JP2004273513A - Organic thin film transistor and its manufacturing method - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機薄膜トランジスタの製造方法、特に有機半導体層の形成方法に関し、該製造方法により製造した有機薄膜トランジスタに関する。
【０００２】
【従来の技術】
情報端末の普及に伴い、コンピュータ用のディスプレイとしてフラットパネルディスプレイ（ＦＰＤ）に対するニーズが高まっている。またさらに情報化の進展に伴い、従来紙媒体で提供されていた情報が電子化されて提供される機会が増え、薄くて軽い、手軽に持ち運びが可能なモバイル用表示媒体として、電子ペーパーあるいはデジタルペーパーへのニーズも高まりつつある。
【０００３】
一般にＦＰＤにおいては液晶、有機ＥＬ、電気泳動などを利用した素子を用いて表示媒体を形成している。またこうした表示媒体では画面輝度の均一性や画面書き換え速度などを確保するために、画像駆動素子として薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）により構成されたアクティブ駆動素子を用いる技術が主流になっている。
【０００４】
ここでＴＦＴ素子は、通常、ガラス基板上に、主にａ−Ｓｉ（アモルファスシリコン）、ｐ−Ｓｉ（ポリシリコン）などの半導体薄膜や、ソース、ドレイン、ゲート電極などの金属薄膜を基板上に順次形成していくことで製造される。このＴＦＴを用いるフラットパネルディスプレイの製造には通常、ＣＶＤ（化学蒸着）、スパッタリングなどの真空系設備や高温処理工程を要する薄膜形成工程に加え、精度の高いフォトリソグラフ工程が必要とされ、設備コスト、ランニングコストの負荷が非常に大きい。さらに、近年のディスプレイの大画面化のニーズに伴い、それらのコストは非常に膨大なものとなっている。
【０００５】
近年、従来のＴＦＴ素子のデメリットを補う技術として、有機半導体材料を用いた有機ＴＦＴ素子の研究開発が盛んに進められている（特許文献１、非特許文献１等参照）。
【０００６】
この有機ＴＦＴ素子は比較的低温プロセスで製造可能であるため、軽くて、割れにくい樹脂基板を用いることができ、さらに、樹脂フィルムを支持体として用いたフレキシブルなディスプレイが実現できると言われている。もし、大気圧下で、印刷や塗布などのウェットプロセスで製造できることになれば、生産性に優れ、非常に低コストのディスプレイが実現できることとなる。
【０００７】
前記文献中には、有機半導体の溶液を塗布し、溶媒のキャストにより有機半導体層を形成する技術が開示されているが、キャリア移動度が低いと言う問題があることが分かった。有機半導体分子の配向または結晶化の程度がキャリア移動度に寄与すると解釈されているが、溶剤塗布するだけでは十分なキャリア移動度を得ることはできていない。
【０００８】
また、有機半導体層に隣接して配向膜を設け、有機半導体材料の融点以上で熱処理することで、有機半導体の配向性を高めキャリア移動度を向上させる技術が開示されている（特許文献２参照）が、未だ十分なものではない。
【０００９】
【特許文献１】
特開平１０−１９０００１号公報
【００１０】
【特許文献２】
ＷＯ ０１／４９６１７号公報
【００１１】
【非特許文献１】
Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌ誌 ２００２年 第２号 ９９頁（レビュー）
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、係る課題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的は、キャリア移動度の高い有機半導体層の形成方法を提供し、それによる高性能な有機薄膜トランジスタの製造方法、該製造方法により製造された有機薄膜トランジスタを提供することである。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明は以下の方法により達成することができた。
【００１４】
（１） 有機薄膜トランジスタの製造方法であって、支持体上にソース電極およびドレイン電極を形成する電極形成工程、および支持体上に有機半導体材料を配置して有機半導体層を形成する有機半導体層形成工程、を含むとともに、前記有機半導体層形成工程では、有機半導体材料が塗布溶媒中に溶解した溶液の状態又は加熱により溶融した状態で、前記有機半導体層が形成される面と垂直方向に電界又は磁界を作用させることを特徴とする有機薄膜トランジスタの製造方法。
【００１５】
（２） 前記有機半導体層形成工程は、更に、前記有機半導体材料が塗布溶媒中に溶解した溶液を塗布する工程、および前記有機半導体材料が塗布溶媒中に溶解した溶液中に電界又は磁界を作用させながら、前記塗布溶媒を乾燥させる工程、を含むことを特徴とする（１）に記載の有機薄膜トランジスタの製造方法。
【００１６】
（３） 前記有機半導体層形成工程は、前記有機半導体材料が加熱により溶融した状態で電界又は磁界を作用させるとともに、冷却することを特徴とする（１）に記載の有機薄膜トランジスタの製造方法。
【００１７】
（４） 前記有機半導体層形成工程は、更に、前記有機半導体材料が塗布溶媒中に溶解した溶液を塗布する工程、を含むとともに、前記塗布溶媒を乾燥させた後に前記有機半導体材料を加熱により溶融させることを特徴とする（３）に記載の有機薄膜トランジスタの製造方法。
【００１８】
（５） 前記電極形成工程の前に、前記有機半導体層形成工程が行われることを特徴とする（１）〜（４）の何れか１項に記載の有機薄膜トランジスタの製造方法。
【００１９】
（６） 前記有機半導体層形成工程では、ゲート電極と、他の電極間に電圧を印加することにより、前記電界を作用させることを特徴とする（１）〜（５）の何れか１項に記載の有機薄膜トランジスタの製造方法。
【００２０】
（７） 前記（１）〜（６）の何れか１項に記載の有機薄膜トランジスタの製造方法により製造されたことを特徴とする有機薄膜トランジスタ。
