JP2008087817A

JP2008087817A - Sterilizing method by irradiation with x rays

Info

Publication number: JP2008087817A
Application number: JP2006270226A
Authority: JP
Inventors: Masaru Kuribayashi; 勝栗林; Satoshi Masaoka; 諭正岡
Original assignee: Dai Nippon Printing Co Ltd; Rigaku Denki Co Ltd; Rigaku Corp
Current assignee: Dai Nippon Printing Co Ltd; Rigaku Denki Co Ltd; Rigaku Corp
Priority date: 2006-10-02
Filing date: 2006-10-02
Publication date: 2008-04-17

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To sterilize a packaging material by using an optimal X-ray energy (namely, an optimal wavelength) suitable for sterilization of the packaging material without using a large X-rays generation system. <P>SOLUTION: The packaging material is sterilized by irradiating the packaging material with X rays generated from the X-ray generation system. The packaging material is placed in the atmosphere. A primary part in a continuous X-ray range of spectra of the X-rays generated from the X-ray generation system is set to be in the range of 3-20 keV of the X-ray energy. An effective sterilization can be performed without using the large X-ray generation system so that the X rays within such the energy range are used. Sterilizing effects can be reduced so that the influence of the X rays on a microbe is lessened in the case of X-ray energy smaller than the energy range or X-ray energy larger than the energy range. <P>COPYRIGHT: (C)2008,JPO&INPIT

Description

本発明は、包装材料にＸ線を照射して前記包装材料を殺菌する方法に関するものである。 The present invention relates to a method for sterilizing the packaging material by irradiating the packaging material with X-rays.

対象物にＸ線を照射すれば対象物を殺菌できることは広く知られており、例えば、次の特許文献１から特許文献５までに、Ｘ線照射による殺菌方法が開示されている。
特開２００３−２３１５１０号公報特開平５−１５５７４号公報特表２００５−５１７６３１号公報特開平１１−１１８９９８号公報特表２００４−５１４１２０号公報 It is widely known that an object can be sterilized by irradiating the object with X-rays. For example, the following Patent Document 1 to Patent Document 5 disclose a sterilization method by X-ray irradiation.
JP 2003-231510 A Japanese Patent Laid-Open No. 5-15574 JP 2005-517631 A Japanese Patent Laid-Open No. 11-118998 Special Table 2004-514120

特許文献１はプラスチック容器を放射線で殺菌する方法を開示しており、具体的には、ＰＥＴボトルに電子線を照射して殺菌する方法を開示している。そして、電子線の代わりにＸ線を照射してもよいと述べている。 Patent Document 1 discloses a method of sterilizing a plastic container with radiation, and specifically discloses a method of sterilizing a PET bottle by irradiating it with an electron beam. It also states that X-rays may be irradiated instead of electron beams.

特許文献２はリン脂質の水性分散液を電離放射線で滅菌処理する方法を開示しており、γ線での実験データを元に、γ線、電子線またはＸ線などの電離放射線を照射線量が１〜５０ｋＧｙとなるように照射することを述べている。 Patent Document 2 discloses a method of sterilizing an aqueous dispersion of phospholipids with ionizing radiation. Based on experimental data with γ-rays, the irradiation dose of ionizing radiation such as γ-rays, electron beams, or X-rays is disclosed. The irradiation is described so as to be 1 to 50 kGy.

特許文献３はモノクローナル免疫グロブリン製剤を放射線（例えば、電子ビーム、γ線、Ｘ線など）で殺菌処理する方法を開示しており、実施例では、γ線を全線量が４５ｋＧｙとなるように照射している。 Patent Document 3 discloses a method for sterilizing a monoclonal immunoglobulin preparation with radiation (for example, electron beam, γ-ray, X-ray, etc.). In the examples, γ-ray is irradiated so that the total dose is 45 kGy. is doing.

特許文献４は医療器具等の滅菌用のＸ線発生装置を開示しており、金のターゲットに３ＭｅＶのエネルギーの電子線を照射してＸ線を発生させて、このＸ線により、ターゲットから１５ｃｍの距離において約２ｋＧｙ／ｈの線量率を得ている。 Patent Document 4 discloses an X-ray generation device for sterilization of medical instruments and the like. An X-ray is generated by irradiating a gold target with an electron beam of 3 MeV energy. A dose rate of about 2 kGy / h is obtained at a distance of.

