JP2007293316A - Light diffusion film - Google Patents

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<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a light diffusion film having excellent light transmittance and light diffusing property while maintaining excellent heat resistance, mechanical strength and thickness accuracy intrinsic to a biaxially stretched film, and suppressing generation of curling after a heat treatment. <P>SOLUTION: The light diffusion film is composed of a biaxially stretched multilayer film having a support layer made of a crystalline polyester and a light diffusion layer laminated on at least one surface of the support layer. by co-extrusion. The light diffusion layer contains a crystalline polyester by 60 to 98 parts by mass and a light diffusing additive incompatible with the polyester by 2 to 40 parts by mass. The light diffusion film has a plane orientation degree (ΔP) of 0.080 to 0.160, a total light transmittance of not less than 85%, and a haze of not less than 30%. <P>COPYRIGHT: (C)2008,JPO&INPIT

Description

本発明は、液晶ディスプレイのバックライトユニット、照明装置等に用いられる光拡散性フィルムに関する。さらに詳しくは、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性、機械的強度および厚み精度を有し、かつ優れた光線透過率と光拡散性とを有する光拡散性フィルムに関する。   The present invention relates to a light diffusing film used for a backlight unit of a liquid crystal display, an illumination device, and the like. More specifically, the present invention relates to a light diffusing film having excellent heat resistance, mechanical strength and thickness accuracy inherent to a biaxially stretched film, and having excellent light transmittance and light diffusibility.

近年、液晶ディスプレイの技術進歩は目覚しく、パソコンやテレビ、携帯電話等の表示装置として広く用いられている。これらの液晶ディスプレイは、液晶表示ユニット単独では発光機能を有していないため、その裏面にバックライトユニットを設置して表示が可能になっている。   In recent years, the technological progress of liquid crystal displays has been remarkable and widely used as display devices for personal computers, televisions, mobile phones and the like. Since these liquid crystal displays do not have a light emitting function by themselves, a liquid crystal display unit can be displayed by installing a backlight unit on the back surface thereof.

バックライトユニットには種々の方式があるが、2種に大別される。一般的に最も多い方式は、内部照光方式あるいは直下型といわれる方式で、光源が照光面の内側にある方式である。この方式では多数の冷陰極線管等の光源を照光面の直下に配置することができるため、後述するエッジライト方式と比較して、極めて高い輝度が得られ、また光損失が小さいという特徴を有している。そのため、大型液晶TVなど大型で、かつ高い輝度が必要な液晶ディスプレイには、直下型方式が多く用いられている。   There are various types of backlight units, but they are roughly classified into two types. In general, the most common method is an internal illumination method or a direct type, in which the light source is inside the illumination surface. In this method, a large number of light sources such as cold cathode ray tubes can be arranged directly under the illumination surface. Therefore, compared to the edge light method described later, extremely high luminance is obtained and light loss is small. is doing. Therefore, a direct type is often used for a large-sized liquid crystal display such as a large-sized liquid crystal TV that requires high luminance.

しかしながら、直下型方式では、画面上で光源の直上に当たる位置と、そうでない位置とで大きな輝度差を生じやすく、輝度ムラとして認識されやすいという問題がある。このため、光出射面には有機、無機の微粒子などの光散乱物質を混入した厚さ数mmのアクリルやポリカーボネートなどからなる光拡散板、及び必要に応じて、二軸延伸ポリエステルフィルムの表面に光拡散加工を施した光拡散性フィルムが設置され、輝度ムラの低減が図られている。   However, the direct type has a problem in that a large luminance difference is easily generated between a position on the screen that is directly above the light source and a position that is not, and is easily recognized as luminance unevenness. For this reason, a light diffusing plate made of acrylic or polycarbonate having a thickness of several millimeters mixed with a light scattering material such as organic and inorganic fine particles on the light emitting surface, and, if necessary, the surface of the biaxially stretched polyester film A light diffusing film subjected to a light diffusing process is installed to reduce luminance unevenness.

もう一方の方式は、エッジライト型といわれる方式で、光源が照光面の外に配置され、照光面である透明なアクリル樹脂板などからなる導光板の一辺あるいは二辺に蛍光ランプ(多くは冷陰極放電管)等の例えば略線状発光体を密着させ、反射体からなるランプカバーを設けて導光板内に光を導入する方式である。この方式は、先述の直下型バックライトユニットと比較して、消費電力が小さい、小型・薄型化が可能であるという特徴を有している。そのため、ノート型パソコン等の小型ディスプレイ等、特に薄型化、軽量化が要求される場合には、エッジライト型のバックライトユニットが広く用いられている。   The other method is called an edge light type. The light source is arranged outside the illumination surface, and a fluorescent lamp (mostly a cold lamp is provided on one or two sides of the light guide plate made of a transparent acrylic resin plate or the like as the illumination surface. For example, a substantially linear light-emitting body such as a cathode discharge tube) is closely attached, and a lamp cover made of a reflector is provided to introduce light into the light guide plate. This method has the characteristics that it consumes less power and can be made smaller and thinner than the direct backlight unit described above. Therefore, when a thin display such as a notebook personal computer is required to be particularly thin and light, an edge light type backlight unit is widely used.

エッジライト型バックライトユニットの導光板に求められる必要な機能は、端部より入射した光を前方に送る機能と、送られた光を液晶表示素子側に出射する機能である。前者の機能は、使用する材料および界面反射特性に応じて決まり、後者の機能は、全反射条件を回避する導光板表面の形状に応じて決まる。この全反射条件を回避する導光板表面の形状に関して、導光板表面に白色の拡散材を形成する方法と導光板表面にレンチキュラーあるいはプリズムのフレネル形状を形成する方法が知られている。   The necessary functions required for the light guide plate of the edge light type backlight unit are a function of sending light incident from the end portion forward and a function of emitting the sent light to the liquid crystal display element side. The former function depends on the material used and the interface reflection characteristics, and the latter function depends on the shape of the light guide plate surface that avoids the total reflection condition. Regarding the shape of the surface of the light guide plate that avoids this total reflection condition, a method of forming a white diffusing material on the surface of the light guide plate and a method of forming a Fresnel shape of lenticular or prism on the surface of the light guide plate are known.

しかしながら、これらの形状が形成された導光板から出射された光は、その形状に応じた不均一な光の分布を有している。従って、高品位の画像を得るために導光板上に光拡散性フィルムを設置し、光拡散層を通過する光を拡散、散乱させ、光出射面の輝度を均一にするよう試みられている。   However, the light emitted from the light guide plate in which these shapes are formed has a non-uniform light distribution according to the shape. Therefore, in order to obtain a high-quality image, an attempt is made to install a light diffusive film on the light guide plate, diffuse and scatter light passing through the light diffusion layer, and make the luminance of the light exit surface uniform.

これらのバックライトユニットには、さらにその正面輝度を向上させるため、光拡散性フィルムを透過して出射する光をできるだけ正面方向に集めるように、集光シートが用いられる場合がある。この集光シートは、表面にプリズム状やウェーブ状、ピラミッド状等の微小な凹凸が多数並んだ透明シートであり、光拡散性フィルムを透過した出射光を屈折させて正面に集め、照射面の輝度を向上させるようになっている。このような集光シートは、上記光拡散性フィルムの表面側に、1枚もしくは2枚重ねて使用される。   In order to further improve the front luminance of these backlight units, a light collecting sheet may be used so as to collect light emitted through the light diffusing film in the front direction as much as possible. This condensing sheet is a transparent sheet with many prisms, waves, pyramids, etc. arranged on the surface, refracting the emitted light that has passed through the light diffusing film and collecting it on the front, The brightness is improved. Such a condensing sheet is used by superimposing one or two sheets on the surface side of the light diffusing film.

さらに、集光シートの配設によって生じた輝度ムラや集光シートの欠陥を拡散、散乱させて目立たなくするため、上記集光シートの表面側にも、光拡散性フィルムを配設する場合がある。   Furthermore, in order to diffuse and scatter the unevenness of brightness and the defects of the light collecting sheet caused by the light collecting sheet, the light diffusing film may be provided on the surface side of the light collecting sheet. is there.

そして、前記バックライトユニットを構成する各部材(光拡散板、導光板、光拡散性フィルム、集光シート等)には、光の損失を抑えて光の利用効率を向上させるために、光線透過率の高い材料が求められている。   Each member (light diffusing plate, light guide plate, light diffusing film, light condensing sheet, etc.) constituting the backlight unit transmits light in order to suppress light loss and improve light utilization efficiency. A material with a high rate is required.

一方、これらの部材は一般に基材フィルムに機能層が積層された構成からなり、これらの部材を、粘着剤を介して貼り合わせて複合化している。これらの部材の支持体の数を削減することにより、異なる屈折率を有する部材間の界面において光が反射する回数を低減させることができる。そのため、部材の数を削減することは、光の利用効率を高める上でも有効である。一方、単一の基材フィルム自体に他の機能(例えば、光拡散性)を付与する試みも検討されている。   On the other hand, these members generally have a structure in which a functional layer is laminated on a base film, and these members are bonded together with an adhesive to make a composite. By reducing the number of supports of these members, the number of times light is reflected at the interface between members having different refractive indexes can be reduced. Therefore, reducing the number of members is also effective for increasing the light utilization efficiency. On the other hand, attempts to impart other functions (for example, light diffusibility) to a single base film itself are also being studied.

バックライトユニットに用いられる光拡散性フィルムとしては、例えば、透明熱可塑性樹脂をシート状に成形後、表面に物理的に凹凸を付ける加工を施して得られたフィルムや、二軸延伸ポリエステルフィルムの表面に微粒子を含有した透明樹脂からなる光拡散層をコーティングして得られたフィルムが開示されている(例えば、特許文献1、2を参照)。
特開平4−275501号公報 特開平6−59108号公報
As the light diffusing film used for the backlight unit, for example, a film obtained by forming a transparent thermoplastic resin into a sheet shape and then physically processing the surface, or a biaxially stretched polyester film A film obtained by coating a light diffusion layer made of a transparent resin containing fine particles on the surface is disclosed (see, for example, Patent Documents 1 and 2).
JP-A-4-275501 JP-A-6-59108

特に、二軸延伸ポリエステルフィルムの表面に微粒子を含有した透明樹脂からなる光拡散層をコーティングして得られたものは光線透過率が高く、かつ優れた光拡散性を有しており、また二軸延伸ポリエステルフィルムの特徴である優れた耐熱性、機械的強度、さらには優れた厚み均一性を併せ持つことから、広く採用されている。   In particular, a biaxially stretched polyester film obtained by coating a light diffusing layer made of a transparent resin containing fine particles has a high light transmittance and excellent light diffusibility. It is widely used because it has excellent heat resistance, mechanical strength, and excellent thickness uniformity, which are the characteristics of an axially stretched polyester film.

しかしながら、この方法では、基材フィルムと光拡散層との線膨張係数の違いにより、光拡散性フィルムが加熱された際に、カールを生じやすいという問題がある。この問題は特に近年の大型液晶TVなど、大型でかつ極めて高い輝度が必要な、直下型バックライトユニットを採用する液晶ディスプレイにおいて、重要な問題となりつつある。なぜなら、光拡散性フィルムが大面積化すればする程、線膨張係数の異なる層の界面の面積が大きくなり、光拡散性フィルムが加熱された際に、カールが顕著になるからである。さらに、ディスプレイが高輝度化すればする程、光源の消費電力、即ちバックライトユニットの発熱量もより大きくなり、よりカールが発生しやすく状況になっている。また、この方法では後加工により光拡散層が形成されており、低コスト化の市場要求に関しても不利である。   However, in this method, there is a problem that curling tends to occur when the light diffusing film is heated due to a difference in linear expansion coefficient between the base film and the light diffusing layer. This problem is becoming an important problem particularly in a liquid crystal display employing a direct type backlight unit that requires a large size and extremely high luminance, such as a large liquid crystal TV in recent years. This is because the larger the area of the light diffusing film, the larger the area of the interface between the layers having different linear expansion coefficients, and the curling becomes conspicuous when the light diffusing film is heated. Furthermore, the higher the brightness of the display, the greater the power consumption of the light source, that is, the amount of heat generated by the backlight unit. Further, in this method, the light diffusion layer is formed by post-processing, which is disadvantageous with respect to the market demand for cost reduction.

一方、光拡散性フィルムと集光シート等、他の光学機能性フィルムとの一体化によるバックライトユニット部品の数の削減や製造工程の簡略化のように、低コスト化を目的として、二軸延伸ポリエステルフィルム自体に光拡散性を持たせる試みも多く提案されている。そして、優れた耐熱性、機械的強度、さらには優れた厚み均一性を併せ持つ二軸延伸ポリエステルフィルム自体に光拡散性を持たせようとするアプローチは、前記加熱カールの問題解決に結びつくものである。従って、その工業的価値は非常に大きい。   On the other hand, for the purpose of cost reduction such as reduction of the number of backlight unit parts by integration with other optical functional films such as light diffusing film and condensing sheet and simplification of manufacturing process, biaxial Many attempts have been made to impart light diffusibility to the stretched polyester film itself. And the approach to give the light diffusibility to the biaxially stretched polyester film itself having excellent heat resistance, mechanical strength, and excellent thickness uniformity leads to the solution of the problem of heating curl. . Therefore, its industrial value is very large.

しかしながら、これまでに提案されてきた二軸延伸ポリエステルフィルム自体に光拡散性を持たせる試みは何れも、二軸延伸ポリエステルフィルムが本来有している特長の何れかを損なうものであるか、光線透過率や光拡散性といった光拡散性フィルムが具備すべき特性を損なうものであり、実用化には至っていない。例えば、2層以上の複合フィルムよりなり、少なくとも1層が内部に微細な気泡を含有する層である二軸延伸ポリエステルフィルムが開示されている(例えば、特許文献3を参照)。
特開平11−268211号公報
However, any of the previously proposed attempts to impart light diffusibility to the biaxially stretched polyester film itself impairs any of the inherent characteristics of the biaxially stretched polyester film, Properties that the light diffusive film should have, such as transmittance and light diffusibility, are impaired, and it has not been put into practical use. For example, a biaxially stretched polyester film comprising a composite film of two or more layers and at least one layer containing fine bubbles therein is disclosed (for example, see Patent Document 3).
JP-A-11-268211

この方法では、優れた耐熱性、機械的強度、優れた厚み均一性といった、二軸延伸ポリエステルフィルムが本来有している特長を有している。しかしながら、光拡散性が層の内部に存在する気泡により付与されているので、光線透過率が低いという問題がある。なぜなら、フィルムの二軸延伸工程において発生した気泡(ボイド)は、フィルム表面に対して平行な平板状の形態を有しているため、これを光拡散性フィルムとしてバックライトユニットに用いた場合には、照光面から出射した光を後方散乱させて光線透過率を損なってしまうからである。実際に、実施例において示されている全光線透過率は、最も高いものでも83%に過ぎない。   This method has the characteristics inherent to the biaxially stretched polyester film, such as excellent heat resistance, mechanical strength, and excellent thickness uniformity. However, since the light diffusibility is imparted by bubbles existing inside the layer, there is a problem that the light transmittance is low. Because the bubbles generated in the biaxial stretching process of the film have a flat plate shape parallel to the film surface, when this is used in a backlight unit as a light diffusive film This is because the light emitted from the illumination surface is scattered back and the light transmittance is lost. In fact, the total light transmittance shown in the examples is only 83% even at the highest.

また、基材フィルムがポリエチレンテレフタレートからなり、光拡散層を構成する樹脂として、融点が200℃以下の低融点ポリエステル樹脂を用いた、多層タイプの二軸延伸ポリエステルフィルムが開示されている(例えば、特許文献4を参照)。
特開2001−272508号公報
In addition, a multilayer type biaxially stretched polyester film using a low melting point polyester resin having a melting point of 200 ° C. or less as a resin constituting the light diffusion layer made of polyethylene terephthalate is disclosed (for example, (See Patent Document 4).
JP 2001-272508 A

上記方法においては、光拡散剤の周囲に発現し、かつ透明性を阻害するボイドの抑制に配慮がなされている。そのため、光線透過率と光拡散性とのバランスは、二軸延伸ポリエステルフィルムの表面に、微粒子を含有する透明樹脂からなる光拡散層をコーティングして得られる、従来の光拡散性フィルムのそれらに匹敵する。   In the above method, consideration is given to suppression of voids that develop around the light diffusing agent and inhibit transparency. Therefore, the balance between light transmittance and light diffusivity is the same as that of conventional light diffusive films obtained by coating the surface of a biaxially stretched polyester film with a light diffusing layer made of a transparent resin containing fine particles. Comparable.

しかしながら、特許文献4に記載の方法で得られる光拡散性フィルムは、基材層を構成するポリエステル樹脂と光拡散層を構成するポリエステル樹脂との間に、大きな融点差がある。その結果、得られた二軸延伸フィルムは、光拡散層と基材フィルム間の線膨張係数が異なるため、二軸延伸フィルム自体が熱処理時にカールしやすくなる。そのため、後加工工程での熱処理によりカールが生じる場合や、液晶ディスプレイの使用環境(温度)によってカールが生じる場合があり、バックライトユニットにおける光出射面の輝度が不均一になる可能性がある。   However, the light diffusing film obtained by the method described in Patent Document 4 has a large melting point difference between the polyester resin constituting the base material layer and the polyester resin constituting the light diffusing layer. As a result, since the obtained biaxially stretched film has different linear expansion coefficients between the light diffusion layer and the base film, the biaxially stretched film itself tends to curl during heat treatment. For this reason, curling may occur due to heat treatment in the post-processing process, or curling may occur depending on the usage environment (temperature) of the liquid crystal display, and the luminance of the light exit surface of the backlight unit may be non-uniform.

