場合（ｔ_ｒｅｓ＜ｔ_ｒｅｓｃ）、急速な燃料電池出力の応答が求められていると判断する（Ｓ３２：Ｙｅｓ）。この場合、コントローラ２０は、水素循環系に設置された循環停止バルブ３１を閉じ、同時に排水素バルブ１６を開く（Ｓ３２）。そしてコントローラ２０は、現在の水素濃度Ｃ_Ｈ２＝１００％、燃料電池出力Ｗ_ＦＣ＝１００％となったことを確認する（Ｓ３３）。この操作を行うことにより、１００％水素（純水素）をアノードに速やかに供給でき、最も速やかに燃料電池の出力を最大とすることができる。ステップＳ３３において水素濃度Ｃ_Ｈ２＝１００％、燃料電池出力Ｗ_ＦＣ＝１００％であることが確認できなかった場合には、エラーなどを出力してユーザに知らせるようにしてもよい。

なお、循環停止バルブ３１は、ここで処理によって閉じられる以外は開いている。

一方、ステップＳ３１において、負荷応答時間要求ｔ_ｒｅｓ＞閾値ｔ_ｒｅｓｃである場合（Ｓ３２：ＮＯ）、燃料電池出力への応答要求は小さいと判断する。

この場合、コントローラ２０は、応答速度は遅くなるが、必要以上に水素濃度を上げる
ことなく燃料電池の耐久性を向上させるための処理を行う。

図９はこの処理を行う水素濃度調整サブルーチンの手順を示すフローチャートである。

コントローラ２０は、まず、要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}と出力閾値Ｗ_ＦＣＣの比較を行う（Ｓ４１）。ここで出力閾値Ｗ_ＦＣＣは以下のように決定する。

燃料電池最高出力とアノード水素濃度の関係は図１２のような関係で表される。図１２は、図５で示したものと同様、燃料電池のある温度における水素濃度と出力の関係を示すグラフであり、説明のためにある一つの温度のときのみを示した。

燃料電池の性能はカソード側の反応性に依存するところが大きく、アノードの水素濃度は燃料電池の性能に与える影響が小さい。つまり、水素濃度０％に近づくにつれて急激に燃料電池最高出力が落ち込む。逆にいえば、水素濃度がある程度以上高くなれば、それ以上水素濃度を高くしてもさほど燃料電池の出力上昇には寄与しないのである。

そこで本実施形態２では、このような急激な燃料電池出力の落ち込みが生じる点を出力閾値Ｗ_ＦＣＣとして、そのときの水素濃度を水素濃度閾値Ｃ_Ｈ２Ｃと設定する。

コントローラ２０は、このように設定された出力閾値Ｗ_ＦＣＣより燃料電池出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}が小さいか否かを判断し（Ｓ４１）、小さい場合、その時点での燃料電池温度Ｔ_ＦＣ０において最大出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}が要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}となるアノード水素濃度Ｃ_{Ｈ２ｄｅｍ}を算出する（Ｓ４２）。この値は、実施形態１と同様に燃料電池温度ごとの検量線を用いて算出する。

そして、コントローラ２０は、排水素バルブ１６の開頻度Ｆ_ｖを調整し（Ｓ４３）、検出される水素濃度Ｃ_Ｈ２が算出された水素濃度Ｃ_{Ｈ２ｄｅｍ}となるようにする（Ｓ４４）。水素濃度Ｃ_Ｈ２が算出された水素濃度Ｃ_{Ｈ２ｄｅｍ}と同じとなった時点で、排水素バルブ１６の開頻度Ｆ_ｖを固定する（Ｓ４５）。これにより、出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}に最低のアノード水素濃度Ｃ_Ｈ２で応えるようにすることができる。このような操作を行うことで、アノード水素濃度に依存するイオン液体の劣化速度を緩和しながら、燃料電池の出力要求に応えることができる。