特許文献５は製品の滅菌用のＸ線ターゲットを開示しており、水冷されたタングステンまたはタンタルのターゲットに１〜１０ＭｅＶのエネルギーの電子ビームを照射してＸ線を発生させて、そのＸ線をコンベア上の製品に照射している。 Patent Document 5 discloses an X-ray target for sterilization of a product. An X-ray is generated by irradiating a water-cooled tungsten or tantalum target with an electron beam having an energy of 1 to 10 MeV. Irradiate the product on the conveyor.

殺菌用のＸ線発生装置を具体的に開示している上述の特許文献４及び特許文献５を検討してみると、これらの文献に開示された従来のＸ線照射殺菌方法は、Ｘ線を発生させるための電子ビームについて、その加速電圧が１ＭｅＶ以上と高くなっている。この場合、γ線の発生に起因する遮蔽処理や安全対策が必要になり、また、装置が大型化し、かつ、運転経費もかさむという問題がある。 Examining the above-mentioned Patent Document 4 and Patent Document 5 that specifically disclose an X-ray generator for sterilization, the conventional X-ray irradiation sterilization methods disclosed in these documents are based on X-rays. The acceleration voltage of the electron beam to be generated is as high as 1 MeV or higher. In this case, there is a problem that a shielding process and safety measures due to the generation of γ rays are required, the apparatus is enlarged, and the operating cost is increased.

本発明は上述の問題を解決するためになされたものであり、その目的は、大型のＸ線発生装置を用いることなく、包装材料の殺菌に適した最適なＸ線エネルギー（すなわち、最適な波長）を用いて殺菌する方法を提供することにある。 The present invention has been made to solve the above-described problems, and its purpose is to achieve an optimal X-ray energy (that is, an optimal wavelength) suitable for sterilization of a packaging material without using a large X-ray generator. Is to provide a method of sterilization using the method.

本件出願の発明者らは、特に包装材料の殺菌を念頭において、Ｘ線を用いた殺菌について理論的な考察を試みて、さらに、それに基づいて実験をすることにより、最適なＸ線エネルギーを見出し、本発明に至ったものである。なお、「殺菌」という用語は、微生物を死滅させる（増殖力を失わせる）意味で用いている。本発明のＸ線照射殺菌方法は、Ｘ線発生装置が発生するＸ線を包装材料に照射して前記包装材料を殺菌する殺菌方法において、前記包装材料が空気中に配置されていて、前記Ｘ線発生装置が発生するＸ線のスペクトルの連続Ｘ線領域の主要部分がＸ線エネルギーの３〜２０ｋｅＶの範囲内にあることを特徴としている。このようなエネルギー範囲のＸ線を用いることで、大型のＸ線発生装置を用いることなく、効果的に殺菌することができる。このエネルギー範囲よりも小さいＸ線エネルギー、あるいは、それよりも大きいＸ線エネルギーでは、Ｘ線が微生物に及ぼす影響が小さくなり、殺菌効果が低下する。 The inventors of the present application tried to theoretically consider sterilization using X-rays, especially with the sterilization of packaging materials in mind, and further conducted experiments based thereon to find the optimum X-ray energy. This has led to the present invention. The term “sterilization” is used in the sense of killing microorganisms (losing the ability to grow). The X-ray irradiation sterilization method of the present invention is a sterilization method for sterilizing the packaging material by irradiating the packaging material with X-rays generated by an X-ray generator, wherein the packaging material is disposed in the air, and the X The main part of the continuous X-ray region of the X-ray spectrum generated by the X-ray generator is in the range of 3 to 20 keV of X-ray energy. By using X-rays in such an energy range, it is possible to effectively sterilize without using a large X-ray generator. When the X-ray energy is smaller than this energy range or the X-ray energy is larger than that, the influence of the X-rays on the microorganism is reduced, and the bactericidal effect is lowered.

