JP2005174642A - Separator - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、スタック型の固体高分子型燃料電池に備えられるセパレータに関する。 The present invention relates to a separator provided in a stack type polymer electrolyte fuel cell.
従来から、限りあるエネルギ資源の有効利用や、地球温暖化防止のための省エネルギの必要性は広く認識されている。今日では、火力発電によって、熱エネルギを電力エネルギに変換する形でエネルギ需要が賄われている。 Conventionally, the necessity of energy saving for effective use of limited energy resources and prevention of global warming has been widely recognized. Today, thermal power supplies energy demand in the form of converting thermal energy into electric energy.
しかしながら、火力発電に必要な石炭および石油は埋蔵量が有限な資源であり、これらに代わる新たなエネルギ資源が必要となっている。そこで注目されているのが水素を燃料にして化学発電する燃料電池である。 However, coal and oil necessary for thermal power generation are resources with limited reserves, and new energy resources to replace them are required. Therefore, attention is being focused on fuel cells that generate chemical power using hydrogen as a fuel.
燃料電池は、2つの電極と電極間に挟まれた電解質とを有している。陰極では、供給された水素がイオン化して水素イオンとなり電解質中を陽極に向かって移動する。陽極では、供給された酸素と電解質中を移動してきた水素イオンとが反応して水を発生する。水素がイオン化したときに発生した電子が、陰極から配線を通って陽極へと移動することで電流が流れ、電気が発生する。 The fuel cell has two electrodes and an electrolyte sandwiched between the electrodes. At the cathode, the supplied hydrogen is ionized to form hydrogen ions that move through the electrolyte toward the anode. At the anode, the supplied oxygen reacts with hydrogen ions that have moved through the electrolyte to generate water. Electrons generated when hydrogen is ionized move from the cathode through the wiring to the anode, whereby a current flows and electricity is generated.
燃料電池は、主に電解質の違いから4種類に分類される。イオン導電性セラミックスを電解質に用いた固体電解質型燃料電池(SOFC)、水素イオン導電性高分子膜を電解質に用いた固体高分子型燃料電池(PEFC)、高濃度リン酸を電解質に用いたリン酸型燃料電池(PAFC)、アルカリ金属炭酸塩を電解質に用いた熔融炭酸型燃料電池(MCFC)の4種類である。この中でも特に作動温度が80℃と低い固体高分子型燃料電池(PEFC)の開発が進んでいる。 Fuel cells are classified into four types mainly based on the difference in electrolyte. Solid electrolyte fuel cell (SOFC) using ion conductive ceramics as electrolyte, solid polymer fuel cell (PEFC) using hydrogen ion conductive polymer membrane as electrolyte, phosphorus using high concentration phosphoric acid as electrolyte There are four types: an acid fuel cell (PAFC) and a molten carbonate fuel cell (MCFC) using an alkali metal carbonate as an electrolyte. Among them, development of a polymer electrolyte fuel cell (PEFC) having an operating temperature as low as 80 ° C. is in progress.
固体高分子型燃料電池の構造は、表面に触媒電極を設けた電解質層と、電解質層を両側から挟み、水素および酸素を供給するための溝を設けたセパレータと、電極発生した電気を回収する集電板などを含んで構成される。電解質層と同じく、セパレータについても改良が重ねられている。 The structure of the polymer electrolyte fuel cell includes an electrolyte layer provided with a catalyst electrode on the surface, a separator provided with a groove for supplying hydrogen and oxygen, sandwiching the electrolyte layer from both sides, and collecting electricity generated by the electrode It includes a current collector plate. As with the electrolyte layer, improvements have been made to the separator.
セパレータの要求特性としては、導電性が高く、かつ燃料ガスおよび酸化剤ガスに対して気密性が高く、さらに水素および酸素を酸化還元する際の反応に対して高い耐食性を持つ必要がある。
これらの要求を満たすために以下のようなセパレータ材料が使用されている。
As the required characteristics of the separator, it is necessary to have high conductivity, high airtightness with respect to the fuel gas and the oxidant gas, and high corrosion resistance against the reaction when oxidizing and reducing hydrogen and oxygen.
In order to satisfy these requirements, the following separator materials are used.
最もよく使用されているものとして緻密性カーボンがある。緻密性カーボンは導電性、耐食性に優れ、機械的強度も高い。また加工性がよく軽量である。しかし、振動や衝撃に弱く、切削加工が必要なため、加工費が高くなる。また気体の不浸透化処理を施す必要がある。 The most commonly used is dense carbon. Dense carbon is excellent in electrical conductivity and corrosion resistance, and has high mechanical strength. Also, it has good workability and is lightweight. However, it is vulnerable to vibrations and shocks and requires cutting, which increases the processing cost. Moreover, it is necessary to perform a gas impermeability treatment.
また、プラスチックスも使用され、フェノール樹脂、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂が使用される。プラスチックスは、低コストであることが主な特徴であるが、寸法安定性が悪く、導電性にも劣る。 Plastics are also used, and thermosetting resins such as phenol resins and epoxy resins are used. The main feature of plastics is that they are low-cost, but they have poor dimensional stability and poor conductivity.
