JP2008164305A - Electrochemical sensor, target gas monitor device, and concentration detection method of electrochemical sensor - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、一酸化炭素等の対象ガスの濃度を検出する電気化学式センサ、対象ガス監視装置、及び、電気化学式センサの濃度検出方法に関するものである。 The present invention relates to an electrochemical sensor that detects the concentration of a target gas such as carbon monoxide, a target gas monitoring device, and a concentration detection method for the electrochemical sensor.
燃焼機器の不完全燃焼等による一酸化炭素(CO)ガスの発生を監視する燃焼機器用監視装置やCOガスを検出し警報するCO警報器は、従来から電気化学式COセンサを内蔵したものが知られている。 Conventional monitoring devices for combustion equipment that monitor the generation of carbon monoxide (CO) gas due to incomplete combustion of combustion equipment and CO alarms that detect and alarm CO gas have built-in electrochemical CO sensors. It has been.
図6に断面図で示すように、従来の電気化学式COセンサ101は、内部に水105が収容された金属製の容器102の上部開口104にプロトン導電体膜103を設置して、その対極132を容器102内に露出させると共に、反対側の検知極131にガス吸着フィルタ107cを内蔵した金属製のキャップ108を重ねて容器102の上部開口104にかしめ固定して構成されている。
As shown in a cross-sectional view in FIG. 6, the conventional
上述した構成の電気化学式COセンサ101では、周辺雰囲気中のCOが、キャップ108の導入孔108aから内部に導入されて、活性炭やシリカゲル、ゼオライト等からなるガス吸着フィルタ107cや導出孔108b、そして、キャップ108とプロトン導電体膜103との間に介設した拡散防止板107の拡散制御孔107aを通過して検知極131に到達し、ここで、対極132側からプロトン導電体膜103に供給される容器102内の水105の水分を利用した酸化反応を起こして、検知極131にプロトン(2H+)と電子(2e-)を発生させる。
In the
検知極131に発生した電子(2e-)はプロトン導電体膜103の内部を通過できないので検知極131に滞留し、一方、プロトン(2H+)は、プロトン導電体膜103の内部を通過して対極132に移動し、ここで、容器2内の酸素と還元反応を起こして、対極132に水(H2O)を生成する。
The electrons (2e − ) generated in the
したがって、検知極131と対極132との間に負荷(図示せず)を接続すると、検知極131に滞留した電子(2e-)の対極132に向かう流れが負荷に生じ、これにより対極132から負荷を経て検知極131に向かう短絡電流の流れが生じるので、この負荷に流れる短絡電流を電流−電圧変換することで、周辺雰囲気中のCO濃度に応じた電圧値のCO濃度信号が得られる(例えば特許文献1,2)。
Therefore, when a load (not shown) is connected between the
このような検出原理の構成による電気化学式COセンサ101は、それ自身では、CO濃度信号の元となる、周辺雰囲気中のCO濃度に応じた大きさの短絡電流を発生させるために、外部からの電力供給を必要としないことから、電池によって長期間駆動する必要のあるCO警報器での利用に適している。
しかしながら、上述した電気化学式COセンサは、水分を常に供給する必要があるため、センサ部分の数倍にもなる大きさの容器102を設ける必要があり、小型化することが困難であった。そのため、燃焼機器の排気筒等の狭い空間に設置することが困難であり、あらゆるサイズ等の排気筒に設けることができず、使用適合範囲の制約が大きかった。また、排気筒内は常温から250度程度の高温を繰り返し変化するため、密閉された水タンクである容器102からの水漏れ等の問題も懸念されていた。
However, since the above-described electrochemical CO sensor needs to constantly supply moisture, it is necessary to provide a
よって本発明は、上述した問題点に鑑み、常温から高温の温度変化を繰り返す狭い空間内でも使用することができる電気化学式センサ、対象ガス監視装置、及び、電気化学式センサの濃度検出方法を提供することを課題としている。 Therefore, in view of the above-described problems, the present invention provides an electrochemical sensor, a target gas monitoring device, and a method for detecting the concentration of an electrochemical sensor that can be used in a narrow space where temperature changes from room temperature to high temperature are repeated. It is an issue.