また、本発明のＸ線照射殺菌方法は、包装材料にＸ線を照射して前記包装材料を殺菌する殺菌方法において、前記包装材料が空気中に配置されていて、前記Ｘ線はＸ線管において電子ビームを対陰極に衝突させることで発生させるものであり、前記電子ビームの加速電圧が１５〜１５０ｋＶであることを特徴としている。このような加速電圧を用いることで、Ｘ線発生装置から包装材料までの適切な空気距離（例えば、１０ｃｍ程度）を想定した場合に、包装材料の位置で、上述のエネルギー範囲のＸ線が得られる。１５ｋＶよりも小さい加速電圧、あるいは、１５０ｋＶよりも大きい加速電圧を用いると、３〜２０ｋｅＶのエネルギー範囲において、包装材料の位置における積分Ｘ線強度が低下する。 Further, the X-ray irradiation sterilization method of the present invention is a sterilization method for sterilizing the packaging material by irradiating the packaging material with X-rays, wherein the packaging material is disposed in the air, and the X-ray is an X-ray tube. The electron beam is generated by colliding with the counter-cathode, and the acceleration voltage of the electron beam is 15 to 150 kV. By using such an acceleration voltage, when an appropriate air distance (for example, about 10 cm) from the X-ray generator to the packaging material is assumed, X-rays in the above energy range can be obtained at the position of the packaging material. It is done. When an acceleration voltage smaller than 15 kV or an acceleration voltage larger than 150 kV is used, the integrated X-ray intensity at the position of the packaging material decreases in the energy range of 3 to 20 keV.

本発明のＸ線照射殺菌方法は、大型のＸ線発生装置を用いることなく、包装材料の殺菌に適した最適なＸ線エネルギーを用いて殺菌することができる。Ｘ線発生装置としては、例えばＸ線回折装置などで使われている水冷式の回転対陰極Ｘ線管を用いることができ、比較的低電圧で大電流の電子ビームを用いてＸ線を発生させることができる。これにより、本発明に適したＸ線エネルギーのＸ線を発生させることができる。この水冷式の回転対陰極Ｘ線管は、比較的小型であって消費電力が少なく、簡単なＸ線遮蔽で済み、かつ、長時間の連続運転ができて、多数の包装材料を連続して殺菌するシステムに適している。 The X-ray irradiation sterilization method of the present invention can be sterilized using optimum X-ray energy suitable for sterilization of packaging materials without using a large X-ray generator. As an X-ray generator, for example, a water-cooled rotating anti-cathode X-ray tube used in an X-ray diffractometer or the like can be used, and X-rays are generated using a relatively low voltage and high-current electron beam. Can be made. Thereby, X-rays of X-ray energy suitable for the present invention can be generated. This water-cooled rotating anti-cathode X-ray tube has a relatively small size, low power consumption, simple X-ray shielding, and can be operated continuously for a long time. Suitable for sterilizing system.

以下、図面を参照して本発明の実施例を詳しく説明する。図１は本発明の殺菌方法を実験するための装置の概略構成を示す斜視図である。Ｘ線発生装置としては回転対陰極Ｘ線管を用いている。この回転対陰極Ｘ線管は回転する対陰極１０を備えている。この対陰極１０はその内部に冷却水を通している。電子銃のフィラメント１２から放出された電子ビーム１４は、回転対陰極１０の外面に照射され、そこからＸ線１６が発生する。Ｘ線管の内部は真空に維持されている。その真空中のＸ線１６が、Ｘ線管の管壁（チューブシールド）に設けられたベリリウム製の窓１８を透過して、空気中に出て行く。Ｘ線１６はポイントフォーカスで取り出される。このＸ線１６が、シャーレ２０の中の微生物に照射される。そして、シャーレ２０の位置におけるＸ線の吸収線量と、微生物の死滅状況との関連を調べている。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. FIG. 1 is a perspective view showing a schematic configuration of an apparatus for testing the sterilization method of the present invention. A rotary anti-cathode X-ray tube is used as the X-ray generator. This rotating counter-cathode X-ray tube includes a rotating counter-cathode 10. The counter cathode 10 passes cooling water through the inside thereof. The electron beam 14 emitted from the filament 12 of the electron gun irradiates the outer surface of the rotating counter cathode 10, and X-rays 16 are generated therefrom. The inside of the X-ray tube is maintained in a vacuum. The X-ray 16 in the vacuum passes through a beryllium window 18 provided on the tube wall (tube shield) of the X-ray tube and exits into the air. The X-ray 16 is extracted with point focus. The X-rays 16 are irradiated to microorganisms in the petri dish 20. Then, the relationship between the absorbed dose of X-rays at the position of the petri dish 20 and the microbial death status is examined.

