JP2006299130A - Inorganic powder-containing thermally degradable pressure-sensitive adhesive sheet - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、焼結体を形成するために用いられる感圧接着性を有するシートに関する。 The present invention relates to a pressure-sensitive adhesive sheet used for forming a sintered body.
プラズマディスプレイ用隔壁は、樹脂バインダーに高濃度のガラスフリットを含有させた焼結性ガラス含有樹脂を、大型ガラス板の隔壁形成位置に、隔壁形状にして備え付け、ついで焼成炉にいれ、ガラスフリットを焼結させるとともに樹脂バインダーを熱分解させることにより形成されていた。
しかしながら、焼結性ガラス含有樹脂は、焼結性ガラスをつなぎとめる樹脂分として少量用いられる程度であり、薄いシート状に形成すると壊れやすくなる。そのため、焼結性ガラス含有樹脂を隔壁形成に用いる点で、まだまだ満足のいくものではなかった。
The partition for plasma display is provided with a sinterable glass-containing resin containing a high concentration glass frit in a resin binder in the form of a partition at the partition formation position of a large glass plate, and then placed in a firing furnace to place the glass frit. It was formed by sintering and thermally decomposing the resin binder.
However, the sinterable glass-containing resin is used only in a small amount as a resin component for holding the sinterable glass, and is easily broken when formed into a thin sheet. For this reason, the use of the sinterable glass-containing resin for forming the partition walls has not been satisfactory.
そこで、樹脂バインダーに揮発性溶剤を含有させた粘性液体を、スクリーン印刷などの精密塗布装置を用いて、大型ガラス板の上に印刷した後、乾燥させて隔壁形状を形成させる隔壁の形成方法が提案されている。 Therefore, there is a partition wall forming method in which a viscous liquid containing a volatile solvent in a resin binder is printed on a large glass plate using a precision coating apparatus such as screen printing and then dried to form a partition wall shape. Proposed.
ところが、この方法では印刷工程が必要であり、さらに隔壁形成後に乾燥が必要である。また、隔壁形状に形成された焼結性ガラス含有樹脂は、もろく壊れやすいものであった。
そのため、焼結性ガラス含有樹脂から、高さのある隔壁を形成しようとすると、乾燥時にクラックが生じて崩れてしまったり、形成した隔壁が変形して正しい形状にならないといった問題点があった。
However, this method requires a printing process and further requires drying after the barrier ribs are formed. Moreover, the sinterable glass-containing resin formed in the shape of the partition wall was brittle and fragile.
For this reason, when trying to form a high partition wall from a sinterable glass-containing resin, there is a problem in that cracks are generated during drying, and the formed partition wall is deformed and does not have a correct shape.
そこで、高濃度のガラスフリットを含有させるバインダーとしてエチルセルロースを用いることにより、シート状に成形しても、脆くなく必要なシート強度を持つ焼結性ガラス含有シートが提案されていた（特許文献１）。
特許文献１に記載のエチルセルロースをバインダーとするシートは、厚みを厚くするとやはりシート強度が落ちるため、もろさが出てきてしまう。そのため、厚みの厚いシートを成形すること自体難しいといった問題点があった。 The sheet having ethyl cellulose as a binder described in Patent Document 1 is fragile because the sheet strength decreases as the thickness increases. Therefore, there is a problem that it is difficult to form a thick sheet.
また、シートを積層して厚みを厚くして高さのある隔壁形状を形成した後、焼成することにより隔壁を得る方法が提案されている。しかし、積層されたシート間は単に積み重ねられているだけで接着していないため、積み重ねたシート間は安定しておらず、わずかな力でずれたり、皺が入ってしまうといった問題点があった。 In addition, a method has been proposed in which the barrier ribs are obtained by laminating sheets to increase the thickness to form a high barrier rib shape and then firing. However, since the stacked sheets are simply stacked and not bonded, the stacked sheets are not stable, and there is a problem that they are displaced with a slight force or wrinkles enter. .
このような問題は、プラズマディスプレイ用隔壁に限らず、プラズマディスプレイの蛍光体、電極配線を形成するために用いる蛍光体含有樹脂や、導電粉末含有樹脂などでも高さのある隔壁を形成させた時に脆くなるといった問題は同様に存在していた。
そこで、本発明は、上記問題点を解決することを目的とし、良好な焼結体、特に、プラズマディスプレイの隔壁などの高さのある焼結体を形成することができる無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを提供することを主目的とする。
Such problems are not limited to plasma display partition walls, but when a partition wall having a high height is formed even with a phosphor-containing resin used for forming phosphors and electrode wiring for plasma displays, or with a resin containing conductive powder. The problem of becoming brittle also existed.
Therefore, the present invention aims to solve the above-mentioned problems, and an inorganic powder-containing thermally decomposable feeling capable of forming a good sintered body, particularly a sintered body having a height such as a partition wall of a plasma display. The main purpose is to provide a pressure-bonding sheet.
本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意検討した結果、熱分解性感圧接着樹脂と焼結性を有する無機粉末とからなる無機粉末含有熱分解性感圧接着シートが、良好な焼結体を工業的有利に形成することができることを見出し、さらに検討を重ねて本発明を完成させるに至った。 As a result of intensive studies to achieve the above object, the present inventors have found that a thermally decomposable pressure sensitive adhesive sheet comprising a thermally decomposable pressure sensitive adhesive resin and a sinterable inorganic powder is a good sintered body. Has been found to be industrially advantageous, and further investigations have been made to complete the present invention.
