JP2006252889A - Fuel cell gas diffusion layer member and manufacturing method of same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料電池用ガス拡散層部材およびその製造方法に関する。 The present invention relates to a fuel cell gas diffusion layer member and a method for producing the same.
燃料電池は、セルを構成単位とし、一つのセル(単セル)は、異なる電極(燃料極と空気極)が固体高分子などの電解質膜を挟んだ構造をしている。
そして、燃料電池は、セルが多数積み重なること(いわゆるスタック型)により、大きな電気を発生する。
A fuel cell has a cell as a structural unit, and one cell (single cell) has a structure in which different electrodes (a fuel electrode and an air electrode) sandwich an electrolyte membrane such as a solid polymer.
And a fuel cell generate | occur | produces big electricity by stacking many cells (what is called a stack type).
前記燃料極と空気極には、燃料ガスとの接触面積が大きい導電性の多孔体が用いられ、電解質膜側の面には触媒層が設けられている。そして、この導電性の多孔体の中(ガス拡散層)を燃料ガスの水素と空気がそれぞれ通る。
このとき、燃料極と空気極では、触媒の作用により電極反応が起こる。
燃料極側では、供給される水素分子が水素原子となって電子を放出し、水素イオンが生じる。この電子は、別に設けられる外部回路を通り、空気極側へと移動する。これにより、電流が流れ、電気を発生する。
一方、空気極側では、供給される空気中の酸素分子が前記電子を受け取り、酸素イオンが生じる。そこに、前記水素イオンが電解質膜を通り空気極側へと移動し、前記酸素イオンと結合し、水となる。そして、この水は、余剰の空気と共に系外へと排出される。
A conductive porous body having a large contact area with the fuel gas is used for the fuel electrode and the air electrode, and a catalyst layer is provided on the surface on the electrolyte membrane side. Then, hydrogen and air of the fuel gas pass through the conductive porous body (gas diffusion layer).
At this time, an electrode reaction occurs at the fuel electrode and the air electrode due to the action of the catalyst.
On the fuel electrode side, the supplied hydrogen molecules become hydrogen atoms and emit electrons, generating hydrogen ions. The electrons move to the air electrode side through an external circuit provided separately. Thereby, an electric current flows and electricity is generated.
On the other hand, on the air electrode side, oxygen molecules in the supplied air receive the electrons to generate oxygen ions. There, the hydrogen ions move through the electrolyte membrane to the air electrode side, combine with the oxygen ions, and become water. And this water is discharged | emitted out of the system with surplus air.
ここで燃料電池の発電効率を高めるためには、上記の一連の反応効率を高めることが重要であり、そのため、供給される燃料ガス漏れを防止することが求められている。 Here, in order to increase the power generation efficiency of the fuel cell, it is important to increase the series of reaction efficiencies described above, and therefore it is required to prevent leakage of supplied fuel gas.
これに対し、従来、燃料ガス漏れを防止するために、種々の提案がされている。
例えば、空隙部を有するシール対象物のシール部の空隙部分に、シール材料を含浸したガスケットの提案がされている(特許文献1参照。)。
また、ガス拡散層と、前記ガス拡散層の端面延長方向に配置されたシート状フレーム部材と、前記ガス拡散層およびフレーム部材間に配置されるとともにこの両者と一体化したゴム状弾性材製のガスケットとを有する構成部品が提案されている(特許文献2参照。)。
On the other hand, conventionally, various proposals have been made to prevent fuel gas leakage.
For example, a gasket having a sealing material impregnated in a gap portion of a sealing portion of a sealing object having a gap portion has been proposed (see Patent Document 1).
A gas diffusion layer; a sheet-like frame member arranged in an extending direction of the end face of the gas diffusion layer; and a rubber-like elastic material that is arranged between the gas diffusion layer and the frame member and integrated with both. A component having a gasket has been proposed (see Patent Document 2).
さらに、導電性多孔体の周囲に、樹脂またはエラストマーからなる樹脂枠を設け、該樹脂枠に、Oリング用の溝や軟質の樹脂で凸部を設けることができるガス拡散層用部材の提案(特許文献3参照。)や、担体部材とシール部材とストッパ部材(前記シール部材が空隙の幅を実質的に増加させるのを防止するためのもの)とを備えたガスケット(Oリング)等の提案(特許文献4参照。)がされている。
しかしながら、特許文献1の提案では、シール対象物の空隙部分へシール材料を均一に含浸することは難しく、燃料電池作動の際の振動・衝撃などにより、シール材料の含浸部の薄い箇所が割れて穴が開いてしまう等、シール部の強度が低く、ガスシール性が不充分なものであった。
特許文献2の提案では、ガス拡散層とシート状フレーム部材とガスケットとの一体品が成形され、これらを一部品としてまとめて取り扱うことが可能となり、組み立て等が容易となる。しかしながら、ガスケットはゴム状弾性材製であり、燃料電池作動中に、ガスケットが熱により変形等を生じ、ガスシール性が悪くなる場合がある。
また特許文献3の提案では、導電性多孔体と樹脂枠とを一部品として取り扱うことが可能となるが、軟質の樹脂で凸部を設けることは、燃料電池作動中の熱による変形等、強度に劣るためにガスシール性が悪くなる場合がある。さらに、特許文献4などのOリングを用いることは、セルを組み立てる際、Oリングの取り付けに時間を要し、またはOリング用に設けた溝との一致性を欠く等によりOリングにねじれが生じ易く、組み立て効率が悪いといった問題がある。
However, in the proposal of Patent Document 1, it is difficult to uniformly impregnate the sealing material into the gap portion of the sealing object, and the thin portion of the impregnated portion of the sealing material is cracked due to vibration / impact during the operation of the fuel cell. The strength of the seal portion was low, such as a hole being opened, and the gas sealability was insufficient.