導電性、加工性、密閉性などの観点から、金属が使用されることが多くなっている。金属としては、主にチタン、ステンレスが使用される。しかし、金属は腐食し易く、電解質膜に金属イオンが取り込まれてイオン導電性が低下してしまうため、セパレータ表面に金めっきを施す必要がある。 From the viewpoints of conductivity, workability, sealing properties, etc., metals are often used. As the metal, titanium and stainless steel are mainly used. However, metal is easily corroded, and metal ions are taken into the electrolyte membrane and ion conductivity is lowered. Therefore, it is necessary to perform gold plating on the separator surface.
また、ゴムも使用され、エチレン−プロピレン−ジエンゴムなどが使用される。ゴムは、ガス透過性が低く、シール性が高い。 Rubber is also used, and ethylene-propylene-diene rubber is used. Rubber has low gas permeability and high sealing properties.
特許文献1には、固体高分子電解質型燃料電池が開示されている。この固体高分子電解質型燃料電池では、セパレータとしてステンレス鋼、チタン合金など大気によって容易に不動態膜が形成される金属薄板を用いており、プレス加工によって所定の形状に加工している。
ゴムからなるセパレータは、ガス透過性は低いが、剛性が低く、高熱環境化では劣化するため、そりおよび変形量も大きく、長時間の使用に耐えられないという問題がある。 A separator made of rubber has low gas permeability but low rigidity, and deteriorates in a high heat environment. Therefore, there is a problem that warpage and deformation are large and cannot be used for a long time.
本発明の目的は、信頼性および耐食性に優れたセパレータを提供することである。 An object of the present invention is to provide a separator having excellent reliability and corrosion resistance.
本発明は、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在されるセパレータであって、
燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部を有し、
分離部では、芯材である平板状の金属板表面に、ゴム層が形成され、
ゴム層には、前記流路が設けられることを特徴とするセパレータである。
The present invention is a separator interposed between a plurality of electrolyte assemblies provided with a catalyst electrode on the surface in the thickness direction of an electrolyte layer containing an electrolyte medium,
Having a separation part for separating the flow paths of the fuel gas and the oxidant gas;
In the separation part, a rubber layer is formed on the surface of the flat metal plate that is the core material,
The rubber layer is provided with the flow path.
また本発明は、前記ゴム層表面に、ゴム層の導電性より高い導電性を有する高導電層を形成したことを特徴とする。 Further, the present invention is characterized in that a highly conductive layer having conductivity higher than that of the rubber layer is formed on the surface of the rubber layer.
また本発明は、前記高導電層は、少なくともゴム層が電解質組立体と接触する領域に形成したことを特徴とする。 In the invention, it is preferable that the highly conductive layer is formed in a region where at least the rubber layer is in contact with the electrolyte assembly.
また本発明は、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在されるセパレータであって、
燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部を有し、
分離部では、芯材である平板状の金属板表面に、ゴム層とおよびゴム層の導電性より高い導電性を有する高導電層が形成され、
高導電層には、前記流路が設けられることを特徴とするセパレータである。
Further, the present invention is a separator interposed between a plurality of electrolyte assemblies provided with a catalyst electrode on the surface in the thickness direction of an electrolyte layer containing an electrolyte medium,
Having a separation part for separating the flow paths of the fuel gas and the oxidant gas;
In the separation part, a highly conductive layer having conductivity higher than the conductivity of the rubber layer and the rubber layer is formed on the surface of the flat metal plate as the core material,
The highly conductive layer is provided with the flow path.
また本発明は、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部を有し、
シール部は、金属板表面にゴム層を形成してなり、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有することを特徴とする。
Further, the present invention has a seal portion that is provided on the outer peripheral portion and prevents leakage of fuel gas and oxidant gas,
The seal portion is a seal protrusion formed by forming a rubber layer on the surface of the metal plate and extending in parallel to the catalyst electrode forming surface of the electrolyte assembly, so that the top thereof is pressed against the electrolyte assembly by a spring force. It has the seal | sticker projection part comprised, It is characterized by the above-mentioned.
また本発明は、分離部とシール部とはプレス加工によって一体形成されることを特徴とする。 Further, the present invention is characterized in that the separation portion and the seal portion are integrally formed by pressing.
本発明によれば、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在されるセパレータであり、セパレータは、燃料ガスおよび酸化
剤ガスの流路を分離する分離部とを有する。
According to the present invention, there is provided a separator interposed between a plurality of electrolyte assemblies in which a catalyst electrode is provided on a surface in the thickness direction of an electrolyte layer containing an electrolyte medium, and the separator has a flow path for fuel gas and oxidant gas. And a separation part for separation.
分離部では、芯材である平板状の金属板表面に、ゴム層が形成され、ゴム層には前記流路が設けられる。 In the separation part, a rubber layer is formed on the surface of the flat metal plate as the core material, and the flow path is provided in the rubber layer.
