JP2008078148A - Fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料電池に関し、とくに環境温度の変化にかかわらず燃料電池スタックの締結荷重がほぼ一定とされた燃料電池に関する。 The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to a fuel cell in which a fastening load of a fuel cell stack is substantially constant regardless of changes in environmental temperature.
固体高分子電解質型燃料電池は、イオン交換膜からなる電解質膜とこの電解質膜の一面に配置された触媒層および拡散層からなる電極(アノード、燃料極)および電解質膜の他面に配置された触媒層および拡散層からなる電極(カソード、空気極)とからなる膜−電極アッセンブリ(MEA:Membrane-Electrode Assembly )と、アノード、カソードに燃料ガス(水素)および酸化ガス(酸素、通常は空気)を供給するための流体通路を形成するセパレータとを、交互に配置し、これらMEAとセパレータの積層体からなるモジュール群の積層方向両端に、ターミナル、インシュレータ、エンドプレートを配置して構成したスタックを、外側で積層体積層方向に延びる締結部材(タイロッド、テンションプレート等)にて締め付けたものからなる。
固体高分子電解質型燃料電池では、アノード側では、水素を水素イオンと電子にする反応が行われ、水素イオンは電解質膜11中をカソード側に移動し、カソード側では酸素と水素イオンおよび電子(隣りのMEAのアノードで生成した電子がセパレータを通してくる)から水を生成する反応が行われる。
アノード側:H2 →2H+ +2e-
カソード側:2H+ +2e- +(1/2)O2 →H2 O
カソードでの水生成反応では熱が出るので、セパレータ間には、各MEA毎にあるいは複数個のMEA毎に、冷却媒体(通常は冷却水)が流れる流路が形成されており、燃料電池を冷却している。燃料電池の環境温度は、運転停止時の周囲温度(たとえば、20℃)と運転時の冷却媒体温度(約80℃)との間に変化する。また、上記の化学電気反応が正常に行われるには、スタックの締め付け荷重が大きく変動しないことが望ましく、そのために、従来は、エンドプレートとインシュレータ間にばね機構を入れて、スタックと締結部材との熱膨張差等による荷重変化を軽減するようにしてある。
しかし、従来の燃料電池でエンドプレートとインシュレータ間にばね機構を入れないと、環境温度の変化に伴って燃料電池スタックの締結荷重が大きく変化する。そして、締結荷重が変化すると、燃料電池出力が低下したり、最悪の場合はガス(水素、エア)リークが生じる。
また、エンドプレートとインシュレータ間にばね機構を入れて締結荷重の変化を軽減する場合、燃料電池スタックの積層方向の寸法が増え、車両搭載に際しスペースの問題を生じる。
上記問題を抑制するために、実願昭56−127957号(実開昭58−034362号 )のマイクロフィルム、特開昭58−014472号公報、実願平02−106290号 (実開平04−063563号)のマイクロフィルム、特開昭58−119171号公報 は、締結部材の構造および/または材料を適宜に選定して、締結部材の熱膨張率をスタッ ク(全体)の熱膨張率に合わせた燃料電池を開示している。
In the solid polymer electrolyte fuel cell, a reaction for converting hydrogen into hydrogen ions and electrons is performed on the anode side, the hydrogen ions move through the
Anode side: H 2 → 2H + + 2e −
Cathode side: 2H + + 2e − + (1/2) O 2 → H 2 O
Since heat is generated in the water generation reaction at the cathode, a flow path through which a cooling medium (usually cooling water) flows is formed between the separators for each MEA or for each MEA. It is cooling. The environmental temperature of the fuel cell changes between the ambient temperature when the operation is stopped (for example, 20 ° C.) and the coolant temperature during the operation (about 80 ° C.). In addition, in order for the above-described chemoelectric reaction to be performed normally, it is desirable that the stack tightening load does not fluctuate greatly.For this reason, conventionally, a spring mechanism is inserted between the end plate and the insulator, The change in load due to the difference in thermal expansion is reduced.
However, if a spring mechanism is not inserted between the end plate and the insulator in the conventional fuel cell, the fastening load of the fuel cell stack greatly changes as the environmental temperature changes. When the fastening load changes, the fuel cell output decreases or, in the worst case, gas (hydrogen, air) leak occurs.