すなわち、本発明は、
〔１〕 熱分解性感圧接着樹脂と焼結性を有する無機粉末とを含む無機粉末含有熱分解性感圧接着シートであって、焼結体を形成するために用いられることを特徴とする無機粉末含有熱分解性感圧接着シート、
〔２〕 熱分解性感圧接着樹脂が（メタ）アクリル系樹脂である前記〔１〕に記載の無機粉末含有熱分解性感圧接着シート、
〔３〕 （メタ）アクリル系樹脂が、異なる２種以上の炭素数１〜２０で構成されるアルキルメタクリレートの共重合体、または異なる２種以上の炭素数１〜２０で構成されるアルキルメタクリレートと（メタ）アクリル酸との共重合体からなる前記〔２〕に記載の無機粉末含有熱分解性感圧接着シート、
〔４〕 （メタ）アクリル系樹脂が、メチルメタクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレートおよび（メタ）アクリル酸から任意に選択された組み合わせよりなる共重合体からなる前記〔２〕に記載の無機粉末含有熱分解性感圧接着シート、
〔５〕 熱分解性感圧接着樹脂と焼結性を有する無機粉末との組成割合が、５５〜３０体積％：４５〜７０体積％であることを特徴とする前記〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載の無機粉末含有熱分解性感圧接着シート、
〔６〕 焼結性を有する無機粉末が、ガラスフリット、アルミナ粉末、銀粉末、酸化銀粉末、銅粉末、インジウム錫オキサイド粉末、金粉末およびハンダ粉末からなる群より選ばれる１種または２種以上である前記〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載の無機粉末含有熱分解性感圧接着シート、
〔７〕 熱分解性感圧接着樹脂と、焼結性を有する無機粉末と、揮発性溶剤とを含有していることを特徴とする、熱分解性感圧接着シート形成用の揮発性溶剤含有樹脂粘性液、
〔８〕 熱分解性感圧接着樹脂が、（メタ）アクリル系樹脂である前記〔７〕に記載の揮発性溶剤含有樹脂粘性液、
〔９〕 （メタ）アクリル系樹脂が、異なる２種以上の炭素数１〜２０で構成されるアルキルメタクリレートの共重合体、または異なる２種以上の炭素数１〜２０で構成されるアルキルメタクリレートと（メタ）アクリル酸との共重合体からなる前記〔８〕に記載の揮発性溶剤含有樹脂粘性液、および
〔１０〕 （メタ）アクリル系樹脂が、メチルメタクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレートおよび（メタ）アクリル酸から任意に選択された組み合わせよりなる共重合体からなる前記〔８〕に記載の揮発性溶剤含有樹脂粘性液、
に関する。
That is, the present invention
[1] An inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet containing a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin and a sinterable inorganic powder, wherein the inorganic powder is used to form a sintered body Contains heat decomposable pressure sensitive adhesive sheet,
[2] The inorganic powder-containing thermally decomposable pressure sensitive adhesive sheet according to [1], wherein the thermally decomposable pressure sensitive adhesive resin is a (meth) acrylic resin,
[3] (meth) acrylic resin is a copolymer of alkyl methacrylates composed of two or more different types of carbon atoms of 1 to 20, or alkyl methacrylates composed of two or more types of different carbon numbers of 1 to 20 The inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet according to [2], which comprises a copolymer with (meth) acrylic acid,
[4] From a copolymer in which the (meth) acrylic resin comprises a combination arbitrarily selected from methyl methacrylate, butyl (meth) acrylate, ethylhexyl (meth) acrylate, lauryl (meth) acrylate and (meth) acrylic acid The inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet according to [2],
[5] The above-mentioned [1] to [4], wherein the composition ratio of the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin and the inorganic powder having sinterability is 55 to 30% by volume: 45 to 70% by volume. Thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet containing any of the inorganic powders,
[6] The inorganic powder having sinterability is one or more selected from the group consisting of glass frit, alumina powder, silver powder, silver oxide powder, copper powder, indium tin oxide powder, gold powder and solder powder The inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet according to any one of [1] to [5],
[7] Viscosity of a volatile solvent-containing resin for forming a heat-decomposable pressure-sensitive adhesive sheet, comprising a heat-decomposable pressure-sensitive adhesive resin, an inorganic powder having sinterability, and a volatile solvent liquid,
[8] The volatile solvent-containing resin viscous liquid according to [7], wherein the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin is a (meth) acrylic resin,
[9] (meth) acrylic resin is a copolymer of two or more different alkyl methacrylates having 1 to 20 carbon atoms, or two or more different alkyl methacrylates having 1 to 20 carbon atoms The volatile solvent-containing resin viscous liquid according to the above [8], which comprises a copolymer with (meth) acrylic acid, and [10] (meth) acrylic resin is methyl methacrylate, butyl (meth) acrylate, ethylhexyl ( The volatile solvent-containing resin viscous liquid according to the above [8], comprising a copolymer comprising a combination arbitrarily selected from (meth) acrylate, lauryl (meth) acrylate and (meth) acrylic acid,
About.
本発明の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートは、焼成によって、良好な焼結体、特に、プラズマディスプレイの隔壁などの高さのある焼結体を工業的有利に形成することができる。 The inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention can industrially advantageously form a good sintered body, particularly a sintered body having a height such as a partition wall of a plasma display, by firing.
