JP2005158716A - 燃料電池組立体及びこれに使用される触媒カートリッジ - Google Patents

Abstract

【課題】燃料電池組立体において、収納ケース（７８ａ、７８ｂ、７８ｃ、７８ｄ）内に収容される触媒（１０２ａ、１０２ｂ、１０２ｃ、１０２ｄ）を必要に応じて充分容易に交換することができるようにせしめることである。
【解決手段】通気性容器（９０ａ）内に触媒を収容して触媒カートリッジ（８８ａ）を構成し、かかる触媒カートリッジを収納ケース内に装填するよう構成する。
【選択図】図５

Description

本発明は、原料ガスが触媒の作用によって改質及び／又は脱硫されてセルスタックに供
給される形態の燃料電池組立体、及びこれに使用される触媒カートリッジに関する。

次世代エネルギーとして、近年、固体高分子型、リン酸型、溶融炭酸塩型及び固体電解質型等の種々の型の燃料電池発電システムが提案されている。特に、固体電解質型燃料電池発電システムは、作動温度が１０００℃と高いが、発電効率が高い、排熱利用が可能である等の利点を有しており、研究開発が推し進められている。

燃料電池発電システムの典型例においては、下記特許文献１に開示されている如く、発電・燃焼室を規定するハウジングとこのハウジング内に配設されたセルスタックとを含む燃料電池組立体を備えている。そして、近時においては、燃料電池組立体に導入手段及び導出手段が付設された収納ケースも配設することが提案されている。収納ケース内には適宜の改質触媒が収容され、導入手段を通して原料ガスが収納ケースに導入され、触媒の作用を受け、そして燃料ガスが導出手段を通してセルスタックに供給される。セルスタックには空気でよい酸素含有ガスも供給され、各セルにおいて所要発電反応が生成されて発電される。発電に供されなかった燃料ガス及び酸素含有ガスは発電・燃焼室内でせしめられる。
特開２０００−１４９９７６号公報

上述したとおりの形態の燃料電池組立体においては、収納ケース内において触媒の作用によって原料ガスを改質すると、触媒が漸次劣化せしめられ、従って収納ケース内に収容されている触媒は適宜に新しいものに交換することが必要である。然るに、従来の燃料電池組立体においては、収納ケース内に収容されている触媒の交換に特に考慮が払われておらず、触媒の交換操作が著しく煩雑である。燃料ガスが効果的に触媒の作用を受けるようになすためには収納ケース内への原料ガス及び触媒を高温にせしめることが重要であり、それ故に収納ケースを発電燃焼室内に配設することが提案されているが、かくした場合には触媒の交換操作が更に煩雑なものとなる。

本発明は上記事実に鑑みてなされたものであり、その主たる技術的課題は、収納ケース内に収容される触媒を必要に応じて充分容易に交換することができるようにせしめることである。

本発明者は鋭意検討の結果、通気性容器内に触媒を収容して触媒カートリッジを構成し、かかる触媒カートリッジを収納ケース内に装填するようになすことによって、上記主たる技術的課題を達成することができることを見出した。

即ち、本発明の一局面によれば、上記主たる技術的課題を達成する燃料電池組立体として、発電室を規定するハウジングと、該ハウジング内に配設されたセルスタックと、収納ケースと、該収納ケースに付設された導入手段と、該改質ケースに付設された導出手段とを具備する固体燃料電池組立体において、
該収納ケース内には、通気性容器と該容器内に収容された改質及び／又は脱硫触媒とから構成された触媒カートリッジが交換自在に装填され、該導入手段を通して該収納ケースに導入された原料ガスが該触媒カートリッジの触媒の作用を受け、該導出手段を通して該セルスタックに供給される、ことを特徴とする燃料電池組立体が提供される。

本発明の他の局面によれば、上記主たる技術的課題を達成する触媒カートリッジとして、通気性容器と該容器内に充填された改質及び／又は脱硫触媒とから構成されている、ことを特徴とする燃料電池組立体用触媒カートリッジが適用される。

該収納ケースの少なくとも主部は該ハウジング内に位置せしめられているのが好都合である。該収納ケースの片端部は該ハウジング外に延出せしめられており、該収納ケースの片端には蓋によって開閉せしめられる出入口が配設されており、該出入口を通して該収納ケースに対して該触媒カートリッジを装填及び除去することができるのが好ましい。好適には、該収納ケースは実質上水平に細長く延在せしめられている筒形状の収容空間を有し、該触媒カートリッジの主部は細長く延在せしめられている筒形状であり、該収容空間の横断面形状と該触媒カートリッジの主部の横断面形状とは実質上同一である。該触媒カートリッジの該容器の片端には把持部材が付設され、そしてまた該触媒カートリッジの該容器の他端には該収納ケースの端壁に当接せしめられる位置決め部材が付設されているのが好適である。