また、融点が210℃以下の共重合ポリエステルまたは非結晶性ポリエステルを構成樹脂として、該構成樹脂に非相溶の粒子や熱可塑性樹脂よりなる光拡散性添加剤を配合した光拡散性層を中間層として、その両面にポリエチレンテレフタレートよりなる平滑な表面を形成する結晶性ポリエステル樹脂層を積層したフィルムが開示されている(例えば、特許文献5〜11を参照)。
特開2001−324605号公報 特開2002−162508号公報 特開2002−182013号公報 特開2002−196113号公報 特開2002−372606号公報 特開2004−219438号公報 特開2004−354558号公報
In addition, a light diffusing layer in which a copolymer polyester or amorphous polyester having a melting point of 210 ° C. or less is used as a constituent resin and a light diffusing additive composed of incompatible particles or a thermoplastic resin is blended with the constituent resin is used as an intermediate. As a layer, a film is disclosed in which a crystalline polyester resin layer that forms a smooth surface made of polyethylene terephthalate is laminated on both surfaces (see, for example, Patent Documents 5 to 11).
JP 2001-324605 A JP 2002-162508 A JP 2002-182013 A JP 2002-196113 A JP 2002-372606 A JP 2004-219438 A JP 2004-354558 A

上記方法は特許文献4とは異なり、フィルムの構造が対象構造になっているので、該特許文献4で生ずる非対称構造によるカールの発生に関しては改善されている。しかし、融点や結晶性が大きく異なる樹脂を構成成分にしているために、製造条件等の変動によるカールの発生増大の要因を内在している。また、上記方法は積層フィルムの総厚みの80%以上が低融点共重合ポリエステル樹脂あるいは非結晶性ポリエステル樹脂からなる層よりなるので、結晶性二軸延伸ポリエステルフィルム本来の特徴である、耐熱性、機械的強度、厚み均一性などの優れた特性が損なわれてしまう。その結果、高温での加工や高温環境での使用において、著しい寸法変化や平面性の悪化を生じ、バックライトユニットにおける光出射面の輝度を均一にするという、光拡散性フィルムの本来目的が達成できない。   The method described above is different from Patent Document 4 in that the structure of the film is the target structure. Therefore, the curling due to the asymmetric structure that occurs in Patent Document 4 is improved. However, since a resin having a significantly different melting point and crystallinity is used as a constituent component, there is a factor in increasing the occurrence of curling due to fluctuations in manufacturing conditions and the like. Moreover, since the above method comprises a layer composed of a low-melting point copolymer polyester resin or an amorphous polyester resin, 80% or more of the total thickness of the laminated film is a characteristic characteristic of the crystalline biaxially stretched polyester film, heat resistance, Excellent properties such as mechanical strength and thickness uniformity are impaired. As a result, the original purpose of the light diffusing film is achieved, which causes significant dimensional changes and poor flatness in high temperature processing and use in high temperature environments, and makes the brightness of the light exit surface of the backlight unit uniform. Can not.

また、特定粒子径の球状または凸レンズ状の粒子を配合した二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムが開示されている(例えば、特許文献12を参照)。
特開2002−37898号公報
Moreover, the biaxially-stretched polyethylene terephthalate film which mix | blended the spherical or convex lens-shaped particle | grains of a specific particle diameter is disclosed (for example, refer patent document 12).
Japanese Patent Laid-Open No. 2002-37898

上記文献には、ポリエステルの原料としてポリエチレンテレフタレートを用いつつ、88%の全光線透過率と68%の拡散透過率を有するフィルムが実施例1に開示されている。また、実施例5においては、85%の全光線透過率と63%の拡散透過率を有するフィルムが開示されている。これらの光線透過率は、前記の二軸延伸ポリエステルフィルムの表面に微粒子を含有した透明樹脂からなる光拡散層をコーティングして得られたものに匹敵する優れた特性値である。   In the above document, Example 1 discloses a film having a total light transmittance of 88% and a diffuse transmittance of 68% while using polyethylene terephthalate as a raw material for polyester. In Example 5, a film having a total light transmittance of 85% and a diffuse transmittance of 63% is disclosed. These light transmittances are excellent characteristic values comparable to those obtained by coating a light diffusion layer made of a transparent resin containing fine particles on the surface of the biaxially stretched polyester film.

しかし、これらのフィルムの耐熱性、機械的強度、厚み精度等の基本的な特性は何ら開示されておらず、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム本来の特徴である耐熱性、機械的強度および高い厚み精度が得られる蓋然性も、全く認められない。なぜなら、これらのフィルムは厚み200μmの未延伸フィルムを縦、横、両方向に3.0倍ずつ、すなわち面積倍率9.0倍で延伸することによって得られたフィルムであるにも関わらず、その厚みは50μmであり、延伸前後の厚み比率から計算される実際の面積延伸倍率は4.0倍に過ぎない。   However, the basic properties such as heat resistance, mechanical strength, and thickness accuracy of these films are not disclosed, and heat resistance, mechanical strength, and high thickness accuracy, which are inherent characteristics of biaxially stretched polyethylene terephthalate films, are not disclosed. The probability of obtaining is not recognized at all. This is because these films are obtained by stretching an unstretched film having a thickness of 200 μm by 3.0 times in the vertical, horizontal, and both directions, that is, by an area magnification of 9.0 times. Is 50 μm, and the actual area stretch ratio calculated from the thickness ratio before and after stretching is only 4.0 times.

つまり、縦延伸時に生じる幅収縮や横延伸時に発生する幅方向の延伸倍率の分布、さらには熱処理時の寸法変化等の影響により、設定した延伸倍率と実際の延伸倍率とが著しく乖離してしまったものと考えられる。そして、実際の面積延伸倍率が4倍程度の延伸では、たとえ優れた光線透過率が得られたとしても、二軸延伸フィルム本来の特徴である耐熱性、機械的強度および高い厚み精度を達成することは、到底不可能である。   In other words, the set draw ratio and the actual draw ratio deviate significantly due to the effects of width shrinkage that occurs during longitudinal stretching, the distribution of the draw ratio in the width direction that occurs during transverse stretching, and dimensional changes during heat treatment. It is thought that. And, when the actual area draw ratio is about 4 times, even if excellent light transmittance is obtained, the heat resistance, mechanical strength and high thickness accuracy which are the original characteristics of the biaxially stretched film are achieved. That is impossible.

以上の状況より、二軸延伸フィルム自体に光拡散性を持たせる方法では、二軸延伸フィルムの特徴である耐熱性、機械的強度および高い厚み精度を維持した上で、光線透過率と光拡散性を両立させる、という総合的な品質の点から、透明基材フィルムに光拡散層を後加工する方法には及ばない。そのため、この方法は実用化には至っていない。   From the above situation, the method of imparting light diffusibility to the biaxially stretched film itself maintains the heat resistance, mechanical strength, and high thickness accuracy that are the characteristics of the biaxially stretched film, while maintaining light transmittance and light diffusion. From the standpoint of comprehensive quality that makes the properties compatible, the method does not reach the method of post-processing the light diffusion layer on the transparent base film. Therefore, this method has not been put to practical use.

本発明の目的は、以下の2点である。
(1)二軸延伸ポリエステルフィルム本来の優れた耐熱性、機械的強度および厚み精度等を有し、かつ優れた全光線透過率と光拡散性とを有する光拡散性フィルムを提供すること。また、それにより、光拡散性フィルムと他の光学機能性フィルムとの一体化によるバックライトユニット部品点数の削減や製造工程の簡略化、低コスト化を促進すること。
(2)線膨張係数の異なる樹脂層を積層したことに起因する、加熱処理後のカールの発生が抑制された光拡散性フィルムを提供すること。また、それにより、大型でかつ極めて高い輝度が必要な直下型バックライトユニットを採用する液晶ディスプレイにおいて、光出射面の輝度を均一化すること。
The objects of the present invention are the following two points.
(1) To provide a light diffusive film having excellent heat resistance, mechanical strength, thickness accuracy and the like inherent in a biaxially stretched polyester film, and having excellent total light transmittance and light diffusibility. In addition, the reduction of the number of backlight unit parts, the simplification of the manufacturing process, and the cost reduction by integrating the light diffusive film and the other optical functional film.
(2) To provide a light diffusing film in which the occurrence of curling after heat treatment caused by laminating resin layers having different linear expansion coefficients is suppressed. In addition, the brightness of the light exit surface should be made uniform in a liquid crystal display that employs a direct type backlight unit that is large and requires extremely high brightness.

本発明は、結晶性ポリエステルからなる支持層と、該支持層の少なくとも片面に共押出し法で積層された光拡散層を有する二軸延伸積層フィルムからなる光拡散性フィルムであって、光拡散層は結晶性ポリエステルを60〜98質量部と該ポリエステルに非相溶な光拡散性添加剤を2〜40質量部含み、光拡散性フィルムは、面配向度(ΔP)が0.080〜0.160であり、全光線透過率が85%以上、ヘーズが30%以上であることを特徴とする光拡散性フィルムである。   The present invention is a light diffusing film comprising a biaxially stretched laminated film having a support layer made of crystalline polyester and a light diffusion layer laminated on at least one side of the support layer by coextrusion, Contains 60 to 98 parts by mass of crystalline polyester and 2 to 40 parts by mass of a light diffusible additive incompatible with the polyester, and the light diffusive film has a degree of plane orientation (ΔP) of 0.080 to 0.001. The light diffusive film has a total light transmittance of 85% or more and a haze of 30% or more.

本発明の光拡散性フィルムは、結晶性の高いポリエステルよりなる二軸延伸フィルムであるため、二軸延伸ポリエステルフィルム本来の優れた耐熱性、機械的強度および厚み精度等を有している。また、本発明の光拡散性フィルムは特定の層構成を採用するとともに、面配向度を特定範囲内に制御することによって、光線透過率と光拡散性とを、何れも高レベルで両立している。さらに、本発明の光拡散性フィルムは結晶性が高く、かつ同種のポリエステルを構成成分とした多層構造よりなるので、線膨張係数の異なる樹脂層を積層したことに起因する、加熱処理後のカールの発生を抑制することができる。   Since the light diffusing film of the present invention is a biaxially stretched film made of polyester with high crystallinity, the biaxially stretched polyester film has excellent heat resistance, mechanical strength, thickness accuracy, and the like inherent to the biaxially stretched polyester film. In addition, the light diffusive film of the present invention adopts a specific layer structure, and controls the degree of plane orientation within a specific range, so that both the light transmittance and the light diffusivity are compatible at a high level. Yes. Furthermore, since the light diffusing film of the present invention has a high crystallinity and a multilayer structure including the same kind of polyester as a constituent component, the curl after the heat treatment caused by the lamination of resin layers having different linear expansion coefficients. Can be suppressed.

本発明の光拡散性フィルムは、結晶性ポリエステルからなる支持層と、該支持層の少なくとも片面に共押出し法で積層された光拡散層を有する二軸延伸積層フィルムからなる光拡散性フィルムであって、光拡散層は結晶性ポリエステルを60〜98質量部と該ポリエステルに非相溶な光拡散性添加剤を2〜40質量部含み、光拡散性フィルムは、面配向度(ΔP)が0.080〜0.160であり、全光線透過率が85%以上、ヘーズが30%以上であることを特徴とする。   The light diffusing film of the present invention is a light diffusing film comprising a biaxially stretched laminated film having a support layer made of crystalline polyester and a light diffusing layer laminated on at least one side of the support layer by a coextrusion method. The light diffusing layer contains 60 to 98 parts by mass of crystalline polyester and 2 to 40 parts by mass of a light diffusing additive incompatible with the polyester, and the light diffusing film has a plane orientation degree (ΔP) of 0. 0.080 to 0.160, the total light transmittance is 85% or more, and the haze is 30% or more.

(原料)
本発明において用いられる結晶性ポリエステルとは、示差走査型熱量計を用いた測定にて明確な結晶融解熱ピーク(融点)が観測されるポリエステルであれば、何ら制限されることなく任意である。しかしながら、二軸延伸ポリエステルフィルム本来の優れた耐熱性、機械的強度および厚み精度等を達成するためには、原料として用いる結晶性ポリエステルの融点が250℃以上であることが好ましく、さらに253℃以上であることが好ましい。
(material)
The crystalline polyester used in the present invention is arbitrary without any limitation as long as it is a polyester in which a clear crystal melting heat peak (melting point) is observed by measurement using a differential scanning calorimeter. However, in order to achieve the inherent excellent heat resistance, mechanical strength, thickness accuracy, etc. of the biaxially stretched polyester film, the melting point of the crystalline polyester used as a raw material is preferably 250 ° C. or higher, and more preferably 253 ° C. or higher. It is preferable that

融点の好ましい上限は300℃である。また、結晶融解熱量は、15mJ/mg以上であることが好ましく、さらに好ましくは20mJ/mg以上、最も好ましくは30mJ/mg以上である。結晶融解熱量の好ましい上限は50mJ/mgである。かかる特性を有する最も好ましい結晶性ポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート、またはポリエチレンナフタレートのホモポリマーがあげられるが、ポリエチレンテレフタレートがコストパフォーマンスの点で最も優れている。   A preferred upper limit of the melting point is 300 ° C. Further, the heat of crystal fusion is preferably 15 mJ / mg or more, more preferably 20 mJ / mg or more, and most preferably 30 mJ / mg or more. A preferable upper limit of the heat of crystal fusion is 50 mJ / mg. The most preferable crystalline polyester having such characteristics includes polyethylene terephthalate or polyethylene naphthalate homopolymer, and polyethylene terephthalate is most excellent in terms of cost performance.

また、必要に応じて、上記の結晶性ポリエステルは共重合成分を含んでも良い。若干量の共重合成分をポリエステル中に導入することにより、二軸延伸フィルムの面配向度を制御することが可能である。   Moreover, said crystalline polyester may also contain a copolymerization component as needed. It is possible to control the degree of plane orientation of the biaxially stretched film by introducing a slight amount of a copolymer component into the polyester.

ここで、上記結晶性ポリエステルに共重合可能な成分としては、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸又はそのエステルとジエチレングリコール、1,3−プロパンジオール、1,4−ブタンジオール、ネオペンチルグリコールなどのグリコールとを重縮合させて製造されるポリエステルが例示される。これらのポリエステルは芳香族ジカルボン酸とグリコールとを直接反応させる直重法のほか、芳香族ジカルボン酸のアルキルエステルとグリコールとをエステル交換反応させた後、重縮合させるエステル交換法か、あるいは芳香族ジカルボン酸のジグリコールエステルを重縮合させるなどの方法によって製造することができる。   Here, the components copolymerizable with the crystalline polyester include aromatic dicarboxylic acids such as isophthalic acid and naphthalenedicarboxylic acid or esters thereof, diethylene glycol, 1,3-propanediol, 1,4-butanediol, neopentyl. Examples thereof include polyesters produced by polycondensation with glycols such as glycols. In addition to the direct weight method in which an aromatic dicarboxylic acid and a glycol are directly reacted, these polyesters can be transesterified by an alkyl ester of an aromatic dicarboxylic acid and a glycol and then subjected to a polycondensation, or an aromatic method. It can be produced by a method such as polycondensation of diglycol ester of dicarboxylic acid.

しかしながらこれらの共重合成分を過大に導入すると、ポリエステルの融点が低下し、二軸延伸ポリエステルフィルム本来の優れた特性が得られなくなるので、注意が必要である。上記共重合成分含有量の好ましい上限は5モル%であり、更に好ましい上限は3モル%である。共重合成分の含有量を5モル%以下とすることで、ポリエステルの融点を250℃以上に維持し、二軸延伸ポリエステルフィルム本来の優れた耐熱性、機械的強度および厚み精度等を達成することができる。   However, when these copolymerization components are introduced excessively, the melting point of the polyester is lowered, and the original excellent characteristics of the biaxially stretched polyester film cannot be obtained. A preferable upper limit of the content of the copolymer component is 5 mol%, and a more preferable upper limit is 3 mol%. Maintaining the melting point of the polyester at 250 ° C. or higher by setting the content of the copolymer component to 5 mol% or less, and achieving the excellent heat resistance, mechanical strength, thickness accuracy, etc. inherent to the biaxially stretched polyester film Can do.

また、上記のポリエステルには、後述する光拡散性添加剤以外の粒子を実質的に含有させないことが好ましい。上記の「粒子を実質的に含有させず」とは、例えば無機粒子の場合、ケイ光X線分析で無機元素を定量した場合に50ppm以下、好ましくは10ppm以下、最も好ましくは検出限界以下となる含有量を意味する。このように不純物の無い、クリーンなポリエステル原料を用いることで、液晶ディスプレイ用の光拡散性フィルムにおける光学欠点の発生を抑制することができる。   Moreover, it is preferable that said polyester does not contain substantially particles other than the light diffusible additive mentioned later. For example, in the case of inorganic particles, the above-mentioned “substantially free of particles” is 50 ppm or less, preferably 10 ppm or less, and most preferably the detection limit or less when inorganic elements are quantified by fluorescent X-ray analysis. Means content. Thus, by using a clean polyester raw material without impurities, it is possible to suppress the occurrence of optical defects in the light diffusing film for liquid crystal displays.

(光拡散性添加剤)
本発明における光拡散性添加剤は上記ポリエステルに非相溶性の材料であれば何ら制限されるものではなく任意であるが、下記のような材料を使用することが好ましい。
(Light diffusing additive)
The light diffusing additive in the present invention is not particularly limited as long as it is a material incompatible with the polyester, but it is preferable to use the following materials.

(1)ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂
本発明で用いる光拡散性添加剤としては、ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂が最も好ましい。すなわち、結晶性ポリエステルと熱可塑性樹脂との非相溶性を活用して、二軸延伸フィルムの製造工程(溶融・押し出し工程)において結晶性ポリエステルからなるマトリックス中に該ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂からなるドメインを分散形成させ、光拡散性物質として活用する技術である。
(1) Thermoplastic resin incompatible with polyester As the light diffusing additive used in the present invention, a thermoplastic resin incompatible with polyester is most preferable. That is, by utilizing the incompatibility between the crystalline polyester and the thermoplastic resin, a thermoplastic resin that is incompatible with the polyester in the matrix made of the crystalline polyester in the production process (melting / extrusion process) of the biaxially stretched film. This is a technology in which domains made of resin are dispersed and used as a light diffusing substance.

