JP2007216193A - Plasma discharge reactor with heating function - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、高効率でプラズマ放電を発生させることができるプラズマ放電反応器および該プラズマ放電反応器を用いる排ガスの無害化方法に関する。 The present invention relates to a plasma discharge reactor capable of generating plasma discharge with high efficiency and a method for detoxifying exhaust gas using the plasma discharge reactor.
電圧を印加することによって発生するプラズマ放電は、化学反応、例えば、ディーゼルエンジン排ガス中の炭素系粒子状物質（ＰＭ）処理のような固体粒子及び／又は液体粒子を含むガスの処理、フロンガス処理、ＶＯＣ処理などのようなガスの処理、オゾンなどの有用生成物の生産などにおける有害物質の無害化もしくは有害物質の有用物質への変換に利用することができ、また、物理変化、例えば、電気エネルギーを光エネルギーへ転換すること等に利用できる。プラズマ放電は、通常、プラズマ放電反応器を用いて電圧印加によって発生させる。
電圧印加によってプラズマ放電を発生させるプラズマ放電反応器はこれまで２種類、すなわち、（１）直接型プラズマ放電反応器と（２）誘電体を介した間接型プラズマ放電反応器が開発されている（例えば、特許文献１、２、３参照）。
The plasma discharge generated by applying the voltage is a chemical reaction, for example, treatment of gas containing solid particles and / or liquid particles such as carbon-based particulate matter (PM) treatment in diesel engine exhaust gas, Freon gas treatment, It can be used to detoxify harmful substances in the treatment of gases such as VOC treatment, production of useful products such as ozone, etc., or to convert harmful substances into useful substances. Can be used to convert light to light energy. The plasma discharge is usually generated by voltage application using a plasma discharge reactor.
Two types of plasma discharge reactors that generate plasma discharge by applying voltage have been developed so far: (1) direct type plasma discharge reactor and (2) indirect type plasma discharge reactor via dielectric ( For example, see Patent Documents 1, 2, and 3).
上記の直接型プラズマ放電反応器では、誘電体を介さずに金属の電極対の間にガスの存在する一部もしくは全部の空間で放電することができる。電極対構造は、図７に示すような外部電極と内部電極を同軸同心型に設けた構造、図１０に示すような針状電極対針状電極、図９に示すような針状電極対板状電極、図８に示すような板状電極対板状電極がある。いずれも、電極の放電できる部分の面積と形状の違いによって分別することができるが、電極対間にプラズマ放電ガスが直接に存在する特徴を有する。また、印加した電圧とプラズマ放電ガスの圧力と温度条件によって、プラズマ放電現象、特にプラズマ放電に伴う発光が異なる。即ち、電極付近に光るコロナ放電或いはグロー放電、電極間が部分的に光るストリーマー放電、電極間が全部光るスパーク放電或いはアーク放電が観察できる。ガスの圧力と温度などの条件によっては、プラズマ放電が電極間の限られた部分のみで発生するので、プラズマ放電エネルギーが限られた部分に流れ込み、高いエネルギー注入密度（単位体積あたりのエネルギー注入量）が得られる。 In the direct plasma discharge reactor described above, discharge can be performed in a part or all of the space where a gas exists between a pair of metal electrodes without using a dielectric. The electrode pair structure has a structure in which an external electrode and an internal electrode are provided coaxially as shown in FIG. 7, a needle-shaped electrode versus a needle-shaped electrode as shown in FIG. 10, and a needle-shaped electrode pair plate as shown in FIG. There are plate-like electrodes, plate-like electrodes as shown in FIG. Any of these can be classified according to the difference in the area and shape of the portion of the electrode that can discharge, but it has a feature that the plasma discharge gas exists directly between the electrode pair. The plasma discharge phenomenon, particularly the light emission associated with the plasma discharge, varies depending on the applied voltage and the pressure and temperature conditions of the plasma discharge gas. That is, corona discharge or glow discharge that shines in the vicinity of the electrodes, streamer discharge that partially shines between the electrodes, spark discharge or arc discharge that shines entirely between the electrodes can be observed. Depending on conditions such as gas pressure and temperature, plasma discharge occurs only in a limited area between the electrodes, so that the plasma discharge energy flows into the limited area and a high energy injection density (energy injection amount per unit volume) ) Is obtained.
一方、誘電体を介した間接型プラズマ放電反応器では、電極対の片方或いは両方の電極に誘電体を設置することによって、プラズマ放電を広い範囲に生成できる。電極対構造は、図１１に示すような線状電極対誘電体―円筒状電極、図１２に示すような充填層の内外に電極を設けた充填層型構造、図１４に示すような板状電極対誘電体―板状電極、図１３に示すような板状電極―誘電体対誘電体―板状電極、図１５に示すような誘電体の一面に平板状電極を、他面に鋸歯状電極を設けた沿面型構造が開発されている。誘電体と片方の電極の間、或いは誘電体と誘電体の間で放電させる。印加した電圧、ガスの圧力、温度条件によって、誘電体或いは電極表面に発生するコロナ放電とグロー放電が多く見られる。誘電体により、プラズマ放電エネルギーが分散されるため、エネルギー注入密度が直接型プラズマ放電反応器より低くなる。 On the other hand, in an indirect plasma discharge reactor via a dielectric, plasma discharge can be generated in a wide range by installing a dielectric on one or both electrodes of an electrode pair. The electrode pair structure includes a linear electrode pair dielectric-cylindrical electrode as shown in FIG. 11, a packed layer structure in which electrodes are provided inside and outside of the packed layer as shown in FIG. 12, and a plate shape as shown in FIG. Electrode-to-dielectric-plate-like electrode, plate-like electrode-dielectric-to-dielectric-plate-like electrode as shown in FIG. 13, a plate-like electrode on one side of the dielectric as shown in FIG. Creeping structures with electrodes have been developed. Discharge is performed between the dielectric and one of the electrodes or between the dielectric and the dielectric. Depending on the applied voltage, gas pressure, and temperature conditions, many corona discharges and glow discharges are generated on the dielectric or electrode surface. Since the plasma discharge energy is dispersed by the dielectric, the energy injection density is lower than that of the direct plasma discharge reactor.
直接型プラズマ放電反応器より処理ガス量が大きい間接型プラズマ放電反応器では、ガス全体に対して安定、かつ均一なプラズマ放電が求められている。しかし、従来のプラズマ放電反応器では、プラズマ放電がエッジ化しやすいため、プラズマ放電が部分的に発展する。図６は、従来の間接型プラズマ放電反応器のプラズマ放電原理を示す。陽極２と陰極４に印加した電圧によって、誘電体１の表面に印加した電圧の極性と逆の電荷が発生する。そして、負電荷と陽極２の間に電場が発生し、放電空間３内で放電することができる。しかし、放電空間３と接触している陽極２と誘電体１の表面に存在するエッジの所では、プラズマ放電が不均一になり、誘電体１の表面に生成した負電荷がすべてそのエッジの部分に流れてしまう。印加した電圧が高い場合、誘電体１が破壊され、プラズマ放電が直接型に近い状態になる。 In an indirect plasma discharge reactor having a larger amount of processing gas than a direct plasma discharge reactor, a stable and uniform plasma discharge is required for the entire gas. However, in the conventional plasma discharge reactor, since the plasma discharge is easily edged, the plasma discharge is partially developed. FIG. 6 shows the plasma discharge principle of a conventional indirect plasma discharge reactor. The voltage applied to the anode 2 and the cathode 4 generates a charge opposite to the polarity of the voltage applied to the surface of the dielectric 1. An electric field is generated between the negative charge and the anode 2 and can be discharged in the discharge space 3. However, at the edge 2 existing on the surface of the anode 2 and the dielectric 1 in contact with the discharge space 3, the plasma discharge becomes non-uniform, and all the negative charges generated on the surface of the dielectric 1 are part of the edge. Will flow. When the applied voltage is high, the dielectric 1 is destroyed and the plasma discharge becomes a state close to a direct type.
