JP2008183548A - Decomposition method of ethyl tertiary-butyl ether - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、環境中に漏洩したエチルターシャリーブチルエーテルを分解する方法に関する。 The present invention relates to a method for decomposing ethyl tertiary butyl ether leaking into the environment.
エチルターシャリーブチルエーテル（ＥＴＢＥ）は溶剤やガソリンのオクタン価向上剤として利用されている（特許文献１−６）。近年地球温暖化防止、再生可能な観点からバイオエタノールに注目が集まり、バイオエタノールやＥＴＢＥ（ＥＴＢＥのエチル基がバイオエタノール由来）をガソリンに添加する場合がある。 Ethyl tertiary butyl ether (ETBE) is used as an octane improver for solvents and gasoline (Patent Documents 1-6). In recent years, bioethanol has attracted attention from the viewpoint of preventing global warming and being renewable, and bioethanol and ETBE (the ethyl group of ETBE is derived from bioethanol) may be added to gasoline.
微生物のみによるＥＴＢＥの分解は可能であるが、活性汚泥を用いた公定生分解法では２８日間での分解率は５０％以下と低い。そのため、一旦水中や土壌中に漏洩すると長く環境中に留まり、土壌汚染や飲料水汚染に繋がる可能性がある。また、ＥＴＢＥは動物に対し、完全に安全であるという結果は得られておらず、漏洩した場合には速やかに分解、除去する必要がある。 Although ETBE can be decomposed only by microorganisms, the official biodegradation method using activated sludge has a low decomposition rate of 50% or less in 28 days. Therefore, once it leaks into water or soil, it stays in the environment for a long time and may lead to soil contamination or drinking water contamination. Moreover, ETBE has not been obtained as a result of being completely safe for animals, and when it is leaked, it needs to be quickly decomposed and removed.
ＥＴＢＥの生分解性や漏洩した場合の分解速度については、ＥＴＢＥ単独では調べられてはいるが（非特許文献１，２）、分解速度を速めるという技術は開発されていない。 The biodegradability of ETBE and the degradation rate in the case of leakage have been investigated with ETBE alone (Non-Patent Documents 1 and 2), but a technique for increasing the degradation rate has not been developed.
環境中に漏洩したＥＴＢＥの除去の方法としては抽出や活性炭吸着法が考えられるが、実際に大量の土壌や水を処理することは不可能に近い。一方、生分解は可能であるが、その速度は遅く、簡便で安価な促進技術が望まれている。 Extraction and activated carbon adsorption methods can be considered as methods for removing ETBE leaked into the environment, but it is almost impossible to actually treat a large amount of soil and water. On the other hand, biodegradation is possible, but the speed is slow, and a simple and inexpensive acceleration technique is desired.
また、水脈を遮断するように活性炭を埋設して、過去に米国で土壌や地下水汚泥が問題になったが、ＭＴＢＥを吸着するという方法が検討されている（非特許文献３）。なお、ＥＴＢＥの分解の促進の技術については、いまだ開発されていない。 In addition, activated carbon is buried so as to block the water vein, and soil and groundwater sludge have become a problem in the United States in the past, but a method of adsorbing MTBE has been studied (Non-patent Document 3). The technology for promoting the decomposition of ETBE has not been developed yet.
本発明は、上記観点からなされたものであり、本発明は土壌や水などの環境中に漏洩したＥＴＢＥの分解を促進し、すみやかに環境中から除去することにより無害化することを課題とする。 The present invention has been made from the above viewpoint, and it is an object of the present invention to promote the decomposition of ETBE leaked into the environment such as soil and water and to make it harmless by quickly removing it from the environment. .
本発明は、環境中のエチルターシャリーブチルエーテル（ＥＴＢＥ）の分解を促進する方法であって、ＥＴＢＥと炭化水素及び／又は低級アルコールを共存させることを特徴と
する方法を提供するものである。
The present invention provides a method for promoting the decomposition of ethyl tertiary butyl ether (ETBE) in the environment, characterized by coexistence of ETBE with a hydrocarbon and / or a lower alcohol.