上記課題を解決するため本発明によりなされた請求項1記載の電気化学式センサは、プロトン導電体膜を有し、燃焼機器の燃焼によって発生した燃焼排ガスを排出する排気筒内に設けられる電気化学式センサであって、前記排気筒内中の水蒸気を前記プロトン導電体膜に供給する供給部を有し、前記プロトン導電体膜の検知極で発生し且つ前記供給部から供給された水蒸気の水分を利用した前記プロトン導電体膜における対象ガスの酸化反応と、前記プロトン導電体膜の対極で発生し且つ前記酸化反応によって発生したプロトンの還元反応とにより、前記排気筒内の対象ガスの濃度に応じた電流を、前記検知極と前記対極との間に発生するようにしたことを特徴とする。
In order to solve the above-mentioned problems, an electrochemical sensor according to
上記課題を解決するため本発明によりなされた請求項2記載の対象ガス監視装置は、請求項1に記載の電気化学式センサを有し、前記電気化学式センサの前記検知極と前記対極との間に発生する電流を監視して対象ガスの発生を監視することを特徴とする。
The object gas monitoring device according to
上記課題を解決するため本発明によりなされた請求項3記載の電気化学式センサの濃度検出方法は、プロトン導電体膜を有する電気化学式センサの濃度検出方法であって、燃焼機器の燃焼によって発生した燃焼排ガスを排出する排気筒内に設けられ、前記排気筒内中の水蒸気を前記プロトン導電体膜に供給し、前記プロトン導電体膜の検知極で発生し且つ前記供給部から供給された水蒸気の水分を利用した前記プロトン導電体膜における対象ガスの酸化反応と、前記プロトン導電体膜の対極で発生し且つ前記酸化反応によって発生したプロトンの還元反応とにより、前記排気筒内の対象ガスの濃度に応じた電流を前記検知極と前記対極との間に発生することを特徴とする。
The method for detecting the concentration of an electrochemical sensor according to
以上説明したように請求項1,3に記載した本発明によれば、排気筒内の水蒸気をプロトン導電体膜に供給する供給部を設け、その水蒸気の水分を利用して検知極に酸化反応を発生させ且つ対極に還元反応を発生させることで、検知極と対極との間に対象ガスの濃度に応じた電流を発生するようにしたことから、従来の水タンクを不要とすることができる。また、密閉された水タンクを有していないことから、水漏れ等の問題もなくなり、給湯器の排気筒等の常温から高温を繰り返す空間内にも設置することができる。従って、電気化学式センサを小型化でき且つ水漏れ等の問題も解消できるため、給湯器の排気筒等の狭く厳しい空間でも設置することが可能なり、使用適合範囲の制約を低減させることができる。 As described above, according to the first and third aspects of the present invention, the supply portion for supplying the water vapor in the exhaust pipe to the proton conductor film is provided, and the oxidation reaction is performed on the detection electrode using the water content of the water vapor. By generating a reduction reaction at the counter electrode and generating a current according to the concentration of the target gas between the detection electrode and the counter electrode, a conventional water tank can be eliminated. . In addition, since it does not have a sealed water tank, there is no problem of water leakage and the like, and it can be installed in a space that repeats from normal temperature to high temperature such as an exhaust pipe of a water heater. Therefore, since the electrochemical sensor can be reduced in size and problems such as water leakage can be solved, it can be installed in a narrow and severe space such as an exhaust pipe of a water heater, and the restriction on the usable range can be reduced.