これにより、平板状の金属板を芯材とすることで、ゴムのみからなるセパレータに比べ、そりおよび変形量が少なく、信頼性に優れたセパレータを提供することができる。芯材である金属板は、ゴム層で被覆されているので、水素ガスおよび酸素ガスならびに冷却水による腐食などの表面変化を防止することができる。 Thereby, by using a flat metal plate as a core material, it is possible to provide a separator with less warpage and deformation and excellent reliability compared to a separator made only of rubber. Since the metal plate as the core material is covered with the rubber layer, surface changes such as corrosion caused by hydrogen gas, oxygen gas, and cooling water can be prevented.
また本発明によれば、前記ゴム層表面に、ゴム層の導電性より高い導電性を有する高導電層を形成する。これにより、セパレータと電解質組立体との接触抵抗を低下させることができる。 According to the invention, a highly conductive layer having conductivity higher than that of the rubber layer is formed on the surface of the rubber layer. Thereby, the contact resistance between the separator and the electrolyte assembly can be reduced.
また本発明によれば、少なくともゴム層が電解質組立体と接触する領域に、高導電層を形成するので、より効果的にセパレータと電解質組立体との接触抵抗を低下させることができる。 Further, according to the present invention, since the highly conductive layer is formed at least in the region where the rubber layer is in contact with the electrolyte assembly, the contact resistance between the separator and the electrolyte assembly can be reduced more effectively.
また本発明によれば、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在されるセパレータであり、セパレータは、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部とを有する。 According to the present invention, there is also provided a separator interposed between a plurality of electrolyte assemblies in which a catalyst electrode is provided on the surface in the thickness direction of the electrolyte layer containing the electrolyte medium, the separator being a flow path for fuel gas and oxidant gas And a separation unit for separating the components.
分離部では、芯材である平板状の金属板表面に、ゴム層とおよびゴム層の導電性より高い導電性を有する高導電層が形成される。高導電層には、前記流路が設けられる。 In the separation portion, a rubber layer and a highly conductive layer having higher conductivity than the conductivity of the rubber layer are formed on the surface of the flat metal plate as the core material. The flow path is provided in the highly conductive layer.
これにより、平板状の金属板を芯材とすることで、ゴムまたは熱硬化性ポリマーのみからなるセパレータに比べ、そりおよび変形量が少なく、信頼性に優れたセパレータを提供することができる。芯材である金属板は、ゴム層または熱硬化性ポリマー層で被覆されているので、水素ガスおよび酸素ガスならびに冷却水による腐食などの表面変化を防止することができる。さらに、電解質組立体との接触抵抗を低下させるとともに、電流経路全体の抵抗を大幅に低下させることができるので、電力の回収率を向上することができる。 Thereby, by using a flat metal plate as a core material, it is possible to provide a separator with less warpage and deformation and excellent reliability compared to a separator made of only rubber or a thermosetting polymer. Since the metal plate as the core material is coated with the rubber layer or the thermosetting polymer layer, surface changes such as corrosion caused by hydrogen gas, oxygen gas, and cooling water can be prevented. Furthermore, since the contact resistance with the electrolyte assembly can be reduced and the resistance of the entire current path can be greatly reduced, the power recovery rate can be improved.
また本発明によれば、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部を有し、シール部は、金属板表面にゴム層を形成してなり、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有する。 Further, according to the present invention, the seal portion is provided on the outer peripheral portion and prevents leakage of fuel gas and oxidant gas, and the seal portion is formed with a rubber layer on the surface of the metal plate. A seal protrusion that extends parallel to the electrode forming surface, the top of which is configured to be pressed against the electrolyte assembly by a spring force.
これにより、従来必要であった、Oリング、ガスケットなどのシール部材を必要とせず、燃料電池の部材点数を削減することができる。 This eliminates the need for sealing members such as O-rings and gaskets, which are conventionally required, and can reduce the number of members of the fuel cell.
また本発明によれば、分離部とシール部とはプレス加工によって一体形成される。これにより、燃料電池の製造工程を短縮することができる。 According to the invention, the separation part and the seal part are integrally formed by press working. Thereby, the manufacturing process of a fuel cell can be shortened.