In the proposal of Patent Document 2, an integrated product of a gas diffusion layer, a sheet-like frame member, and a gasket is formed, and these can be handled together as one part, which facilitates assembly and the like. However, the gasket is made of a rubber-like elastic material, and during the operation of the fuel cell, the gasket may be deformed by heat and gas sealing performance may be deteriorated.
Further, in the proposal of Patent Document 3, it is possible to handle the conductive porous body and the resin frame as one component. However, providing a convex portion with a soft resin can cause deformation such as deformation due to heat during operation of the fuel cell. Therefore, the gas sealability may be deteriorated. Furthermore, the use of the O-ring disclosed in Patent Document 4, for example, requires time to install the O-ring when assembling the cell, or the O-ring is twisted due to lack of consistency with the groove provided for the O-ring. There is a problem that it is likely to occur and the assembly efficiency is low.
本発明は、上記課題に鑑みてなされたもので、燃料電池セルを組み立てる際の組み立て効率、および燃料電池作動条件下でのガスシール性が共に優れた燃料電池用ガス拡散層部材およびその製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above problems, and is a gas diffusion layer member for a fuel cell that is excellent in both assembly efficiency when assembling a fuel cell and gas sealability under fuel cell operating conditions, and a method for manufacturing the same. The purpose is to provide.
本発明者らは、鋭意検討の結果、樹脂からなる基体とエラストマーからなるシール材とを一体成形したガス封止材をガス拡散層の周縁部に設けることにより、上記課題が解決されることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は、ガス拡散層からの燃料ガス漏れを防止するためのガス封止材が該ガス拡散層の周縁部に設けられた燃料電池用ガス拡散層部材において、前記ガス封止材は、荷重たわみ温度が燃料電池作動温度範囲の上限温度以上の樹脂からなる基体と、エラストマーからなるシール材とからなり、前記シール材が前記基体の表面の少なくとも一部で一体成形されていることを特徴とする燃料電池用ガス拡散層部材である。
また、本発明の燃料電池用ガス拡散層部材は、二色成形により一体成形されるものが好ましく、前記樹脂が結晶性樹脂であるものが好ましい。
さらに、本発明は、ガス拡散層からの燃料ガス漏れを防止するためのガス封止材が該ガス拡散層の周縁部に設けられた燃料電池用ガス拡散層部材の製造方法において、荷重たわみ温度が燃料電池作動温度範囲の上限温度以上の樹脂からなる基体と、エラストマーからなるシール材とを前記基体の表面の少なくとも一部で一体成形してガス封止材を成形し、該ガス封止材を、前記一体成形と同時または後にガス拡散層の周縁部に設けることを特徴とする燃料電池用ガス拡散層部材の製造方法である。
ここで、「ガス拡散層の周縁部に設けられた」とは、ガス拡散層の面方向に延びる周囲を囲むようにガス封止材が成形されることをいう。
As a result of intensive studies, the present inventors have found that the above problem can be solved by providing a gas sealing material integrally formed with a resin base and an elastomer sealing material on the peripheral portion of the gas diffusion layer. The headline and the present invention were completed.
That is, the present invention provides a gas diffusion layer member for a fuel cell in which a gas sealing material for preventing leakage of fuel gas from the gas diffusion layer is provided at a peripheral portion of the gas diffusion layer. The substrate is made of a resin having a deflection temperature under the upper limit temperature of the fuel cell operating temperature range and a sealing material made of an elastomer, and the sealing material is integrally formed on at least a part of the surface of the base. This is a gas diffusion layer member for a fuel cell.
Further, the gas diffusion layer member for a fuel cell of the present invention is preferably integrally molded by two-color molding, and the resin is preferably a crystalline resin.
Furthermore, the present invention provides a method for producing a gas diffusion layer member for a fuel cell in which a gas sealing material for preventing leakage of fuel gas from the gas diffusion layer is provided at the periphery of the gas diffusion layer. A gas sealing material is formed by integrally molding a base made of a resin having a temperature equal to or higher than the upper limit temperature of the fuel cell operating temperature range and a sealing material made of an elastomer at least at a part of the surface of the base, and the gas sealing material Is provided at the periphery of the gas diffusion layer at the same time as or after the integral molding, and a method for producing a gas diffusion layer member for a fuel cell.
Here, “provided at the peripheral portion of the gas diffusion layer” means that the gas sealing material is molded so as to surround the periphery extending in the surface direction of the gas diffusion layer.
本発明によれば、燃料電池セルを組み立てる際の組み立て効率、および燃料電池作動条件下でのガスシール性が共に優れた燃料電池用ガス拡散層部材およびその製造方法を提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the gas diffusion layer member for fuel cells which was excellent in both the assembly efficiency at the time of assembling a fuel cell, and the gas-seal property on fuel cell operating conditions can be provided.