また、該ハウジング内に収容された触媒カートリッジは、該ハウジング外に配設された蓋と連結部材を介して連結されていることを特徴とする。

さらに、該触媒カートリッジ内に温度検出手段及び／又は圧力検出手段が設けられていることを特徴とする。該ハウジング内に収容された触媒カートリッジが、該ハウジング外に配設された蓋と連結部材を介して連結されており、該連結部材は、その片端が該触媒カートリッジ内部に挿入された管状であり、該管状の連結部材が該蓋を挿通し、その内部に、該温度検出手段及び／又は該圧力検出手段が配設されていることが好都合である。また、該連結部材は、該触媒カートリッジ内部にて片端封止されており、該連結部材内に温度検出手段が外部から挿入設置され、又は該連結部材は、該ハウジング外側端が封止され、該連結部材内に、該温度検出手段及び／又は該圧力検出手段が配設されていることが好都合である。

該触媒カートリッジは、一定時間経過後に交換されるか、収納ケース内に導入される原料ガスの積算流量が一定となった場合に交換されることが好都合である。また、該触媒カートリッジの交換時期を知らせる表示器を有することが望ましい。

本発明においては、触媒の交換操作は収納ケースに対して触媒カートリッジを装填及び除去することによって遂行することができ、充分容易且つ迅速に遂行することができる。触媒カートリッジにおいて容器内に所要量の触媒が所要とおりに充填されていれば、特に熟練を要することなく単に収納ケース内に触媒カートリッジを装填しさえすれば、収納ケース内に所要量の触媒が所要とおりに装填される。

以下、本発明に従って構成された燃料電池組立体及びこれに使用されている触媒カートリッジの好適実施形態を図示している添付図面を参照して、更に詳述する。

図１及び図２を参照して説明すると、図示の燃料電池組立体は略直方体形状でよいハウジング２を具備している。このハウジング２の６個の壁面には適宜の断熱材料から形成された断熱壁、即ち上断熱壁４、下断熱壁６、右側断熱壁８、左側断熱壁１０、前断熱壁１１（図５に二点鎖線で図示している）及び後断熱壁（図示していない）が配設されている。

ハウジング２内には発電・燃焼室１２が規定されている。前断熱壁１１及び／又は後断熱壁は着脱自在或いは開閉自在に装着されており、前断熱壁１１及び／又は後断熱壁を離脱或いは開動せしめることによって発電・燃焼室１２内にアクセスすることができる。所望ならば、各断熱壁の外面に金属板製でよい外壁を配設することができる。

ハウジング２内の下端部には下部ガス室１４が配置され、上端部には上部ガス室１６が配設されている。下部ガス室１４は上下方向寸法が比較的小さい直方体形状のケース１５内に規定されており、同様に上部ガス室１６も上下方向寸法が比較的小さい直方体形状のケース１７内に規定されている。ハウジング２内の左右両側部には上下方向に延在する連通ガス室１８が配設されている。かかる連通ガス室１８は横方向（図１において左右方向）寸法が比較的小さい直方体形状のケース１９内に規定されている。連通ガス室１８の各々の上面には前後方向に間隔をおいて３個の連通筒２０が付設されており、かかる連通筒２０を介して連通ガス室１８の各々が上部ガス室１６の下面両側部に連通されている。連通ガス室１８の各々の下端部内側は下部ガス室１４の両側面に直接的に連結されている。

従って、上部ガス室１６の両側部は連通ガス室１８を介して下部ガス室１４の両側部に連通せしめられている。下部ガス室１４の上面には横方向（図１において左右方向）に間隔をおいて上方に突出する５個の中空ガス噴出板２２が配設されている。かかるガス噴出板２２の下端は下部ガス室１４内に連通せしめられており、上部にはガス噴出孔（図示していない）が形成されている。

ハウジング２の両側部、更に詳しくは右側断熱壁８の内側及び左側断熱壁１０の内側には、全体として平板形状である熱交換器２４が配設されている。熱交換器２４の各々は実質上鉛直に延在する中空平板形態のケース２６から構成されている。かかるケース２６内にはその横方向中間に位置する仕切板２８が配設されており、ケース２６内は内側に位置する排出路３０と外側に位置する流入路３２とに区画されている。