したがって、大容量ガスを処理するには、誘電体を介して放電する間接型反応器が適しているが、従来の問題点は、プラズマ放電が安定できない点である。
本発明者らは、先に、誘電体の両面に電極を取り付け、該電極の内面又は誘電体の外面に、ガスを通過させるためのギャップを一定間隔に多数設け、一方の側のギャップの存在しない位置に、他方の側のギャップが存在して位置するようにしてなるプラズマ放電反応ユニットを備えたことを特徴とするプラズマ放電反応器の創製に成功した（特許文献４）。このプラズマ放電反応器はプラズマ放電を安定かつ均一に発生させ、かつ大容量ガスの処理に適している。また、本発明者らは、さらに特許文献４に記載のプラズマ放電反応器を用いたプラズマ放電発生方法を開発したり、さらに改良したりして、既に特許出願している（特願２００５−２６９５４９号および特願２００６−０１７８３８号）。
しかしながら、前記のプラズマ放電反応器を用いて排ガス中のＰＭを処理する場合、ＰＭが誘電体や金属電極表面に付着し、プラズマ放電を阻害する恐れがあり、誘電体や金属電極表面に付着したＰＭを除去する必要があった。
The inventors previously attached electrodes to both surfaces of the dielectric, and provided a large number of gaps for allowing gas to pass through on the inner surface of the electrode or the outer surface of the dielectric, and the existence of gaps on one side. The inventors succeeded in creating a plasma discharge reactor characterized in that a plasma discharge reaction unit comprising a gap on the other side is located at a position where the other side is not present (Patent Document 4). This plasma discharge reactor generates plasma discharge stably and uniformly, and is suitable for processing a large volume gas. Further, the present inventors have further developed or improved the plasma discharge generation method using the plasma discharge reactor described in Patent Document 4, and have already filed a patent application (Japanese Patent Application No. 2005-269549). No. and Japanese Patent Application No. 2006-017838).
However, when treating the PM in the exhaust gas using the plasma discharge reactor, the PM may adhere to the surface of the dielectric or metal electrode, which may inhibit the plasma discharge, and adheres to the surface of the dielectric or metal electrode. It was necessary to remove PM.
本発明は、誘電体や金属電極表面に集まったガス中の成分を効率よくプラズマ放電反応で処理することができ、例えばＰＭ含有排ガスを処理する場合には、誘電体や金属電極表面に付着するＰＭを効率よく除去することができ、大容量のガスを工業的に有利に処理することができる加熱機能付プラズマ放電反応器を提供することを主目的とする。 The present invention can efficiently treat the components in the gas collected on the surface of the dielectric or metal electrode by plasma discharge reaction. For example, when treating exhaust gas containing PM, it adheres to the surface of the dielectric or metal electrode. The main object of the present invention is to provide a plasma discharge reactor with a heating function that can efficiently remove PM and industrially advantageously process a large volume of gas.
本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意検討した結果、（Ｉ）２つの金属電極間に少なくとも１つの誘電体が設けられ、さらに、金属電極と誘電体との間または誘電体と誘電体との間に放電空間が設けられており、該金属電極間に高電圧を印加することによって、該放電空間にプラズマ放電が発生するように構成されたプラズマ放電反応ユニット、（ＩＩ）該金属電極間に高電圧を印加する高電圧電源、（ＩＩＩ）放電空間に排ガスを供給するガス導入口、および（ＩＶ）放電空間中のプラズマ放電で処理されたガスを排出する排出口を具備するプラズマ放電反応器の放電空間に接する金属電極および／または誘電体の表面に加熱体を備え付けることによって、加熱体を発熱させながら、誘電体や金属電極表面に集まったガス中の成分を効率よくプラズマ放電で処理することができ、特に、ＰＭを含有する排ガスを処理する場合には、誘電体や金属電極表面に付着するＰＭを効率的に除去することができ、大容量のガスを工業的に有利に処理することができることを見出し、さらに検討を重ねて本発明を完成させるに至った。 As a result of intensive studies to achieve the above object, the inventors of the present invention have (I) at least one dielectric provided between two metal electrodes, and further between the metal electrode and the dielectric or between the dielectric and the dielectric. A plasma discharge reaction unit configured to generate a plasma discharge in the discharge space by applying a high voltage between the metal electrodes, and (II) the metal A plasma having a high voltage power source for applying a high voltage between the electrodes, (III) a gas inlet for supplying exhaust gas to the discharge space, and (IV) a discharge port for discharging gas treated by plasma discharge in the discharge space. By installing a heating element on the surface of the metal electrode and / or dielectric that is in contact with the discharge space of the discharge reactor, the components in the gas collected on the surface of the dielectric or metal electrode are effective while the heating element generates heat. It can be treated well by plasma discharge, especially when treating exhaust gas containing PM, PM adhering to the dielectric and metal electrode surface can be removed efficiently, and large capacity gas is industrial The present invention has been completed through further studies.
すなわち、本発明は、
［１］ （Ｉ）２つの金属電極間に少なくとも１つの誘電体が設けられ、さらに、金属電極と誘電体との間または誘電体と誘電体との間に放電空間が設けられており、該金属電極間に高電圧を印加することによって、該放電空間にプラズマ放電が発生するように構成されたプラズマ放電反応ユニット、（ＩＩ）該金属電極間に高電圧を印加する高電圧電源、（ＩＩＩ）放電空間にガスを供給するガス導入口、および（ＩＶ）放電空間中のプラズマ放電で処理されたガスを排出する排出口を具備するプラズマ放電反応器であって、前記放電空間に接する金属電極および／または誘電体の表面に加熱体が備え付けられていることを特徴とする加熱機能付プラズマ放電反応器、
［２］ 誘電体が、金属酸化物、セラミックス、ガラス、プラスチックまたはシリコンゴムで構成され、かつ板状、管状または球状である前記［１］に記載の加熱機能付プラズマ放電反応器、
［３］ 誘電体が、板状であり、かつ厚さ０．０１〜１０ｍｍである前記［１］または［２］に記載の加熱機能付プラズマ放電反応器、
［４］ 金属電極が、金、銅、鉄、ニッケル、ステンレスまたはアルミニウムで作られている前記［１］〜［３］のいずれかに記載の加熱機能付プラズマ放電反応器、
［５］ 放電空間に接する誘電体または金属電極の表面に溝が設けられている前記［１］〜［４］のいずれかに記載の加熱機能付プラズマ放電反応器、
［６］ 加熱体が、クロム、タングステン、モリブデン、またはクロムとニッケル、アルミニウム、銅もしくは鉄との焼結合金で作られ、かつ粉末、線状または薄膜である前記［１］〜［５］のいずれかに記載の加熱機能付プラズマ放電反応器、
［７］ 金属電極間に印加する高電圧が、交流電圧、直流電圧またはパルス電圧であり、そのピーク電圧が１００Ｖ〜５０ｋＶである前記［１］〜［６］のいずれかに記載の加熱機能付プラズマ放電反応器、
［８］ プラズマ放電反応ユニットが、ステンレス、アルミニウムまたは鉄からなる容器内に収納されており、該容器とプラズマ放電反応ユニットの高電圧を出力する金属電極とが絶縁材料を介して絶縁されている前記［１］〜［７］のいずれかに記載の加熱機能付プラズマ放電反応器、
［９］ 加熱体上に触媒が備え付けられている前記［１］〜［８］のいずれかに記載の加熱機能付プラズマ放電反応器、
［１０］ 前記［１］〜［９］のいずれかに記載の加熱機能付プラズマ放電反応器を用いて、高電圧を印加することによって前記放電空間でプラズマ放電を発生させ、かつ加熱体を発熱させながらガスを処理することを特徴とするガスの処理方法、および
［１１］ 前記［１］〜［９］のいずれかに記載の加熱機能付プラズマ放電反応器を用いて、加熱体を発熱させながら、炭素系粒子状物質を含有する排ガスをプラズマ放電で処理して炭素系粒子状物質を除去することにより該排ガスを無害化することを特徴とする排ガスの無害化方法、
に関する。
That is, the present invention
[1] (I) At least one dielectric is provided between two metal electrodes, and further, a discharge space is provided between the metal electrode and the dielectric or between the dielectric and the dielectric. A plasma discharge reaction unit configured to generate a plasma discharge in the discharge space by applying a high voltage between the metal electrodes; (II) a high-voltage power supply for applying a high voltage between the metal electrodes; 1) a plasma discharge reactor comprising a gas inlet for supplying gas to the discharge space; and (IV) a discharge port for discharging gas treated by plasma discharge in the discharge space, the metal electrode being in contact with the discharge space. And / or a plasma discharge reactor with a heating function, wherein a heating body is provided on the surface of the dielectric,
[2] The plasma discharge reactor with a heating function according to [1], wherein the dielectric is made of metal oxide, ceramics, glass, plastic, or silicon rubber, and is plate-shaped, tubular, or spherical.