以下、本発明の実施形態について、図1〜5を参照しながら詳細に説明する。
本発明の燃料電池用ガス拡散層部材20は、主として図1に模式的に示すようなスタック型燃料電池10に用いられ、一実施形態として図2〜4に示すように、シール材12が、基体11の表面の少なくとも一部で一体成形されているガス封止材40が、ガス拡散層13の周縁部に設けられたものである。
なお、本発明の燃料電池用ガス拡散層部材に付される符号は、図2では20、図3では30となるが、実施形態が同じ構成については、以下、図2における20を付して説明を省略する。
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to FIGS.
The gas
The reference numerals assigned to the fuel cell gas diffusion layer members of the present invention are 20 in FIG. 2 and 30 in FIG. 3, but the same configuration as the embodiment will be denoted by 20 in FIG. Description is omitted.
<基体>
基体11に用いられる樹脂は、荷重たわみ温度が、燃料電池作動温度範囲の上限温度以上の樹脂である。
ここで、荷重たわみ温度とは、特定の試験条件(JIS K 7191)の下で、試験片が、一定の曲げ荷重のもとで一定の距離たわむ温度をいう。例えば、厚さ4.0mmの試験片に1.80MPaの荷重を加え、120℃/hr.で昇温し、たわみが0.34mmに達したときの温度を測定する。
また、燃料電池作動温度とは、実際に燃料電池10が作動している間のガス拡散層13内の温度をいい、個々の燃料電池装置毎に固有の温度値となる。
現状の実用温度範囲は、一般的に−20℃〜120℃であり、用いられる樹脂としては、荷重たわみ温度が120℃以上の樹脂であることが好ましい。これにより、燃料電池作動条件下での熱に対する強度が確保され、熱による変形やたわみ等の発生を防ぐことができ、ガスシール性に優れたものとなる。
<Substrate>
The resin used for the
Here, the deflection temperature under load refers to a temperature at which a test piece bends a certain distance under a certain bending load under a specific test condition (JIS K 7191). For example, a load of 1.80 MPa is applied to a test piece having a thickness of 4.0 mm, and 120 ° C./hr. And the temperature when the deflection reaches 0.34 mm is measured.
The fuel cell operating temperature refers to the temperature in the
The current practical temperature range is generally −20 ° C. to 120 ° C., and the resin used is preferably a resin having a deflection temperature under load of 120 ° C. or higher. As a result, the strength against heat under the fuel cell operating conditions is ensured, the occurrence of deformation and deflection due to heat can be prevented, and the gas sealing property is excellent.
さらに、基体11に用いられる樹脂は、結晶性樹脂であることがより好ましい。
ここで、結晶性樹脂とは、かなりの秩序を持った分子配列を示し、X線回折により明瞭な結晶構造が認められる高分子物質をいう(理化学辞典)。
基体11に用いられる樹脂が結晶性樹脂であることにより、耐薬品性に優れ、燃料ガスや固体高分子などの電解質膜15等との接触による劣化が起こりにくくなる。また、該樹脂自体のガス透過性が低くなるため、ガスシール性がより向上したものとなる。
Furthermore, the resin used for the
Here, the crystalline resin refers to a polymer substance that shows a molecular arrangement with a considerable order and has a clear crystal structure recognized by X-ray diffraction (Rikagaku Dictionary).
Since the resin used for the
基体11に用いられる樹脂としては、荷重たわみ温度が、燃料電池作動温度範囲の上限温度以上の樹脂であればよく、現状では荷重たわみ温度が120℃以上の樹脂が好ましく、中でも、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂から好適に選ばれる。
熱可塑性樹脂としては、アイオノマー樹脂、エチレン・アクリル酸エチル共重合樹脂、
アクリロニトリル・スチレン・アクリルゴム共重合(ASA)樹脂、アクリロニトリル・塩素化ポリエチレン・スチレン共重合(ACS)樹脂、エチレン・ビニルアルコール共重合樹脂、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合(ABS)樹脂、フッ素樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアクリレート樹脂、液晶ポリマー、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)樹脂、ポリエーテルサルフォン(PES)樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート樹脂、フェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンサルフィド(PPS)樹脂、ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリプロピレン樹脂、ポリメチルペンテン、
シンジオタクチックポリスチレン(SPS)等が挙げられる。
熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、メラミン樹
脂等が挙げられる。
以上の中でも、結晶性樹脂であり、耐薬品性に優れ、ガス透過性が低いことから、フッ
素樹脂、ポリアミド樹脂、液晶ポリマー、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルフィド(PPS)樹脂、ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリプロピレン樹脂が好ましく選ばれ、中でもポリフェニレンスルフィド(PPS)樹脂、ポリプロピレン樹脂がより好ましく選ばれる。これらの樹脂は、1種を単独で用いてもよく、または2種以上を併用してもよい。
The resin used for the
Thermoplastic resins include ionomer resins, ethylene / ethyl acrylate copolymer resins,
Acrylonitrile / styrene / acrylic rubber copolymer (ASA) resin, acrylonitrile / chlorinated polyethylene / styrene copolymer (ACS) resin, ethylene / vinyl alcohol copolymer resin, acrylonitrile / butadiene / styrene copolymer (ABS) resin, fluorine resin, Polyamide resin, polyacrylate resin, liquid crystal polymer, polyether ether ketone (PEEK) resin, polyether sulfone (PES) resin, polyethylene terephthalate, polycarbonate resin, phenylene ether resin, polyphenylene sulfide (PPS) resin, polybutylene terephthalate ( PBT), polypropylene resin, polymethylpentene,
Examples include syndiotactic polystyrene (SPS).
