JP2006250556A

JP2006250556A - ライブラリ分析装置

Info

Publication number: JP2006250556A
Application number: JP2005063702A
Authority: JP
Inventors: Shigeru Suehara; 茂末原; Satoru Inoue; 井上　　悟; Jun Watanabe; 遵渡辺; Tomoya Konishi; 智也小西; Morimasa Fukuda; 盛正福田; Takeru Koike; 長小池
Original assignee: National Institute for Materials Science
Current assignee: National Institute for Materials Science
Priority date: 2005-03-08
Filing date: 2005-03-08
Publication date: 2006-09-21
Anticipated expiration: 2025-03-08
Also published as: JP4590601B2

Abstract

【課題】例えば、コンビナトリアル手法を用いて複数種の原料を混合して混合比の異なる
多種類の試料を自動的に生成してライブラリプレートに配置したライブラリを自動的に分
析することができるライブラリ分析装置を提供する。
【解決手段】ライブラリプレート上の予め定められた試料形成点の複数の試料の位置を自
動的に演算し、個別の試料の特性の測定を個別に、自動的に行うことのできるライブラリ
分析装置。本発明のライブラリ分析装置によれば、ライブラリプレート上の膨大な数の試
料を自動的に分析できる。また、試料は原料を規則的に変化する比率で混合しておけば、
特性の変化の連続性から、分析する試料の組成比より細かい組成比の試料の特性を推測す
ることができる。
【選択図】図１

Description

本発明は、複数種の原料を異なる比率で混合して調製される複数、例えば、数十以上の
試料を分析するのに適したライブラリ分析装置に関する。特に、多元系の組成図の組成点
を形成する複数の試料を自動的に分析し、分析結果を表示することのできるライブラリ分
析装置に関する。

無機材料を例に挙げると、近年、ファインセラミックス技術の進歩により、セラミック
ス材料の結晶構造、組成、結晶粒の大きさをミクロン〜ナノスケールで制御できるように
なっている。このため、セラミックス材料の電子材料等への応用展開の途が急速に拡大し
ている。なかでも、セラミックスの酸化物は、誘電特性や磁気特性、電気導電性等におい
て、幅広い物性を有する。セラミックス材料の機能の多様性は、セラミックス材料として
制御すべきパラメーターがその不定比性、結晶構造の異方性等も含めて極めて多様である
ことを意味している

その結果、従来のように出発原料である複数種の無機物質原料を異なる比率で混合、焼
成して得られるセラミックス材料を一つ一つ製造し、その性質を調べる方法では、目的の
物質材料に到達するまでに膨大な時間がかかるばかりでなく、勘と経験の及ばない偶然な
発見につながる可能性はきわめて低いものとなる。さらに、同じ系統の物質を取り扱う際
に、複数の人間で行うと、ヒューマンエラーによる誤差を生ずる確率が高くなる。

新規セラミックス材料の探索には、自動処理装置を用いることにより多種の原料の組合
せを系統的に制御しつつ生成することに加えて、材料の分析を自動的に行うことができる
ようにすることが重要になる。つまり、膨大な種類の材料が分析されずに蓄積されること
がないよう、材料の分析を自動化することにより、新規セラミックス材料の探索を効果的
に行うことが可能となる。

また、有機物質原料の場合を例にとっても、例えば、医薬品の分野で、効果的な薬剤の
開発において、同様にコンビナトリアル手法が広く採用されていることはよく知られてい
る。この分野においても、複数種の原料を混合して混合比の異なる膨大な数の試料を正確
に、短時間で生成することに加えて、試料生成のタイミングに合わせて分析することがで
きれば、広く科学技術分野で新規材料の探索が大いに進捗することが期待できる。

発明者らは、複数の無機物質原料を異なる比率の組み合わせで混合してなる試料を多数
生成し分析する化学反応処理装置を発明し特許出願した（特許文献１）。この化学反応処
理装置を使うことにより、容易な制御により、多種多数の化学生成物を得るとともに、そ
れらを分析評価できることとなった。

化学生成物を分析する方法としては、Ｘ線や赤外線等を利用する方法が一般的かつ効果
的である（特許文献２、特許文献３）。しかしながら、コンビナトリアル手法によって得
られる多種多数の化学生成物の個別の特性を従来の方法で分析するのでは、長い時間を要
し、材料探索の大きな障害の一つになりかねない。

