JP2004253347A - Current collector sheet for electrochemical element and electrochemical element - Google Patents

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  • Cell Electrode Carriers And Collectors (AREA)
  • Connection Of Batteries Or Terminals (AREA)
  • Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To efficiently manufacture an electrochemical element having a simple structure, high reliability and a high electric capacity. <P>SOLUTION: Either of a collector sheet (A) which contains isolating sheets, of which conductive portions are composed of conductive layers formed on the surfaces of the isolating sheets, and isolating portions are composed of exposure portions of the isolating sheets; and a collector sheet (B) which contains conductive sheets, of which isolating portions are composed of isolating layers formed on the surfaces of the conductive sheets, and conductive portions are composed of exposure portions of the conductive sheets is used as a collector sheet of an electrode for the electrochemical element. At least one layer selected from a group composed of a metal deposition layer and a metal plating layer is used for the conductive layer of the current collector sheet (A), and a masking tape is used for the isolating layer of the collector sheet (B). <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO&NCIPI

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電極合剤を担持するための電気化学素子用集電体シートおよび電気化学素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】
二次電池等の電気化学素子は、正極、負極およびセパレータからなる極板群を具備しており、極板群には、積層型と捲回型とがある。積層型の極板群は、正極と負極とをセパレータを介して交互に積層して得られる。捲回型の極板群は、長尺の正極と負極とをセパレータを介して捲回して得られる。正極と負極は、それぞれ集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの電極合剤層からなり、集電体シートには、全体が導電部からなる金属箔等が用いられている。これらの極板群は、正極と負極の端部が交互に配列した側面を有する。このような極板群においては、集電タブや集電リードを用いて側面から電気を取り出すことにより、短絡が防止されている。
【０００３】
近年、電子・電気機器の小型化・軽量化に伴い、電気化学素子に対する小型化・軽量化への要望が強まってきている。しかし、現行の電気化学素子は、内部構造が複雑であり、一定容積あたりの製品が有する電気容量を向上させるには限界がある。複雑な構造が、電気化学素子の信頼性の向上を妨げている面もある。例えば、電極に接続された集電タブまたは集電リードが、電極面における均一な電極反応を妨げたり、タブやリードの切断面に通常よりも大きな金属バリが生じた場合に内部短絡が発生したりする。
