JP2004330025A - Exhaust gas catalyst and exhaust gas treatment apparatus using it - Google Patents
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- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
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Abstract
Description
【０００１】
【発明の背景】
発明の分野
本発明は、担体に複数層を形成させたものであり、この複数層の少なくとも一つが空隙を有するものであり、触媒成分を含んでなる、排気ガス触媒に関する。
【０００２】
背景技術
内燃機関、とりわけ自動車用エンジン用の排気ガス触媒の具体例としては以下のものが挙げられる。排気ガス中の炭化水素（ＨＣ）と一酸化炭素（ＣＯ）とを同時に処理する酸化触媒、排気ガス中の炭化水素と一酸化炭素と窒素酸化物（ＮＯｘ）とを同時に処理する三元触媒、排気ガス中のＮＯｘを空燃比がリーン状態において吸蔵し、このＮＯｘが飽和状態になる前に空燃比を理論空燃比またはリッチ状態に切り替えることによりＮＯｘを還元処理するＮＯｘ吸蔵還元型触媒、および排気ガス中のＮＯｘを還元剤を用いて還元処理するＮＯｘ選択的還元型触媒等が挙げられる。
【０００３】
酸化触媒、三元触媒、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒およびＮＯｘ選択的還元型触媒は、これらの触媒成分をスラリーとしたものをセラミック製ハニカム形状等の担体に浸漬し焼成して製造される。
【０００４】
しかし、従来の排気ガス触媒は触媒成分が担体に均一に形成されたものが殆どであることから、排気ガスが排気ガス触媒に流入した場合、排気ガスのガス拡散速度が遅く、その結果排気ガスの処理が十分に行われないことがしばしば見受けられた。
【０００５】
これに対して、特開平２００２−１９１９８８号公報（特許文献１）および特開平２００２−２５３９６８号公報（特許文献２）では、特定の孔径を有する細孔を設けた多孔質構造体からなるコート層に貴金属とＮＯｘ吸蔵剤とを担持させることにより、排気ガスのガス拡散性を高めて、ＮＯｘの浄化効率を向上させたＮＯｘ吸蔵還元型触媒が提案されている。しかしながら、今なお、排気ガス触媒にあっては、触媒成分の層中における排気ガスのガス拡散性を高めて排気ガスの処理効率を向上させることが要求されている。
【０００６】
【特許文献１】
特開平２００２−１９１９８８号公報
【特許文献２】
特開平２００２−２５３９６８号公報
【０００７】
【発明の概要】
本発明者等は、今般、排気ガスの処理を向上させる排気ガス触媒の構成を見出した。とりわけ、排気ガス触媒に流入した排気ガスのガス拡散性を高めることができ、その結果排気ガスの処理を向上させることができる排気ガス触媒の構成を見出した。
よって、本発明は、排気ガスのガス拡散性を高めて排気ガスの処理を向上させることができる、排気ガス触媒の提供を目的とする。
【０００８】
従って、本発明による排気ガス触媒は、担体と、該担体上に形成された複数層とを少なくとも備えてなる排気ガス触媒であって、
前記複数層の少なくとも一つの層が該層中に空隙を有するものであり、
前記複数層の少なくとも一つの層が触媒成分を含んでなることを特徴とするものである。
【０００９】
【発明の具体的説明】
排気ガス触媒
本発明による排気ガス触媒は、前記複数層の少なくとも一つの層が該層中に空隙を有するものとして構成されてなる。ここで、層中の「空隙」とは、層中に空間が存在することを意味する。
本発明による排気ガス触媒の態様を図１を用いて説明する。図１（Ａ）〜（Ｅ）は本発明による排気ガス触媒の一態様の断面図を示すものである。図１（Ａ）は担体１の上に第一層２が形成され、その上に空孔３１を有する第二層３が形成されてなる排気ガス触媒を示したものである。図（Ｂ）は担体１の上に通貫路２２を有する第一層２が凹凸状に形成され、その上に空孔３１を有する第二層３が形成されてなる排気ガス触媒を示したものである。図（Ｃ）は担体１の上に通貫路２２を有する第一層２が海島状に形成され、その上に空孔３１を有する第二層３が形成されてなる排気ガス触媒を示したものである。図（Ｄ）は担体１の上に空孔２１および通貫路２２を有する第一層２が凹凸状および海島状に形成され、その上に空孔３１および通貫路３２を有する第二層３が形成されてなる排気ガス触媒を示したものである。図（Ｅ）は担体１の上に空孔２１を有する第一層２が凹凸状に形成され、その上に空孔３１を有する第二層３が形成されてなる排気ガス触媒を示したものである。この排気ガス触媒は、図１（Ｅ）の符号４に示す通り、第一層２が第二層３により一部覆わない部分が存在しているものである。
図１（Ａ）〜（Ｅ）で示される通り、排気ガス触媒は、第一層２と第二層３とが相互に隣り合うものであり、これらの層中に空隙として空孔（２１または３１）または通貫路（２２または３２）を有する。そして、第一層２と第二層３とは同一または異なる平均空隙率を有するものであってよい。この様な排気ガス触媒は、排気ガスのガス拡散性が向上し、また排気ガスの接触面積が拡大するため、排気ガスを有効に処理することが可能となる。
上記において、第一層２と第二層３とは少なくとも一方または両方が触媒成分を含んでなるものである。また、第一層２と第二層３における空孔または貫通路は、各々の層における空隙の一例であるが、本発明はこれらの形状に限定されるものではない。
【００１０】
複数層における少なくとも一つの層の平均空隙率は５％以上、８０％以下であり、好ましくは上限が６０％以下であり、好ましくは下限が１０％以上である。