特開２００１−２１９０５２号公報特開２０００−３３８０６１号公報特開２００２−２０２２５５号公報

本発明は、本発明者らが開発した上述の化学反応装置をさらに効果的なものとするもの
であり、例えば、コンビナトリアル手法を用いて複数種の原料を混合して混合比の異なる
多種類の試料を自動的に生成してライブラリプレートに配置したライブラリを自動的に分
析することができるライブラリ分析装置を提供することを目的とする。

本発明は、ライブラリプレート上の予め定められた試料形成点の複数の試料の位置を自
動的に演算し、個別の試料の特性の測定を個別に、自動的に行うことのできるライブラリ
分析装置を提供するものである。

すなわち、本発明は、（１）ライブラリプレート上の予め定められた試料形成点に複数
の試料が形成されているライブラリを分析するライブラリ分析装置であって、前記試料が
複数種の原料を異なる比率の組合せで混合してなる化学生成物であり、前記ライブラリ分
析装置には制御手段と入力手段と計測手段が備えられており、前記計測手段にはＸ軸、Ｙ
軸方向の座標軸とＸ軸、Ｙ軸上の基準点が予め定められ、前記基準点と予め決められた位
置関係を持つライブラリプレートの支持台が備えられており、前記入力手段から入力され
たライブラリプレート上の複数の試料形成点の位置に関するデータに基づいて前記複数の
試料形成点の位置のそれぞれのＸ軸、Ｙ軸方向の前記基準点からの偏差が前記制御手段に
より演算され、前記制御手段により演算された偏差に基づき試料形成点に順次測定プロー
ブが移動するようになされており、前記試料形成点の各試料が個別に測定されるようにな
されていることを特徴とするライブラリ分析装置、である。

計測手段としては、Ｘ線回折測定、赤外線分光測定、誘電率測定、電気伝導度測定等公
知の計測手段が採用できる。例えば、Ｘ線や赤外線を細いビームにして各試料に順次照射
したり、プローブを試料に順次接触させたり近接させたりして誘電率や電気伝導度を測定
したり、また、試料の配列に合わせて複数のプローブを配列しておき、測定するプローブ
を変えながら測定することもできる。また、例えば、測定プローブが柔軟性のあるオプテ
ィカルファイバーや電線等の先端に設けられたものであれば、測定プローブの移動が容易
であり、装置を簡略化でき効果的である。

映像により物質の状態変化を観察することも有効である。具体的には、ＣＣＤカメラや
赤外線カメラ等の撮像装置で個別の試料を撮影したり、ライブラリ全体を撮影したり、ラ
イブラリプレート上の位置と映像の位置とを対応付けておき、試料の状態変化を形状の変
化や温度変化として試料形成点毎に測定することもできる。

ライブラリ分析装置全体がＸ軸、Ｙ軸からなる座標上に設定されていると、基準点やラ
イブラリプレート上の試料形成点の位置をＸ軸、Ｙ軸からなる座標上の座標点として容易
に表現でき、それぞれの位置関係を簡単に演算することができる。

また、本発明は、（２）ライブラリプレート上の予め定められた試料形成点に複数の試
料が形成されているライブラリを分析するライブラリ分析装置であって、前記試料が複数
種の原料を異なる比率の組み合わせで混合してなる化学生成物であり、前記ライブラリ分
析装置には制御手段と入力手段と計測手段が備えられており、前記計測手段にはＸ軸、Ｙ
軸方向の座標軸とＸ軸、Ｙ軸上の基準点が予め定められ、Ｘ軸、Ｙ軸方向に移動可能で前
記試料形成点を測定点に移動させるライブラリプレートの支持台が備えられており、前記
入力手段から入力されたライブラリプレート上の複数の試料形成点の位置に関するデータ
に基づいて前記試料形成点のそれぞれのＸ軸、Ｙ軸方向の前記基準点からの偏差が前記制
御手段により演算され、前記制御手段により演算された偏差に基づき、前記試料形成点が
順次測定点に移動するよう前記支持台が自動的に移送され、順次測定が行われるようにな
されていることを特徴とするライブラリ分析装置、である。

基準点は任意の位置に設定することが可能であるが、測定点を基準点としておくと試料
形成点を測定点に移動させるための演算が容易になるので好ましい。Ｘ方向、Ｙ方向とは
、平面を形成する２つの軸を示し、支持台の移動面を表現している。特に限定はされない
が、試料が粉末の場合、試料を安定的に保持するために、水平面を形成するようになされ
るのが好ましい。