【０００４】
そこで、電池の内部構造を簡略化する観点から、極板群の側面の１つから正極を突出させ、前記側面とは逆側の側面から負極を突出させ、集電タブや集電リードを介さずに、各側面から直接電気を取り出すことが提案されている。例えば、積層型の極板群を有する電池では、突出させた同一極性の極板を、所定の金属部材を用いて一体接合する技術が提案されている（例えば、特許文献１参照）。また、捲回型の極板群を有する電池では、突出させた同一極性の極板の芯材と板状の集電板とを接合する技術が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
【０００５】
【特許文献１】
特開２００１−１２６７０７号公報
【特許文献２】
特開２０００−２９４２２２号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、電極合剤を担持するための従来の集電体シートは、全体が導電部からなることから、電極合剤の未塗工部は必ず導電性を有するため、内部短絡の可能性が高くなるという問題がある。また、極板群の側面の１つから正極を突出させ、前記側面とは逆側の側面から負極を突出させる場合、集電構造が複雑になるため、１つずつ極板群を作製しなければならず、極板群の製造工程が複雑になる。
すなわち、複数の極板群を同時に作製することができないという問題がある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、集電体シートの表面に導電部と絶縁部とを共存させることにより、上記問題を改善することを目的とする。本発明によれば、集電体シートの導電部に電極合剤を担持する一方で、絶縁部には電極合剤を担持しないことが可能である。そのような構造によれば、集電体シートの電極合剤の未塗工部は、集電部を除いて絶縁部からなるため、内部短絡の可能性は大きく低減する。また、集電部には、一方の電極の集電体シートの導電部と他方の電極の集電体シートの絶縁部とが交互に配列することが可能であり、集電構造が簡略化される。このように、本発明によれば、集電構造が簡略であり、信頼性が高く、高い電気容量を有する電気化学素子を提供することができる。また、本発明によれば、同時に複数の電気化学素子を効率的に製造することができる。
【０００８】
すなわち、本発明は、表面に導電部と絶縁部とを有する電気化学素子用集電体シートであって、前記集電体シートが、絶縁シートを含み、前記導電部が、前記絶縁シートの表面に形成された導電層からなり、前記絶縁部が、前記絶縁シートの露出部からなり、前記導電層が、金属蒸着層および金属メッキ層よりなる群から選ばれた少なくとも１種からなる電気化学素子用集電体シートに関する。
【０００９】
本発明は、また、表面に導電部と絶縁部とを有する電気化学素子用集電体シートであって、前記集電体シートが、導電シートを含み、前記絶縁部が、前記導電シートの表面に形成された絶縁層からなり、前記導電部が、前記導電シートの露出部からなり、前記絶縁層が、マスキングテープからなる電気化学素子用集電体シートに関する。
【００１０】
本発明は、また、（ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子であって、前記第１電極（ａ）は、第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極（ｂ）は、第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートおよび第２集電体シートの少なくとも一方が、導電シートを含み、かつ、表面に導電部と絶縁部とを有し、前記導電部が、前記絶縁シートの表面に形成された導電層からなり、前記絶縁部が、前記絶縁シートの露出部からなり、前記導電層が、金属蒸着層および金属メッキ層よりなる群から選ばれた少なくとも１種からなる電気化学素子に関する。
【００１１】
本発明は、また、（ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子であって、前記第１電極（ａ）は、第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極（ｂ）は、第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートおよび第２集電体シートの少なくとも一方が、導電シートを含み、かつ、表面に導電部と絶縁部とを有し、前記絶縁部が、前記導電シートの表面に形成された絶縁層からなり、前記導電部が、前記導電シートの露出部からなり、前記絶縁層が、マスキングテープからなる電気化学素子に関する。
【００１２】