すなわち、本発明の要旨は、以下の通りである。
（１）環境中のエチルターシャリーブチルエーテル（ＥＴＢＥ）の分解を促進する方法であって、ＥＴＢＥと炭化水素及び／又は低級アルコールを共存させることを特徴とする方法。
（２）炭化水素及び／又は低級アルコールの総量が、炭化水素及び／又は低級アルコールとＥＴＢＥの合計容量に対し、５０〜９５容量％となるように共存させる、（１）に記載の方法。
（３）炭化水素が炭素数３以上の直鎖状、分岐、芳香族、又は環状の炭化水素である、（１）又は（２）に記載の方法。
（４）炭化水素がガソリン、灯油、軽油、これらと同等の炭素数を含む炭化水素類である、（１）〜（３）の何れか一項に記載の方法。
（５）低級アルコールがメタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、イソブタノール、ターシャリーブタノール、アミルアルコール、イソアミルアルコール、又はターシャリーアミルアルコールである、（１）〜（４）の何れか一項に記載の方法。
（６）環境が土壌又は水である、（１）〜（５）の何れか一項に記載の方法。
（７）炭化水素及び／又は低級アルコールを含むＥＴＢＥ分解促進剤。
That is, the gist of the present invention is as follows.
(1) A method for promoting the decomposition of ethyl tertiary butyl ether (ETBE) in the environment, wherein ETBE and a hydrocarbon and / or a lower alcohol coexist.
(2) The method according to (1), wherein the total amount of hydrocarbon and / or lower alcohol is allowed to coexist so as to be 50 to 95% by volume with respect to the total capacity of hydrocarbon and / or lower alcohol and ETBE.
(3) The method according to (1) or (2), wherein the hydrocarbon is a linear, branched, aromatic, or cyclic hydrocarbon having 3 or more carbon atoms.
(4) The method according to any one of (1) to (3), wherein the hydrocarbon is gasoline, kerosene, light oil, or a hydrocarbon containing the same number of carbons.
(5) The lower alcohol is methanol, ethanol, propanol, isopropanol, butanol, isobutanol, tertiary butanol, amyl alcohol, isoamyl alcohol, or tertiary amyl alcohol, according to any one of (1) to (4) The method described.
(6) The method according to any one of (1) to (5), wherein the environment is soil or water.
(7) An ETBE decomposition accelerator containing a hydrocarbon and / or a lower alcohol.
軽油より軽質な炭化水素や低級アルコールという分解の容易な原料を用いて、難分解性物質であるＥＴＢＥをすみやかに分解できる。 ETBE, which is a hardly decomposable substance, can be quickly decomposed using a hydrocarbon or lighter alcohol that is lighter than light oil and easy to decompose.
以下、本発明を詳細に説明する。 Hereinafter, the present invention will be described in detail.
本発明の方法は、環境中のエチルターシャリーブチルエーテル（ＥＴＢＥ）の分解を促進する方法であって、ＥＴＢＥと炭化水素及び／又は低級アルコールを共存させることを特徴とする方法である。 The method of the present invention is a method for promoting the decomposition of ethyl tertiary butyl ether (ETBE) in the environment, and is characterized by coexistence of ETBE with a hydrocarbon and / or a lower alcohol.
例えば、ＥＴＢＥを含む環境中に、炭化水素及び／又は低級アルコールを共存させて、ＥＴＢＥの分解を行うことができる。ここで、「環境」とは、ＥＴＢＥが含まれている汚泥などの土壌および／または水などが挙げられ、ＥＴＢＥの分解を必要とするものであれば全て対象となり得る。また、「環境」とは、ＥＴＢＥを分解する微生物を含むものである。ここで、「共存させる」とは、添加、注入、混合或いは混練等により、ＥＴＢＥと炭化水素及び／または低級アルコールとを一つの反応系に存在させることをいい、ＥＴＢＥと炭化水素及び／または低級アルコールとを接触させる態様を含む。 For example, ETBE can be decomposed in the presence of ETBE in the presence of hydrocarbons and / or lower alcohols. Here, the “environment” includes soil such as sludge and / or water containing ETBE, and any target that requires decomposition of ETBE can be used. The “environment” includes microorganisms that degrade ETBE. Here, “to coexist” means that ETBE and hydrocarbon and / or lower alcohol are present in one reaction system by addition, injection, mixing or kneading, etc., and ETBE and hydrocarbon and / or lower alcohol. The aspect which contacts alcohol is included.
炭化水素又は低級アルコールの添加方法としては、散布などが挙げられるが、これに限定されない。 Examples of the method for adding the hydrocarbon or the lower alcohol include spraying, but are not limited thereto.
