JP2006054132A - Solid oxide fuel cell - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To improve generating efficiency through efficient use of exhaust heat from a fuel cell stack. <P>SOLUTION: A fuel cell stack 1 constituted by alternately laminating power generating cells 5 and separators 8 is housed in a housing 30. The fuel cell stack 1 is formed into a seal-less structure discharging remnant gas not used in power generation reaction outside from an outer periphery part of the stack. Combustion catalyst 20 is arranged so as to cover the surroundings of the fuel cell stack 1 to catalytically combust the exhaust gas discharged from the fuel cell stack 1, and the fuel cell stack 1 is heated/heat insulated by the catalyst reaction heat. <P>COPYRIGHT: (C)2006,JPO&NCIPI

Description

本発明は、燃料電池スタックからの排ガスを効率良く利用して発電効率の向上を図ったシールレス構造の固体酸化物形燃料電池に関するものである。   The present invention relates to a solid oxide fuel cell having a sealless structure in which exhaust gas from a fuel cell stack is efficiently used to improve power generation efficiency.

固体酸化物形燃料電池は、第三世代の発電用燃料電池として開発が進んでおり、現在、円筒型、モノリス型、および平板積層型の３種類が知られている。これら固体酸化物形燃料電池は、何れも酸化物イオン伝導体から成る固体電解質層を両側から空気極層（カソード）と燃料極層（アノード）で挟み込んだ積層構造を有し、この積層体から成る発電セルとセパレータを交互に複数積層することによりスタック化されている。このスタックをハウジング内に収納して燃料電池を構成している。   Solid oxide fuel cells are being developed as third-generation fuel cells for power generation, and three types are currently known: cylindrical, monolithic, and flat plate stack types. Each of these solid oxide fuel cells has a laminated structure in which a solid electrolyte layer made of an oxide ion conductor is sandwiched between an air electrode layer (cathode) and a fuel electrode layer (anode) from both sides. A plurality of power generation cells and separators are stacked alternately to form a stack. The stack is housed in a housing to constitute a fuel cell.

固体酸化物形燃料電池では、反応用ガスとして空気極層側に酸化剤ガス（酸素) が供給され、燃料極層側に燃料ガス (Ｈ2、ＣＯ、ＣＨ4等) が供給される。空気極層と燃料極層は、反応用ガスが固体電解質層との界面に到達することができるよう、何れも多孔質の層とされている。 In a solid oxide fuel cell, an oxidant gas (oxygen) is supplied to the air electrode layer side as a reaction gas, and a fuel gas (H 2 , CO, CH 4, etc.) is supplied to the fuel electrode layer side. The air electrode layer and the fuel electrode layer are both porous layers so that the reaction gas can reach the interface with the solid electrolyte layer.

発電セル内において、空気極層側に供給された酸素は、空気極層内の気孔を通って固体電解質層との界面近傍に到達し、この部分で空気極層から電子を受け取って酸化物イオン（Ｏ2-）にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極層に向かって固体電解質層内を拡散移動する。燃料極層との界面近傍に到達した酸化物イオンは、この部分で、燃料ガスと反応して反応生成物（Ｈ2Ｏ、ＣＯ2等）を生じ、燃料極層に電子を放出する。
このような電極反応で生じた電子は、別ルートの外部負荷にて起電力として取り出すことができる。 In the power generation cell, oxygen supplied to the air electrode layer passes through the pores in the air electrode layer and reaches the vicinity of the interface with the solid electrolyte layer. It is ionized to (O 2− ). The oxide ions diffuse and move in the solid electrolyte layer toward the fuel electrode layer. Oxide ions that have reached the vicinity of the interface with the fuel electrode layer react with the fuel gas at this portion to generate reaction products (H 2 O, CO 2, etc.), and discharge electrons to the fuel electrode layer.
Electrons generated by such an electrode reaction can be taken out as an electromotive force at an external load of another route.