実験条件の一例を挙げると、回転対陰極１０のターゲット材質はタングステンであり、電子ビーム１４の加速電圧（管電圧）は６０ｋＶ、管電流は３００ｍＡである。照射面積は、Ｘ線焦点から９５ｍｍのところで２８．７ｍｍ×３０．８ｍｍである。Ｘ線の吸収線量率は、Ｘ線焦点から９５ｍｍのところで１０２ｋＧｙ／ｍｉｎである。この吸収線量率は、ＰＴＷ社製の２３３４４型プローブで測定した。 As an example of experimental conditions, the target material of the rotating cathode 10 is tungsten, the acceleration voltage (tube voltage) of the electron beam 14 is 60 kV, and the tube current is 300 mA. The irradiation area is 28.7 mm × 30.8 mm at 95 mm from the X-ray focal point. The absorbed dose rate of X-rays is 102 kGy / min at 95 mm from the X-ray focal point. This absorbed dose rate was measured with a 23344 probe manufactured by PTW.

図２に示すように、シャーレ２０の内側には、１スポット当たり１．０×１０²個、１．０×１０³個あるいは１．０×１０⁴個の枯草菌の胞子懸濁液を５スポット付着させ、自然乾燥させたものをＸ線照射用被殺菌物とした。 As shown in FIG. 2, 5 × 10 × 10 ² , 1.0 × 10 ³ or 1.0 × 10 ⁴ spores of Bacillus subtilis per spot are placed inside the petri dish 20. What was made to adhere to a spot and air-dried was made into the sterilization thing for X-ray irradiation.

菌付けシャーレにＸ線を照射後、直ちに標準寒天培地を注ぎ３６℃で７日間培養して、発生したコロニー数を調べた。図３の一覧表に、Ｘ線の照射時間（吸収線量）と殺菌効果Ｄ値の関係を初発菌数ごとに示した。殺菌効果Ｄ値は、図３の（１）式により定義される。 After irradiating the petri dish with X-rays, a standard agar medium was immediately poured and cultured at 36 ° C. for 7 days, and the number of colonies generated was examined. In the list of FIG. 3, the relationship between the X-ray irradiation time (absorbed dose) and the bactericidal effect D value is shown for each initial bacterial count. The bactericidal effect D value is defined by equation (1) in FIG.

図３の一覧表に示した実験結果を得たときのＸ線照射条件は、Ｘ線焦点から殺菌面（シャーレの菌付面）までの距離Ｌ（図１を参照）が９５ｍｍであり、管電圧が６０ｋＶ、管電流が３００ｍＡであり、殺菌面の位置における吸収線量率が１０２ｋＧｙ／ｍｉｎである。したがって、１２秒間の照射では吸収線量が２０．４ｋＧｙである。１８秒間の照射では３０．６ｋＧｙ、２０秒間の照射では３４．０ｋＧｙ、２５秒間の照射では４２．５ｋＧｙ、３０秒間の照射では５１．０ｋＧｙ、４０秒間の照射では６８．０ｋＧｙである。 The X-ray irradiation conditions when the experimental results shown in the table of FIG. 3 were obtained were such that the distance L (see FIG. 1) from the X-ray focal point to the sterilization surface (surface with the petri dish) was 95 mm, and the tube The voltage is 60 kV, the tube current is 300 mA, and the absorbed dose rate at the position of the sterilization surface is 102 kGy / min. Therefore, the absorbed dose is 20.4 kGy for 12 seconds of irradiation. The irradiation for 18 seconds is 30.6 kGy, the irradiation for 20 seconds is 34.0 kGy, the irradiation for 25 seconds is 42.5 kGy, the irradiation for 30 seconds is 51.0 kGy, and the irradiation for 40 seconds is 68.0 kGy.

図４は図３の一覧表に示した実験結果をグラフに示したものである。殺菌効果Ｄ値は吸収線量にほぼ比例することが分かる。このグラフから、所望のＤ値を得るには、どの程度の吸収線量にすればよいかが分かる。例えば、Ｄ値として５が必要であれば、吸収線量として約６０ｋＧｙが必要であり、Ｄ値として３でよければ、吸収線量は約３０ｋＧｙで足りる。 FIG. 4 is a graph showing the experimental results shown in the list of FIG. It can be seen that the bactericidal effect D value is substantially proportional to the absorbed dose. From this graph, it can be seen how much absorbed dose should be used to obtain a desired D value. For example, if a D value of 5 is required, an absorbed dose of about 60 kGy is required, and if a D value of 3 is sufficient, an absorbed dose of about 30 kGy is sufficient.