この技術を用いることにより、フィルムの溶融・押し出し工程において高精度のフィルターで異物を濾過し、液晶ディスプレイ用の光拡散性フィルムに必要なクリーン度を達成することができる。   By using this technique, foreign matter can be filtered with a high-accuracy filter in the film melting / extrusion step, and the cleanliness required for a light diffusing film for a liquid crystal display can be achieved.

これに対し、後述する非溶融性のポリマー粒子や無機粒子を光拡散性添加剤として用いる場合、異物を除去するためにフィルターの孔径を細かくすると、これらの粒子がフィルターで補足され、光拡散性が低下するだけでなく、フィルター詰まりにより工業的に生産することが困難になる。一方、フィルター詰まりを避けるために、フィルターの孔径を粗くすると、液晶ディスプレイの光学欠点となる異物が増加する。   On the other hand, when using non-melting polymer particles and inorganic particles, which will be described later, as a light diffusing additive, if the pore size of the filter is made fine in order to remove foreign substances, these particles are captured by the filter, and light diffusing properties are obtained. Not only decreases, but also makes it difficult to produce industrially due to filter clogging. On the other hand, when the pore size of the filter is increased in order to avoid clogging of the filter, foreign matter that becomes an optical defect of the liquid crystal display increases.

本発明の光拡散性添加剤として用いることができるポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂としては、例えば以下の材料が挙げられる。
(a)ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、環状オレフィン等のポリオレフィン樹脂
(b)ポリカーボネート樹脂
(c)アタクティックポリスチレン、シンジオタクティックポリスチレン、アイソタクティックポリスチレン等のポリスチレン樹脂
(d)ポリアミド樹脂
(e)ポリエーテル樹脂
(f)ポリエステルアミド樹脂
(g)ポリフェニレンスルフィド樹脂
(h)ポリフェニレンエーテル樹脂
(i)ポリエーテルエステル樹脂
(j)ポリ塩化ビニル樹脂
(k)ポリメタクリル酸エステルを代表例とするアクリル系樹脂
(l)(a)〜(k)のいずれかを主たる成分とする共重合体、またはこれらの樹脂の混合物
Examples of the thermoplastic resin incompatible with the polyester that can be used as the light diffusing additive of the present invention include the following materials.
(A) Polyolefin resins such as polyethylene, polypropylene, polymethylpentene, and cyclic olefins (b) Polycarbonate resins (c) Polystyrene resins such as atactic polystyrene, syndiotactic polystyrene, isotactic polystyrene (d) Polyamide resins (e) Polyether resin (f) Polyester amide resin (g) Polyphenylene sulfide resin (h) Polyphenylene ether resin (i) Polyether ester resin (j) Polyvinyl chloride resin (k) Acrylic resin represented by polymethacrylic ester (L) a copolymer comprising any one of (a) to (k) as a main component, or a mixture of these resins

それらの中でも特に、非晶性の透明ポリマーを用いることが、高い光線透過率を有する光拡散性フィルムを製造するために好ましい。これに対し、結晶性ポリマーを光拡散性添加剤として用いた場合には、結晶性ポリマーが白濁してフィルムの内部ヘーズが大きくなり、光線透過率が低下する恐れがある。   Among these, it is particularly preferable to use an amorphous transparent polymer in order to produce a light diffusing film having a high light transmittance. On the other hand, when a crystalline polymer is used as a light diffusing additive, the crystalline polymer becomes cloudy, the internal haze of the film increases, and the light transmittance may decrease.

本発明に用いることができる非晶性の透明ポリマーとしては、例えばポリスチレン樹脂、アクリロニトリル・スチレン共重合体、メタクリル酸メチル・スチレン共重合体等のスチレン系樹脂、環状オレフィン系樹脂、メタクリル酸樹脂に代表されるアクリル系樹脂およびポリカーボネート樹脂などが挙げられる。これらの非晶性の透明ポリマーのなかでも、ポリスチレン樹脂またはスチレン系共重合体が、特に好ましい。   Examples of the amorphous transparent polymer that can be used in the present invention include polystyrene resins, styrene resins such as acrylonitrile / styrene copolymers, methyl methacrylate / styrene copolymers, cyclic olefin resins, and methacrylic resins. Examples thereof include acrylic resins and polycarbonate resins. Of these amorphous transparent polymers, polystyrene resins or styrene copolymers are particularly preferable.

ポリスチレン樹脂の溶融粘度ηsは、分散粒子中のポリスチレン樹脂相の分布を均一にし、分散粒子の相構造を安定させる点から、1000poise以上であることが好ましく、3000poiseがさらに好ましい。一方、ポリスチレン樹脂の溶融粘度ηsは、押出機中で分散性を向上させ、分散粒子のサイズを安定させる点から、10000poise以下であることが好ましく、7000poiseがさらに好ましい。   The melt viscosity ηs of the polystyrene resin is preferably 1000 poise or more, more preferably 3000 poise from the viewpoint of making the distribution of the polystyrene resin phase in the dispersed particles uniform and stabilizing the phase structure of the dispersed particles. On the other hand, the melt viscosity ηs of the polystyrene resin is preferably 10000 poise or less, more preferably 7000 poise, from the viewpoint of improving dispersibility in the extruder and stabilizing the size of the dispersed particles.

(2)非溶融性ポリマー粒子
本発明の光拡散性添加剤として用いることができる非溶融性ポリマー粒子は、融点測定装置(Stanford Research Systems社製、MPA100型)を用いて、30℃から350℃まで10℃/分で昇温した際に、融解による流動変形が起こらない粒子であれば、その組成は限定されない。例えば、アクリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、フッ素系樹脂、尿素系樹脂、メラミン系樹脂および有機シリコーン系樹脂等が挙げられる。粒子の形状は、球状が好ましく、特に好ましくは真球状である。また、該粒子は細孔を有していてもよいし、無くてもよい。さらに、両者を併用してもよい。
(2) Non-melting polymer particles Non-melting polymer particles that can be used as the light diffusing additive of the present invention are 30 ° C. to 350 ° C. using a melting point measuring device (manufactured by Stanford Research Systems, Inc., MPA100 type). The composition is not limited as long as the particles do not undergo flow deformation due to melting when the temperature is raised to 10 ° C./min. Examples thereof include acrylic resins, polystyrene resins, polyolefin resins, polyester resins, polyamide resins, polyimide resins, fluorine resins, urea resins, melamine resins, and organic silicone resins. The shape of the particles is preferably spherical, particularly preferably spherical. The particles may or may not have pores. Furthermore, you may use both together.

非溶融性ポリマー粒子が350℃以上の融点を有するポリマーよりなる場合は、非架橋ポリマー粒子を用いてもよいが、耐熱性の点から、架橋構造を有するポリマーよりなる架橋ポリマー粒子を用いることが好ましい。   When the non-melting polymer particles are made of a polymer having a melting point of 350 ° C. or higher, non-cross-linked polymer particles may be used, but from the viewpoint of heat resistance, it is necessary to use cross-linked polymer particles made of a polymer having a cross-linked structure. preferable.

非溶融性ポリマー粒子の平均粒径は、0.5〜50μmが好ましい。上記の非溶融性ポリマー粒子の平均粒径の下限は、1.0μmがより好ましく、特に好ましくは2.0μmである。上記の非溶融性ポリマー粒子の平均粒径が0.5μm未満の場合、良好な光拡散効果を得ることが困難となる。   The average particle size of the non-melting polymer particles is preferably 0.5 to 50 μm. The lower limit of the average particle size of the non-melting polymer particles is more preferably 1.0 μm, and particularly preferably 2.0 μm. When the average particle size of the non-melting polymer particles is less than 0.5 μm, it is difficult to obtain a good light diffusion effect.

一方、非溶融性ポリマー粒子の平均粒径の上限は、30μmがより好ましく、特に好ましくは20μmである。上記の非溶融性ポリマー粒子の平均粒径が50μmを超える場合、フィルム強度や全光線透過率が低下しやすくなる。該非溶融性ポリマー粒子は、できる限りシャープな粒度分布を有する粒子を用いることが好ましい。   On the other hand, the upper limit of the average particle size of the non-melting polymer particles is more preferably 30 μm, and particularly preferably 20 μm. When the average particle diameter of the non-melting polymer particles exceeds 50 μm, the film strength and the total light transmittance are likely to decrease. The non-melting polymer particles are preferably particles having a sharp particle size distribution as much as possible.

非溶融性ポリマー粒子は、1種類でもよいし、2種類以上使用してもよい。シャープな粒度分布を有し(粒子の粒径が均一であることを意味する)、かつ平均粒径の異なる複数の非溶融性ポリマー粒子を併用することは、フィルムの欠点となる粗大粒子の混入が抑制できるので、好ましい実施形態である。   One type of non-melting polymer particles may be used, or two or more types may be used. Use of a plurality of non-melting polymer particles having a sharp particle size distribution (meaning that the particle size of the particles is uniform) and different average particle sizes is mixed with coarse particles, which is a film defect. Is a preferred embodiment.

なお、上記の粒子の平均粒径の測定は下記方法により行う。
粒子を走査型電子顕微鏡(SEM)で写真を撮り、最も小さい粒子1個の大きさが2〜5mmとなるような倍率で、300〜500個の粒子の最大径を測定し、その平均値を平均粒径とする。また、フィルム中に含有する粒子が単独の場合は、個々の粒子の最大径を測定し、その平均値を平均粒径とする。
In addition, the measurement of the average particle diameter of said particle | grain is performed with the following method.
Take a photograph of the particles with a scanning electron microscope (SEM), measure the maximum diameter of 300-500 particles at a magnification such that the size of one smallest particle is 2-5 mm, and calculate the average value. Average particle diameter. Moreover, when the particle | grains contained in a film are individual, the largest diameter of each particle | grain is measured and let the average value be an average particle diameter.

(3)無機粒子
光拡散性添加剤として用いることができる無機粒子としては、シリカ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、アルミナ、カオリナイト、タルク等が挙げられる。
(3) Inorganic particles Examples of inorganic particles that can be used as the light diffusing additive include silica, calcium carbonate, barium sulfate, calcium sulfate, alumina, kaolinite, and talc.

無機粒子の平均粒子径は、良好な光拡散効果を得る点から、下限を0.1μmとすることが好ましく、0.5μmとすることがさらに好ましく、特に好ましくは1μmである。一方、無機粒子の平均粒子径は、フィルム強度の低下を抑制する点から、上限を50μmとすることが好ましく、30μmとすることがさらに好ましく、特に好ましくは20μmである。   The average particle diameter of the inorganic particles is preferably 0.1 μm, more preferably 0.5 μm, particularly preferably 1 μm, from the viewpoint of obtaining a good light diffusion effect. On the other hand, the average particle diameter of the inorganic particles is preferably 50 μm, more preferably 30 μm, and particularly preferably 20 μm from the viewpoint of suppressing a decrease in film strength.

無機粒子の粒度分布は、できる限りシャープであることが好ましい。粒度分布を広げる必要がある場合は、フィルムの欠点となる粗大な粒子の混入を抑制するために、粒度分布がシャープで、かつ平均粒子径の異なる粒子を併用することが好ましい。   The particle size distribution of the inorganic particles is preferably as sharp as possible. When it is necessary to widen the particle size distribution, it is preferable to use particles having a sharp particle size distribution and a different average particle size in order to suppress the incorporation of coarse particles, which is a drawback of the film.

なお、粒子の平均粒径の測定は下記方法により行う。
粒子を走査型電子顕微鏡(SEM)で写真を撮り、最も小さい粒子1個の大きさが2〜5mmとなるような倍率で、300〜500個の粒子の最大径を測定し、その平均値を平均粒径とする。また、フィルム中に含有する粒子の最大径を測定し、その平均値を平均粒径とする。
In addition, the measurement of the average particle diameter of particle | grains is performed with the following method.
Take a photograph of the particles with a scanning electron microscope (SEM), measure the maximum diameter of 300-500 particles at a magnification such that the size of one smallest particle is 2-5 mm, and calculate the average value. Average particle diameter. Moreover, the maximum diameter of the particle | grains contained in a film is measured, and let the average value be an average particle diameter.

無機粒子の形状は限定されないが、実質的に球状あるいは真球状が好ましい。また、該粒子は無孔または多孔タイプのいずれでもよい。さらに、両者を併用してもよい。   The shape of the inorganic particles is not limited, but is preferably substantially spherical or true spherical. The particles may be non-porous or porous. Furthermore, you may use both together.

光拡散性添加剤は、上記の3種の中の1種を用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。   As the light diffusing additive, one of the above three types may be used, or two or more types may be used in combination.

(4)光拡散性添加剤の混合比率
本発明の光拡散性フィルムにおける光拡散層は、結晶性ポリエステルを60〜98質量部と該ポリエステルに非相溶性の光拡散性添加剤を2〜40質量部含む組成物からなる。
(4) Mixing ratio of light diffusing additive The light diffusing layer in the light diffusing film of the present invention comprises 60 to 98 parts by mass of crystalline polyester and 2 to 40 light diffusing additive incompatible with the polyester. It consists of a composition containing parts by mass.

そして、光拡散性添加剤の混合比率が2質量部未満の場合には、光拡散性能が不足する。一方、光拡散性添加剤の混合比率が40質量部を超える場合には、光拡散性添加剤の周りに発生するボイドの数や大きさが増大して内部ヘーズが大きくなり、全光線透過率が低下する傾向がある。また、光拡散層と支持層との組成が大きく異なるため、フィルムがカールしやすくなる傾向にある。さらに、フィルムの二軸延伸時に光拡散性添加剤が脱落しやすく、該脱落物が異物の原因となるので、この点からも好ましくない。   When the mixing ratio of the light diffusing additive is less than 2 parts by mass, the light diffusing performance is insufficient. On the other hand, when the mixing ratio of the light diffusing additive exceeds 40 parts by mass, the number and size of voids generated around the light diffusing additive increases to increase the internal haze, and the total light transmittance. Tends to decrease. Moreover, since the composition of the light diffusion layer and the support layer is greatly different, the film tends to curl easily. Furthermore, since the light diffusible additive easily falls off during biaxial stretching of the film and the fallout causes foreign substances, this is not preferable.

なお、光拡散性添加剤の混合比率は、使用する材料により適正な範囲が異なるので、全光線透過率が85%以上、ヘーズが30%以上となるように、前記の範囲内で調整する。なお、配合比率の調整は、予備実験を行うことにより調整できる設計事項であり、過度の試行錯誤は必要としない。   The mixing ratio of the light diffusing additive varies depending on the material used, and is adjusted within the above range so that the total light transmittance is 85% or more and the haze is 30% or more. The adjustment of the mixing ratio is a design matter that can be adjusted by conducting a preliminary experiment, and does not require excessive trial and error.

(層構成)
本発明の光拡散性フィルムは、前記結晶性ポリエステルからなる支持層(A)の少なくとも片面に、前記結晶性ポリエステルと該結晶性ポリエステルに非相溶性の上記光拡散性添加剤との配合組成物からなる光拡散層(B)が共押出し法で積層された多層構造よりなることが重要である。そして、このような多層構造を採用することにより、ヘーズが高く、かつ全光線透過率が高い光拡散性フィルムを得ることができる。すなわち、フィルムの内部での光拡散(内部ヘーズ)を抑制して高い全光線透過率を達成するとともに光拡散層(B)表面の凹凸によって生じる光拡散効果(表面ヘーズ)を有効に活用して高いヘーズを達成することができる。
(Layer structure)
The light diffusing film of the present invention is a composition comprising the crystalline polyester and the light diffusing additive incompatible with the crystalline polyester on at least one side of the support layer (A) made of the crystalline polyester. It is important that the light diffusing layer (B) made of a multilayer structure is formed by coextrusion. By adopting such a multilayer structure, a light diffusive film having a high haze and a high total light transmittance can be obtained. That is, the light diffusion (internal haze) inside the film is suppressed to achieve a high total light transmittance, and the light diffusion effect (surface haze) generated by the irregularities on the surface of the light diffusion layer (B) is effectively utilized. High haze can be achieved.

本発明の光拡散性フィルムの層構成は、上記のように2層構成であっても構わないし、必要により3層以上の多層構成としても良い。   The layer structure of the light diffusing film of the present invention may be a two-layer structure as described above, or may be a multilayer structure of three or more layers as necessary.

本発明の光拡散性フィルムを、プリズムシート(集光シート)の下面の光拡散性シートとして用いる場合には、支持層(A)の両面に光拡散層(B)を共押出し積層することで、表面凹凸によって生じる光拡散効果をフィルムの両面で得ることができるので、高い光線透過率を維持しつつ、さらに高いヘーズを有する光拡散性フィルムを得ることができる。   When the light diffusing film of the present invention is used as the light diffusing sheet on the lower surface of the prism sheet (light collecting sheet), the light diffusing layer (B) is coextruded and laminated on both surfaces of the support layer (A). Since the light diffusing effect caused by surface irregularities can be obtained on both sides of the film, a light diffusive film having higher haze can be obtained while maintaining high light transmittance.

また、本発明の光拡散性フィルムをプリズムシート(集光シート)上面の光拡散性シートとして用いる場合には、プリズムシート(集光シート)と対向する表面には平滑性が必要であるので、光拡散層(B)を支持層(A)の片面に設けた構成とすれば良い。
また、本発明の光拡散性フィルムにプリズム加工を施し、光拡散性フィルムとプリズムシート(集光シート)との一体化を図るためには、上記の光拡散層(B)を支持層(A)の片面に設けた構成として、該構成の平滑面である支持層(A)表面にプリズム加工を施すことが、本発明の光拡散性フィルムが有する特徴を有効活用ができるので好ましい実施態様である。
Further, when the light diffusive film of the present invention is used as a light diffusive sheet on the upper surface of the prism sheet (light collecting sheet), the surface facing the prism sheet (light collecting sheet) needs to be smooth, What is necessary is just to set it as the structure which provided the light-diffusion layer (B) in the single side | surface of the support layer (A).
In addition, in order to perform prism processing on the light diffusive film of the present invention and to integrate the light diffusive film and the prism sheet (light collecting sheet), the light diffusing layer (B) is used as the support layer (A In the preferred embodiment, it is possible to effectively utilize the characteristics of the light diffusive film of the present invention by subjecting the surface of the support layer (A), which is a smooth surface of the structure, to prism processing. is there.