本発明の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートは、熱分解感圧接着樹脂と焼結性を有する無機粉末とを含み、かつ焼結体を形成するために用いられることを特徴とし、該シートは、必要により他の第３成分を含んでいてもよい。前記無機粉末含有熱分解性感圧接着シートは、熱分解性感圧接着樹脂と、焼結性を有する無機粉末と、必要により他の第３成分との混合物を、常法に従い、シート状に成形することにより製造できる。 The inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention comprises a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin and a sinterable inorganic powder, and is used for forming a sintered body, the sheet being characterized in that May contain other third component if necessary. The inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet is formed by molding a mixture of a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin, a sinterable inorganic powder, and, if necessary, another third component into a sheet according to a conventional method. Can be manufactured.
（熱分解性感圧接着樹脂）
前記熱分解性感圧接着樹脂は、熱分解性を有する感圧接着樹脂であれば特に限定されない。熱分解性感圧接着樹脂としては、具体的には、例えば、（メタ）アクリル系樹脂、ウレタン樹脂、ポリエーテル樹脂、ゴム系樹脂、シリコーン系樹脂、アセタール系樹脂、ポリエステル系樹脂などが挙げられ、これらの樹脂を複数種類組み合わせて熱分解性感圧接着樹脂として用いてもよい。本発明では、熱分解性感圧接着樹脂として、分解性および感圧接着性のバランスに優れる（メタ）アクリル系樹脂を好適に用いることができる。
また、感圧接着性を発現しやすくするという観点から、動的粘弾性におけるｔａｎδのピーク温度が−１００℃〜５０℃である熱分解性感圧接着樹脂が好ましく、−８０℃〜３０℃である熱分解性感圧接着樹脂がより好ましい。前記ｔａｎδのピーク温度が常用温度を超える場合には、本発明の無機粉末含有感圧接着シートの製造において、第３成分として後記する非揮発性液状有機化合物を併用するのがよい。
(Pyrolytic pressure-sensitive adhesive resin)
The heat-decomposable pressure-sensitive adhesive resin is not particularly limited as long as it is a pressure-sensitive adhesive resin having thermal decomposability. Specific examples of the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin include (meth) acrylic resins, urethane resins, polyether resins, rubber resins, silicone resins, acetal resins, polyester resins, and the like. A combination of a plurality of these resins may be used as the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin. In the present invention, a (meth) acrylic resin excellent in the balance between decomposability and pressure-sensitive adhesiveness can be suitably used as the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin.
Further, from the viewpoint of facilitating the expression of pressure-sensitive adhesiveness, a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin having a peak temperature of tan δ in dynamic viscoelasticity of −100 ° C. to 50 ° C. is preferable, and is −80 ° C. to 30 ° C. A heat decomposable pressure sensitive adhesive resin is more preferable. When the tan δ peak temperature exceeds the normal temperature, it is preferable to use a non-volatile liquid organic compound described later as the third component in the production of the inorganic powder-containing pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention.
以下、本発明の原料として使用される熱分解性感圧接着樹脂として好適な（メタ）アクリル系樹脂について説明する。
前記（メタ）アクリル系樹脂は、通常、（メタ）アクリレートモノマーの単独重合体または共重合体で構成され、これらの重合体または共重合体は、（メタ）アクリレートモノマーを常法に従い重合または共重合することにより得られる。前記（メタ）アクリレートモノマーとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、イソミリスチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、５−ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレート、６−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシ−３−メチルブチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル（メタ）アクリレート、シクロヘキサンジメタノールモノ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールモノ（メタ）アクリレート、グリセロールモノ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンモノ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールモノ（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、３−メタクリロイロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロイロキシプロピルジメトキシシラン、３−メタクリロイロキシプロピルイソシアネート、２−［（メタ）アクリロイルオキシ］エチル−２−ヒドロキシエチル−フタル酸、２−［（メタ）アクリロイルオキシ］エチル−２−ヒドロキシプロピル−フタル酸などが挙げられ、また、下記式（１）〜（１８）で示される化合物なども挙げられるが、中でも、炭素数１〜２０で構成されるアルキル（メタ）アクリレートが好ましく、炭素数１〜２０で構成されるアルキルメタクリレートがより好ましい。
Hereinafter, a (meth) acrylic resin suitable as a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin used as a raw material of the present invention will be described.
The (meth) acrylic resin is usually composed of a homopolymer or copolymer of a (meth) acrylate monomer, and these polymers or copolymers are polymerized or copolymerized with a (meth) acrylate monomer according to a conventional method. Obtained by polymerization. Examples of the (meth) acrylate monomer include methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, n-butyl (meth) acrylate, tert-butyl (meth) acrylate, isoamyl (meth) acrylate, 2-ethylhexyl (meth) ) Acrylate, n-octyl (meth) acrylate, isooctyl (meth) acrylate, isononyl (meth) acrylate, isomyristyl (meth) acrylate, lauryl (meth) acrylate, isodecyl (meth) acrylate, tridecyl (meth) acrylate, 2- Hydroxyethyl (meth) acrylate, 2-hydroxypropyl (meth) acrylate, 3-hydroxypropyl (meth) acrylate, 2-hydroxybutyl (meth) acrylate, 4-hydroxybutyl (Meth) acrylate, 5-hydroxypentyl (meth) acrylate, 6-hydroxyhexyl (meth) acrylate, 3-hydroxy-3-methylbutyl (meth) acrylate, 2-hydroxy-3-phenoxypropyl (meth) acrylate, cyclohexane Dimethanol mono (meth) acrylate, neopentyl glycol mono (meth) acrylate, glycerol mono (meth) acrylate, trimethylolpropane mono (meth) acrylate, pentaerythritol mono (meth) acrylate, glycidyl (meth) acrylate, 3-methacryl Leuoxypropyltrimethoxysilane, 3-methacryloyloxypropyldimethoxysilane, 3-methacryloyloxypropyl isocyanate, 2-[(meth) acryloyloxy ] Ethyl-2-hydroxyethyl-phthalic acid, 2-[(meth) acryloyloxy] ethyl-2-hydroxypropyl-phthalic acid, and the like, and compounds represented by the following formulas (1) to (18) Among them, alkyl (meth) acrylates having 1 to 20 carbon atoms are preferable, and alkyl methacrylates having 1 to 20 carbon atoms are more preferable.