Examples of the thermosetting resin include an epoxy resin, a phenol resin, a polyimide resin, and a melamine resin.
Among these, the crystalline resin is excellent in chemical resistance and has low gas permeability. Therefore, it is a fluororesin, polyamide resin, liquid crystal polymer, polyether ether ketone (PEEK) resin, polyethylene terephthalate, polyphenylene sulfide (PPS). ) Resin, polybutylene terephthalate (PBT), and polypropylene resin are preferably selected, and among them, polyphenylene sulfide (PPS) resin and polypropylene resin are more preferably selected. These resins may be used alone or in combination of two or more.
基体11には、その他に上述の樹脂以外に無機フィラーを適宜添加することができる。無機フィラーは、繊維状とされるとともに、基体11中に5〜60質量%以下含有され
る。ここで繊維状とは、アスペクト比が5以上のものをいう。
無機フィラーの外径は、3.5nm以上30μm以下、好ましくは3.5nm以上10μm以下である。これにより、成形工程で、基体11を構成する樹脂を溶融した溶融樹脂中に無機フィラーが均一に分散され、該溶融樹脂の流動性が良好なものとなる。
例えば、ガス封止材40とガス拡散層13との成形の際、無機フィラーが、ガス拡散層13の周縁部に開口した気孔部に絡み付き、該気孔の開口面積が小さくなる。そして、その部位で前記溶融樹脂が硬化することにより、より確実に該気孔を塞くことができるようになる。これにより、ガス封止材40とガス拡散層13との接合部におけるガスシール性がより向上したものとなる。
無機フィラーとしては、ガラス繊維、炭素繊維、カーボンナノチューブ、金属短繊維等の繊維状物質;酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、チタン酸カリウム、ホウ酸アルミニウム等の金属酸化物;炭化ケイ素、窒化アルミニウム等の非酸化物セラミックスの針状結晶(いわゆるウィスカー)物質等が用いられる。
In addition to the above-described resin, an inorganic filler can be appropriately added to the
The outer diameter of the inorganic filler is 3.5 nm to 30 μm, preferably 3.5 nm to 10 μm. Thereby, an inorganic filler is uniformly disperse | distributed in the molten resin which fuse | melted resin which comprises the base |
For example, when the
Examples of inorganic fillers include fibrous materials such as glass fibers, carbon fibers, carbon nanotubes, and short metal fibers; metal oxides such as aluminum oxide, zirconium oxide, zinc oxide, potassium titanate, and aluminum borate; silicon carbide, aluminum nitride A non-oxide ceramic needle crystal (so-called whisker) substance or the like is used.
なお、基体11には、一実施形態として図2〜4に示すように、燃料ガスの導入口として、燃料供給用の貫通孔21、燃料排出用の貫通孔22、空気供給用の貫通孔31、空気排出用の貫通孔32がそれぞれ設けられる。
また、基体11には、燃料電池セルの積層体を固定するために、固定用のボルト等を挿通させるためのボルト挿通孔25を四隅に設けることができる。
As shown in FIGS. 2 to 4, as an embodiment, the
Further, the
<シール材>
シール材12は、エラストマーから選ばれる。中でも、燃料電池作動温度範囲でのヤング率(JIS K 6394)が、5×108Pa以下であるエラストマーが好ましく選ばれる。これにより、燃料電池セルを組み立てる際や、燃料電池作動の際の振動・衝撃を吸収できる充分な弾性力を有し、ガスシール性に優れたものとなる。
なお、シール材12は、以下に詳述するように、基体11と、該基体11の表面の少なくとも一部で一体成形され、該基体11の片方の面だけに設けられてもよく、両面に設けられてもよい。また、シール材12が設けられる基体11の表面における位置は任意であり、例えば図2に示すような位置に、シール細線状に設けることができる。
特に、ガスシール性を高めるとともに、燃料ガスの水素と空気の混合を防止するために、燃料極用の燃料電池用ガス拡散層部材20では、ガス拡散層13と空気供給用の貫通孔31との間、およびガス拡散層13と空気排出用の貫通孔32との間に、図2に示すようにシール材12を設けることが好ましい。また、空気極用の燃料電池用ガス拡散層部材30では、ガス拡散層13と燃料供給用の貫通孔21との間、およびガス拡散層13と燃料排出用の貫通孔22との間に、図3に示すようにシール材12を設けることが好ましい。結果として、貫通孔31、32、21、22を囲うようにシール材が設けられる。
<Seal material>
The sealing
As will be described in detail below, the sealing
In particular, in order to improve gas sealing performance and prevent mixing of hydrogen and air of the fuel gas, in the fuel cell gas
シール材12に用いるエラストマーとしては、シリコーン樹脂などのゴム状弾性を有する熱硬化性樹脂;エチレン・酢酸ビニル(EVA)共重合樹脂;ポリブタジエン樹脂などのゴム状弾性を有する熱可塑性樹脂;熱可塑性ポリウレタンエラストマー、その他熱可塑性エラストマー(TPE)等が挙げられる。中でも、耐薬品性と耐熱性に優れることから、
シリコーン樹脂、オレフィン系熱可塑性エラストマーが好ましく選ばれる。これらのエラストマーは、1種を単独で用いてもよく、または2種以上を併用してもよい。
The elastomer used for the sealing
Silicone resins and olefinic thermoplastic elastomers are preferably selected. These elastomers may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.