また、支持層(A)、光拡散層(B)以外の機能を有する層を共押出し積層しても良い。特に、光拡散層(B)中に含まれる光拡散性添加剤のフィルム表面へのブリードアウトや脱落を防止して、欠点の無い光拡散性フィルムを製造するためには、光拡散層(B)の表面に保護層(C)を共押出し成型することが有効である。この場合、保護層(C)には光拡散性添加剤を配合しないか、配合する場合でも、その配合比率は光拡散層(B)への配合比率未満とする必要がある。   Further, layers having functions other than the support layer (A) and the light diffusion layer (B) may be coextruded and laminated. In particular, in order to prevent a light diffusing additive contained in the light diffusing layer (B) from bleeding out or falling off the film surface and to produce a light diffusing film having no defects, the light diffusing layer (B It is effective to co-extrusion the protective layer (C) on the surface of In this case, the light diffusing additive is not blended in the protective layer (C) or even when blended, the blending ratio needs to be less than the blending ratio to the light diffusing layer (B).

保護層(C)の主原料としては、前記の結晶性ポリエステルを用いても良いし、融点が250℃未満の低結晶性ポリエステル、または明確な結晶融解熱ピーク(融点)が観測されない非晶性のポリエステルを用いても良い。   As the main raw material of the protective layer (C), the above-mentioned crystalline polyester may be used, a low crystalline polyester having a melting point of less than 250 ° C., or an amorphous property in which no clear crystal melting heat peak (melting point) is observed. The polyester may be used.

本発明における上記光拡散層(B)の厚みは、フィルムの積層構造を均一にし、光拡散性を均一化させるために、下限を3μmとすることが好ましく、さらに好ましくは50μmとする。一方、光拡散層(B)の厚みは、表面ヘーズを大きくし、かつ内部ヘーズの増加による全光線透過率の低下を抑制するために、上限を70μmとすることが好ましく、さらに好ましくは50μmとする。   In the present invention, the thickness of the light diffusion layer (B) is preferably 3 μm, and more preferably 50 μm, in order to make the laminated structure of the film uniform and make the light diffusibility uniform. On the other hand, the upper limit of the thickness of the light diffusion layer (B) is preferably 70 μm, more preferably 50 μm, in order to increase the surface haze and suppress the decrease in the total light transmittance due to the increase in the internal haze. To do.

また、上記光拡散層のフィルム全体厚みに対する比率は3〜50%であることが好ましく、さらに好ましくは4〜40%、最も好ましくは5〜30%である。光拡散層のフィルム全体厚みに対する比率が3%より小さい場合には、フィルムの積層構造が不均一になって光拡散性が不均一化するので好ましくない。   Moreover, it is preferable that the ratio with respect to the film whole thickness of the said light-diffusion layer is 3 to 50%, More preferably, it is 4 to 40%, Most preferably, it is 5 to 30%. When the ratio of the light diffusing layer to the total film thickness is less than 3%, the laminated structure of the film becomes nonuniform and the light diffusibility becomes nonuniform.

一方、光拡散層(B)のフィルム全体厚みに対する比率が50%を超える場合には、支持層(A)と光拡散層(B)との熱的または力学的な特性差に由来するカールが発生しやすくなるので好ましくない。さらに、光拡散層のフィルム全体厚みに対する比率の不必要な増大は、支持層(A)表面の平滑性を低下させる要因となる点からも好ましくない。   On the other hand, when the ratio of the light diffusion layer (B) to the total film thickness exceeds 50%, curling due to a difference in thermal or mechanical properties between the support layer (A) and the light diffusion layer (B) occurs. Since it becomes easy to generate | occur | produce, it is not preferable. Furthermore, an unnecessary increase in the ratio of the light diffusing layer to the total film thickness is undesirable from the viewpoint of reducing the smoothness of the surface of the support layer (A).

また、保護層(C)を設ける場合、保護層(C)の厚みを前記光拡散層の厚みよりも薄くすることが好ましい。また、保護層(C)の原料として融点が250℃未満の低結晶性ポリエステル、または非晶性のポリエステルを用いる場合には、保護層(C)の厚みを20μm未満とすることが好ましく、さらに好ましくは10μm未満である。   Moreover, when providing a protective layer (C), it is preferable to make thickness of a protective layer (C) thinner than the thickness of the said light-diffusion layer. When a low crystalline polyester having a melting point of less than 250 ° C. or an amorphous polyester is used as a raw material for the protective layer (C), the thickness of the protective layer (C) is preferably less than 20 μm. Preferably it is less than 10 μm.

(光拡散性フィルムの特性)
本発明の光拡散性フィルムは、面配向度(ΔP)が0.080〜0.160であり、かつ全光線透過率が85%以上、ヘーズが30%以上であることが重要である。
(Characteristics of light diffusing film)
It is important that the light diffusive film of the present invention has a degree of plane orientation (ΔP) of 0.080 to 0.160, a total light transmittance of 85% or more, and a haze of 30% or more.

面配向度(ΔP)の下限は、0.100がより好ましく、0.110がさらに好ましい。一方、面配向度(ΔP)の上限は、0.150がより好ましく、0.140がさらに好ましい。面配向度(ΔP)が0.160を超える場合は、光拡散層(B)表面の凹凸が低下(平坦化)し、表面凹凸によって生じる光拡散効果(表面ヘーズ)が著しく低下する。また、面配向度(ΔP)が0.160を超える場合、用いる光拡散性添加剤の種類にもよるが、光拡散性添加剤の周りに発生するボイドの数や大きさが増大し、内部ヘーズが大きくなる。そのため、全光線透過率が低下する傾向がある。何れにしろ、面配向度(ΔP)が0.160を超える場合には、全光線透過率と光拡散性のバランスが取れなくなるので好ましくない。   The lower limit of the degree of plane orientation (ΔP) is more preferably 0.100, and still more preferably 0.110. On the other hand, the upper limit of the degree of plane orientation (ΔP) is more preferably 0.150, and still more preferably 0.140. When the plane orientation degree (ΔP) exceeds 0.160, the unevenness on the surface of the light diffusion layer (B) is lowered (flattened), and the light diffusion effect (surface haze) caused by the surface unevenness is remarkably reduced. Also, when the degree of plane orientation (ΔP) exceeds 0.160, the number and size of voids generated around the light diffusible additive increase depending on the type of the light diffusible additive used, Haze increases. Therefore, the total light transmittance tends to decrease. In any case, when the degree of plane orientation (ΔP) exceeds 0.160, the balance between the total light transmittance and the light diffusibility cannot be achieved, which is not preferable.

フィルムの面配向度を小さくするためには、(1)二軸延伸時の延伸応力を小さくする方法、あるいは(2)二軸延伸後にフィルムに残留する応力を緩和させる方法、が挙げられる。前者の方法(1)としては、例えば、(a)延伸倍率を小さくする方法、(b)延伸温度を高くする方法、(c)延伸速度を遅くする方法、(d)フィルムの原料として、共重合ポリエステルを併用する方法、が挙げられる。また、後者の方法(2)としては、熱固定温度を通常よりも高くする方法が例示される。これらの方法を単独または複数組み合わせて、フィルムの面配向度を調整する。   In order to reduce the degree of plane orientation of the film, (1) a method of reducing the stretching stress at the time of biaxial stretching, or (2) a method of relaxing the stress remaining on the film after biaxial stretching. As the former method (1), for example, (a) a method of decreasing the stretching ratio, (b) a method of increasing the stretching temperature, (c) a method of decreasing the stretching speed, (d) And a method in which a polymerized polyester is used in combination. Moreover, as the latter method (2), a method of increasing the heat setting temperature higher than usual is exemplified. These methods are used alone or in combination to adjust the plane orientation degree of the film.

一方、面配向度が0.080未満では、二軸延伸フィルムとしての特徴がなくなり、機械的な強度が著しく低下するので好ましくない。また、フィルムの厚み均一性も悪化する。   On the other hand, when the plane orientation degree is less than 0.080, the characteristics as a biaxially stretched film are lost, and the mechanical strength is remarkably lowered. Moreover, the film thickness uniformity also deteriorates.

したがって、本願発明においては、全光線透過率と光拡散性のバランスと、二軸延伸ポリエステルフィルムが有する耐熱性、機械的強度、厚み精度の点から、特に、縦方向、及び横方向の、延伸開始から延伸終了までの全ての延伸を、80%/秒未満のゆっくりした延伸速度で完了させることによって、面配向度を制御する方法が好ましい。   Therefore, in the present invention, in view of the balance between the total light transmittance and light diffusibility, and the heat resistance, mechanical strength, and thickness accuracy of the biaxially stretched polyester film, in particular, stretching in the machine direction and transverse direction. A method of controlling the degree of plane orientation is preferable by completing all stretching from the start to the end of stretching at a slow stretching speed of less than 80% / second.

本発明の光拡散性フィルムにおける全光線透過率の好ましい下限は86%、より好ましい下限は88%、さらに好ましい下限は89%、最も好ましい下限は90%である。一方、全光線透過率の好ましい上限は98%である。   The preferable lower limit of the total light transmittance in the light diffusing film of the present invention is 86%, the more preferable lower limit is 88%, the still more preferable lower limit is 89%, and the most preferable lower limit is 90%. On the other hand, the preferable upper limit of the total light transmittance is 98%.

また、本発明の光拡散性フィルムにおけるヘーズの好ましい下限は40%、さらに好ましい下限は50%、最も好ましい下限は60%である。一方、ヘーズの好ましい上限は100%である   The preferable lower limit of haze in the light diffusing film of the present invention is 40%, the more preferable lower limit is 50%, and the most preferable lower limit is 60%. On the other hand, the preferable upper limit of haze is 100%.

さらに、本発明においては、上記ヘーズと下記方法で求められる内部ヘーズとの差である表面ヘーズが20%以上であることが好ましい。該表面ヘーズは30%以上がより好ましく、40%以上がさらに好ましい。表面ヘーズの好ましい上限は100%である。   Furthermore, in the present invention, the surface haze, which is the difference between the above haze and the internal haze obtained by the following method, is preferably 20% or more. The surface haze is more preferably 30% or more, and further preferably 40% or more. A preferable upper limit of the surface haze is 100%.

〔内部ヘーズの評価〕
二枚のフィルムの間にセダー油を介して重ねて測定したヘーズ(2枚ヘーズ)から、上記の通常の方法にて測定したヘーズ(1枚ヘーズ)を差し引いた値を内部ヘーズとする。
[Evaluation of internal haze]
The value obtained by subtracting the haze (one haze) measured by the above-described normal method from the haze (two hazes) measured by overlapping the two sheets with a cedder oil is defined as the internal haze.

上記表面ヘーズは光拡散層表面の表面凹凸により付与されるものであって、フィルム表面から光が出射、またはフィルム表面に光が入射するときに生じる光散乱によって付与されるものである。従って、表面ヘーズと全光線透過率とは基本的に無関係であり、表面ヘーズの増大により、全光線透過率の低下を抑制した上でヘーズを増大することができる。   The surface haze is imparted by surface irregularities on the surface of the light diffusion layer, and is imparted by light scattering generated when light is emitted from the film surface or incident on the film surface. Therefore, the surface haze and the total light transmittance are basically irrelevant, and the increase in the surface haze can increase the haze while suppressing the decrease in the total light transmittance.

一方、内部ヘーズは、フィルム内部での光散乱により付与されるものであって、入射光の後方散乱を生じるため、全光線透過率が低下する。従って、高ヘーズ、かつ高い全光線透過率を有する光拡散性フィルムを製造するためには、表面ヘーズを高くするとともに、内部ヘーズを極力小さくすることが有効な手段である。   On the other hand, the internal haze is imparted by light scattering inside the film and causes backscattering of incident light, so that the total light transmittance is lowered. Therefore, in order to produce a light diffusive film having a high haze and a high total light transmittance, it is an effective means to increase the surface haze and reduce the internal haze as much as possible.

なお、本発明における内部ヘーズは、12%以下であることが好ましく、より好ましくは10%以下、最も好ましくは5%以下である。また、内部ヘーズの好ましい下限は0.1%、さらに好ましい下限は1%である。内部ヘーズを0.1%以下にするためには、フィルム表層近傍にしか光拡散性添加剤を配合することしかできないので、光拡散性が不均一になる恐れがある。   The internal haze in the present invention is preferably 12% or less, more preferably 10% or less, and most preferably 5% or less. Moreover, the minimum with preferable internal haze is 0.1%, and a more preferable minimum is 1%. In order to reduce the internal haze to 0.1% or less, the light diffusibility additive can only be blended in the vicinity of the film surface layer, so that the light diffusibility may be nonuniform.

次に、本発明の光拡散性フィルムの耐熱性、機械的強度および厚み精度について説明する。なお、以下に述べる特性は、本発明の結果として得られる効果を説明するものであって、本発明を制約するものではない。
本発明の光拡散性フィルムは、高温での加工や高温環境での使用において、著しい寸法変化や平面性の悪化を生じ、バックライトユニットにおける光出射面の輝度を均一にするという、光拡散性フィルムの本来目的を達成するために、150℃における寸法変化率を3%以下とすることが好ましい。より好ましくは2%以下、更に好ましくは1.0%以下、最も好ましくは0.5%以下である。
Next, the heat resistance, mechanical strength, and thickness accuracy of the light diffusing film of the present invention will be described. It should be noted that the characteristics described below explain the effects obtained as a result of the present invention and do not limit the present invention.
The light diffusive film of the present invention causes significant dimensional change and deterioration of flatness in processing at high temperatures and use in a high temperature environment, and makes the brightness of the light exit surface of the backlight unit uniform. In order to achieve the original purpose of the film, the dimensional change rate at 150 ° C. is preferably 3% or less. More preferably, it is 2% or less, more preferably 1.0% or less, and most preferably 0.5% or less.

また、本発明の光拡散性フィルムは、二軸延伸フィルムの力学的強度を十分にし、フィルムの加工工程で割れ、破れ、折れ等の不具合を抑制するために、その引張り強さが縦方向及び横方向とも100MPa以上であることが好ましい。引張強さの下限は、110MPaが好ましく、さらに好ましくは140MPa、特に好ましくは150MPaである。   In addition, the light diffusing film of the present invention has sufficient mechanical strength of the biaxially stretched film, and its tensile strength in the machine direction and in order to suppress problems such as cracking, tearing, and folding in the film processing step. It is preferable that it is 100 MPa or more in both lateral directions. The lower limit of the tensile strength is preferably 110 MPa, more preferably 140 MPa, and particularly preferably 150 MPa.

また、本発明の光拡散性フィルムは、フィルムをロール上に巻き上げる際の、シワやコブによる平面性の低下を防ぎ、バックライトユニットにおける光出射面の輝度を均一化するために、下記方法で測定した厚み斑を10%以下とすることが好ましい。厚み斑は5.0%以下がより好ましく、4.0%以下がさらに好ましい。該厚み斑は小さい方が望ましいが、厚み斑を0.1%以下とすることは技術的難度が高く、かつ実用上の品質としては大きな差異が見られないので、厚み斑の下限値は0.1%でも構わない。   In addition, the light diffusive film of the present invention prevents deterioration of flatness due to wrinkles and bumps when winding the film on a roll, and makes the luminance of the light exit surface in the backlight unit uniform by the following method. The measured thickness variation is preferably 10% or less. The thickness unevenness is more preferably 5.0% or less, and further preferably 4.0% or less. Although it is desirable that the thickness unevenness is small, it is technically difficult to make the thickness unevenness 0.1% or less, and since there is no significant difference in practical quality, the lower limit of the thickness unevenness is 0. It may be 1%.

〔厚み斑の評価〕
縦延伸方向に連続したテープ状サンプル(長さ1m)を採取し、(株)セイコー・イーエム製電子マイクロメータ、ミリトロン1240を用いて、1cmピッチで100点の厚みを測定する。測定値から、厚みの最大値(dmax)、最小値(dmin)、平均値(d)を求め、下記式にて厚み斑(%)を算出した。なお、測定は3回行い、その平均値を求めた。
厚み斑(%)=((dmax−dmin)/d)×100
[Evaluation of thick spots]
A tape-like sample (length 1 m) continuous in the longitudinal stretching direction is collected, and the thickness at 100 points is measured at a pitch of 1 cm using an electronic micrometer manufactured by Seiko EM Co., Ltd. and Millitron 1240. From the measured values, the maximum value (dmax), the minimum value (dmin), and the average value (d) of the thickness were obtained, and the thickness unevenness (%) was calculated by the following formula. In addition, the measurement was performed 3 times and the average value was calculated | required.
Thickness unevenness (%) = ((dmax−dmin) / d) × 100

また、本発明の光拡散性フィルムは、次の理由(a)、(b)により、無荷重の状態で、100℃で30分間加熱処理した後のカール値が20mm以下であることが好ましい。より好ましくは10mm以下、さらには5mm以下、最も好ましくは2mm以下である。   The light diffusing film of the present invention preferably has a curl value of 20 mm or less after heat treatment at 100 ° C. for 30 minutes under no load for the following reasons (a) and (b). More preferably, it is 10 mm or less, further 5 mm or less, and most preferably 2 mm or less.