前記（メタ）アクリレートモノマーの共重合体は、２種以上の（メタ）アクリレートモノマーの共重合体だけでなく、１種または２種以上の（メタ）アクリレートモノマーと、（メタ）アクリル酸との共重合体であってもよい。 The copolymer of the (meth) acrylate monomer is not only a copolymer of two or more (meth) acrylate monomers, but also one or more (meth) acrylate monomers and (meth) acrylic acid. A copolymer may also be used.
また、前記（メタ）アクリレート共重合体は、クラックや変形などを生じさせずにプラズマディスプレイの隔壁などの高さのある焼結体を形成できるという点から、異なる２種以上の炭素数１〜２０で構成されるアルキル（メタ）アクリレートの共重合体、または異なる２種以上の炭素数１〜２０で構成されるアルキル（メタ）アクリレートと（メタ）アクリル酸との共重合体であるのが好ましく、より低温で焼結できることから、異なる２種以上の炭素数１〜２０で構成されるアルキルメタクリレートの共重合体、または異なる２種以上の炭素数１〜２０で構成されるアルキルメタクリレートとメタクリル酸との共重合体であるのがより好ましく、また、メチルメタクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレートおよび（メタ）アクリル酸から任意に選択された組み合わせよりなる共重合体であるのが最も好ましい。 In addition, the (meth) acrylate copolymer is capable of forming a sintered body having a height such as a partition wall of a plasma display without causing cracks or deformation, and thus has two or more different carbon numbers of 1 to It is a copolymer of alkyl (meth) acrylate composed of 20 or a copolymer of alkyl (meth) acrylate and (meth) acrylic acid composed of two or more different types of 1 to 20 carbon atoms. Preferably, since it can be sintered at a lower temperature, it is a copolymer of two or more different alkyl methacrylates having 1 to 20 carbon atoms, or two or more different alkyl methacrylates having 1 to 20 carbon atoms and methacryl. More preferably, it is a copolymer with an acid, and methyl methacrylate, butyl (meth) acrylate, ethylhexyl (meth) acrylate. Rate, is most preferable lauryl (meth) acrylate and (meth) made of combination selected arbitrarily from acrylic acid copolymer.
なお、前記（メタ）アクリル系樹脂は極性官能基を有していてもよく、極性官能基としては、例えば、水酸基、フェノール性水酸基、カルボキシル基、アミノ基、アミド基、ニトリル基、カルボニル基、テトラヒドロフルフリル基等が挙げられる。極性官能基を有する（メタ）アクリル系樹脂は、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、極性官能基を有する（メタ）アクリレートモノマーを重合して得られたものであってもよいし、極性官能基が変性により導入されたものであってもよいし、前記（メタ）アクリレートモノマーと極性官能基を有するビニルモノマーとの共重合により導入されたものであってもよい。 The (meth) acrylic resin may have a polar functional group. Examples of the polar functional group include a hydroxyl group, a phenolic hydroxyl group, a carboxyl group, an amino group, an amide group, a nitrile group, a carbonyl group, A tetrahydrofurfuryl group etc. are mentioned. The (meth) acrylic resin having a polar functional group is not particularly limited as long as the purpose of the present invention is not impaired, and may be obtained by polymerizing a (meth) acrylate monomer having a polar functional group. The polar functional group may be introduced by modification, or may be introduced by copolymerization of the (meth) acrylate monomer and a vinyl monomer having a polar functional group.
前記（メタ）アクリル系樹脂における（メタ）アクリレートモノマーの単独重合体または共重合体の数平均分子量は１万〜１００万が好ましく、より好ましくは、５万〜７０万である。 The number average molecular weight of the (meth) acrylate monomer homopolymer or copolymer in the (meth) acrylic resin is preferably 10,000 to 1,000,000, more preferably 50,000 to 700,000.