以上説明したように請求項2に記載した本発明の対象ガス監視装置によれば、排気筒内の水蒸気の水分を利用することで、使用適合範囲の制約を低減した電気化学式センサの検知極と対極との間に発生する電流を監視して対象ガスの発生を監視するようにしたことから、給湯器の排気筒の常温から高温を繰り返す空間内等における対象ガスの発生を監視することができる。従って、電気化学式センサをより所望の箇所に設置して対象ガスを監視することができるため、監視精度の向上に貢献することができる。
As described above, according to the target gas monitoring device of the present invention described in
以下、本発明に係る電気化学式センサの一実施の形態を、図1〜図5の図面を参照して説明する。 Hereinafter, an embodiment of an electrochemical sensor according to the present invention will be described with reference to the drawings of FIGS.
図1に示す電気化学式センサ1は、ハウジングとしての陰極12と、プロトン導電体膜13と、取込部材14と、上述した拡散防止板17と、を有している。電気化学式センサ1は、図3に示すように、例えば略ボタン電池と同様の形状に形成されている。
The
陰極12は、底部12aと、該底部12の縁部から図1中上方に向かって立設する側壁12bと、側壁12bの端部から底部12aに対して平行且つ底部12aの周縁の一部を覆うように連接する連接部12cと、を有し、導電性部材で形成している。該連接部12cは、底部12aと対向する開口12dを形成している。即ち、陰極12が、プロトン導電体膜13、取込部材14等の他の部材を収容する収容部材(ハウジング)として機能している。
The
プロトン導電体膜13は、検知極13aと、対極13bと、を有している。プロトン導電体膜13は、拡散防止板17よりも小さな略円盤状に形成している。プロトン導電体膜13は、対極13bと陰極12の底部12aの内面が接した状態で底部12a上に設けられることで、対極13bと陰極12と電気的に接続している。そして、プロトン導電体膜13の検知極13a上には、拡散防止板17を積層している。
The
取込部材14は、活性炭フィルタ14aと、該活性炭フィルタ14aを収容する収容部14bと、複数の取込孔14cと、供給部としての供給孔14dと、を有している。活性炭フィルタ14aは、検知対象ガスである一酸化炭素と水蒸気を通過するものであれば、シリカゲル、ゼオライト等の他の部材を用いることもできる。
The
収容部14bは、導電性部材によって形成しており、上ケース14b1と下ケース14b2とを有している。そして、上ケース14b1と下ケース14b2とは、内部に活性炭フィルタ14aを収容して覆った状態でかしめ固定している。収容部14bは、陰極12内に収容され且つ拡散防止板17を介して検知極13aに積層されることで、検知極13aと電気的に接続している。
The accommodating
収容部材14は、絶縁性のガスケット15によって対極13b内に固定することで、陰極12(対極13b)とは絶縁している。収容部材14は、陰極12に収容固定されると、開口12dから外部に上ケース14b1の一部が若干突出する構造となっており、その突出量は任意に設定することができる。そして、上ケース14b1が電気化学式センサ1の陽極となっている。
The
複数の取込孔14cは、上ケース14b1に設けられて外部から水蒸気、COガス等を取込部材14内に取り込んでいる。供給孔14dは、取込部材14内に取り込んだ水蒸気、COガス等を拡散防止板17の供給部17aを介してプロトン導電体膜13に供給する。即ち、電気化学式センサ1の周囲の水蒸気、COガス等は、取込部材14の取込孔14cから取込部材14内に取り込まれ、活性炭フィルタ14a、供給孔14d、拡散防止板17の供給部17aを通過してプロトン導電体膜13に到達する。
The plurality of
プロトン導電体膜13に供給される水蒸気の水分を利用した酸化反応を起こして、検知極13aにプロトン(2H+)と電子(2e-)を発生させる。検知極13aに発生した電子(2e-)はプロトン導電体膜13の内部を通過できないので検知極13aに滞留し、一方、プロトン(2H+)は、プロトン導電体膜13の内部を通過して対極13bに移動し、ここで、酸素と還元反応を起こして対極13bに水(H2O)を生成する。
Oxidation reaction using the moisture of water vapor supplied to the
即ち、検知極13aでは、供給孔14dから供給された水蒸気の水分を利用したプロトン導電体膜13におけるCOガス(対象ガス)の酸化反応が発生する。対極13bでは、その酸化反応によって発生したプロトンの還元反応が発生する。よって、検知極13aと対極13bとの間には、取り込んだCOガスの濃度に応じた電流を発生する。
That is, in the