Further, when a spring mechanism is inserted between the end plate and the insulator to reduce the change in the fastening load, the dimension in the stacking direction of the fuel cell stack increases, resulting in a space problem when mounted on the vehicle.
In order to suppress the above problems, a microfilm of Japanese Utility Model Application No. 56-127957 (Japanese Utility Model Application Publication No. 58-034362 ), Japanese Patent Application Laid-Open No. 58-014472, Japanese Utility Model Application No. 02-106290 (Japanese Utility Model Application Publication No. 04-066353). microfilm, JP 58-119171 and JP No.), the selected structure and / or material of the fastening member appropriately, the combined thermal expansion coefficient of the fastening member to the coefficient of thermal expansion of the stack (total) A fuel cell is disclosed.
本発明の目的は、燃料電池の環境温度が変化しても、スタックの各部で(少なくとも電 極部で)、燃料電池スタックの締結荷重の変化を抑制できる燃料電池を提供することにある。An object of the present invention, be varied environmental temperature of the fuel cell, in each part of the stack (at least metal contacts) is to provide a fuel cell capable of suppressing the change in the fastening load of the fuel cell stack.
上記目的を達成する本発明はつぎの通りである。
(1) 膜−電極アッセンブリとセパレータの積層体からなるモジュールの積層方向両端にターミナル、インシュレータ、エンドプレートを配置して構成したスタックを、前記モ ジュール積層方向に延びる締結部材にて締結した燃料電池において、
前記スタックは、電極部と、該電極部の周囲の、接着剤またはビードを含むシール材を複 数有する領域を含んでおり、
前記スタックの電極部とシール材を複数有する領域とを含む各部で、前記スタックの前記モジュール積層方向の線膨張係数と、前記締結部材の前記モジュール積層方向の線膨張係数とを同じかまたはほぼ同じにしたことを特徴とする燃料電池。
(2) 前記電極部では、膜−電極アッセンブリが拡散層を介してセパレータ間に挟まれ 、
前記電極部では、電解質膜、拡散層、セパレータを含む各電極部構成部材の材質、厚さ、 厚さ割合の少なくとも1つを選定することにより、前記電極部での前記スタックの前記モ ジュール積層方向の線膨張係数と、前記締結部材の前記モジュール積層方向の線膨張係数 とを同じかまたはほぼ同じにした(1)記載の燃料電池。
(3) 前記シール材を複数有する領域は、接着剤によるシール材を複数含む定寸部と、 接着材によるシール材とビードによるシール材を複数含むシール部とを含み、定寸部では 、セパレータ間に電解質膜、接着剤、絶縁ビーズが挟まれ、シール部では、セパレータ間 に電解質膜、接着剤、絶縁ビーズが挟まれるとともに、冷却媒体が流れるセパレータ間に ビードが挟まれ、
前記定寸部では、接着材と絶縁ビーズの材質、厚さ、絶縁ビーズの粒径、接着剤とセパレ ータの厚さ割合を選定することにより、前記複数のシール材がある領域での前記スタック の前記積層方向の線膨張係数と、前記締結部材の前記積層方向の線膨張係数とを同じかま たはほぼ同じにした(1)または(2)記載の燃料電池。 The present invention for achieving the above object is as follows.
(1) membrane - electrode assembly and the stacking direction at both ends in the terminal module comprising a stack of the separators, insulators, a stack constructed by arranging the end plates, and fastening by the fastening member extending in front Symbol module stacking direction Fuel In batteries,
The stack includes an electrode portion, the periphery of the electrode portion includes a region having multiple sealing material comprising an adhesive or a bead,
In each section including a region having a plurality of electrode portions and the sealing material of the stack, and the linear expansion coefficient of the module stacking direction of the stack, or the linear expansion coefficient of the module stacking direction of the fastening member the same or nearly the same A fuel cell characterized in that
(2) In the electrode part, the membrane-electrode assembly is sandwiched between the separators via the diffusion layer ,
In the electrode portions, the electrolyte membrane, the diffusion layer, the material of the electrode portions constituting member including a separator thickness, by selecting at least one of thickness ratio, the module stack of said stack in said electrode portion The fuel cell according to (1) , wherein the linear expansion coefficient in the direction and the linear expansion coefficient in the module stacking direction of the fastening member are the same or substantially the same.