【００１１】
本発明の好ましい態様によれば、形成される複数層の形状はいずれのものであってよいが、好ましくは凹凸状に形成されることが好ましい。また、本発明の別の好ましい態様によれば、複数層の少なくとも一つの層が担体に海島状に形成されてなることが好ましい。これらの形状は担体に複数層を形成させる際に物理的に形成されてよく、成形剤の形状、量を適宜調整することにより形成されることが好ましい。
【００１２】
複数層における各層の厚さは、１μｍ以上、３００μｍ以下であり、好ましくは上限が２８０μｍ以下であり、好ましくは２５０μｍ以下であり、下限が２μｍ以上であり、好ましくは５μｍ以上である。
【００１３】
複数層を担体上に形成させる手段の具体例としては以下のようなものが挙げられる。溶媒（例えば水）に、多孔質構造体粉末と、必要に応じて触媒成分（触媒層を形成する場合）と、成形剤とを添加し撹拌しスラリー調整する。このスラリーを担体に付着し焼成し、担体に一の層を形成させる。次に、他のスラリーを形成させた一つの層に付着し焼成し、この一の層に上記手順により別の層を形成させる。これを繰り返すことにより、本発明による排気ガス触媒が調製される。
【００１４】
成形剤は焼成時に燃焼しその化学的特性を排気ガス触媒に残存させないものが好ましい。成形剤は熱分解性または可燃性の球体、円柱体等の形態を有するものが好ましい。このような具体例としては、発泡剤、界面活性剤、発泡性合成樹脂、活性炭、グラファイト粉末、パルプ粉末等が挙げらる。発泡剤の具体例としては、Ｌａ２（ＣＯ３）３、Ａｌ２（ＣＯ）３、Ｃｅ２（ＣＯ）３等が挙げられ、触媒成分と同様な元素を含んでなるものが好ましい。界面活性剤の具体例としては、スルホン酸型、カルボン酸型等のアニオン性界面活性剤、アミン型等のカチオン性界面活性剤、脂肪酸エステル型等の両性イオン性界面活性剤等が挙げられる。発泡性合成樹脂の具体例としては、ポリウレタン系、ポリスチレン系、ポリエチレン系、ポリエステル系、アクリル系等の合成樹脂が挙げられる。
【００１５】
成形剤の添加量は、複数層の各層の成分全量に対して、５重量％以上、８０重量％以下であり、好ましくは上限が７０重量％以下であり、好ましくは６０重量％以下であり、下限が５重量％以上であり、好ましくは８重量％以上である。
【００１６】
多孔質構造体粉末の具体例としては、酸化アルミニウム、酸化セリウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム、結晶性ゼオライト等が挙げられる。複数層の少なくとも一の層が触媒成分を含んでなる場合、触媒成分は排気ガス中の成分に応じて適宜選択することができるが、本発明の好ましい態様によれば、三元触媒、酸化触媒、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒、またはＮＯｘ選択的還元型触媒の触媒成分を含んでなることが好ましい。複数層の各触媒層は、同一または異なる触媒成分を含んでなるものであってもよい。
【００１７】
担体の具体例としては、アルミナからなるペレット型形状（粒状形）、またはコージエライトセラミックスもしくはステンレス等の金属からなるモノリス型形状（ハニカム形）のものが挙げられる。特に、耐熱性、耐熱衝撃性、および機械的強度に優れたモノリス型形状のものが好ましい。
【００１８】
（１）三元触媒
本発明の別の態様によれば、三元触媒が提供され、この場合、複数層の少なくとも一つの層が三元触媒成分として活性金属と、必要に応じて触媒助剤とを含んでなる。
活性金属
活性金属としては貴金属が挙げられ、その具体例としては、白金、パラジウム、ロジウムが挙げられ、好ましくは白金、パラジウム、ロジウムおよびこれらの混合物からなる群から選択されるものが挙げられる。活性金属の添加量は、三元触媒成分の全量に対して、０．００１重量％以上、２０重量％以下であり、上限が好ましくは５重量％以下であり、下限が０．００２重量％以上であり、好ましくは０．００５重量％以上である。
【００１９】
触媒助剤
触媒助剤の具体例としては、酸化アルミニウム、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、酸化スカンジウム、酸化イットリウム、酸化ランタン、酸化ネオジウム、酸化プラセオジウム、ゼオライトおよびこれらの複合酸化物からなる群から選択されるものが挙げられる。
【００２０】
（２）酸化触媒
本発明の別の態様によれば、酸化触媒が提供され、この場合、複数層の少なくとも一つの層が酸化触媒成分として活性金属と、必要に応じて触媒助剤とを含んでなる。
活性金属
活性金属としては貴金属が挙げられる。貴金属の具体例としては、白金、パラジウム、ロジウムが挙げられ、好ましくは白金、パラジウム、ロジウムおよびこれらの混合物からなる群から選択されるものが挙げられる。
活性金属の添加量は、酸化触媒成分の全量に対して、０．００１重量％以上、３０重量％以下であり、好ましくは上限が２５重量％以下であり、好ましくは下限が０．００２重量％以上である。
【００２１】
触媒助剤
触媒助剤の具体例としては、酸化アルミニウム、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、ゼオライト等が挙げられる。
【００２２】
（３）ＮＯｘ吸蔵還元型触媒
本発明の別の態様によれば、ＮＯｘ吸蔵型触媒が提供され、この場合、複数層のうちの少なくとも一つの層がＮＯｘ吸蔵型触媒成分として、ＮＯｘ吸蔵剤と、活性金属と、必要に応じて触媒助剤とを含んでなる。
【００２３】
ＮＯｘ吸蔵剤
ＮＯｘ吸蔵剤の具体例としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素、およびこれらの混合物からなる群から選択されるものが挙げられる。