排出路３０内には上下方向に間隔をおいて５枚の仕切壁３４及び３６が配置されている。更に詳述すると、排出路３０内には、その前縁はケース２６の前壁（図示していない）から後方に離隔して位置するがその後縁はケース２６の後壁（図示していない）に接続されている形態の仕切壁３４と、その前縁はケース２６の前壁に接続されているがその後縁はケース２６の後壁から前方に離隔して位置せしめられている仕切壁３６とが交互に配置されており、かくして燃焼ガス排出路３０はジグザグ形態にせしめられている。

同様に、流入路３２内にも上下方向に間隔をおいて５枚の仕切壁３８及び４０、即ちその前縁はケース２６の前壁（図示していない）から後方に離隔して位置するがその後縁はケース２６の後壁（図示していない）に接続されている形態の仕切壁３８と、その前縁はケース２６の前壁に接続されているがその後縁はケース２６の後壁から前方に離隔して位置せしめられている仕切壁４０とが交互に配置されており、かくして流入路３２もジグザグ形態にせしめられている。

ケース２６の内側壁の上端部には排出開口４２が形成されており、排出路３０は排出開口４２を介して発電・燃焼室１２と連通せしめられている。図示の実施形態においては、熱交換器２４の各々と上記連通ガス室１８との間及び連通ガス室１８の内面にも断熱部材４４及び４６が配設されているが、かかる断熱部材４４及び４６の上端は排出開口４２の下縁と実質上同高乃至これより幾分下方に位置せしめられており、排出開口４２は断熱部材４４及び４６の上方に残留せしめられている空間並びに連通ガス室１８の上端に配設された３個の連通筒２０間の空間を通して発電・燃焼室１２に連通せしめられている。ケース２６の上壁における外側部には流入開口４８が形成されており、流入路３２はかかる流入開口４８を介して上部ガス室１６に連通せしめられている。

熱交換器２４の各々の後方には上下方向に細長く延びる二重筒体５０（図１にその上端部のみを図示している）が配設されており、かかる二重筒体５０は外側筒部材５２と内側筒部材５４とから構成されている。排出路３０の下端部は外側筒部材５２と内側筒部材５４との間に規定されている排出路の下端部に接続されており、流入路３２の下端部は内側筒部材５４内に規定されている流入路に接続されている。

而して、図示の燃料電池組立体における上述したとおりの構成は、本出願人の出願にかかる特願２００３−２９５７９０の明細書及び図面に開示されている燃料電池組立体と実質上同一であるので、上述した構成の詳細については上記特願２００３−２９５７９０の明細書及び図面に委ね、本明細書においては説明を省略する。

上述した下部ガス室１４の上面上には４個の発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄが配置されている。発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄは、夫々、上述したガス噴出板２２間に位置せしめられている。図１及び図２と共に、図３を参照して説明を続けると、発電ユニット５６ａは前後方向（図１において紙面に垂直な方向）に細長く延びる直方体形状の燃料ガスケース５８ａを具備している。燃料ガス室５９ａを規定している燃料ガスケース５８ａの上面上にはセルスタック６０ａが装着されている。セルスタック６０ａは上下方向に細長く延びる直立セル６２を燃料ガスケース５８ａの長手方向（即ち前後方向）に複数個縦列配置して構成されている。図４に明確に図示する如く、セル６２の各々は電極支持基板６４、内側電極層である燃料極層６６、固体電解質層６８、外側電極層である酸素極層７０、及びインターコネクタ７２から構成されている。

電極支持基板６４は上下方向に細長く延びる板状片であり、平坦な両面と半円形状の両側面を有する。電極支持基板６４にはこれを鉛直方向に貫通する複数個（図示の場合は４個）の燃料ガス通路７４が形成されている。セル６２の基板を構成する電極支持基板６４の各々は燃料ガスケース５８ａの上壁上に、例えば耐熱性に優れたセラミック接着剤によって接合される。燃料ガスケース５８ａの上壁には図１において紙面に垂直な方向に間隔をおいて左右方向に延びる複数個のスリット(図示していない)が形成されており、電極支持基板６４の各々に形成されている燃料ガス通路７４がスリットの各々に、従って燃料ガス室５９ａに連通せしめられる。