(3) a region having a plurality of the sealing material comprises a sizing unit including a plurality of sealing material by the adhesive, and a sealing portion including a plurality of sealing material by the sealing member and the bead with an adhesive material, the sizing unit, the separator The electrolyte membrane, adhesive, and insulating beads are sandwiched between them, and in the seal portion, the electrolyte membrane, adhesive, and insulating beads are sandwiched between separators, and the beads are sandwiched between separators through which a cooling medium flows ,
In the above sizing portion, the material of the adhesive insulating bead, thickness, grain size of the ferrite beads, by selecting the thickness ratio of the adhesive and the separator over data, the in the region where there is a plurality of sealing material the linear expansion coefficient of the stacking direction, wherein a linear expansion coefficient of the laminate direction same bite others were approximately the same (1) or (2) the fuel cell according of the fastening member of the stack.
上記(1)−(3)の燃料電池では、中側のスタックの各部で(少なくとも電極部で) 、スタックと外側の締結部材の線膨張係数を同一かほぼ同一としたので、環境温度が変化しても、スタックの各部で(少なくとも電極部で)、スタックと締結部材が同じ量だけ膨張し、締結荷重の変化がないか、または締結荷重の変化があっても小さい。その結果、燃料電池の出力がスタックの各部で(少なくとも電極部で)ほぼ一定であり、反応ガス(水素、エア)のリークも生じない。 (1) - in fuel cells (3) (at least the electrode portion) was side in each part of the stack, since the linear expansion coefficient of the stack and the outer clamping member and the same or substantially the same, the environmental temperature Is changed at each part of the stack (at least at the electrode part), the stack and the fastening member expand by the same amount, and there is no change in the fastening load or even a change in the fastening load is small. As a result, the output of the fuel cell is substantially constant at each part of the stack (at least at the electrode part) , and no leakage of reaction gas (hydrogen, air) occurs.
以下に、本発明の燃料電池を、図1〜図3を参照して、説明する。
本発明の燃料電池は固体高分子電解質型燃料電池10である。本発明の燃料電池10は、たとえば燃料電池自動車に搭載される。ただし、自動車以外に用いられてもよい。
固体高分子電解質型燃料電池10は、図1、図2に示すように、イオン交換膜からなる電解質膜11とこの電解質膜11の一面に配置された触媒層12および拡散層13からなる電極14(アノード、燃料極)および電解質膜11の他面に配置された触媒層15および拡散層16からなる電極(カソード、空気極)とからなる膜−電極アッセンブリ(MEA:Membrane-Electrode Assembly )と、電極14、17に燃料ガス(水素)および酸化ガス(酸素、通常は空気)を供給するための流体通路を形成するセパレータ18とを、交互に配置してモジュール19(たとえば、2セルモジュール)を作成し、モジュール19を積層した積層体(モジュール群)の積層方向両端に、ターミナル20、インシュレータ21、エンドプレート22を配置して構成したスタック23を、スタック23の外側で積層体積層方向に延びる締結部材(テンションプレート、タイロッド、スルーボルト等)24にて積層方向に締め付けたものからなる。Below, the fuel cell of this invention is demonstrated with reference to FIGS. 1-3.
The fuel cell of the present invention is a solid polymer
As shown in FIGS. 1 and 2, the solid polymer
締結部材24の積層体積層方向の線膨張係数とスタック23(エンドプレート22+インシュレータ21+ターミナル20+モジュール19)の積層体積層方向の線膨張係数とは、同一かほぼ同一とされている。ここで、ほぼ同一とは、たとえ線膨張係数差があってもその線膨張係数差によるスタックの締結荷重の変動が、従来のばね機構をスタック端部に配置した場合に線膨張係数差によって生じていたスタックの締結荷重の変動と同等以内にあることをいうものとする。 The linear expansion coefficient of the
ここで、モジュール19群の線膨張係数は、電極部19aと定寸部19bとシール部19cのそれぞれの線膨張係数があるが、締結部材24の線膨張係数とほぼ同一とされるべきものは、電極部19aの積層体積層方向の線膨張係数であり、望ましくは定寸部19bとシール部19cのそれぞれの積層体積層方向の線膨張係数も締結部材24の線膨張係数とほぼ同一とされる。定寸部19bでは、セパレータ18間に電解質膜11、接着剤25、絶縁ビーズ26が挟まれ、シール部19cでは、セパレータ18間に電解質膜11、接着剤25、絶縁ビーズ26が挟まれるとともに、冷却媒体が流れるセパレータ間にはシール材としてのビード27が挟まれる。 Here, the linear expansion coefficient of the
上記で、積層体の積層方向の線膨張係数は、
Σ(各層の線膨張係数×その層の厚み)/Σ(各層の厚み)
で求められる。
燃料電池の各構成部材の材料とその線膨張係数は、表1の通りである。
Σ (linear expansion coefficient of each layer × thickness of the layer) / Σ (thickness of each layer)
Is required.