【００２１】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の有機半導体層を形成する有機半導体材料としては、種々のπ共役系材料が用いられ、例えばポリピロール、ポリ（Ｎ−置換ピロール）、ポリ（３−置換ピロール）、ポリ（３，４−二置換ピロール）などのポリピロール類、ポリチオフェン、ポリ（３−置換チオフェン）、ポリ（３，４−二置換チオフェン）、ポリベンゾチオフェンなどのポリチオフェン類、ポリイソチアナフテンなどのポリイソチアナフテン類、ポリチェニレンビニレンなどのポリチェニレンビニレン類、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）などのポリ（ｐ−フェニレンビニレン）類、ポリアニリン、ポリ（Ｎ−置換アニリン）、ポリ（３−置換アニリン）、ポリ（２，３−置換アニリン）などのポリアニリン類、ポリアセチレンなどのポリアセチレン類、ポリジアセチレンなどのポリジアセチレン類、ポリアズレンなどのポリアズレン類、ポリピレンなどのポリピレン類、ポリカルバゾール、ポリ（Ｎ−置換カルバゾール）などのポリカルバゾール類、ポリセレノフェンなどのポリセレノフェン類、ポリフラン、ポリベンゾフランなどのポリフラン類、ポリ（ｐ−フェニレン）などのポリ（ｐ−フェニレン）類、ポリインドールなどのポリインドール類、ポリピリダジンなどのポリピリダジン類、ナフタセン、ペンタセン、ヘキサセン、ヘプタセン、ジベンゾペンタセン、テトラベンゾペンタセン、ピレン、ジベンゾピレン、クリセン、ペリレン、コロネン、テリレン、オバレン、クオテリレン、サーカムアントラセンなどのポリアセン類およびポリアセン類の炭素の一部をＮ、Ｓ、Ｏなどの原子、カルボニル基などの官能基に置換した誘導体（トリフェノジオキサジン、トリフェノジチアジン、ヘキサセン−６，１５−キノンなど）、ポリビニルカルバゾール、ポリフエニレンスルフィド、ポリビニレンスルフィドなどのポリマーや特開平１１−１９５７９０に記載された多環縮合体などを用いることができる。
【００２２】
また、これらのポリマーと同じ繰返し単位を有するたとえばチオフェン６量体であるα−セクシチオフェンα，ω−ジヘキシル−α−セクシチオフェン、α，ω−ジヘキシル−α−キンケチオフェン、α，ω−ビス（３−ブトキシプロピル）−α−セクシチオフェン、スチリルベンゼン誘導体などのオリゴマーも好適に用いることができる。
【００２３】
さらに銅フタロシアニンや特開平１１−２５１６０１に記載のフッ素置換銅フタロシアニンなどの金属フタロシアニン類、ナフタレン１，４，５，８−テトラカルボン酸ジイミド、Ｎ，Ｎ’−ビス（４−トリフルオロメチルベンジル）ナフタレン１，４，５，８−テトラカルボン酸ジイミドとともに、Ｎ，Ｎ’−ビス（１Ｈ，１Ｈ−ペルフルオロオクチル）、Ｎ，Ｎ’−ビス（１Ｈ，１Ｈ−ペルフルオロブチル）及びＮ，Ｎ’−ジオクチルナフタレン１，４，５，８−テトラカルボン酸ジイミド誘導体、ナフタレン２，３，６，７テトラカルボン酸ジイミドなどのナフタレンテトラカルボン酸ジイミド類、及びアントラセン２，３，６，７−テトラカルボン酸ジイミドなどの縮合環テトラカルボン酸ジイミド類、Ｃ６０、Ｃ７０、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８４等フラーレン類、ＳＷＮＴなどのカーボンナノチューブ、メロシアニン色素類、ヘミシアニン色素類などの色素などがあげられる。
【００２４】
これらのπ共役系材料のうちでも、チオフェン、ビニレン、チェニレンビニレン、フェニレンビニレン、ｐ−フェニレン、これらの置換体またはこれらの２種以上を繰返し単位とし、かつ該繰返し単位の数ｎが４〜１０であるオリゴマーもしくは該繰返し単位の数ｎが２０以上であるポリマー、ペンタセンなどの縮合多環芳香族化合物、フラーレン類、縮合環テトラカルボン酸ジイミド類、金属フタロシアニンよりなる群から選ばれた少なくとも１種が好ましい。
【００２５】
本発明に特に好ましく用いられる有機半導体材料の具体例を以下に示す。
【００２６】
【化１】
【化２】
【化３】
【化４】
本発明においては、これらの有機半導体材料を用い有機半導体層の作製法としては、有機半導体材料の溶液あるいは分散液を用いて、スピンコート法、ブレードコート法、デイップコート法、ロールコート法、バーコート法、ダイコート法、インクジェット法等による溶媒塗布法が好ましく、特にインクジェット法が簡便で好ましい方法である。
【００３１】
溶媒塗布時に用いられる溶媒としては、種々の溶媒を用いることができるが、特にジクロロメタン、クロロホルム、メチルエチルケトン、トルエン、キシレン、クロロベンゼン、テトラヒドロフラン等の溶剤を用いることができる。
【００３２】
有機半導体層を形成した後、加熱溶融して電界或いは磁界を作用させる場合は、有機半導体層の形成方法としては、上記溶媒塗布法に加えて、従来用いられてきた真空蒸着法、分子線エピタキシャル成長法、イオンクラスタービーム法、低エネルギーイオンビーム法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法、スパッタリング法、プラズマ重合法、電解重合法、化学重合法、等の種々の方法を用いることができる。
【００３３】
電界を作用させる方法としては、静電界を印加することが好ましいが、半導体材料の種類や状態、例えば溶媒塗布や溶融等の条件、溶媒の種類、温度条件等により、掃引波形や周波数を変えた交流を印加してもよい。印加電圧も種々選択することができる。
【００３４】
磁界を作用させる方法においても、種々の条件を選択することが可能であり、電界の印加方法に準じて作用することができる。
【００３５】
本発明の有機ＴＦＴにおいて、ソース電極、ドレイン電極及びゲート電極を形成する材料は導電性材料であれば特に限定されず、白金、金、銀、ニッケル、クロム、銅、鉄、錫、アンチモン鉛、タンタル、インジウム、パラジウム、テルル、レニウム、イリジウム、アルミニウム、ルテニウム、ゲルマニウム、モリブデン、タングステン、酸化スズ・アンチモン、酸化インジウム・スズ（ＩＴＯ）、フッ素ドープ酸化亜鉛、亜鉛、炭素、グラファイト、グラッシーカーボン、銀ペーストおよびカーボンペースト、リチウム、ベリリウム、ナトリウム、マグネシウム、カリウム、カルシウム、スカンジウム、チタン、マンガン、ジルコニウム、ガリウム、ニオブ、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、アルミニウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム混合物、リチウム／アルミニウム混合物等が用いられるが、特に、白金、金、銀、銅、アルミニウム、インジウム、ＩＴＯおよび炭素が好ましい。
