JP2007080890A - Surface light emitting element - Google Patents
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Description
本発明は、発光層を有する有機EL素子や無機EL素子等の面発光素子に関する。 The present invention relates to a surface light emitting device such as an organic EL device or an inorganic EL device having a light emitting layer.
従来各種の面発光素子が提案されている。例えば、有機EL素子や無機EL素子等のエレクトロルミネッセンス(Electroluminescence;EL)を利用する面発光素子は、ガラス基板に形成されたITO(Indium Tin Oxide)等から成る透明電極上に電圧の印加により発光する発光層が形成される。発光層上にはアルミニウム等から成る背面電極が形成される。 Conventionally, various surface light emitting devices have been proposed. For example, a surface light emitting element using electroluminescence (EL) such as an organic EL element or an inorganic EL element emits light by applying voltage on a transparent electrode made of ITO (Indium Tin Oxide) formed on a glass substrate. A light emitting layer is formed. A back electrode made of aluminum or the like is formed on the light emitting layer.
発光層は有機化合物等から成り、透明電極から注入された正孔と背面電極から注入された電子とが再結合して発光する。発光層で発光した光は透明電極およびガラス基板を透過してガラス基板の出射面から出射される。また、一部の光は背面電極で反射して透明電極に到達し、出射面から出射される。 The light emitting layer is made of an organic compound or the like, and emits light by recombination of holes injected from the transparent electrode and electrons injected from the back electrode. The light emitted from the light emitting layer passes through the transparent electrode and the glass substrate and is emitted from the emission surface of the glass substrate. Part of the light is reflected by the back electrode, reaches the transparent electrode, and is emitted from the exit surface.
この面発光素子は、発光層と透明電極との界面、透明電極とガラス基板との界面、および出射面で入射角が臨界角以下である光が全反射して導波モードとなり、発光層内、透明電極内およびガラス基板内を導波する。このため、出射面から出射される光が少なく、光の取り出し効率が低いという問題があった。特に、有機EL素子は、寿命等の観点から光の取り出し効率の一層の向上が求められている。光の取り出し効率の向上は、他の面発光素子(例えば、LEDも一種の面発光素子である)にも求められる共通の課題である。 In this surface light emitting device, light having an incident angle of a critical angle or less at the interface between the light emitting layer and the transparent electrode, the interface between the transparent electrode and the glass substrate, and the emission surface is totally reflected to become a waveguide mode. Waveguide is conducted in the transparent electrode and the glass substrate. For this reason, there is a problem that the amount of light emitted from the emission surface is small and the light extraction efficiency is low. In particular, the organic EL element is required to further improve the light extraction efficiency from the viewpoint of life and the like. Improvement of light extraction efficiency is a common problem required for other surface light emitting elements (for example, LEDs are also a kind of surface light emitting elements).
上記問題を解決するために、特許文献1には回折格子を有した面発光素子が開示されている。この面発光素子は、回折格子が透明電極とガラス基板との境界または発光層と金属電極との境界に設けられている。発光層で発光した光は、導波モードの光も含めて回折格子で回折し、ガラス基板の出射面に到達する光の入射角を臨界角よりも大きく可変する。これにより、透明電極とガラス基板との界面および出射面で全反射する光を低減して、光の取り出し効率を向上させることができる。 In order to solve the above problem, Patent Document 1 discloses a surface light emitting element having a diffraction grating. In this surface light emitting device, the diffraction grating is provided at the boundary between the transparent electrode and the glass substrate or the boundary between the light emitting layer and the metal electrode. The light emitted from the light emitting layer is diffracted by the diffraction grating including the light in the waveguide mode, and the incident angle of the light reaching the exit surface of the glass substrate is changed to be larger than the critical angle. Thereby, the light totally reflected at the interface between the transparent electrode and the glass substrate and the emission surface can be reduced, and the light extraction efficiency can be improved.
また、特許文献2では、基板に屋根型の傾斜を有する凹凸形状を設け、発光層や電極をこの基板の凹凸形状に対して平行に構成した面発光素子が開示されている。この面発光素子では、発光層で発光した光で直接出射面方向に向かわなかったものは、この凹凸形状で反射して出射面から出射することができる。これにより、光の取り出し効率を向上させることができる。
しかし、特許文献1で開示された面発光素子は、発光層で発光した光を、全反射を回避するような方向に回折させる回折格子を備えているが、発光位置と回折位置とが離れているため回折の効果は大きくなく、光の取り出し効率もあまり大きく向上しない。 However, the surface light emitting device disclosed in Patent Document 1 includes a diffraction grating that diffracts light emitted from the light emitting layer in a direction that avoids total reflection, but the light emission position and the diffraction position are separated from each other. Therefore, the effect of diffraction is not great, and the light extraction efficiency is not greatly improved.