上述の実施例は、Ｘ線管の電子ビームのエネルギーは６０ｋｅＶであるが、これは、従来方法における電子ビームエネルギー（１ＭｅＶ以上）と比較すると、非常に低エネルギーである。このような低エネルギーの方が、むしろ、効率的な殺菌ができるものであり、その理由を以下に説明する。図５のグラフは、Ｘ線エネルギーに応じて殺菌効率がどのように変化するかを示したものである。ここで、殺菌効率とは、Ｘ線管が発生したＸ線のエネルギーのうち、どれくらいの割合のエネルギーが微生物に吸収されるか、ということを表す指標である。図５のグラフの横軸はＸ線エネルギーであり（単位はｋｅＶ）、縦軸が殺菌効率である。殺菌効率は、Ｘ線管でＸ線が発生してから空気を透過して微生物に到達するまでのエネルギー減少割合と、微生物とＸ線とが相互作用をする確率との積によって求めることができる。以下に、この点を詳しく説明する。 In the above-described embodiment, the energy of the electron beam of the X-ray tube is 60 keV, which is very low energy compared to the electron beam energy (1 MeV or more) in the conventional method. Such low energy is rather capable of efficient sterilization, and the reason will be described below. The graph of FIG. 5 shows how the sterilization efficiency changes according to the X-ray energy. Here, the sterilization efficiency is an index representing how much energy is absorbed by microorganisms in the energy of X-rays generated by the X-ray tube. The horizontal axis of the graph of FIG. 5 is X-ray energy (unit is keV), and the vertical axis is sterilization efficiency. The sterilization efficiency can be determined by the product of the rate of energy reduction from the generation of X-rays in the X-ray tube to the passage of the air and reaching the microorganisms, and the probability that the microorganisms and the X-rays interact. . This point will be described in detail below.

Ｘ線が発生してから微生物に到達するまでのエネルギー減少割合は、次のようにして計算できる。Ｘ線管のＸ線焦点から発生するＸ線（すなわち、図１のベリリウム窓１８を透過してくるＸ線）のうち、特定のエネルギーの（すなわち、特定の波長の）Ｘ線が、空気中を進んでから微生物に到達する。微生物に到達するまでに、Ｘ線の一部は空気によって吸収されてＸ線強度が減衰する。空気のＸ線透過率は、図６の（２）式で計算できる。ここで、Ｉ₀はＸ線管から出てくるＸ線の強度であり、Ｉ₁は長さｔ₁の空気経路を透過してきたＸ線の強度であり、いずれも、Ｘ線のエネルギーＥに依存する。μ₁は空気のＸ線吸収係数であり、これもＸ線のエネルギーＥに依存する。図７は（２）式の関係をグラフに示したものである。横軸はＸ線のエネルギーであり、縦軸は空気のＸ線透過率である。空気のＸ線吸収係数μ₁は２５℃の大気圧での値を用いた。空気経路の長さｔ₁（図１を参照）は１０ｃｍと仮定した。Ｘ線のエネルギーが低いところでは、Ｘ線強度のほぼすべてが空気に吸収されるが、Ｘ線のエネルギーが３ｋｅＶを越えてからＸ線透過率が急激に増加し、２０ｋｅＶ付近に達すると、Ｘ線強度のほとんどが透過する。 The energy reduction rate from the generation of X-rays until reaching the microorganism can be calculated as follows. Among X-rays generated from the X-ray focal point of the X-ray tube (that is, X-rays transmitted through the beryllium window 18 in FIG. 1), X-rays having a specific energy (that is, having a specific wavelength) are in the air. After reaching the microorganisms. By the time it reaches the microorganism, a part of the X-ray is absorbed by the air and the X-ray intensity is attenuated. The X-ray transmittance of air can be calculated by equation (2) in FIG. Here, I ₀ is the intensity of X-rays coming out of the X-ray tube, I ₁ is the intensity of X-rays that have passed through the air path of length t ₁ , both of which are related to the energy E of the X-rays. Dependent. μ ₁ is the X-ray absorption coefficient of air, which also depends on the X-ray energy E. FIG. 7 is a graph showing the relationship of equation (2). The horizontal axis is X-ray energy, and the vertical axis is air X-ray transmittance. As the X-ray absorption coefficient μ ₁ of air, a value at an atmospheric pressure of 25 ° C. was used. The length t ₁ of the air path (see FIG. 1) was assumed to be 10 cm. Where the X-ray energy is low, almost all of the X-ray intensity is absorbed by the air, but when the X-ray energy exceeds 3 keV, the X-ray transmittance increases rapidly and reaches 20 keV. Most of the line intensity is transmitted.