したがって、陽極である上ケース14b1と陰極12を介して検知極13aと対極13bとの間に負荷を接続すると、検知極13aに滞留した電子(2e-)の対極13bに向かう流れが負荷に生じ、これにより対極13bから負荷を経て検知極13aに向かう短絡電流の流れが生じるので、この負荷に流れる短絡電流を電流−電圧変換することで、周辺雰囲気中のCOガスの濃度に応じた電圧値のCO濃度信号が得られる。
Therefore, when a load is connected between the
上述した構造の電気化学式センサ1は、図2及び図3に示すように、燃焼機器である給湯器2に接続された排気筒3内に設けられる。該排気筒3は、給湯器2の燃焼室2aにおける燃焼により発生した燃焼排ガスと水蒸気を屋外へ導いて屋外に排出する。そして、本最良の形態では、電気化学式センサ1の天井部分、つまり、陰極12の開口12dが排気筒3内の流れ方向Xに向かうように、排気筒3内に配置した場合について説明するが、電気化学式センサ1は流れ方向Xに対して任意の向きで配置することができる。
As shown in FIGS. 2 and 3, the
電気化学式センサ1は、排気筒3を貫通した一対の端子6の各々が、陽極である上ケース14b1と陰極12を介して検知極13aと対極13bとに電気的に接続されている。一対の端子6は、排気筒3内に設けられることから、常温から高温の変化に対応することが可能な部材で形成しており、排気筒3の外側に取り付けられた台座4を貫通している。台座4は、耐熱性の部材によって形成しており、一対の端子6が貫通する部分から排気筒3内の各種ガスが外部に漏れないように一対の端子6に密着している。
In the
対象ガス監視装置5は、排気筒3内に配置した電気化学式センサ1を有している。対象ガス監視装置5は、一対の端子6を介して電気化学式センサ1に電気的に接続すると共に、給湯器2にケーブル等を介して電気的に接続している。対象ガス監視装置5は、電気化学式センサ1の検知極13aと対極13bとの間に発生する電流を監視して対象ガスの発生を監視し、その濃度に応じたガス濃度信号(濃度レベル、異常の有無などの信号)を給湯器2に出力する。そして、給湯器2は、入力されたガス濃度信号に基づいて、遮断弁の遮断、COガス漏れ警報等の各種処理を行う。
The target
(試験結果)
次に、上述した電気化学式センサ1のプロトン導電体膜13とその環境の水分量を比較する試験結果を、以下に説明する。なお、窒素(N2)=100%、CO=500ppmのN2ドライガスを排気筒3内に流した結果、図4,5に示すN2ドライガスの特性を得ることができた。なお、図4において、縦軸は電気化学式センサ1のセンサ出力(V)、横軸は時間(秒)をそれぞれ示している。また、図5において、縦軸は電気化学式センサ1のセンサ出力(V)、横軸は時間(分)をそれぞれ示している。
(Test results)
Next, test results comparing the
図4,5の各グラフから、プロトン導電体膜13中の水分を計算する。このとき、図4中の領域1は遷移領域と考え、領域2においてプロトン導電体膜13の水分が消費されたものと考えた。そして、電気化学式センサ1の濃度出力は、1.10〜3.75(nA/ppm)であり、平均値を3(nA/ppm)とすると、500(ppm)では1500(nA)であり、リニアに出力が低下すると仮定すると、平均をとって750(nA)となる。
The moisture in the
図4における領域2の時間を約8時間とすると、電気量は750*10-9*8*3600=9.0216(C)と算出することができる。そして、電子は、0.0216/96500=2.24*10-7(mol)を消費する。H2Oの単位物質量当たりの質量を18(g/mol)とし、電子2個でH2O1個とすると、水分は18*0.5*2.24*10-7=2.016(μg)と求められる。つまり、8時間で2.016(μg)の水分が消費されたことになる。
If the time of
一方、図4中の領域2に対応した図5のグラフを示す式y=−0.001x+2.6559より、水分が完全になくなり、出力=0になる時間を算出すると、x=2655.9(分)となる。即ち、8時間で2.016(μg)が消費されたので、2655.9(分)では、11.15(μg)が消費され、これがプロトン導電体膜13中の全水分と考えられる。
On the other hand, from the equation y = −0.001x + 2.6559 showing the graph of FIG. 5 corresponding to the
ここで、使用されるプロトン導電体膜13をNafion117とすると、360(g/m2)となる。膜の直径をφ8(mm)とすると、膜の質量は360*π/4(8*10-3)2=0.018(g)となり、水分量は0.1(wt%)となる。
Here, when the
次に、環境の水分量は、5度における水蒸気量が6.8(g/m3)であり、20度の空気密度は1.205(kgf/m3)なので、6.8/1205*100=0.56(wt%)となる。この値は、上述したプロトン導電体膜13中の水分量0.1(wt%)よりも高くなっている。従って、プロトン導電体膜13中の水分は冬季を想定した湿度よりも低いため、従来の水タンクがなくても電気化学式センサ1の性能を維持できることを確認することができた。