インターコネクタ７２は電極支持基板６４の片面（図４のセルスタック６０ａにおいて上面）上に配設されている。燃料極層６６は電極支持基板６４の他面（図４のセルスタック６０ａにおいて下面）及び両側面に配設されており、その両端はインターコネクタ７２の両端に接合せしめられている。固体電解質層６８は燃料極層６６の全体を覆うように配設され、その両端はインターコネクタ７２の両端に接合せしめられている。酸素極層７０は、固体電解質層６８の主部上、即ち電極支持基板６４の他面を覆う部分上、に配置され、電極支持基板板６４を挟んでインターコネクタ７２に対向して位置せしめられている。

セルスタック６０ａにおける隣接するセル６２間には集電部材７６が配設されており、一方のセル６２のインターコネクタ７２と他方のセル６２の酸素極層７０とを接続している。セルスタック６０ａの両端、即ち図４において上端及び下端に位置するセル６２の片面及び他面にも集電部材７６が配設されている。セルスタック６０ａの両端に位置する終電部材７６には電力取出手段（図示していない）が接続されており、かかる電力取出手段はハウジング２の前断熱壁１１（図５）及び／又は後断熱壁（図示していない）を通してハウジング２外に延在せしめられている。所望ならば、セルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄの各々に電力取出手段を配設することに代えて、適宜の接続手段によってセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄを相互に直列接続し、４個のセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄに関して共通の電力取出手段を配設することもできる。

セル６２について更に詳述すると、電極支持基板６４は燃料ガスを燃料極層６６まで透過させるためにガス透過性であること、そしてまたインターコネクタ７２を介して集電するために導電性であることが要求され、かかる要求を満足する多孔質の導電性セラミック（若しくはサーメット）から形成することができる。燃料極層６６及び／又は固体電解質層７０との同時焼成により電極支持基板６４を製造するためには、鉄属金属成分と特定希土類酸化物とから電極支持基板６４を形成することが好ましい。所要ガス透過性を備えるために開気孔率が３０％以上、特に３５乃至５０％の範囲にあるのが好適であり、そしてまたその導電率は３００Ｓ／ｃｍ以上、特に４４０Ｓ／ｃｍ以上であるのが好ましい。

燃料極層６６は多孔質の導電性セラミック、例えば希土類元素が固溶しているＺｒＯ_２（安定化ジルコニアを称されている）とＮｉ及び／又はＮｉＯとから形成することができる。

固体電解質層６８は、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有していると同時に、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを防止するためにガス遮断性を有するものであることが必要であり、通常、３〜１５モル％の希土類元素が固溶したＺｒＯ_２から形成されている。酸素極層７０は所謂ＡＢＯ_３型のペロブスカイト型酸化物からなる導電セラミックから形成することができる。

酸素極層７０はガス透過性を有していることが必要であり、開気孔率が２０％以上、特に３０内５０％の範囲にあることが好ましい。インターコネクタ７２は導電性セラミックから形成することができるが、水素ガスでよい燃料ガス及び空気でよい酸素含有ガスと接触するため、耐還元性及び耐酸化性を有することが必要であり、このためにランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ_３系酸化物）が好適に使用される。インターコネクト７２は電極支持基板６４に形成された燃料ガス通路７４を通る燃料ガス及び電極支持基板６４の外側を流動する酸素含有ガスのリークを防止するために緻密質でなければならず、９３％以上、特に９５％以上の相対密度を有していることが望まれる。

集電部材７６は弾性を有する金属又は合金から形成された適宜の形状の部材或いは金属繊維又は合金繊維から成るフェルトに所要表面処理を加えた部材から構成することができる。

図１乃至図３と共に図５を参照して説明を続けると、図示の実施形態においては、発電ユニット５６ａは、セルスタック６０ａの上方を前後方向に細長く延びる収納ケース７８ａも具備している。図示の収納ケース７８ａは実質上水平に延びる円筒形状であり、その内部には横断面形状が円形である収容空間が規定されている。所望ならば、横断面形状が矩形の如き多角形状或いは楕円形状等である筒形状収納ケースも好都合に使用することができる。