また、特許文献2で開示された面発光素子では、電極や発光層の凹凸形状の角が、発光層へ注入した電荷が集中するため傷みやすく、素子の寿命が短くなってしまう。 Further, in the surface light emitting device disclosed in Patent Document 2, the corners of the uneven shape of the electrode and the light emitting layer are easily damaged because the charges injected into the light emitting layer are concentrated, and the lifetime of the device is shortened.
そこで、本発明は、光の取り出し効率を更に向上することができ、また電荷の集中による素子の劣化の少ない面発光素子を提供することを目的とする。 SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a surface light emitting device that can further improve the light extraction efficiency and has little deterioration of the device due to charge concentration.
上記目的を達成するために本発明は、基板と、前記基板上に順に形成された、第1の電極、正孔および電子を注入することにより発光する発光層および第2の電極とを備えた面発光素子において、前記第1の電極および前記第2の電極に電圧を印加し、前記発光層に正孔および電子を注入している状態において、前記発光層が前記基板の法線方向に対して垂直な方向に周期構造を持つ屈折率分布を有することを特徴とする。この構成によると、少なくとも第1の電極および第2の電極に電圧を印加している状態において、発光層が屈折率分布によって回折格子を形成する。 To achieve the above object, the present invention comprises a substrate, a first electrode, a light emitting layer that emits light by injecting holes and electrons, and a second electrode, which are sequentially formed on the substrate. In the surface light emitting device, in a state where a voltage is applied to the first electrode and the second electrode and holes and electrons are injected into the light emitting layer, the light emitting layer is in a direction normal to the substrate. And a refractive index profile having a periodic structure in a perpendicular direction. According to this configuration, the light emitting layer forms a diffraction grating by the refractive index distribution in a state where a voltage is applied to at least the first electrode and the second electrode.
また本発明は、基板と、前記基板上に順に形成された、第1の電極、正孔および電子を注入することにより発光する発光層および第2の電極とを備えた面発光素子において、前記第1の電極および前記第2の電極のうち少なくとも一方が、前記基板の法線方向に対して垂直な方向に周期構造を持ち、前記第1の電極および前記第2の電極に電圧を印加して前記発光層に正孔および電子を注入することにより前記発光層が前記周期構造と同様の周期構造を持つ屈折率分布を有することを特徴とする。この構成によると、第1の電極および第2の電極に電圧を印加している状態において、発光層が屈折率分布によって回折格子を形成する。 The present invention also provides a surface light emitting device comprising a substrate, a first electrode formed in order on the substrate, a light emitting layer that emits light by injecting holes and electrons, and a second electrode. At least one of the first electrode and the second electrode has a periodic structure in a direction perpendicular to the normal direction of the substrate, and a voltage is applied to the first electrode and the second electrode. Then, by injecting holes and electrons into the light emitting layer, the light emitting layer has a refractive index distribution having a periodic structure similar to the periodic structure. According to this configuration, the light emitting layer forms a diffraction grating by the refractive index distribution in a state where a voltage is applied to the first electrode and the second electrode.
また本発明は、上記構成の面発光素子において、前記周期構造のピッチが0.2μm以上10μm以下であることを特徴とする。 According to the present invention, in the surface light emitting device having the above structure, the pitch of the periodic structure is 0.2 μm or more and 10 μm or less.
また本発明は、上記構成の面発光素子において、前記周期構造が二次元的配置であることを特徴とする。 According to the present invention, in the surface light emitting device having the above-described configuration, the periodic structure is two-dimensionally arranged.
また本発明は、上記構成の面発光素子において、前記発光層が平坦であることを特徴とする。 According to the present invention, in the surface light emitting device having the above structure, the light emitting layer is flat.
本発明によると、少なくとも第1の電極と第2の電極に電圧を印加し、発光層が発光している状態において、発光層が周期構造を持つ屈折率分布を有することによって回折格子を形成する。これによって、発光した光が導波モードとなることなく透明な基板方向に回折するため、発光した光の取り出し効率を向上させることができる。 According to the present invention, when a voltage is applied to at least the first electrode and the second electrode and the light emitting layer emits light, the light emitting layer has a refractive index distribution having a periodic structure, thereby forming a diffraction grating. . Accordingly, since the emitted light is diffracted in the direction of the transparent substrate without becoming a waveguide mode, the extraction efficiency of the emitted light can be improved.
また、本発明によると、周期構造のピッチを0.2μm以上10μm以下としたため、様々な種類の発光材料を用いた場合でも、発光した光を透明基板11方向に回折させることが容易に可能となる。
In addition, according to the present invention, since the pitch of the periodic structure is 0.2 μm or more and 10 μm or less, even when various types of light emitting materials are used, the emitted light can be easily diffracted in the direction of the
また、本発明によると、周期構造が二次元的な配置であるため、より多くの方向の光を外部に取り出すことができる。 In addition, according to the present invention, since the periodic structure is a two-dimensional arrangement, light in more directions can be extracted to the outside.