ところで、燃料電池から排出される排ガス中には、反応の際に消費されなかった僅かな水素や未改質のメタンが含まれている。従来の燃料電池発電システムでは、環境面や安全衛生の面から、これらの可燃ガスをそのまま装置外に排気せず、システム内の燃焼装置で燃焼するようにしている。   By the way, the exhaust gas discharged from the fuel cell contains a small amount of hydrogen and unreformed methane that have not been consumed during the reaction. In the conventional fuel cell power generation system, these combustible gases are not exhausted out of the apparatus as they are, but are combusted by a combustion apparatus in the system from the viewpoint of environment and safety and health.

近年、省エネ性および経済性と共に、環境保全性において大きな効果が期待されるコージェネレーションシステムの出現が強く要望されているなかで、燃料電池発電システムにおいても、燃料電池から排出される排ガスを熱エネルギーとして有効活用する様々な提案が成されており、その一例として特許文献１が開示されている。
特許文献１には、排ガス中の可燃成分を燃焼触媒を用いて燃焼し、その燃焼熱を上記した排ガス燃焼器の熱エネルギーとして利用することにより発電効率を向上した燃料電池が開示されている。
特開２００３−３１７７７８号公報 In recent years, there has been a strong demand for the emergence of cogeneration systems that are expected to have a significant effect on environmental conservation as well as energy saving and economic efficiency. Even in fuel cell power generation systems, exhaust gas discharged from fuel cells is converted into thermal energy. Various proposals have been made for effective use as, and Patent Document 1 is disclosed as an example.
Patent Document 1 discloses a fuel cell in which power generation efficiency is improved by burning a combustible component in exhaust gas using a combustion catalyst and using the combustion heat as thermal energy of the above-described exhaust gas combustor.
JP 2003-317778 A

ところで、燃料電池の発電反応を継続するためには発電セルを常時発電反応温度に保持しておく必要があり、そのための熱エネルギー源として燃料電池より排出されるジュール熱および高温の排ガスを使用することが行われている。   By the way, in order to continue the power generation reaction of the fuel cell, it is necessary to keep the power generation cell at the power generation reaction temperature at all times, and Joule heat and high-temperature exhaust gas discharged from the fuel cell are used as a heat energy source for that purpose. Things have been done.

通常、固体酸化物形燃料電池の場合では、高温作動型で１０００℃前後、低温作動型でも７００℃前後の高い温度が必要であり、発電セルの温度低下は発電効率の低下を招くことになる。
このため、従来では、高温度の排ガスを用いて燃料電池スタックを加熱したり、ハウジング内に断熱材を付装してハウジング内雰囲気を高温に保持する等が行われているものの、熱エネルギーの供給量は不十分であり、発電効率の向上においてはまだまだ改善の余地は残されている。また、ハウジング内の保温効果を高めるために断熱材を多くするとその分の余分なスペースを必要とし、燃料電池が大型化することになる。 In general, in the case of a solid oxide fuel cell, a high temperature of about 1000 ° C. is required for a high-temperature operation type, and a high temperature of about 700 ° C. is required for a low-temperature operation type. .
For this reason, conventionally, the fuel cell stack is heated using high-temperature exhaust gas, or a heat insulating material is provided in the housing to keep the atmosphere in the housing at a high temperature. Supply is insufficient, and there is still room for improvement in improving power generation efficiency. Further, if the heat insulating material is increased in order to enhance the heat retaining effect in the housing, an extra space corresponding to that is required, and the fuel cell is increased in size.

このような事情から、燃料電池から排出される余剰エネルギーをいかに効率良く回収し、そして発電反応に利用するかが大きな課題となっている。   Under such circumstances, how to efficiently recover surplus energy discharged from the fuel cell and use it for power generation reaction has become a major issue.

本発明は、このような課題に鑑みて成されたもので、燃料電池スタックからの排熱を効率良く利用して発電効率の向上を図った固体酸化物形燃料電池を供することを目的としている。   The present invention has been made in view of such problems, and an object of the present invention is to provide a solid oxide fuel cell in which the exhaust heat from the fuel cell stack is efficiently used to improve the power generation efficiency. .