アルカリ金属の具体例としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、フランシウム、およびこれらの混合物からなる群から選択されるものが挙げられる。
アルカリ土類金属の具体例としては、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、およびこれらの混合物からなる群から選択されるものが挙げられる。
希土類元素の具体例としては、スカンジウム、イットリウム、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、およびこれらの混合物から選択されるものが挙げられる。
また、ＮＯｘ吸蔵剤は、必要に応じて卑金属を含んでなることができ、その具体例としては、ニッケル、銅、マンガン、鉄、コバルト、亜鉛等が挙げられる。
ＮＯｘ吸蔵剤の添加量は、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒成分の全量に対して、１重量％以上、８０重量％以下であり、好ましくは上限が７５重量％以下であり、好ましくは７０重量％以下であり、下限が２重量％以上であり、好ましくは５重量％以上である。
【００２４】
活性金属
活性金属の具体例としては、貴金属、卑金属が挙げられる。貴金属の具体例としては、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジウム、オスミウム、金、銀およびこれらの混合物からなる群から選択されるものが挙げられ、好ましくは、白金、パラジウム、ロジウムおよびこれらの混合物が挙げられる。
卑金属の具体例としては、ニッケル、銅、マンガン、鉄、コバルト、タングステン、モリブデン、亜鉛およびこれらの混合物が挙げられる。
活性金属の添加量は、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒成分の全量に対して、０重量％超過、５０重量％以下であり、好ましくは上限が４５重量％以下であり、好ましくは４０重量％以下である。
【００２５】
触媒助剤
触媒助剤の具体例としては、酸化アルミニウム、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、シリカおよびこれらの複合酸化物からなる群から選択されるものが挙げられる。触媒助剤の添加量は、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒成分の全量に対して、５重量％超過９５重量％以下であり、好ましくは上限が９０重量％以下であり、好ましくは６０重量％以下である。
【００２６】
（４）ＮＯｘ選択的還元触媒
本発明の別の態様によれば、ＮＯｘ選択的還元型触媒が提供され、この場合、複数層の少なくとも一つの層がＮＯｘ選択的還元型触媒として、活性金属と、触媒助剤とを含んでなる。
活性金属
活性金属の具体例としては、貴金属、遷移金属、希土類金属、これらの混合物およびこれらの酸化物からなる群から選択され、好ましくは、白金、金、銅、バナジウム、タングステン、チタン、およびこれらの酸化物からなる群から選択されるものが挙げられる。
活性金属の添加量は、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒成分の全量に対して、０．００１重量％以上、２０重量％以下であり、好ましくは上限が１５重量％以下であり、好ましくは１０重量％以下であり、下限が０．００２重量％以上であり、好ましくは０．００５重量％以上である。
【００２７】
触媒助剤
触媒助剤としては、酸化アルミニウム、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、シリカ、ゼオライトおよびこれらの複合酸化物からなる群から選択されるものが挙げられる。触媒助剤の添加量は、ＮＯｘ選択的還元型触媒成分の全量に対して、１重量％超過、５０重量％以下であり、好ましくは上限が４５重量％以下であり、好ましくは４０重量％以下である。
【００２８】
還元剤
ＮＯｘ選択的還元型触媒は排気ガス中の窒素酸化物を処理する際に還元剤を利用する。還元剤の具体例としては、アンモニアまたはアミン、尿素またはその誘導体、ヒドラジンまたはその誘導体、トリアジンまたはその誘導体、炭化水素、または酸素原子を含む有機化合物が挙げられる。
アミンの具体例としては、炭素数１〜５のアミン、好ましくはメチルアミンが挙げられる。尿素の誘導体の具体例としては、グアニジン、ビウレットが好ましくは挙げられる。ヒドラジンの誘導体の具体例としては、シアヌル酸が好ましくは挙げられる。炭化水素の具体例としては、形質油、ケロセン、またはＣ３−Ｃ８のパラフィン等が挙げられる。酸素原子を含む有機化合物の具体例としては、アルコール類（好ましくは、炭素数１〜５のアルコールであり、より好ましくはメタノール、エタノールである）、ケトン類、エーテル類、有機カルボン酸類、脂肪酸類、エステル類が挙げられる。
【００２９】
排気ガス処理装置
本発明による別の態様によれば、本発明による排気ガス触媒を備えた排気ガス処理装置が提供される。本発明による排気ガス処理装置の内容を図２を用いて説明する。図２は本発明による排気ガス触媒を備えた排気ガス処理装置の概略図を示す。本発明による排気ガス処理装置５０は、排気ガス流入口５２と、排気ガス流出口５３とが設けられた装置本体に、本発明による排気ガス触媒５１が設けられてなるものである。排気ガスが流入口５２に流入し、本発明による排気ガス触媒５１において、排気ガス中の炭化水素、一酸化炭素、窒素酸化物の少なくとも一つが処理され、処理された排気ガスは流出口５３を経て排出される。
【００３０】