図1は、固体高分子型燃料電池(Polymer Electrolyte Fuel Cell、略称PEFC)100を展開した状態で模式的に示した斜視図である。PEFC100は、セパレータ1、燃料電池セル2、集電板3、絶縁シート4、エンドフランジ5、電極配線12を有する。PEFC100は、高電圧、高出力を得るために、複数の燃料電池セル2を直列に接続した、いわゆるスタック状態で構成される。このスタック状態を構成するためには、燃料電池セル2間にセパレータを配置し、各燃料電池セル2に対して水素および酸素の供給と、発生した電気の回収とを行う。したがって、図1に示すように、燃料電池セル2とセパレータ1とが交互に配置する。この配置の最外層にはセパレータ1が配置され、セパレータ1のさらに外側には集電板3が設けられる。集電板3は、各セパレータ1で回収された電気を集めて取り出すために設けられ、電極配線12が接続されている。絶縁シート4は、集電板3とエンドフランジ5との間に設けられ、集電板3からエンドフランジ5に電流が漏れるのを防止している。エンドフランジ5は、複数の燃料電池セル2をスタック状態に保持するためのケースである。
FIG. 1 is a perspective view schematically showing a state in which a polymer electrolyte fuel cell (abbreviated as PEFC) 100 is developed. The
エンドフランジ5には、水素ガス供給口6、冷却水供給口7、酸素ガス供給口8、水素ガス排出口9、冷却水排出口10および酸素ガス排出口11が形成されている。各供給口から供給されたガスおよび水の流体は、燃料電池セル2の積層方向に貫通する各往路を通り最外層のセパレータ1で折り返し、各復路を通って各排出口から排出される。
A hydrogen
往路および復路は、各セパレータ1で分岐しており、往路を流れる各流体は、セパレータ1によって形成された、燃料電池セル2の面方向に平行な流路を通って復路に流れ込む。水素ガスおよび酸素ガスは、燃料電池セル2で消費されるので、未反応ガスが復路を通って排出されることとなる。排出された未反応ガスは回収され、再度供給口から供給される。酸素ガス流路付近には酸素と水素との反応によって水が生成するので、排出された酸素ガスは水を含んでいる。排出された酸素ガスを再度供給するには水を除去する必要がある。
The forward path and the return path are branched by each
燃料ガスである水素ガスおよび酸化剤ガスである酸素ガスは、それぞれ水素および酸素のみからなるガスである必要はなく、水素、酸素以外にも、接触する流路を劣化、変性させないガスであれば含んでいてもよい。たとえば、酸素ガスとして窒素を含む空気を用いてもよい。また、水素源としては水素ガスに限らずメタンガス、エチレンガス、天然ガスなどでもよく、エタノールなどでもよい。 The hydrogen gas that is a fuel gas and the oxygen gas that is an oxidant gas do not need to be hydrogen and oxygen alone, but can be any gas other than hydrogen and oxygen that does not deteriorate or denature the flow path in contact. May be included. For example, air containing nitrogen as oxygen gas may be used. The hydrogen source is not limited to hydrogen gas, and may be methane gas, ethylene gas, natural gas, or ethanol.
図2は、本発明の第1の実施形態であるセパレータ1を含む単位電池101の水平断面図である。単位電池101とは、1つの燃料電池セル2と、この両側に配置された2つのセパレータ1とからなり、水素および酸素を供給することで電力を発生させることができる最小の構成である。
FIG. 2 is a horizontal sectional view of the
電解質組立体である燃料電池セル2は、電解質媒体である高分子膜20と、高分子膜20の厚み方向表面に形成した触媒電極21とからなり、MEA(Membrane Electrode
Assembly)とも呼ばれる。
The
Also called Assembly.
高分子膜20は、水素イオン(プロトン)を透過するプロトン導電性電解質膜であり、パーフルオロスルホン酸樹脂膜(たとえば、デュポン社製、商品名ナフィオン)がよく用いられる。
The
触媒電極21は、高分子膜20の厚み方向表面に、プラチナ、ルテニウムなどの触媒金属を含むカーボン層として積層される。触媒電極21に水素ガス、酸素ガスが供給されると、触媒電極21と高分子膜20との界面で電気化学反応が生じて直流電力が発生する。
The
高分子膜20は、厚みが約0.1mmであり、触媒電極21は含有する触媒金属などによっても変わるが、数μmの厚みで形成される。
The
セパレータ1は、水素ガスおよび酸素ガスの流路を分離する分離部13と、外周部に設けられ、水素ガスおよび酸素ガスの漏出を防ぐシール部14とを有している。本実施形態では、触媒電極21は、高分子膜20の全面に形成されているのではなく、外周の幅1〜
20mm、望ましくは5〜10mmにわたって高分子膜20が表面に露出している。セパレータ1の分離部13は、触媒電極21が形成されている領域に対向する領域に形成され、シール部は、高分子膜20が露出している領域に対向する領域に形成される。
The
The
分離部13には、触媒電極21の形成面に平行で、互いに平行な複数の流路溝が厚み方向両面に形成されている。この流路溝は、ガスの流れ方向に垂直な断面が凹形状となっている。所定の間隔で設けられた分離ブロック15と触媒電極21とで囲まれた空間が水素ガス流路16および酸素ガス流路17となる。分離ブロック15は、水素ガスと酸素ガスが混合しないように水素ガス流路16と酸素ガス流路17とを隔てるとともに、触媒電極21に接触し、高分子膜20と触媒電極21との界面で発生した直流電力は、直流電流として取り出される。取り出された直流電流は、他の分離ブロック15などを通って集電板3に収集される。