また、本発明は、（３）上記（２）のライブラリ分析装置において、前記試料の複数の
原料の組み合わせ比率が前記原料の種類数に相当する次元の組成図の組成点の比率となさ
れていることを特徴とするライブラリ分析装置、である。

組成図とは、原料の種類が３種類の場合は３次元となり、３元組成図とよばれる。また
、原料の種類が４種類の場合は、４元組成図となる。座標の分割数とは、その各頂点と頂
点を結ぶ辺を等間隔でいくつかに分割したときのその数のことであり、各辺に平行にその
等間隔に線を引いたときの線の交差する点又は辺上の点が組成点であり、組成の比率を示
すものである。

また、本発明は、（４）上記（２）又は（３）のライブラリ分析装置において、前記測
定点を中心に前記支持台が回転するようになされており、前記入力手段から制御手段に入
力されたデータにより、前記試料形成点が前記測定点に自動的に移動した後、前記支持台
が自動的に回転するようになされていることを特徴とするライブラリ分析装置、である。

支持台が自動的に回転することにより、異方性のある試料であっても、測定方向に依存
しない測定が可能となる。

また、本発明は、（５）上記（１），（２），（３）又は（４）のライブラリ分析装置
において、前記ライブラリ分析装置に分析手段が備えられており、前記複数の試料には互
いに異なる符号が付されており、測定された前記複数の試料の特性が前記符号毎のファイ
ルとして前記分析手段に保存され、前記ライブラリ分析装置が物質のデータベースに接続
されており、前記符号毎に保存された前記試料の特性と前記データベースの各物質の特性
とが前記分析手段により自動的に照合されることを特徴とするライブラリ分析装置、であ
る。

データベースとしては、例えば、Ｘ線回折データファイルであるＪＣＰＤＳファイルの
ような公知のものや独自に構築したものが利用可能である。また、照合する方法は、ピー
クサーチ等公知の方法が採用できる。また、符号としては、特に限定はされないが、数字
やアルファベットを採用すると識別が容易で好ましい。特に、数字を採用すれば、数字に
よって、その試料が組成図のどこに位置するかが容易に判るので好ましい。符号は、ライ
ブラリの種類によって予め付しておき、制御手段に記憶させておくと、構成が簡略化でき
るので好ましい。

また、データベースの特性と照合することにより、純化合物を容易に見出すことができ
る。ここで、純化合物とは、混合された原料から一種類の化学生成物が得られたときの化
合物であり、不純物の無い試料を意味している。純化合物を得ることができる条件が解れ
ば、目的の材料を効率よく高純度で得ることができる。

また、本発明は、（６）上記（５）のライブラリ分析装置において、前記ライブラリ分
析装置が組成図を表示できる表示手段を備えており、その組成図に前記分析結果を表示で
きるようになされていることを特徴とするライブラリ分析装置、である。

本発明のライブラリ分析装置によれば、ライブラリプレート上の膨大な数の試料を自動
的に分析できる。また、試料は原料を規則的に変化する比率で混合しておけば、特性の変
化の連続性から、分析する試料の組成比より細かい組成比の試料の特性を推測することが
できる。例えば、組成図を利用して正確な純物質の探索が可能である。つまり、組成点毎
に純物質との特性の一致度を評価できるので、分割数に応じた組成点から外れた位置の純
化合物が検索できる。

以下、本発明の実施の形態を、図面を参照して説明する。図１は、本発明のライブラリ
分析装置の実施の形態を示す構成図であり、図２は、本発明のライブラリ分析装置の計測
手段の要部を示す平面図であり、図３は、本発明の他のライブラリ分析装置の計測手段の
要部を示す断面図であり、図４は、本発明のライブラリ分析装置の表示手段に表示された
座標の分割数１０の組成図であり、図５は、本発明のライブラリ分析装置による分析結果
を表示した分割数１０に相当する組成図であり、図６は、本発明のライブラリ分析装置に
よる分析方法を示すフローチャートである。

（実施の形態１）
原料として液状無機物質原料を用い、化学生成物（試料）をＸ線回折で分析する場合を
例にとって説明する。図１において、制御手段１は、入力手段２、表示手段３、分析手段
４、データベース５、計測手段６、ライブラリ製造手段７、搬送手段８とそれぞれ電気通
信手段により結ばれている。