[3] The plasma discharge reactor with a heating function according to [1] or [2], wherein the dielectric is plate-shaped and has a thickness of 0.01 to 10 mm.
[4] The plasma discharge reactor with a heating function according to any one of [1] to [3], wherein the metal electrode is made of gold, copper, iron, nickel, stainless steel, or aluminum,
[5] The plasma discharge reactor with a heating function according to any one of the above [1] to [4], wherein a groove is provided on the surface of the dielectric or metal electrode in contact with the discharge space,
[6] The above [1] to [5], wherein the heating element is made of chromium, tungsten, molybdenum, or a sintered alloy of chromium and nickel, aluminum, copper, or iron, and is a powder, linear, or thin film A plasma discharge reactor with a heating function according to any one of the above,
[7] The heating function according to any one of [1] to [6], wherein the high voltage applied between the metal electrodes is an AC voltage, a DC voltage, or a pulse voltage, and a peak voltage thereof is 100 V to 50 kV. Plasma discharge reactor,
[8] The plasma discharge reaction unit is housed in a container made of stainless steel, aluminum, or iron, and the container and the metal electrode that outputs a high voltage of the plasma discharge reaction unit are insulated via an insulating material. The plasma discharge reactor with a heating function according to any one of [1] to [7],
[9] The plasma discharge reactor with a heating function according to any one of the above [1] to [8], wherein a catalyst is provided on the heating body,
[10] Using the plasma discharge reactor with a heating function according to any one of [1] to [9], plasma discharge is generated in the discharge space by applying a high voltage, and the heating body generates heat. And [11] a plasma discharge reactor with a heating function according to any one of [1] to [9], wherein the heating body is caused to generate heat. An exhaust gas detoxification method characterized by detoxifying the exhaust gas by treating the exhaust gas containing the carbon-based particulate matter with plasma discharge to remove the carbon-based particulate matter,
About.
本発明の加熱機能付プラズマ放電反応器は、誘電体や金属電極表面に集まるガス中の成分を効率よくプラズマ放電反応で処理することができ、大容量のガスを工業的に有利に処理することができるという効果を奏する。特に、ガスとしてＰＭを含有する排ガスを用いる場合には、誘電体や金属電極表面に付着するＰＭを効率よく除去することができ、より具体的には例えば、ディーゼルエンジン排ガス中に含まれるＰＭを炭酸ガスに効率よく変換して除去することができ、公害、大気汚染の解消に極めて有用である。 The plasma discharge reactor with a heating function of the present invention can efficiently process components in a gas collected on the surface of a dielectric or metal electrode by a plasma discharge reaction, and industrially process a large volume of gas advantageously. There is an effect that can be. In particular, when using an exhaust gas containing PM as a gas, the PM adhering to the dielectric or metal electrode surface can be efficiently removed. More specifically, for example, the PM contained in the exhaust gas of a diesel engine can be removed. It can be efficiently converted to carbon dioxide and removed, which is extremely useful for eliminating pollution and air pollution.
本発明の加熱機能付プラズマ放電反応器は、（Ｉ）２つの金属電極間に少なくとも１つの誘電体が設けられ、さらに、金属電極と誘電体との間または誘電体と誘電体との間に放電空間が設けられており、該金属電極間に高電圧を印加することによって、該放電空間にプラズマ放電が発生するように構成されたプラズマ放電反応ユニット、（ＩＩ）該金属電極間に高電圧を印加する高電圧電源、（ＩＩＩ）放電空間にガスを供給するガス導入口、および（ＩＶ）放電空間中のプラズマ放電で処理されたガスを排出する排出口を具備するプラズマ放電反応器であって、前記放電空間に接する金属電極および／または誘電体の表面に加熱体が備え付けられていることを特徴とする。 In the plasma discharge reactor with a heating function of the present invention, (I) at least one dielectric is provided between two metal electrodes, and further, between the metal electrode and the dielectric or between the dielectric and the dielectric. A plasma discharge reaction unit provided with a discharge space and configured to generate a plasma discharge in the discharge space by applying a high voltage between the metal electrodes; and (II) a high voltage between the metal electrodes. A plasma discharge reactor comprising: (III) a gas introduction port for supplying gas to the discharge space; and (IV) a discharge port for discharging gas treated by plasma discharge in the discharge space. In addition, a heating body is provided on the surface of the metal electrode and / or dielectric that is in contact with the discharge space.
前記のプラズマ放電反応ユニットは、２つの金属電極間に少なくとも１つの誘電体が設けられ、さらに、金属電極と誘電体との間または誘電体と誘電体との間に放電空間が設けられており、該金属電極間に高電圧を印加することによって、該放電空間にプラズマ放電が発生するように構成されている。 In the plasma discharge reaction unit, at least one dielectric is provided between two metal electrodes, and further, a discharge space is provided between the metal electrode and the dielectric or between the dielectric and the dielectric. The plasma discharge is generated in the discharge space by applying a high voltage between the metal electrodes.
また、前記のプラズマ放電反応ユニットにおける２つの金属電極は、前記の誘電体および放電空間を介して対向するようにしてそれぞれ設けられる。
前記の金属電極の種類としては、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、好適には例えば、金、銀、コバルト、ニッケル、亜鉛、鉄、銅、ステンレス、アルミニウム、これらの合金などが挙げられる。なお、２つの金属電極は互いに同種のものであってもよいし、互いに異なる種類のものであってもよい。また、前記の電極は、本発明の目的を阻害しない限り特定の形状に限定されることはなく、種々の形状を有することができる。
Further, the two metal electrodes in the plasma discharge reaction unit are provided so as to face each other with the dielectric and the discharge space interposed therebetween.
The type of the metal electrode is not particularly limited as long as the object of the present invention is not impaired, and preferably, for example, gold, silver, cobalt, nickel, zinc, iron, copper, stainless steel, aluminum, and alloys thereof. Can be mentioned. The two metal electrodes may be of the same type or different types. Moreover, the said electrode is not limited to a specific shape, unless the objective of this invention is inhibited, It can have various shapes.