【００３６】
本発明において、ソース電極、ドレイン電極として、導電性材料を含む、溶液、ペースト、インク、金属薄膜前駆体材料、液状分散物などを用いて作製した電極であることが好ましい。導電性材料としては、導電性ポリマーや金属微粒子などを好適に用いることができる。また、溶媒や分散媒体としては、有機半導体へのダメージを抑制するため、水を６０％以上、好ましくは９０％以上含有する溶媒または分散媒体であることが好ましい。
【００３７】
金属微粒子を含有する分散物としては、たとえば公知の導電性ペーストなどを用いても良いが、好ましくは、粒子径が１〜１００ｎｍ、好ましくは１〜２０ｎｍの金属微粒子を含有する分散物である。
【００３８】
金属微粒子の材料としては白金、金、銀、ニッケル、クロム、銅、鉄、錫、アンチモン鉛、タンタル、インジウム、パラジウム、テルル、レニウム、イリジウム、アルミニウム、ルテニウム、ゲルマニウム、モリブデン、タングステン、亜鉛等を用いることができる。
【００３９】
これらの金属からなる微粒子を、主に有機材料からなる分散安定剤を用いて、水や任意の有機溶剤である分散媒中に分散した分散物を用いて電極を形成するのが好ましい。
【００４０】
このような金属微粒子の分散物の製造方法として、ガス中蒸発法、スパッタリング法、金属蒸気合成法などの物理的生成法や、コロイド法、共沈法などの、液相で金属イオンを還元して金属微粒子を生成する化学的生成法が挙げられるが、好ましくは、特開平１１−７６８００号、同１１−８０６４７号、同１１−３１９５３８号、特開２０００−２３９８５３等に示されたコロイド法、特開２００１−２５４１８５、同２００１−５３０２８、同２００１−３５２５５、同２０００−１２４１５７、同２０００−１２３６３４などに記載されたガス中蒸発法により製造された金属微粒子の分散物である。これらの金属微粒子分散物を用いて電極を成形し、溶媒を乾燥させた後、必要に応じて１００〜３００℃、好ましくは１５０〜２００℃の範囲で形状様に加熱することにより、金属微粒子を熱融着させ、目的の形状を有する電極パターンを形成するものである。
【００４１】
さらに、ソース電極、ドレイン電極としては、ドーピング等で導電率を向上させた公知の導電性ポリマーを用いることも好ましく、例えば導電性ポリアニリン、導電性ポリピロール、導電性ポリチオフェン、ポリエチレンジオキシチオフェンとポリスチレンスルホン酸の錯体なども好適に用いられる。これによりソース電極またはドレイン電極と有機半導体との接触抵抗を低減することができる。
【００４２】
電極の形成方法としては、上記を原料として蒸着やスパッタリング等の方法を用いて形成した導電性薄膜を、公知のフォトリソグラフ法やリフトオフ法を用いて電極形成する方法、アルミニウムや銅などの金属箔上に熱転写、インクジェット等により、レジストを形成しエッチングする方法がある。また導電性ポリマーの溶液あるいは分散液、金属微粒子を含有する分散液等を直接インクジェット法によりパターニングしてもよいし、塗工膜からリソグラフやレーザーアブレーションなどにより形成してもよい。さらに導電性ポリマーや金属微粒子を含有する導電性インク、導電性ペーストなどを凸版、凹版、平版、スクリーン印刷などの印刷法でパターニングする方法も用いることができる。
【００４３】
本発明の有機薄膜トランジスタ素子のゲート絶縁層としては種々の絶縁膜を用いることができるが、特に、比誘電率の高い無機酸化物皮膜が好ましい。無機酸化物としては、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化タンタル、酸化チタン、酸化スズ、酸化バナジウム、チタン酸バリウムストロンチウム、ジルコニウム酸チタン酸バリウム、ジルコニウム酸チタン酸鉛、チタン酸鉛ランタン、チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム、フッ化バリウムマグネシウム、チタン酸ビスマス、チタン酸ストロンチウムビスマス、タンタル酸ストロンチウムビスマス、タンタル酸ニオブ酸ビスマス、トリオキサイドイットリウムなどが挙げられる。それらのうち好ましいのは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化タンタル、酸化チタンである。窒化ケイ素、窒化アルミニウム等の無機窒化物も好適に用いることができる。
【００４４】
本発明において、支持体としてはガラス、シリコン、プラスチック等の基板材料を用いることができ、フレキシブルな有機ＴＦＴを得るためには、プラスチックフィルムシートを用いることが好ましい。プラスチックフィルムとしては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリレート、ポリイミド、ボリカーボネート（ＰＣ）、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）等からなるフィルム等が挙げられる。
【００４５】
【発明の実施の形態】
次に本発明の実施の形態について図を用いて説明する。
【００４６】
図１は、本発明の有機半導体層を形成する際の模式図である。
図１において、Ｓｉウェハー１上にＳｉＯ２の熱酸化膜２を形成し、その上に溶媒に溶解した有機半導体材料をインクジェットにより塗布し、塗布層を乾燥する間にゲート電極となるＳｉウェハー１と対向電極６間に電圧を印可して、電界或いは磁界を作用させ有機半導体層５を形成するものである。
【００４７】
図２は、本発明の有機半導体層を形成する際の他の模式図である。図２において、Ｓｉウェハー１上にＳｉＯ２の熱酸化膜２を形成し、その上に定法によりソース電極３、ドレイン電極４を形成し、ソース電極３およびドレイン電極４間および両電極に接して、溶媒に溶解した有機半導体材料をインクジェットにより塗布し、塗布層を乾燥する間に、ゲート電極となるＳｉウェハー１と対向電極６間に電圧を印加することにより、有機半導体層と垂直方向に電界或いは磁界を作用して有機半導体層５を形成するものを示す。