ライブラリ製造手段７では、図２に示すように、ライブラリプレート６２上の予め定め
られた複数の試料形成点６３に複数の試料９が形成されたライブラリが製造される。試料
９は、複数種の原料を異なる比率の組み合わせで混合してなる化学生成物であり、その比
率が原料の種類数に相当する次元の組成図の組成点の比率となされている。ライブラリ製
造手段７で製造されたライブラリは搬送手段８により、計測手段６に移送され、ライブラ
リ支持台６１に設置されるようになされている。

複数の原料を異なる比率の組合せで混合してなる試料の数は、膨大な数になることから
、ライブラリを自動的に製造することにより、膨大な作業量を削減することが可能となり
、ヒューマンエラーを避けることも可能となる。また、ライブラリプレート６２の移送が
自動的に行われれば、ライブラリ製造からライブラリ分析まで自動化できるので、作業工
程を削減でき、ヒューマンエラーを避けるという効果が大きくなる。

次に、ライブラリを自動的に製造する方法を説明する。入力手段２では、（１）混合さ
れる複数種の原料の識別名や濃度、（２）組成図の座標の分割数、（３）混合される原料
の化学処理条件がデータとして入力される。識別名の入力の方法は、原料名を入力するこ
とや、予め入力手段に設けられた入力画面に示された識別名に濃度を入力したり、識別名
を選択したりすることによって行われる。原料名と識別名とは別途対応させることになる
。

化学処理条件とは、ライブラリ製造の各要素操作の条件であり、ライブラリプレート６
２上に形成する試料の量や、加熱による反応を行う場合は乾燥、加熱条件等である。また
、ライブラリ製造からライブラリ分析までを自動的に行なう場合には、入力手段２から化
学処理条件に加えて（４）ライブラリ分析の条件を入力する。

入力手段２から入力されたこれらのデータは制御手段１に送られる。制御手段１では、
入力手段２から入力された原料の種類の数に相当する次元の組成図が作成される。次に、
入力手段２から入力された分割数によって決まる組成点に互いに異なる符合が付される。
ここで、組成点は複数種の原料を混合してえられる混合物に含まれる各原料の割合を分割
数で等分することによって決定される。それらの符号に対応する組成点における複数の原
料の混合比が自動的に計算され、それら混合比の異なる試料９がライブラリ製造手段７で
自動的に生成される。

さらに、制御手段１は、ライブラリプレート６２上の試料形成点６３への上記試料９の
盛り付けや、乾燥、加熱等の化学処理に関する各要素操作を自動的に実行させる。盛り付
けは、複数の試料９をライブラリプレート６２上に、入力手段２で入力された化学処理条
件に従って、所定量ずつ自動的に配列することによって行われる。さらに、ライブラリプ
レート６２上の複数の試料９が、入力手段２で入力された化学処理条件に従って、自動的
に乾燥、加熱処理される。このようにしてライブラリが製造される。

以上のようにして得られたライブラリが、入力手段２から入力された分析条件に従って
、計測手段６で自動的に順次所定のＸ線による計測が行われる。続いて、分析手段４では
、計測手段６による測定結果が自動的に分析される。上述したように、複数の試料９には
互いに異なる符号が付されており、測定された複数の試料９の特性が符号毎のファイルと
して分析手段４に保存される。さらに、符号毎に保存された試料９の特性とデータベース
５に保存された既知の物質の特性とが分析手段４により自動的に照合される。

計測手段６には、図２に示すライブラリプレート６２の支持台６１が備えられており、
Ｘ軸、Ｙ軸方向の座標軸とＸ軸、Ｙ軸上の基準点６４が予め定められている。ライブラリ
プレート６２は、支持台６１に設けられたライブラリプレート６２が嵌合する凹部に固定
されるようになされている。支持台６１は、Ｘ軸、Ｙ軸方向に移動可能となされている。
つまり、試料形成点６３，６３，・・・を基準点６４と平面視同じ位置である測定点に、
図示しない移送装置により、移動させるようになされている。

つまり、入力手段２から入力されたライブラリプレート６２上の複数の試料形成点６３
，６３，・・・の位置に関するデータに基づいて計測手段６の基準点６４から試料形成点
６３，６３，・・・のそれぞれのＸ軸、Ｙ軸方向の偏差が制御手段１により演算され、制
御手段１により演算された偏差に基づき、試料形成点６３，６３，・・・が順次測定点に
自動的に移動するよう支持台６１が移送されるようになされている。