In the
互いに隣接する流路溝は、開放面が同じ向きとなるように形成されており、これに応じて、一方の面には水素ガス流路16を設定し、他方の面には酸素ガス流路17を設定する。すなわち、同一の触媒電極21には同一のガスが接触するようにガス流路を設定する。さらに、1つの単位電池101を構成する2つのセパレータ1は、図2に示すように、流路溝の開放部が、燃料電池セル2を挟んで対向するように配置される。すなわち、2つのセパレータ1は、燃料電池セル2の中心を対称面として面対称の関係となるように配置される。ただし、ガス流路の設定は、面対称の関係ではなく、燃料電池セル2を挟んで対向する流路溝が、異なるガスのガス流路を形成するように設定する。たとえば、図2に示すように、燃料電池セル2を挟んで対向するガス流路は、一方が水素ガス流路16であり、もう一方が酸素ガス流路17である。
The channel grooves adjacent to each other are formed so that the open surfaces are in the same direction, and accordingly, the
以上のようにセパレータ1を配置し、ガス流路を設定することで、電力を発生させることができる。
Electric power can be generated by arranging the
なお、流路溝と触媒電極21とによって形成された流路には、水素ガスおよび酸素ガスに限らず、冷却水を流してもよい。冷却水を流す場合は、燃料電池セル2を挟んで対向する流路溝のいずれにも流すことが好ましい。
The flow path formed by the flow path groove and the
詳細については後述するが、セパレータ1の芯材として、平板状の金属薄板を用いる。たとえば、鉄、アルミニウム、チタンなどの金属薄板、特にステンレス(たとえばSUS304など)鋼板、SPCC(一般用冷間圧延鋼板)、耐食性鋼板が好ましい。
Although details will be described later, a flat metal thin plate is used as the core material of the
シール部14には、触媒電極21の形成面に平行に延びるシール突部が形成される。このシール突部は、ガスの流れ方向に垂直な断面が逆U字形状または逆V字形状となっている。セパレータ1の芯材を金属薄板とすることで、シール突部の頂部18は、ばね力によって、露出した高分子膜20に圧接される。この圧接位置でシールされ、水素ガスおよび酸素ガスの漏出を防ぐことができる。また、シール突部を逆U字形状または逆V字形状とすることで、頂部18の膜接触面積を小さくし、Oリングと同様の高圧シールを実現している。
The
シール突部の頂部18を、ばね力によって高分子膜20に圧接するには、高分子膜20と接触しない状態、すなわちPEFC1を組み立てる前の状態のセパレータ1において、シール突部の頂部18の位置が、PEFC1が組み立てられ、高分子膜20と接触する位置よりさらに高分子膜20側となるように予めシール部14を形成する。具体的には、図3(a)に示すように、PEFC1が組み立てられた状態では、シール突部の頂部18の位置は、触媒電極21との仮想接触面Aを基準とすると、触媒電極21との接触面と頂部18との距離が触媒電極21の厚みt1となるような位置になる。したがって、PEFC
1が組み立てられる以前の状態では、図3(b)に示すように、シール突部の頂部18の位置は、触媒電極21との接触面との距離がt1より大きなt2となるように形成すればよい。分離部13とシール突部との接続部分がばねとして働くので、組み立て時に頂部18が高分子膜に圧接する際の圧力は、このばね力と接触面積によって決まる。ばね力は、フックの法則に従い、ばね定数(弾性定数)に変位量を掛けたものとなる。セパレータ1においては、ばね定数は、セパレータ1の材質およびシール部14の形状とで決まる。変位量は、Δt=t2−t1である。したがって、材質と形状とを予め決定し、ばね定数を決定した状態で、加工時にt2を変えることで、シール圧力を容易に調整することができる。最適なシール圧力を実現するために、材質および形状を変更してもよいことは言うまでもない。
In order to press-contact the top 18 of the seal protrusion against the
In the state before 1 is assembled, as shown in FIG. 3B, the position of the
前述のように、燃料電池セル2を挟む2つのセパレータ1は、面対称の関係となるように配置されるので、シール突部の頂部18による圧接位置も、燃料電池セル2の中心を対称面として面対称の関係となる。頂部18の圧接位置が対向する位置となることで、シール性が向上する。
As described above, since the two
図4は、第1の実施形態における分離部13の要部拡大図である。本実施形態では、芯材である金属薄板30の両面にゴム(エラストマーを含む)層31を形成し、分離部13のゴム層31には互いに平行な溝が設けられている。ゴム層31の溝が、水素ガス流路16および酸素ガス流路17となる。分離部13において、ゴム層31によって金属薄板30の表面を被覆することで、水素ガスおよび酸素ガスならびに冷却水による腐食などの表面変化を防止することができる。
FIG. 4 is an enlarged view of a main part of the
また、分離部13では、ゴム層31が触媒電極21に接触して、高分子膜20と触媒電極21との界面で発生した直流電力を直流電流として取り出し、セパレータ1内を通って集電板に収集される。このように、ゴム層31は、導電性を有することが必要であるので、ゴムとして、たとえば、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン−ブタジエンゴム、ブチルゴムおよびエチレン−プロピレンゴムなどの汎用ゴム、耐ガス透過性および耐熱性を有するエピクロロヒドリンゴムなどの特殊ゴムにカーボンフィラーを添加して導電性を付与したものを使用することができる。特に、耐熱性、耐酸性に優れたアリル系付加重合型ポリイソブチレンにカーボンフィラーを添加したものが好ましい。
In the