（焼結性を有する無機粉末）
本発明で用いる無機粉末は、焼結性を有する無機粉末であれば特に限定されない。焼結性を有する無機粉末の種類としては、具体的には、例えば、硼珪酸鉛ガラス、鉛ガラス、ＣａＯ・Ａｌ２Ｏ３・ＳｉＯ２系無機ガラス、ＭｇＯ・Ａｌ２Ｏ３・ＳｉＯ２系無機ガラス、Ｌｉ２Ｏ・Ａｌ２Ｏ３・ＳｉＯ２系無機ガラスの低融点ガラス；ＺｎＳ：Ａｇ，Ａｌ、ＺｎＳ：Ｃｕ，Ａｌ、Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ、（ＳｒＣａＢａＭｇ）５（ＰＯ４）３Ｃｌ：Ｅｕ、ＬａＰＯ４：Ｃｅ，Ｔｂ、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ、Ｃａ１０（ＰＯ４）６ＦＣｌ：Ｓｂ，Ｍｎ、ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ、Ｚｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎ、（Ｙ，Ｇｄ）ＢＯ３：Ｅｕ、ＣａＷＯ４、Ｇｄ２Ｏ２Ｓ：Ｔｂ、（Ｙ，Ｓｒ）ＴａＯ４：Ｎｂ等の蛍光体；アルミ、金、白金、銀、銅、ニッケル、パラジウム等の金属；酸化銀、アルミナ、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化インジウム、インジウム錫オキサイド、酸化マグネシウム、酸化亜鉛等の金属酸化物、ハンダなどが挙げられる。また、前記無機粉末は、ガラスフリット、アルミナ粉末、銀粉末、酸化銀粉末、銅粉末、インジウム錫オキサイド（ＩＴＯ）粉末、金粉末およびハンダ粉末から選ばれる１種または２種以上の粉末であるのが好ましく、ガラスフリット、アルミナ粉末または銀粉末であるのがより好ましい。
(Inorganic powder with sinterability)
The inorganic powder used in the present invention is not particularly limited as long as it is an inorganic powder having sinterability. Specific examples of the inorganic powder having sinterability include, for example, lead borosilicate glass, lead glass, CaO.Al 2 O 3 .SiO 2 inorganic glass, and MgO.Al 2 O 3 .SiO 2 system. low melting point glass of the inorganic glass, Li 2 O · Al 2 O 3 · SiO 2 type inorganic glass; ZnS: Ag, Al, ZnS : Cu, Al, Y 2 O 2 S: Eu, (SrCaBaMg) 5 (PO 4) 3 Cl: Eu, LaPO 4 : Ce, Tb, Y 2 O 3 : Eu, Ca 10 (PO 4 ) 6 FCl: Sb, Mn, BaMgAl 10 O 17 : Eu, Zn 2 SiO 4 : Mn, (Y, Gd ) BO 3 : Eu, CaWO 4 , Gd 2 O 2 S: Tb, (Y, Sr) TaO 4 : phosphor such as Nb; metal such as aluminum, gold, platinum, silver, copper, nickel, palladium; silver oxide ,alumina Titanium oxide, zirconium oxide, indium oxide, indium tin oxide, magnesium oxide, metal oxides such as zinc oxide, solder and the like. Further, the inorganic powder is one or more powders selected from glass frit, alumina powder, silver powder, silver oxide powder, copper powder, indium tin oxide (ITO) powder, gold powder and solder powder. Is preferable, and glass frit, alumina powder or silver powder is more preferable.
（第３成分）
前記熱分解性感圧接着樹脂および前記無機粉末以外の他の第３成分としては、例えば、非揮発性液状有機化合物、揮発性溶剤、架橋剤、粘着付与樹脂などが挙げられる。
(Third component)
Examples of the third component other than the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin and the inorganic powder include a non-volatile liquid organic compound, a volatile solvent, a cross-linking agent, and a tackifier resin.
（非揮発性液状有機化合物）
本発明の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートは、粘着性を高めることができ、シートのもろさを改善できることから、非揮発性液状有機化合物をさらに含有することが好ましい。非揮発性液状有機化合物の含有量は、熱分解性感圧接着樹脂１００重量部に対して５〜２００重量部が好ましく、より好ましくは１０〜１００重量部であり、さらに好ましくは２０〜８０重量部である。
前記の非揮発性液状有機化合物とは、１気圧での沸点が、２５０℃以上の液状有機化合物で、室温で実質的に揮発しない化合物である。このような化合物としては、具体的には、例えば、ジオクチルアジペート、アセチルリシノレート、ジオクチルフタレート、ポリアクリル酸アルキルエステルオリゴマー、ポリプロピレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどが挙げられる。
(Non-volatile liquid organic compounds)
It is preferable that the inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention further contains a non-volatile liquid organic compound because it can increase the tackiness and improve the brittleness of the sheet. The content of the non-volatile liquid organic compound is preferably 5 to 200 parts by weight, more preferably 10 to 100 parts by weight, and still more preferably 20 to 80 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin. It is.
The non-volatile liquid organic compound is a liquid organic compound having a boiling point at 1 atm of 250 ° C. or higher and does not substantially volatilize at room temperature. Specific examples of such a compound include dioctyl adipate, acetyl ricinolate, dioctyl phthalate, polyacrylic acid alkyl ester oligomer, polypropylene glycol, polyethylene glycol, polytetramethylene glycol, and the like.
（揮発性溶剤）
本発明の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートには、揮発性溶剤がさらに含まれていてもよく、揮発性溶剤を用いる場合には、前記熱分解性感圧接着樹脂および前記無機粉末に揮発性溶剤を加えて混合した後、キャスティング法により無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを形成することが望ましい。これにより前記無機粉末を高濃度に含有する無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを容易に形成できる。
(Volatile solvent)
The inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention may further contain a volatile solvent. When a volatile solvent is used, the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin and the inorganic powder are volatile. After adding the solvent and mixing, it is desirable to form a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet containing inorganic powder by a casting method. Thereby, an inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet containing the inorganic powder in a high concentration can be easily formed.
前記揮発性溶剤としては、具体的には、例えば、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸イソプロピル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸アミル、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジエチルケトン、ジプロピルケトン、ジブチルケトン、アセチルアセトン、エチルアセチルアセテート、メタノール、エタノール、プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ブタノール、トルエン、キシレン、メシチレン、クレゾール、リモネン、ターピネオール、エチレングリコールエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート、イソホロン、乳酸ブチル、ジオクチルアジペート、ベンジルアルコール、フェニルプロピレングリコール、クレゾール等が挙げられる。 Specific examples of the volatile solvent include ethyl acetate, propyl acetate, isopropyl acetate, butyl acetate, isobutyl acetate, amyl acetate, acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, diethyl ketone, dipropyl ketone, dibutyl ketone, Acetyl acetone, ethyl acetyl acetate, methanol, ethanol, propyl alcohol, isopropyl alcohol, butanol, toluene, xylene, mesitylene, cresol, limonene, terpineol, ethylene glycol ethyl ether, ethylene glycol monobutyl ether, ethylene glycol monoethyl ether acetate, butyl carbitol , Butyl carbitol acetate, isophorone, butyl lactate, dioctyl adipate, benzyl alcohol, phenol Le propylene glycol, cresol, and the like.