Table 1 shows the material of each component of the fuel cell and its linear expansion coefficient.
通常、セパレータ18はカーボンであり、締結部材24(通常、金属)の線膨 係数の方が大きい、このため、セパレータ18間の部材の材質に、カーボンよ 線膨張係数の大きい材質を用いることによって、スタック23全体の線膨張係 を締結部材24の線膨張係数に近づけることができる。 そして、燃料電池の各構成部材の材質、厚さ、厚さ割合(たとえば、セパレータと拡散層の厚さ割合)等を変えることによって、締結部材24の積層体積層方向の線膨張係数とスタック23の電極部19aの積層体積層方向の線膨張係数とをほぼ合わせることができる。 Normally, the
概算を行ってみるとつぎのようになる。たとえば、締結部材24をSUS304とし、セパレータ18をカーボンとした場合、スタック23のエンドプレート22をSUS304とし、ターミナル20を銅の金メッキとすると、エンドプレート22とターミナル20の各々の線膨張係数は締結部材24の線膨張係数とほぼ同じとなって、その部分以外で線膨張係数を合わせればよくなる。そして、触媒層(C+Pt)12、15の薄層が両面に形成された電解質膜11の厚さを30μm、拡散層(カーボンクロス)13、16の厚さをそれぞれ150μm、セパレータ18の厚さをtμmとすると、1つの単電池あたりで線膨張係数をほぼ合わせると、
300×96+30×46+t×6=(t+330)×14.8
t=2875μm
となり、セパレータ18の厚さを約2.9mmにすると、締結部材24の積層体積層方向の線膨張係数とスタック23の電極部19aの積層体積層方向の線膨張係数とは、ほぼ同一となる。ただし、実際には、スタック23の全長と締結部材24の全長で線膨張係数を合わせる。The rough calculation is as follows. For example, if the
300 × 96 + 30 × 46 + t × 6 = (t + 330) × 14.8
t = 2875 μm
Thus, when the thickness of the
定寸部19b、シール部19cもこれに準じて線膨張係数を合わせることができる。定寸部19bの場合は、接着剤25や絶縁ビーズ26の材質、厚さ、粒径、厚さ割合(たとえば、接着剤25とセパレータ18の厚さ割合)を選定することによって合わせることができる。シール部19cの場合は、ビード27の材質、厚さ、厚さ割合(たとえば、ビード27とセパレータ18の厚さ割合)を選定することによって合わせることができる。なお、通常は、接着剤層の厚さは約100μm、絶縁ビーズ26の径は約50μm、ビード27の高さは約500μmである。 The linear expansion coefficient can be adjusted in accordance with the fixed dimension portion 19b and the seal portion 19c. In the case of the sizing portion 19b, it can be adjusted by selecting the material, thickness, particle size, and thickness ratio of the adhesive 25 and insulating beads 26 (for example, the thickness ratio of the adhesive 25 and the separator 18). . In the case of the seal part 19c, it can match | combine by selecting the material of the
つぎに、上記のように線膨張係数が合わされた燃料電池の作用を説明する。
図3は、スタック23の線膨張係数をαs 、締結部材24の線膨張係数をαc で表した場合、αs とαc との大小で、環境温度によるスタックの締結荷重がどのように変化するかを示している。ここで、環境温度は外気温(−30℃〜30℃)〜燃料電池作動温度(約80℃)にわたって変化し、運転停止〜運転のサイクルによって繰り返し変動する。
スタック23のセパレータ18がカーボンで、締結部材24が金属(たとえば、ステンレス)である場合(従来は、この場合に属する)は、αs <αc であるから、室温で適正締め付け荷重とされた燃料電池は、スタック23と締結部材24の熱膨張差で燃料電池作動温度で締結荷重が低減し、セパレータ18と電極面(拡散層)間の接触荷重の低下等により燃料電池出力が低下するとともに、最悪の場合はガス漏れが生じるおそれがある。
これと逆でαs >αc の場合は、寒冷地などの起動時など燃料電池が十分に温まっていない時に燃料電池出力の低下が予想される。
また、通常運転時に締付け荷重が上がりすぎてセパレータが拡散層(ペーパの場合)の座屈、膜の破れ等、内部の破損をもたらす危険がある。Next, the operation of the fuel cell in which the linear expansion coefficients are combined as described above will be described.