前記のプラズマ放電反応ユニットには、金属電極間に放電空間とともに少なくとも１つの誘電体が設けられる。前記の誘電体の種類は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、例えば、無機材料やプラスチックなどが挙げられ、そのうち処理する排ガスによって酸化しにくいものが好ましい。このような好ましい誘電体の具体例としては、例えば、金属酸化物、セラミックス、ガラス、プラスチックおよびシリコンゴムなどが挙げられる。なお、複数の誘電体をプラズマ放電反応ユニットに設ける場合には、複数の誘電体は互いに同種のものであってもよいし、互いに異なる種類のものであってもよい。また、前記誘電体の形状は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、具体的な形状としては、例えば、板状、管状、球状などが挙げられるが、中でも板状が好ましく、厚さが０．０１〜１０ｍｍの薄板状が最も好ましい。 The plasma discharge reaction unit is provided with at least one dielectric together with a discharge space between metal electrodes. The type of the dielectric is not particularly limited as long as it does not hinder the object of the present invention, and examples thereof include inorganic materials and plastics, among which those that are difficult to be oxidized by the exhaust gas to be treated are preferable. Specific examples of such preferable dielectrics include metal oxides, ceramics, glass, plastics, and silicon rubber. When a plurality of dielectrics are provided in the plasma discharge reaction unit, the plurality of dielectrics may be the same type or different types. Further, the shape of the dielectric is not particularly limited as long as the object of the present invention is not hindered. Specific examples of the shape include a plate shape, a tubular shape, and a spherical shape. A thin plate shape of 0.01 to 10 mm is most preferable.
前記放電空間は、金属電極と誘電体との間または誘電体と誘電体との間に設けられるプラズマ放電の発生可能な空間であればよく、前記放電空間の距離となる金属電極表面から誘電体表面までの距離または誘電体表面から誘電体表面までの距離は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、好ましくは０．０５〜２０ｍｍ、より好ましくは０．５〜５ｍｍである。 The discharge space only needs to be a space where plasma discharge can be generated between the metal electrode and the dielectric or between the dielectric and the dielectric. The distance to the surface or the distance from the dielectric surface to the dielectric surface is not particularly limited as long as the object of the present invention is not impaired, but is preferably 0.05 to 20 mm, more preferably 0.5 to 5 mm.
前記のプラズマ放電反応ユニットの放電空間に接する金属電極および／または誘電体の表面には、溝が設けられているのが好ましい。溝を設けることにより、安定かつ均一にプラズマ放電を生成することができる。前記の溝の数は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、前記の溝は複数設けられているのがよい。このような複数の溝は、放電空間側の金属電極および／または誘電体の表面を連続的な凹凸とすることにより設けることができる。前記の連続的な凹凸は、凹部の幅が０．００１ｍｍ〜１ｍおよび長さが０．００１ｍｍ〜１０ｍであり、凸部の幅が０．００１ｍｍ〜１ｍおよび長さが０．００１ｍｍ〜１０ｍであり、凹部の深さまたは凸部の高さが０．００１〜１０ｍｍであるのが好ましい。
前記の連続的な凹凸は、凹部および凸部の幅および長さならびに凹部の深さもしくは凸部の高さの少なくとも１つが異なる単位区間を有しているのが好ましい。例えば、２つの誘電体の空間部側の凹部の幅および深さがそれぞれガス流通方向に応じて変化する凹凸などが挙げられる。このような異なる単位区間とすることで、より安定かつ均一なプラズマ放電を発生させることができる。
なお、本発明では、前記の放電空間側ではない金属電極および／または誘電体の表面に溝が設けられていてもよい。
It is preferable that a groove is provided on the surface of the metal electrode and / or dielectric that is in contact with the discharge space of the plasma discharge reaction unit. By providing the groove, plasma discharge can be generated stably and uniformly. The number of the grooves is not particularly limited as long as the object of the present invention is not impaired, but a plurality of the grooves may be provided. Such a plurality of grooves can be provided by making the surface of the metal electrode and / or dielectric on the discharge space side into continuous irregularities. The continuous irregularities have a recess width of 0.001 mm to 1 m and a length of 0.001 mm to 10 m, a protrusion width of 0.001 mm to 1 m and a length of 0.001 mm to 10 m. The depth of the concave portion or the height of the convex portion is preferably 0.001 to 10 mm.
The continuous irregularities preferably have unit sections that differ in at least one of the widths and lengths of the concave and convex portions and the depth or height of the convex portions. For example, the unevenness | corrugation etc. in which the width | variety and the depth of the recessed part by the side of the space part of two dielectrics each change according to a gas distribution direction are mentioned. By using such different unit sections, a more stable and uniform plasma discharge can be generated.
In the present invention, a groove may be provided on the surface of the metal electrode and / or the dielectric that is not on the discharge space side.
前記のプラズマ放電反応ユニットには、放電空間に接する金属電極および／または誘電体の表面の一部または全部に加熱体が備え付けられている。
加熱体は、通常、電気が通ることによって発熱できるものであり、好ましくはクロム、タングステン、モリブデン、またはクロムとニッケル、銅、アルミニウムもしくは鉄との焼結合金である。加熱体の形状としては、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、例えば、粉末、線状、薄膜などが挙げられる。なお、放電空間に接する金属電極および／または誘電体の表面に溝が設けられている場合には、加熱体を溝にあわせて備え付けることができる。
前記加熱体は、通常、外部電源により通電されると発熱するように構成されており、かかる発熱温度は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、好ましくは２００℃〜８００℃である。
前記加熱体の備え付けは、放電空間に接する金属電極および／または誘電体の表面の一部または全部に加熱体を常法に従い固定することにより行うことができる。
The plasma discharge reaction unit is provided with a heating body on a part or all of the surface of the metal electrode and / or the dielectric in contact with the discharge space.
The heating element is usually capable of generating heat when electricity passes through, and is preferably chromium, tungsten, molybdenum, or a sintered alloy of chromium and nickel, copper, aluminum, or iron. The shape of the heating body is not particularly limited as long as the object of the present invention is not impaired, and examples thereof include powder, linear shape, and thin film. In addition, when the groove | channel is provided in the surface of the metal electrode and / or dielectric material which touches discharge space, a heating body can be provided according to a groove | channel.
The heating element is usually configured to generate heat when energized by an external power source, and the heat generation temperature is not particularly limited as long as the object of the present invention is not impaired, but is preferably 200 ° C to 800 ° C. .
The heating body can be provided by fixing the heating body to a part or all of the surface of the metal electrode and / or the dielectric body in contact with the discharge space according to a conventional method.
前記の加熱体の固定量は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されない。表面において加熱体は、放電空間に接する金属電極および／または誘電体の表面の表面積に対して０．０１〜９０％の面積割合となるようにするのがよい。 The fixed amount of the heating body is not particularly limited as long as the object of the present invention is not impaired. It is preferable that the heating body has an area ratio of 0.01 to 90% with respect to the surface area of the surface of the metal electrode and / or dielectric in contact with the discharge space on the surface.