（架橋剤）
前記熱分解性感圧接着樹脂は、本発明の目的を阻害しない限り、あらかじめ水酸基、カルボキシル基、イソシアネート基、エポキシ基などの架橋性官能基を導入した前記樹脂を架橋剤で架橋させたものも前記熱分解性感圧接着樹脂に包含される。架橋剤で架橋されたもの（架橋樹脂）は、シートを形成させる際に、前記熱分解性感圧接着樹脂以外にも第３成分として架橋剤を用いることにより生成させることができ、かかる架橋樹脂とすることで、シートのもろさを改善、および感圧接着性を調整できる。架橋剤は、熱分解性感圧接着樹脂に存在する官能基により適宜に選択される。
(Crosslinking agent)
As long as the thermal decomposable pressure-sensitive adhesive resin does not impair the object of the present invention, the resin in which a crosslinkable functional group such as a hydroxyl group, a carboxyl group, an isocyanate group, or an epoxy group has been introduced in advance is crosslinked with a crosslinking agent. Included in thermally decomposable pressure sensitive adhesive resins. What is crosslinked with a crosslinking agent (crosslinked resin) can be formed by using a crosslinking agent as a third component in addition to the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin when forming a sheet. By doing so, the brittleness of the sheet can be improved and the pressure-sensitive adhesiveness can be adjusted. The cross-linking agent is appropriately selected depending on the functional group present in the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin.
本発明の熱分解性感圧接着樹脂中に存在する官能基が水酸基の場合には、架橋剤としては、一分子中にイソシアネート基を２個以上有する化合物などが挙げられ、カルボキシル基である場合には、架橋剤としては、一分子中にエポキシ基、オキセタニル基およびビニロキシ基から選ばれる１種または２種以上の基を２個以上有する化合物などが挙げられ、イソシアネート基である場合には、架橋剤としては、一分子中に水酸基、メルカプト基およびアミノ基から選ばれる１種または２種以上の基を２個以上有する化合物などが挙げられる。
また、熱分解性感圧接着樹脂中に存在する官能基が、エポキシ基である場合には、架橋剤としては一分子中にカルボキシル基およびアミノ基から選ばれる１種または２種の基を２個以上有する化合物などが挙げられる。
When the functional group present in the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin of the present invention is a hydroxyl group, examples of the crosslinking agent include compounds having two or more isocyanate groups in one molecule. As the cross-linking agent, a compound having two or more of one or two or more groups selected from an epoxy group, an oxetanyl group and a vinyloxy group in one molecule can be mentioned. Examples of the agent include compounds having two or more groups selected from a hydroxyl group, a mercapto group, and an amino group in one molecule.
In addition, when the functional group present in the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin is an epoxy group, the crosslinking agent includes two groups of one or two types selected from a carboxyl group and an amino group in one molecule. Examples thereof include compounds having the above.
（粘着付与樹脂）
また、本発明の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートは、粘着性を改善するために粘着付与樹脂を含有していてもよい。
粘着付与樹脂としては、具体的には、例えば、Ｃ５やＣ９系粘着付与樹脂、クマロンインデン樹脂系粘着付与樹脂、キシレン系樹脂系粘着付与樹脂、ロジンエステル系粘着付与樹脂、水添ロジンエステル系粘着付与樹脂、テルペンフェノール系粘着付与樹脂などが挙げられる。
(Tackifying resin)
Moreover, the inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention may contain a tackifying resin in order to improve the tackiness.
Specific examples of the tackifying resin include C5 and C9 tackifying resins, coumarone indene resin tackifying resins, xylene resin tackifying resins, rosin ester tackifying resins, and hydrogenated rosin ester resins. Examples include tackifying resins and terpene phenol-based tackifying resins.
（組成割合）
本発明の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートにおける前記熱分解性感圧接着樹脂と前記無機粉末との組成割合は５５〜３０体積％：４５〜７０体積％であるのが好ましい。また、無機粉末含有熱分解性感圧接着シート中の前記熱分解性感圧接着樹脂の組成割合が３０〜５５体積％であり、かつ前記無機粉末の組成割合が４５〜７０体積％であると、無機粉末含有熱分解性感圧接着シートが脆くなりにくく、取り扱いやすくなる。なお、前記体積％（Ｖ）は、真比重をｄとし、さらに重量をｗとして、下記数式により求められる。
［数１］
Ｖ＝ｗ／ｄ
(Composition ratio)
The composition ratio of the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin and the inorganic powder in the inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention is preferably 55 to 30% by volume: 45 to 70% by volume. Further, when the composition ratio of the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin in the inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet is 30 to 55% by volume and the composition ratio of the inorganic powder is 45 to 70% by volume, inorganic The powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet is difficult to become brittle and easy to handle. The volume% (V) is obtained by the following mathematical formula, where true specific gravity is d and weight is w.