(a)例えば、光拡散性フィルムとして最終製品に組み込む場合の無緊張下での作業時のハンドリング性の悪化を防ぐことができる。
(b)また、高温での加工や高温環境での使用において、光拡散性フィルムの歪の発生を抑制し、バックライトユニットにおける光出射面の輝度を均一にする。
(A) For example, it is possible to prevent deterioration in handling properties during work under no tension when incorporated into a final product as a light diffusing film.
(B) Further, in processing at a high temperature and use in a high temperature environment, the occurrence of distortion of the light diffusing film is suppressed, and the luminance of the light emitting surface in the backlight unit is made uniform.

カール抑制に関しては、本発明においては支持層(A)および光拡散層(B)共に結晶性ポリエステルを用いており抑制されているが、さらに両層に用いるポリエステルを同種のものを用いることが好ましい。   Regarding curling suppression, in the present invention, both the support layer (A) and the light diffusion layer (B) are suppressed by using a crystalline polyester, but it is preferable to use the same type of polyester for both layers. .

さらに、押し出し時の表裏冷却の冷却速度差によるフィルム厚み方向の結晶化度を始め、予熱、延伸、冷却、巻き取り等の各工程で付与されるフィルム表裏の構造差に起因するカールを制御するために、積極的にフィルム表裏の構造差を発生させ、必然的な構造差と補完しあってカール値をゼロに近づける方法等を適用するのが好ましい。   In addition, the curl caused by the structural difference between the front and back of the film applied in each process, such as preheating, stretching, cooling, and winding, is controlled, including the crystallinity in the film thickness direction due to the cooling rate difference between the front and back cooling during extrusion. Therefore, it is preferable to apply a method of actively generating a structural difference between the front and back of the film and complementing the necessary structural difference to bring the curl value close to zero.

具体的には、製膜直後の縦方向カールについては、縦延伸時のフィルム裏表の延伸温度を制御すればよい。より低温で延伸された面は反対面よりもポリエステルの分子配向が強化される。そのため、フィルムの線膨張係数が低下する。この挙動を利用して、フィルム表裏での線膨張係数を制御し、縦方向のカールを制御することができる。
また、横方向のカールについても同様に、横延伸時の延伸温度を表裏別々に制御することによって、制御することが可能である。
Specifically, for the longitudinal curl immediately after film formation, the stretching temperature of the film back and front during longitudinal stretching may be controlled. The surface stretched at a lower temperature enhances the molecular orientation of the polyester than the opposite surface. Therefore, the linear expansion coefficient of the film decreases. By utilizing this behavior, the linear expansion coefficient on the front and back of the film can be controlled, and the curl in the vertical direction can be controlled.
Similarly, the curling in the lateral direction can be controlled by controlling the stretching temperature during transverse stretching separately for the front and back sides.

(二軸延伸フィルムの製造)
本発明において、光拡散性フィルムに上記特性を付与する方法は限定されないが、以下の方法で実施するのが好ましい実施態様である。
(Manufacture of biaxially stretched film)
In the present invention, the method for imparting the above properties to the light diffusing film is not limited, but the following method is a preferred embodiment.

本発明の光拡散性フィルムの製造方法では、前記の結晶性ポリエステルを構成成分として、かつ厚み精度の高いフィルムが得られる通常のポリエステルフィルムの製造において実施されている延伸倍率において製膜する方法において、延伸時に光拡散性添加剤の周りに発生するボイドの形成を抑制するとともに光拡散層表面に十分な凹凸を形成し、上記特性の光拡散性フィルムを得ることが最大の特徴である。該目的を達成するには、フィルムの二軸延伸を特定の延伸条件、特に縦方向及び横方向ともにゆっくりとした延伸速度で行うことが重要である。   In the method for producing a light diffusing film of the present invention, in the method for producing a film at a draw ratio, which is carried out in the production of a normal polyester film in which a film having high thickness accuracy is obtained using the crystalline polyester as a constituent component. The greatest feature is to obtain a light diffusing film having the above characteristics by suppressing formation of voids generated around the light diffusing additive during stretching and forming sufficient irregularities on the surface of the light diffusing layer. In order to achieve the object, it is important to perform biaxial stretching of the film at specific stretching conditions, particularly at a slow stretching speed in both the machine direction and the transverse direction.

以下、本発明の光拡散性フィルムの好適な製造方法について、光拡散層(B)の原料である結晶ポリエステルとして、ポリエチレンテレフタレート(以下、PETと記す)のペレットを用いた代表例について詳しく説明するが、当然これに限定されるものではない。   Hereinafter, a preferred example of the method for producing a light diffusing film of the present invention will be described in detail with respect to a representative example using polyethylene terephthalate (hereinafter referred to as PET) pellets as crystalline polyester which is a raw material of the light diffusing layer (B). However, of course, it is not limited to this.

上記のペレットを移送するには通常、所定の配管を用いて空送で行うが、この際の空気は埃混入防止のため、HEPAフィルターを用い、清浄化された空気を用いることが好ましい。この際に用いるHEPAフィルターは公称濾過精度0.5μm以上の埃を95%以上カットの性能を有するフィルターを用いることが好ましい。   Usually, the above pellets are transported by air using a predetermined pipe. In this case, it is preferable to use air that has been purified using a HEPA filter in order to prevent dust contamination. The HEPA filter used at this time is preferably a filter having a performance of cutting 95% or more of dust having a nominal filtration accuracy of 0.5 μm or more.

まず、フィルム原料として、ポリエステルと、ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂を、それぞれ真空乾燥あるいは熱風乾燥によって、水分率が100ppm未満となるように乾燥する。次いで、各原料を計量、混合して押し出し機に供給し、シート状に溶融押出を行う。さらに、溶融状態のシートを、静電印加法を用いて、表面温度10〜50℃に制御された金属製の回転ロール(チルロール)に密着させ、さらに反対面から冷風を吹き付けて冷却固化し、未延伸PETシートを得る。   First, as a film material, polyester and a thermoplastic resin that is incompatible with polyester are dried by vacuum drying or hot air drying so that the moisture content is less than 100 ppm. Next, each raw material is weighed and mixed, supplied to an extruder, and melt extruded into a sheet. Furthermore, the sheet in the molten state is brought into close contact with a metal rotating roll (chill roll) controlled at a surface temperature of 10 to 50 ° C. using an electrostatic application method, and further cooled and solidified by blowing cold air from the opposite surface. An unstretched PET sheet is obtained.

この際、押出機の溶融部、混練り部、ポリマー管、ギアポンプ、フィルターまでの樹脂温度を280〜290℃、その後のポリマー管、ダイまでの樹脂温度を270〜295℃に制御することが、劣化物等の異物の発生を抑制するために好ましい。   At this time, it is possible to control the resin temperature up to the melting part, kneading part, polymer tube, gear pump, and filter of the extruder to 280 to 290 ° C., and the polymer temperature to the subsequent polymer tube and die to 270 to 295 ° C., This is preferable in order to suppress the generation of foreign matters such as deteriorated products.

また、溶融樹脂が約280℃に保たれた任意の場所で、樹脂中に含まれる異物を除去するために高精度濾過を行う。溶融樹脂の高精度濾過に用いられる濾材は、特に限定はされないが、ステンレス焼結体の濾材の場合、Si、Ti、Sb、Ge、Cuを主成分とする凝集物及び高融点有機物の除去性能に優れ好適である。高精度濾過を行う上で、溶融樹脂の温度が280℃より低い場合、濾圧が上昇するため、原料樹脂の吐出量を低くするなどの対応が必要となり、生産性が低下する。   In addition, high-precision filtration is performed at any place where the molten resin is maintained at about 280 ° C. in order to remove foreign substances contained in the resin. The filter medium used for high-precision filtration of the molten resin is not particularly limited, but in the case of a stainless steel sintered filter medium, the removal performance of aggregates and high melting point organic substances mainly composed of Si, Ti, Sb, Ge, Cu Excellent and suitable. When performing the high-precision filtration, when the temperature of the molten resin is lower than 280 ° C., the filtration pressure increases, so that it is necessary to take measures such as reducing the discharge amount of the raw material resin, and the productivity is lowered.

さらに、濾材の濾過粒子サイズ(初期濾過効率95%)は、20μm以下、特に15μm以下が好ましい。濾材の濾過粒子サイズ(初期濾過効率95%)が20μmを超えると、20μm以上の大きさの異物が十分除去できない。濾材の濾過粒子サイズ(初期濾過効率95%)が20μm以下の濾材を用いて溶融樹脂の高精度濾過を行うことにより、生産性が低下する場合があるが、粗大粒子による光学欠点の少ないフィルムを得る上で重要な工程である。なお、本発明では、光拡散性発現物質としてポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂を用いることで、上記のような高精度濾過が可能となる。   Further, the filter particle size (initial filtration efficiency 95%) of the filter medium is preferably 20 μm or less, particularly preferably 15 μm or less. When the filter particle size of the filter medium (initial filtration efficiency 95%) exceeds 20 μm, foreign matters having a size of 20 μm or more cannot be sufficiently removed. Productivity may be reduced by performing high-precision filtration of molten resin using a filter medium having a filter particle size (initial filtration efficiency of 95%) of 20 μm or less. However, a film with less optical defects due to coarse particles may be used. It is an important process in obtaining. In the present invention, the above-described high-accuracy filtration is possible by using a thermoplastic resin that is incompatible with polyester as the light diffusibility-expressing substance.

光拡散層(B)と支持層(A)とを共押出し積層するためには、2台以上の押出し機を用いて、各層の原料を押出し、多層フィードブロック(例えば角型合流部を有する合流ブロック)を用いて両層を合流させ、スリット状のダイからシート状に押出し、キャスティングロール上で冷却固化せしめて未延伸フィルムを作る。あるいは多層フィードブロックを用いる代わりにマルチマニホールドダイを用いても良い。   In order to coextrude and laminate the light diffusion layer (B) and the support layer (A), the raw materials of each layer are extruded using two or more extruders, and a multi-layer feed block (for example, a confluence having a rectangular confluence) The two layers are joined together using a block), extruded into a sheet from a slit die, and cooled and solidified on a casting roll to form an unstretched film. Alternatively, a multi-manifold die may be used instead of the multilayer feed block.

また、本発明の光拡散性フィルムにおいては、少なくとも一方の表面に塗布層を有していることが好ましく、さらには両面に塗布層を有していても構わない。好ましい塗布量は、0.005〜0.20g/mの範囲である。フィルム表面に塗布層を設けることによって、フィルム表面での反射光の発生を抑制して、全光線透過率をさらに高めることができる。また、光拡散層とは反対面にプリズム加工やハードコート加工を施す場合には、易接着性を付与することができる。 Moreover, in the light diffusable film of this invention, it is preferable to have a coating layer on at least one surface, and also you may have a coating layer on both surfaces. A preferable coating amount is in the range of 0.005 to 0.20 g / m 2 . By providing the coating layer on the film surface, generation of reflected light on the film surface can be suppressed, and the total light transmittance can be further increased. Further, when prism processing or hard coat processing is performed on the surface opposite to the light diffusion layer, easy adhesion can be imparted.

この場合、上記の方法によって得られた未延伸フィルムに塗布層を設けた後、同時二軸延伸を行う。また、逐次延伸法で行う場合、縦または横方向に一軸延伸したフィルムに易接着層を設けた後、直交方向に延伸し、二軸延伸を行う。   In this case, after an application layer is provided on the unstretched film obtained by the above method, simultaneous biaxial stretching is performed. Moreover, when performing by a sequential extending | stretching method, after providing an easily bonding layer in the film uniaxially stretched to the vertical or horizontal direction, it extends | stretches to an orthogonal direction and performs biaxial stretching.

塗布層層形成用塗布液を未延伸フィルムまたは一軸延伸フィルムに塗布するための方法は、公知の任意の方法から選択することが出来、例えば、リバースロールコート法、グラビアコート法、キスコート法、ダイコーター法、ロールブラッシュ法、スプレーコート法、エアナイフコート法、ワイヤーバーコート法、パイプドクター法、含浸コート法、カーテンコート法、などが挙げられ、これらの方法を単独で、あるいは組み合わせて塗工する。   The method for applying the coating layer layer forming coating solution to an unstretched film or a uniaxially stretched film can be selected from any known methods, such as reverse roll coating, gravure coating, kiss coating, and die coating. Coating method, roll brushing method, spray coating method, air knife coating method, wire bar coating method, pipe doctor method, impregnation coating method, curtain coating method, etc., and these methods can be applied alone or in combination. .

塗布層を構成する樹脂は、光拡散性フィルム用途において、他の部材などとのより優れた接着性を確保する観点から、共重合ポリエステル樹脂、ポリウレタン系樹脂、およびアクリル系樹脂よりなる群から選択される1種以上を主成分とするものであることが好ましい。また、これらの樹脂は、フィルム表面での反射光の発生を抑制するという観点からも推奨される。なお、易接着層における上記「主成分」とは、該層を構成する樹脂100質量%中、上に列挙した樹脂の少なくとも1種が50質量%以上であることを意味する。   The resin constituting the coating layer is selected from the group consisting of a copolyester resin, a polyurethane resin, and an acrylic resin from the viewpoint of ensuring better adhesion with other members in light diffusive film applications. It is preferable that the main component is one or more selected from the above. These resins are also recommended from the viewpoint of suppressing the generation of reflected light on the film surface. In addition, the said "main component" in an easily bonding layer means that at least 1 type of resin enumerated above is 50 mass% or more in 100 mass% of resin which comprises this layer.

なお、フィルムの透明性を高くするために、支持層(A)中に粒子を含有させないか、透明性を阻害しない程度に少量しか含有させないと、フィルムの易滑性が不十分となりハンドリング性が悪化する場合がある。そのため、上記の塗布層には、易滑性付与を目的とした粒子を添加しても構わない。これらの粒子には、透明性を確保するために可視光線の波長以下の極めて平均粒径が小さい粒子を用いることが重要である。   In order to increase the transparency of the film, if the support layer (A) does not contain particles, or if it contains only a small amount to the extent that the transparency is not hindered, the slipperiness of the film becomes insufficient and handling properties are improved. It may get worse. Therefore, you may add the particle | grains for the purpose of providing slipperiness to said application layer. For these particles, it is important to use particles having an extremely small average particle diameter equal to or smaller than the wavelength of visible light in order to ensure transparency.

上記の粒子としては、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、シリカ、カオリン、タルク、二酸化チタン、アルミナ、硫酸バリウム、フッ化カルシウム、フッ化リチウム、ゼオライト、硫化モリブデンなどの無機粒子;架橋高分子粒子;シュウ酸カルシウムなどの有機粒子などが挙げられる。塗布層を、上記共重合ポリエステル樹脂を主体として形成する場合には、シリカが特に好ましい。シリカは、ポリエステルと屈折率が比較的近いため、より透明性に優れた光拡散性フィルムを確保し得る点で最も好適である。   Examples of the particles include inorganic particles such as calcium carbonate, calcium phosphate, silica, kaolin, talc, titanium dioxide, alumina, barium sulfate, calcium fluoride, lithium fluoride, zeolite, and molybdenum sulfide; crosslinked polymer particles; calcium oxalate And organic particles. Silica is particularly preferable when the coating layer is formed mainly of the copolymer polyester resin. Since silica has a relatively close refractive index to that of polyester, it is most preferable in that it can secure a light diffusive film having more excellent transparency.

塗布層に含有させる上記粒子は、平均粒径(SEM観察粒子径)が0.005〜1.0μmであることが、光拡散性フィルムの透明性、ハンドリング性、耐スクラッチ性確保の点から好ましい。粒子の平均粒径の上限は、透明性の点から、0.5μmであることがさらに好ましく、特に好ましくは0.2μmである。また、粒子の平均粒径の下限は、ハンドリング性と耐スクラッチ性の点から、0.03μmであることがさらに好ましい。   The particles contained in the coating layer preferably have an average particle size (SEM observation particle size) of 0.005 to 1.0 μm from the viewpoint of ensuring transparency, handling properties, and scratch resistance of the light diffusing film. . The upper limit of the average particle size of the particles is more preferably 0.5 μm, particularly preferably 0.2 μm, from the viewpoint of transparency. Further, the lower limit of the average particle diameter of the particles is more preferably 0.03 μm from the viewpoints of handling properties and scratch resistance.

なお、上記の粒子の平均粒径の測定は下記方法により行う。
粒子を走査型電子顕微鏡(SEM)で写真を撮り、最も小さい粒子1個の大きさが2〜5mmとなるような倍率で、300〜500個の粒子の最大径を測定し、その平均値を平均粒径とする。また、塗布層に含有する粒子の平均粒径を求める場合は、透過型電子顕微鏡(TEM)を用いて、最も小さい粒子1個の大きさが2〜5mmとなるような倍率で塗布フィルムの断面を撮影し、塗布層の断面に存在する粒子の最大径を求める。凝集体からなる粒子の平均粒径は、塗布フィルムの塗布層の断面を、光学顕微鏡を用いて倍率200倍で300〜500個撮影し、その最大径を測定する。
In addition, the measurement of the average particle diameter of said particle | grain is performed with the following method.
Take a photograph of the particles with a scanning electron microscope (SEM), measure the maximum diameter of 300-500 particles at a magnification such that the size of one smallest particle is 2-5 mm, and calculate the average value. Average particle diameter. Moreover, when calculating | requiring the average particle diameter of the particle | grains contained in a coating layer, using a transmission electron microscope (TEM), the cross section of a coating film with the magnification | multiplying_factor which makes the size of one smallest particle | grain become 2-5 mm The maximum diameter of particles existing in the cross section of the coating layer is obtained. The average particle diameter of the particles composed of aggregates is obtained by photographing 300 to 500 cross sections of the coating layer of the coating film using an optical microscope at a magnification of 200 times and measuring the maximum diameter.