【００４８】
図１、２において、電圧を印可せずに塗布、乾燥して形成した有機半導体層５を加熱溶融し、徐冷して有機半導体層を得る際、加熱開始から冷却固化する間の何れかの時間帯に、ゲート電極（Ｓｉウェハー１）および対向電極６間に電圧を印加することにより、有機半導体層と垂直方向に電界或いは磁界を作用して有機半導体層５を形成する方法も本発明の好ましい態様である。
【００４９】
図３は本発明の有機半導体層と垂直方向に電界または磁界を作用させることができる形態の１例を示す図である。図３（ａ）において、樹脂フィルム支持体１０上に下引き層１１、ゲートバスライン１２、ゲート絶縁層１３がこの順に形成されたＴＦＴ中間シート２０が搬送ロール２１により搬送されており、ゲート絶縁層１３上に、インクジェットヘッド２２より、有機半導体層材料の溶液を塗布し、溶媒を乾燥する間に、搬送ロール２１と対向電極２６との間に電圧を印加し、有機半導体層１５と垂直方向に電界または磁界を作用して有機半導体層をうるものである。図３（ｂ）はＴＦＴ中間シート２０の断面を拡大したものである。
【００５０】
図４は、本発明に用いられる電圧を印加する接触手段の１例を示す図である。図４（ａ）は有機半導体材料の溶液を塗布し、乾燥する間に有機半導体層と垂直方向に電界または磁界を印加する方法として、ゲートバスライン１２と対向電極２６間に電圧を印加する方法を示す概略図である。図４（ｂ）は図４（ａ）のＸで示した接触部分の断面を拡大した模式図であり、図４（ｃ）は該接触部分の斜視図である。図に示す如く、バスラインへの接触は、ＴＦＴ中間シート２０の両端部のゲート絶縁層がない剥き出しのゲートバスライン１２への第２のローラ２７による接触により行うことができる。
【００５１】
図５は、本発明の有機半導体層と垂直方向に電界または磁界を作用する際の電圧を印加する接触手段の他の例を示す図である。図５（ａ）はゲートバスライン１２と対向電極２６間に電圧を印加する方法を示す概略図であり、図５（ｂ）は図５（ａ）のＹで示した接触部分の断面を拡大した模式図であり、ゲートバスラインへの接触を、シート両端のゲート絶縁層がない剥き出しのゲートバスライン１２への触針２８による接触により行うことができる。
【００５２】
【実施例】
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００５３】
実施例１
比抵抗０．０１Ω・ｃｍのＳｉウェハーに厚さ２０００Åの熱酸化膜を形成し、その上に、マスクを用いて厚さ１０ｎｍのＣｒ、厚さ１５０ｎｍの金を順次蒸着し、チャネル長Ｌ＝２０μｍとなるソース、ドレイン電極を形成した。さらに前記半導体材料ＳＣ−７のクロロホルム溶液を調製し、この溶液を、ピエゾ型のインクジェットを用いて、ソース電極、ドレイン電極上とその電極間に、一様な塗膜が形成されるよう吐出した。窒素ガス雰囲気下で、図２に示すように設けた対向電極６とＳｉウェハー１間に５ＭＶ／ｃｍのバイアス電圧を印加しながら、クロロホルムを乾燥させた後、窒素ガス置換雰囲気中で、５０℃、３０分間の熱処理を施した。このとき、半導体層の膜厚は３０ｎｍであった。
【００５４】
この有機薄膜トランジスタは、Ｓｉ基板をゲート電極として駆動させると、ｐチャネルエンハンスメント型ＦＥＴの良好な動作特性を示した。
【００５５】
比較例１
実施例１において、バイアスを印加せずに素子を形成した。
【００５６】
実施例２
比抵抗０．０１Ω・ｃｍのＳｉウェハーに厚さ２０００Åの熱酸化膜を形成した。その上に、半導体材料ＳＣ−７のクロロホルム溶液を調製し、この溶液を、ピエゾ型のインクジェットを用いて、ソース電極、ドレイン電極上とその電極間に、一様な塗膜が形成されるよう吐出した。窒素ガス雰囲気下で、図１に示すように設けた対向電極６とＳｉウェハー１の間に５ＭＶ／ｃｍのバイアスを印加しながら、クロロホルムを乾燥させた後、窒素ガス置換雰囲気中で、５０℃、３０分間の熱処理を施した。このとき、半導体層の膜厚は３０ｎｍであった。さらにその上に、マスクを用いて厚さ１５０ｎｍの金を蒸着し、チャネル長Ｌ＝２０μｍとなるソース、ドレイン電極を形成した。
【００５７】
得られた有機ＴＦＴは、Ｓｉウェハー基板をゲート電極として駆動させると、ｐチャネルエンハンスメント型ＦＥＴの良好な動作特性を示した。
【００５８】
比較例２
実施例２において、バイアス電圧を印加せずに素子を形成した。
【００５９】
得られた各試料の飽和領域におけるキャリア移動度の測定結果を下記に示す。
実施例１ ０．０４２
比較例１ ０．００９
実施例２ ０．０７４
比較例２ ０．０２５
【００６０】
【発明の効果】
有機半導体層と垂直方向に電界或いは磁界を印加しつつ、有機半導体層を形成することにより、キャリア移動度の高い有機薄膜トランジスタを得ることができた。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の有機半導体層を形成する際の模式図である。
【図２】本発明の有機半導体層を形成する際の他の模式図である。
【図３】本発明の有機半導体層と垂直方向に電界または磁界を作用させることができる形態の１例を示す図である。
【図４】本発明に用いられる電圧を印加する接触手段の１例を示す図である。
【図５】本発明に用いられる電圧を印加する接触手段の他の例を示す図である。
【符号の説明】
１ Ｓｉウェハー
２ 熱酸化膜
３ ソース電極
４ ドレイン電極
５，１５ 有機半導体層
６，２６ 対向電極
１０ 樹脂フィルム支持体
１２ ゲートバスライン
１３ ゲート絶縁層
２０ ＴＦＴ中間シート
２１ 搬送ロール
２７ 第２のローラ
２８ 触針[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a method for manufacturing an organic thin film transistor, particularly to a method for forming an organic semiconductor layer, and more particularly to an organic thin film transistor manufactured by the method.
[0002]