[Equation 1]
V = w / d
なお、無機粉末含有熱分解性感圧接着シートの製造原料である「熱分解性感圧接着樹脂と、焼結性を有する無機粉末と、所望により他の第３成分との混合物」は、第３成分として揮発性溶剤を用いた揮発性溶剤含有樹脂粘性液であるのが好ましく、この揮発性溶剤含有樹脂粘性液は、熱分解性感圧接着樹脂と、焼結性を有する無機粉末と、揮発性溶剤とを常法に従い混合することにより得られる。 The “mixture of a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin, a sinterable inorganic powder, and optionally another third component”, which is a raw material for producing an inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet, is a third component. It is preferable that the volatile solvent-containing resin viscous liquid using a volatile solvent as the volatile solvent-containing resin viscous liquid includes a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin, a sinterable inorganic powder, and a volatile solvent. Can be obtained by mixing according to a conventional method.
揮発性溶剤含有樹脂粘性液を本発明の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートの製造原料として用いる場合、無機粉末含有熱分解性感圧接着シートの好ましい製造方法としては、例えば、熱分解性感圧接着樹脂と焼結性を有する無機粉末と揮発性溶剤とを混合して、揮発性溶剤含有樹脂粘性液を調製し、揮発性溶剤含有樹脂粘性液を基板上に塗布した後、乾燥することにより無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを製造する方法が挙げられる。 When a volatile solvent-containing resin viscous liquid is used as a raw material for producing the inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention, as a preferred production method of the inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet, for example, pyrolyzable pressure-sensitive adhesive Resin, inorganic powder having sinterability, and volatile solvent are mixed to prepare a volatile solvent-containing resin viscous liquid, and after applying the volatile solvent-containing resin viscous liquid on the substrate, it is dried and dried. A method for producing a powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet may be mentioned.
（無機粉末含有熱分解性感圧接着シートの利用例）
本発明の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートは、焼成によって良好な焼結体を形成することができるため、焼結体形成用シート（例えば、隔壁形成用シート、蛍光体形成用シート、配線や電極などを形成するための導電体形成用シート、誘電体などを形成するためのセラミックス焼結体形成用シートや積層セラミックス基板用シートなど）として利用され得る。
なお、本発明の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを焼成する際の焼成温度は、無機粉末含有熱分解性感圧接着シートの組成などによって異なるため、一概には言えないが、通常、２５０〜１８００℃である。
(Application example of thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet containing inorganic powder)
Since the inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention can form a good sintered body by firing, a sintered body forming sheet (for example, a partition forming sheet, a phosphor forming sheet, a wiring) For example, a sheet for forming a conductor for forming electrodes and electrodes, a sheet for forming a ceramic sintered body for forming dielectrics, and a sheet for laminated ceramic substrates.
Note that the firing temperature when firing the inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention varies depending on the composition of the inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet, etc. 1800 ° C.
（実施例１）
（Ａ）熱分解性感圧接着樹脂の調製
〔配合原料〕
２−エチルヘキシルメタクリレート（ＥＨＭＡ） ８９．５重量部
メチルメタクリレート（ＭＭＡ） １０重量部
メタクリル酸 ０．５重量部
アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ） ３重量部
Example 1
(A) Preparation of heat-decomposable pressure-sensitive adhesive resin [blending raw material]
2-ethylhexyl methacrylate (EHMA) 89.5 parts by weight Methyl methacrylate (MMA) 10 parts by weight Methacrylic acid 0.5 parts by weight Azobisisobutyronitrile (AIBN) 3 parts by weight
上記配合原料をトルエン１００重量部に溶解させ、ついで１２０℃で６時間重合反応させることにより、熱分解性感圧接着樹脂を含むトルエン溶液を得た。 The above blended raw materials were dissolved in 100 parts by weight of toluene, and then subjected to a polymerization reaction at 120 ° C. for 6 hours to obtain a toluene solution containing a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin.
（Ｂ）揮発性溶剤含有樹脂粘性液の調製
上記（Ａ）で得られたトルエン溶液にガラスフリットを、熱分解性感圧接着樹脂固形分４０体積％に対してガラスフリット６０体積％となるようにして加え、ニーダを用いて混合した。得られた混合物は粘性のある揮発性溶剤含有樹脂粘性液となった。
(B) Preparation of Viscous Solvent-Containing Resin Viscous Liquid Glass frit is added to the toluene solution obtained in (A) above so that the heat-decomposable pressure-sensitive adhesive resin solid content is 40% by volume and the glass frit is 60% by volume. And mixed using a kneader. The obtained mixture became a viscous volatile solvent-containing resin viscous liquid.
（Ｃ）無機粉末含有熱分解性感圧接着シートの製造
上記（Ｂ）で得られた揮発性溶剤含有樹脂粘性液を、厚さ７５μｍポリエチレンテレフタレートシートの上に、乾燥後厚みが１００μｍとなるように塗布した。得られた塗布物を加熱炉に入れ、１１０℃、１０分間乾燥させた。これにより、ポリエチレンテレフタレートシートの上に、厚さ２０μｍの無機粉末含有熱分解性感圧接着シート（１）を得た。
また、ポリエチレンテレフタレートシートに代えて、シリコーン離型処理されたポリエチレンテレフタレートシートを用いたこと以外、前記と同様にして、シリコーン離型処理されたポリエチレンテレフタレートシートの上に、無機粉末含有熱分解性感圧接着シート（２）を得た。
(C) Production of inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet The volatile solvent-containing resin viscous liquid obtained in (B) above is dried on a 75 μm thick polyethylene terephthalate sheet so that the thickness after drying is 100 μm. Applied. The obtained coated material was put in a heating furnace and dried at 110 ° C. for 10 minutes. This obtained the 20-micrometer-thick thermally decomposable pressure-sensitive-adhesive sheet (1) on a polyethylene terephthalate sheet.