また、本発明によると、発光層が平坦であるため、第1の電極および第2の電極の正孔および電子を注入する面も平坦である。よって、第1の電極および第2の電極には局部的に電荷が集中することがないため、面発光素子の劣化を起こりにくくすることができる。 Further, according to the present invention, since the light emitting layer is flat, the surfaces of the first electrode and the second electrode for injecting holes and electrons are also flat. Therefore, charges are not concentrated locally on the first electrode and the second electrode, so that the surface light emitting element can be hardly deteriorated.
<第1の実施形態>
本発明の第1の実施形態を図面を参照して説明する。図1は本発明の第1の実施形態に係る面発光素子である有機EL素子の正面図、図2は透明基板および第1の電極の斜視図、図3は透明基板および第1の電極の平面図である。以下、面発光素子が有機EL素子の場合について説明するが、これに限らず各種の面発光型の発光素子であってもよい。例えば、面発光素子は、無機EL素子やLEDであってもよい。
<First Embodiment>
A first embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. 1 is a front view of an organic EL element that is a surface light emitting element according to a first embodiment of the present invention, FIG. 2 is a perspective view of a transparent substrate and a first electrode, and FIG. 3 is a perspective view of the transparent substrate and the first electrode. It is a top view. Hereinafter, although the case where a surface light emitting element is an organic EL element is demonstrated, not only this but various surface emitting type light emitting elements may be sufficient. For example, the surface light emitting element may be an inorganic EL element or an LED.
まず、有機EL素子10の構成について説明する。有機EL素子10は、ガラス基板から成る透明基板11上に第1の電極12が二次元的な周期をもって形成されており、透明基板11の第1の電極12が形成された面上に、発光層13、第2の電極14が順に形成されている。透明基板11および第1の電極12の構造については後述する。
First, the configuration of the
透明基板11としては、透明であればガラスや樹脂などの材料を用いることができる。ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はないが、好ましく用いられるものとしては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。特に好ましいものは、有機EL素子10にフレキシブル性を与えることが可能な樹脂フィルムである。樹脂フィルムの表面には、無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよく、水蒸気透過度が0.01g/m2・day・atm以下のバリア性フィルムであることが好ましく、更には、酸素透過度10-3g/m2/day以下、水蒸気透過度10-5g/m2/day以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。
As the
このバリア性フィルムを形成する材料としては、水分や酸素など素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などを用いることができる。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。 As a material for forming this barrier film, any material may be used as long as it has a function of suppressing intrusion of an element such as moisture or oxygen that causes deterioration of the element. For example, silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, or the like can be used. . Further, in order to improve the brittleness of the film, it is more preferable to have a laminated structure of these inorganic layers and layers made of organic materials. Although there is no restriction | limiting in particular about the lamination | stacking order of an inorganic layer and an organic layer, It is preferable to laminate | stack both alternately several times.
このバリア性フィルムの形成方法については特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法などを用いることができるが、特開2004−68143号に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。 The method for forming this barrier film is not particularly limited. For example, vacuum deposition method, sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma A polymerization method, a plasma CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, a coating method, or the like can be used, but an atmospheric pressure plasma polymerization method as described in JP-A-2004-68143 is particularly preferable.
陽極である第1の電極12の電極物質としては、仕事関数の大きい(4eV以上)電気伝導性化合物が好ましく用いられる。このような電気伝導性化合物の具体例としてはITO(Indium Tin Oxide)、やIZO(Indium Zinc Oxide)、SnO2およびZnO等の導電性透明材料が挙げられる。第1の電極12はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、透明基板11上に薄膜を形成させ、フォトリスグラフィ等の手法で所望の形状のパターンを形成する。発光層13で発光した光を第1の電極12から取り出す場合には、透過率を10%より大きくすることが望ましく、またシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常10〜1000nm、好ましくは10〜200nmの範囲で選ばれる。
As the electrode material of the
陰極である第2の電極14としては、仕事関数の小さい(4eV以下)金属(電子注入性金属と称する)、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。このような電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム/銅混合物、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al2O3)混合物、インジウム、リチウム/アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。第2の電極14はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することができる。また、第2の電極の陰極としてのシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましく、膜厚は通常10nm〜5μm、好ましくは50〜200nmの範囲で選ばれる。
As the
発光層13は、有機化合物の発光材料、例えばAlq3(Tris−(8−hydroxyquinoline) aluminum)から成っている。発光層13は、第1の電極12と第2の電極14に電圧を印加し、陽極である第1の電極12から注入されてくる正孔と陰極である第2の電極14から注入されてくる電子とが再結合してリン光もしくは蛍光を発する層であり、発光する部分は発光層13の層内であっても発光層13と隣接層との界面であってもよい。
The
発光層13は、機能分離された複数の有機物層を積層して構成されていてもよいし、発光層13と各電極との間に電荷注入層、電荷輸送層、バッファー層等の他の機能層を設けてもよい。
The
近年、プリンストン大から励起三重項からのリン光発光を用いる有機EL素子の報告がされて以来(M.A.Baldo et al.,nature、395巻、151〜154頁(1998年))、室温でリン光を示す材料の研究が活発になってきている(例えば、M.A.Baldo et al.,nature、403巻、17号、750〜753頁(2000年)、米国特許第6,097,147号明細書等)。励起三重項を使用すると、内部量子効率の上限が100%となるため、励起一重項の場合に比べて原理的に発光効率が最大4倍となり、発光効率を著しく向上させることができる。 In recent years, since Princeton University has reported organic EL devices using phosphorescence emission from excited triplets (MA Baldo et al., Nature, 395, 151-154 (1998)), room temperature. In recent years, research on phosphorescent materials has been actively conducted (for example, MA Baldo et al., Nature, 403, 17, 750-753 (2000), US Pat. No. 6,097). No. 147, etc.). When an excited triplet is used, the upper limit of the internal quantum efficiency is 100%, so that in principle the emission efficiency is up to four times that of the excited singlet, and the emission efficiency can be significantly improved.
