JP2005200460A - Neutron organic scintillator - Google Patents

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政樹 片桐
Yasuhiro Kondo
泰洋 近藤
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an organic scintillator which efficiently takes out fluorescent light emitted from an organo-boron polymer on the incidence of neutron, raises neutron detection efficiency, and has a short fluorescent life. <P>SOLUTION: An organo-boron polymer containing boron 10 (<SP>10</SP>B) as a constituent is blended with polymethyl methacrylate (PMMA) or polystyrene (PS) as a polymer to increase the transmittance of the scintillator. Consequently, the neutron organic scintillator can efficiently take out α-rays emitted on the capture of the neutron in boron 10 (<SP>10</SP>B) and fluorescent light emitted in the organo-boron polymer with<SP>7</SP>Li particles on the surface of the scintillator. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

本発明は、中性子の検出に用いる有機ホウ素ポリーマーに関するものである。本発明のポリマーにおいては、発光する蛍光量は少ないものの、非常に短い蛍光寿命を持つことを利用して、放射線あるいは中性子が高い入射率で入った場合でも検出可能とし、かつ２次元的にもイメージを高速に取得できることを可能とする。   The present invention relates to an organoboron polymer used for neutron detection. In the polymer of the present invention, although the amount of fluorescence emitted is small, it can be detected even when radiation or neutron enters at a high incidence rate by utilizing the fact that it has a very short fluorescence lifetime, and also in two dimensions. The image can be acquired at high speed.

従来、α線を代表とする放射線の検出器あるいは中性子検出器には、ＺｎＳ：Ａｇ蛍光体が用いられてきた。しかし、ＺｎＳ：Ａｇは、主となる蛍光寿命は２００ｎｓと短いものの遅い成分があり総合的には、蛍光寿命は１００μｓと長く、高計数率の放射線あるいは中性子の検出には使用することが困難であった。   Conventionally, ZnS: Ag phosphors have been used in radiation detectors or neutron detectors typified by α rays. However, ZnS: Ag has a slow component although the main fluorescence lifetime is as short as 200 ns. Overall, the fluorescence lifetime is as long as 100 μs, and it is difficult to use for detection of radiation or neutrons with a high count rate. there were.

一方、有機蛍光体を用いた中性子検出体としては、無機物である6Ｌｉあるいは10Ｂを有機物の中に混ぜる必要が有ることから、混ぜることにより混濁が起こるため、10Ｂ金属微粉を混合した10Ｂ含有プラスチックシンチレータのみが実用化され市販されてきた。 On the other hand, the neutron detector using an organic fluorescent material, the 6 Li or 10 B is an inorganic substance because it requires there to mix in organic matter, for turbidity caused by mixing, a mixture of 10 B fine metal powder 10 Only B-containing plastic scintillators have been put into practical use and are commercially available.

従来のＺｎＳ：Ａｇ蛍光体は、その蛍光寿命が２００ｎｓと短いものの遅い成分があり、蛍光寿命は１００μｓと長く、高計数率の放射線あるいは中性子の検出に使用することが困難であった。又、従来の有機蛍光体を用いた中性子検出体は、無機物である6Ｌｉあるいは10Ｂを混ぜる必要が有ることから、混濁が起こるため、10Ｂ金属微粉を混合したもののみが使用されてきた。 The conventional ZnS: Ag phosphor has a slow component although its fluorescence lifetime is as short as 200 ns. The fluorescence lifetime is as long as 100 μs, and it has been difficult to use it for detecting high count rate radiation or neutrons. In addition, since conventional neutron detectors using organic phosphors need to be mixed with 6 Li or 10 B which is an inorganic substance, turbidity occurs, so that only those mixed with 10 B metal fine powder have been used. .