[Prior art]
With the spread of information terminals, there is a growing need for flat panel displays (FPDs) as displays for computers. In addition, with the progress of computerization, information provided in the form of paper has been provided electronically, and the number of opportunities to provide the information has increased, and electronic paper or digital media has become a thin, light, and portable mobile display medium. The need for paper is also growing.
[0003]
In general, in a FPD, a display medium is formed using elements utilizing liquid crystal, organic EL, electrophoresis, and the like. Further, in such display media, in order to ensure uniformity of screen luminance and screen rewriting speed, a technique using an active driving element constituted by a thin film transistor (TFT) as an image driving element has become mainstream.
[0004]
Here, a TFT element is usually formed by forming a semiconductor thin film such as a-Si (amorphous silicon) or p-Si (polysilicon) or a metal thin film such as a source, a drain or a gate electrode on a glass substrate. It is manufactured by forming sequentially. The production of a flat panel display using this TFT usually requires a high-precision photolithography process in addition to a thin film formation process requiring a high-temperature treatment process and vacuum equipment such as CVD (chemical vapor deposition) and equipment cost. , Running cost is very large. Furthermore, with the recent demand for larger screens of displays, their costs have become extremely enormous.
[0005]
In recent years, research and development of an organic TFT element using an organic semiconductor material has been actively pursued as a technique to compensate for the disadvantages of the conventional TFT element (see Patent Document 1, Non-Patent Document 1, etc.).
[0006]
Since this organic TFT element can be manufactured by a relatively low-temperature process, it is said that a light and hard-to-break resin substrate can be used, and that a flexible display using a resin film as a support can be realized. . If it can be manufactured by a wet process such as printing or coating under atmospheric pressure, a display with excellent productivity and very low cost can be realized.
[0007]
The above-mentioned literature discloses a technique in which an organic semiconductor solution is applied and an organic semiconductor layer is formed by casting a solvent, but it has been found that there is a problem that carrier mobility is low. It is interpreted that the degree of orientation or crystallization of the organic semiconductor molecules contributes to the carrier mobility, but it is not possible to obtain sufficient carrier mobility only by applying a solvent.