前記第１集電体シートは、前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートは、前記極板群の第２側面において第２端子と接続されていることが好ましい。また、前記第１集電体シートおよび第２集電体シートの両方が、絶縁シートを含み、かつ、表面に導電部と絶縁部とを有する場合、または、前記第１集電体シートおよび第２集電体シートの両方が、導電シートを含み、かつ、表面に導電部と絶縁部とを有する場合、前記第１集電体シートの絶縁部は、前記極板群の第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部は、前記極板群の第１側面に配されていることが好ましい。
【００１３】
前記第１側面と前記第２側面とは、互いに前記極板群の反対側に位置することが好ましい。
前記第１側面には、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部を設けることができ、前記第２側面には、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部を設けることができる。
前記極板群は、前記第１側面および前記第２側面以外に、前記第１集電体シートの絶縁部および／または前記第２集電体シートの絶縁部が配されている側面を有することができる。例えば、前記第１側面および前記第２側面以外の前記極板群の側面には、前記第１集電体シートの絶縁部および前記第２集電体シートの絶縁部を配することができる。
【００１４】
前記金属蒸着層は、抵抗加熱法、ｒｆ加熱法およびエレクトロンビーム法よりなる群から選ばれる少なくとも１種の方法により形成することが好ましい。
前記マスキングテープは、基材および前記基材に担持された粘着剤からなることが好ましい。
【００１５】
本発明には、例えば、以下の電気化学素子が含まれる。
複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ表面に導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ表面に導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１側面に配されており、前記各集電体シートが、絶縁シートを含み、前記導電部が、前記絶縁シートの表面に形成された導電層からなり、前記絶縁部が、前記絶縁シートの露出部からなり、前記導電層が、金属蒸着層および金属メッキ層よりなる群から選ばれた少なくとも１種からなる電気化学素子。
【００１６】
第１電極と第２電極とをセパレータを介して捲回した極板群を有する電気化学素子であって、前記第１電極は、表面に導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極は、表面に導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの導電部が前記極板群の第１底面（第１側面）において第１端子と接続され、前記第２集電体シートの導電部が前記極板群の第２底面（第２側面）において第２端子と接続され、前記第１集電体シートの絶縁部が前記第２底面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記第１底面に配されており、前記集電体シートが、導電シートを含み、前記絶縁部が、前記導電シートの表面に形成された絶縁層からなり、前記導電部が、前記導電シートの露出部からなり、前記絶縁層が、マスキングテープからなる電気化学素子。
【００１７】
【発明の実施の形態】
実施の形態１
本実施の形態では、表面に導電部と絶縁部とを有する集電体シートであって、絶縁シートを含み、前記導電部が、前記絶縁シートの表面に形成された導電層からなり、前記絶縁部が、前記絶縁シートの露出部からなり、前記導電層が、金属蒸着層および金属メッキ層よりなる群から選ばれた少なくとも１種からなる集電体シート（集電体シートＡ）について説明する。
図７に、集電体シートＡ５０の上面図を示す。また、図８（ａ）に、集電体シートＡのａ−ａ線断面図を示し、図９（ａ）に、集電体シートＡのｂ−ｂ線断面図を示す。
集電体シートＡは、絶縁シート５３および絶縁シート５３の両面に設けられた導電層５４からなり、導電層５４の表面は導電部５１となり、絶縁シート５３の露出部は絶縁部５２となる。
集電体シートＡの表面においては、導電部と絶縁部とが共存しているため、絶縁部が電極合剤未塗工部となる場合には、内部短絡発生の可能性が大きく低減する。例えば、図８（ｂ）、図９（ｂ）に示すように、電極合剤５５を導電部５１だけに設けた場合、電極合剤未塗工部６１、６２では、絶縁シートの表面が露出する。これらの露出部は絶縁性であるため、内部短絡の直接の原因になることはない。一方、導電層の露出部６３は、集電に用いる端子との接続箇所として用いることができる。