すなわち、請求項１に記載の本発明は、電セルとセパレータを交互に積層して構成した燃料電池スタックをハウジング内に収納し、前記発電セルに反応用ガスを供給して発電反応を生じさせると共に、発電反応に使用されなかった残余のガスを排ガスとして前記燃料電池スタックの外周部から外に放出するシールレス構造の固体酸化物形燃料電池において、前記燃料電池スタックの周囲を覆うように燃料触媒を配設して燃料電池スタックから放出される排ガスを触媒により燃焼し、その触媒反応熱により燃料電池スタックを加熱・保温することを特徴としている。   That is, according to the present invention, a fuel cell stack configured by alternately stacking electric cells and separators is housed in a housing, and a reaction gas is supplied to the power generation cell to generate a power generation reaction. In addition, in a solid oxide fuel cell having a sealless structure in which residual gas that has not been used in the power generation reaction is discharged as an exhaust gas from the outer periphery of the fuel cell stack, the fuel is covered so as to cover the periphery of the fuel cell stack. An exhaust gas emitted from the fuel cell stack is disposed by the catalyst and burned by the catalyst, and the fuel cell stack is heated and kept warm by the heat of catalytic reaction.

また、請求項２に記載の本発明は、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池において、前記燃焼触媒が前記燃料電池スタックの周囲にすだれ状に配設されていることを特徴としている。   The present invention according to claim 2 is the solid oxide fuel cell according to claim 1, characterized in that the combustion catalyst is disposed in an interdigital manner around the fuel cell stack. .

上記構成では、触媒反応による高温度の燃焼ガスが燃料電池スタックの周辺雰囲気を加熱すると共に、燃料電池スタックの近傍を覆う燃焼触媒の存在により、高温ガスの拡散が適度に抑制されてスタック周辺の保温効果が得られることになる。これにより、燃料電池スタックを常に好適な発電反応温度に保持することができ、発電効率は向上する。   In the above configuration, the high-temperature combustion gas due to the catalytic reaction heats the atmosphere around the fuel cell stack, and the presence of the combustion catalyst that covers the vicinity of the fuel cell stack moderately suppresses the diffusion of the high-temperature gas. A heat retention effect will be acquired. Thereby, the fuel cell stack can always be maintained at a suitable power generation reaction temperature, and the power generation efficiency is improved.

以上説明したように、本発明によれば、燃料電池スタックの周囲を覆うように燃料触媒を配設して燃料電池スタックから放出される排ガスを触媒により燃焼し、その触媒反応熱により燃料電池スタックを加熱・保温するように構成したので、燃料電池スタックを常に好適な発電反応温度に保持することができ、発電効率が向上する。   As described above, according to the present invention, the fuel catalyst is disposed so as to cover the periphery of the fuel cell stack, the exhaust gas discharged from the fuel cell stack is burned by the catalyst, and the fuel cell stack is generated by the catalytic reaction heat. Since the fuel cell stack is always kept at a suitable power generation reaction temperature, the power generation efficiency is improved.

以下、図１、図２に基づいて本発明の一実施形態を説明する。
図１は本発明が適用された固体酸化物形燃料電池スタックの構成を示し、図２は燃料電池スタックにおける運転時のガスの流れを示している。 Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 and 2.
FIG. 1 shows a configuration of a solid oxide fuel cell stack to which the present invention is applied, and FIG. 2 shows a gas flow during operation in the fuel cell stack.

図１に示すように、燃料電池スタック１は、固体電解質層２の両面に燃料極層３と空気極層４を配した発電セル５と、燃料極層３の外側に配した燃料極集電体６と、空気極層４の外側に配した空気極集電体７と、各集電体６、７の外側に配したセパレータ８とで単セル１０を構成し、この単セル１０を縦方向に多数積層したものである。   As shown in FIG. 1, the fuel cell stack 1 includes a power generation cell 5 in which a fuel electrode layer 3 and an air electrode layer 4 are disposed on both surfaces of a solid electrolyte layer 2, and a fuel electrode current collector disposed outside the fuel electrode layer 3. A single cell 10 is composed of a body 6, an air electrode current collector 7 disposed outside the air electrode layer 4, and a separator 8 disposed outside each current collector 6, 7. Many are stacked in the direction.