収納ケース７８ａの前部下面には導入手段を構成する原料ガス供給管８０ａの一端即ち上端が接続されている。原料ガス供給管８０ａは実質上鉛直に下方に延び、ハウジング２の下断熱壁６を貫通してハウジング２外に延出している。図示の実施形態においては、原料ガス供給管８０ａは、脱硫手段（図示していない）を介して都市ガス等の炭化水素ガスでよい原料ガス供給源（図示していない）に接続されており、脱硫された原料ガスが原料ガス供給管８０ａを介して収納ケース７８ａに供給される。収納ケース７８ａの後端部下面には導出手段を構成する燃料ガス送給管８２ａの一端即ち上端が接続されている。燃料ガス送給管８２ａは下方に延び、次いで湾曲して前方に延び上記燃料ガスケース５８ａの背面に接続されている。収納ケース７８ａの前端部はハウジング２の前断熱壁１１を貫通してハウジング２外に延出せしめられている。収納ケース７８ａの前面は開口されていて出入口８４ａが形成され、かかる出入口８４ａは蓋８６ａによって閉じられている。図示の蓋８６ａは収納ケース７８ａの前端部に被嵌される筒状壁部を有し、かかる筒状壁部の内周面に形成された雌螺条を改質ケース７８ａの前端部外周面に形成されている雄螺条に螺合することによって収納ケース７８ａの前端に着脱自在に装着される。

本発明においては、全体を番号８８ａで示す触媒カートリッジが上記収納ケース７８ａ内に交換自在に装填されることが重要である。図５と共に図６を参照して説明すると、触媒カートリッジ８８ａは細長く延在する通気性容器９０ａを具備している。図示の容器９０ａは円板形状の両端面部材９２ａ及び９４ａとかかる端面部材９２ａ及び９４ａ間に配設された円筒部材９６ａとから構成されている。端面部材９２ａ及び９４ａと円筒部材９６ａとはセラミック系接着剤、ロウ付け、溶接などによって相互に固着接合することができる。端面部材９２ａ及び９４ａは、多孔性（又は多数の孔が形成された）セラミック或いは金属板或いは金属性網から好都合に形成することができる。

円筒部材９６ａは、金属製網或いは多数の孔が形成された金属板から好都合に形成することができる。所望ならば、多孔性或いは多数の孔が形成されたセラミックから円筒部材９６ａを形成することもできる。端面部材９２ａの外面にはセラミック棒又は金属棒から形成することができる把持部材９８ａが付設されている。この把持部材９８ａは端面部材９２ａの外面に固定された内側端から実質上水平に前方に延びている。

端面部材９４ａの外面にはセラミック棒又は金属棒から形成することができる位置決め部材１００ａが付設されている。この位置決め部材１００ａは端面部材９４ａの外面に固定された内側端から実質上水平に後方に延びている。容器９０ａの主部、即ち両端面部材９２ａ及び９４ａ並びに円筒部材９６ａによって規定されている部分の横断面形状は上記収納ケース７８ａ内に規定されている収容空間の横断面形状と実質上同一であるのが好都合であり、図示の実施形態においては両端面部材９２ａ及び９４ａ並びに円筒部材９６ａの外径は収納ケース７８ａの内径と実質上同一である。

触媒カートリッジ８８ａの容器９０ａ内には、脱硫された都市ガスでよい原料ガスを水素リッチな燃料ガスに改質するのに適した触媒１０２ａ（図１）が適宜に充填されている。都市ガスを水素リッチな燃料ガスに改質するのに適した触媒１０２ａとしては、例えば白金−アルミナ触媒を挙げることができる。所望ならば、触媒カートリッジ８８ａ内に改質触媒に加えて或いはこれに代えて脱硫触媒を充填することもできる（改質触媒に代えて脱硫触媒を充填する場合には、収納ケース７８ａの下流に別個に改質手段を配設することが必要である）。

触媒カートリッジ８８ａは、収納ケース７８ａの前端から蓋８６ａを離脱せしめて出入口８４ａを開放し、かかる出入口８４ａを通して収納ケース７８ａ内に充填される。この際には、把持部材９８ａを把持して触媒カートリッジ８８ａを収納ケース７８ａ内に挿入することができる。触媒カートリッジ８８ａを収納ケース７８ａ内に位置せしめて図５に示す位置まで移動せしめると、触媒カートリッジ８８ａの位置決め部材１００ａの自由端が収納ケース７８ａの端壁内面に当接し、かくして触媒カートリッジ８８ａの更なる挿入が阻止され、触媒カートリッジ８８ａが収納ケース７８ａ内の所定位置に適切に位置付けられる。しかる後に、収納ケース７８ａの前端部に残留せしめられている空間に断熱部材１０４ａを挿入し、しかる後に蓋８６ａを収納ケース７８ａの前端に装着して出入口８４ａを閉じる。