Next, the amount of water in the environment is 6.8 (g / m 3 ) at 5 degrees, and the air density at 20 degrees is 1.205 (kgf / m 3 ), so 6.8 / 1205 * 100 = 0.56 (wt%). This value is higher than the water content 0.1 (wt%) in the
また、ドライガス→水蒸気を含んだガス→ドライガスの順で各ガスを流し、電気化学式センサ1のセンサ出力(検知極13aと対極13bとの間の電位差)の過渡特性を測定した結果、ドライガスと水蒸気を含んだガスとの過渡特性に同一であることが確認できた。さらに、ドライガスを10時間連続で流しながらセンサ出力の過渡特性を測定した結果、大きな変化がないことを確認できた。
Further, as a result of measuring the transient characteristics of the sensor output of the electrochemical sensor 1 (potential difference between the
このような試験結果から、本発明のように電気化学式センサ1の構成から従来の水タンクを削除しても、排気筒3内の水蒸気をプロトン導電体膜13に供給する構成とすることで、図6に示すような従来の水タンクを有する電気化学式センサと同様のセンサ出力を得ることができることを確認できた。
From such a test result, even if the conventional water tank is deleted from the configuration of the
以上説明した電気化学式センサ1によれば、排気筒3内の水蒸気をプロトン導電体膜13に供給する供給孔(供給部)16を設け、その水蒸気の水分を利用して検知極13aに酸化反応を発生させ且つ対極13bに還元反応を発生させることで、検知極13aと対極13bとの間に対象ガスの濃度に応じた電流を発生するようにしたことから、従来の水タンクを不要とすることができる。また、密閉された水タンクを有していないことから、水漏れ等の問題もなくなり、給湯器2の排気筒3等の常温から高温を繰り返す空間内にも設置することができる。従って、電気化学式センサ1を小型化でき且つ水漏れ等の問題も解消できるため、給湯器2の排気筒等の狭く厳しい空間でも設置することが可能なり、使用適合範囲の制約を低減させることができる。
According to the
また、排気筒3内の水蒸気の水分を利用することで、使用適合範囲の制約を低減した電気化学式センサ1の検知極13aと対極13bとの間に発生する電流を監視して対象ガスの発生を監視するようにしたことから、給湯器2の排気筒3の常温から高温を繰り返す空間内等における対象ガスの発生を監視することができる。従って、電気化学式センサ1をより所望の箇所に設置して対象ガスを監視することができるため、監視精度の向上に貢献することができる。
In addition, by using the moisture of the water vapor in the
なお、上述した実施形態では、本発明の電気化学式センサ1を燃焼機器である給湯器2に取り付けられた排気筒3内に設ける場合について説明したが、本発明はこれに限定するものではなく、例えば給湯器2内に組み込まれた排気筒内に設けるなど種々異なる実施形態とすることができる。
In the above-described embodiment, the case where the
また、上述した実施形態では、請求項中の供給部を拡散防止板17の供給部17aとした場合について説明したが、本発明はこれに限定するものではなく、例えば陰極12に孔として設けて排気筒3内から直接水蒸気を供給するなど種々異なる実施形態とすることができる。
Further, in the above-described embodiment, the case where the supply portion in the claims is the
さらに、上述した本最良の形態では、対象ガス監視装置5を給湯器2の外部に設ける場合について説明するが、本発明はこれに限定するものではなく、対象ガス監視装置5内に内蔵したり、COガス警報装置に内蔵又は接続するなど種々異なる実施形態とすることができる。
Further, in the above-described best mode, the case where the target
このように上述した実施例は本発明の代表的な形態を示したに過ぎず、本発明は、実施形態に限定されるものではない。即ち、本発明の骨子を逸脱しない範囲で種々変形して実施することができる。 As described above, the above-described embodiments are merely representative forms of the present invention, and the present invention is not limited to the embodiments. That is, various modifications can be made without departing from the scope of the present invention.