ここで、固体電解質層２はイットリアを添加した安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等で構成され、燃料極層３はＮｉ、Ｃｏ等の金属あるいはＮｉ−ＹＳＺ、Ｃｏ−ＹＳＺ等のサーメットで構成され、空気極層４はＬａＭｎＯ3、ＬａＣｏＯ3等で構成され、燃料極集電体６はＮｉ基合金等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成され、空気極集電体７はＡｇ基合金等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成され、セパレータ８はステンレス等で構成されている。 Here, the solid electrolyte layer 2 is composed of stabilized zirconia (YSZ) or the like to which yttria is added, and the fuel electrode layer 3 is composed of a metal such as Ni or Co or a cermet such as Ni—YSZ or Co—YSZ, and air. The electrode layer 4 is made of LaMnO 3 , LaCoO 3 or the like, the fuel electrode current collector 6 is made of a sponge-like porous sintered metal plate such as a Ni-based alloy, and the air electrode current collector 7 is made of an Ag-based alloy or the like. The separator 8 is made of stainless steel or the like.

セパレータ８は、発電セル５間を電気的に接続すると共に、発電セル５に対して反応用ガスを供給する機能を有するもので、燃料ガスをセパレータ８の外周面から導入してセパレータ８の燃料極集電体６に対向する面のほぼ中央部１１ａから吐出する燃料ガス通路１１と、酸化剤ガスをセパレータ８の外周面から導入してセパレータ８の空気極集電体７に対向する面のほぼ中央１２ａから吐出する酸化剤ガス通路１２を備えている。   The separator 8 has a function of electrically connecting the power generation cells 5 and supplying a reaction gas to the power generation cells 5. The fuel of the separator 8 is introduced by introducing fuel gas from the outer peripheral surface of the separator 8. The fuel gas passage 11 discharged from the substantially central portion 11a of the surface facing the electrode current collector 6 and the surface of the surface of the separator 8 facing the air electrode current collector 7 by introducing oxidant gas from the outer peripheral surface of the separator 8 An oxidant gas passage 12 that discharges from approximately the center 12a is provided.

また、この燃料電池スタック１の両端には、ステンレス等で成る一対の端板９Ａ、９Ｂが配設されており、燃料電池スタック１からの電力（電流出力）は、この上下一対の端板９Ａ、９Ｂを介して外部回路（負荷）を接続することにより取り出すことができるようになっている。   Further, a pair of end plates 9A and 9B made of stainless steel or the like are disposed at both ends of the fuel cell stack 1, and power (current output) from the fuel cell stack 1 is supplied to the pair of upper and lower end plates 9A. , 9B can be taken out by connecting an external circuit (load).

また 燃料電池スタック１の側方には、外部からの燃料ガスを各セパレータ８に分配・供給する燃料ガス用マニホールド１５と、外部からの酸化剤ガス（空気）を各セパレータ８に分配・供給する酸化剤ガス用マニホールド１６とが積層方向に列設されている。燃料ガス用マニホールド１５は、多数の接続管１３を介して各セパレータ８の燃料ガス通路１１に接続されており、酸化剤ガス用マニホールド１６は多数の接続管１４を介して各セパレータ８の酸化剤ガス通路１２に接続されている。   Further, on the side of the fuel cell stack 1, a fuel gas manifold 15 that distributes and supplies external fuel gas to each separator 8, and an oxidant gas (air) from the outside is distributed and supplied to each separator 8. An oxidant gas manifold 16 is arranged in the stacking direction. The fuel gas manifold 15 is connected to the fuel gas passage 11 of each separator 8 via a number of connection pipes 13, and the oxidant gas manifold 16 is connected to the oxidant of each separator 8 via a number of connection pipes 14. The gas passage 12 is connected.

これら、燃料電池スタック１や各マニホールド１５、１６を円筒状の断熱ハウジング３０に収納して、モジュール化することにより、固体酸化物形燃料電池が構成される。   The fuel cell stack 1 and the manifolds 15 and 16 are housed in a cylindrical heat insulating housing 30 and modularized to form a solid oxide fuel cell.