一方、ステップＳ４１において、出力閾値Ｗ_ＦＣＣより燃料電池出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}が大きい場合、検出されるアノード水素濃度Ｃ_Ｈ２が水素濃度閾値Ｃ_Ｈ２Ｃとなるように、排水素バルブ開頻度Ｆ_Ｖを調整する（Ｓ４６〜Ｓ４８）。このような操作を行うことで、低いアノード水素濃度Ｃ_Ｈ２で燃料電池出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}の大部分に応えることができる。この場合、不足する燃料電池出力要求は２次電池からまかなう。

次に、ステップＳ２３（図７）において、要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}＜最大出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}と判断した場合、コントローラ２０は、燃料電池出力下降サブルーチンの処理を行う。

図１０は燃料電池出力下降サブルーチンの手順を示すフローチャートである。

まず、コントローラ２０は、前記のステップＳ４１同様に、燃料電池出力の負荷応答時間要求ｔ_ｒｅｓが閾値ｔ_ｒｅｓｃ以下であるかどうか判断する（Ｓ５１）。この閾値ｔ_ｒｅｓｃは燃料電池出力上昇サブルーチンで用いた値と同じ値を用いる。なお、出力上昇時の応答性能と、出力下降時の応答性能に差があってもよい場合はここで用いる閾値ｔ_ｒｅｓｃは燃料電池出力上昇サブルーチンで用いた値と異なる値としてもよい。

そして、コントローラ２０は、負荷応答時間要求ｔ_ｒｅｓ＜閾値ｔ_ｒｅｓｃであれば、燃料電池の取り出し電流Ｉ_ＦＣを低下させて（Ｓ５２）、現在の燃料電池出力Ｗ_ＦＣを要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}となるようにして負荷応答に応える。しかし、燃料電池の取り出し電流Ｉ_ＦＣを低下させたままの状態で運転を継続すると、水素濃度が必要以上に高いままとなる。そこで、コントローラ２０は、燃料電池出力要求Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}に対応したアノード水素濃度Ｃ_Ｈ２に設定し、また、燃料電池の取り出し電流Ｉ_ＦＣを増加させる水素濃度燃料電池電流調整サブルーチン（Ｓ６０）へ移行する。

図１１は、水素濃度燃料電池電流調整サブルーチンの手順を示すフローチャートである。

このサブルーチンでの処理は、まず、コントローラ２０が、燃料電池への要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}と出力閾値Ｗ_ＦＣＣとを比較する（Ｓ６１）。

ここで要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}＜出力閾値Ｗ_ＦＣＣである場合は、現在の燃料電池温度Ｔ_ＦＣにおいて、要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}がその時点での最大出力Ｗ_{ＦＣｍａｘ}となるアノード水素濃度ＣＨ_２ｄｅｍを算出する（Ｓ６２）。

その後コントローラ２０は、排水素バルブ開頻度Ｆ_ｖを減少させる（すなわち一定時間あたりに開いている時間を少なくする。Ｓ６３）。続いてコントローラ２０は出力燃料電池電流Ｉ_ＦＣを調整する（Ｓ６４）。たとえば、燃料電池スタック１１からの出力エネルギーと２次電池１８からの出力エネルギーが一定となるように制御する。

そして、コントローラ２０は、現在の燃料電池出力Ｗ_ＦＣが要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}となったか否かを判断して、Ｗ_ＦＣ＝Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}でなければ、Ｗ_ＦＣ＝Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}となるまで出力燃料電池電流Ｉ_ＦＣの調整を継続する（Ｓ６５）。一方、Ｗ_ＦＣ＝Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}となれば、現在の水素濃度Ｃ_Ｈ２が上記算出した要求出力に対応したアノード水素濃度Ｃ_{Ｈ２ｄｅｍ}になるまで排水素バルブ開頻度Ｆ_ｖをさらに減少させる（Ｓ６６）。現在の水素濃度Ｃ_Ｈ２＝アノード水素濃度Ｃ_{Ｈ２ｄｅｍ}となった時点で排水素バルブ開頻度Ｆ_ｖを固定する（Ｓ６７）。

これにより、排水素バルブ１６が徐々に閉じている割合が長くなって、水素濃度が薄くなる。したがって、その時点での最小の水素濃度により、要求出力に対応した出力となる。

一方、ステップＳ６１において、要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}≧出力閾値Ｗ_ＦＣＣである場合には、コントローラ２０は排水素バルブ開頻度Ｆ_ｖを減少させ（Ｓ７３）、さらに現在の出力燃料電池電流Ｉ_ＦＣを調整する（Ｓ４４）。