放射線あるいは中性子を高計数率で検出するには、蛍光寿命が短い蛍光体を用いることが不可欠となる。有機ホウ素ポリーマーは、蛍光量は少ないものの、その蛍光寿命は非常に短いことが実験により確認できた。また、ポリマー自身の構成元素にホウ素を含むため、ポリマー自身が中性子検出媒体となる。このため、蛍光量の少ないことをいかに補うかが中性子検出効率を上げることになる。このため、高分子材料のブレンド、あるいは蛍光を吸収し再放出する材料のブレンド、あるいは中性子コンバータ材として用いてプラスチックシンチレータを発光させ、シンチレータ表面にから放出される蛍光を増加させ、中性子に対する検出効率を上げることとした。   In order to detect radiation or neutrons at a high count rate, it is essential to use a phosphor having a short fluorescence lifetime. Although the organic boron polymer has a small amount of fluorescence, it has been confirmed by experiments that the fluorescence lifetime is very short. Further, since boron is contained in the constituent element of the polymer itself, the polymer itself becomes a neutron detection medium. Therefore, how to compensate for the small amount of fluorescence increases neutron detection efficiency. For this reason, blends of polymer materials, or blends of materials that absorb and re-emit fluorescence, or use as a neutron converter material to make plastic scintillators emit light, increase the fluorescence emitted from the scintillator surface, and detect neutrons It was decided to raise.

本発明のポリマーは、発光する蛍光量は少ないものの、非常に短い蛍光寿命を持つことにより、放射線あるいは中性子が高い入射率で入った場合にもその検出が可能となり、かつ２次元的にもイメージを高速に取得できるものである。 Although the polymer of the present invention emits less fluorescence, it has a very short fluorescence lifetime, so that it can be detected even when radiation or neutron enters at a high incidence rate, and it can be imaged two-dimensionally. Can be acquired at high speed.

（実施例１）
実施例１として、図１に示す構造を有する有機ホウ素ポリーマーを用いた中性子シンチレータについて述べる。構造はπ共役性のポリマーであり分子として７０００から１００００の分子が集まったものである。この試料について241Ａｍα線線源を用いてα線に対する蛍光スペクトルを測定した。本有機ホウ素ポリーマーのα線を照射した場合の蛍光スペクトルを図２に示す。 (Example 1)
As Example 1, a neutron scintillator using an organoboron polymer having the structure shown in FIG. 1 will be described. The structure is a π-conjugated polymer, which is a collection of 7000 to 10,000 molecules. With respect to this sample, a fluorescence spectrum with respect to α rays was measured using a 241 Amα ray source. FIG. 2 shows a fluorescence spectrum when the α-ray of the present organic boron polymer is irradiated.

この有機ホウ素ポリマー８ｍｇについて少量の有機系接着剤を用いてアルミニウム基板に１ｃｍ×１ｃｍの面積に塗布した。このシンチレータサンプルの表面に浜松ホトニクス製Ｒ７６０型光電子増倍管を装着し中性子検出器とした。測定する場所で１００／ｃｍ2・ｓの中性子束の強度を持つＡｍ−Ｌｉ中性子線源を用いて、中性子に対する検出特性を測定した。その結果、中性子計数率として０．５７ｃｐｓが得られた。この結果より有機ホウ素ポリーマーを用いて中性子を計数することができることが確認された。 About 8 mg of this organoboron polymer, a small amount of an organic adhesive was used and applied to an aluminum substrate in an area of 1 cm × 1 cm. An R760 type photomultiplier tube manufactured by Hamamatsu Photonics was attached to the surface of this scintillator sample to obtain a neutron detector. The detection characteristics for neutrons were measured using an Am-Li neutron source having a neutron flux intensity of 100 / cm 2 · s at the measurement site. As a result, a neutron count rate of 0.57 cps was obtained. From this result, it was confirmed that neutrons can be counted using organoboron polymer.

（実施例２）
実施例２として、図１に示す構造を有する有機ホウ素ポリーマーに図３に示す構造のポリメチルメタクリレート(PMMA)をブレンドして用いた中性子シンチレータについて述べる。ポリメチルメタクリレート(PMMA)に重量比で４％の有機ホウ素ポリーマーを混合して混ぜて１ｃｍ2のシンチレータとする。この有機ホウ素ポリーマーシンチレータの総重量は１３０ｍｇであった。本有機ホウ素ポリーマーのα線を照射した場合の蛍光スペクトルを図４に示す。 (Example 2)
As Example 2, a neutron scintillator using a blend of an organic boron polymer having the structure shown in FIG. 1 and polymethyl methacrylate (PMMA) having the structure shown in FIG. 3 will be described. 4% organoboron polymer by weight is mixed with polymethyl methacrylate (PMMA) and mixed to make a 1 cm 2 scintillator. The total weight of this organoboron polymer scintillator was 130 mg. FIG. 4 shows a fluorescence spectrum when the present organic boron polymer is irradiated with α rays.