Further, in place of the polyethylene terephthalate sheet, a polyethylene terephthalate sheet that has been subjected to silicone release treatment is used in the same manner as described above. An adhesive sheet (2) was obtained.
（実施例２）
ガラスフリットの代わりにアルミナ粉末を用いたこと以外、実施例１と同様にして無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを得た。
(Example 2)
An inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet was obtained in the same manner as in Example 1 except that alumina powder was used instead of glass frit.
（実施例３）
ガラスフリットの代わりに銀粉末を用いたこと以外、実施例１と同様にして無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを得た。
(Example 3)
An inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet was obtained in the same manner as in Example 1 except that silver powder was used instead of glass frit.
（比較例）
熱分解性感圧接着樹脂を含むトルエン溶液に代えて、エチルセルロース（粘度１００ｃｐｓ）１０ｇとトルエン９０ｇとの混合液を用いたこと以外、実施例１と同様にして無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを得た。
(Comparative example)
An inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet was prepared in the same manner as in Example 1 except that a mixed solution of 10 g of ethyl cellulose (viscosity 100 cps) and 90 g of toluene was used instead of the toluene solution containing the thermally decomposable pressure-sensitive adhesive resin. Obtained.
（試験例１）
粘着力の測定
実施例１〜３および比較例で得られた、無機粉末含有熱分解性感圧接着シート（１）を表面に有している厚さ７５μｍポリエチレンテレフタレートシートを、幅２５ｍｍの短冊状にカットし、短冊状物を鋼板（ＳＵＳ板）の上に貼付した後、３０分間養生した。養生後、ＪＩＳ Ｚ ０２３７に準拠して１８０°ピール剥離強度を測定した（剥離速度３００ｍｍ／分）。結果を表１に示す。
(Test Example 1)
Measurement of adhesive strength A 75 μm-thick polyethylene terephthalate sheet having an inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet (1) on the surface obtained in Examples 1 to 3 and Comparative Example was formed into a strip shape having a width of 25 mm. After cutting and pasting the strips on a steel plate (SUS plate), it was cured for 30 minutes. After curing, 180 ° peel peel strength was measured according to JIS Z 0237 (peel rate 300 mm / min). The results are shown in Table 1.
（試験例２）
収縮クラックの観察
実施例１〜３および比較例で得られた、無機粉末含有熱分解性感圧接着シート（２）を表面に有しているシリコーン離型処理されたポリエチレンテレフタレートシートを用いて、常法に従い、ガラス板の上に無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを転写した。ついで、転写体を加熱炉に入れ、室温から２０℃／分で４００℃まで加熱して焼成した。得られた焼結体を観察してクラックの有無を観察した。結果を表１に示す。
(Test Example 2)
Observation of shrinkage cracks Using the polyethylene terephthalate sheet subjected to silicone release treatment having the inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet (2) on the surface, obtained in Examples 1 to 3 and Comparative Example, According to the method, a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet containing inorganic powder was transferred onto a glass plate. Next, the transfer body was placed in a heating furnace and baked by heating from room temperature to 400 ° C. at 20 ° C./min. The obtained sintered body was observed for the presence of cracks. The results are shown in Table 1.
（試験例３）
変形やクラックの観察
シリコーン離型処理されたポリエチレンテレフタレートシートの上に、実施例１〜３および比較例の（Ｂ）で得られた揮発性溶剤含有樹脂粘性液を用いて、スクリーン印刷装置により、線幅２００μｍの直線状のストライプ模様を印刷して乾燥させることにより、細幅の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを形成させた。このような細幅の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートを１５枚作成した。
細幅の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートをガラス板に次々と転写していき、ガラス基板上に細幅シートが５層積層されたストライプ模様の隔壁形状の未焼結成型体を作成した。この未焼結成型体を焼成炉にて４００℃で焼成して取り出した。得られた焼結体を観察した。結果を表１に示す。
(Test Example 3)
Observation of deformation and cracks On the polyethylene terephthalate sheet subjected to the silicone release treatment, using the volatile solvent-containing resin viscous liquid obtained in Examples 1 to 3 and Comparative Example (B), by a screen printing device, A linear stripe pattern having a line width of 200 μm was printed and dried to form a thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet containing a thin inorganic powder. Fifteen such heat-decomposable pressure-sensitive adhesive sheets containing inorganic powder having a narrow width were prepared.
Narrow inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheets were transferred one after another to a glass plate, and a striped partition-shaped unsintered molded body in which five narrow sheets were laminated on a glass substrate was created. . The green compact was fired at 400 ° C. in a firing furnace and taken out. The obtained sintered body was observed. The results are shown in Table 1.
本発明の無機粉末含有熱分解性感圧接着シートは、焼結体形成用シートとして、特に、隔壁形成用シート、蛍光体形成用シート、配線や電極などを形成するための導電体形成用シート、誘電体などを形成するためのセラミックス焼結体形成用シートや積層セラミックス基板用シートとして有用である。
The inorganic powder-containing thermally decomposable pressure-sensitive adhesive sheet of the present invention is a sheet for forming a sintered body, in particular, a sheet for forming a partition, a sheet for forming a phosphor, a sheet for forming a conductor for forming wirings, electrodes, etc. It is useful as a sheet for forming a ceramic sintered body for forming a dielectric or the like or a sheet for a laminated ceramic substrate.
Claims (10)
The (meth) acrylic resin comprises a copolymer comprising a combination arbitrarily selected from methyl methacrylate, butyl (meth) acrylate, ethylhexyl (meth) acrylate, lauryl (meth) acrylate and (meth) acrylic acid. 8. A volatile solvent-containing resin viscous liquid according to 8.
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