塗布層の粒子の含有量は、塗布層の構成成分全量に対して、0.1〜60質量%であることが、光学用積層フィルムの透明性、密着性、ハンドリング性、耐スクラッチ性確保の点から好ましい。粒子の含有量の上限は、透明性と密着性の点から50質量%であることがさらに好ましく、特に好ましくは40質量%である。また、粒子の含有量の下限は、ハンドリング性と耐スクラッチ性の点から1質量%がさらに好ましい。   The content of the particles in the coating layer is 0.1 to 60% by mass relative to the total amount of the constituent components of the coating layer, ensuring transparency, adhesion, handling properties, and scratch resistance of the optical laminated film. It is preferable from the point. The upper limit of the content of particles is more preferably 50% by mass, particularly preferably 40% by mass, from the viewpoints of transparency and adhesion. Further, the lower limit of the content of the particles is more preferably 1% by mass from the viewpoints of handling properties and scratch resistance.

上記粒子は2種類以上を併用してもよく、同種の粒子で粒径の異なるものを配合してもよいが、いずれにしても、粒子全体の平均粒径、および合計の含有量が上記範囲を満足することが好ましい。   Two or more kinds of the particles may be used in combination, and the same kind of particles having different particle sizes may be blended, but in any case, the average particle size of the whole particles and the total content are within the above range. Is preferably satisfied.

次に、上記の方法で得られた未延伸フィルムを同時二軸延伸または逐次二軸延伸し、次いで熱処理を行う。   Next, the unstretched film obtained by the above method is simultaneously biaxially stretched or sequentially biaxially stretched, and then heat-treated.

上記の二軸延伸は、縦、横、両方向に2.8倍以上の延伸倍率で行うことが重要である。なお、本発明で定義する延伸倍率とは、フィルムが実際に延伸された実延伸倍率のことである。この延伸倍率は各延伸工程前後での単位面積あたりの質量変化率や、格子状の倍率マーカーを未延伸フィルムに記入することによって把握することができる。縦方向または横方向のいずれかの延伸倍率が2.8倍未満の場合は、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度が得られない。また、フィルムの厚み均一性が著しく悪化する。本発明における好ましい延伸倍率の下限は2.9倍、より好ましい下限は3.0倍、最も好ましい下限は3.1倍である。また、延伸倍率の好ましい上限は6.0倍である。   It is important that the above biaxial stretching is performed at a stretching ratio of 2.8 times or more in both the vertical, horizontal and both directions. In addition, the draw ratio defined by this invention is the actual draw ratio by which the film was actually extended | stretched. This stretch ratio can be grasped by writing a mass change rate per unit area before and after each stretching step and a lattice-shaped magnification marker on an unstretched film. If the draw ratio in either the machine direction or the transverse direction is less than 2.8 times, the heat resistance and mechanical strength inherent to the biaxially stretched film cannot be obtained. In addition, the film thickness uniformity is significantly deteriorated. The lower limit of the preferred draw ratio in the present invention is 2.9 times, the more preferred lower limit is 3.0 times, and the most preferred lower limit is 3.1 times. The preferable upper limit of the draw ratio is 6.0 times.

また、本発明における二軸延伸は、縦、横両方向の延伸をいずれも80%/秒未満の延伸速度、より好ましくは50%/秒以下の延伸速度で行うことが特に重要である。本発明における延伸速度とは、単位時間当たりのフィルムの変形率を、未延伸フィルムの寸法を基準として表したものであり、縦方向、及び横方向の延伸速度(単位:%/秒)は、それぞれ下記式によって定義される。   In the biaxial stretching in the present invention, it is particularly important to perform stretching in both the longitudinal and transverse directions at a stretching speed of less than 80% / second, more preferably at a stretching speed of 50% / second or less. The stretching speed in the present invention represents the deformation rate of the film per unit time based on the dimensions of the unstretched film, and the stretching speed in the machine direction and the transverse direction (unit:% / second) is Each is defined by the following formula.

縦方向延伸速度(%/秒)=フィルム走行時の加速度(m/秒/秒)
÷未延伸フィルムの速度(m/秒)×100
Longitudinal stretching speed (% / second) = Acceleration during film running (m / second / second)
÷ Speed of unstretched film (m / sec) × 100

横方向延伸速度(%/秒)=1秒間当たりの幅変化率(m/秒)
÷未延伸フィルムの幅(m)×100
Stretching speed in the transverse direction (% / second) = width change rate per second (m / second)
÷ Unstretched film width (m) x 100

そして、縦方向、及び横方向の、延伸開始から延伸終了までの全ての延伸を、80%/秒未満の延伸速度で完了させる。これによって初めて、結晶性ポリエステルをマトリックスポリマーとして用いつつ、フィルムの面配向度が0.160以下の製品を工業的に安定して製造することが可能となる。その結果、全光線透過率が高く、光拡散性に優れ、二軸延伸ポリエステルフィルム本来の耐熱性、機械的強度とを併せ持つ光拡散性二軸延伸フィルムを、優れた厚み精度で製造することが可能となる。   Then, all stretching in the machine direction and transverse direction from the start of stretching to the end of stretching is completed at a stretching speed of less than 80% / second. For the first time, this makes it possible to industrially stably produce a product having a plane orientation of 0.160 or less while using crystalline polyester as a matrix polymer. As a result, a light diffusive biaxially stretched film having high total light transmittance, excellent light diffusibility, combined with the original heat resistance and mechanical strength of the biaxially stretched polyester film can be produced with excellent thickness accuracy. It becomes possible.

一方、延伸速度の下限は制限されないが、延伸速度を必要以上に遅くすると、工業的規模でのフィルムの生産において、フィルムの生産性が低下する、あるいは過剰な設備投資が必要となる。したがって、本発明においては、延伸開始から延伸終了の間の最高延伸速度を、5%/秒以上とすることが好ましく、さらには、10%/秒以上とすることが好ましい。   On the other hand, the lower limit of the stretching speed is not limited, but if the stretching speed is made slower than necessary, the productivity of the film is lowered or excessive equipment investment is required in the production of the film on an industrial scale. Therefore, in the present invention, the maximum stretching speed between the start of stretching and the end of stretching is preferably 5% / second or more, and more preferably 10% / second or more.

一般的に行われる逐次二軸延伸法において、縦方向の延伸はロール方式の延伸機が用いられる。しかしながら、ロール方式の延伸は極めて延伸速度が早く、本発明の効果を得ることが困難である。   In a sequential biaxial stretching method that is generally performed, a roll-type stretching machine is used for stretching in the machine direction. However, roll-type stretching has a very high stretching speed, and it is difficult to obtain the effects of the present invention.

上記のような縦方向及び横方向の延伸速度に制御することが可能な二軸延伸機としては、クリップによってフィルム両端を把持した状態でテンターに導き、クリップ間の幅およびクリップの搬送速度を制御することにより、縦・横両方向に連続延伸可能な機構を備えたテンター方式の同時二軸延伸機が好適である。当該機能を有する設備であれば、そのクリップ搬送機構は任意であり、特に制約されるものではないが、パンタグラフ方式やリニアモーター方式、或いはスクリュー方式等、従来公知の装置を採用することができる。   As a biaxial stretching machine that can control the stretching speed in the machine direction and the transverse direction as described above, it guides to the tenter while holding both ends of the film with clips, and controls the width between clips and the transport speed of clips. Thus, a tenter type simultaneous biaxial stretching machine equipped with a mechanism capable of continuous stretching in both the longitudinal and lateral directions is suitable. As long as the equipment has this function, the clip transport mechanism is optional and is not particularly limited, but a conventionally known apparatus such as a pantograph system, a linear motor system, or a screw system can be adopted.

なお、フィルムの二軸延伸に際し、その延伸温度や熱処理温度、時間等の細部条件は、マトリックスポリマーの特性やフィルムに要求される特性、例えば屈折率等の光学特性、力学的特性、寸法変化率等の熱的特性、所望の結晶化度、等に応じて適宜選択することが可能であり、特に制約されるものではない。   In the biaxial stretching of the film, the detailed conditions such as stretching temperature, heat treatment temperature, and time are the characteristics of the matrix polymer and the characteristics required for the film, for example, optical characteristics such as refractive index, mechanical characteristics, dimensional change rate. It is possible to select appropriately according to the thermal characteristics such as, the desired crystallinity, etc., and there is no particular limitation.

但し、PETをマトリックスポリマーとして用い、かつフィルムの二軸延伸に同時二軸延伸機を用いる場合、好ましい延伸温度は95℃〜110℃である。延伸温度(最高温度)が110℃を超える場合には、フィルムの面配向度を0.080以上に制御することが困難になる。さらに、フィルムの厚み精度等の均一性も低下する。一方、延伸温度(最高温度)が95℃未満の場合には、フィルムの面配向度を0.160以下に均一制御することが困難になる。   However, when PET is used as the matrix polymer and a simultaneous biaxial stretching machine is used for biaxial stretching of the film, the preferred stretching temperature is 95 ° C to 110 ° C. When the stretching temperature (maximum temperature) exceeds 110 ° C., it becomes difficult to control the plane orientation degree of the film to 0.080 or more. Furthermore, the uniformity such as the thickness accuracy of the film also decreases. On the other hand, when the stretching temperature (maximum temperature) is less than 95 ° C., it is difficult to uniformly control the plane orientation degree of the film to 0.160 or less.

また、フィルムの熱処理温度は200℃以上250℃以下の範囲が好ましく、熱処理時間は10秒以上100秒以下の範囲が好ましい。また、熱処理と同時または熱処理後に、縦方向および/または横方向の緩和処理を施してもかまわない。   The heat treatment temperature of the film is preferably in the range of 200 ° C. to 250 ° C., and the heat treatment time is preferably in the range of 10 seconds to 100 seconds. Moreover, you may perform the relaxation process of the vertical direction and / or a horizontal direction simultaneously with heat processing or after heat processing.

次に、本発明の効果を実施例および比較例を用いて説明する。まず、本発明で使用した特性値の評価方法を下記に示す。   Next, the effect of this invention is demonstrated using an Example and a comparative example. First, the evaluation method of the characteristic values used in the present invention is shown below.

[評価方法]
(1)ポリエステル樹脂の固有粘度
JIS K 7367−5に準拠し、溶媒としてフェノール(60質量%)と1,1,2,2−テトラクロロエタン(40質量%)の混合溶媒を用い、30℃で測定した。
[Evaluation methods]
(1) Intrinsic viscosity of polyester resin In accordance with JIS K 7367-5, a mixed solvent of phenol (60% by mass) and 1,1,2,2-tetrachloroethane (40% by mass) is used as a solvent at 30 ° C. It was measured.

(2)結晶融解熱量および融点
示差走査型熱量計(エスアイアイ・ナノテクノロジー社製、DSC6220型)を用いて求める。窒素雰囲気下、サンプルを300℃で5分間加熱溶融した後、液体窒素で急冷する。次いで、そのサンプル10mgを20℃/分の速度で昇温する。得られたDSC曲線から、結晶の融解に伴う吸熱ピークの面積から融解熱を求め、これをサンプルの質量で割って結晶融解熱量を算出した。また、該吸熱ピークの頂点を融点とした。
(2) Calorie melting calorie and melting point It is determined using a differential scanning calorimeter (DSII Nanotechnology, DSC 6220). In a nitrogen atmosphere, the sample is heated and melted at 300 ° C. for 5 minutes and then rapidly cooled with liquid nitrogen. Next, 10 mg of the sample is heated at a rate of 20 ° C./min. From the obtained DSC curve, the heat of fusion was determined from the area of the endothermic peak accompanying the melting of the crystal, and this was divided by the mass of the sample to calculate the heat of crystal melting. The peak of the endothermic peak was defined as the melting point.

(3)溶融粘度
樹脂温度285℃、剪断速度100/秒における溶融粘度を、フローテスター(島津製作所製、CFT−500)を用いて測定した。なお、剪断速度100/秒での溶融粘度の測定は、剪断速度を100/秒に固定して行うことが困難であるため、適当な荷重を用いて、100/秒未満の任意の剪断速度および当該速度よりも大きい任意の剪断速度で溶融粘度を測定し、縦軸に溶融粘度、横軸に剪断速度をとり、両対数グラフにプロットした。上記の2点を直線で結び、内挿により剪断速度100/秒での溶融粘度(単位:ポイズ)を求めた。
(3) Melt viscosity The melt viscosity at a resin temperature of 285 ° C. and a shear rate of 100 / sec was measured using a flow tester (manufactured by Shimadzu Corporation, CFT-500). Note that measurement of melt viscosity at a shear rate of 100 / sec is difficult to perform with the shear rate fixed at 100 / sec. Therefore, using an appropriate load, any shear rate of less than 100 / sec and The melt viscosity was measured at an arbitrary shear rate greater than the rate, the melt viscosity was plotted on the vertical axis, and the shear rate was plotted on the horizontal axis, and plotted on a log-log graph. The above two points were connected by a straight line, and the melt viscosity (unit: poise) at a shear rate of 100 / sec was determined by interpolation.

(4)フィルムの厚み斑
縦延伸方向に連続したテープ状サンプル(長さ1m)を採取し、(株)セイコー・イーエム製電子マイクロメータ、ミリトロン1240を用いて、1cmピッチで100点の厚みを測定する。測定値から、厚みの最大値(dmax)、最小値(dmin)、平均値(d)を求め、下記式にて厚み斑(%)を算出した。なお、測定は3回行い、その平均値を求めた。
厚み斑(%)=((dmax−dmin)/d)×100
(4) Thickness unevenness of film A tape-like sample (length 1 m) continuous in the longitudinal stretching direction was collected, and a thickness of 100 points was obtained at a pitch of 1 cm using an electronic micrometer manufactured by Seiko EM Co., Ltd., Millitron 1240. taking measurement. From the measured values, the maximum value (dmax), the minimum value (dmin), and the average value (d) of the thickness were obtained, and the thickness unevenness (%) was calculated by the following formula. In addition, the measurement was performed 3 times and the average value was calculated | required.
Thickness unevenness (%) = ((dmax−dmin) / d) × 100

(5)ヘーズ、全光線透過率
JIS K 7105「プラスチックの光学的特性試験方法」ヘーズ(曇価)に準拠して測定した。測定器には、日本電色工業社製NDH−300A型濁度計を用いた。
なお、光拡散層(B)が片面のみに積層されたフィルムの場合は、支持層(A)面を入射光側に配置し、光拡散層(B)面を出射光側に配置して測定した。
(5) Haze, total light transmittance Measured according to JIS K 7105 “Testing method for optical properties of plastic” haze (cloudiness value). NDH-300A type turbidimeter manufactured by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd. was used for the measuring instrument.
In the case of a film in which the light diffusion layer (B) is laminated only on one side, the measurement is performed by arranging the support layer (A) side on the incident light side and the light diffusion layer (B) side on the outgoing light side. did.

(6)内部ヘーズ、表面ヘーズ
〔内部ヘーズ評価法〕
二枚のフィルムの間にセダー油を介して重ねて測定したヘーズ(2枚ヘーズ)から、通常の方法にて測定したヘーズ(1枚ヘーズ)を差し引いた値を内部ヘーズとした。
また、通常の方法にて測定したヘーズ(1枚ヘーズ)から、上記方法で求められる内部ヘーズを差し引いた値を表面ヘーズとした。
なお、光拡散層(B)が片面のみに積層されたフィルム等、表裏で非対象構造を有するフィルムの場合は、各フィルムの光拡散層(B)面と支持層(A)面とをセダー油を介して重ねて測定する必要がある。この場合についても、支持層(A)面を入射光側に配置し、光拡散層(B)面を出射光側に配置して測定した。
(6) Internal haze, surface haze [Internal haze evaluation method]
The value obtained by subtracting the haze (one haze) measured by a usual method from the haze (two hazes) measured by overlapping with two layers of film through cedar oil was defined as the internal haze.
Moreover, the value which deducted the internal haze calculated | required by the said method from the haze (one sheet haze) measured by the normal method was made into surface haze.
In the case of a film having a non-target structure on the front and back, such as a film in which the light diffusion layer (B) is laminated only on one side, the light diffusion layer (B) surface and the support layer (A) surface of each film are separated from each other. It is necessary to measure it over the oil. Also in this case, the measurement was performed with the support layer (A) surface disposed on the incident light side and the light diffusion layer (B) surface disposed on the outgoing light side.

(7)引張強さ
JIS C 2318−1997 5.3.3(引張強さ及び伸び率)に準拠して測定した。
(7) Tensile strength Measured according to JIS C 2318-1997 5.3.3 (tensile strength and elongation).

(8)寸法変化率
JIS C 2318−1997 5.3.4(寸法変化)に準拠して測定した。
(8) Dimensional change rate It measured based on JIS C 2318-1997 5.3.4 (dimensional change).

(9)面配向度(ΔP)
JIS K 7142−1996 5.1(A法)により、ナトリウムD線を光源としてアッベ屈折計によりフィルム長手方向の屈折率(nx)、幅方向の屈折率(ny)、厚み方向の屈折率(nz)を測定し、下記式によって面配向度(ΔP)を算出した。
ΔP={(nx+ny)−2nz}÷2
(9) Degree of plane orientation (ΔP)
In accordance with JIS K 7142-1996 5.1 (Method A), the refractive index in the film longitudinal direction (nx), the refractive index in the width direction (ny), and the refractive index in the thickness direction (nz) using an Abbe refractometer with the sodium D line as the light source. ) And the degree of plane orientation (ΔP) was calculated by the following formula.
ΔP = {(nx + ny) −2nz} / 2

(10)カール値
フィルムを長手方向に100mm、幅方向に100mmに枚葉状に切り出し、無荷重の状態で、100℃で30分間加熱処理した後、フィルムの凸部を下にして水平なガラス板上に静置する。次いで、ガラス板と、立ち上がったフィルム4隅の下端との間の垂直距離を定規で測定する。この4箇所の測定値の最大値をカール値とした。サンプルは3点準備し、繰り返し測定を行い、この平均値をカール値とした。なお、カールが1mm以下の場合は0.5mmの精度で、カールが1mmを超える場合には1mmの精度で測定した。
(10) Curl value The film is cut into a sheet of 100 mm in the longitudinal direction and 100 mm in the width direction, heat-treated at 100 ° C. for 30 minutes under no load, and then a horizontal glass plate with the convex portion of the film facing down Leave on top. Next, a vertical distance between the glass plate and the lower end of the four corners of the rising film is measured with a ruler. The maximum value of these four measured values was taken as the curl value. Three samples were prepared and repeatedly measured, and the average value was taken as the curl value. When the curl was 1 mm or less, the measurement was performed with an accuracy of 0.5 mm, and when the curl exceeded 1 mm, the measurement was performed with an accuracy of 1 mm.