添加される炭化水素の種類としては、炭素数３以上の直鎖状、分岐、芳香族、又は環状の炭化水素が挙げられ、好ましくは、Ｃ４〜１０程度のガソリン、Ｃ９〜１５程度の灯油、Ｃ１２〜２４程度の軽油、これらと同等の炭素数を含む炭化水素類が挙げられる。
添加される炭化水素の総量は、炭化水素とＥＴＢＥの合計容量に対し、５０〜９５容量％、好ましくは５０〜９２容量％、より好ましくは５０〜９０容量％である。
Examples of the type of hydrocarbon to be added include linear, branched, aromatic, or cyclic hydrocarbons having 3 or more carbon atoms, preferably about C4-10 gasoline, about C9-15 kerosene, The C12-24 grade light oil and the hydrocarbons containing carbon number equivalent to these are mentioned.
The total amount of added hydrocarbon is 50 to 95% by volume, preferably 50 to 92% by volume, more preferably 50 to 90% by volume, based on the total volume of hydrocarbon and ETBE.
添加される低級アルコールとしては、Ｃ１〜Ｃ５のアルコールが挙げられ、より詳細には、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、イソブタ
ノール、ターシャリーブタノール、アミルアルコール、イソアミルアルコール、ターシャリーアミルアルコールが挙げられる。本発明においては、メタノール、エタノールがより好ましい。
添加される低級アルコールの総量は、低級アルコールとＥＴＢＥの合計容量に対し、５０〜９５容量％、好ましくは５０〜９０容量％、より好ましくは５０〜８５容量％である。
Examples of the lower alcohol to be added include C1-C5 alcohols, and more specifically, methanol, ethanol, propanol, isopropanol, butanol, isobutanol, tertiary butanol, amyl alcohol, isoamyl alcohol, and tertiary amyl alcohol. Can be mentioned. In the present invention, methanol and ethanol are more preferable.
The total amount of the lower alcohol added is 50 to 95% by volume, preferably 50 to 90% by volume, more preferably 50 to 85% by volume, based on the total volume of the lower alcohol and ETBE.
また、本発明において、ＥＴＢＥの分解を促進するために、ガソリンなどの炭化水素又は低級アルコールのいずれかをＥＴＢＥと共存させてもよいし、炭化水素及び低級アルコールの両方と共存させてもよい。 Moreover, in this invention, in order to accelerate | stimulate decomposition | disassembly of ETBE, either hydrocarbons, such as gasoline, or lower alcohol may coexist with ETBE, and you may coexist with both hydrocarbon and lower alcohol.
本発明のＥＴＢＥの分解方法は、微生物による分解反応を利用するものであるが、ＥＴＢＥにより汚染された土壌および／または水などの環境中に存在するＥＴＢＥを分解する微生物を利用してもよいし、活性汚泥などを添加してＥＴＢＥを分解する微生物を新たに存在させてもよい。ここで、存在させるとは、ＥＴＢＥと炭化水素または低級アルコールを含む系に、微生物を注入、混合或いは混練等することにより、これらを一つの反応系に共存させることをいう。 The method for decomposing ETBE of the present invention uses a decomposition reaction by microorganisms, but a microorganism that decomposes ETBE present in an environment such as soil and / or water contaminated by ETBE may be used. In addition, activated sludge may be added to newly add microorganisms that decompose ETBE. Here, “to be present” means that a microorganism is injected into a system containing ETBE and a hydrocarbon or a lower alcohol, and these are allowed to coexist in one reaction system by mixing or kneading.
このようにして、微生物を、ＥＴＢＥにより汚染された土壌及び／又は水に存在させると、ＥＴＢＥは分解され、汚染された土壌及び／又は水を浄化することができる。 In this way, when microorganisms are present in soil and / or water contaminated with ETBE, ETBE is decomposed and the contaminated soil and / or water can be purified.
なお、ＥＴＢＥを分解する微生物は、土壌や水などの環境中に存在している場合が多く、ＥＴＢＥで汚染されている土壌や水、あるいは活性汚泥処理設備の汚泥などの環境中に、単に炭化水素または低級アルコールを加えるだけで、本発明の分解反応を行うことができる。 Microorganisms that degrade ETBE often exist in the environment such as soil and water, and simply carbonize in the environment such as soil and water contaminated with ETBE or sludge in activated sludge treatment equipment. The decomposition reaction of the present invention can be carried out only by adding hydrogen or a lower alcohol.
本発明において、ＥＴＢＥの分解は、一般には温度１０〜５０℃、ｐＨ４〜９の範囲内で行われる。 In the present invention, ETBE is generally decomposed at a temperature of 10 to 50 ° C. and a pH of 4 to 9.