【００１８】
絶縁シートの厚さは、例えば０．５〜５００μｍであることが好ましい。また、導電層の厚さは、０．０１〜１００μｍであることが好ましい。平坦な表面を有する通常の絶縁シートを用いてもよく、穿孔体、ラス体、多孔質体、ネット、発泡体、織布、不織布などを用いてもよい。また、表面に凹凸を有する絶縁シートを用いることもできる。
【００１９】
絶縁シートとしては、例えば樹脂シートを用いることができる。樹脂シートを構成する樹脂には、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのオレフィン系ポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリアリレートなどのエステル系ポリマー、ポリフェニレンサルファィドなどのチオエーテル系ポリマー、ポリスチレンなどの芳香族ビニル系ポリマー、ポリイミド、アラミド樹脂などの窒素含有ポリマー、ポリ４フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデンなどのフッ素ポリマーなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせたコポリマー、ポリマーアロイ、ポリマーブレンドなどを用いてもよい。
【００２０】
本実施形態においては、導電層として、金属蒸着層および金属メッキ層よりなる群から選ばれた少なくとも１種を用いる。金属蒸着層は、０．５μｍ以下の比較的薄い導電層が望まれる場合において特に好適である。また、金属メッキ層は、０．５μｍを超える比較的厚い導電層が望まれる場合において特に好適である。
金属蒸着層および金属メッキ層を併用することもできる。例えば、絶縁シート上に、下地となる金属蒸着層をパターン蒸着した後、その上に、金属メッキ層を形成する場合には、パターンメッキが容易となる。従って、０．５μｍを超える厚さの導電層を所望の形状パターンに形成する場合には、金属蒸着層と金属メッキ層との併用が極めて有用である。
【００２１】
金属蒸着層は、どのような方法で作製してもよいが、例えば、抵抗加熱法、ｒｆ加熱法、エレクトロンビーム法等により作製することができる。特に、ｒｆ加熱法およびエレクトロンビーム法よりなる群から選ばれる少なくとも１種の方法を採用することが好ましい。所定の形状パターンを有する金属蒸着層は、所定形状の開口部を有するマスクを被せた絶縁シートに蒸着を行うことにより、形成することができる。
【００２２】
金属メッキ層は、どのような方法で作製してもよいが、例えば、電解法、無電解法等の方法により形成することが好ましい。所定の形状パターンを有する金属メッキ層は、所定形状の開口部を有するマスクで覆われた絶縁シートにメッキを行うことにより、形成することができる。
【００２３】
正極集電体シートの導電層には、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン、炭素などを用いることができ、特に、アルミニウム、アルミニウム合金などを用いることが好ましい。また、負極集電体シートの導電層には、例えば、ステンレス鋼、ニッケル、銅、銅合金、チタンなどを用いることができ、特に、銅、銅合金などを用いることが好ましい。
【００２４】
実施の形態２
本実施の形態では、表面に導電部と絶縁部とを有する集電体シートであって、導電シートを含み、前記絶縁部が、前記導電シートの表面に形成された絶縁層からなり、前記導電部が、前記導電シートの露出部からなり、前記絶縁層が、マスキングテープからなる集電体シート（集電体シートＢ）について説明する。
図１０に、集電体シートＢ８０の上面図を示す。また、図１１（ａ）に、集電体シートＢのａ−ａ線断面図を示し、図１２（ａ）に、集電体シートＢのｂ−ｂ線断面図を示す。
集電体シートＢは、導電シート８３および導電シート８３の両面に設けられた絶縁層８４からなり、絶縁層８４の表面は絶縁部８２となり、導電シート８３の露出部は導電部８１となる。
集電体シートＢの表面においては、導電部と絶縁部とが共存しているため、絶縁部が電極合剤未塗工部となる場合には、内部短絡発生の可能性が大きく低減する。例えば、図１１（ｂ）、図１２（ｂ）に示すように、電極合剤８５を導電部８１だけに設けた場合、電極合剤未塗工部９１、９２では、絶縁層の表面が露出する。これらの露出部は絶縁性であるため、内部短絡の直接の原因になることがない。一方、導電シートの露出部９３は、集電に用いる端子との接続箇所として用いることができる。