また、ハウジング２内に改質部となる収納ケース７８ａを設置する事で燃焼・発電室１２の温度分布の影響を強く受ける為、適切な位置に触媒カートリッジ８８ａを設置しないと改質条件等が変化し、ひいては燃料電池全体の熱バランスを崩してしまう恐れがある。従って、触媒カートリッジ８８ａの充填位置、及び、使用状態を正確に把握する事が重要となる。

触媒カートリッジ８８ａを正確に位置決めするには、図７に示すように、ハウジング２内に収容された触媒カートリッジ８８ａが、ハウジング２外に配設された蓋８６ａと連結部材１０８ａを介して連結したもので実現できる。このような構造の触媒カートリッジ８８ａでも、触媒カートリッジ８８ａが連結部材１０８ａを介して蓋８６ａと一体化されているため、触媒カートリッジ８８ａを収納ケース７８ａ内に挿入し蓋８６ａを締めるだけで、確実に収納ケース７８ａに対して正確に位置決め配置することができる。この場合には、図６よりも位置決め部材１００ａが不要となり圧力損失を低減できる。

また、連結部材１０８ａを管状とし、その片端部（図７では左端部）を触媒カートリッジ８８ａ内部に挿入し、この管状の連結部材１０８ａで蓋８６ａを挿通し、その連結部材１０８ａの内部に、温度検出手段及び／又は圧力検出手段（図示せず）を配設し、温度検出手段及び／又は圧力検出手段に接続されたケーブル１１０を外部に引き出すことにより、触媒の使用状態を正確に把握できる。

即ち、管状の連結部材１０８ａ内における温度検出手段の位置を変化させることにより、その部分の温度を検知することができ、触媒の使用状態を正確に把握することができ、適切な運転状態を実現する事が出来る。温度検出手段としては熱電対等を用いることができる。また、圧力検出手段としては触媒カートリッジ８８ａに連通する配管を用いることができ、その配管がハウジング外まで引き出され、その端部にブルドン管等を取り付けて圧力を検出できる。

この際、連結部材１０８ａの、触媒カートリッジ８８ａ内部における先端を封止し、この連結部材１０８ａ内に温度検出手段を外部から挿入設置することにより、連結部材１０８ａからのガス漏出防止できるため望ましい。また、連結部材１０８ａの、ハウジング外側端を封止し、連結部材１０８ａ内に、温度検出手段、該圧力検出手段の少なくとも一種を配設することにより、ガス漏出防止できる。

このような触媒カートリッジ８８ａは、一定時間経過後に交換されたり、収納ケース内に導入される原料ガスの積算流量が一定となった場合に交換される。また、触媒カートリッジ８８ａの交換時期を知らせる表示器を、目に留まりやすいところに配置することにより、燃料電池性能の劣化を防止できる。

発電ユニット５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄの各々の構成は、上述した発電ユニット５６ａと実質上同一であり、従って説明の重複を避けるためにこれらの構成についての説明は省略する。

上述したとおりの燃料電池組立体においては、原料ガスが原料ガス供給管８０ａを介して収納ケース７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄに供給される。そして、収納ケース７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄ内において触媒１０２ａ、１０２ｂ、１０２ｃ及び１０２ｄの作用によって原料ガスが水素リッチな燃料ガスに改質され、しかる後に燃料ガス送給管（図３に１本の燃料ガス送給管８０ａを図示している）を通して燃料ガスケース５８ａ、５８ｂ、５８ｃ及び５８ｄ内に規定されている燃料ガス室５９ａ、５９ｂ、５９ｃ及び５９ｄに供給され、次いでセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄに供給される。一方、空気でよい酸素含有ガスは二重筒体５０の内側筒部材５４内に規定されている流入路を通して熱交換器２４の流入路３２に供給され、次いで上部ガス室１６及び連通ガス室１８を通して下部ガス室１４に供給され、そしてガス噴出板２２の噴出孔からセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄに向けて噴射される。セルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄの各々においては、酸素極において、
１／２Ｏ_２＋２ｅ⁻→Ｏ^２−（固体電解質）
の電極反応が生成され、燃料極において、
Ｏ^２−（固体電解質）＋Ｈ_２→Ｈ_２Ｏ＋２ｅ⁻
の電極反応が生成されて発電される。発電に使用されることなくセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄから上方に流動した燃料ガス及び酸素含有ガスは、起動時に発電・燃焼室１２内に配設されている点火手段（図示していない）によって点火されて燃焼される。周知の如く、セルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄにおける発電に起因して、そしてまた燃料ガスと酸素含有ガスとの燃焼に起因して発電・燃焼室１２内は例えば１０００℃程度の高温になる。収納ケース７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄは発電・燃焼室１２内に配設され、セルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄの直ぐ上方に位置せしめられており、燃焼炎によって直接的にも加熱され、かくして発電・燃焼室１２内に生成される高温が原料ガスの改質に効果的に利用される。