また、試料に異方性がある場合には、基準点６４の位置に設定されている測定点を中心
に、支持台６１が自動的に回転しながら測定がなされる。このようにして、方向性の無い
Ｘ線回折を測定することができる。なお、試料に異方性が予想される場合には、入力手段
２から分析条件として、異方性があることを入力すれば、これらの操作は制御手段１によ
り自動的に行われる。

測定前に支持台６１がスタート位置に置かれたときのライブラリプレート６２の中心が
基準点６４となされており、基準点６４のＸ軸、Ｙ軸上の座標点が制御手段１に記憶され
ている。入力手段２から入力されたライブラリプレート６２の情報により、基準点６４か
ら、６６個の試料形成点６３，６３，６３，・・・のＸ軸、Ｙ軸上の偏差が制御手段１に
より演算される。また、制御手段１に、予めライブラリプレート６２のタイプ毎に、試料
形成点６３の基準点６４からの偏差の情報を記録しておき、入力手段２から入力されたラ
イブラリプレート６２のタイプと照合することにより、偏差を求めてもよい。

ライブラリプレート６２の左上の角６５が切り取られており、支持台６１の対応する位
置には嵌合するように角部が膨出して形成されているので、ライブラリプレート６２を間
違った方向に設置することがない。つまり、試料の順番を間違うことがない。

また、表示手段３には、座標の分割数に対応した組成図が表示される。また、組成図上
には、分析手段４によって得られた分析結果が表示される。

本発明のライブラリ分析装置をさらに、具体的に説明する。図１の各手段は、ユニット
化されており、いろいろなユニットの組み合わせによるライブラリ分析装置の構成が可能
となされている。つまり、ライブラリ分析装置の組合せとしては、制御手段１、入力手段
２、計測手段６が最小の組合せとなり、それぞれ制御ユニット、入力ユニット、計測ユニ
ットとして組み合わせることが可能である。

ここで、計測手段６はＸ線測定ユニットとなされている。必要に応じて、表示手段３、
分析手段４、データベース５を、表示ユニット、分析ユニット、データベースユニットと
して備えることができる。また、ライブラリ製造からライブラリの分析までを自動的に行
うために、ライブラリ製造手段７、搬送手段８をライブラリ製造ユニット、搬送ユニット
として付け加えることも効果的である。また、データベース５は、通信回線で制御手段１
と接続することにより、外部のデータベースを利用することもできる。

制御手段１としては、パーソナルコンピュータが利用されている。入力手段２は、キー
ボードやマウスが採用されている。また、表示手段３は、液晶画面で構成されている。入
力手段２は、表示手段３を利用したタッチパネル方式となされていると、操作が簡便にな
り好ましい。制御手段１は、入力手段２から入力された複数種の原料の識別名に応じて各
原料を、組成点ごとの割合を等分に対応して、秤量・混合・盛付・乾燥・加熱処理・Ｘ線
回折・分析等の各要素操作を自動的に連続的に実行させる機能を有する。さらに、この制
御ユニット１は、照合解析を行う分析手段４に接続されている。この分析手段４は、デー
タベース５との照合により相同定をし、組成図上に示された分析結果を表示手段３に表示
する機能を有する。

ここで、ある組成点で純化合物が同定され、隣の組成点では純化合物と同じ化合物と他
の化合物が同定された場合、純化合物は、ある組成点から隣の組成点の間でも同定される
可能性が高い。例えば、他の化合物が含まれる割合が少ないと判断できる場合には、隣の
組成点の近くでも純化合物が同定される可能性が高いと判断することができ、さらに分割
数の大きい組成図に基づき、隣の組成点近傍の試料を製造し、同様に純化合物の同定を繰
り返すことにより、正確に純化合物の得られる範囲を決定することができる。

ライブラリ製造手段７では、液状無機物質原料を分注ピペットにより秤量・分注し、分
注された混合容器中の試料を、攪拌棒を利用して混合することにより試料を生成し、得ら
れた試料を分取ピペットで分取・盛り付けし、６６個の凹部（ウエル）を形成している試
料形成部６３を有する白金製ライブラリプレート６２上に配列し、乾燥・加熱しライブラ
リが製造される。加熱は、盛り付けられた試料を電気炉で焼成することにより行われる。