【００２５】
導電シートの厚さは、例えば０．５〜５００μｍであることが好ましい。また、絶縁層の厚さは、０．０１〜１００μｍであることが好ましい。平坦な表面を有する通常の導電シートを用いてもよく、穿孔体、ラス体、多孔質体、ネット、発泡体、織布、不織布などを用いてもよい。また、表面に凹凸を有する導電シートを用いることもできる。
【００２６】
導電シートとしては、構成された電池において化学変化を起こさない電子伝導体を特に限定なく用いることができる。例えば、金属シートなどを用いることができる。正極に用いるための導電シートには、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン、炭素などを用いることができ、特に、アルミニウム、アルミニウム合金などを用いることが好ましい。また、負極に用いるための導電シートには、例えば、ステンレス鋼、ニッケル、銅、銅合金、チタンなどを用いることができ、特に、銅、銅合金などを用いることが好ましい。単独材料からなる導電シートを用いてもよく、２種以上の材料からなる合金シート、メッキシートなどを用いてもよい。
【００２７】
本実施形態においては、絶縁層として、マスキングテープを用いる。マスキングテープは、任意の形状の絶縁層を容易に形成し得る点で、集電体シートの絶縁部として好適である。マスキングテープは、例えば、耐電解液性を有する材料からなる基材と、前記基材に担持された粘着剤からなる。マスキングテープの厚さは、特に限定されないが、集電体シートに担持する電極合剤層と同じ厚さ以下の厚さであることが好ましい。
【００２８】
基材の材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン等のオレフィン系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリシクロへキシレンジメチレンテレフタレート、ポリアリレート、ポリカーボネート等のエステル系樹脂；ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリアセタール、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド等のエーテル系樹脂；ポリスルホン、ポリエーテルスルホン等のスルホン系樹脂；ポリアクリロニトリル、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂等のアクリロニトリル系樹脂；ポリフェニレンサルファイド等のチオエーテル系樹脂；ポリスチレン等の芳香族ビニル系樹脂；ポリイミド、アラミド樹脂等の窒素含有樹脂；ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素樹脂；ポリメタクリル酸メチル等のアクリル系樹脂；これらのポリマーを含むコポリマー、ポリマーアロイもしくはポリマーブレンド等を用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのうちでは、特に、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリイミド、アラミド樹脂、これらのポリマーを含むコポリマー、ポリマーアロイもしくはポリマーブレンド等が好ましい。粘着剤は、特に限定されないが、例えばアクリル系樹脂、ブチルゴム系樹脂などを用いることができる。
【００２９】
実施の形態３
本実施の形態では、集電体シートＡを用いた場合を例にとって、積層型の極板群を有する電気化学素子の一例について説明する。
図１に、本実施の形態に係る電気化学素子の積層型極板群の縦断面図を示す。図２には、その極板群のａ−ａ線断面図を示す。極板群１０は、交互に積層された複数の第１電極１５ａと第２電極１５ｂからなり、第１電極１５ａと第２電極１５ｂとの間には、セパレータ１６が介在している。
第１電極１５ａは、第１集電体シート１３ａおよび２つの第１電極合剤層１４ａからなり、第１集電体シート１３ａは、樹脂シート１１ａおよびその両面に設けられた所定の形状パターンを有する導電層１２ａからなる。導電層１２ａの表面は第１集電体シートの導電部となり、樹脂シート１１ａの露出部は絶縁部となる。
【００３０】
第１集電体シートの端部１１ｘ、１１ｘ’および１１ｘ”を除く全面には導電層１２ａが設けられている。導電層１２ａの表面は導電部となることから、その上に第１電極合剤層１４ａが設けられている。導電層１２ａを有さない第１集電体シートの端部１１ｘ、１１ｘ’および１１ｘ”は絶縁部となる。端部１１ｘの反対側に位置する端部１２ｘには、集電のために用いる導電層１２ａの露出部が残されている。
【００３１】