本発明の好ましい態様によれば、図２において、排気ガス触媒５１が本発明による三元触媒の場合、排気ガス中の炭化水素と、一酸化炭素と、窒素酸化物とがこの排気ガス触媒（三元触媒）により処理され、水と、二酸化炭素と、窒素気体とされる。また、本発明の別の好ましい態様によれば、図２において、排気ガス触媒５１が本発明による酸化触媒の場合、排気ガス中の炭化水素と、一酸化炭素とがこの排気ガス触媒（酸化触媒）により処理され、水と、二酸化炭素とされる。本発明の別の好ましい態様によれば、図２において、排気ガス触媒５１が本発明によるＮＯｘ吸蔵還元型触媒の場合、排気ガス中の窒素酸化物がこの排気ガス触媒（ＮＯｘ吸蔵還元型触媒）により処理され、水および窒素気体とされる。図２において、排気ガス触媒５１が本発明によるＮＯｘ選択的還元型触媒の場合、排気ガス中の窒素酸化物が還元剤と伴にこの排気ガス触媒（ＮＯｘ選択的還元型触媒）により処理され、水および窒素気体とされる。この場合、還元剤は排気ガス触媒５１の前方に位置する還元剤導入部から導入される。
【００３１】
排気ガス触媒の用途
本発明による排気ガス触媒は、排気ガスの浄化に用いられる。本発明による排気ガス触媒およびそれを用いた装置は、内燃機関、特に、火花点火型エンジン（例えば、ガソリンエンジン）、圧縮着火型エンジン（例えば、ディーゼルエンジン）の排気系に用いられる。また、これらのエンジンは、空燃比を調製して燃料を燃焼するエンジンであってよく、その好ましい具体例として、リーンバーンエンジン、直噴型エンジン、好ましくはこれらを組み合わせたエンジン（即ち、直噴型リーンバーンエンジン）が挙げられる。直噴型エンジンは、高圧縮比化、燃焼効率の向上、さらには排気ガスの低減化を図ることができる燃料供給システムを採用したエンジンである。このため、リーンバーンエンジンと組み合わせることによって、さらに燃焼効率の向上と排気ガスの低減化を図ることが可能となる。
【００３２】
本発明による排気ガス触媒は、運搬機、機械等に搭載された内燃機関の排気系に利用される。運搬機、機械の具体例としては、運搬機、機械の具体例としては、例えば、自動車、バス、トラック、ダンプカー、気道車、オートバイ、原動機付き自転車、船舶、タンカー、モーターボート、航空機などの運送機；耕耘機、トラクター、コンバイン、チェンソー、木材運搬機などの農林産業機械；漁船等の水産漁業機械；タンクローリー、クレーン、圧搾機、掘削機等の土木作業機械；発電機；等が挙げられる。本発明による排気ガス触媒は、例えば、車両の排気系の場合、スタートキャタリスト、アンダーフロアー、マニホールドコンバータとして設置することができる。
【００３３】
【実施例】
本発明の内容を実施例によってより詳細に説明する。しかしながら、本発明の内容は実施例によって限定して解釈されるものではない。
【００３４】
排ガス触媒の調製
例１
γ−Ａｌ２Ｏ３粉末２５重量部、水６０重量部、硝酸白金溶液を混合し、成形剤としてアクリル系樹脂を全体の１０重量％になるようにさらに混合した。そして、高速撹拌器（シルバーソン社製）により、大気中で３０分撹拌し、成形剤が均一に分散したスラリーを得た。次に、コージェライト製ハニカム基材（容量１０００ｃｃ、６００セル／ｉｎ２：日本ガイシ（株）社製）を用意し、上記スラリー中に浸漬し、引き上げて余分なスラリーを吹き払った後、大気中にて５００℃で１時間焼成して第一層を積層させた。
γ−Ａｌ２Ｏ３粉末５重量部、水２０重量部、硝酸ロジウム溶液を混合し、成形剤としてアクリル系樹脂を全体の２０重量％になるように混合して、上記高速撹拌器により、大気中で３０分撹拌し、成形剤が均一に分散したスラリーを得た。次に、第一層が形成されたハニカム基材を、このスラリー中に浸漬し、引き上げて余分なスラリーを吹き払った後、大気中にて５００℃で１時間焼成して第二層を積層させて、排気ガス触媒（三元触媒）を得た。
この排気ガス触媒は、ハニカム基材１Ｌあたり、Ｐｔ（白金）の担持量が０．５４ｇであり、Ｒｈ（ロジウム）の担持量が０．０７ｇであった。
例２
成形剤を添加せずに第二層を形成した以外は、例１と同様にして排気ガス触媒を得た。
例３
成形剤を添加せずに第一層を形成した以外は、例１と同様にして排気ガス触媒を得た。
【００３５】
比較例１
成形剤を添加せずに第一層と第二層とを形成した以外は、例１と同様にして排気ガス触媒を得た。
【００３６】
評価試験
排ガス入出口を有する試験装置（堀場製作所）内に、例１〜３および比較例１の触媒から、直径２５．４ｍｍ、長さ３０ｍｍを切り出したものをそれぞれ配置した。ガス温度９００℃で３分毎に交互に、表１に示すリッチ組成ガスとリーン組成ガスとをこの装置の入口部から流入させて２０時間熱処理を行った。この後、表２に示すリッチ組成ガスとリーン組成ガスとをこの装置の入口部から１Ｈｚでそれぞれ流入させた後、ＮＯｘの浄化率を測定した。測定は、ガス温度２８０℃と３００℃で行った。各温度で５分間の平均浄化率（％）を表３に示した。表１および２中の（％）は体積％を意味する。
【表１】
【図面の簡単な説明】
【図１】図１（Ａ）〜（Ｅ）は、本願発明による排気ガス触媒の概略図を示す。
【図２】図２は、本願発明による排気ガスを処理する装置の概略図を示す。[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
FIELD OF THE INVENTION The present invention relates to an exhaust gas catalyst comprising a carrier having a plurality of layers formed, at least one of the plurality of layers having a void, and comprising a catalyst component.