3, the linear expansion coefficient of the
When the
On the other hand, when α s > α c , the fuel cell output is expected to decrease when the fuel cell is not sufficiently warmed, such as when starting up in a cold region.
In addition, the tightening load increases excessively during normal operation, and there is a risk that the separator may cause internal damage such as buckling of the diffusion layer (in the case of paper) and film breakage.
これに対し、本発明の場合はαs =αc 、またはαs とα c とはほぼ同一であるから、環境温度が変化した時に、スタック23と締結部材24とは同じ量だけ熱伸縮し、したがって、燃料電池の締結荷重は変化しない。その結果、始めに適正荷重で締結しておいた燃料電池は、その締結荷重を維持し、締結荷重の変化によって生じる燃料電池出力低下やガス漏れは生じない。なお、熱伸縮では、膜の膨潤による寸法増も考慮すれば、さらに望ましい。
そのため、従来必要であった、締結荷重変動低減用の、エンドプレートとインシュレータ間に配置されていたばね機構を除去することができ(ただし、ばね機構は配置しておいてもよい)、ばね機構を除去した場合は、ばね機構が占めていた分だけスタック長さを低減でき、車両への搭載上有利となる他、機構の重量低減、コスト低減となる。On the other hand, in the case of the present invention, α s = α c , or α s and α c are almost the same, so that when the environmental temperature changes, the
Therefore, it is possible to remove the spring mechanism arranged between the end plate and the insulator for reducing the fastening load fluctuation, which has been necessary in the past (however, the spring mechanism may be arranged). When it is removed, the stack length can be reduced by the amount occupied by the spring mechanism, which is advantageous for mounting on a vehicle, and also reduces the weight of the mechanism and the cost.
本発明の燃料電池によれば、中側のスタックの各部で(少なくとも電極部で)、スタックと外側の締結部材の線膨張係数を同一かほぼ同一としたので、環境温度が変化しても、スタックの各部で(少なくとも電極部で)、スタックと締結部材が同じ量だけ膨張し、締結荷重の変化がないか、または締結荷重の変化があっても小さい。その結果、燃料電池の出力がスタックの各部で(少なくとも電極部で)ほぼ一定であり、反応ガス(水素、エア)のリークも生じない。According to the fuel cell of the present invention, the linear expansion coefficients of the stack and the outer fastening member are the same or substantially the same in each part of the middle stack (at least in the electrode part) . At each part of the stack (at least at the electrode part), the stack and the fastening member expand by the same amount, and there is no change in fastening load, or even if there is a change in fastening load. As a result, the output of the fuel cell is substantially constant at each part of the stack (at least at the electrode part) , and no leakage of reaction gas (hydrogen, air) occurs.
10 (固体高分子電解質型)燃料電池
11 電解質膜
12 触媒層
13 拡散層
14 電極(アノード、燃料極)
15 触媒層
16 拡散層
17 電極(カソード、空気極)
18 セパレータ
19 モジュール
19a 電極部
19b 定寸部
19c シール部
20 ターミナル
21 インシュレータ
22 エンドプレート
23 スタック
24 締結部材
25 接着剤
26 絶縁ビーズ
27 ビード
αs スタックの線膨張係数
αc 締結部材の線膨張係数
10 (solid polymer electrolyte type)
15
18 linear expansion coefficient of the
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