極板群１０は、２種類の第２電極１５ｂ、１５ｂ’を含んでいる。２つの第１電極１５ａで挟持されている内部の第２電極１５ｂは、極板群における配置が逆であること以外、第１電極１５ａと同様の構造を有する。すなわち、内部の第２電極１５ｂは、第２集電体シート１３ｂおよび２つの第２電極合剤層１４ｂからなり、第２集電体シート１３ｂは、樹脂シート１１ｂおよびその両面に設けられた所定の形状パターンを有する導電層１２ｂからなる。最も外側の２つの第２電極１５ｂ’は、樹脂シート１１ｂの両面ではなく、片面に導電層１２ｂと第２電極合剤層１４ｂが設けられていること以外、内部の第２電極と同様の構造を有する。
【００３２】
第２集電体シートの端部１１ｙ、１１ｙ’および１１ｙ”を除く全面には導電層１２ｂが設けられている。導電層１２ｂの表面は導電部となることから、その上に第２電極合剤層１４ｂが設けられている。導電層１２ｂを有さない第２集電体シートの端部１１ｙ、１１ｙ’および１１ｙ”は絶縁部となる。端部１１ｙの反対側に位置する端部１２ｙには、集電のために用いる導電層１２ｂの露出部が残されている。
【００３３】
図１、２において、極板群１０の各側面では、各集電体シートの端部とセパレータの端部とが、交互に配されている。
第１集電体シート１３ａの導電層１２ａの露出部（端部１２ｘ）は、極板群１０の第１側面（図１左側）に配されており、その反対側の絶縁部（端部１１ｘ）は、極板群１０の第２側面（図１右側）に配されている。一方、第２集電体シート１３ｂの導電層１２ｂの露出部（端部１２ｙ）は、極板群１０の第２側面に配されており、その反対側の絶縁部（端部１１ｙ）は、極板群１０の第１側面に配されている。なお、図１では、第１側面と第２側面とが互いに極板群の反対側に位置しているが、これらの配置は特に限定されない。
【００３４】
上記のように、第１電極と第２電極とが、互いに逆向きに配置されていることから、第１集電体シート１３ａの導電層１２ａの露出部（端部１２ｘ）は、セパレータ１６の端部を介して、第２集電体シート１３ｂの絶縁部（端部１１ｙ）と隣接する。第２集電体シート１３ｂの導電層１２ｂの露出部（端部１２ｙ）は、セパレータ１６の端部を介して、第１集電体シート１３ａの絶縁部（端部１１ｘ）と隣接する。このような配置であれば、第１電極と第２電極との短絡を防止することが容易であるし、複数の第１集電体シートまたは第２集電体シートの導電層の露出部を並列に接続して、高容量の極板群を得ることも容易である。短絡を確実に防止する観点から、第１集電体シート１３ａの導電層１２ａの露出部（端部１２ｘ）に隣接する第２集電体シートの絶縁部（端部１１ｙ）および第２集電体シート１３ｂの導電層１２ｂの露出部（端部１２ｙ）に隣接する第１集電体シート１３ａの絶縁部（端部１１ｘ）は、幅０．００１ｍｍ以上、好ましくは０．１ｍｍ以上とすることが好ましい。
【００３５】
図１のように複数の第１集電体シート１３ａまたは第２集電体シート１３ｂの導電層１２ａ、ｂの露出部を並列に接続して高容量の極板群を得る場合、どのような方法で露出部同士を接続してもよいが、例えば、導電性材料の被膜で第１側面と第２側面を被覆する方法を用いることができる。導電性材料の被膜の厚さは、例えば０．０１〜１ｍｍ程度で十分である。こうして得られた導電性材料の被膜は、それぞれ第１端子１７ａおよび第２端子１７ｂとして集電に利用することができる。良好な集電状態を得るためには、導電層１２ａ、ｂの露出部と導電性材料の被膜との接触面積が大きいほど好ましく、導電層１２ａ、ｂの露出部が導電性材料の被膜（端子１７ａ、ｂ）の内部に０．００１〜１ｍｍの深さまで埋没していることが好ましい。
【００３６】
図１、２では、第１電極合剤層１４ａおよび第２電極合剤層１４ｂの端部は、第３側面および第４側面より窪んだ位置に配されているが、各電極合剤層の端部が、各集電体シートの絶縁部およびセパレータの端部と面一に配されていてもよい。そのような構造であっても、第３側面および第４側面を絶縁性の材料で覆うことにより、充分に短絡を防止することが可能である。
【００３７】
極板群１０においては、その側面からセパレータや極板の端部が突出していないため、体積効率が高く、高容量を得ることが可能である。また、このような極板群は、均整のとれた簡略な構造を有するため、信頼性を確保しやすい。しかも、このような極板群は、同時にたくさん製造することができるため、製造コストを削減することが可能である。
【００３８】