前記加熱体上には触媒が備え付けられているのが好ましい。触媒を加熱体上に備え付けることによって、触媒活性に優れた温度に制御することができ、加熱体上の触媒に集まったガス中の成分に効率よく触媒を作用させることができる。
前記の触媒は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、種々の公知の触媒であってよいが、通常、ガス中の成分などを考慮して適宜に選択される。前記触媒としては、例えば金属や金属酸化物などが挙げられるが、中でも酸化分解を促進することができる金属酸化物が好ましい。前記金属としては、例えば白金、金、銀、銅、鉄、ニッケルなどが挙げられる。前記金属酸化物としては、例えば、ＣｕＯ、ＮｉＯ、Ｍｎ２Ｏ３、ＭｎＯ２、Ｍｎ３Ｏ４、ＳｎＯ２、Ｓｍ２Ｏ３、ＦｅＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｆｅ３Ｏ４、Ｖ２Ｏ５、Ｃｏ３Ｏ４、ＺｎＯ、Ｇａ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＺｒＯ２、Ｌａ２Ｏ３、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＭｏＯ３などが挙げられるが、とりわけＭｎ３Ｏ４、Ｍｎ２Ｏ３、ＭｎＯ２、Ｖ２Ｏ５、Ｆｅ２Ｏ３、ＦｅＯ、Ｆｅ３Ｏ４、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＭｏＯ３、ＮｉＯ、Ｃｏ３Ｏ４、Ｙ２Ｏ３またはＺｒＯ２が好ましい。
また、前記の触媒は、さらにアルカリ性物質を助触媒として含んでいるのが好ましい。前記アルカリ性物質としては、例えば、ＫＯＨ、ＫＨＣＯ３、Ｋ２ＣＯ３、ＮａＯＨ、ＮａＨＣＯ３、Ｎａ２ＣＯ３、ＬｉＯＨ、Ｌｉ２ＣＯ３などが挙げられる。
前記の触媒の形状は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、粒状、粉状、球状、板状などの種々の形状であってよい。
なお、前記触媒は、酸化還元反応を容易に生じせしめるものが好ましく、より具体的には例えば、触媒がＭｎを含む場合には、Ｍｎ３＋の活性を有する触媒であるのが好ましい。なお、このＭｎの活性は、金属酸化物（ＭｎＯｘ）であれば、プラズマ放電によって調節することが可能である。また、触媒が金属酸化物である場合には、金属酸化物表面には、Ｏ２ −、Ｏ−、Ｏ３ −、Ｏ４ −、Ｏ２ ２−などの活性酸素種が存在することが考えられるが、触媒活性の観点から好ましい順に、Ｏ−、Ｏ３ −およびＯ２ −となる。なお、表面の活性酸素種は温度条件によっても変化するが、例えば、Ｖ２Ｏ５の場合、昇温すると、反応性の高いＯ−の存在率が高くなる。そのため、本発明の加熱体を用いて触媒付近の温度を制御することにより、触媒表面の活性酸素種を変更することができ、本発明において優れた触媒活性を奏することができる。
It is preferable that a catalyst is provided on the heating body. By providing the catalyst on the heating body, the temperature can be controlled to be excellent in the catalytic activity, and the catalyst can efficiently act on the components in the gas collected on the catalyst on the heating body.
The catalyst is not particularly limited as long as it does not hinder the object of the present invention, and may be various known catalysts, but is usually appropriately selected in consideration of components in the gas. Examples of the catalyst include metals and metal oxides, among which metal oxides that can promote oxidative decomposition are preferable. Examples of the metal include platinum, gold, silver, copper, iron, and nickel. Examples of the metal oxide include CuO, NiO, Mn 2 O 3 , MnO 2 , Mn 3 O 4 , SnO 2 , Sm 2 O 3 , FeO, Fe 2 O 3 , Fe 3 O 4 , V 2 O 5. , Co 3 O 4 , ZnO, Ga 2 O 3 , Y 2 O 3 , ZrO 2 , La 2 O 3 , CaO, MgO, MoO 3 and the like, among others, Mn 3 O 4 , Mn 2 O 3 , MnO 2 , V 2 O 5 , Fe 2 O 3 , FeO, Fe 3 O 4 , TiO 2 , SnO 2 , ZnO, MoO 3 , NiO, Co 3 O 4 , Y 2 O 3 or ZrO 2 are preferred.
The catalyst preferably further contains an alkaline substance as a promoter. Examples of the alkaline substance include KOH, KHCO 3 , K 2 CO 3 , NaOH, NaHCO 3 , Na 2 CO 3 , LiOH, Li 2 CO 3 and the like.
The shape of the catalyst is not particularly limited as long as the object of the present invention is not impaired, and may be various shapes such as granular, powdery, spherical, and plate-like.
The catalyst is preferably one that easily causes an oxidation-reduction reaction. More specifically, for example, when the catalyst contains Mn, it is preferably a catalyst having Mn 3+ activity. The activity of Mn can be adjusted by plasma discharge if it is a metal oxide (MnO x ). When the catalyst is a metal oxide, it is considered that active oxygen species such as O 2 − , O − , O 3 − , O 4 − and O 2 2− exist on the surface of the metal oxide. However, O − , O 3 — and O 2 — are added in the preferred order from the viewpoint of catalytic activity. The active oxygen species on the surface also changes depending on the temperature condition. For example, in the case of V 2 O 5 , when the temperature rises, the presence of highly reactive O − increases. Therefore, by controlling the temperature in the vicinity of the catalyst using the heating body of the present invention, the active oxygen species on the catalyst surface can be changed, and excellent catalytic activity can be achieved in the present invention.
前記触媒は前記の放電空間に接する加熱体上に備え付けられ、より具体的には加熱体表面の一部または全部に備え付けられるが、その方法としては、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、例えば、前記触媒を前記の加熱体の表面の一部または全部に直接固定して備え付ける方法、担体などを介して前記触媒を前記の加熱体の表面の一部または全部に固定して備え付ける方法などが挙げられる。より具体的には例えば、前記の加熱体の表面の一部または全部に触媒を担持させることにより備え付ける方法、前記の加熱体の表面の一部または全部に触媒からなる触媒層を設けることにより備え付ける方法、前記の加熱体の表面の一部または全部に、前記触媒を担持している担体を担持させることにより備え付ける方法などが挙げられる。これらの方法はいずれも公知の手段を用いて行うことができる。
前記の担体としては、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、好適にはＡｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ｖ２Ｏ５、ＭｇＯなどが挙げられる。
The catalyst is provided on the heating element in contact with the discharge space, and more specifically, provided on a part or all of the surface of the heating element. However, the method is not particularly limited as long as the object of the present invention is not impaired. For example, a method of directly fixing and providing the catalyst on a part or all of the surface of the heating body, a method of fixing and mounting the catalyst on a part or all of the surface of the heating body via a carrier, etc. The method etc. are mentioned. More specifically, for example, a method of providing a catalyst by supporting a part or all of the surface of the heating body, or a method of providing a catalyst layer comprising a catalyst on a part or all of the surface of the heating body. Examples thereof include a method and a method in which a part of the surface of the heating body is supported by supporting the carrier supporting the catalyst. Any of these methods can be performed using known means.
The carrier is not particularly limited as long as it does not hinder the object of the present invention, and preferably includes Al 2 O 3 , SiO 2 , TiO 2 , ZrO 2 , V 2 O 5 , MgO and the like.
前記の触媒の固定量は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されない。表面において、触媒は、放電空間に接する金属電極および／または誘電体の表面の表面積に対して１０〜１００％の面積割合となるようにするのがよい。 The amount of the catalyst fixed is not particularly limited as long as the object of the present invention is not impaired. On the surface, the catalyst may be in an area ratio of 10 to 100% with respect to the surface area of the surface of the metal electrode and / or dielectric that is in contact with the discharge space.
なお、前記の触媒は、加熱体上に限らず、放電空間に接する金属電極または誘電体の表面に直接備え付けられてもよい。 The catalyst may be directly provided on the surface of the metal electrode or dielectric that is in contact with the discharge space, not limited to the heating body.