The 10th International Workshop on Inorganic and Organic Electroluminescence(EL’00、浜松)では、リン光性化合物についていくつかの報告がなされている。例えば、Ikaiらはホール輸送性の化合物をリン光性化合物のホストとして用いている。また、M.E.Tompsonらは各種電子輸送性材料をリン光性化合物のホストとして、これらに新規なイリジウム錯体をドープして用いている。更に、Tsutsuiらはホールブロック層の導入により高い発光効率を得ている。 The 10th International Workshop on Inorganic and Organic Electroluminescence (EL'00, Hamamatsu) reports several reports on phosphorescent compounds. For example, Ikai et al. Uses a hole transporting compound as a host of a phosphorescent compound. In addition, M.M. E. Thompson et al. Use various electron transporting materials as phosphorescent compound hosts doped with a novel iridium complex. Furthermore, Tsutsui et al. Have obtained high luminous efficiency by introducing a hole blocking layer.
リン光性化合物のホスト化合物については、例えば、C.Adachi et al.,Appl.Phys.Lett.,77巻、904頁(2000年)等に詳しく記載されている。 Examples of the host compound of the phosphorescent compound include C.I. Adachi et al. , Appl. Phys. Lett. 77, p. 904 (2000).
また、ホスト化合物、及びドーパント化合物としてリン光性化合物を各々含有する発光層を有する素子において、前記ホスト化合物としてカルバゾール誘導体を適用した例としては、4,4′−N,N′−dicarbazole−biphenyl(CBP)等が最も一般的である。CBP以外のカルバゾール誘導体としては、特開2001−257076号公報、同2002−105445号公報等に高分子タイプが、同2001−313179号公報、同2002−75645号公報等、中でも特定構造を有するカルバゾール誘導体が記載されている。 Further, in a device having a light emitting layer each containing a phosphor compound as a host compound and a dopant compound, as an example of applying a carbazole derivative as the host compound, 4,4'-N, N'-dicarbazole-biphenyl (CBP) is the most common. As carbazole derivatives other than CBP, there are polymer types in JP-A Nos. 2001-257076, 2002-105445, etc., and 2001-331179, 2002-75645, etc., among others, carbazole having a specific structure. Derivatives are described.
これら従来の化合物においては、発光輝度および耐久性を両立しうる構成が課題で、特に、緑色より短波な発光については緑より長波長に比べて発光効率が低いことが課題となっている。 In these conventional compounds, there is a problem of a configuration capable of achieving both emission luminance and durability. In particular, for light emission shorter than green, the emission efficiency is lower than that of longer wavelength than green.
本発明の有機EL素子10の発光層13においても、以下に示すホスト化合物とリン光性化合物(リン光発光性化合物ともいう)が含有されることが好ましい。
Also in the
公知のホスト化合物の具体例としては、以下の文献に記載されている化合物が挙げられる。特開2001−257076号公報、特開2002−308855号公報、同2001−313179号公報、同2002−319491号公報、同2001−357977号公報、同2002−334786号公報、同2002−8860号公報、同2002−334787号公報、同2002−15871号公報、同2002−334788号公報、同2002−43056号公報、同2002−334789号公報、同2002−75645号公報、同2002−338579号公報、同2002−105445号公報、同2002−343568号公報、同2002−141173号公報、同2002−352957号公報、同2002−203683号公報、同2002−363227号公報、同2002−231453号公報、同2003−3165号公報、同2002−234888号公報、同2003−27048号公報、同2002−255934号公報、同2002−260861号公報、同2002−280183号公報、同2002−299060号公報、同2002−302516号公報、同2002−305083号公報、同2002−305084号公報、同2002−308837号公報等。 Specific examples of known host compounds include compounds described in the following documents. JP 2001-257076 A, JP 2002-308855 A, 2001-313179 A, 2002-319491, 2001-357777, 2002-334786, 2002-8860 No. 2002-334787, No. 2002-15871, No. 2002-334788, No. 2002-43056, No. 2002-334789, No. 2002-75645, No. 2002-338579, 2002-105445, 2002-343568, 2002-141173, 2002-352957, 2002-203683, 2002-363227, 2002-231453, 2003-3165, 2002-234888, 2003-27048, 2002-255934, 2002-260861, 2002-280183, 2002-299060, 2002 -302516, 2002-305083, 2002-305084, 2002-308837, and the like.