<基体とシール材との一体成形>
上述の基体11とシール材12とを用いて、両者を該基体11の表面の少なくとも一部で一体成形し、ガス封止材40を成形する。
該一体成形により、燃料電池セルを組み立てる際、基体11とシール材12とを一部品としてまとめて取り扱うことができ、従来の接着剤等による基体11へのシール材12の取り付け工程が必要なくなることにより、取り付け時間が短縮され、セルの組み立て効率に優れたものとなる。
また、一体成形された基体11とシール材12との固定強度は、従来の接着剤等による固定強度より高いものが得られる。これにより、燃料電池セルを組み立てる際や燃料電池作動の際の振動・衝撃に対しても、基体11とシール材12との位置関係がずれることなく一定に保つことができ、ガスシール性に優れたものとなる。
<Integrated molding of base and sealing material>
Using the
By the integral molding, when assembling the fuel cell, the
In addition, the fixing strength between the integrally formed
一体成形の方法としては、特に限定されるものではなく、中でも射出成形が好ましく用いられ、その中でも二色成形がより好ましく用いられる。
ここで二色成形とは、二種類の樹脂からなる一体の製品を作る成形法をいう。
該二色成形により、基体11の樹脂とシール材12のエラストマーとが、界面で溶融した状態で直接接触し、融着する。これにより、基体11とシール材12とが強固に接着した一体化物(ガス封止材40)が成形される。
また、締め付け圧等の制御が可能なことから、成形品における平滑性と厚さの振れを防ぐことができ、均一な形状を持つ一体化物(ガス封止材40)を得ることができる。これにより、セルを積み重ねる際、隙間ができにくくなるため、重ね合わせが良好となり、ガスシール性がより向上する。
さらに、基体11の表面に設けるシール材12の位置は、任意、かつ高精度に成形することができるため、シール材12の位置を多様なパターンに配置でき、多種の燃料電池装置に対応が可能となる等、多様な要求に応え得る利用性に優れたものとなる。
The method of integral molding is not particularly limited, and among these, injection molding is preferably used, and among these, two-color molding is more preferably used.
Here, the two-color molding refers to a molding method for producing an integrated product made of two types of resins.
By the two-color molding, the resin of the
Further, since the tightening pressure and the like can be controlled, smoothness and thickness fluctuation in the molded product can be prevented, and an integrated product (gas sealing material 40) having a uniform shape can be obtained. Thereby, when stacking cells, it becomes difficult to form a gap, so that the stacking is good and the gas sealability is further improved.
Furthermore, since the position of the sealing
〔二色成形〕
次に、本発明に好ましく用いられる二色成形について詳述する。
成形には、二組の射出装置(金型、シリンダ等)を備えた専用機を使用する。
基体11とシール材12との一体成形では、はじめに、第一シリンダより、一材目の基体11の溶融樹脂を一次金型で型締めし、射出成形する。次いで、一度型開きをし、一次成形品をコア側に付着させたまま、金型回転盤を180°回転させて型を閉じる。
次に、第二シリンダより、二材目のシール材12の溶融物を二次金型で型締めし、射出成形する。次いで、再び型開きをし、成形品を金型から取り出すことにより、二色成形品であるガス封止材40が成形される。
実際の操作では、二組の射出装置がほぼ同時に作動し、半回転ごとに1ショットの成形品が得られる。
なお、二色射出成形機は、金型が反転する方式が一般的であるが、金型のコアバック方式を採用した成形機も使用することができる。
[Two-color molding]
Next, the two-color molding preferably used in the present invention will be described in detail.
For molding, a dedicated machine equipped with two sets of injection devices (mold, cylinder, etc.) is used.
In the integral molding of the
Next, from the second cylinder, the melt of the
In actual operation, two sets of injection devices are operated almost simultaneously, and one shot of a molded product is obtained every half rotation.
The two-color injection molding machine is generally a system in which the mold is reversed, but a molding machine that employs a core back system of the mold can also be used.
一方、二色成形以外の方法として、二組の金型を垂直軸の周りに背中合わせに取り付けて垂直軸を中心にして半回転させる方法、一組の金型内に一次成形用と二次成形用のキャビティとコアのセットを設ける方法等を用いることもできる。 On the other hand, as a method other than two-color molding, two sets of molds are attached back to back around the vertical axis and half-rotated around the vertical axis, and primary molding and secondary molding in one set of molds For example, a method of providing a set of cavities and cores can be used.