加熱機能付プラズマ放電反応器を構成する場合は、常法に従い、一方にガス導入口を有し、他方に排出口を有する容器本体内に、前記のプラズマ放電反応ユニットを多段に積層して収納するのがよい。より具体的には例えば、電極を交互に配置することにより、図２の局部断面図に示すように（ａ）電極／誘電体／放電空間／誘電体／電極／誘電体／放電空間／誘電体／電極としたり、図１６の局部断面図に示すように（ｂ）電極／放電空間／誘電体／電極／放電空間／誘電体／電極としたりするなどして、プラズマ放電反応ユニットを多段に積層するのがよい。 When configuring a plasma discharge reactor with a heating function, the plasma discharge reaction units are stacked in a multi-stage and housed in a container body having a gas inlet port on one side and a discharge port on the other side, according to a conventional method. It is good to do. More specifically, for example, by arranging the electrodes alternately, as shown in the local sectional view of FIG. 2, (a) electrode / dielectric / discharge space / dielectric / electrode / dielectric / discharge space / dielectric The plasma discharge reaction units are stacked in multiple stages, such as / electrodes or (b) electrodes / discharge spaces / dielectrics / electrodes / discharge spaces / dielectrics / electrodes as shown in the local sectional view of FIG. It is good to do.
前記の容器本体は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されないが、ステンレス、アルミニウムまたは鉄からなる容器であるのが好ましく、本発明では、前記の容器とプラズマ放電反応ユニットの金属電極とが絶縁材料を介して絶縁されている。
前記の絶縁材料は、公知のものであってよく、高電圧出力端子と接続している金属電極が容器と接触しないように、高電圧金属電極と容器の間に設置される。
The container body is not particularly limited as long as it does not impair the object of the present invention, but is preferably a container made of stainless steel, aluminum or iron. In the present invention, the container and the metal electrode of the plasma discharge reaction unit are It is insulated via an insulating material.
The said insulating material may be a well-known thing, and is installed between a high voltage metal electrode and a container so that the metal electrode connected with the high voltage output terminal may not contact with a container.
なお、ガス導入口および排出口の大きさなどは、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、前記の基本ユニットの容量や積層構成によって適宜に選択されるものであるが、本発明では、ガスが放電空間を連続的または断続的に流通できればそれでよい。
なお、いうまでもないことであるが、本発明の加熱機能付プラズマ放電反応器には、電極に高電圧を印加できる高電圧電源が備え付けられている。
The sizes of the gas introduction port and the discharge port are not particularly limited as long as they do not hinder the object of the present invention, and are appropriately selected according to the capacity of the basic unit and the laminated configuration. It is sufficient if the gas can flow through the discharge space continuously or intermittently.
Needless to say, the plasma discharge reactor with a heating function of the present invention is equipped with a high-voltage power supply capable of applying a high voltage to the electrodes.
本発明の加熱機能付プラズマ放電反応器は、前記の２つの金属電極間に、高電圧電源を用いて高電圧を印加することによって、放電空間にプラズマ放電を引き起こすようになっている。この場合、印加する電圧の種類は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、交流電圧、正直流電圧、負直流電圧およびパルス電圧のいずれであってもよいが、交流電圧またはパルス電圧が好ましく、パルス電圧がより好ましい。好ましいパルス電圧の種類は、特に限定されず、正パルス電圧、負パルス電圧、正および負のパルス電圧波形を有するパルス電圧のいずれであってもよいが、とりわけ、正および負のパルス電圧波形を有するパルス電圧が好ましく、正負パルスまたは負正パルスがより好ましく、正負パルスが最も好ましい。ピーク電圧は１００Ｖ〜５０ｋＶの範囲とすることが好ましく、パルス電圧（絶対値）の立ち上がり時間は１０ナノ秒〜０．０１秒であるのが好ましい。また、パルス電圧の半値幅は０．０１μ秒〜１秒であるのが好ましく、パルス電圧の周波数は１Ｈｚ〜１０ｋＨｚの範囲内であるのが好ましい。
金属電極間に印加する高電圧は、プラズマ放電を発生させる程度に高い電圧であれば特に限定されないが、好ましくは１００Ｖ〜５０ｋＶである。
The plasma discharge reactor with a heating function of the present invention is configured to cause plasma discharge in the discharge space by applying a high voltage between the two metal electrodes using a high voltage power source. In this case, the type of voltage to be applied is not particularly limited as long as the object of the present invention is not impaired, and may be any of an AC voltage, a positive DC voltage, a negative DC voltage, and a pulse voltage. Is preferable, and a pulse voltage is more preferable. The kind of preferable pulse voltage is not particularly limited, and may be any of positive pulse voltage, negative pulse voltage, and pulse voltage having positive and negative pulse voltage waveforms. The pulse voltage is preferably, positive / negative pulse or negative / positive pulse is more preferable, and positive / negative pulse is most preferable. The peak voltage is preferably in the range of 100 V to 50 kV, and the rise time of the pulse voltage (absolute value) is preferably 10 nanoseconds to 0.01 seconds. Moreover, it is preferable that the half width of a pulse voltage is 0.01 microsecond-1 second, and it is preferable that the frequency of a pulse voltage exists in the range of 1 Hz-10 kHz.
The high voltage applied between the metal electrodes is not particularly limited as long as it is high enough to generate plasma discharge, but is preferably 100 V to 50 kV.
放電空間内にガスの存在する前記金属電極間に高電圧を印加することによってプラズマ放電が放電空間内に発生する。このプラズマ放電によって、放電空間を通過するガスもしくは放電空間に溜まっているガスに化学反応が生じる。
また、ガス温度は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、ガスから液体や固体の生成が生じるような低温域から常温ないし数百度程度の高温域までのいずれの温度であってもよいが、ガスから液体や固体の生成が生じない範囲とするのが好ましい。また反応器本体に導入されるガス圧力は、好ましくは０．１ｔｏｒｒ〜１０気圧である。
A plasma discharge is generated in the discharge space by applying a high voltage between the metal electrodes in which gas is present in the discharge space. This plasma discharge causes a chemical reaction in the gas passing through the discharge space or the gas accumulated in the discharge space.
The gas temperature is not particularly limited as long as it does not hinder the object of the present invention, and may be any temperature from a low temperature range where a liquid or solid is generated from the gas to a high temperature range of about room temperature to several hundred degrees. Although it is good, it is preferable that the range does not cause generation of liquid or solid from the gas. The gas pressure introduced into the reactor main body is preferably 0.1 torr to 10 atm.
以下、本発明の実施の形態（１）についてより具体的に説明するが、本発明は下記の実施の形態に何ら限定されるものではなく、適宜変更して実施されるものである。
図４および図５は、一例としてプラズマ放電反応ユニットにおいてディーゼルエンジンの排ガス中のＰＭが除去される作用機構を示している。第１電極（１１）および第２電極（１２）の間に電圧を印加することによってプラズマ放電を発生させ、排ガスが加熱機能付プラズマ放電反応器のガス導入口から加熱機能付プラズマ放電反応器の放電空間（１３）に導入されると、プラズマ放電により生成した酸素ラジカル等により排ガス中の一部のＰＭ（１４）が酸化されて炭酸ガスとなって反応器の排出口から排出され、有害排ガスが清浄化される。また、排ガス中に浮遊していた一部のＰＭ（１４）が加熱体（９９）および触媒（１００）上に付着する。プラズマ放電によって加熱体（９９）が発熱して触媒上に付着するＰＭ（１６）と触媒とを加熱することにより、付着したＰＭ（１６）を効率的に除去することができる。さらに、加熱体を用いて触媒の温度を制御することにより加熱体上の触媒を活性化させることができる。
なお、図４、図５では、加熱体上に触媒を用いた場合を示しているが、加熱された付着ＰＭ（１６）の温度が十分高い場合には、触媒を用いなくても効率的に付着したＰＭ（１６）を除去することができる。
図４および図５の場合では、本発明の加熱機能付プラズマ放電反応器で処理されるガスがＰＭを含む排ガスであり、ＰＭが除去されるわけであるが、処理されるガスは、排ガスに限定されるものではなく、種々のガスが適用可能であり、排ガス以外の他の有害物質（例えばＳＯ２など）を含むガスであってもよいし、有用物質を生成可能なガスであってもよい。なお、好適なガスは排ガスであり、より好適には、炭化水素化合物および／または炭素系粒子状物質、および／または一酸化窒素および／または一酸化窒素と炭化水素と反応させてなるニトロ化合物を含有する排ガスである。
Hereinafter, the embodiment (1) of the present invention will be described more specifically. However, the present invention is not limited to the following embodiment, and is appropriately modified and implemented.