[0002]
BACKGROUND ART Specific examples of an exhaust gas catalyst for an internal combustion engine, particularly an automobile engine include the following. An oxidation catalyst for simultaneously processing hydrocarbons (HC) and carbon monoxide (CO) in exhaust gas, a three-way catalyst for simultaneously processing hydrocarbons, carbon monoxide and nitrogen oxide (NOx) in exhaust gas; A NOx storage-reduction catalyst that stores NOx in exhaust gas when the air-fuel ratio is lean and switches the air-fuel ratio to a stoichiometric air-fuel ratio or a rich state before the NOx becomes saturated, and reduces the NOx; A NOx selective reduction catalyst for reducing NOx in gas using a reducing agent may be used.
[0003]
The oxidation catalyst, the three-way catalyst, the NOx storage reduction type catalyst, and the NOx selective reduction type catalyst are manufactured by immersing a slurry of these catalyst components in a ceramic honeycomb-shaped carrier or the like and firing.
[0004]
However, most of the conventional exhaust gas catalysts have a catalyst component uniformly formed on a carrier. Therefore, when the exhaust gas flows into the exhaust gas catalyst, the gas diffusion speed of the exhaust gas is low, and as a result, the exhaust gas Is often not sufficiently processed.
[0005]
On the other hand, in Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 2002-1988 and 2002-253968 (Patent Document 2), a coat layer composed of a porous structure having pores having a specific pore size is disclosed. A NOx storage-reduction catalyst has been proposed in which a noble metal and a NOx storage agent are supported on the catalyst to increase the gas diffusivity of exhaust gas and improve NOx purification efficiency. However, it is still required for the exhaust gas catalyst to improve the gas diffusibility of the exhaust gas in the catalyst component layer to improve the exhaust gas treatment efficiency.
[0006]
[Patent Document 1]
Japanese Patent Application Laid-Open No. 2002-1988 [Patent Document 2]
JP-A-2002-253968
Summary of the Invention
The present inventors have now found a configuration of an exhaust gas catalyst that improves the treatment of exhaust gas. In particular, the present inventors have found a configuration of an exhaust gas catalyst capable of improving the gas diffusibility of the exhaust gas flowing into the exhaust gas catalyst and consequently improving the processing of the exhaust gas.
Accordingly, an object of the present invention is to provide an exhaust gas catalyst capable of improving the gas diffusion property of the exhaust gas and improving the treatment of the exhaust gas.
[0008]
Therefore, the exhaust gas catalyst according to the present invention is an exhaust gas catalyst comprising at least a carrier and a plurality of layers formed on the carrier,
At least one of the plurality of layers has a void in the layer,
At least one of the plurality of layers contains a catalyst component.
[0009]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Exhaust gas catalyst The exhaust gas catalyst according to the present invention is configured such that at least one of the plurality of layers has a void in the layer. Here, the “void” in the layer means that a space exists in the layer.
An embodiment of the exhaust gas catalyst according to the present invention will be described with reference to FIG. 1A to 1E are cross-sectional views of one embodiment of the exhaust gas catalyst according to the present invention. FIG. 1A shows an exhaust gas catalyst in which a
As shown in FIGS. 1A to 1E, in the exhaust gas catalyst, the
In the above description, at least one or both of the
[0010]
The average porosity of at least one of the layers is 5% or more and 80% or less, preferably the upper limit is 60% or less, and the lower limit is 10% or more.
[0011]
According to a preferred embodiment of the present invention, the shape of the plurality of layers to be formed may be any, but it is preferable that the layers are formed in an uneven shape. According to another preferred embodiment of the present invention, it is preferable that at least one of the plurality of layers is formed on the carrier in a sea-island shape. These shapes may be formed physically when forming a plurality of layers on the carrier, and are preferably formed by appropriately adjusting the shape and amount of the molding agent.
[0012]
The thickness of each layer in the plurality of layers is 1 μm or more and 300 μm or less, preferably the upper limit is 280 μm or less, preferably 250 μm or less, and the lower limit is 2 μm or more, preferably 5 μm or more.
[0013]
Specific examples of means for forming a plurality of layers on a carrier include the following. A porous structure powder, a catalyst component (if a catalyst layer is formed), and a molding agent are added to a solvent (eg, water) and, if necessary, stirred to prepare a slurry. This slurry is adhered to a carrier and baked to form one layer on the carrier. Next, another slurry is attached to one of the layers on which the slurry is formed, followed by firing, and another layer is formed on this one layer by the above procedure. By repeating this, the exhaust gas catalyst according to the present invention is prepared.
[0014]
The molding agent is preferably one that burns during firing and does not leave its chemical properties in the exhaust gas catalyst. It is preferable that the molding agent has a form such as a thermally decomposable or combustible sphere or column. Specific examples of such a material include a foaming agent, a surfactant, a foamable synthetic resin, activated carbon, graphite powder, and pulp powder. Specific examples of the foaming agent include La 2 (CO 3 ) 3 , Al 2 (CO) 3 , Ce 2 (CO) 3 and the like, and those containing the same element as the catalyst component are preferable. Specific examples of the surfactant include anionic surfactants such as sulfonic acid type and carboxylic acid type, cationic surfactants such as amine type, and zwitterionic surfactants such as fatty acid ester type. Specific examples of the foamable synthetic resin include polyurethane-based, polystyrene-based, polyethylene-based, polyester-based, and acrylic-based synthetic resins.