また、ゴムに代えて合成樹脂を用いた合成樹脂層を設けてもよい。合成樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、含フッ素樹脂などにカーボンフィラーを添加して導電性を付与したものを使用することができる。特には、耐腐食性に優れた含フッ素樹脂が好ましく、たとえば、PTFE(ポリテトラフルオロエチレン)、PFA(テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体)、FEP(テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体)、EPE(テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体)、ETFE(テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体)、PCTFE(ポリクロロトリフルオロエチレン)、ECTFE(クロロトリフルオロエチレン−エチレン共重合体)、PVDF(ポリフッ化ビニリデン)、PVF(ポリビニルフルオライド)、THV(テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン−フッ化ビニリデン共重合体)、VDF−HFP(フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体)、TFE−P(フッ化ビニリデン−プロピレン共重合体)などにカーボンフィラーを添加したものが好ましい。
シール部14についてもゴム層31で金属薄板30を被覆するようにしてもよい。
A synthetic resin layer using a synthetic resin instead of rubber may be provided. As the synthetic resin, a resin obtained by adding a carbon filler to a phenol resin, an epoxy resin, a fluorine-containing resin, or the like can be used. In particular, a fluorine-containing resin excellent in corrosion resistance is preferable. For example, PTFE (polytetrafluoroethylene), PFA (tetrafluoroethylene-perfluoroalkyl vinyl ether copolymer), FEP (tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer). Polymer), EPE (tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene-perfluoroalkyl vinyl ether copolymer), ETFE (tetrafluoroethylene-ethylene copolymer), PCTFE (polychlorotrifluoroethylene), ECTFE (chlorotrifluoroethylene). -Ethylene copolymer), PVDF (polyvinylidene fluoride), PVF (polyvinyl fluoride), THV (tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene-vinylidene fluoride copolymer), VD -HFP (vinylidene fluoride - hexafluoropropylene copolymer), TFE-P (vinylidene fluoride - propylene copolymer) is preferably obtained by adding carbon filler or the like.
The metal
図5は、第1の実施形態におけるシール部14の要部拡大図である。本実施形態では、セパレータ1は、被覆層31を形成して金属薄板30の表面を被覆している。シール部14では、ゴム層31が高分子膜20に接触してシールしている。
FIG. 5 is an enlarged view of a main part of the
金属薄板30が高分子膜20に直接に接触させると、シール突部の頂部18が変形しているような場合に、変形部分と高分子膜20表面との間に微小な隙間が生じ、この隙間から流体が漏出するおそれがある。シール部14において、高弾性体であるゴム層31で被覆すると、ばね力によって頂部18が圧接されることにより接触部分が変形し、高分子膜20表面との間に隙間が生じないのでシール性が向上する。
When the metal
金属薄板30表面へのゴム層31の被覆は、主に以下のような2種類の方法で行う。第1の方法は、被覆しようとする金属薄板30の表面を酸化処理などにより粗化して表面処理層を形成し、アンカー効果によってゴム層31を密着させる。第2の方法は、表面粗化では十分にゴム層31との密着性を得られない場合は、接着層を介してゴム層31を接着する。接着層としてはたとえばトリアジンチオール類、ポリアニリン類を使用する。金属表面に拡散したトリアジンチオール類、ポリアニリン類は、導電性を示すので、発生した直流電力を直流電流として取り出すことができる。これらの方法は、以下の実施形態についても同様に適用することができる。
The surface of the metal
以上のように、金属薄板を芯材とすることで、ゴムのみからなるセパレータに比べ、そりおよび変形量が少なく、信頼性および耐食性に優れたセパレータを提供することができる。 As described above, by using a metal thin plate as a core material, it is possible to provide a separator that has less warpage and deformation, and is excellent in reliability and corrosion resistance, compared to a separator made of only rubber.