リン光性化合物は、有機EL素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択し
て用いることができるが、好ましくは元素の周期表で8族〜10族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、または白金化合物(白金錯体系化合物)、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
The phosphorescent compound can be appropriately selected from known compounds used for the light emitting layer of the organic EL device, and preferably a complex system containing a metal of group 8 to
発光層13は上記化合物を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、LB法、インクジェット法等の公知の薄膜化法により製膜して形成することができる。
The
本発明においては、発光層13は発光極大波長が各々430〜480nm、510〜550nm、600〜640nmの範囲にある発光スペクトルの異なる少なくとも3層以上の層を含む。発光極大波長が430〜480nmにある層を青発光層、510〜550nmにある層を緑発光層、600〜640nmの範囲にある層を赤発光層と以下称する。発光層の積層順としては、特に制限はなく、また各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも一つの青発光層が、全発光層中最も第1の電極12に近い位置に設けられていることが好ましい。
In the present invention, the
発光層13の膜厚の総和は特に制限はないが、通常2nm〜5μm、好ましくは2〜200nmの範囲で選ばれる。本発明においては、更に10〜20nmの範囲にあるのが好ましい。
Although there is no restriction | limiting in particular in the sum total of the film thickness of the
個々の発光層の膜厚は、好ましくは2〜100nmの範囲で選ばれ、2〜20nmの範囲にあるのが更に好ましい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、3発光層中、青発光層(複数層ある場合はその総和)が最も厚いことが好ましい。 The film thickness of each light emitting layer is preferably selected in the range of 2 to 100 nm, and more preferably in the range of 2 to 20 nm. Although there is no restriction | limiting in particular about the film thickness relationship of each light emitting layer of blue, green, and red, It is preferable that the blue light emitting layer (the sum total when there are two or more layers) is the thickest among three light emitting layers.
また、本発明に用いられる封止手段としては、例えば封止部材(不図示)と、透明基板11、第1の電極12および第2の電極14とを接着剤で接着する方法を挙げることができる。封止部材としては、有機EL素子10の表示領域を覆うように配置されておればよく、凹板状でも、平板状でもよい。また、透明性、電気絶縁性は特に問わない。具体的には、ガラス板、ポリマー板・フィルム、金属板・フィルム等が挙げられる。
Moreover, as a sealing means used for this invention, the method of adhere | attaching a sealing member (not shown) and the
また、本発明にかかる有機EL素子10の構成として、上記のものの他に、例えば陽極/発光層ユニット/電子輸送層/陰極からなるもの、陽極/正孔輸送層/発光層ユニット/電子輸送層/陰極からなるもの、陽極/正孔輸送層/発光層ユニット/正孔阻止層/電子輸送層/陰極からなるもの、陽極/正孔輸送層/発光層ユニット/正孔阻止層/電子輸送層/陰極バッファー層/陰極からなるもの、陽極/陽極バッファー層/正孔輸送層/発光層ユニット/正孔阻止層/電子輸送層/陰極バッファー層/陰極からなるものが挙げられるが、本発明はこれらに限定されるものではない。また、正孔注入層、中間層、電子輸送層、電子注入層等のその他の層を備えていてもよい。
The
ここで、本発明の有機EL素子の構成層として用いられる、注入層、阻止層、電子輸送層等について説明する。 Here, an injection layer, a blocking layer, an electron transport layer, and the like used as a constituent layer of the organic EL element of the present invention will be described.
注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、必要に応じて設けられる。電子注入層(陰極バッファー層)と正孔注入層(陽極バッファー層)があり、上記の如く陽極と発光層または正孔輸送層の間、及び陰極と発光層または電子輸送層との間に存在させてもよい。 The injection layer is a layer provided between the electrode and the organic layer in order to lower the driving voltage and improve the light emission luminance, and is provided as necessary. There are an electron injection layer (cathode buffer layer) and a hole injection layer (anode buffer layer), as described above, between the anode and the light emitting layer or hole transport layer, and between the cathode and the light emitting layer or electron transport layer. You may let them.