発電・燃焼室１２内に生成された燃焼ガスは熱交換器２４に形成されている排出開口４２から排出路３０に流入し、ジグザグ状に延在する排出路３０を流動した後に二重筒体５０の外側筒部材５２と内側筒部材５４との間に規定されている排出路を通して排出される。燃焼ガスが二重筒体５０における排出路を流動する際には、二重筒体５０における流入路を酸素含有ガスが流動し、燃焼ガスと酸素含有ガスとの間で熱交換が行われる。そしてまた、燃焼ガスが熱交換器２４の排出路３０をジグザグ状に流動せしめられる際には、酸素含有ガスが熱交換器２４の流入路３２をジグザグ状に流動せしめられる。かくして燃焼ガスと酸素含有ガスとの間で効果的に熱交換されて酸素含有ガスが余熱される。酸素含有ガスは上部ガス室１６、連通ガス室１８及び下部ガス室１４を通る際にも発電・燃焼室１２内の高温によって加熱される。

長時間に渡って発電を遂行することによって収納ケース７８ａ、７８ｂ，７８ｃ及び７８ｄ内に存在する触媒１０ａ、１０２ｂ、１０２ｃ及び１０２ｄが劣化された場合には、蓋８６ａ、８６ｂ、８６ｃ及び８６ｄを収納ケース７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄの出入口（収納ケース７８ａの出入口８４ａを図５に図示している）を開放し、かかる出入口を介して触媒カートリッジ（図５及び図６、７に１個の触媒カートリッジ８８ａを図示している）を新しいものに交換することができる。触媒カートリッジの交換作業は、図６では、単に把持部材（図５及び図６に１個の把持部材９８ａを図示している）を把持して充分容易に且つ迅速に遂行することができる。図７では、蓋８６ａ、８６ｂ、８６ｃ及び８６ｄを回転して、収納ケース７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄから蓋毎引き出すことにより取り出すことができ、また、蓋毎挿入し、螺子締めすることによりセットできる。

発電の遂行によってセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄの一部或いは全部が劣化した場合には、ハウジング２の前断熱壁（図５に二点鎖線で図示している）を離脱或いは開動せしめ、発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄの一部或いは全部をハウジング２内から取り出す。そして、発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄの一部或いは全部を新しいものに交換して、或いは発電ユニット５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄの一部或いは全部におけるセルスタック６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄのみを新しいものに交換して、再びハウジング２内の所要位置に装着すればよい。

以上、添付図面を参照して本発明の好適実施形態について詳細に説明したが、本発明はかかる実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲を逸脱することなく種々の変形乃至修正が可能であることは多言するまでもない。例えば、図示の実施形態においては収納ケースを燃料ガス室及びセルスタックと一体に構成して発電ユニットを構成しているが、所望ならば収納ケースを単独で所要位置に配設することもできる。また、セルスタックの各々に夫々１個の収納ケースを配設しているが、複数個のセルスタックに１個の共通収納ケースを配設することもできる。更に、収納ケースの少なくとも主部を発電・燃焼室内に配設することに代えて、発電・燃焼室とは別個に収納ケースを配設することもできる。

本発明に従って構成された燃料電池組立体の好適実施形態を示す断面図。 図１の燃料電池組立体を、一部を省略して示す斜面図。 図１の燃料電池組立体に使用されている、本発明に従って構成された発電ユニットの好適実施形態を示す斜面図。 図３の発電ユニットにおけるセルスタックを示す断面図。 図３の発電ユニットにおける収納ケース及びこれに充填されている触媒カートリッジを示す部分断面図。 図５の触媒カートリッジを示す斜面図。 図５の蓋と一体化した触媒カートリッジを示す斜面図。

符号の説明

２：ハウジング
１２：発電・燃焼室
５６ａ、５６ｂ、５６ｃ及び５６ｄ：発電ユニット
５８ａ、６８ｂ、５８ｃ及び５８ｄ：燃料ガスケース
６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄ：セルスタック
７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄ：収納ケース
８０ａ、８０ｂ、８０ｃ及び８０ｄｃ：原料ガス供給管（導入手段）
８２ａ：燃料ガス供給管（導出手段）
８４ａ：収納ケースの出入口
８６ａ：収納ケースの蓋
８８ａ：触媒カートリッジ
９０ａ：通気性容器
１０２ａ、１０２ｂ、１０２ｃ及び１０２ｄ：触媒
１０８：連結部材