図6は、第2の実施形態における分離部13の要部拡大図である。本実施形態では、セパレータ1は、金属薄板30、ゴム層31および高導電層32からなり、ゴム層31の表面に、ゴム層31の導電性より高い導電性を有する高導電層32を形成する。
FIG. 6 is an enlarged view of a main part of the
ゴム層31と触媒電極21との接触抵抗が高く電力の回収率が十分に得られないような場合、ゴム層31の表面に高導電層32を形成することで、触媒電極21との接触抵抗を低下させて回収率を向上させることができる。高導電層32には、バインダ樹脂と炭素との混合物(以下では「カーボン・樹脂コンパウンド」と呼ぶ。)を使用するのが好ましい。高導電層32は、炭素によって高導電性を実現し、バインダ樹脂によってガス透過性を低減させている。カーボン・樹脂コンパウンドの炭素含有量が増加するほど高導電層32の電気抵抗は低くなるが、バインダ樹脂の含有量が減少するので、ガスの透過性が高くなってしまう。電気抵抗とガス透過性のバランスからカーボン樹脂コンパウンドの樹脂含有率は、20〜30%の範囲が好ましい。含有する炭素としては、人造黒鉛、炭素繊維、カーボンナノチューブ、フラーレンなどを使用し、特に人造黒鉛を使用することが好ましい。バインダ樹脂としては、ポリイソブチレンゴムなどを使用することが好ましい。
When the contact resistance between the
図7は、第2の実施形態におけるシール部14の要部拡大図である。本実施形態では、セパレータ1は、金属薄板30、ゴム層31および高導電層32からなる。シール部14では、高導電層32が高分子膜20に接触してシールしている。ゴム層31には、第1の実施形態と同様のゴムを使用することができる。
FIG. 7 is an enlarged view of a main part of the
なお、第2の実施形態においては、分離部13にのみ高導電層32を設け、シール部14に高導電層32を設けなくてもよい。これは、シール部14では、電力が発生しないので、高分子膜20との接触抵抗を考慮する必要がないからである。ただし、製造工程上は、シール部14も含めて金属薄板30全面に高導電層32を形成してもよい。
In the second embodiment, the high
図8は、第3の実施形態における分離部13の要部拡大図である。本実施形態では、セパレータ1は、金属薄板30、ゴム層31および高導電層32からなり、ゴム層31表面の触媒電極21と接触する領域にのみ高導電層32を形成する。高導電層32には、第2の実施形態の高導電層32と同様のカーボン・樹脂コンパウンドを使用することができる
。
FIG. 8 is an enlarged view of a main part of the
高導電層32による接触抵抗の低下は、ゴム層31と触媒電極21との接触領域にのみ高導電層32を形成すれば十分な効果が得られる。したがって、高導電層32の形成領域を減少させ、少量のカーボン・樹脂コンパウンドで効果的に接触抵抗を低下させることができる。
A reduction in contact resistance due to the high
図9は、第4の実施形態における分離部13の要部拡大図である。本実施形態は、第2および第3の実施形態と同様に、セパレータ1が、金属薄板、ゴム層および高導電層とからなるが、図9に示すように、ゴム層33は、金属薄板30の表面上に所定の厚みで一様に形成されており、ゴム層33の表面上に、分離部13のガス流路となる溝が設けられた高導電層34が形成される。
FIG. 9 is an enlarged view of a main part of the
分離部13において、ゴム層33によって金属薄板30の表面を被覆することで、水素ガスおよび酸素ガスならびに冷却水による腐食などの表面変化を防止することができる。
By covering the surface of the metal
また、第2の実施例とは異なり、分離部13の大部分が高導電層34からなるので、触媒電極21との接触抵抗に加え、電流経路全体の抵抗を大幅に低下させることができるので、電力の回収率をさらに向上することができる。
Unlike the second embodiment, most of the
ゴム層33には、第1の実施形態のゴム層31と同様のゴムを使用することができ、高導電層34には、第2の実施形態の高導電層32と同様のカーボン・樹脂コンパウンドを使用することができる。なお、高導電層34は、分離部13およびシール部14に設けてもよいし、第2の実施形態と同様に、分離部13にのみ設け、シール部14には設けなくてもよい。
The
なお、第3および第4の実施形態におけるシール部14については、高導電層32を形成せず、図5に示したようなゴム層31が高分子膜20に接触してシールするようにしてもよいし、図7に示したような高導電層32が高分子膜20に接触してシールするようにしてもよい。
For the
図10は、他の実施形態であるセパレータ1を含む単位電池101の水平断面図である。図に示すように、単位電池101の一方のセパレータ1において、シール突部が、高分子膜20と面接触するように、シール突部の断面を台形形状としてもよい。また、図11に示すように、単位電池101の両方のセパレータ1において、シール突部が、高分子膜20と面接触するように、シール突部の断面を台形形状としてもよい。
FIG. 10 is a horizontal sectional view of a
次にセパレータ1の製造方法について説明する。セパレータ1の製造方法は、主に以下の6工程からなる。
Next, the manufacturing method of the
(1)金属薄板処理工程
シート状の金属薄板に対し、ゴムとの密着性を得るための処理を行う。処理方法には、前述の表面粗化による処理、接着層を形成する処理などがある。
(2)型抜き加工処理
表面処理された金属薄板に対し、所定の外形およびガス経路を得るために、型抜き加工を行う。
(3)ゴム層形成処理
型抜き加工が施された金属薄板の表面に、予め導電性のカーボンフィラーなどを含有させた液状導電性ゴムをコーティングするか、グリーンシート状導電性ゴムを積層する。液状導電性ゴムには、たとえばポリイソブチレンゴムなどを用いる。
(4)高導電層形成処理
ゴム層の表面に、炭素とバインダ樹脂との混合物または配合物を塗布する。なお、ゴム層の表面に塗布するのではなく、下記のプレス加工処理時に、予め金型の内面に塗布してもよい。
(5)プレス加工処理
分離部13の流路溝とシール部14のシール突部とを形成するためにプレス加工を行う。プレス加工により、分離部13とシール部14を同時に形成することができる。
(6)加硫処理
加熱によりゴム層の加硫処理を行う。なお、プレス加工時に加熱することで、金属薄板のBH(Baked Hardening)処理およびゴム層の加硫処理を同時に行うようにしてもよい。金属薄板をBH処理することによって、耐熱性を向上させるとともに、シール部14の応力緩和を小さくし、シール性を保持することが可能である。
(1) Metal thin plate treatment process The sheet-like metal thin plate is treated to obtain adhesion to rubber. Examples of the processing method include the above-described surface roughening treatment and the treatment of forming an adhesive layer.