そして、コントローラ２０は、現在の燃料電池出力Ｗ_ＦＣが要求出力Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}となったか否かを判断して、Ｗ_ＦＣ＝Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}でなければ、Ｗ_ＦＣ＝Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}となるまで出力燃料電池電流Ｉ_ＦＣの調整を継続する（Ｓ７５）。一方、Ｗ_ＦＣ＝Ｗ_{ＦＣｄｅｍ}となれば、現在の水素濃度Ｃ_Ｈ２がアノード水素濃度の閾値Ｃ_Ｈ２Ｃになるまで排水素バルブ開頻度Ｆ_ｖをさらに減少させる（Ｓ７６）。現在の水素濃度Ｃ_Ｈ２＝の閾値Ｃ_Ｈ２Ｃとなった時点で排水素バルブ開頻度Ｆ_ｖを固定する（Ｓ７７）。

これにより出力閾値Ｗ_ＦＣＣに対応したアノード水素濃度Ｃ_Ｈ２Ｃになるように、排水素バルブ開頻度Ｆ_Ｖを設定することになる。

このサブルーチンにおける処理は、図９に示した水素濃度調整サブルーチンと異なる点
は、水素濃度低下によって生じる出力低下を、燃料電池電流Ｉ_ＦＣを調整することによって補償することである。

なお、ステップＳ５１（図１０）において、負荷応答時間要求ｔ_ｒｅｓ≧閾値ｔ_ｒｅｓｃと判断された場合は、図９を参照して説明したと同じ水素濃度調整サブルーチン（Ｓ４０）を実行することになる。

以上、本実施形態２によれば、水素循環系配管１４に循環停止バルブ３１を設けたことで、これを閉じて水素循環系配管１４を閉塞することで１００％水素を燃料電池スタック１１に供給することができる。したがって、急な要求出力の増加にも対応することができ、システム２の応答速度が向上する。しかもこのための設備としては、循環停止バルブ３１を追加するだけであるから簡単な設備の追加ですむ。

また、本実施形態２では、水素濃度を上げても出力の増加が大きくは見込めない水素濃度の閾値を設定して、この閾値以下の範囲内で水素濃度を上げるようにした。これにより、出力要求を満たしつつ、イオン液体が水素に触れる量や高濃度水素にさらされる時間を少なくすることができる。したがって、実施形態１と比較してよりいっそうイオン液体の劣化を抑制することが可能となる。

さらに、本実施形態２では、要求出力に対する負荷応答時間があらかじめ決められた応答時間の閾値より速い場合に前記循環経路閉鎖手段を閉鎖することとしたので、高速での応答が要求される場合にのみ高濃度の水素を供給するようにして、できるだけ高濃度水素にイオン液体がさらされないようにすることができる。

（実施形態３）
図１３は、本発明を適用した実施形態３の燃料電池システム構成を示すブロック図である。なお、以下の説明において実施形態１および２と同様の機能を有する部材については同じ符号を付し、それらの詳細な説明は省略する。

この燃料電池システム３は、実施形態１および２と同様に１００℃以上の高温で作動するイオン液体を電解質として用いた燃料電池を用いている。

このシステム３は、実施形態２と同様に、燃料電池スタック１１、水素タンク１２、プレッシャーレギュレータ１３、排水素バルブ１６、コンプレッサ１７、２次電池１８、インバータ１９、コントローラ２０、水素センサ２１、熱電対２２を有する。さらにこのシステム３は、水素供給配管２５に、水素濃度を薄くするために希釈気体を供給する希釈気体供給器４１、水素の流量を調整するマスフローコントローラ３５、希釈用気体の流量を調整するマスフローコントローラ３６が取り付けられている。

希釈気体供給器４１は希釈手段であり、水素タンクから水素供給配管２５に供給されている水素ガスを直接希釈して、燃料ガス中の水素濃度を下げる。希釈気体の導入動作はコントローラ２０によって制御している。希釈気体は、たとえば、水蒸気、窒素ガス、ヘリウムなどの不活性気体、あるいはこれらの混合気体などであり得る。