[0008]
Further, there is disclosed a technique in which an alignment film is provided adjacent to an organic semiconductor layer, and heat treatment is performed at a temperature equal to or higher than the melting point of the organic semiconductor material to increase the orientation of the organic semiconductor and improve carrier mobility (see
[0009]
[Patent Document 1]
JP 10-190001 A
[Patent Document 2]
[Patent Document 1] WO 01/49617
[Non-patent document 1]
Advanced Material 2002,
[0012]
[Problems to be solved by the invention]
The present invention has been made in view of such problems, and an object of the present invention is to provide a method for forming an organic semiconductor layer having high carrier mobility, a method for manufacturing a high-performance organic thin-film transistor thereby, and a method for manufacturing the same. Is to provide an organic thin film transistor manufactured by the method described above.
[0013]
[Means for Solving the Problems]
The present invention has been achieved by the following method.
[0014]
(1) A method for manufacturing an organic thin film transistor, comprising: an electrode forming step of forming a source electrode and a drain electrode on a support; and forming an organic semiconductor layer by disposing an organic semiconductor material on the support to form an organic semiconductor layer. In the step of forming an organic semiconductor layer, the organic semiconductor material is in a state of a solution in which the organic semiconductor material is dissolved in a coating solvent or in a state of being melted by heating, and an electric field or a direction perpendicular to a surface on which the organic semiconductor layer is formed. A method for producing an organic thin film transistor, characterized by applying a magnetic field.
[0015]
(2) The organic semiconductor layer forming step further includes a step of applying a solution in which the organic semiconductor material is dissolved in a coating solvent, and applying an electric field or a magnetic field to the solution in which the organic semiconductor material is dissolved in the coating solvent. Drying the coating solvent while performing the method. The method of manufacturing an organic thin film transistor according to (1), further comprising:
[0016]
(3) The method for manufacturing an organic thin film transistor according to (1), wherein, in the organic semiconductor layer forming step, an electric field or a magnetic field is applied while the organic semiconductor material is melted by heating, and the organic semiconductor material is cooled.
[0017]
(4) The organic semiconductor layer forming step further includes a step of applying a solution in which the organic semiconductor material is dissolved in a coating solvent, and melting the organic semiconductor material by heating after drying the coating solvent. (3) The method for manufacturing an organic thin film transistor according to (3).
[0018]
(5) The method for manufacturing an organic thin film transistor according to any one of (1) to (4), wherein the organic semiconductor layer forming step is performed before the electrode forming step.
[0019]
(6) The method according to any one of (1) to (5), wherein, in the organic semiconductor layer forming step, the electric field is applied by applying a voltage between the gate electrode and another electrode. A method for producing the organic thin film transistor according to the above.
[0020]
(7) An organic thin film transistor manufactured by the method for manufacturing an organic thin film transistor according to any one of (1) to (6).
[0021]
Hereinafter, the present invention will be described in detail.
As the organic semiconductor material forming the organic semiconductor layer of the present invention, various π-conjugated materials are used. For example, polypyrrole, poly (N-substituted pyrrole), poly (3-substituted pyrrole), poly (3,4- Polypyrroles such as disubstituted pyrrole), polythiophenes, poly (3-substituted thiophene), poly (3,4-disubstituted thiophene), polythiophenes such as polybenzothiophene, polyisothianaphthenes such as polyisothianaphthene, Poly (phenylene vinylene) such as poly (phenylene vinylene), poly (p-phenylene vinylene) such as poly (p-phenylene vinylene), polyaniline, poly (N-substituted aniline), poly (3-substituted aniline), poly (3-substituted aniline) Polyanilines such as 2,3-substituted aniline), polyacetylenes such as polyacetylene, polydia Polydiacetylenes such as tylene, polyazulene such as polyazulene, polypyrenes such as polypyrene, polycarbazoles such as polycarbazole and poly (N-substituted carbazole), polyselenophenes such as polyselenophene, polyfuran, polybenzofuran and the like Polyfurans, poly (p-phenylene) such as poly (p-phenylene), polyindoles such as polyindole, polypyridazines such as polypyridazine, naphthacene, pentacene, hexacene, heptacene, dibenzopentacene, tetrabenzopentacene , Pyrene, dibenzopyrene, chrysene, perylene, coronene, terrylene, ovalene, quaterylene, circum anthracene, etc. and some carbons of polyacenes such as N, S, O, etc .; Derivatives substituted with a functional group such as a phenyl group (such as triphenodioxazine, triphenodithiazine, hexacene-6,15-quinone), polymers such as polyvinylcarbazole, polyphenylene sulfide, and polyvinylene sulfide; and JP-A-11-195790 And the like.
[0022]
Further, for example, thiophene hexamer α-sexithiophene α, ω-dihexyl-α-sexithiophene, α, ω-dihexyl-α-quinquethiophene, α, ω-bis ( Oligomers such as 3-butoxypropyl) -α-sexithiophene and styrylbenzene derivatives can also be suitably used.
[0023]
Further, metal phthalocyanines such as copper phthalocyanine and fluorine-substituted copper phthalocyanine described in JP-A-11-251601,
[0024]
Among these π-conjugated materials, thiophene, vinylene, chenylene vinylene, phenylene vinylene, p-phenylene, a substituted product thereof, or two or more of these are used as a repeating unit, and the number n of the repeating unit is 4 to 4. At least one selected from the group consisting of oligomers having 10 or a polymer in which the number n of the repeating units is 20 or more, condensed polycyclic aromatic compounds such as pentacene, fullerenes, condensed ring tetracarboxylic diimides, and metal phthalocyanines Species are preferred.