陽極バッファー層(正孔注入層)は、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファー層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファー層、アモルファスカーボンバッファー層、ポリアニリン(エメラルディン)やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファー層等が挙げられる。 The anode buffer layer (hole injection layer) is a phthalocyanine buffer layer typified by copper phthalocyanine, an oxide buffer layer typified by vanadium oxide, an amorphous carbon buffer layer, or a conductive polymer such as polyaniline (emeraldine) or polythiophene. And a polymer buffer layer using
陰極バッファー層(電子注入層)は、ストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファー層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファー層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファー層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファー層等が挙げられる。上記バッファー層(注入層)はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は0.1nm〜5μmの範囲が好ましい。 The cathode buffer layer (electron injection layer) is a metal buffer layer typified by strontium or aluminum, an alkali metal compound buffer layer typified by lithium fluoride, an alkaline earth metal compound buffer layer typified by magnesium fluoride, Examples thereof include an oxide buffer layer typified by aluminum oxide. The buffer layer (injection layer) is preferably a very thin film, and the film thickness is preferably in the range of 0.1 nm to 5 μm although it depends on the material.
正孔阻止(ホールブロック)層は、上記の如く、有機化合物薄膜の基本構成層の他に必要に応じて設けられるものである。正孔阻止層とは広い意味では電子輸送層の機能を有し、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい正孔阻止材料からなり、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、後述する電子輸送層の構成を必要に応じて、本発明に係わる正孔阻止層として用いることができる。 As described above, the hole blocking (hole blocking) layer is provided as necessary in addition to the basic constituent layer of the organic compound thin film. The hole blocking layer has a function of an electron transport layer in a broad sense, and is made of a hole blocking material that has a function of transporting electrons and has a remarkably small ability to transport holes. The probability of recombination of electrons and holes can be improved by blocking. Moreover, the structure of the electron carrying layer mentioned later can be used as a hole-blocking layer concerning this invention as needed.
正孔輸送層とは正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層または複数層設けることができる。正孔輸送材料としては、正孔の注入または輸送、電子の障壁性のいずれかを有するものであり、有機物、無機物のいずれであってもよいが、ポルフィリン化合物、芳香族第3級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第3級アミン化合物を用いることが好ましい。 The hole transport layer is made of a hole transport material having a function of transporting holes, and in a broad sense, a hole injection layer and an electron blocking layer are also included in the hole transport layer. The hole transport layer can be provided as a single layer or a plurality of layers. The hole transport material has either hole injection or transport and electron barrier properties, and may be either an organic substance or an inorganic substance. A porphyrin compound, an aromatic tertiary amine compound, and It is preferable to use a styrylamine compound, particularly an aromatic tertiary amine compound.
正孔輸送層は上記正孔輸送材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、LB法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は5nm〜5μm程度、好ましくは5〜200nmである。この正孔輸送層は上記材料の1種または2種以上からなる一層構造であってもよい。 The hole transport layer can be formed by thinning the hole transport material by a known method such as a vacuum deposition method, a spin coating method, a casting method, a printing method including an ink jet method, or an LB method. it can. Although there is no restriction | limiting in particular about the film thickness of a positive hole transport layer, Usually, 5 nm-about 5 micrometers, Preferably it is 5-200 nm. The hole transport layer may have a single layer structure composed of one or more of the above materials.
電子輸送層とは電子を輸送する機能を有する材料からなり、広い意味で電子注入層、正孔阻止層も電子輸送層に含まれる。電子輸送層は単層または複数層設けることができる。 The electron transport layer is made of a material having a function of transporting electrons, and in a broad sense, an electron injection layer and a hole blocking layer are also included in the electron transport layer. The electron transport layer can be provided as a single layer or a plurality of layers.
発光層に対して陰極側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料(正孔阻止材料を兼ねる)としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体、チアジアゾール誘導体、キノキサリン誘導体、等を用いることができる。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。また、8−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス(8−キノリノール)アルミニウム(Alq)、トリス(5,7−ジクロロ−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(5,7−ジブロモ−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(2−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(5−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、ビス(8−キノリノール)亜鉛(Znq)等、及びこれらの金属錯体の中心金属がIn、Mg、Cu、Ca、Sn、GaまたはPbに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることができる。 An electron transport material (also serving as a hole blocking material) used for the electron transport layer adjacent to the cathode side with respect to the light emitting layer may have a function of transmitting electrons injected from the cathode to the light emitting layer. For example, nitro-substituted fluorene derivatives, diphenylquinone derivatives, thiopyrandioxide derivatives, carbodiimides, fluorenylidenemethane derivatives, anthraquinodimethane and anthrone derivatives, oxadiazole derivatives, thiadiazole derivatives, quinoxaline derivatives, etc. it can. Furthermore, a polymer material in which these materials are introduced into a polymer chain or these materials are used as a polymer main chain can also be used. In addition, metal complexes of 8-quinolinol derivatives such as tris (8-quinolinol) aluminum (Alq), tris (5,7-dichloro-8-quinolinol) aluminum, tris (5,7-dibromo-8-quinolinol) aluminum. Tris (2-methyl-8-quinolinol) aluminum, tris (5-methyl-8-quinolinol) aluminum, bis (8-quinolinol) zinc (Znq), and the like, and the central metals of these metal complexes are In, Mg, Metal complexes replaced with Cu, Ca, Sn, Ga or Pb can also be used as the electron transport material.