また、この固体酸化物形燃料電池は、発電セル５の外周部にガス漏れ防止シールを設けないシールレス構造とされており、運転時には、図２の示すように、燃料ガス通路１１および酸化剤ガス通路１２を通してセパレータ８の略中心部から発電セル５に向けて供給される燃料ガスおよび酸化剤ガス（空気）を、発電セル５の外周方向に拡散させながら燃料極層３および空気極層４の全面に良好な分布で行き渡らせて発電反応を生じさせると共に、発電反応で消費されなかった余剰ガス（排ガス）を発電セル５の外周部からハウジング３０内に自由に放出するようになっている。
尚、ハウジング３０の上部には、内部空間に放出された排ガスをモジュール外に排出するための排気機構３０ａが設けてある。 In addition, this solid oxide fuel cell has a sealless structure in which a gas leakage prevention seal is not provided on the outer periphery of the power generation cell 5, and during operation, as shown in FIG. The fuel electrode layer 3 and the air electrode layer 4 are diffused in the outer peripheral direction of the power generation cell 5 while the fuel gas and the oxidant gas (air) supplied from the substantially central portion of the separator 8 through the gas passage 12 toward the power generation cell 5 are diffused. The power generation reaction is caused to spread over the entire surface of the gas generator, and a surplus gas (exhaust gas) that has not been consumed in the power generation reaction is freely discharged from the outer peripheral portion of the power generation cell 5 into the housing 30. .
Note that an exhaust mechanism 30a for exhausting the exhaust gas discharged into the internal space to the outside of the module is provided at the upper portion of the housing 30.

ところで、本実施形態では、ハウジング３０内において、燃料電池スタック１の周囲を覆うようにスタック近傍に燃焼触媒２０が配置された構成としている。
この燃焼触媒２０は、例えば、薄板状のハニカム触媒を用いて、例えは、Ｐｔ、Ｐｄ等をアルミナ担体に担持したものを多数のハニカム状の流路内に担持し、これを上下端板９Ａ、９Ｂの間に、且つ、各マニホールド１５、１６を挟むようにすだれ状に配設している。 By the way, in this embodiment, it is set as the structure by which the combustion catalyst 20 is arrange | positioned in the housing 30 so that the circumference | surroundings of the fuel cell stack 1 may be covered.
The combustion catalyst 20 is, for example, a thin plate-shaped honeycomb catalyst. For example, a catalyst in which Pt, Pd, etc. are supported on an alumina carrier is supported in a number of honeycomb-shaped flow paths, and this is supported on the upper and lower end plates 9A. 9B and are arranged in a comb shape so that the manifolds 15 and 16 are sandwiched therebetween.

上記したように、シールレス構造の燃料電池スタック１では、発電反応で消費されなかった余剰ガスが発電セル５の外周部からハウジング３０内に放出される構造であるから、排出ガスは筒状のハウジング３０内を上方に向かって流通・拡散する過程で燃焼触媒２０に接触し、その触媒反応により排ガス中の可燃成分（未燃焼炭化水素）が触媒燃焼する。
すなわち、燃焼触媒２０によってハウジング３０内の排ガス中の可燃成分の燃焼が促進されることにより、高温度の燃焼ガスが生成される。 As described above, in the fuel cell stack 1 having the sealless structure, the surplus gas that has not been consumed by the power generation reaction is released from the outer peripheral portion of the power generation cell 5 into the housing 30, and thus the exhaust gas is cylindrical. In the process of flowing and diffusing upward in the housing 30, it contacts the combustion catalyst 20, and the catalytic reaction causes the combustible components (unburned hydrocarbons) in the exhaust gas to undergo catalytic combustion.
In other words, combustion of combustible components in the exhaust gas in the housing 30 is promoted by the combustion catalyst 20, thereby generating high-temperature combustion gas.