1 電気化学式センサ
2 燃焼機器(給湯器)
3 排気筒
5 対象ガス監視装置
12 陰極
13 プロトン導電体膜
13a 検知極
13b 対極
14 収容部材
17 拡散防止板
17a 供給部(孔)
1
3
Claims (3)
前記排気筒内中の水蒸気を前記プロトン導電体膜に供給する供給部を有し、
前記プロトン導電体膜の検知極で発生し且つ前記供給部から供給された水蒸気の水分を利用した前記プロトン導電体膜における対象ガスの酸化反応と、前記プロトン導電体膜の対極で発生し且つ前記酸化反応によって発生したプロトンの還元反応とにより、前記排気筒内の対象ガスの濃度に応じた電流を、前記検知極と前記対極との間に発生するようにしたことを特徴とする電気化学式センサ。 An electrochemical sensor that has a proton conductor film and is provided in an exhaust cylinder that discharges combustion exhaust gas generated by combustion of combustion equipment,
A supply unit for supplying water vapor in the exhaust pipe to the proton conductor film;
Oxidation reaction of the target gas in the proton conductor film generated at the detection electrode of the proton conductor film and using the moisture of water vapor supplied from the supply unit, and generated at the counter electrode of the proton conductor film and the An electrochemical sensor characterized in that a current corresponding to the concentration of the target gas in the exhaust pipe is generated between the detection electrode and the counter electrode by a reduction reaction of protons generated by the oxidation reaction. .
燃焼機器の燃焼によって発生した燃焼排ガスを排出する排気筒内に設けられ、前記排気筒内中の水蒸気を前記プロトン導電体膜に供給し、前記プロトン導電体膜の検知極で発生し且つ前記供給部から供給された水蒸気の水分を利用した前記プロトン導電体膜における対象ガスの酸化反応と、前記プロトン導電体膜の対極で発生し且つ前記酸化反応によって発生したプロトンの還元反応とにより、前記排気筒内の対象ガスの濃度に応じた電流を前記検知極と前記対極との間に発生することを特徴とする電気化学式センサの濃度検出方法。 A method for detecting the concentration of an electrochemical sensor having a proton conductor film,
Provided in an exhaust cylinder for discharging combustion exhaust gas generated by combustion of combustion equipment, supplying water vapor in the exhaust cylinder to the proton conductor film, generated at the detection electrode of the proton conductor film and the supply The oxidation reaction of the target gas in the proton conductor film using the moisture of the water vapor supplied from the unit, and the reduction reaction of the proton generated at the counter electrode of the proton conductor film and generated by the oxidation reaction, A method for detecting a concentration of an electrochemical sensor, wherein a current corresponding to a concentration of a target gas in a cylinder is generated between the detection electrode and the counter electrode.
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