実施例1
(1)PET樹脂(M1)の製造
エステル化反応缶を昇温し、200℃に到達した時点で、テレフタル酸を86.4質量部及びエチレングリコールを64.4質量部からなるスラリーを仕込み、攪拌しながら触媒として三酸化アンチモンを0.017質量部及びトリエチルアミンを0.16質量部添加した。次いで、加圧昇温を行いゲージ圧3.5kgf/cm、240℃の条件で、加圧エステル化反応を行った。その後、エステル化反応缶内を常圧に戻し、酢酸マグネシウム4水和物0.071質量部、次いでリン酸トリメチル0.014質量部を添加した。さらに、15分かけて260℃に昇温し、リン酸トリメチル0.012質量部、次いで酢酸ナトリウム0.0036質量部を添加した。15分後、得られたエステル化反応生成物を重縮合反応缶に移送し、減圧下260℃から280℃へ徐々に昇温し、285℃で重縮合反応を行った。
Example 1
(1) Production of PET resin (M1) The temperature of the esterification reaction can was increased, and when it reached 200 ° C, a slurry consisting of 86.4 parts by mass of terephthalic acid and 64.4 parts by mass of ethylene glycol was charged. While stirring, 0.017 parts by mass of antimony trioxide and 0.16 parts by mass of triethylamine were added as catalysts. Next, the pressure was increased and the pressure esterification reaction was performed under the conditions of a gauge pressure of 3.5 kgf / cm 2 and 240 ° C. Thereafter, the inside of the esterification reaction vessel was returned to normal pressure, and 0.071 part by mass of magnesium acetate tetrahydrate and then 0.014 part by mass of trimethyl phosphate were added. Further, the temperature was raised to 260 ° C. over 15 minutes, and 0.012 parts by mass of trimethyl phosphate and then 0.0036 parts by mass of sodium acetate were added. After 15 minutes, the obtained esterification reaction product was transferred to a polycondensation reaction can, gradually heated from 260 ° C. to 280 ° C. under reduced pressure, and subjected to a polycondensation reaction at 285 ° C.

重縮合反応終了後、95%カット径が5μmのナスロン製フィルターで濾過処理を行い、ノズルからストランド状に押出し、予め濾過処理(孔径:1μm以下)を行った冷却水を用いて冷却、固化させ、ペレット状にカットした。得られたPET樹脂(M1)は、結晶融解熱が35mJ/mg、融点が256℃、固有粘度が0.616dl/g、Sb含有量が144ppm、Mg含有量が58ppm、P量が40ppm、カラーL値が56.2、カラーb値が1.6であり、不活性粒子及び内部析出粒子は実質上含有していなかった。   After completion of the polycondensation reaction, it is filtered through a NASRON filter with a 95% cut diameter of 5 μm, extruded into a strand from a nozzle, and cooled and solidified using cooling water that has been filtered (pore diameter: 1 μm or less) in advance. And cut into pellets. The obtained PET resin (M1) has a heat of crystal fusion of 35 mJ / mg, a melting point of 256 ° C., an intrinsic viscosity of 0.616 dl / g, an Sb content of 144 ppm, an Mg content of 58 ppm, a P content of 40 ppm, and a color. The L value was 56.2, the color b value was 1.6, and inert particles and internally precipitated particles were substantially not contained.

(2)ポリスチレンマスターバッチ(M2)の製造
溶融粘度が3900poiseのポリスチレン樹脂(PS)(日本ポリスチ社製G797N)30質量部と、上記のPET(M1)70質量部とをペレット混合したものを、ベント式二軸押出機に供給、混練して溶融押出し、得られたストランドを冷却、切断して、ポリスチレンマスターバッチ(M2)を調製した。
(2) Manufacture of polystyrene masterbatch (M2) The thing which pellet-mixed 30 mass parts of polystyrene resins (PS) (G797N by Nippon Polyst Co., Ltd.) whose melt viscosity is 3900 poise, and 70 mass parts of said PET (M1), A polystyrene masterbatch (M2) was prepared by supplying to a bent twin screw extruder, kneading and melt extrusion, and cooling and cutting the obtained strand.

(3)塗布液(M3)の調製
ジメチルテレフタレート95質量部、ジメチルイソフタレート95質量部、エチレングリコール35質量部、ネオペンチルグリコール145質量部、酢酸亜鉛0.1質量部および三酸化アンチモン0.1質量部を反応容器に仕込み、180℃で3時間かけてエステル交換反応を行った。次に、5−ナトリウムスルホイソフタル酸6.0質量部を添加し、240℃で1時間かけてエステル化反応を行った後、250℃で減圧下(10〜0.2mmHg)、2時間かけて重縮合反応を行い、数平均分子量19,500、軟化点60℃の共重合ポリエステル系樹脂を得た。
(3) Preparation of coating solution (M3) 95 parts by mass of dimethyl terephthalate, 95 parts by mass of dimethyl isophthalate, 35 parts by mass of ethylene glycol, 145 parts by mass of neopentyl glycol, 0.1 part by mass of zinc acetate and 0.1% of antimony trioxide A mass part was charged in a reaction vessel, and a transesterification reaction was performed at 180 ° C. over 3 hours. Next, 6.0 parts by mass of 5-sodium sulfoisophthalic acid was added, and esterification was performed at 240 ° C. over 1 hour, and then at 250 ° C. under reduced pressure (10 to 0.2 mmHg) over 2 hours. A polycondensation reaction was performed to obtain a copolymerized polyester resin having a number average molecular weight of 19,500 and a softening point of 60 ° C.

得られた共重合ポリエステル系樹脂の30質量%水分散液を7.5質量部、重亜硫酸ソーダでブロックしたイソシアネート基を含有する自己架橋型ポリウレタン系樹脂の20質量%水溶液(第一工業製薬製、エラストロンH−3)を11.3質量部、エラストロン用触媒(第一工業製薬製、Cat64)を0.3質量部、水を39.8質量部およびイソプロピルアルコールを37.4質量部、それぞれ混合した。   7.5 parts by mass of a 30% by mass aqueous dispersion of the obtained copolyester resin and a 20% by mass aqueous solution of a self-crosslinking polyurethane resin containing an isocyanate group blocked with sodium bisulfite (manufactured by Daiichi Kogyo Seiyaku) , Elastron H-3) 11.3 parts by mass, Elastron catalyst (Daiichi Kogyo Seiyaku, Cat 64) 0.3 parts by mass, water 39.8 parts by mass and isopropyl alcohol 37.4 parts by mass, respectively. Mixed.

さらに、フッ素系ノニオン型界面活性剤(大日本インキ化学工業製、メガファックF142D)の10質量%水溶液を0.6質量部、粒子Aとしてコロイダルシリカ(日産化学工業製、スノーテックスOL;平均粒径40nm)の20質量%水分散液を2.3質量部、粒子Bとして乾式法シリカ(日本アエロジル製、アエロジルOX50;平均粒径200nm、平均一次粒径40nm)の3.5質量%水分散液を0.5質量部添加した。次いで、5質量%の重曹水溶液で塗布液のpHを6.2に調整し、濾過粒子サイズ(初期濾過効率:95%)が10μmのフェルト型ポリプロピレン製フィルターで精密濾過し、塗布液(M3)を調整した。   Furthermore, colloidal silica (manufactured by Nissan Chemical Industries, Snowtex OL; average particle) as 0.6 parts by mass of 10% by mass aqueous solution of a fluorine-based nonionic surfactant (manufactured by Dainippon Ink and Chemicals, MegaFuck F142D) 2.3 mass parts of a 20 mass% aqueous dispersion having a diameter of 40 nm), and 3.5 mass% aqueous dispersion of dry process silica (Nippon Aerosil, Aerosil OX50; average particle diameter 200 nm, average primary particle diameter 40 nm) as particles B 0.5 parts by mass of the liquid was added. Next, the pH of the coating solution was adjusted to 6.2 with a 5% by weight aqueous sodium bicarbonate solution, and the solution was finely filtered with a felt type polypropylene filter having a filtration particle size (initial filtration efficiency: 95%) of 10 μm. Adjusted.

(4)光拡散性フィルムの製造
光拡散層(B)の原料として、PET(M1)67質量部と、ポリスチレンマスターバッチ(M2)33質量部とを、それぞれ135℃で6時間減圧乾燥(1Torr)した後、混合し、押出機2に供給した。また、支持層(A)の原料としてPET(M1)を135℃で6時間減圧乾燥(1Torr)した後、押出機1に供給した。押出機2、及び押出機1に供給された各原料を、押出機の溶融部、混練り部、ポリマー管、ギアポンプ、フィルターまでの樹脂温度は280℃、その後のポリマー管では275℃とし、2層合流ブロックを用いて積層し、口金よりシート状に溶融押し出しを行った。なお、(A)層と(B)層との厚み比率は、80対20となるように、各層のギアポンプを用いて制御した。また、上記のフィルターには、いずれもステンレス焼結体の濾材(濾過精度:10μm粒子を95%カット)を用いた。また、口金の温度は、押出された樹脂温度が275℃になるように制御した。
(4) Production of light diffusing film As raw materials for the light diffusing layer (B), 67 parts by mass of PET (M1) and 33 parts by mass of polystyrene masterbatch (M2) were each dried under reduced pressure at 135 ° C. for 6 hours (1 Torr ), And mixed and supplied to the extruder 2. Further, PET (M1) as a raw material of the support layer (A) was dried under reduced pressure (1 Torr) at 135 ° C. for 6 hours and then supplied to the extruder 1. The raw material supplied to the extruder 2 and the extruder 1 has a resin temperature of 280 ° C. until the melting part, kneading part, polymer tube, gear pump, and filter of the extruder, and 275 ° C. in the subsequent polymer tube. It laminated | stacked using the layer confluence | merging block, and melt-extruded in sheet form from the nozzle | cap | die. In addition, the thickness ratio of the (A) layer and the (B) layer was controlled using the gear pump of each layer so that it might become 80:20. In addition, a stainless steel sintered filter material (filtration accuracy: 95% cut of 10 μm particles) was used for each of the filters. The temperature of the die was controlled so that the temperature of the extruded resin was 275 ° C.

そして、押し出した樹脂を、表面温度30℃の冷却ドラム上にキャスティングして静電印加法を用いて冷却ドラム表面に密着させて冷却固化し、厚さ約1.2mmの未延伸フィルムを作成した。このとき、(B)層面を冷却ドラムに接する面とした。   Then, the extruded resin was cast on a cooling drum having a surface temperature of 30 ° C. and adhered to the surface of the cooling drum using an electrostatic application method to be cooled and solidified, thereby producing an unstretched film having a thickness of about 1.2 mm. . At this time, the layer surface (B) was a surface in contact with the cooling drum.

次いで、得られた未延伸フィルムの片面(A)に易接着層を塗布した。塗布液には、上記塗布液(M3)を濾過粒子サイズ5μm(初期濾過効率95%)のフェルト型ポリプロピレン製濾材で精密濾過を行ったものを用いた。また、塗布方法にはリバースロール法を採用し、Wet塗布量が約20g/mとなるように塗布した。その後、2ゾーンに分かれた乾燥炉にて、第1ゾーン温度100℃、風速20m/秒、10秒間、第2ゾーン温度70℃、風速20m/秒、10秒間にて塗布面を乾燥した。 Subsequently, the easily bonding layer was apply | coated to the single side | surface (A) of the obtained unstretched film. As the coating solution, a solution obtained by subjecting the coating solution (M3) to microfiltration with a felt type polypropylene filter medium having a filtration particle size of 5 μm (initial filtration efficiency of 95%) was used. Moreover, the reverse roll method was employ | adopted for the application | coating method, and it apply | coated so that the wet application amount might be about 20 g / m < 2 >. Thereafter, in a drying furnace divided into two zones, the coated surface was dried at a first zone temperature of 100 ° C., a wind speed of 20 m / second, for 10 seconds, at a second zone temperature of 70 ° C., a wind speed of 20 m / second, for 10 seconds.

次いで、塗布層を有する未延伸フィルムの両端をクリップで把持して同時二軸延伸機に導き、以下の条件で二軸延伸フィルムを作成した。   Next, both ends of the unstretched film having the coating layer were held by clips and guided to a simultaneous biaxial stretching machine, and a biaxially stretched film was prepared under the following conditions.

105℃の熱風で35秒間の予熱を行った後、105℃で、縦方向に3.2倍、横方向に3.7倍の延伸倍率で同時二軸延伸した。このとき、縦および横方向の延伸倍率設定は図1に示した通りとした。この延伸工程における縦および横方向の延伸速度は図2に示した通りであり、縦方向の最高延伸速度は20.3%/秒、横方向の最高延伸温度は23.5%/秒となるように制御した。次いで、テンター幅一定、クリップ間隔一定の状態で、230℃で17.5秒間の熱処理を施した。さらに、15秒間をかけて60℃まで冷却する過程で、縦および横方向に3%の緩和処理を行った。   After preheating for 35 seconds with hot air of 105 ° C., simultaneous biaxial stretching was performed at 105 ° C. at a draw ratio of 3.2 times in the longitudinal direction and 3.7 times in the transverse direction. At this time, the stretching ratios in the vertical and horizontal directions were set as shown in FIG. The stretching speed in the longitudinal and transverse directions in this stretching process is as shown in FIG. 2, the maximum stretching speed in the longitudinal direction is 20.3% / second, and the maximum stretching temperature in the transverse direction is 23.5% / second. Was controlled as follows. Next, heat treatment was performed at 230 ° C. for 17.5 seconds with a constant tenter width and a constant clip interval. Further, in the process of cooling to 60 ° C. over 15 seconds, 3% relaxation treatment was performed in the vertical and horizontal directions.

次いで、フィルムの両端を把持していたクリップを開放し、フィルムの両端をトリミングしてロール状に巻き取り、厚さ約110μmの二軸延伸フィルムを製造した。なお、未延伸フィルムに記入した格子状の倍率マーカーによって実延伸倍率を測定したところ、上記設定通りの延伸倍率となっていることが確認された。   Next, the clip that had gripped both ends of the film was released, and both ends of the film were trimmed and wound into a roll to produce a biaxially stretched film having a thickness of about 110 μm. In addition, when an actual stretch ratio was measured with a lattice-shaped magnification marker written on the unstretched film, it was confirmed that the stretch ratio was as set above.

(5)光拡散性フィルムの特性
本実施例1で得られた光拡散性フィルムの特性を表1に示す。表1から分かる通り、本発明の方法で得られる光拡散性フィルムは、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度を有しており、かつ優れた光線透過率と光拡散性とを有していることが分かる。
(5) Characteristics of Light Diffusing Film Table 1 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Example 1. As can be seen from Table 1, the light diffusive film obtained by the method of the present invention has excellent heat resistance and mechanical strength inherent to the biaxially stretched film, and has excellent light transmittance and light diffusibility. It can be seen that

比較例1
実施例1と全く同じ方法で得た未延伸フィルムを、従来公知の方法で二軸延伸した。
まず、75℃に加熱したロール群でフィルムを予熱した後、非接触の赤外線ヒータを用いてフィルムを96℃まで加熱して、周速が異なるロール間で3.4倍に縦延伸を施した。このとき、フィルムの接点間の距離は200mmであり、低速ロールの周速は12m/分とした。ロール間のフィルム速度を、低速ロール周速と高速ロール周速の中間値で代表させると、ロール間のフィルム速度は26.4m/分となり、ロール間の通過時間は約0.45秒となる。したがって、0.45秒間に3.4倍、即ち240%の延伸を施したことになり、その延伸速度は約530%/秒となる。
Comparative Example 1
The unstretched film obtained by the same method as Example 1 was biaxially stretched by a conventionally known method.
First, after preheating the film with a roll group heated to 75 ° C., the film was heated to 96 ° C. using a non-contact infrared heater, and longitudinally stretched 3.4 times between rolls having different peripheral speeds. . At this time, the distance between the contact points of the film was 200 mm, and the peripheral speed of the low-speed roll was 12 m / min. If the film speed between rolls is represented by an intermediate value between the low-speed roll peripheral speed and the high-speed roll peripheral speed, the film speed between rolls is 26.4 m / min, and the passing time between rolls is about 0.45 seconds. . Therefore, it is 3.4 times, that is, 240% stretching is performed in 0.45 seconds, and the stretching speed is about 530% / second.

次いで上記の縦延伸フィルムの両端をクリップで把持し、横延伸を行った。横延伸温度は135℃、横延伸倍率は3.7倍、横延伸速度は25%/秒で一定とした。次いで、230℃で15秒間の熱処理を行い、60℃まで冷却する過程で幅方向に2.5%の緩和処理を施した。
次いで、フィルムの両端を把持していたクリップを開放し、フィルムの両端をトリミングしてロール状に巻き取り、二軸延伸フィルムを製造した。本比較例1で得られた光拡散性フィルムの特性を表2に示す。
Next, both ends of the above-mentioned longitudinally stretched film were gripped with clips, and transversely stretched. The transverse stretching temperature was 135 ° C., the transverse stretching ratio was 3.7 times, and the transverse stretching speed was constant at 25% / second. Next, heat treatment was performed at 230 ° C. for 15 seconds, and 2.5% relaxation treatment was performed in the width direction in the process of cooling to 60 ° C.
Next, the clip that had gripped both ends of the film was released, and both ends of the film were trimmed and wound into a roll to produce a biaxially stretched film. The properties of the light diffusing film obtained in Comparative Example 1 are shown in Table 2.