[0015]
The amount of the molding agent added is 5% by weight or more and 80% by weight or less, preferably the upper limit is 70% by weight or less, and preferably 60% by weight or less, based on the total amount of the components of each of the plurality of layers. The lower limit is 5% by weight or more, preferably 8% by weight or more.
[0016]
Specific examples of the porous structure powder include aluminum oxide, cerium oxide, titanium oxide, zirconium oxide, and crystalline zeolite. When at least one of the plurality of layers contains a catalyst component, the catalyst component can be appropriately selected according to components in the exhaust gas. According to a preferred embodiment of the present invention, a three-way catalyst, an oxidation catalyst , NOx storage reduction type catalyst, or NOx selective reduction type catalyst. Each of the plurality of catalyst layers may include the same or different catalyst components.
[0017]
Specific examples of the carrier include a pellet type shape (granular shape) made of alumina and a monolith type shape (honeycomb shape) made of metal such as cordierite ceramics or stainless steel. In particular, a monolithic shape having excellent heat resistance, thermal shock resistance, and mechanical strength is preferable.
[0018]
(1) Three-way catalyst According to another aspect of the present invention, there is provided a three-way catalyst, wherein at least one of the plurality of layers comprises an active metal as a three-way catalyst component, and optionally And a catalyst aid.
Active metalActive metals include noble metals, specific examples of which include platinum, palladium, and rhodium, preferably those selected from the group consisting of platinum, palladium, rhodium and mixtures thereof. No. The amount of the active metal added is 0.001% by weight or more and 20% by weight or less, preferably 5% by weight or less, and 0.002% by weight or less with respect to the total amount of the three-way catalyst component. And preferably at least 0.005% by weight.
[0019]
Catalyst auxiliary agents Specific examples of the catalyst auxiliary agent include aluminum oxide, cerium oxide, zirconium oxide, scandium oxide, yttrium oxide, lanthanum oxide, neodymium oxide, praseodymium oxide, zeolite, and a composite oxide thereof. And those selected from:
[0020]
(2) Oxidation catalyst According to another aspect of the invention, there is provided an oxidation catalyst, wherein at least one of the plurality of layers comprises an active metal as an oxidation catalyst component, and optionally a catalyst aid. And an agent.
Active metals Active metals include noble metals. Specific examples of the noble metal include platinum, palladium, and rhodium, and preferably include those selected from the group consisting of platinum, palladium, rhodium, and mixtures thereof.
The addition amount of the active metal is 0.001% by weight or more and 30% by weight or less, preferably the upper limit is 25% by weight or less, and the lower limit is 0.002% by weight based on the total amount of the oxidation catalyst component. That is all.
[0021]
Catalyst assistant Specific examples of the catalyst assistant include aluminum oxide, cerium oxide, zirconium oxide, zeolite, and the like.
[0022]
(3) NOx storage-reduction catalyst According to another aspect of the present invention, there is provided a NOx storage-type catalyst, in which at least one of the plurality of layers is a NOx storage-type catalyst component. It comprises a NOx storage agent, an active metal and, if necessary, a catalyst aid.
[0023]
NOx occluding agent Specific examples of the NOx occluding agent include those selected from the group consisting of alkali metals, alkaline earth metals, rare earth elements, and mixtures thereof.
Specific examples of the alkali metal include those selected from the group consisting of lithium, sodium, potassium, rubidium, cesium, francium, and mixtures thereof.
Specific examples of the alkaline earth metal include those selected from the group consisting of beryllium, magnesium, calcium, strontium, barium, and mixtures thereof.
Specific examples of rare earth elements include those selected from scandium, yttrium, lanthanum, cerium, praseodymium, neodymium, and mixtures thereof.
The NOx occluding agent can contain a base metal as required, and specific examples thereof include nickel, copper, manganese, iron, cobalt, and zinc.
The addition amount of the NOx storage agent is 1% by weight or more and 80% by weight or less, preferably the upper limit is 75% by weight or less, and preferably 70% by weight or less based on the total amount of the NOx storage reduction type catalyst component. Yes, the lower limit is 2% by weight or more, preferably 5% by weight or more.
[0024]
Active metal Specific examples of the active metal include noble metals and base metals. Specific examples of the noble metal include those selected from the group consisting of platinum, palladium, rhodium, ruthenium, iridium, osmium, gold, silver and mixtures thereof, preferably, platinum, palladium, rhodium and mixtures thereof. Is mentioned.
Specific examples of base metals include nickel, copper, manganese, iron, cobalt, tungsten, molybdenum, zinc, and mixtures thereof.
The addition amount of the active metal is more than 0% by weight and 50% by weight or less, preferably the upper limit is 45% by weight or less, and preferably 40% by weight or less based on the total amount of the NOx storage reduction type catalyst component. .
[0025]
Catalyst assistant Specific examples of the catalyst assistant include those selected from the group consisting of aluminum oxide, cerium oxide, zirconium oxide, titanium oxide, silica and composite oxides thereof. The amount of the catalyst auxiliary added is more than 5% by weight and 95% by weight or less, preferably the upper limit is 90% by weight or less, and preferably 60% by weight or less based on the total amount of the NOx storage reduction type catalyst component. .