このシンチレータサンプルの表面に浜松ホトニクス製Ｒ７６０型光電子増倍管を装着し中性子検出器とした。測定する場所で１００／ｃｍ2・ｓの中性子束の強度を持つＡｍ−Ｌｉ中性子線源を用いて、中性子に対する検出特性を測定した。シンチレータから出力される信号の波高分布をマルチチャンネル波高分析装置を用いて測定した。測定した波高分布を図５に示す。実施例１の際に得られた波高分布よりも信号出力が高いことが確認された。また、実際に用いられた有機ホウ素ポリーマーの重量が実施例よりも少ないにも関わらず計数率は２ｃｐｓが得られた。この結果より、有機ホウ素ポリーマーのみを用いた場合に比較して、ポリメチルメタクリレート(PMMA)をブレンドして用いた中性子シンチレータは約４倍高い検出効率が得られることがわかった。 An R760 type photomultiplier tube manufactured by Hamamatsu Photonics was attached to the surface of this scintillator sample to obtain a neutron detector. The detection characteristics for neutrons were measured using an Am-Li neutron source having a neutron flux intensity of 100 / cm 2 · s at the measurement site. The wave height distribution of the signal output from the scintillator was measured using a multi-channel wave height analyzer. The measured wave height distribution is shown in FIG. It was confirmed that the signal output was higher than the wave height distribution obtained in Example 1. In addition, although the weight of the organoboron polymer actually used was less than that of the example, the counting rate was 2 cps. From this result, it was found that a neutron scintillator using a blend of polymethyl methacrylate (PMMA) can obtain a detection efficiency about 4 times higher than when only an organic boron polymer is used.

（実施例３）
実施例３として、図１に示す構造を有するホウ素１０（10Ｂ）を構成元素とした有機ホウ素ポリーマーに高分子材料であるポリメチルメタクリレート(PMMA)をブレンドした試料に図６に示すベリレンをブレンドした試料について述べる。ポリメチルメタクリレート(PMMA)を１とした場合、ホウ素１０（10Ｂ）を構成元素とした有機ホウ素ポリーマーを０．０１、そしてベリレンを０．００２とする。この構成比で重量１００ｍｇの試料を製作した。本有機ホウ素ポリーマーのα線を照射した場合の蛍光スペクトルを図７に示す。 (Example 3)
As Example 3, berylene shown in FIG. 6 was blended with a sample obtained by blending a polymer material, polymethyl methacrylate (PMMA), with an organic boron polymer having boron 10 ( 10 B) having the structure shown in FIG. 1 as a constituent element. The prepared samples are described. When polymethyl methacrylate (PMMA) is set to 1, an organic boron polymer having boron 10 ( 10 B) as a constituent element is set to 0.01 and berylene is set to 0.002. A sample having a weight of 100 mg was produced at this composition ratio. FIG. 7 shows the fluorescence spectrum of the organoboron polymer when irradiated with α-rays.

このシンチレータ試料の表面に浜松ホトニクス製Ｒ７６０型光電子増倍管を装着し中性子検出器とした。測定する場所で１００／ｃｍ2・ｓの中性子束の強度を持つＡｍ−Ｌｉ中性子線源を用いて、中性子に対する検出特性を測定した。シンチレータから出力される信号の波高分布をマルチチャンネル波高分析装置を用いて測定した。測定した波高分布を図８に示す。本実施例でも、実施例１の際に得られた波高分布よりも信号出力が高いことが確認された。また、実際に用いられた有機ホウ素ポリーマーの重量が実施例１よりも少ないのにも関わらず計数率は１．３ｃｐｓが得られた。この結果より、有機ホウ素ポリーマーのみを用いた場合に比較して、ポリメチルメタクリレート(PMMA)をブレンドかつベリレンを追加してブレンドして用いた中性子シンチレータはさらに、約３倍高い検出効率が得られることがわかった。 An R760 type photomultiplier tube manufactured by Hamamatsu Photonics was attached to the surface of this scintillator sample to obtain a neutron detector. The detection characteristics for neutrons were measured using an Am-Li neutron source having a neutron flux intensity of 100 / cm 2 · s at the measurement site. The wave height distribution of the signal output from the scintillator was measured using a multi-channel wave height analyzer. The measured wave height distribution is shown in FIG. Also in this example, it was confirmed that the signal output was higher than the wave height distribution obtained in Example 1. Further, although the weight of the organoboron polymer actually used was less than that of Example 1, a count rate of 1.3 cps was obtained. From this result, the neutron scintillator used by blending polymethylmethacrylate (PMMA) and adding berylene has a detection efficiency about 3 times higher than when only organic boron polymer is used. I understood it.