<ガス拡散層>
本発明に用いられるガス拡散層13は、導電性に優れ、燃料ガスとの接触面積が大きいことが好ましく、中でも導電性の多孔体が好適に用いられる。
導電性の多孔体としては、カーボンペーパー、カーボンクロス等のカーボン製多孔体;3次元網目構造を有する金属製多孔体等が挙げられる。中でも、ガス拡散性と導電性が共に良好であることから、金属製多孔体が好ましく用いられる。
金属製多孔体としては、例えば、金属粉末を焼結したシート、金属不織布、積層メッシュ等が好ましく用いられ、中でも、気孔率や厚さを適宜調節でき、使用可能な原料金属も多用であることから、金属粉末を焼結したシートがより好ましく用いられる。中でも、高い気孔率の金属製多孔体を製造できることから、金属粉末とバインダと溶媒を加えて混練したものに、発泡剤を混ぜて発泡性スラリーとし、発泡成形後に焼結して得られる発泡金属焼結シートがさらに好ましく用いられる。
これらの導電性の多孔体は、1種を単独で用いてもよく、または2種以上を併用してもよい。
<Gas diffusion layer>
The
Examples of the conductive porous body include carbon porous bodies such as carbon paper and carbon cloth; metal porous bodies having a three-dimensional network structure, and the like. Among these, a metal porous body is preferably used because both gas diffusibility and conductivity are good.
As the metal porous body, for example, a sheet obtained by sintering a metal powder, a metal nonwoven fabric, a laminated mesh, and the like are preferably used. Among them, the porosity and thickness can be appropriately adjusted, and usable raw metal is also widely used. Therefore, a sheet obtained by sintering metal powder is more preferably used. Above all, since a metal porous body with a high porosity can be produced, a foamed metal obtained by mixing a metal powder, a binder and a solvent and kneading them into a foaming slurry by mixing a foaming agent and sintering after foam molding A sintered sheet is more preferably used.
These conductive porous bodies may be used alone or in combination of two or more.
<ガス封止材とガス拡散層との成形>
ガス封止材40と上記のガス拡散層13との成形方法としては、上述の基体11とシール材12との一体成形と同時または後に、前記特許文献3に記載のインサート成形等の方法が好ましく用いられ、中でも二色成形とインサート成形を同時に行うインサート二色成形がより好ましく用いられる。
例えば、上記のガス拡散層13の材料をインサート部品とし、ガス封止材40を成形する際の二色成形と同時にインサート成形を行うことにより、ガス封止材40がガス拡散層13の周縁部に設けられた燃料電池用ガス拡散層部材20が成形される。
これにより、ガス拡散層13の周縁部に開口する気孔中に、ガス封止材40を構成する材料の溶融樹脂等が含浸し硬化することによって、ガス拡散層13のガスシールを確実にすることができる。また、ガス封止材40とガス拡散層13とをアンカー効果によって強固に接合することができる。これにより、ガス拡散層13の強度を高めることができ、かつガス封止材40とガス拡散層13とを一部品として取り扱うことができるため、燃料電池セルの組み立て効率に優れたものとなる。
<Molding of gas sealing material and gas diffusion layer>
As a molding method of the
For example, the material of the
This ensures that the
なお、上記の「ガス封止材40がガス拡散層13の周縁部に設けられた」とは、ガス拡散層13の面方向に延びる周囲を囲むようにガス封止材40が成形されることをいう。
また、「一体成形と同時または後に」とは、ガス封止材40を成形する際の基体11とシール材12との一体成形と同時にガス拡散層13をインサート成形する、または、一体成形されたガス封止材40に対してガス拡散層13をインサート成形することをいい、従来のシール材12あるいはOリングなどを基体11の表面に別途設けることとは異なるものである。
In addition, said "the
In addition, “simultaneously with or after the integral molding” means that the
本発明により製造される燃料電池用ガス拡散層部材20は、ガス封止材40がガス拡散層13の周縁部に設けられているものであり、さらに他の燃料電池構成部品を備えていてもよい。
本発明によれば、例えば図5に示すように、ガス封止材40が、ガス拡散層13とセパレータ14がホットプレス等により接合した燃料電池構成部品の周縁部に設けられた燃料電池用ガス拡散層部材であってもよく、さらには、ガス封止材40が、一組のガス拡散層とこの層間に挟まれる固体高分子等の電解質膜15とが接合した燃料電池構成部品の周縁部に設けられた燃料電池用ガス拡散層部材であってもよい。
The gas
According to the present invention, for example, as shown in FIG. 5, the
以下に、実施例を用いて本発明を図6〜9を参照しながら、さらに詳しく説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to FIGS. 6 to 9 using examples, but the present invention is not limited to these examples.
燃料電池作動温度範囲が−20℃〜120℃の燃料電池に用いるために、実施例1、2および比較例1〜3に示す燃料電池用ガス拡散層部材を製造した。
該燃料電池用ガス拡散層部材は、縦40mm、横40mm、厚さ0.5mmのものを製造した。ガス拡散層の周縁部に設けるガス封止材における基体は、幅7.5mm、厚さ0.5mmであり、シール材は、図6に示す位置に、幅0.3mm、厚さ0.3mmになるように成形した。
なお、Oリングを用いた際は、図6と同じ位置になるように基体の表面に固定した。
The fuel cell gas diffusion layer members shown in Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 to 3 were manufactured for use in fuel cells having a fuel cell operating temperature range of -20 ° C to 120 ° C.