水蒸気の場合は、たとえば水中に設けたバブラーからタンクに蓄えた窒素ガスを供給することで高湿度の窒素ガス（窒素含有水蒸気）を水素供給配管２５に供給する。また窒素ガスやヘリウムなどの不活性気体を用いる場合は、たとえばこれらを希釈気体供給器４１内にボンベなどを用いて圧縮気体または液体状態として貯蔵しておいて、直接供給するようにしてもよい。これらの場合、希釈気体はタンクなどの出力弁の開閉と共にマスフローコントローラ３６をコントローラ２０が制御することにより行う。

このように、希釈気体供給器４１を設けたことで、燃料電池への要求出力が低下した際には、急速に水素濃度を任意の濃度とすることが可能となる。

本実施形態３では、上述した実施形態２と同様の制御により要求出力が上がった場合には希釈気体のマスフローコントローラ３６を閉じることで急速に水素濃度を向上させ、出力を上げることができる。このとき、水素の出力（マスフローコントローラ３５からの出力）は一定を保つようにしてもよいが、希釈気体の導入を止めると同時にマスフローコントローラ３５を調整することで、水素出力をいっそう上げるようにしてもよい。

一方で要求出力が下がった場合には希釈気体供給器４１から希釈気体を導入して急速に水素濃度を下げる。このとき、水素の出力は一定を保つようにしてもよいが、希釈気体の導入を行うと同時にマスフローコントローラ３５を調整することで、水素出力をいっそう下げるようにしてもよい。

したがって、本実施形態３では、要求出力が下がった場合に急速に水素濃度を下げて、よりいっそうイオン液体が水素に触れる割合を下げることができる。

その他の制御も実施形態２と同様に行うことができ、実施形態２と同様の効果がある。

なお、本実施形態３では、希釈気体供給器４１を用いて水素濃度の調整を行うこととしたため、水素循環系配管（余剰水素循環手段）はない構成とした。しかし、希釈気体供給器４１と共に、水素循環系配管を設けておいて、通常運転時には水素を回収して使用するようにしてもよい。この場合、水素濃度を上げる際には、希釈気体供給器４１からの希釈気体の供給を止めると共に、水素循環系配管内のバルブを閉じたり、排水素バルブを開いたりするなどして、窒素などを含む余剰水素ガスが燃料電池スタックに戻らないようにするとよい。

以上、本発明を実施形態により説明したが、本発明はこれらの実施形態に限定されるものではない。

たとえば、具体的な制御方法は上述した方法に代えて、単純に燃料電池スタックの出力を監視し、その出力が要求出力に見合う値となるように水素濃度を変更するといったことも可能である。このような制御方法でもイオン液体が高濃度の水素にさらされる割合を減らして燃料電池の長寿命化を図ることができる。

また、排水素バルブは開または閉のいずれかの状態をとるバルブを用いて、開頻度の調整により水素濃度を制御したが、このようなバルブに代えて流量を調整するタイプのバルブを用いてもよい。

その他、たとえば、電解質として用いられるイオン液体についても、上述したＥＭＩ（ＦＨ）_１．３Ｆ以外のイオン液体であっても水素触れることで劣化が起こるような電解質であれば本システムは有効に作用する。

さらには、上述した実施形態では、２次電池をシステム内に設けている。その役割は、主に、燃料電池の発電余力がある場合に電力を一時的に蓄えておいて、要求出力が急激に高くなったときにこの２次電池からの出力でシステム全体としての応答性を補うためのものである。したがって、本発明を実施する上で必ずしも必要なものではない。

本発明は、自動車用の燃料電池システムに好適である。これは、自動車用の燃料電池システムは、自動車の加速減速などの状況に応じて発電量を変化させることが多いため、それに応じて本発明を適用して水素濃度を変えれば、格段に燃料電池の寿命を伸ばすことができる。

本発明は、自動車用以外の設置型の燃料電池システムに適している。本発明を適用することで、燃料電池システムが設置された環境温度や運転状態の変化に対応した最適な水素濃度で運転を継続することができ、これまで以上に燃料電池の寿命を伸ばすことができる。