電子輸送層は上記電子輸送材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、LB法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は5nm〜5μm程度、好ましくは5〜200nmである。電子輸送層は上記材料の1種または2種以上からなる一層構造であってもよい。 The electron transport layer can be formed by thinning the electron transport material by a known method such as a vacuum deposition method, a spin coating method, a casting method, a printing method including an ink jet method, or an LB method. Although there is no restriction | limiting in particular about the film thickness of an electron carrying layer, Usually, 5 nm-about 5 micrometers, Preferably it is 5-200 nm. The electron transport layer may have a single layer structure composed of one or more of the above materials.
また、図1では有機EL素子として、いわゆるボトムエミッションタイプのものを示しているが、トップエミッションタイプのものであってもよい。 Moreover, although what is called a bottom emission type is shown as an organic EL element in FIG. 1, a top emission type may be used.
第1の電極12には、図2および図3に示すように、円柱状の突起12aが正方格子を形成するように設けられている。突起12aの間には第1の電極12が埋め込まれており、これによって第1の電極12が二次元的な周期をもって配置されている。第1の電極12は図2に示すように分断されず一体であるため、同一の電位とすることができる。
As shown in FIGS. 2 and 3, the
次に第1の実施形態に係る有機EL素子10の作製方法を説明する。まず、透明基板11の表面に感光性樹脂であるレジストを塗布する。塗布したレジストに、干渉露光によりレジストパターニングを行い、レジストに円が正方格子を形成するように並んだパターンを作製する。レジストのパターンが形成された透明基板11を、ドライエッチングにより所定の深さまでエッチングして、レジストの形状と同じ配置の円柱状の突起12aを透明基板11に作製した後、透明基板11からレジストを剥離する。続いて、透明基板11の突起12aが形成された面に、第1の電極12の材料であるITOを、突起12aの隙間を完全に埋め、突起12aが隠れるようにマグネトロンスパッタで成膜する。この成膜されたITOを、透明基板11の突起12aが露出するまで研磨すると、図2に示す構造が得られる。この突起12aが現れた第1の電極12上に、Alq3を蒸着して発光層13を形成し、発光層13の上にアルミニウムを蒸着して第2の電極14を形成し、有機EL素子10が完成する。
Next, a method for manufacturing the
このようにして得られた有機EL素子10は、第1の電極12と第2の電極14に電圧を印加すると、発光層13には第1の電極12からの正孔が注入されない部分が、正方格子を構成するように並んだ円柱形に現れる。発光層13は、正孔または電子が注入されると屈折率がAlq3の場合で約0.1%変化するため、電圧を印加した有機EL素子10では、発光層13に正方格子の周期的構造を持つ屈折率分布が形成される。すなわち、第1の電極12と第2の電極14に電圧を印加することにより発光層13が回折格子となる。
In the
有機EL素子10の第1の電極12と第2の電極14に電圧を印加することによって第1の電極12から注入された正孔と第2の電極14から注入された電子とが再結合して発光した光は、発光と同時にこの回折格子により透明基板11の方向に回折され、透明基板11を通じて有機EL素子10の外部に取り出される。また、第2の電極14側に回折された一部の光も、第2の電極14で反射し、透明基板11を通じて有機EL素子10の外部に取り出される。したがって、第1の電極12を二次元的な周期構造をもって形成していない場合と比べて、発光した光の取り出し効率が向上する。また、第1の電極12、第2の電極14および発光層13は、平坦であり、角を持った部分がなく、電子、正孔が集中することがないため、傷みにくく、有機EL素子10全体としての寿命を長くすることができる。
By applying a voltage to the
第1の実施形態において、発光層13として、屈折率が1.8、発光波長が約520nmであるAlq3を用いている。波長が520nmの光はAlq3中における波長が520÷1.8≒289nmであるため、図3に示す正方格子のピッチaもこれに合わせて289nm周辺の値、例えば300nmとすれば、Alq3を用いた発光層13の発光する光の取り出し効率を向上させることができる。
In the first embodiment, Alq3 having a refractive index of 1.8 and an emission wavelength of about 520 nm is used as the
また、第1の実施形態において、第1の電極12の突起12aの配置を図4に示すように三角格子としてもよい。この場合、三角格子のピッチbも約300nmとすることによって、Alq3を用いた発光層13の発光する光の取り出し効率を向上させることができる。なお、第1の電極12の突起12aの配置は正方格子、三角格子に限られるものではなく、二次元的な周期構造をもつものであれば、斜交格子、長方格子などでもよい。また、周期構造が一次元的なもの、例えば第1の電極12の突起12aが一方向に延びた棒状であり、発光層13に形成される回折格子が縞状であってもよい。
In the first embodiment, the arrangement of the protrusions 12a of the
なお、発光層13にAlq3以外の発光材料を用いた場合、発光層13の発光する光の空気中での波長がλ、屈折率がnである場合、発光層13の構成する回折格子のピッチdを、d≒λ/nとすることにより、発光層13の発光する光の取り出し効率を向上させることができる。例えばピッチdを、0.2μm以上10μmとすることにより、様々な種類の発光材料を用いた場合でも、発光した光を透明基板11方向に回折させることが容易に可能となる。
When a light emitting material other than Alq3 is used for the
<第2の実施形態>
本発明の第2の実施形態について図を用いて説明する。図5は第2の実施形態に係る面発光素子である有機EL素子の正面図、図6は第2の電極および絶縁体を裏返した状態の斜視図である。第2の実施形態は、二次元的な周期構造を有するのが第1の電極ではなく第2の電極である点が異なる以外は第1の実施形態と同じであり、実質上同一の部分には同一の符号を付してある。
<Second Embodiment>
A second embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. FIG. 5 is a front view of an organic EL element which is a surface light emitting element according to the second embodiment, and FIG. 6 is a perspective view of the second electrode and the insulator turned upside down. The second embodiment is the same as the first embodiment except that the second electrode has a two-dimensional periodic structure, not the first electrode, and is substantially the same. Are given the same reference numerals.