次に、微生物がＸ線と相互作用をする確率を計算する。この確率は、微生物によるＸ線吸収率として、図６の（３）式で計算できる。ここで、Ｉ₁は微生物に到達したＸ線の強度であり、Ｉ₂は微生物に吸収されたＸ線強度であり、いずれも、Ｘ線のエネルギーＥに依存する。μ₂は微生物のＸ線吸収係数であり、これもＸ線のエネルギーＥに依存する。ｔ₂は微生物のサイズ（Ｘ線が透過する方向の厚さ）である。図８は（３）式の関係をグラフに示したものである。横軸はＸ線のエネルギーであり、縦軸は微生物のＸ線吸収率である。微生物のサイズｔ₂は１μｍと仮定した。Ｘ線のエネルギーが低いときはＸ線が微生物に良く吸収されるが、Ｘ線のエネルギーが増加すると、Ｘ線吸収率は急激に低下する。 Next, the probability that the microorganism interacts with the X-ray is calculated. This probability can be calculated by the equation (3) in FIG. 6 as the X-ray absorption rate by the microorganism. Here, I ₁ is the intensity of X-rays reaching the microorganism, I ₂ is the X-ray intensity absorbed by the microorganisms, and both depend on the energy E of the X-rays. μ ₂ is the X-ray absorption coefficient of the microorganism, which also depends on the X-ray energy E. t ₂ is the size of the microorganism (thickness in the direction in which X-rays are transmitted). FIG. 8 is a graph showing the relationship of equation (3). The horizontal axis is X-ray energy, and the vertical axis is the X-ray absorption rate of microorganisms. The microbe size t ₂ was assumed to be 1 μm. When X-ray energy is low, X-rays are well absorbed by microorganisms, but when the X-ray energy increases, the X-ray absorption rate decreases rapidly.

空気を透過して微生物に吸収される割合、すなわち殺菌効率は、図６の（４）式で表され、（２）式と（３）式の積となる。すなわち、図７のグラフと図８のグラフの積になる。その結果が、上述の図５のグラフである。このグラフにおいて、実線は空気経路の長さｔ₁が１０ｃｍの場合であり、破線が２０ｃｍの場合である。 The ratio of the air that permeates and is absorbed by the microorganisms, that is, the sterilization efficiency, is expressed by equation (4) in FIG. 6 and is the product of equations (2) and (3). That is, the product of the graph of FIG. 7 and the graph of FIG. The result is the graph of FIG. In this graph, the solid line is the case where the length t ₁ of the air path is 10 cm, and the broken line is the case where the length is 20 cm.

図５のグラフを見て分かることは、Ｘ線エネルギーをむやみに高くしても、むしろ殺菌効率が落ちることである。その理由は、高いエネルギーは、微生物を素通りしやくなり、微生物がＸ線と相互作用しにくくなるからである。５ｋｅＶ付近で殺菌効率が最大になり、Ｘ線のエネルギーがそこから離れると殺菌効率が低下していく。殺菌効率が０．０００３以上となるようなＸ線エネルギー範囲をグラフから求めると、３〜２０ｋｅＶとなる。この範囲のＸ線エネルギーを使えば、効率良く殺菌ができることになる。 It can be seen from the graph of FIG. 5 that even if the X-ray energy is increased excessively, the sterilization efficiency is rather lowered. The reason is that high energy makes it easier for microorganisms to pass through, making it difficult for microorganisms to interact with X-rays. The sterilization efficiency becomes maximum at around 5 keV, and the sterilization efficiency decreases as the energy of the X-rays moves away from it. When an X-ray energy range in which the sterilization efficiency is 0.0003 or more is obtained from the graph, it is 3 to 20 keV. If X-ray energy in this range is used, sterilization can be performed efficiently.