本発明を適用した実施形態１の燃料電地システムの構成を示すブロック図である。 燃料電池セルの概略構成を示す断面図である。 イオン液体ＥＭＩ（ＦＨ）_１．３Ｆ中でＨＥＭＡを重合させることによって形成したイオンゲルの熱重量測定結果を示すグラフである。 実施形態１の燃料電池システムの制御手順を示すフローチャートである。 燃料電池温度ごとに水素濃度と出力の関係を示すグラフである。 本発明を適用した実施形態２のシステム構成を示すブロック図である。 実施形態２の燃料電池システムの制御手順を示すフローチャートである。 燃料電池出力上昇サブルーチンの手順を示すフローチャートである。 水素濃度調整サブルーチンの手順を示すフローチャートである。 燃料電池出力下降サブルーチンの手順を示すフローチャートである。 水素濃度燃料電池電流調整サブルーチンの手順を示すフローチャートである。 燃料電池のある温度における水素濃度と出力の関係を示すグラフである。 本発明を適用した実施形態３のシステム構成を示すブロック図である。

符号の説明

１、２、３…燃料電池システム、
１１…燃料電池スタック（燃料電池）、
１２…水素タンク（燃料ガス供給手段）、
１３…プレッシャーレギュレータ（燃料ガス供給手段）、
１４…水素循環系配管（余剰水素循環手段）、
１５…水素循環ポンプ（余剰水素循環手段）、
１６…排水素バルブ（排気手段）、
１７…コンプレッサ、
１８…２次電池、
１９…インバータ、
２０…コントローラ（水素濃度調整手段）、
２１…水素センサ（水素濃度検出手段）、
２２…熱電対（温度検出手段）、
２５…水素供給配管（燃料ガス供給手段）、
３１…循環停止バルブ（循環経路閉鎖手段）、
４１…希釈気体供給器（希釈手段）。

Claims (16)