[0025]
Specific examples of the organic semiconductor material particularly preferably used in the invention are shown below.
[0026]
Embedded image
Embedded image
Embedded image
Embedded image
In the present invention, as a method for forming an organic semiconductor layer using these organic semiconductor materials, using a solution or dispersion of the organic semiconductor material, a spin coating method, a blade coating method, a dip coating method, a roll coating method, and a bar coating method. A solvent coating method such as a coating method, a die coating method, and an ink jet method is preferable, and the ink jet method is particularly simple and preferable.
[0031]
Various solvents can be used as the solvent used at the time of applying the solvent. In particular, solvents such as dichloromethane, chloroform, methyl ethyl ketone, toluene, xylene, chlorobenzene, and tetrahydrofuran can be used.
[0032]
When an electric field or a magnetic field is applied by heating and melting after forming the organic semiconductor layer, the organic semiconductor layer may be formed by a conventional vacuum deposition method or molecular beam epitaxial growth in addition to the solvent coating method. Method, an ion cluster beam method, a low energy ion beam method, an ion plating method, a CVD method, a sputtering method, a plasma polymerization method, an electrolytic polymerization method, a chemical polymerization method, and the like can be used.
[0033]
As a method of applying an electric field, it is preferable to apply an electrostatic field, but the sweep waveform and frequency are changed depending on the type and state of the semiconductor material, for example, conditions such as solvent application and melting, the type of solvent, and temperature conditions. Alternating current may be applied. Various applied voltages can be selected.
[0034]
In the method of applying a magnetic field, various conditions can be selected, and the method can be applied according to the method of applying an electric field.
[0035]
In the organic TFT of the present invention, the material forming the source electrode, the drain electrode, and the gate electrode is not particularly limited as long as it is a conductive material, and platinum, gold, silver, nickel, chromium, copper, iron, tin, antimony lead, Tantalum, indium, palladium, tellurium, rhenium, iridium, aluminum, ruthenium, germanium, molybdenum, tungsten, tin / antimony, indium / tin oxide (ITO), fluorine-doped zinc oxide, zinc, carbon, graphite, glassy carbon, silver Paste and carbon paste, lithium, beryllium, sodium, magnesium, potassium, calcium, scandium, titanium, manganese, zirconium, gallium, niobium, sodium, sodium-potassium alloy, magnesium, lithium, aluminum , A magnesium / copper mixture, a magnesium / silver mixture, a magnesium / aluminum mixture, a magnesium / indium mixture, an aluminum / aluminum oxide mixture, a lithium / aluminum mixture, etc., among which platinum, gold, silver, copper, aluminum, indium , ITO and carbon are preferred.
[0036]
In the present invention, the source electrode and the drain electrode are preferably electrodes manufactured using a solution, a paste, an ink, a metal thin film precursor material, a liquid dispersion, or the like containing a conductive material. As the conductive material, a conductive polymer, metal fine particles, or the like can be suitably used. In addition, the solvent or the dispersion medium is preferably a solvent or a dispersion medium containing 60% or more, preferably 90% or more of water in order to suppress damage to the organic semiconductor.
[0037]
As the dispersion containing metal fine particles, for example, a known conductive paste or the like may be used, but a dispersion containing metal fine particles having a particle diameter of 1 to 100 nm, preferably 1 to 20 nm is preferable.
[0038]
Platinum, gold, silver, nickel, chromium, copper, iron, tin, antimony lead, tantalum, indium, palladium, tellurium, rhenium, iridium, aluminum, ruthenium, germanium, molybdenum, tungsten, zinc, etc. Can be used.
[0039]
It is preferable to form an electrode using a dispersion in which fine particles composed of these metals are dispersed in water or a dispersion medium that is any organic solvent using a dispersion stabilizer mainly composed of an organic material.
[0040]
As a method for producing such a dispersion of fine metal particles, there are physical production methods such as a gas evaporation method, a sputtering method, and a metal vapor synthesis method, and a colloid method and a coprecipitation method. Chemical production method for producing fine metal particles by the method, preferably, a colloid method shown in JP-A-11-76800, JP-A-11-80647, JP-A-11-319538, JP-A-2000-239853, etc. It is a dispersion of fine metal particles produced by a gas evaporation method described in JP-A-2001-254185, JP-A-2001-53028, JP-A-2001-35255, JP-A-2000-124157, and JP-A-2000-123634. An electrode is formed using these metal fine particle dispersions, and after the solvent is dried, if necessary, the metal fine particles are heated by heating in the range of 100 to 300 ° C, preferably 150 to 200 ° C. This is to form an electrode pattern having a desired shape by heat fusion.
[0041]
Further, as the source electrode and the drain electrode, it is also preferable to use a known conductive polymer whose conductivity is improved by doping or the like, for example, conductive polyaniline, conductive polypyrrole, conductive polythiophene, polyethylene dioxythiophene, and polystyrene sulfone. Acid complexes and the like are also suitably used. Thus, the contact resistance between the source or drain electrode and the organic semiconductor can be reduced.
[0042]
As a method of forming an electrode, a method of forming an electrode using a known photolithographic method or a lift-off method on a conductive thin film formed by using a method such as evaporation or sputtering using the above as a raw material, or a metal foil such as aluminum or copper There is a method in which a resist is formed and etched by thermal transfer, ink jet, or the like. A conductive polymer solution or dispersion, a dispersion containing metal fine particles, or the like may be directly patterned by an inkjet method, or may be formed from a coating film by lithography or laser ablation. Further, a method of patterning a conductive ink or a conductive paste containing a conductive polymer or metal fine particles by a printing method such as letterpress, intaglio, planographic printing, screen printing or the like can also be used.