4 and 5 show an operation mechanism for removing PM in exhaust gas from a diesel engine in a plasma discharge reaction unit as an example. A plasma discharge is generated by applying a voltage between the first electrode (11) and the second electrode (12), and the exhaust gas flows from the gas inlet of the plasma discharge reactor with a heating function to the plasma discharge reactor with a heating function. When introduced into the discharge space (13), a part of the PM (14) in the exhaust gas is oxidized by oxygen radicals generated by plasma discharge, etc. to become carbon dioxide gas, which is discharged from the outlet of the reactor. Is cleaned. Further, a part of PM (14) floating in the exhaust gas adheres to the heating body (99) and the catalyst (100). By heating the PM (16) and the catalyst that are heated by the plasma discharge and heated on the catalyst (99), the adhered PM (16) can be efficiently removed. Furthermore, the catalyst on the heating body can be activated by controlling the temperature of the catalyst using the heating body.
4 and 5 show the case where the catalyst is used on the heating body, but when the temperature of the heated adhesion PM (16) is sufficiently high, the catalyst can be efficiently used without using the catalyst. Adhering PM (16) can be removed.
In the case of FIG. 4 and FIG. 5, the gas processed in the plasma discharge reactor with a heating function of the present invention is exhaust gas containing PM, and PM is removed. The gas is not limited, and various gases can be applied. The gas may contain a harmful substance other than the exhaust gas (for example, SO 2 ), or may be a gas capable of generating a useful substance. Good. The preferred gas is exhaust gas, and more preferably a hydrocarbon compound and / or a carbon-based particulate material, and / or nitrogen monoxide and / or a nitro compound obtained by reacting nitric oxide and a hydrocarbon. It contains exhaust gas.
図２は、一例として、ディーゼルエンジンの排ガスを処理するための加熱機能付プラズマ放電反応器を示している。反応器本体（２０）は、一端にガス導入口（２１）を有し、他端にガス排出口（２２）を有している。この反応器本体（２０）内に、局部断面図に示す加熱機能付プラズマ放電反応器の基本ユニット（１５）を多段に積層して収納し、大容量の排ガスを処理できるように構成したものである。また、この加熱機能付プラズマ放電反応器は、高電圧パルス電源に接続された第１電極（１１）、アースに接続された第２電極（１２）、アルミナ絶縁管（２５）、余分な空間を充填する絶縁性の充填層（８）を有している。加熱体（９９）は、放電空間（１３）で発生するプラズマ放電電流・電圧により通電されると発熱するようになっている。例えば、第１電極（１１）を陽極、第２電極（１２）を陰極として電圧を印加した場合は、第１誘電体（９）および加熱体（９９）の放電空間側の外表面にプラス電荷が蓄積し、第２誘電体（１０）および加熱体（９９）の放電空間側の外表面にマイナス電荷が蓄積し、放電空間（１３）において電界が生じ、放電開始電場強度を超えるとプラズマ放電が放電空間（１３）で発生する。同時に、放電空間（１３）で発生するプラズマ放電電流・電圧により加熱体（９９）が発熱する。この状態でガス中の成分が加熱体（９９）および触媒（１００）上に付着し、効率よく化学反応が生じる。 FIG. 2 shows a plasma discharge reactor with a heating function for treating exhaust gas from a diesel engine as an example. The reactor body (20) has a gas inlet (21) at one end and a gas outlet (22) at the other end. In this reactor main body (20), the basic unit (15) of the plasma discharge reactor with a heating function shown in the local sectional view is stacked and accommodated in multiple stages so that a large volume of exhaust gas can be treated. is there. In addition, the plasma discharge reactor with a heating function includes a first electrode (11) connected to a high voltage pulse power source, a second electrode (12) connected to the ground, an alumina insulating tube (25), and an extra space. It has an insulating filling layer (8) to be filled. The heating body (99) generates heat when energized by the plasma discharge current / voltage generated in the discharge space (13). For example, when a voltage is applied using the first electrode (11) as an anode and the second electrode (12) as a cathode, positive charges are applied to the outer surfaces of the first dielectric (9) and the heating body (99) on the discharge space side. Is accumulated, negative charges are accumulated on the outer surfaces of the second dielectric (10) and the heating body (99) on the discharge space side, an electric field is generated in the discharge space (13), and a plasma discharge occurs when the discharge start electric field strength is exceeded. Is generated in the discharge space (13). At the same time, the heating body (99) generates heat due to the plasma discharge current / voltage generated in the discharge space (13). In this state, components in the gas adhere to the heating body (99) and the catalyst (100), and a chemical reaction occurs efficiently.
なお、本発明で用いられる加熱機能付プラズマ放電反応器においては、図２の局部断面図のようにプラズマ放電用の誘電体（９、１０）表面に連続的な凸凹を設け、プラズマ放電を効果的に分散することで、スパークのような強いプラズマ放電を好適に防ぐことができ、さらには放電空間においても安定かつ均一なプラズマ放電を発生させることができる。 In the plasma discharge reactor with a heating function used in the present invention, continuous unevenness is provided on the surface of the dielectric material for plasma discharge (9, 10) as shown in the local sectional view of FIG. By disperse | distributing regularly, strong plasma discharge like a spark can be prevented suitably, and also stable and uniform plasma discharge can be generated also in discharge space.
また、図１６に、ディーゼルエンジンの排ガスを処理するための加熱機能付プラズマ放電反応器の他の例を示す。本発明で用いられる加熱機能付プラズマ放電反応器においては、図１６の局部断面図のようにプラズマ放電用の誘電体（１０）と電極（１１、１２）の表面に連続的な凸凹を設け、加熱体（９９）および触媒（１００）を図１６の局部断面図のように構成することにより、誘電体の凹凸をガス流れ方向に垂直に、電極の凹凸をガス流れに平行になるように誘電体と電極を交互に置き、プラズマ放電を効果的に分散することで、スパークのような強いプラズマ放電を好適に防ぐことができ、さらには放電空間においても安定かつ均一なプラズマ放電を発生させることができる。 FIG. 16 shows another example of a plasma discharge reactor with a heating function for treating exhaust gas from a diesel engine. In the plasma discharge reactor with a heating function used in the present invention, continuous irregularities are provided on the surfaces of the dielectric material for plasma discharge (10) and the electrodes (11, 12) as shown in the sectional view of a part of FIG. By constructing the heating element (99) and the catalyst (100) as shown in the local cross-sectional view of FIG. 16, the dielectric irregularities are perpendicular to the gas flow direction, and the electrode irregularities are parallel to the gas flow. By alternately disposing the body and electrodes and effectively dispersing the plasma discharge, strong plasma discharge such as sparks can be suitably prevented, and furthermore, stable and uniform plasma discharge can be generated even in the discharge space. Can do.