1. 電解質としてイオン液体を用いた燃料電池と、
   前記燃料電池へ水素を含有する燃料ガスを供給する燃料ガス供給手段と、
   前記燃料電池への要求出力が低い場合は前記燃料ガス供給手段から前記燃料電池に供給される前記燃料ガス中の水素濃度を低下させ、前記燃料電池への前記要求出力が高い場合は前記燃料ガス供給手段から前記燃料電池に供給される前記燃料ガス中の水素濃度を上昇させる水素濃度調整手段と、
   を有することを特徴とする燃料電池システム。
2. 前記燃料電池の温度を検出する温度検出手段と、
   前記燃料電池に供給される水素濃度を検出する水素濃度検出手段と、を有し、
   前記水素濃度調整手段は、
   前記温度検出手段が検出した温度および前記水素濃度検出手段が検出した水素濃度のときに出力可能な最高出力より前記燃料電池への前記要求出力が少ない場合は前記要求出力となる水素濃度となるまで前記水素濃度検出手段によって検出される水素濃度を低下させ、
   前記温度検出手段が検出した温度および前記水素濃度検出手段が検出した水素濃度のときに出力可能な最高出力より前記燃料電池への前記要求出力が多い場合は前記要求出力となる水素濃度となるまで前記水素濃度検出手段によって検出される水素濃度を上昇させることを特徴とする請求項１記載の燃料電池システム。
3. 前記水素濃度調整手段は、燃料電池温度ごとの水素濃度と出力との関係を示す検量線を備え、当該検量線を用いて前記温度検出手段が検出した温度および前記水素濃度検出手段が検出した水素濃度のときに出力可能な最高出力と前記要求出力となる水素濃度を求めることを特徴とする請求項２記載の燃料電池システム。
4. 前記燃料ガス供給手段に接続され、前記燃料電池で消費されなかった余剰水素と共に前記燃料電池の燃料極側から放出されるガスを前記燃料ガス供給手段側へ戻して余剰水素を循環させる余剰水素循環手段と、
   前記余剰水素循環手段に設けられ、前記余剰水素と共に前記燃料電池の燃料極側から放出されるガスを前記余剰水素循環手段の経路外へ排気する排気手段と、を有し、
   前記水素濃度調整手段は、水素濃度を低下させる際には前記排気手段からの排気量を低下させ、水素濃度を上昇させる際には前記排気手段からの排気量を上昇させることを特徴とする請求項２または３記載の燃料電池システム。
5. 前記余剰水素循環手段に設けられた循環経路閉鎖手段を有し、
   前記水素濃度調整手段は、前記水素濃度を上昇させる際には前記循環経路閉鎖手段を閉鎖することを特徴とする請求項１〜４のいずれか一つに記載の燃料電池システム。
6. 前記水素濃度調整手段は、あらかじめ決められた水素濃度閾値以下の範囲で前記水素濃度を上昇させることを特徴とする請求項１記載の燃料電池システム。
7. 前記水素濃度を低下させる希釈気体を供給する希釈手段を有し、
   前記水素濃度調整手段は、前記水素濃度を低下させる際には前記希釈手段から前記希釈気体を供給することを特徴とする請求項１〜６のいずれか一つに記載の燃料電池システム。
8. 前記水素濃度調整手段は、前記要求出力に対する要求応答時間があらかじめ決められた応答閾値より速い場合に前記循環経路閉鎖手段を閉鎖することを特徴とする請求項５記載
   の燃料電池システム。
9. 電解質としてイオン液体を用いた燃料電池を有する燃料電池システムの制御方法であって、
   前記燃料電池への要求出力が低い場合は前記燃料電池に供給される燃料ガス中の水素濃度を低下させ、前記燃料電池への前記要求出力が高い場合は前記燃料電池に供給される燃料ガス中の水素濃度を上昇させることを特徴とする燃料電池システムの制御方法。
10. 前記水素濃度を低下させる際は、前記燃料電池の温度と前記燃料電池に供給される水素濃度を検出して、前記検出した温度および水素濃度のときに出力可能な最高出力より前記燃料電池への前記要求出力が少ない場合は前記要求出力となる前記水素濃度となるまで前記水素濃度を低下させ、
    前記水素濃度を上昇させる際は、前記燃料電池の温度と前記燃料電池に供給される水素濃度を検出して、前記検出した温度および水素濃度のときに出力可能な最高出力より前記燃料電池への前記要求出力が多い場合は前記要求出力となる前記水素濃度となるまで前記水素濃度を上昇させることを特徴とする請求項９記載の燃料電池システムの制御方法。
11. 前記検出した温度および水素濃度のときに出力可能な最高出力および前記要求出力となる水素濃度は、前記燃料電池の温度ごとの水素濃度と出力との関係を示す検量線から求めることを特徴とする請求項１０記載の燃料電池システムの制御方法。
12. 前記水素濃度を低下させる際は、前記燃料電池で消費されなかった余剰水素と共に前記燃料電池の燃料極側から放出されるガスを前記燃料電池へ再供給する量を増やすことで行い、
    前記水素濃度を上昇させる際は、前記燃料電池で消費されなかった前記余剰水素と共に前記燃料電池の前記燃料極側から放出されるガスを前記燃料電池へ再供給する量を減らすことで行うことを特徴とする請求項９〜１１のいずれか一つに記載の燃料電池システムの制御方法。
13. 前記水素濃度を上昇させる際は、燃料ガスとして純水素を供給することを特徴とする請求項９記載の燃料電池システムの制御方法。
14. 前記水素濃度を上昇させる際は、あらかじめ決められた水素濃度閾値以下の範囲で水素濃度を上昇させることを特徴とする請求項９〜１３のいずれか一つに記載の燃料電池システムの制御方法。
15. 前記燃料ガス中の水素濃度を低下させる際は、前記燃料電池へ前記燃料ガスと共に前記燃料ガスの水素濃度を低下させる希釈気体を供給することを特徴とする請求項９〜１３のいずれか一つに記載の燃料電池システムの制御方法。
16. 前記要求出力に対する要求応答時間があらかじめ決められた応答閾値より速い場合は燃料ガスとして水素ガスのみを供給することを特徴とする請求項９記載の燃料電池システムの制御方法。