（実施例４）
実施例４では、ホウ素１０（10Ｂ）を構成元素とした有機ホウ素ポリーマーをブラスチックシンチレータにブレンドし、ホウ素１０（10Ｂ）により中性子を捕獲した際に発生するα線と6Ｌｉ粒子がプラスチックシンチレータを発光させることを利用して中性子を検出する中性子用有機シンチレータについて述べる。 Example 4
In Example 4, boron 10 (10 B) blended organic boron Porima that constituent elements brass tic scintillators, boron 10 (10 B) by α-rays and 6 Li particles generated upon capturing neutrons plastic An organic scintillator for neutrons that detects neutrons by making the scintillator emit light is described.

プラスチックシンチレータとしては米国バイクロン社製ＢＣ−４１４を用いる。ＢＣ４１４を２００ｍｇに対して、有機ホウ素ポリーマーを８ｍｇ混ぜてトルエンで溶かし混んだのち、固化した。このシンチレータ試料の表面に浜松ホトニクス製Ｒ７６０型光電子増倍管を装着し中性子検出器とした。測定する場所で１００／ｃｍ2・ｓの中性子束の強度を持つＡｍ−Ｌｉ中性子線源を用いて、中性子に対する検出特性を測定した。シンチレータから出力される信号の波高分布をマルチチャンネル波高分析装置を用いて測定した。測定した波高分布を図９に示す。計数率としては４ｃｐｓが得られた。実施例１−３の場合に比較してアンプのゲインを５分の１で測定してる。このため、プラスチックシンチレータにブレンドした場合には、約５倍程度の光量が得られることが確認できた。 As a plastic scintillator, BC-414 manufactured by Bicron, USA is used. 8 mg of organic boron polymer was mixed with 200 mg of BC414, dissolved in toluene and mixed, and then solidified. An R760 type photomultiplier tube manufactured by Hamamatsu Photonics was attached to the surface of this scintillator sample to obtain a neutron detector. The detection characteristics for neutrons were measured using an Am-Li neutron source having a neutron flux intensity of 100 / cm 2 · s at the measurement site. The wave height distribution of the signal output from the scintillator was measured using a multi-channel wave height analyzer. The measured wave height distribution is shown in FIG. A counting rate of 4 cps was obtained. Compared with the case of Example 1-3, the gain of the amplifier is measured by 1/5. For this reason, when blended with a plastic scintillator, it was confirmed that about 5 times the amount of light was obtained.