極板群１０の第１側面には、第１端子１７ａと第２電極１５ｂ、ｂ’とを絶縁するための第１絶縁材料部１８ａを設けることができ、第２側面には、第２端子１７ｂと第１電極１５ａとを絶縁するための第２絶縁材料部１８ｂを設けることができる。第１側面には、第２集電体シート１３ｂの絶縁部（端部１１ｙ）が配され、第２側面には、第１集電体シート１３ａの絶縁部（端部１１ｘ）が配されているため、絶縁材料部を設けなくても短絡を防止することは可能であるが、さらに絶縁材料部１８ａ、ｂを設けることで、短絡の可能性は大幅に低減する。絶縁材料部１８ａ、ｂの厚さは特に限定されないが、０．００１ｍｍ以上、さらには０．０１ｍｍ以上であることが好ましい。
【００３９】
絶縁材料部１８ａ、ｂを設ける方法は特に限定されないが、予め極板の製造工程において、スクリーン印刷法により、ペースト状もしくは液状の絶縁材料を、電極合剤層１４ａ、ｂの周囲の集電体シート１３ａ、ｂ上に塗布しておく方法を採用することができる。フィルム状もしくはテープ状の絶縁材料を、電極合剤層１４ａ、ｂの周囲の集電体シート１３ａ、ｂ上に貼り付けることにより、絶縁材料部を設けることもできる。図２では、極板群１０の第３側面および第４側面には絶縁材料部が設けられていないが、これらの側面にも絶縁材料部を設けることができる。
【００４０】
絶縁材料部１８ａ、ｂに用いる絶縁材料としては、樹脂、ガラス組成物、セラミックスなどが挙げられる。また、織布や不織布に樹脂を含浸させた複合物などを用いることもできる。樹脂には、熱可塑性樹脂を用いてもよく、熱硬化性樹脂を用いてもよい。熱硬化性樹脂を用いる場合には、樹脂の塗膜を加熱して硬化させる工程を要する。
【００４１】
絶縁材料部１８ａ、ｂに用いることのできる樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのオレフィン系ポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリアリレート、ポリカーボネートなどのエステル系ポリマー、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリアセタール、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミドなどのエーテル系ポリマー、ポリスルホン、ポリエーテルスルホンなどのスルホン系ポリマー、ポリアクリロニトリル、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂などのアクリロニトリル系ポリマー、ポリフェニレンサルファィドなどのチオエーテル系ポリマー、ポリスチレンなどの芳香族ビニル系ポリマー、ポリイミド、アラミド樹脂などの窒素含有ポリマー、ポリ４フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデンなどのフッ素ポリマー、ポリメタクリル酸メチルなどのアクリル系ポリマーなどを挙げることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせたコポリマー、ポリマーアロイ、ポリマーブレンドなどを用いてもよい。また、加熱やＵＶ照射により重合固化して得られるポリマーを用いてもよい。
【００４２】
図１では、第１電極合剤層１４ａに比べて、第２電極合剤層１４ｂの方が大きな面積を有している。このような構造は、第１電極合剤層１４ａを正極とし、第２電極合剤層１４ｂを負極とするリチウムイオン二次電池の極板群に適する。第１電極合剤層１４ａを負極とし、第２電極合剤層１４ｂを正極とする場合には、第２電極合剤層１４ｂに比べて第１電極合剤層１４ａの面積を大きくする。
電極合剤層１４ａ、ｂの厚さは、例えば１〜１０００μｍであるが、これらの厚さは特に限定されない。
【００４３】
次に、複数の極板群１０を同時に製造する方法の一例について、図３を参照しながら説明する。以下の方法によれば、例えば、縦１〜３００ｍｍ、幅１〜３００ｍｍ、厚さ０．０１〜２０ｍｍの大きさの極板群を、効率よく製造することができる。
【００４４】
（イ）第１電極の作製
所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート２１ａを準備する。次いで、樹脂シート２１ａの両面の同じ位置に、複数の所定の形状パターンの導電層を設ける。例えば図３に示すように、所定形状の導電層２６ａを、複数行、複数列に樹脂シート２１ａ上に形成する。導電層２６ａは、例えば、樹脂シート２１ａにマトリックス状の開口部を有するマスクを被せ、開口部から露出する樹脂シート部分に金属を蒸着させることにより得ることができる。
【００４５】
樹脂シート２１ａには、電極２つ分の大きさの導電層２６ａを複数個形成する。すなわち２ｎ個の電極を得ようとするときには、樹脂シート２１ａに片面あたりｎ個の導電層２６ａを形成する。次に、図４に示すように、各導電層２６ａの上に、第１電極合剤層２２ａを２つずつ形成する。２つの第１電極合剤層２２ａの間には、第１電極合剤を有さない導電層２６ａの露出部２３ａを残しておく。