次に、３〜２０ｋｅＶのエネルギー範囲のＸ線を発生させる条件を考察する。図９のグラフは、Ｘ線管の発生するＸ線スペクトルの理論曲線であり、単位電力当たりのＸ線強度で規格化したものである。横軸はＸ線のエネルギー、縦軸はＸ線強度である。対陰極の材質をタングステンと仮定し、厚さ０．４ｍｍのベリリウム窓を透過した直後のＸ線のスペクトルを求めている。そして、管電圧をパラメータとしており、殺菌に有効な上述の３〜２０ｋｅＶのエネルギーの範囲において大きなＸ線強度が得られるような管電圧を選んでいる。Ｘ線スペクトルの理論曲線については、例えば、Kramers, H. A., Phil. Mag., 46, p.836-871 (1923)を参考にして計算することができる。 Next, conditions for generating X-rays in the energy range of 3 to 20 keV will be considered. The graph of FIG. 9 is a theoretical curve of the X-ray spectrum generated by the X-ray tube, and is normalized by the X-ray intensity per unit power. The horizontal axis represents X-ray energy, and the vertical axis represents X-ray intensity. Assuming that the material of the counter cathode is tungsten, an X-ray spectrum immediately after passing through a 0.4 mm thick beryllium window is obtained. The tube voltage is used as a parameter, and the tube voltage is selected so that a large X-ray intensity can be obtained in the above-described energy range of 3 to 20 keV effective for sterilization. The theoretical curve of the X-ray spectrum can be calculated with reference to Kramers, H.A., Phil. Mag., 46, p.836-871 (1923), for example.

図１０は図９のようなＸ線スペクトルを３〜２０ｋｅＶの範囲で積分した値を、管電圧ごとにプロットしたグラフである。横軸はＸ線管の管電圧、縦軸は単位電力当たりの積分Ｘ線強度である。管電圧が１５〜１５０ｋＶの範囲では、３〜２０ｋｅＶのエネルギー範囲での単位電力当たりのＸ線強度が大きくなり、このような管電圧が殺菌に効果的であることが分かる。 FIG. 10 is a graph in which values obtained by integrating the X-ray spectrum as shown in FIG. 9 in the range of 3 to 20 keV are plotted for each tube voltage. The horizontal axis represents the tube voltage of the X-ray tube, and the vertical axis represents the integrated X-ray intensity per unit power. When the tube voltage is in the range of 15 to 150 kV, the X-ray intensity per unit power in the energy range of 3 to 20 keV increases, and it can be seen that such a tube voltage is effective for sterilization.

ところで、特許文献４及び特許文献５に示すように、従来のＸ線照射殺菌方法では、Ｘ線発生装置における電子ビームのエネルギーが１ＭｅＶ以上と非常に大きかったが（当然、Ｘ線エネルギーもそれに応じて大きい）、その場合でも殺菌能力が発揮できていたことの理由を以下に考察する。 By the way, as shown in Patent Document 4 and Patent Document 5, in the conventional X-ray irradiation sterilization method, the energy of the electron beam in the X-ray generator is as large as 1 MeV or more (Of course, the X-ray energy is The reason why the sterilizing ability was able to be demonstrated even in that case is considered below.

微生物を死滅させる効果は、Ｘ線（フォトンの一種である）と物質との相互作用が関係していると考えられ、その相互作用のうち、電子を放出する相互作用が重要であると考えられる。そこで、電子放出を伴う「フォトンと物質の相互作用」を検討する。フォトンのエネルギーが約２００ｋｅＶ以下では、光電効果によって放出される電子が殺菌に重要な働きをしていると考えられる。このような低エネルギー領域が、本発明に関連する領域である。 The effect of killing microorganisms is considered to be related to the interaction between X-rays (a kind of photons) and substances, and among them, the interaction that emits electrons is considered important. . Therefore, we will examine the “interaction between photons and materials” that involves electron emission. When the photon energy is about 200 keV or less, it is considered that electrons emitted by the photoelectric effect play an important role in sterilization. Such a low energy region is a region related to the present invention.

フォトンのエネルギーが約２００ｋｅＶから約１ＭｅＶまでの領域では、フォトンと物質の相互作用の確率が最も低い領域である。この領域では、コンプトン散乱の効果しか期待できない。 In the region where the photon energy is about 200 keV to about 1 MeV, the probability of the interaction between the photon and the substance is the lowest. In this region, only Compton scattering can be expected.