(2) Die-cutting process A die-cutting process is performed on the surface-treated metal sheet to obtain a predetermined external shape and gas path.
(3) Rubber layer forming treatment The surface of the metal sheet that has been subjected to die cutting is coated with a liquid conductive rubber containing a conductive carbon filler or the like, or a green sheet conductive rubber is laminated. For example, polyisobutylene rubber is used as the liquid conductive rubber.
(4) Highly conductive layer forming treatment A mixture or blend of carbon and binder resin is applied to the surface of the rubber layer. In addition, you may apply | coat to the inner surface of a metal mold | die beforehand at the time of the following press work process instead of apply | coating to the surface of a rubber layer.
(5) Pressing process In order to form the flow path groove of the
(6) Vulcanization treatment The rubber layer is vulcanized by heating. In addition, you may make it perform simultaneously the BH (Baked Hardening) process of a metal thin plate, and the vulcanization process of a rubber layer by heating at the time of press work. By subjecting the metal thin plate to BH treatment, it is possible to improve heat resistance, reduce stress relaxation of the
また、プレス加工時の加熱による加硫(一次加硫)に加え、プレス金型から脱型した後、電磁波を利用した誘電加熱(マイクロ波加熱)によって二次加硫を行ってもよい。誘電加熱は、被熱物の誘電体損失によって発生する熱による加熱であり、本発明においては、セパレータ1の芯材である金属薄板30を被熱物としてゴム層を加熱する。これによって、ゴム層の加熱処理に要する時間を大幅に短縮することができる。
In addition to vulcanization (primary vulcanization) by heating at the time of pressing, secondary vulcanization may be performed by dielectric heating (microwave heating) using electromagnetic waves after demolding from the press mold. The dielectric heating is heating by heat generated by dielectric loss of the object to be heated. In the present invention, the rubber layer is heated by using the metal
以上のようにして得られたセパレータ1と燃料電池セル2とを交互に所定数配置し、その外側に集電板3、絶縁シート4を配置してエンドフランジ5で挟持し固定することによりPEFC100が得られる。
A predetermined number of
1 セパレータ
2 燃料電池セル
3 集電板
4 絶縁シート
5 エンドフランジ
6 水素ガス供給口
7 冷却水供給口
8 酸素ガス供給口
9 水素ガス排出口
10 冷却水排出口
11 酸素ガス排出口
12 電極配線
13 分離部
14 シール部
15 分離ブロック
16 水素ガス流路
17 酸素ガス流路
18 底部
20 高分子膜
21 触媒電極
30 金属薄板
31,33 ゴム層
32,34 高導電層
100 固体高分子型燃料電池(PEFC)
101 単位電池
DESCRIPTION OF
101 unit battery
Claims (6)
燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部を有し、
分離部では、芯材である平板状の金属板表面に、ゴム層が形成され、
ゴム層には、前記流路が設けられることを特徴とするセパレータ。 A separator interposed between a plurality of electrolyte assemblies provided with catalyst electrodes on the surface in the thickness direction of an electrolyte layer containing an electrolyte medium,
Having a separation part for separating the flow paths of the fuel gas and the oxidant gas;
In the separation part, a rubber layer is formed on the surface of the flat metal plate that is the core material,
A separator, wherein the rubber layer is provided with the flow path.
燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部を有し、
分離部では、芯材である平板状の金属板表面に、ゴム層とおよびゴム層の導電性より高い導電性を有する高導電層が形成され、
高導電層には、前記流路が設けられることを特徴とするセパレータ。 A separator interposed between a plurality of electrolyte assemblies provided with catalyst electrodes on the surface in the thickness direction of an electrolyte layer containing an electrolyte medium,
Having a separation part for separating the flow paths of the fuel gas and the oxidant gas;
In the separation part, a highly conductive layer having conductivity higher than the conductivity of the rubber layer and the rubber layer is formed on the surface of the flat metal plate as the core material,
A separator characterized in that the flow path is provided in a highly conductive layer.
シール部は、金属板表面にゴム層を形成してなり、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有することを特徴とする請求項1〜4のいずれか1つに記載のセパレータ。 Provided on the outer periphery, having a seal portion that prevents leakage of fuel gas and oxidant gas,
The seal portion is a seal protrusion formed by forming a rubber layer on the surface of the metal plate and extending in parallel to the catalyst electrode forming surface of the electrolyte assembly, so that the top thereof is pressed against the electrolyte assembly by a spring force. The separator according to any one of claims 1 to 4, wherein the separator has a configured projecting protrusion.
Priority Applications (3)
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2003
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