The gas diffusion layer member for a fuel cell was manufactured having a length of 40 mm, a width of 40 mm, and a thickness of 0.5 mm. The base in the gas sealing material provided at the peripheral edge of the gas diffusion layer has a width of 7.5 mm and a thickness of 0.5 mm, and the sealing material has a width of 0.3 mm and a thickness of 0.3 mm at the position shown in FIG. It shape | molded so that it might become.
When the O-ring was used, it was fixed on the surface of the base so as to be in the same position as in FIG.
(実施例1)
ガス拡散層(発泡金属焼結シート)53をインサート部品とし、下記の材料からなる基体51とシール材52とを一体成形する際の二色成形と同時にインサート成形を行うことにより、図6に示すように、ガス封止材54をガス拡散層(発泡金属焼結シート)53の周縁部に設けた燃料電池用ガス拡散層部材50を製造した。
<基体とシール材に用いた材料>
・基体:ポリプロピレン(荷重たわみ温度 121℃、結晶性樹脂)
・シール材:熱可塑性オレフィン系エラストマー(ヤング率 5×105Pa)
Example 1
FIG. 6 shows a gas diffusion layer (foamed metal sintered sheet) 53 as an insert part, and insert molding is performed simultaneously with two-color molding when the base 51 and the sealing
<Materials used for base and sealing material>
-Substrate: Polypropylene (deflection temperature of load 121 ° C, crystalline resin)
Sealing material: Thermoplastic olefin-based elastomer (Young's modulus 5 × 10 5 Pa)
(実施例2)
基体に用いた材料をポリスチレン(荷重たわみ温度 60℃、非晶性樹脂)に変更した以外は、実施例1と同様に燃料電池用ガス拡散層部材を製造した。
(Example 2)
A gas diffusion layer member for a fuel cell was produced in the same manner as in Example 1 except that the material used for the substrate was changed to polystyrene (
(比較例1)
シール材に用いた材料をエラストマーとは異なるポリカーボネート(ヤング率 3×109Pa)に変更した以外は、実施例1と同様に燃料電池用ガス拡散層部材を製造した。
(Comparative Example 1)
A gas diffusion layer member for a fuel cell was produced in the same manner as in Example 1 except that the material used for the sealing material was changed to a polycarbonate (Young's modulus 3 × 10 9 Pa) different from the elastomer.
(比較例2)
下記の材料からなる基体61とガス拡散層(発泡金属焼結シート)63とをインサート成形し、図7に示すように、基体61だけからなるガス封止材をガス拡散層63の周縁部に設けた燃料電池用ガス拡散層部材60を製造した。また、別に下記のOリング80を用意した。
<基体とOリングに用いた材料>
・基体:ポリプロピレン(荷重たわみ温度 121℃、結晶性樹脂)
・Oリング:フッ素ゴム(規格S38、内径 37.5mm、太さ 2mm)
(Comparative Example 2)
A base 61 made of the following material and a gas diffusion layer (foamed metal sintered sheet) 63 are insert-molded, and a gas sealing material consisting only of the
<Materials used for base and O-ring>
-Substrate: Polypropylene (deflection temperature of load 121 ° C, crystalline resin)
・ O-ring: Fluoro rubber (Standard S38, inner diameter 37.5mm, thickness 2mm)
(比較例3)
下記の材料からなる基体71とガス拡散層(発泡金属焼結シート)73とをインサート成形し、図8に示すように、Oリング固定溝を基体71の表面に形成した基体71だけからなるガス封止材をガス拡散層73の周縁部に設けた燃料電池用ガス拡散層部材70を製造した。また、別に下記のOリング80を用意した。
<基体とOリングに用いた材料>
・基体:ポリプロピレン(荷重たわみ温度 121℃、結晶性樹脂)
・Oリング:フッ素ゴム(規格S38、内径 37.5mm、太さ 2mm)
(Comparative Example 3)
A gas composed only of a base 71 in which a
<Materials used for base and O-ring>
-Substrate: Polypropylene (deflection temperature of load 121 ° C, crystalline resin)
・ O-ring: Fluoro rubber (Standard S38, inner diameter 37.5mm, thickness 2mm)
<評価方法>
実施例と比較例で製造した燃料電池用ガス拡散層部材とOリング80を用いて、燃料電池セルの代わりとして前記燃料電池用ガス拡散層部材の積層体を組み立てる際の組み立て効率と、該積層体の燃料電池作動条件下でのガスシール性について、以下に示す方法にて評価を行った。
<Evaluation method>
Using the fuel cell gas diffusion layer member and the O-
(組み立て効率)
図9に示す、燃料電池用ガス拡散層部材91の積層体を組み立てる作業を、以下のように行った。
実施例1と実施例2、比較例1では、製造した燃料電池用ガス拡散層部材91を、ガイドピン挿通孔55にガイドピン93を通して10枚積み重ねた積層体を製造し、該積層体の両側面を固定用金属板92で挟み、矢印方向に1MPaで締結した。
比較例2と比較例3では、製造した燃料電池用ガス拡散層部材91における基体の表面に、図6に示すシール材の位置と同じ位置になるようにOリング80を接着剤で固定しながら、該燃料電池用ガス拡散層部材91を、ガイドピン挿通孔55にガイドピン93を通して10枚積み重ねた積層体を製造し、該積層体の両側面を固定用金属板92で挟み、矢印方向に1MPaで締結した。
この作業に要した時間を組み立て時間(分)として測定し、組み立て効率を下記基準にて評価した。
○:30分未満
×:30分以上
(Assembly efficiency)
The operation of assembling the stack of fuel cell gas
In Example 1, Example 2, and Comparative Example 1, a laminated body in which 10 manufactured fuel cell gas
In Comparative Example 2 and Comparative Example 3, the O-
The time required for this work was measured as the assembly time (minutes), and the assembly efficiency was evaluated according to the following criteria.