第2の実施形態において、有機EL素子10は、透明基板11上に第1の電極12、発光層13が順に形成されている。また、発光層13の上には絶縁体15が正方格子を形成するように配置され、発光層13および絶縁体15の上から第2の電極14が形成されている。よって、第2の電極14は二次元的な周期構造をもつ。
In the second embodiment, in the
次に、第2の実施形態に係る有機EL素子10の作製方法を説明する。まず、透明基板11上にマグネトロンスパッタでITOからなる第1の電極12を形成し、その上にAlq3を蒸着して発光層13を形成する。この発光層13上に、インクジェットによってPMMA(ポリメタクリル酸メチル)を円盤状にした絶縁体15を、正方格子を形成するように配置する。絶縁体15が配置された発光層13上に、アルミニウムを蒸着して第2の電極を形成し、有機EL素子10が完成する。
Next, a manufacturing method of the
このようにして得られた有機EL素子10は、第1の電極12と第2の電極14に電圧を印加すると、発光層13には第2の電極14からの電子が注入されない部分が、正方格子を構成するように並んだ円柱形に現れる。したがって、第1の実施形態と同様に、電圧を印加した有機EL素子10では、発光層13に正方格子の周期的構造を持つ屈折率分布が形成され、発光層13が回折格子となる。
When a voltage is applied to the
第2の実施形態においても、発光層13としてAlq3を用いている場合、絶縁体15の形成する正方格子のピッチを約300nmとすることにより、発光層の発光する光の取り出し効率を向上させることができる。また、絶縁体15が三角格子を構成する場合も第1の実施形態と同様にピッチを約300nmとすれば、発光層13の発光する光の取り出し効率を向上させることができる。
Also in the second embodiment, when Alq3 is used as the
また、第2の実施形態において、第1の実施形態と同様に透明基板11に突起11aを設け、第1の電極12を周期的に配列させてもよい。この場合、突起11aは、発光層13を挟んで絶縁体15に対向する位置に設ける。
Further, in the second embodiment, similarly to the first embodiment, the
本発明は、有機EL素子、無機EL素子、LED等の面発光素子に用いることができる。 The present invention can be used for surface light emitting devices such as organic EL devices, inorganic EL devices, and LEDs.
10 有機EL素子(面発光素子)
11 透明基板
12 第1の電極
13 発光層
14 第2の電極
15 絶縁体
10 Organic EL device (Surface emitting device)
DESCRIPTION OF
Claims (5)
前記第1の電極および前記第2の電極に電圧を印加し、前記発光層に正孔および電子を注入している状態において、前記発光層が前記基板の法線方向に対して垂直な方向に周期構造を持つ屈折率分布を有することを特徴とする面発光素子。 In a surface light emitting device including a substrate, a first electrode, a light emitting layer that emits light by injecting holes and electrons, and a second electrode, which are sequentially formed on the substrate,
In a state where a voltage is applied to the first electrode and the second electrode and holes and electrons are injected into the light emitting layer, the light emitting layer is in a direction perpendicular to the normal direction of the substrate. A surface light emitting device having a refractive index distribution having a periodic structure.
前記第1の電極および前記第2の電極のうち少なくとも一方が、前記基板の法線方向に対して垂直な方向に周期構造を持ち、前記第1の電極および前記第2の電極に電圧を印加して前記発光層に正孔および電子を注入することにより前記発光層が前記周期構造と同様の周期構造を持つ屈折率分布を有することを特徴とする面発光素子。 In a surface light emitting device including a substrate, a first electrode, a light emitting layer that emits light by injecting holes and electrons, and a second electrode, which are sequentially formed on the substrate,
At least one of the first electrode and the second electrode has a periodic structure in a direction perpendicular to the normal direction of the substrate, and a voltage is applied to the first electrode and the second electrode Then, by injecting holes and electrons into the light emitting layer, the light emitting layer has a refractive index distribution having a periodic structure similar to the periodic structure.
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