[0026]
(4) NOx selective reduction catalyst According to another aspect of the present invention, there is provided a NOx selective reduction catalyst, wherein at least one of the plurality of layers is a NOx selective reduction catalyst. , An active metal and a catalyst aid.
Active metal Specific examples of the active metal are selected from the group consisting of noble metals, transition metals, rare earth metals, mixtures thereof and oxides thereof, and are preferably platinum, gold, copper, vanadium, tungsten, Titanium and those selected from the group consisting of these oxides are included.
The amount of the active metal added is 0.001% by weight or more and 20% by weight or less, preferably 15% by weight or less, and more preferably 10% by weight or less, based on the total amount of the NOx storage reduction type catalyst component. And the lower limit is 0.002% by weight or more, preferably 0.005% by weight or more.
[0027]
Catalyst auxiliary The catalyst auxiliary includes those selected from the group consisting of aluminum oxide, cerium oxide, zirconium oxide, titanium oxide, silica, zeolite and composite oxides thereof. The amount of the catalyst aid added is more than 1% by weight and not more than 50% by weight, preferably not more than 45% by weight, and preferably not more than 40% by weight, based on the total amount of the NOx selective reduction catalyst component. It is.
[0028]
The reducing agent NOx selective reduction catalyst utilizes a reducing agent when treating nitrogen oxides in exhaust gas. Specific examples of the reducing agent include ammonia or an amine, urea or a derivative thereof, hydrazine or a derivative thereof, triazine or a derivative thereof, a hydrocarbon, and an organic compound containing an oxygen atom.
Specific examples of the amine include an amine having 1 to 5 carbon atoms, preferably methylamine. Specific examples of the urea derivative preferably include guanidine and biuret. A specific example of the hydrazine derivative is preferably cyanuric acid. Specific examples of the hydrocarbon, trait oil, kerosene, or paraffin, etc. C 3 -C 8 and the like. Specific examples of the organic compound containing an oxygen atom include alcohols (preferably alcohols having 1 to 5 carbon atoms, more preferably methanol and ethanol), ketones, ethers, organic carboxylic acids, and fatty acids. And esters.
[0029]
Exhaust gas treatment device According to another aspect of the present invention, there is provided an exhaust gas treatment device provided with an exhaust gas catalyst according to the present invention. The contents of the exhaust gas treatment apparatus according to the present invention will be described with reference to FIG. FIG. 2 shows a schematic view of an exhaust gas treatment apparatus provided with an exhaust gas catalyst according to the present invention. An exhaust
[0030]
According to a preferred embodiment of the present invention, in FIG. 2, when the
[0031]
Application of exhaust gas catalyst The exhaust gas catalyst according to the present invention is used for purifying exhaust gas. The exhaust gas catalyst and the device using the same according to the present invention are used in an exhaust system of an internal combustion engine, particularly a spark ignition engine (for example, a gasoline engine) or a compression ignition engine (for example, a diesel engine). Further, these engines may be engines that adjust the air-fuel ratio and burn fuel, and preferred examples thereof include a lean burn engine, a direct injection engine, and an engine that combines them (that is, a direct injection engine). Type lean burn engine). The direct injection engine is an engine that employs a fuel supply system that can achieve a high compression ratio, an improvement in combustion efficiency, and a reduction in exhaust gas. Therefore, by combining with a lean burn engine, it is possible to further improve the combustion efficiency and reduce the exhaust gas.
[0032]
The exhaust gas catalyst according to the present invention is used in an exhaust system of an internal combustion engine mounted on a transporter, a machine, or the like. As specific examples of transporters and machines, specific examples of transporters and machines include, for example, automobiles, buses, trucks, dump trucks, airway cars, motorcycles, motorized bicycles, ships, tankers, motorboats, aircraft, etc. Agricultural and forestry industrial machines such as cultivators, tractors, combiners, chain saws, and wood carriers; fishery fishing machines and other fishery machinery; civil engineering work machines such as tank trucks, cranes, presses, and excavators; For example, in the case of an exhaust system of a vehicle, the exhaust gas catalyst according to the present invention can be installed as a start catalyst, an underfloor, and a manifold converter.
[0033]
【Example】
The contents of the present invention will be described in more detail with reference to examples. However, the contents of the present invention are not construed as being limited by the examples.
[0034]
Preparation of exhaust gas catalyst
Example 1
25 parts by weight of γ-Al 2 O 3 powder, 60 parts by weight of water, and a platinum nitrate solution were mixed, and an acrylic resin as a molding agent was further mixed so as to be 10% by weight of the whole. Then, the mixture was stirred in the air for 30 minutes by a high-speed stirrer (manufactured by Silverson) to obtain a slurry in which the molding agent was uniformly dispersed. Next, a cordierite honeycomb substrate (capacity: 1000 cc, 600 cells / in 2 : manufactured by NGK Insulators, Ltd.) was prepared, immersed in the slurry, pulled up, and blown off excess slurry. It was baked at 500 ° C. for 1 hour in the inside to form a first layer.
5 parts by weight of γ-Al 2 O 3 powder, 20 parts by weight of water, and a rhodium nitrate solution are mixed, and an acrylic resin is mixed as a molding agent so as to be 20% by weight of the whole, and the high-speed stirrer is used to mix air. The mixture was stirred for 30 minutes in the mixture to obtain a slurry in which the molding agent was uniformly dispersed. Next, the honeycomb substrate on which the first layer has been formed is immersed in the slurry, pulled up and blown off the excess slurry, and then fired at 500 ° C. for 1 hour in the air to laminate the second layer. Thus, an exhaust gas catalyst (three-way catalyst) was obtained.