[0043]
Various insulating films can be used as the gate insulating layer of the organic thin film transistor element of the present invention, and an inorganic oxide film having a high relative dielectric constant is particularly preferable. As the inorganic oxide, silicon oxide, aluminum oxide, tantalum oxide, titanium oxide, tin oxide, vanadium oxide, barium strontium titanate, barium zirconate titanate, lead zirconate titanate, lead lanthanum titanate, strontium titanate, Examples include barium titanate, barium magnesium fluoride, bismuth titanate, strontium bismuth titanate, strontium bismuth tantalate, bismuth tantalate bismuth, and yttrium trioxide. Among them, preferred are silicon oxide, aluminum oxide, tantalum oxide and titanium oxide. Inorganic nitrides such as silicon nitride and aluminum nitride can also be suitably used.
[0044]
In the present invention, a substrate material such as glass, silicon, or plastic can be used as the support, and a plastic film sheet is preferably used to obtain a flexible organic TFT. Examples of the plastic film include polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polyether sulfone (PES), polyether imide, polyether ether ketone, polyphenylene sulfide, polyarylate, polyimide, polycarbonate (PC), and cellulose. Examples include films made of triacetate (TAC), cellulose acetate propionate (CAP), and the like.
[0045]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Next, an embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings.
[0046]
FIG. 1 is a schematic diagram when the organic semiconductor layer of the present invention is formed.
In FIG. 1, a thermally oxidized
[0047]
FIG. 2 is another schematic diagram when the organic semiconductor layer of the present invention is formed. In FIG. 2, a
[0048]
1 and 2, the
[0049]
FIG. 3 is a diagram showing an example of an embodiment in which an electric field or a magnetic field can be applied in a direction perpendicular to the organic semiconductor layer of the present invention. In FIG. 3A, a TFT
[0050]
FIG. 4 is a diagram showing an example of the contact means for applying a voltage used in the present invention. FIG. 4A shows a method of applying a voltage between the
[0051]
FIG. 5 is a diagram showing another example of the contact means for applying a voltage when applying an electric field or a magnetic field in a direction perpendicular to the organic semiconductor layer of the present invention. FIG. 5A is a schematic view showing a method of applying a voltage between the
[0052]
【Example】
Hereinafter, the present invention will be described specifically with reference to Examples, but the present invention is not limited thereto.
[0053]
Example 1
A 2000 .ANG.-thick thermal oxide film is formed on a Si wafer having a specific resistance of 0.01 .OMEGA.cm, and a 10 nm-thick Cr and a 150 nm-thick gold are sequentially vapor-deposited thereon using a mask, and a channel length L = Source and drain electrodes having a thickness of 20 μm were formed. Further, a chloroform solution of the semiconductor material SC-7 was prepared, and this solution was discharged using a piezo-type inkjet so that a uniform coating film was formed on the source electrode and the drain electrode and between the electrodes. . In a nitrogen gas atmosphere, chloroform was dried while applying a bias voltage of 5 MV / cm between the
[0054]
This organic thin-film transistor exhibited good operating characteristics of a p-channel enhancement type FET when driven by using a Si substrate as a gate electrode.
[0055]
Comparative Example 1
In Example 1, an element was formed without applying a bias.
[0056]
Example 2
A 2000 厚 thick thermal oxide film was formed on a Si wafer having a specific resistance of 0.01 Ω · cm. A chloroform solution of the semiconductor material SC-7 is prepared thereon, and this solution is applied to the source electrode and the drain electrode and between the electrodes using a piezo-type inkjet so that a uniform coating film is formed. Discharged. In a nitrogen gas atmosphere, chloroform was dried while applying a bias of 5 MV / cm between the
[0057]
The obtained organic TFT showed favorable operation characteristics of a p-channel enhancement type FET when driven by using a Si wafer substrate as a gate electrode.
[0058]
Comparative Example 2
In Example 2, an element was formed without applying a bias voltage.
[0059]
The measurement results of the carrier mobility in the saturation region of each obtained sample are shown below.
Example 1 0.042
Comparative Example 1 0.009
Example 2 0.074
Comparative Example 2 0.025
[0060]
【The invention's effect】
By forming an organic semiconductor layer while applying an electric field or a magnetic field in a direction perpendicular to the organic semiconductor layer, an organic thin film transistor having high carrier mobility could be obtained.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a schematic diagram when an organic semiconductor layer of the present invention is formed.
FIG. 2 is another schematic diagram when an organic semiconductor layer of the present invention is formed.
FIG. 3 is a view showing an example of a mode in which an electric field or a magnetic field can be applied in a direction perpendicular to the organic semiconductor layer of the present invention.
FIG. 4 is a diagram showing an example of a contact means for applying a voltage used in the present invention.
FIG. 5 is a diagram showing another example of the contact means for applying a voltage used in the present invention.
[Explanation of symbols]
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1
Claims (7)
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2009076585A (en) * | 2007-09-19 | 2009-04-09 | Iwate Univ | Method for manufacturing thin film and semiconductor device |
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2003
- 2003-03-05 JP JP2003058322A patent/JP2004273513A/en active Pending
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