本比較例1で得られた光拡散性フィルムは、ヘーズが高く光拡散性は良好であるが、全光線透過率が低く低品質であった。また、寸法変化率も実施例1で得られた光拡散性フィルムより劣っていた。本比較例で得られた光拡散性フィルムは面配向度が高く、光拡散性添加剤の周りにボイドが形成されていた。内部ヘーズが実施例1よりも高いことから、全光線透過率が低かった理由は、このボイドの影響によると推定される。   The light diffusive film obtained in Comparative Example 1 had high haze and good light diffusibility, but had low total light transmittance and low quality. Moreover, the dimensional change rate was also inferior to the light diffusable film obtained in Example 1. The light diffusing film obtained in this comparative example had a high degree of plane orientation, and voids were formed around the light diffusing additive. Since the internal haze is higher than that in Example 1, the reason why the total light transmittance was low is presumed to be due to the influence of this void.

比較例2
実施例1の方法において、光拡散層(B)の原料を、PET(M1)95質量部と、ポリスチレンマスターバッチ(M2)5質量部との混合物に変更した。それ以外は実施例1と同様の方法で、二軸延伸フィルムを製造した。本比較例2で得られた光拡散性フィルムの特性を表2に示す。
Comparative Example 2
In the method of Example 1, the raw material of the light diffusion layer (B) was changed to a mixture of 95 parts by mass of PET (M1) and 5 parts by mass of polystyrene masterbatch (M2). Otherwise, a biaxially stretched film was produced in the same manner as in Example 1. The properties of the light diffusing film obtained in Comparative Example 2 are shown in Table 2.

本比較例2で得られた光拡散性フィルムは、ヘーズが不足しており、光拡散性フィルムに要求される光拡散性と全光線透過率のバランスが取れておらず低品質であった。   The light diffusive film obtained in this Comparative Example 2 had a low quality because the haze was insufficient and the light diffusibility required for the light diffusible film and the total light transmittance were not balanced.

比較例3
比較例1の方法において、光拡散層(B)の原料として、テレフタル酸単位100モル%、ジオール成分としてエチレングリコール単位70モル%及びネオペンチルグリコール単位30モル%を構成成分とする、固有粘度が0.69dl/gの非結晶性共重合ポリエステル50質量部と、ポリスチレンマスターバッチ(M2)50質量部との混合物に変更した。また、前記の共重合ポリエステルは、60℃で72時間、減圧乾燥(1Torr)した後、ポリスチレンマスターバッチ(M2)との混合に供した。
上記以外は、比較例1と同様の方法で二軸延伸フィルムを製造した。本比較例3で得られた光拡散性フィルムの特性を表2に示す。
Comparative Example 3
In the method of Comparative Example 1, the intrinsic viscosity is 100 mol% of the terephthalic acid unit as the raw material of the light diffusion layer (B), 70 mol% of the ethylene glycol unit and 30 mol% of the neopentylglycol unit as the diol component. It changed into the mixture of 50 mass parts of 0.69 dl / g non-crystalline copolymer polyester, and 50 mass parts of polystyrene masterbatch (M2). The copolyester was dried under reduced pressure (1 Torr) at 60 ° C. for 72 hours and then subjected to mixing with a polystyrene masterbatch (M2).
A biaxially stretched film was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except for the above. The properties of the light diffusing film obtained in Comparative Example 3 are shown in Table 2.

本比較例3で得られた光拡散性フィルムは、光拡散層(B)の原料ポリエステルとして非結晶性の共重合ポリエステルを使用しているため、加熱カールが増大した。また、ヘーズも低く低品質であった。   The light diffusive film obtained in Comparative Example 3 uses a non-crystalline copolymer polyester as a raw material polyester for the light diffusion layer (B), and thus the heating curl is increased. Further, the haze was low and the quality was low.

比較例4
実施例1の方法において、同時二軸延伸テンターを用いて二軸延伸するに際し、予熱温度を110℃に、延伸温度を115℃に変更した。それ以外は実施例1と同様の方法により二軸延伸フィルムを作成した。本比較例4で得られた光拡散性フィルムの特性を表2に示す。
本比較例4で得られたフィルムは面配向度(ΔP)が0.080に満たなく、引張り強度が著しく低下しており、低品質であった。また、厚み斑も悪化していた。
Comparative Example 4
In the method of Example 1, when biaxial stretching was performed using a simultaneous biaxial stretching tenter, the preheating temperature was changed to 110 ° C. and the stretching temperature was changed to 115 ° C. Otherwise, a biaxially stretched film was prepared in the same manner as in Example 1. The properties of the light diffusing film obtained in Comparative Example 4 are shown in Table 2.
The film obtained in Comparative Example 4 had a plane orientation degree (ΔP) of less than 0.080, the tensile strength was remarkably reduced, and the film was low quality. Moreover, the thickness spot was also getting worse.

比較例5
実施例1の方法において、同時二軸延伸テンターを用いて二軸延伸する際、予熱温度、延伸温度ともに92℃に変更した。それ以外は実施例1と同様の方法により、二軸延伸フィルムを作成した。本比較例5で得られた光拡散性フィルムの特性を表2に示す。
本比較例5で得られたフィルムは面配向度(ΔP)が0.160を超えており、ヘーズが低下した。また、内部ヘーズが大きくなり、全光線透過率も低下した。
Comparative Example 5
In the method of Example 1, when biaxial stretching was performed using a simultaneous biaxial stretching tenter, both the preheating temperature and the stretching temperature were changed to 92 ° C. Otherwise, a biaxially stretched film was prepared in the same manner as in Example 1. Table 2 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Comparative Example 5.
The film obtained in Comparative Example 5 had a degree of plane orientation (ΔP) exceeding 0.160, and haze decreased. Also, the internal haze increased and the total light transmittance also decreased.

実施例2
実施例1において、未延伸フィルムの両面に塗布層を設けた。塗布液には、実施例1と同じものを用いた。また、(A)面側の塗布、乾燥方法は実施例1記載の方法によって行った。但し、(B)面側の塗布方法にはワイヤーバー法を採用し、ウェット塗布量が約20g/mとなるように塗布し、塗布後、直ちに同時2軸延伸機に導いた。その他の製造条件は、実施例1と全く同じ方法により、二軸延伸フィルムを作成した。本実施例2で得られた光拡散性フィルムの特性を表1に示す。
本実施例2で得られたフィルムは、実施例1よりもさらに全光線透過率が向上しており、光拡散性フィルムとして優れた特徴を有していることが解る。
Example 2
In Example 1, the coating layer was provided on both surfaces of the unstretched film. The same coating solution as in Example 1 was used. The coating and drying method on the (A) side was performed by the method described in Example 1. However, the wire bar method was adopted as the coating method on the (B) side, and the wet coating amount was applied so as to be about 20 g / m 2 . Other production conditions were the same as in Example 1 to prepare a biaxially stretched film. Table 1 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Example 2.
It can be seen that the film obtained in Example 2 has further improved total light transmittance as compared with Example 1, and has excellent characteristics as a light diffusive film.

実施例3
光拡散層(B)の原料として、PET(M1)50質量部と、ポリスチレンマスターバッチ(M2)50質量部とを、それぞれ135℃で6時間減圧乾燥(1Torr)した後、混合し、押出機2に供給した。また、支持層(A)の原料としてPET(M1)を135℃で6時間減圧乾燥(1Torr)した後、押出機1に供給した。押出機2、及び押出機1に供給された各原料を、押出機の溶融部、混練り部、ポリマー管、ギアポンプ、フィルターまでの樹脂温度は280℃、その後のポリマー管では275℃とし、2層合流ブロックを用いて積層し、口金よりシート状に溶融押し出した。なお、(A)層と(B)層との厚み比率は、80対20となるように、各層のギアポンプを用いて制御した。また、上記のフィルターには、いずれもステンレス焼結体の濾材(公称濾過精度:10μm粒子を95%カット)を用いた。また、口金の温度は、押出された樹脂温度が275℃になるように制御した。
Example 3
As raw materials for the light diffusion layer (B), 50 parts by mass of PET (M1) and 50 parts by mass of polystyrene masterbatch (M2) were each dried at 135 ° C. under reduced pressure (1 Torr) for 6 hours, and then mixed and extruded. 2 was supplied. Further, PET (M1) as a raw material of the support layer (A) was dried under reduced pressure (1 Torr) at 135 ° C. for 6 hours and then supplied to the extruder 1. The raw material supplied to the extruder 2 and the extruder 1 has a resin temperature of 280 ° C. until the melting part, kneading part, polymer tube, gear pump, and filter of the extruder, and 275 ° C. in the subsequent polymer tube. It laminated | stacked using the layer confluence | merging block, and it melt-extruded in the sheet form from the nozzle | cap | die. In addition, the thickness ratio of the (A) layer and the (B) layer was controlled using the gear pump of each layer so that it might become 80:20. In addition, a stainless sintered body filter material (nominal filtration accuracy: 95% cut of 10 μm particles) was used for each of the filters. The temperature of the die was controlled so that the temperature of the extruded resin was 275 ° C.

そして、押し出した樹脂を、表面温度40℃の冷却ドラム上にキャスティングして静電印加法を用いて冷却ドラム表面に密着させて冷却固化し、厚さ約2.0mmの未延伸フィルムを作成した。このとき、(A)層面を冷却ドラムに接する面とした。また、冷却ドラムの外周に沿って、冷却風の吹き出しノズルと吸引ノズルを交互に連続配置させたマルチダクトを設置し、冷却ドラムから約30mm離れた位置から(B)層面を空冷した。   Then, the extruded resin was cast on a cooling drum having a surface temperature of 40 ° C., and adhered to the surface of the cooling drum using an electrostatic application method to be cooled and solidified to prepare an unstretched film having a thickness of about 2.0 mm. . At this time, the layer surface (A) was a surface in contact with the cooling drum. Further, a multi-duct in which cooling air blowing nozzles and suction nozzles were alternately arranged continuously was installed along the outer periphery of the cooling drum, and the layer surface (B) was air-cooled from a position about 30 mm away from the cooling drum.

次いで、実施例1と同様の方法により、得られた未延伸フィルムの片面(A)に塗布層を塗布した。   Subsequently, the coating layer was apply | coated to the single side | surface (A) of the obtained unstretched film by the method similar to Example 1. FIG.

次いで、塗布層を有する未延伸フィルムの両端をクリップで把持して、同時二軸延伸機に導き、二軸延伸フィルムを作成した。2軸延伸条件は、予熱の熱風温度を110℃に修正すること以外は、実施例1と全く同じ条件で行った。なお、本実施例においても、未延伸フィルムに記入した格子状の倍率マーカーによって実延伸倍率を測定したところ、設定通りの延伸倍率となっていることが確認された。   Next, both ends of the unstretched film having the coating layer were gripped with clips and led to a simultaneous biaxial stretching machine to prepare a biaxially stretched film. The biaxial stretching conditions were the same as in Example 1 except that the preheating hot air temperature was corrected to 110 ° C. In this example as well, when the actual draw ratio was measured with a grid-like magnification marker written on the unstretched film, it was confirmed that the draw ratio was as set.

本実施例3で得られた光拡散性フィルムの特性を表1に示す。表1から分かる通り、本発明の方法で得られる光拡散性フィルムは、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度を有しており、かつ優れた光線透過率と光拡散性とを有していることが分かる。   Table 1 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Example 3. As can be seen from Table 1, the light diffusive film obtained by the method of the present invention has excellent heat resistance and mechanical strength inherent to the biaxially stretched film, and has excellent light transmittance and light diffusibility. It can be seen that

実施例4
実施例1の未延伸フィルムの製造において、光拡散層(B)の原料を、PET(M1)97質量部と、ガラス転移温度が160℃の環状オレフィンコポリマー(Topas Advanced Polymers社製、TOPAS6015)3重量部の混合物に変更した。また、A層とB層との厚み比率を、90対10となるように変更して、厚さ約1.2mmの未延伸フィルムを作成した。
得られた未延伸フィルムを、100℃の熱風で40秒間予熱した後、50%/秒の一定延伸速度で、縦、及び横方向に、3.5倍ずつ同時2軸延伸した。次いで220℃の熱風で10秒間の熱処理を施し、室温まで冷却して二軸延伸フィルムを作成した。
本実施例4で得られた光拡散性フィルムの特性を表1に示す。本実施例4で得られたフィルムは、実施例1同様、優れた特性を有していた。
Example 4
In the production of the unstretched film of Example 1, the raw material of the light diffusion layer (B) was 97 parts by mass of PET (M1) and a cyclic olefin copolymer having a glass transition temperature of 160 ° C. (Topas Advanced Polymers, TOPAS 6015) 3 The mixture was changed to parts by weight. Moreover, the thickness ratio of A layer and B layer was changed so that it might be set to 90:10, and the unstretched film about 1.2 mm thick was created.
The obtained unstretched film was preheated with hot air at 100 ° C. for 40 seconds and then simultaneously biaxially stretched 3.5 times in the longitudinal and lateral directions at a constant stretching speed of 50% / second. Next, heat treatment was performed for 10 seconds with hot air at 220 ° C., and cooled to room temperature to prepare a biaxially stretched film.
Table 1 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Example 4. The film obtained in Example 4 had excellent characteristics as in Example 1.

Figure 2007293316
Figure 2007293316

Figure 2007293316
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本発明の光拡散性フィルムは、液晶ディスプレイ用、特に直下型バックライトユニットを採用する大型の液晶ディスプレイ用の光拡散性フィルムとして使用することができる。また、その片面にプリズム加工を施すことにより、光拡散性フィルムと集光シートを一体化し、バックライトユニット部品点数の削減、製造工程の簡略化、低コスト化を促進することが出来る。   The light diffusing film of the present invention can be used as a light diffusing film for a liquid crystal display, particularly for a large liquid crystal display employing a direct type backlight unit. Moreover, by performing prism processing on one surface, the light diffusing film and the light collecting sheet can be integrated, and the number of backlight unit parts can be reduced, the manufacturing process can be simplified, and the cost can be reduced.

実施例1のフィルム製造時におけるフィルムの延伸機内の工程と、縦延伸倍率または横延伸倍率との関係を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the relationship between the process in the extending machine of the film at the time of film manufacture of Example 1, and a longitudinal draw ratio or a transverse draw ratio. 実施例1のフィルム製造時におけるフィルムの延伸機内の工程と、縦延伸速度または横延伸速度との関係を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the relationship between the process in the extending machine of the film at the time of film manufacture of Example 1, and a longitudinal stretch speed or a horizontal stretch speed.

符号の説明Explanation of symbols

1:横延伸
2:縦延伸
10:予熱ゾーン
11:延伸ゾーン(フィルムの通過時間:18秒)
12:熱処理ゾーン
1: Transverse stretching 2: Longitudinal stretching 10: Preheating zone 11: Stretching zone (film transit time: 18 seconds)
12: Heat treatment zone

Claims (6)

結晶性ポリエステルからなる支持層と、該支持層の少なくとも片面に共押出し法で積層された光拡散層を有する二軸延伸積層フィルムからなる光拡散性フィルムであって、
光拡散層は、結晶性ポリエステルを60〜98質量部と該ポリエステルに非相溶な光拡散性添加剤を2〜40質量部含み、
光拡散性フィルムは、面配向度(ΔP)が0.080〜0.160であり、全光線透過率が85%以上、ヘーズが30%以上であることを特徴とする光拡散性フィルム。
A light diffusing film comprising a biaxially stretched laminated film having a support layer made of crystalline polyester and a light diffusing layer laminated on at least one side of the support layer by coextrusion,
The light diffusing layer contains 60 to 98 parts by mass of crystalline polyester and 2 to 40 parts by mass of a light diffusing additive incompatible with the polyester,
The light diffusing film has a plane orientation degree (ΔP) of 0.080 to 0.160, a total light transmittance of 85% or more, and a haze of 30% or more.
光拡散性添加剤が、ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂であることを特徴とする請求項1に記載の光拡散性フィルム。   The light diffusing film according to claim 1, wherein the light diffusing additive is a thermoplastic resin incompatible with polyester. ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂が、ポリスチレン樹脂、スチレン系共重合樹脂、環状オレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、アクリル系樹脂のいずれかから選択された非晶性の透明ポリマーであることを特徴とする請求項2に記載の光拡散性フィルム。   The thermoplastic resin incompatible with polyester is an amorphous transparent polymer selected from any of polystyrene resin, styrene copolymer resin, cyclic olefin resin, acrylic resin, and acrylic resin. The light diffusable film according to claim 2. 非晶性の透明ポリマーが、溶融粘度が1000〜10000poiseであるポリスチレン樹脂またはスチレン系共重合樹脂であることを特徴とする請求項3に記載の光拡散性フィルム。   4. The light diffusing film according to claim 3, wherein the amorphous transparent polymer is a polystyrene resin or a styrene copolymer resin having a melt viscosity of 1000 to 10,000 poise. 前記光拡散層の表面に、フィルムの延伸・配向完了前に設けられた共重合ポリエステル樹脂、ポリウレタン系樹脂、またはアクリル樹脂を少なくとも1種以上を主成分とする塗布層を有することを特徴とする請求項1記載の光拡散性フィルム。   It has a coating layer mainly comprising at least one copolymer polyester resin, polyurethane resin, or acrylic resin provided on the surface of the light diffusion layer before completion of stretching and orientation of the film. The light diffusing film according to claim 1. 請求項1記載の光拡散性フィルムの光拡散層とは反対面に、共重合ポリエステル樹脂、ポリウレタン系樹脂、またはアクリル樹脂を少なくとも1種以上を主成分とする塗布層を有することを特徴とする、集光シート基材用の光拡散性フィルム。   The light diffusing film according to claim 1, further comprising a coating layer mainly comprising at least one of a copolyester resin, a polyurethane resin, or an acrylic resin on a surface opposite to the light diffusing layer. A light diffusive film for a light-collecting sheet substrate.
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