フォトンのエネルギーが１．０２２ＭｅＶ以上になると、物質の原子核のクーロン場で「電子対生成」が生じる。これによって発生した電子は、殺菌に有効であると考えられる。さらに、フォトンのエネルギーが２．０４４ＭｅＶ以上では、物質の電子のクーロン場で電子対生成が生じて、「原子核クーロン場での電子対生成効果」に「電子クーロン場での電子対生成効果」が加わる。したがって、１．０２２ＭｅＶ以上のＸ線は、この電子対生成効果により、殺菌作用が生じると考えられる。上述の特許文献４と特許文献５において、Ｘ線発生装置における電子ビームのエネルギーが１ＭｅＶ以上の領域でも殺菌効果が生じているのは、このような理由によるものと推測される。 When the photon energy is 1.022 MeV or more, “electron pair generation” occurs in the Coulomb field of the atomic nucleus of the substance. The electrons generated thereby are considered effective for sterilization. Furthermore, when the photon energy is 2.044 MeV or more, electron pair generation occurs in the electron coulomb field of the substance, and “electron pair generation effect in the electron coulomb field” is included in the “electron pair generation effect in the nuclear coulomb field”. Join. Therefore, X-rays of 1.022 MeV or more are considered to have a bactericidal action due to this electron pair generation effect. In Patent Document 4 and Patent Document 5 described above, it is presumed that the sterilizing effect is produced even in the region where the electron beam energy in the X-ray generator is 1 MeV or more.

本発明は、そのような高エネルギー領域のＸ線を使わなくても、低エネルギー領域のＸ線を用いて有効に殺菌ができることを見出したものである。 It has been found that the present invention can effectively sterilize using X-rays in a low energy region without using such X-rays in a high energy region.

本発明の殺菌方法を実験する装置の概略構成を示す斜視図である。It is a perspective view which shows schematic structure of the apparatus which tests the sterilization method of this invention. 細菌胞子を付着させたシャーレの平面図である。It is a top view of the petri dish which adhered bacterial spores. Ｘ線の照射時間（吸収線量）と殺菌効果Ｄ値との関係を初発菌数別に示した一覧表と、Ｄ値の定義式である。It is the list | wrist which showed the relationship between the irradiation time (absorbed dose) of X-rays, and the bactericidal effect D value according to the number of first germs, and the definition formula of D value. 図３の一覧表の実験結果をグラフに示したものである。The experimental result of the table | surface of FIG. 3 is shown on the graph. Ｘ線エネルギーに応じて殺菌効率がどのように変化するかを示したグラフである。It is the graph which showed how sterilization efficiency changes according to X-ray energy. 本発明を説明するための数式である。It is a mathematical formula for explaining the present invention. （２）式の関係を示したグラフである。It is the graph which showed the relationship of (2) Formula. （３）式の関係を示したグラフである。It is the graph which showed the relationship of (3) Formula. Ｘ線管の発生するＸ線スペクトルの理論曲線のグラフである。It is a graph of the theoretical curve of the X-ray spectrum which an X-ray tube generates. Ｘ線スペクトルを３〜２０ｋｅＶの範囲で積分した値を管電圧ごとにプロットしたグラフである。It is the graph which plotted the value which integrated the X-ray spectrum in the range of 3-20 keV for every tube voltage.

Explanation of symbols

１０回転対陰極
１２フィラメント
１４電子ビーム
１６Ｘ線
１８ベリリウム窓
２０シャーレ
２２細菌の懸濁液のスポット 10 Rotating anti-cathode 12 Filament 14 Electron beam 16 X-ray 18 Beryllium window 20 Petri dish 22 Spot of bacterial suspension

Claims

In the sterilization method for sterilizing the packaging material by irradiating the packaging material with X-rays generated by the X-ray generator, the X-ray spectrum generated by the X-ray generator when the packaging material is disposed in the air The main part of the continuous X-ray region is in the range of 3 to 20 keV of X-ray energy.

In the sterilization method for sterilizing the packaging material by irradiating the packaging material with X-rays generated by the X-ray generation device, the packaging material is disposed in the air, and the X-ray generation device uses an electron beam as an anti-cathode. A sterilization method, wherein the electron beam acceleration voltage is 15 to 150 kV.