This exhaust gas catalyst had a supported amount of Pt (platinum) of 0.54 g and a supported amount of Rh (rhodium) of 0.07 g per liter of the honeycomb substrate.
Example 2
An exhaust gas catalyst was obtained in the same manner as in Example 1, except that the second layer was formed without adding a molding agent.
Example 3
An exhaust gas catalyst was obtained in the same manner as in Example 1, except that the first layer was formed without adding a molding agent.
[0035]
Comparative Example 1
An exhaust gas catalyst was obtained in the same manner as in Example 1, except that the first layer and the second layer were formed without adding a molding agent.
[0036]
Evaluation test The catalysts of Examples 1 to 3 and Comparative Example 1 each having a diameter of 25.4 mm and a length of 30 mm cut out were placed in a test device (Horiba Seisakusho) having an exhaust gas inlet / outlet. At a gas temperature of 900 ° C., a rich composition gas and a lean composition gas shown in Table 1 were alternately introduced from the inlet of the apparatus every 3 minutes, and heat treatment was performed for 20 hours. Thereafter, a rich composition gas and a lean composition gas shown in Table 2 were flowed at 1 Hz from the inlet of the apparatus, and the NOx purification rate was measured. The measurement was performed at gas temperatures of 280 ° C. and 300 ° C. Table 3 shows the average purification rate (%) for 5 minutes at each temperature. (%) In Tables 1 and 2 means% by volume.
[Table 1]
[Brief description of the drawings]
1 (A) to 1 (E) show schematic diagrams of an exhaust gas catalyst according to the present invention.
FIG. 2 shows a schematic diagram of an apparatus for treating exhaust gas according to the present invention.
Claims (21)
前記複数層の少なくとも一つの層が該層中に空隙を有するものであり、
前記複数層の少なくとも一つの層が触媒成分を含んでなることを特徴とする、排ガス浄化触媒。A carrier, an exhaust gas catalyst comprising at least a plurality of layers formed on the carrier,
At least one of the plurality of layers has a void in the layer,
An exhaust gas purifying catalyst, wherein at least one of the plurality of layers contains a catalyst component.
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の排気ガス触媒を備えてなり、
前記排気ガス触媒において、前記排気ガス中の炭化水素、一酸化炭素または窒素酸化物を酸化または還元し、二酸化炭素、水、または窒素気体として処理するものである、装置。An apparatus for treating hydrocarbons, carbon monoxide or nitrogen oxides in exhaust gas,
It comprises the exhaust gas catalyst according to any one of claims 1 to 10,
An apparatus, wherein the exhaust gas catalyst oxidizes or reduces hydrocarbons, carbon monoxide, or nitrogen oxides in the exhaust gas and treats them as carbon dioxide, water, or nitrogen gas.
請求項５または６に記載の三元触媒を備えてなり、
前記三元触媒において、前記排気ガス中の炭化水素、一酸化炭素および窒素酸化物を酸化または還元し、水、二酸化炭素および窒素気体として処理する、装置。An apparatus for treating hydrocarbons, carbon monoxide and nitrogen oxides in exhaust gas,
A three-way catalyst according to claim 5 or 6,
A device for oxidizing or reducing hydrocarbons, carbon monoxide and nitrogen oxides in the exhaust gas in the three-way catalyst and treating the same as water, carbon dioxide and nitrogen gas.
請求項５または７に記載の酸化触媒を備えてなり、
前記酸化触媒おいて、前記排気ガス中の炭化水素および一酸化炭素を酸化し、水および二酸化炭素として処理する、装置。An apparatus for treating hydrocarbons and carbon monoxide in exhaust gas,
An oxidation catalyst according to claim 5 or 7,
An apparatus, wherein the oxidation catalyst oxidizes hydrocarbons and carbon monoxide in the exhaust gas and treats them as water and carbon dioxide.
請求項５、８および９のいずれか一項に記載のＮＯｘ吸蔵還元型触媒を備えてなり、
前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒において、燃料の空燃比がリーンの場合に排気ガス中の窒素酸化物を吸蔵し、燃料の空燃比が理論空燃比またはリッチの場合に前記吸蔵した窒素酸化物を還元し窒素気体として処理する、装置。An apparatus for treating nitrogen oxides in exhaust gas,
A NOx storage reduction catalyst according to any one of claims 5, 8, and 9,
The NOx storage reduction catalyst stores nitrogen oxides in exhaust gas when the air-fuel ratio of fuel is lean, and reduces the stored nitrogen oxides when the air-fuel ratio of fuel is stoichiometric or rich. Apparatus that processes as nitrogen gas.
還元剤を導入する導入部と、その後方に設けられた請求項５または１０に記載のＮＯｘ選択的還元型触媒とを備えてなり、
前記ＮＯｘ選択的還元型触媒において、前記排気ガス中の窒素酸化物を前記導入部から導入された還元剤により還元し水および窒素気体として処理する、装置。An apparatus for treating nitrogen oxides in exhaust gas,
An introduction section for introducing a reducing agent, and a NOx selective reduction catalyst according to claim 5 or 10 provided behind the introduction section,
An apparatus, wherein the NOx selective reduction catalyst reduces nitrogen oxides in the exhaust gas with a reducing agent introduced from the introduction section and treats them as water and nitrogen gas.
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