有機ホウ素ポリーマーの構造を示す図である。It is a figure which shows the structure of an organic boron polymer. α線を照射した時の有機ホウ素ポリーマーの蛍光スペクトル示した図である。It is the figure which showed the fluorescence spectrum of the organoboron polymer when irradiated with an alpha ray. ポリメチルメタクリレート(PMMA)の構造を示す図であるFIG. 3 is a view showing a structure of polymethyl methacrylate (PMMA). α線を照射した時の有機ホウ素ポリーマーにポリメチルメタクリレート(PMMA)をブレンドした試料の蛍光スペクトル示した図である。FIG. 4 is a diagram showing a fluorescence spectrum of a sample obtained by blending polymethyl methacrylate (PMMA) with an organoboron polymer when irradiated with α rays. 中性子を照射して得られた有機ホウ素ポリーマーにポリメチルメタクリレート(PMMA)をブレンドした試料の波高分布特性を示した図である。It is the figure which showed the wave height distribution characteristic of the sample which blended polymethylmethacrylate (PMMA) to the organic boron polymer obtained by irradiating neutron. ベリレンの構造を示す図である。It is a figure which shows the structure of berylene. α線を照射した時の有機ホウ素ポリーマーにポリメチルメタクリレート(PMMA)及びベリレンをブレンドした試料の蛍光スペクトル示した図である。It is the figure which showed the fluorescence spectrum of the sample which blended polymethylmethacrylate (PMMA) and berylene to the organoboron polymer at the time of alpha ray irradiation. 中性子を照射して得られた有機ホウ素ポリーマーにポリメチルメタクリレート(PMMA)及びベリレンをブレンドした試料の波高分布特性を示した図である。It is the figure which showed the wave height distribution characteristic of the sample which blended polymethylmethacrylate (PMMA) and berylene to the organic boron polymer obtained by irradiating neutrons. 中性子を照射して得られた有機ホウ素ポリーマーをプラスチックシンチレータにブレンドした試料の波高分布特性を示した図である。It is the figure which showed the wave height distribution characteristic of the sample which blended the organic boron polymer obtained by irradiating a neutron with the plastic scintillator.

Claims (4)

ホウ素１０（10Ｂ）を構成元素とした有機ホウ素ポリーマーが、含有するホウ素
１０（10Ｂ）により中性子を捕獲した際に発生するα線と7Ｌｉ粒子により、蛍光を発光することを利用して中性子を検出することを特徴とした中性子用有機シンチレータ。 Organoboron Porima that boron 10 (10 B) the construction elements, the α ray and 7 Li particles generated upon capturing neutrons by boron 10 (10 B) which contains, by utilizing the fact that emits fluorescence An organic scintillator for neutrons characterized by detecting neutrons. ホウ素１０（10Ｂ）を構成元素とした有機ホウ素ポリーマーに高分子材料であるポリメチルメタクリレート(PMMA)あるいは、ポリスチレン(PS)をブレンドして、ホウ素
１０（10Ｂ）により中性子を捕獲した際に発生するα線と6Ｌｉ粒子りより、有機ホウ素ポリーマーが発生する蛍光がシンチレータ表面に出る量を増加させることを特徴とした中性子用有機シンチレータ。 Boron 10 (10 B) is a polymer material in an organic boron Porima that the constituent elements polymethyl methacrylate (PMMA) or a blend of polystyrene (PS), upon capturing neutrons by boron 10 (10 B) An organic scintillator for neutrons, characterized in that the amount of fluorescence generated by an organic boron polymer increases on the scintillator surface from the generated α rays and 6 Li particles. 上記請求項２のホウ素１０（10Ｂ）を構成元素とした有機ホウ素ポリーマーに高分子材料であるポリメチルメタクリレート(PMMA)あるいは、ポリスチレン(PS)をブレンドした試料に、ぺリレンをブレンドし、ホウ素１０（10Ｂ）により中性子を捕獲した際に発生するα線と6Ｌｉ粒子により有機ホウ素ポリーマーから発生する蛍光を吸収し再発光させ、シンチレータ表面に出る蛍光量を増加させることを特徴とした中性子用有機シンチレータ。 A sample obtained by blending perylene with a polymer material polymethyl methacrylate (PMMA) or polystyrene (PS) blended with the organic boron polymer having boron 10 ( 10 B) as a constituent element according to claim 2 above, and boron. 10 (10 B) absorbs the fluorescence emitted from the organic boron Porima re-emitting the α line and the 6 Li particles generated upon capturing neutrons, it was characterized by increasing the amount of fluorescence emitted in the scintillator surface neutron Organic scintillator for use. ホウ素１０（10Ｂ）を構成元素とした有機ホウ素ポリーマーをブラスチックシンチレータにブレンドし、ホウ素１０（10Ｂ）により中性子を捕獲した際に発生するα線と6Ｌｉ粒子がプラスチックシンチレータを発光させることを利用して中性子を検出することを特徴とした中性子用有機シンチレータ。









Boron 10 organoboron Porima that the constituent element (10 B) blended brass tic scintillator, boron 10 (10 B) that α line and the 6 Li particles generated upon capturing neutrons emit plastic scintillator by An organic scintillator for neutrons, characterized in that it detects neutrons using









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