○: Less than 30 minutes ×: 30 minutes or more
(ガスシール性)
上述の積層体に、水素ガスを一定時間流し、バルブ1(94)とバルブ2(95)を閉じ、該積層体の中を25℃、初期圧力100kPaとした。
この条件を維持し、−20℃で2時間の保存の後、120℃で2時間の保存の操作を3サイクル(合計12時間)繰り返した。
その後、25℃下で、圧力計96により該積層体の中の圧力を測定し、初期圧力との差を求め、ガスシール性を下記基準にて評価した。
○:2MPa未満
△:2MPa以上5MPa未満
×:5MPa以上
(Gas sealability)
Hydrogen gas was allowed to flow through the above-mentioned laminated body for a certain period of time, valve 1 (94) and valve 2 (95) were closed, and the inside of the laminated body was set to 25 ° C. and an initial pressure of 100 kPa.
This condition was maintained, and after storing at −20 ° C. for 2 hours, the operation of storing at 120 ° C. for 2 hours was repeated 3 cycles (12 hours in total).
Then, the pressure in this laminated body was measured with the
○: Less than 2 MPa Δ: 2 MPa or more and less than 5 MPa ×: 5 MPa or more
表1から、基体51に荷重たわみ温度が燃料電池作動温度範囲の上限温度以上の樹脂を用い、シール材52にエラストマーを用いた実施例1は、組み立て効率およびガスシール性がいずれも良好であった。また、実施例1は、基体に非晶性樹脂を用いた実施例2よりガスシール性に優れることが確認された。
一方、シール材にエラストマーを用いていない比較例1では、ガスシール性が悪いことが確認された。また、シール材を基体と一体成形するのではなく、Oリング80を接着剤により固定した比較例2、3について、比較例2は、組み立て効率およびガスシール性がいずれも悪いことが確認された。比較例3では、組み立て効率は悪く、ガスシール性にも劣る傾向が確認された。
以上より、ガス拡散層13の周縁部に設けられたガス封止材40が、荷重たわみ温度が燃料電池作動温度範囲の上限温度以上の樹脂からなる基体11と、エラストマーからなるシール材12とからなり、前記シール材12が前記基体11の表面の少なくとも一部で一体成形されている本発明の燃料電池用ガス拡散層部材20は、燃料電池セルを組み立てる際の組み立て効率および燃料電池作動条件下でのガスシール性に優れることが確認された。
From Table 1, Example 1 in which the deflection temperature under load applied to the substrate 51 is equal to or higher than the upper limit temperature of the fuel cell operating temperature range and the elastomer is used as the sealing
On the other hand, in Comparative Example 1 where no elastomer was used as the sealing material, it was confirmed that the gas sealability was poor. Further, it was confirmed that Comparative Example 2 and Comparative Example 2 in which the O-
As described above, the
10 スタック型燃料電池
11 基体
12 シール材
13 ガス拡散層
14 セパレータ
15 電解質膜
20 燃料極用の燃料電池用ガス拡散層部材
21 燃料供給用の貫通孔
22 燃料排出用の貫通孔
25 ボルト挿通孔
30 空気極用の燃料電池用ガス拡散層部材
31 空気供給用の貫通孔
32 空気排出用の貫通孔
40 ガス封止材
50 燃料電池用ガス拡散層部材
51 基体
52 シール材
53 ガス拡散層
54 ガス封止材
55 ガイドピン挿通孔
56 燃料供給用の貫通孔
57 燃料排出用の貫通孔
58 空気供給用の貫通孔
59 空気排出用の貫通孔
60 燃料電池用ガス拡散層部材
61 基体
63 ガス拡散層
70 燃料電池用ガス拡散層部材
71 基体
73 ガス拡散層
80 Oリング
90 評価装置
91 燃料電池用ガス拡散層部材
92 固定用金属板
93 ガイドピン
94 バルブ1
95 バルブ2
96 圧力計
DESCRIPTION OF
95 Valve 2
96 Pressure gauge
Claims (4)
In a method for manufacturing a gas diffusion layer member for a fuel cell in which a gas sealing material for preventing leakage of fuel gas from the gas diffusion layer is provided at the peripheral edge of the gas diffusion layer, the deflection temperature under load is a fuel cell operating temperature range A base material made of a resin having a temperature equal to or higher than the upper limit temperature and a sealing material made of an elastomer are integrally formed on at least a part of the surface of the base material to form a gas sealing material. A method for producing a gas diffusion layer member for a fuel cell, characterized in that the gas diffusion layer member is provided at a peripheral portion of the gas diffusion layer simultaneously or later.
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