このように、触媒反応による高温度の燃焼ガスが燃料電池スタック１の周辺の雰囲気をより高温にすると共に、燃料電池スタック１の近傍を覆う燃焼触媒２０が遮断板の役目を果たし、この遮断板の存在により、スタック近傍の高温ガスが外側に拡散するのが抑制されて、スタック周辺の保温効果が得られるようになる。
本構成では、排ガスの燃焼とその燃焼熱の回収を１つのハウジング３０内において連続的に行うことができるため、排熱の利用効率に優れると共に、燃料電池モジュール自体の構造が簡略化されコンパクト化が可能となる。 As described above, the high-temperature combustion gas due to the catalytic reaction makes the atmosphere around the fuel cell stack 1 higher, and the combustion catalyst 20 covering the vicinity of the fuel cell stack 1 serves as a barrier plate. Due to the presence of this, the high temperature gas in the vicinity of the stack is prevented from diffusing outside, and the heat retaining effect around the stack can be obtained.
In this configuration, exhaust gas combustion and recovery of the combustion heat can be continuously performed in one housing 30, so that the exhaust heat utilization efficiency is excellent, and the structure of the fuel cell module itself is simplified and made compact. Is possible.

また、一方では、燃焼触媒２０をすだれ状に配置することにより、その隙間を通してスタック周辺の高温ガスを適度な通気を持ってハウジング３０内の全体に行き渡らせることができるため、その背後に配設される図示しない燃料改質器や空気予熱器、水気化器等の熱交換器類にも十分な熱エネルギーを供給することができると共に、燃料電池スタック１の過剰な昇温を回避することができる。
これにより、燃料電池スタック１は常に好適な発電反応温度に保持されることになり、燃料電池の発電効率は著しく向上する。 On the other hand, by disposing the combustion catalyst 20 in an interdigital shape, the high temperature gas around the stack can be distributed throughout the interior of the housing 30 with appropriate ventilation through the gap. It is possible to supply sufficient heat energy to heat exchangers such as a fuel reformer, an air preheater, and a water vaporizer that are not shown, and to avoid excessive temperature rise of the fuel cell stack 1. it can.
Thereby, the fuel cell stack 1 is always maintained at a suitable power generation reaction temperature, and the power generation efficiency of the fuel cell is significantly improved.

本発明が適用された燃料電池スタックの構成を示す図で、（ａ）は平面図、（ｂ）は側面図。BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a figure which shows the structure of the fuel cell stack to which this invention was applied, (a) is a top view, (b) is a side view. 燃料電池スタックの要部概略構成図で、運転時のガスの流れを示す。It is a principal part schematic block diagram of a fuel cell stack, and shows the gas flow at the time of operation.

符号の説明Explanation of symbols

１ 燃料電池スタック
５ 発電セル
８ セパレータ
２０ 触媒燃焼
３０ ハウジング DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Fuel cell stack 5 Power generation cell 8 Separator 20 Catalytic combustion 30 Housing

Claims (2)

発電セルとセパレータを交互に積層して構成した燃料電池スタックをハウジング内に収納し、前記発電セルに反応用ガスを供給して発電反応を生じさせると共に、発電反応に使用されなかった残余のガスを排ガスとして前記燃料電池スタックの外周部から外に放出するシールレス構造の固体酸化物形燃料電池において、
前記燃料電池スタックの周囲を覆うように燃焼触媒を配設して燃料電池スタックから放出される排ガスを触媒により燃焼し、その触媒反応熱により燃料電池スタックを加熱・保温することを特徴とする固体酸化物形燃料電池。 A fuel cell stack configured by alternately stacking power generation cells and separators is housed in a housing, and a reaction gas is supplied to the power generation cells to generate a power generation reaction, and the remaining gas that has not been used for the power generation reaction In a solid oxide fuel cell with a sealless structure that discharges as an exhaust gas from the outer periphery of the fuel cell stack,
A solid catalyst characterized in that a combustion catalyst is disposed so as to cover the periphery of the fuel cell stack, exhaust gas discharged from the fuel cell stack is burned by the catalyst, and the fuel cell stack is heated and kept warm by the catalytic reaction heat. Oxide fuel cell. 前記燃焼触媒が前記燃料電池スタックの周囲にすだれ状に配設されていることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池。 2. The solid oxide fuel cell according to claim 1, wherein the combustion catalyst is disposed in an interdigital manner around the fuel cell stack.
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