計測手段６は、ライブラリを構成する試料９のＸ線回折線を計測し、その収録データを
データベース５に収納されたＸ線回折データファイル（例えばＪＣＰＤＳファイル）に照
合できる形式に変換するためのＸ線測定ユニットとなされている。また、データはライブ
ラリプレート６２上の各試料９と１対１に対応させて試料の符号毎に出力する機能を有す
る。

分析手段４は、制御手段１を介して送られた計測手段６から出力された各データが符号
毎のファイルとして前記分析手段に保存され、データベース５に収納されたＸ線データフ
ァイル（例えばＪＣＰＤＳファイル）と照合され、生成物中の既知相を抽出、及び、未知
相の回折図を抽出する操作が行われるようになされている。分析手段４は、ライブラリプ
レート６２上の全ての試料について回折図を抽出し、出発原料の数をｎとすると、ｎ次元
空間に解析照合結果をプロットし、組成図上に表示する。この生成物をプロットした組成
図は、登録することができる。ここで、原料の種類の組み合わせや、化学処理条件や分析
条件をデータとして保存できるようにしておくと、操作の繰り返しを少なくできるので好
ましい。

（実施の形態２）
原料として無機質微粉末を用い、化学生成物（試料）を、可視光線を用いて、ガラス化
の状態を分析する場合を例にとって説明する。ライブラリは、複数種の無機質の微粉末を
秤量混合し、ライブラリプレート６２上に盛り付け、加熱して製造される。図３に示すよ
うに、ライブラリプレート６２上の予め定められた試料形成点６３，６３，・・・に、複
数種の原料を異なる比率の組み合わせで混合してなる化学生成物である試料９が形成され
ている。試料９の複数種の原料の比率は等差級数的に、規則的に変化をする比率となされ
ている。例えば、試料９に含まれる各原料の比率をモル％で表し、１０％毎といった一定
比率で変化させてある。また、ライブラリプレート６２の試料形成点６３の表面は全て黒
く着色されている。

次に、計測手段６について説明する。計測手段６にはＸ軸、Ｙ軸方向の座標軸が定めら
れており、Ｘ軸、Ｙ軸上の基準点６４と支持台６１が固定されており、Ｘ軸、Ｙ軸方向に
移動可能で試料６４の特性を測定することができる測定プローブ６６が備えられている。
入力手段２から入力されたライブラリプレート６２上の複数の試料形成点６３，６３，・
・・の位置に関するデータに基づいて計測手段６の基準点６４から前記複数の試料形成点
６３，６３，・・・の位置のそれぞれのＸ軸、Ｙ軸方向の偏差が制御手１により演算され
る。制御手段１により演算された偏差に基づき、試料形成点６３，６３，・・・に順次測
定プローブ６６が移動するようになされている。

プローブ６６としては白黒カメラが用いられており、試料がガラス化しておれば、透明
性がよいので黒く撮影されるという原理を用いて、撮影された試料の濃淡でガラス化の程
度を知ることができる。lang=EN-US>プローブとしては、試料を個々に撮影する白黒カメ
ラではなく、ライブラリプレート６２全体を撮影する白黒カメラを使用して、ライブラリ
プレート６２上の位置と映像の位置とを対応付けておき、試料のガラス化の状態を映像の
濃淡として試料形成点毎に測定することもできる。

次に、本発明のライブラリ分析装置を利用したライブラリ分析の実施例を説明する。具
体的な物質の合成の例として、リチウム二次電池正極材料として期待される三成分系ラム
スデライト型結晶相の分析を挙げて、図６を参照しながら説明する。

出発原料である液状無機物質原料として、（１）酢酸クロム（Ｃｒ（ＯＣＯＣＨ_３）_３
）の０．５ｍｏｌ／ｌ水溶液、（２）水酸化リチウム水和物（ＬｉＯＨ・Ｈ_２Ｏ）の１．
０ｍｏｌ／ｌ水溶液及び（３）水を分散媒とした酸化チタン（ＴｉＯ_２）スラリー濃度１
．０ｍｏｌ／ｌの３種類を用いた。

まず、入力ステップ１１で、上記３種類の液状無機物質原料の識別名とそのモル濃度と
、組成図の座標の分割数を１０と、化学処理条件と分析条件を入力手段２から制御手段１
に入力した。この際、液状無機物質原料は、それぞれを識別名として画面表示されている
原料１、原料２、原料３に濃度を入力することにより識別名を選択した。入力が終わると
、組成図作成ステップ１２が実行され、表示手段３に図４に示す組成図３１が表示される
。このときの原料の組成比の組み合わせは６６になる。