Claims (20)

1. 発電室を規定するハウジングと、該ハウジング内に配設されたセルスタックと、収納ケースと、該収納ケースに付設された導入手段と、該収納ケースに付設された導出手段とを具備する燃料電池組立体において、
   該収納ケース内には、通気性容器と該容器内に収容された改質及び／又は脱硫触媒とから構成された触媒カートリッジが交換自在に装填され、該導入手段を通して該収納ケースに導入された原料ガスが該触媒カートリッジの触媒の作用を受け、該導出手段を通して該セルスタックに供給される、ことを特徴とする燃料電池組立体。
2. 該収納ケースの少なくとも主部は該ハウジング内に位置せしめられている、請求項１記載の燃料電池組立体。
3. 該収納ケースの片端部は該ハウジング外に延出せしめられており、該収納ケースの片端には蓋によって開閉せしめられる出入口が配設されており、該出入口を通して該収納ケースに対して該触媒カートリッジを装填及び除去することができる、請求項２記載の燃料電池組立体。
4. 該収納ケースは実質上水平に細長く延在せしめられている筒形状の収容空間を有し、該触媒カートリッジの主部は細長く延在せしめられている筒形状であり、該収容空間の横断面形状と該触媒カートリッジの主部の横断面形状とは実質上同一である、請求項１から３までのいずれかに記載の燃料電池組立体。
5. 該触媒カートリッジの該容器の片端には把持部材が付設されている、請求項１から４までのいずれかに記載の燃料電池組立体。
6. 該触媒カートリッジの該容器の他端には該収納ケースの端壁に当接せしめられる位置決め部材が付設されている、請求項５記載の燃料電池組立体。
7. 該ハウジング内に収容された触媒カートリッジは、該ハウジング外に配設された蓋と連結部材を介して連結されている、請求項１から４までのいずれかに記載の燃料電池組立体。
8. 該触媒カートリッジ内に温度検出手段及び／又は圧力検出手段が設けられている、請求項１から７までのいずれかに記載の燃料電池組立体。
9. 該ハウジング内に収容された触媒カートリッジが、該ハウジング外に配設された蓋と連結部材を介して連結されており、該連結部材は、その片端が該触媒カートリッジ内部に挿入された管状であり、該管状の連結部材が該蓋を挿通し、その内部に、該温度検出手段及び／又は該圧力検出手段が配設されている、請求項１から４までのいずれかに記載の燃料電池組立体。
10. 該連結部材は、該触媒カートリッジ内部にて片端封止されており、該連結部材内に温度検出手段が外部から挿入設置されている、請求項９記載の燃料電池組立体。
11. 該連結部材は、該ハウジング外側端が封止され、該連結部材内に、該温度検出手段及び／又は該圧力検出手段が配設されている、請求項９記載の燃料電池組立体。
12. 該触媒カートリッジは、一定時間経過後に交換される、請求項１から１１までのいずれかに記載の燃料電池組立体。
13. 該触媒カートリッジは、収納ケース内に導入される原料ガスの積算流量が一定となった場合に交換される、請求項１から１１までのいずれかに記載の燃料電池組立体。
14. 該触媒カートリッジの交換時期を知らせる表示器を有する、請求項１から１１までのいずれかに記載の燃料電池組立体。
15. 通気性容器と該容器内に充填された改質及び／又は脱硫触媒とから構成されている、こ
    とを特徴とする燃料電池組立体用触媒カートリッジ。
16. 該容器は細長く延在する筒形状である、請求項１５記載の燃料電池組立体用触媒カートリッジ。
17. 該容器の片端には把持部材が付設されている、請求項１５又は１６記載の燃料電池組立体用触媒カートリッジ。
18. 該容器の他端には位置決め部材が付設されている、請求項１７記載の燃料電池組立体用触媒カートリッジ。
19. 蓋と連結部材を介して連結されている、請求項１５又は１６記載の燃料電池組立体用触媒カートリッジ。
20. 該連結部材は、その片端が該容器内部に挿入された管状であり、該管状の連結部材が該蓋を挿通し、その内部に、該温度検出手段及び／又は該圧力検出手段が配設されている、請求項１９に記載の燃料電池組立体用触媒カートリッジ。

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