以下に、汚泥中の残存ＥＴＢＥの測定方法を例示する。
１．使用する汚泥
（１）含油排水処理活性汚泥と、化学品評価協会が販売している標準活性汚泥を用い、公定法に基づき測定を行なう。
（２）汚泥濃度は３０ｐｐｍ、ガソリン添加ＥＴＢＥは１００ｐｐｍとする。
２．分解解析法
ＢＯＤテスター及びクーロメーターを用い、酸素吸収を対照区（ＥＴＢＥ添加ガソリン・アルコール無添加）と比較して分解を測定する。分解は２８日間で判定する。
３．使用するガソリン
ＥＴＢＥ添加レギュラーガソリン、ＥＴＢＥ添加ハイオクガソリンについて行なう。なお、公定法では被分解物の濃度は１００ｐｐｍと定められている。
４．分析
残存ＥＴＢＥ、分解中間体のターシャリーブタノールを分析する。分析は溶媒抽出し、行なう。
Below, the measuring method of residual ETBE in sludge is illustrated.
1. Sludge to be used (1) Oil-containing wastewater treatment activated sludge and standard activated sludge sold by the Chemicals Evaluation Association are used for measurement based on the official method.
(2) The sludge concentration is 30 ppm, and the gasoline-added ETBE is 100 ppm.
2. Decomposition analysis method Using a BOD tester and a coulometer, the oxygen absorption is compared with the control group (ETBE-added gasoline / no alcohol added) to measure decomposition. Degradation is determined in 28 days.
3. Gasoline used ETBE-added regular gasoline and ETBE-added high-octane gasoline. In the official method, the concentration of the decomposition target is set to 100 ppm.
4). Analysis Analyze residual ETBE and degradation intermediate tertiary butanol. Analysis is performed after solvent extraction.
本発明の分解促進剤は、環境中のＥＴＢＥの分解を促進するための、炭化水素及び／又は低級アルコールを含む分解促進剤である。本発明の分解促進剤は、ＥＴＢＥを含む環境中に散布などして使用することができる。 The decomposition accelerator of the present invention is a decomposition accelerator containing hydrocarbons and / or lower alcohols for promoting the decomposition of ETBE in the environment. The decomposition accelerator of the present invention can be used by being dispersed in an environment containing ETBE.
以下に、実施例を挙げて、本発明について更に詳細に説明を加えるが、本発明が、これ
ら実施例にのみ、限定を受けないことは言うまでもない。
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples. However, it goes without saying that the present invention is not limited to these examples.
実施例１
１）公定試験法ＪＩＳＫ６９５６に基づき、化学品評価協会が販売している標準活性汚泥を用いて、汚泥濃度は３０ｐｐｍ、ＥＴＢＥを１００ｐｐｍ添加して、分解を汚泥無添加区と比較した。同時にレギュラーガソリン、ハイオクガソリン、アルコール類を種々の濃度で添加し、２８日後のＥＴＢＥ残存量を測定した。
本実施例においては、ＥＴＢＥは１００ｐｐｍであるから、ガソリン１００ｐｐｍを添加する場合、ＥＴＢＥ５０容量％、ガソリン５０容量％であり、ガソリン２００ｐｐｍを添加する場合、ＥＴＢＥ３３容量％、ガソリン６７容量％であり、ガソリン３００ｐｐｍを添加する場合、ＥＴＢＥ２５容量％、ガソリン７５容量％であり、ガソリン５００ｐｐｍを添加する場合、ＥＴＢＥ１７容量％、ガソリン８３容量％である。同様に、低級アルコール１００ｐｐｍを添加する場合、ＥＴＢＥ５０容量％、低級アルコール５０容量％であり、低級アルコール２００ｐｐｍを添加する場合、ＥＴＢＥ３３容量％、低級アルコール６７容量％であり、低級アルコール３００ｐｐｍを添加する場合、ＥＴＢＥ２５容量％、低級アルコール７５容量％である。
２）分解解析法
ＢＯＤテスター、及びクーロメーターを用い、酸素吸収を対照区（ＥＴＢＥ添加ガソリン・アルコール無添加）と比較して、ＥＴＢＥの分解を測定した。
結果を表１に示す。
Example 1
1) Based on the official test method JISK6956, using standard activated sludge sold by the Chemical Evaluation Association, the sludge concentration was 30 ppm, ETBE was added 100 ppm, and the decomposition was compared with the sludge-free zone. At the same time, regular gasoline, high-octane gasoline, and alcohols were added at various concentrations, and the remaining amount of ETBE after 28 days was measured.