さらに、範囲設定ステップ１３では、入力手段２で表示手段３に表示された組成図の範
囲を設定した。ここでは、組成図全ての範囲を設定した。範囲の設定とは、組成図のなか
の分析したい試料の生成だけを行うために設定するものである。このようにして必要のな
い操作を除外し、研究の効率を高めることができる。続いて、混合比計算ステップ１４が
実行され、設定された組成図の全範囲と組成図の座標の分割数１０に従って３種の無機物
質原料の６６通りの混合比を自動的に計算した。

続いて、試料生成ステップ１５において、混合比の異なる６６の試料を、化学処理条件
に従って自動的に生成した。ここで、化学処理条件とは、液状無機物質原料の撹拌時間や
撹拌条件等を指し、必要なら、雰囲気温度や雰囲気気体等の条件を指す。

続いて、盛付ステップ１６では、６６の液状の試料を、６６個の凹部（ウエル）である
試料形成部６３を有する１枚の白金製ライブラリプレート６２上に、化学処理条件に従っ
て自動的に配列した。ここで、化学処理条件とは、盛付量やトレーの温度や雰囲気温度、
雰囲気気体、液状試料の乾燥条件等を指す。

加熱処理ステップ１７では、ライブラリプレート上の複数の試料を化学処理条件に従っ
て自動的に加熱処理した。ここで、化学処理条件としては、昇温速度、加熱温度、加熱時
間、冷却速度、雰囲気気体等を指す。図５に示すように、加熱温度は、絶対温度で、１１
７３度、１２７３度、１３７３度とし、所定時間加熱した。つまり、ライブラリプレート
６２に試料９を盛り付けたものを３個製造し、加熱条件を変えて３種類のライブラリを製
造した。雰囲気気体は空気とした。

ライブラリが製造されたライブラリプレート６２は、手動操作で計測手段６の支持台６
１の上に固定した。続いて、計測ステップ１８では、支持台６１は試料形成点６３が自動
的に計測点に移動するように自動的に移送された。さらに、ライブラリプレート６２上の
加熱処理された６６個の試料のそれぞれに対して、支持台６１が自動的に回転しながらＸ
線回折線が計測され、その収録データがデータベース５に収納されたＸ線回折データファ
イル（ＪＣＰＤＳファイル）に照合できる形式に変換された。また、データが、ライブラ
リプレート６２上の各試料９と１対１に対応させて試料の符号毎に出力された。

このステップでの分析条件としては、Ｘ線照射角度やＸ線強度や支持台の回転等が挙げ
られる。また、Ｘ線回折線の計測は１試料当り５分を要するため６６個の試料の計測には
５時間３０分を要した。しかし、６６個の試料の計測は全て自動的に行われたため、夜間
を利用して人手を介さずに行うことができた。

さらに、分析ステップ１９では、Ｘ線回折線計測結果を、分析条件に従って自動的に分
析した。つまり、制御手段１を介して送られた計測手段６から出力された各データをデー
タベース５に収納されたＸ線データファイル（ＪＣＰＤＳファイル）と照合し、生成物中
の既知相であるラムスデライト結晶を抽出した。ここでは、ライブラリプレート６２上の
全ての試料について回折図を抽出し、原料の数が３であるので、３次元空間に解析照合結
果をプロットし、図６に示すように、組成図上に表示した。ここで、分析条件とは、照合
するデータベースの種類や、分析の条件等を指す。

分析ステップ１９での分析結果が、図５に示すように、各温度毎に当初の組成図上に書
き込まれた。ラムスデライト結晶相が観測された組成３４を黒丸で示す。これらは純化合
物であった。絶対温度１３７３度の組成図上で、ラムスデライト結晶相が最も広範囲で観
測された。さらに、ラムスデライト結晶相が得られる範囲を細かく特定するためには、図
５に示す組成図の範囲３３の分割数を増やして試料を製造することにより可能となる。

以上、本発明の実施例を図面により説明したが、本発明の具体的構成はこの実施例に限
られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の設計の変更等があっても本発明に
含まれる。例えば、組成図は３成分系に限らず、４成分系以上の系であってもよい。例え
ば４成分系では、組成図を３角錐で視覚的に表示することが可能である。座標の分割数は
、１０より少なくてもよいし、２０より多くてもよい。また、当然、１０から２０の間の
数であっても構わない。範囲の設定は範囲を囲み線で囲んで設定してもよいし、組成の組
み合わせを１つ１つ選んで設定してもよい。ライブラリプレートとしては、基板状のもの
に限定的されるものではなく、ルツボや他の試験容器等が保持装置に装着されたものであ
ってもよい。