実施例１として、加熱機能付プラズマ放電反応器を用いるディーゼルエンジン排ガスＰＭ処理について具体的に説明する。図１は、加熱機能付プラズマ放電反応器を用いるディーゼルエンジン排ガスＰＭ処理システムを示している。ディーゼルエンジンの排気管（３３）に加熱機能付プラズマ放電反応器（３４）を取り付ける。図３はプラズマ放電反応器（３４）内の基本ユニットを示している。この基本ユニットは２枚のアルミナ板（３０）、２枚の金属電極（３５）、（４０）と１０枚のアルミナスペーサー（３６）から構成される。アルミナ板の表面の溝（３１）はエンジン排ガスの流れ方向に垂直となっている。なお、溝の幅（凹部の幅）を４ｍｍ、深さ（凹部の深さまたは凸部の高さ）を０．２ｍｍ、長さ（凹部の長さ）を１５０ｍｍ、溝と溝との間の距離（凸部の幅）を２ｍｍとする。アルミナ板の裏面にも同様の溝を設ける。また２枚のアルミナ板を一組とし、その間にアルミナスペーサー（３６）を挟んで間隔をあけエンジン排ガスがその間隔を通るようにする。さらに、アルミナ板（３０、３０）のそれぞれの放電空間に接する側の表面に球状粉末（５μｍ外径）の加熱体（９９）約５ｍｇを常法に従い固定する。また、さらに、加熱体（９９）上に図示しない触媒（金属酸化物）を常法に従い担持させる。金属電極（３５、４０）（１３０ｘ１３０ｘ０．８ｍｍ３）はいずれもステンレス製で、表面に排ガスの流れ方向に沿って幅４ｍｍ、深さ０．２ｍｍ、長さ１３０ｍｍの溝が掘られている。溝と溝との間の距離は１ｍｍとする。裏面にも同様の溝を設ける。電気絶縁するために、金属電極（３５、４０）の両側にアルミナスペーサー（３６）（１０ｘ１５０ｘ０．８ｍｍ３）を取り付ける。一つの金属電極を第１電極、もう一つの金属電極を第２電極とする。また、金属電極の溝の端はアルミナスペーサーで閉じることにより、また、該電極およびアルミナスペーサーは直近のアルミナ板と密接（凹部を除く）しているので、エンジン排ガスが、アルミナ板（３０、３０）の間だけを通過する。
得られる基本ユニットをアルミナ板が１６組（３２枚）積層されるようにして製作し、図２に示すように、反応器にセットする。なお、反応器上下の余分な空間が生じた場合には板状アルミナ充填層（８）などで充填する。
この反応器を用いて、プラズマ放電を５００Ｗの条件で行った場合、加熱体の温度が排ガスの温度より約２７０℃高くなることが分かった。したがって、排ガスの温度が２３０℃以上となる場合、加熱体の温度は炭素系粒子状物質の酸化燃焼温度（５００℃）以上となるので、加熱体表面に集まった炭素系粒子状物質が十分に酸化燃焼して除去される。
As Example 1, a diesel engine exhaust gas PM treatment using a plasma discharge reactor with a heating function will be specifically described. FIG. 1 shows a diesel engine exhaust gas PM treatment system using a plasma discharge reactor with a heating function. A plasma discharge reactor (34) with a heating function is attached to the exhaust pipe (33) of the diesel engine. FIG. 3 shows the basic unit in the plasma discharge reactor (34). The basic unit includes two alumina plates (30), two metal electrodes (35) and (40), and ten alumina spacers (36). The groove (31) on the surface of the alumina plate is perpendicular to the flow direction of the engine exhaust gas. The groove width (recess width) is 4 mm, the depth (recess depth or protrusion height) is 0.2 mm, the length (recess length) is 150 mm, and the distance between the grooves is The distance (width of the convex portion) is 2 mm. A similar groove is provided on the back surface of the alumina plate. Further, two alumina plates are made into one set, and an alumina spacer (36) is sandwiched between them to leave a gap so that the engine exhaust gas passes through the gap. Further, approximately 5 mg of a spherical powder (5 μm outer diameter) heating body (99) is fixed to the surface of the alumina plate (30, 30) on the side in contact with each discharge space according to a conventional method. Furthermore, a catalyst (metal oxide) (not shown) is supported on the heating body (99) according to a conventional method. Each of the metal electrodes (35, 40) (130 × 130 × 0.8 mm 3 ) is made of stainless steel, and a groove having a width of 4 mm, a depth of 0.2 mm, and a length of 130 mm is dug on the surface along the flow direction of the exhaust gas. The distance between the grooves is 1 mm. A similar groove is provided on the back surface. Alumina spacers (36) (10 × 150 × 0.8 mm 3 ) are attached to both sides of the metal electrodes (35, 40) for electrical insulation. One metal electrode is a first electrode, and the other metal electrode is a second electrode. Further, the end of the groove of the metal electrode is closed with an alumina spacer, and the electrode and the alumina spacer are in intimate contact with the nearest alumina plate (excluding the concave portion), so that the engine exhaust gas is discharged from the alumina plate (30, 30). ).
The obtained basic unit is manufactured by laminating 16 sets (32 sheets) of alumina plates, and is set in a reactor as shown in FIG. In addition, when an extra space above and below the reactor is generated, it is filled with a plate-like alumina packed bed (8).
It was found that when the plasma discharge was performed under the condition of 500 W using this reactor, the temperature of the heating body was about 270 ° C. higher than the temperature of the exhaust gas. Therefore, when the temperature of the exhaust gas is 230 ° C. or higher, the temperature of the heating body is higher than the oxidation combustion temperature (500 ° C.) of the carbon-based particulate matter, so that the carbon-based particulate matter gathered on the surface of the heating body is sufficient. It is removed by oxidative combustion.
本発明の加熱機能付プラズマ放電反応器は、誘電体や金属電極表面に集まったガス中の成分を効率よくプラズマ放電反応で処理することができ、大容量のガスを工業的に有利に処理することができるという効果を奏するので、特に、ガスとしてＰＭを含有する排ガスを用いる場合には、誘電体や金属電極表面に付着するＰＭを効率よく除去することができ、公害、大気汚染の解消に極めて有用である。 The plasma discharge reactor with a heating function of the present invention can efficiently process components in a gas collected on the surface of a dielectric or metal electrode by a plasma discharge reaction, and industrially process a large volume of gas. In particular, when using an exhaust gas containing PM as a gas, it is possible to efficiently remove PM adhering to the surface of the dielectric or metal electrode, thereby eliminating pollution and air pollution. Very useful.
１ 誘電体
２ 陽極
３ 放電空間
４ 陰極
８ 充填層
９ 誘電体
１０ 誘電体
１１ 金属電極（第１）
１２ 金属電極（第２）
１３ 放電空間
１４ 放電空間中のＰＭ（炭素系粒子状物質）
１５ プラズマ放電反応ユニット（基本ユニット）
１６ 付着ＰＭ（炭素系粒子状物質）
２０ 反応器本体
２１ ガス導入口
２２ ガス排出口
２５ アルミナ絶縁管
３０ アルミナ板
３１ 溝
３３ 排気管
３４ 加熱機能付プラズマ放電反応器
３５ 金属電極
３６ アルミナスペーサー
４０ 金属電極
９９ 加熱体
１００ 触媒
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Dielectric 2 Anode 3 Discharge space 4 Cathode 8 Filling layer 9 Dielectric 10 Dielectric 11 Metal electrode (first)
12 Metal electrode (second)
13 Discharge space 14 PM (carbonaceous particulate matter) in the discharge space
15 Plasma discharge reaction unit (basic unit)
16 Adherent PM (carbon-based particulate matter)
20 Reactor body 21 Gas inlet 22 Gas outlet 25 Alumina insulating pipe 30 Alumina plate 31 Groove 33 Exhaust pipe 34 Plasma discharge reactor 35 with heating function Metal electrode 36 Alumina spacer 40 Metal electrode 99 Heating body 100 Catalyst
Claims (11)
Using the plasma discharge reactor with a heating function according to any one of claims 1 to 9, a carbon-based particulate material is obtained by treating an exhaust gas containing a carbon-based particulate material with plasma discharge while heating the heating element. An exhaust gas detoxification method comprising detoxifying the exhaust gas by removing
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