In this embodiment, since ETBE is 100 ppm, when 100 ppm of gasoline is added, ETBE is 50% by volume and 50% by volume of gasoline. When 200 ppm of gasoline is added, ETBE is 33% by volume and 67% by volume of gasoline. When 300 ppm is added, ETBE is 25 vol% and gasoline is 75 vol%, and when 500 ppm is added, ETBE is 17 vol% and gasoline is 83 vol%. Similarly, when 100 ppm of lower alcohol is added, 50% by volume of ETBE and 50% by volume of lower alcohol, and when 200 ppm of lower alcohol is added, 33% by volume of ETBE and 67% by volume of lower alcohol, and when 300 ppm of lower alcohol is added. ETBE 25% by volume and lower alcohol 75% by volume.
2) Decomposition analysis method Using a BOD tester and a coulometer, the oxygen absorption was compared with the control group (ETBE-added gasoline / no alcohol added) to measure the decomposition of ETBE.
The results are shown in Table 1.
炭化水素又は低級アルコールのいずれも添加していない区分（例１３）と比較して、所定の濃度のガソリン又はメタノールもしくはエタノールを添加した区分（例１〜６および例８〜１２）においては、ＥＴＢＥの分解が著しく促進された。分解中間体のターシャリ
ーブタノールを添加した区分（例７）においても、分解が促進された。
Compared with the section to which neither hydrocarbon nor lower alcohol was added (Example 13), the section to which gasoline or methanol or ethanol of a predetermined concentration was added (Examples 1 to 6 and Examples 8 to 12), ETBE The decomposition of was significantly accelerated. Decomposition was also promoted in the section (Example 7) to which the decomposition intermediate tertiary butanol was added.
実施例２
公定試験法ＪＩＳＫ６９５６と同様の方法を用いて、含油排水活性汚泥を用いてＥＴＢＥの分解試験を行った。活性汚泥の添加濃度は３０ｐｐｍ、ＥＴＢＥの添加量は１００ｐｐｍ、そのほかにレギュラーガソリン、ハイオクガソリン、アルコール類を種々の濃度で添加した。
結果を表2に示す。
Example 2
Using a method similar to the official test method JISK6956, an ETBE decomposition test was conducted using oil-containing wastewater activated sludge. The added concentration of activated sludge was 30 ppm, the added amount of ETBE was 100 ppm, and regular gasoline, high-octane gasoline, and alcohols were added at various concentrations.
The results are shown in Table 2.
炭化水素又は低級アルコールのいずれも添加していない区分（例１３）と比較して、所定の濃度のガソリン又はメタノールもしくはエタノールを添加した区分（例１〜６および例８〜１２）においては、ＥＴＢＥの分解が著しく促進された。分解中間体のターシャリ
ーブタノールを添加した区分（例７）においても、分解が促進された。
Compared with the section to which neither hydrocarbon nor lower alcohol was added (Example 13), the section to which gasoline or methanol or ethanol of a predetermined concentration was added (Examples 1 to 6 and Examples 8 to 12), ETBE The decomposition of was significantly accelerated. Decomposition was also promoted in the section (Example 7) to which the decomposition intermediate tertiary butanol was added.
本発明により、ＥＴＢＥを迅速に分解することができる。従って、本発明は、ＥＴＢＥで汚染された土壌や水を浄化することができ、エネルギー産業、石油産業、化学産業に関連する分野、工場等からの排水処理に関連する分野、ガソリンスタンド等石油取り扱い施設に関連する分野、或いは消火剤廃液や切削油廃液の処理に関連する分野などに適用することができる。 According to the present invention, ETBE can be rapidly decomposed. Therefore, the present invention can purify soil and water contaminated with ETBE, and is related to the energy industry, petroleum industry, chemical industry, fields related to wastewater treatment from factories, etc. The present invention can be applied to a field related to a facility or a field related to treatment of a fire extinguishing agent waste liquid or a cutting oil waste liquid.
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| US6403365B1 (en) * | 1999-03-10 | 2002-06-11 | Institut Francais Du Petrole | Process for bacterial treatment of hydrocarbon effluents that contain isoalkanes |
| JP2003513781A (en) * | 1999-11-09 | 2003-04-15 | アンスティテュ フランセ デュ ペトロール | Bacterial treatment of wastewater containing at least one ether by Gordonia tele-CIPI-2194 |
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