本発明のライブラリ分析装置によれば、複数の無機物質原料を数十から数百とおりの混
合比で混合した組成物であっても、それらの分析が効率的に正確にできるので、膨大な実
験数をこなすことができ、新物質の発見を容易にする。また、複数の有機物質原料が対象
の場合も同様の効果が得られる。

本発明のライブラリ分析装置の実施例を示す構成図である。本発明のライブラリ分析装置の計測手段の要部を示す平面図である。本発明の他のライブラリ分析装置の計測手段の要部を示す断面図である。本発明のライブラリ分析装置の表示手段に表示された座標の分割数１０の組成図である。本発明のライブラリ分析装置による分析結果を表示した分割数１０に相当する組成図である。本発明のライブラリ分析装置による分析方法を示すフローチャートである。

符号の説明

１制御手段
２入力手段
６計測手段

Claims

ライブラリプレート上の予め定められた試料形成点に複数の試料が形成されているライブ
ラリを分析するライブラリ分析装置であって、
前記試料が複数種の原料を異なる比率の組合せで混合してなる化学生成物であり、
前記ライブラリ分析装置には制御手段と入力手段と計測手段が備えられており、
前記計測手段にはＸ軸、Ｙ軸方向の座標軸とＸ軸、Ｙ軸上の基準点が予め定められ、前記
基準点と予め決められた位置関係を持つライブラリプレートの支持台が備えられており、
前記入力手段から入力されたライブラリプレート上の複数の試料形成点の位置に関するデ
ータに基づいて前記複数の試料形成点の位置のそれぞれのＸ軸、Ｙ軸方向の前記基準点か
らの偏差が前記制御手段により演算され、
前記制御手段により演算された偏差に基づき、試料形成点に順次測定プローブが移動する
ようになされており、前記試料形成点の各試料が個別に測定されるようになされているこ
とを特徴とするライブラリ分析装置。
ライブラリプレート上の予め定められた試料形成点に複数の試料が形成されているライ
ブラリを分析するライブラリ分析装置であって、
前記試料が複数種の原料を異なる比率の組み合わせで混合してなる化学生成物であり、
前記ライブラリ分析装置には制御手段と入力手段と計測手段が備えられており、
前記計測手段にはＸ軸、Ｙ軸方向の座標軸とＸ軸、Ｙ軸上の基準点が予め定められ、
Ｘ軸、Ｙ軸方向に移動可能で前記試料形成点を測定点に移動させるライブラリプレートの
支持台が備えられており、
前記入力手段から入力されたライブラリプレート上の複数の試料形成点の位置に関するデ
ータに基づいて前記試料形成点のそれぞれのＸ軸、Ｙ軸方向の前記基準点からの偏差が前
記制御手段により演算され、
前記制御手段により演算された偏差に基づき、前記試料形成点が順次測定点に移動するよ
う前記支持台が自動的に移送され、順次測定が行われるようになされていることを特徴と
するライブラリ分析装置。
前記試料の複数の原料の組み合わせ比率が前記原料の種類数に相当する次元の組成図の
組成点の比率となされていることを特徴とする請求項２記載のライブラリ分析装置。
前記測定点を中心に前記支持台が回転するようになされており、前記入力手段から入力
されたデータにより、前記試料形成点が前記測定点に自動的に移動した後、前記支持台が
自動的に回転するようになされていることを特徴とする請求項２又は３記載のライブラリ
分析装置。
前記ライブラリ分析装置に分析手段が備えられており、
前記複数の試料には互いに異なる符号が付されており、
測定された前記複数の試料の特性が前記符号毎のファイルとして前記分析手段に保存され
、
前記ライブラリ分析装置が物質のデータベースに接続されており、前記符号毎に保存され
た前記試料の特性と前記データベースの各物質の特性とが前記分析手段により自動的に照
合されることを特徴とする請求項１，２，３又は４記載のライブラリ分析装置。
前記ライブラリ分析装置が組成図を表示できる表示手段を備えており、その組成図に前記
分析結果を表示できるようになされていることを特徴とする請求項５記載のライブラリ分
析装置。