図４には、３行３列の電極合剤層が描かれているが、通常は、より大きな集電体シートの上に、より多くの導電層と第１電極合剤層が形成される。
【００４６】
第１電極合剤層２２ａは、第１電極合剤からなるペーストを、導電層２６ａの中央部を除く全面に塗工することにより形成される。塗工方法は、特に限定されないが、スクリーン印刷、パターン塗工などを採用することができる。ペーストが塗工されていない導電層の露出部２３ａは、極板群の構成後には、第１端子との接続部２４ａとなる。
第１電極合剤は、第１電極の活物質、導電材、結着剤などを、分散媒と混合することにより調製される。ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜をローラで圧延して、合剤密度が高められる。
【００４７】
第１電極がリチウムイオン二次電池の正極である場合、活物質としては、例えば、リチウム含有遷移金属酸化物を好ましく用いることができる。リチウム含有遷移金属酸化物としては、例えば、ＬｉｘＣｏＯｚ、ＬｉｘＮｉＯｚ、ＬｉｘＭｎＯｚ、ＬｉｘＣｏｙＮｉ１−ｙＯｚ、ＬｉｘＣｏｆＶ１−ｆＯｚ、ＬｉｘＮｉ１−ｙＭｙＯｚ（Ｍ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ）、ＬｉｘＣｏａＮｉｂＭｃＯｚ（Ｍ＝Ｔｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｚｒ）、ＬｉｘＭｎ２Ｏ４、ＬｉｘＭｎ２（１−ｙ）Ｍ２ｙＯ４（Ｍ＝Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｙ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｐｂ、Ｓｂ）などを挙げることができる。ただし、ｘ値は電池の充放電により、０≦ｘ≦１．２の範囲で変化する。また、０≦ｙ≦１、０．９≦ｆ≦０．９８、１．９≦ｚ≦２．３、ａ＋ｂ＋ｃ＝１、０≦ａ≦１、０≦ｂ≦１、０≦ｃ＜１である。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４８】
第１電極がリチウムイオン二次電池の負極である場合、活物質としては、例えば、リチウム、リチウム合金、金属間化合物、炭素材料、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な有機化合物や無機化合物、金属錯体、有機高分子化合物などを好ましく用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。炭素材料としては、コークス、熱分解炭素、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ、黒鉛化メソフェーズ小球体、気相成長炭素、ガラス状炭素、炭素繊維（ポリアクリロニトリル系、ピッチ系、セルロース系、気相成長系）、不定形炭素、有機化合物焼成体などが挙げられる。これらのうちでは、特に、天然黒鉛や人造黒鉛が好ましい。
【００４９】
導電材には、例えば、アセチレンブラックなどのカーボンブラック、黒鉛などが用いられる。また、結着剤には、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂、アクリル系樹脂、スチレンブタジエンゴム、エチレンプロピレンターポリマーなどを用いることができる。
【００５０】
極板群において、第２集電体シートの導電層の露出部と隣接することになる第１電極合剤層２２ａの周縁部、すなわち極板群の第２側面に配されることになる第１電極合剤層２２ａの周縁部に沿って絶縁材料を塗工する。ここでもパターン塗工を行うことが好ましい。このような絶縁材料の塗工は必ずしも必要ではなく、任意に行えばよいが、絶縁材料を塗工した方が短絡の可能性を低減することができる。塗工された絶縁材料は、極板群において、第１絶縁材料部を形成する。
極板群の第３側面および第４側面に配されることになる第１電極合剤層２２ａの周縁部にも、絶縁材料を被覆してもよい。
【００５１】
（ロ）第２電極の作製
両面に第２電極合剤層を有する第２電極は、第１電極と同様の方法で作製することができる。すなわち所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート２１ｂの両面の同じ位置に、複数の所定の形状パターンの導電層を設け、各導電層の上に、第２電極合剤層２２ｂを２つずつ形成する。２つの第２電極合剤層２２ｂの間には、第２電極合剤層を有さない導電層の露出部２３ｂを残しておく。ペーストが塗工されていない導電層の露出部２３ｂは、極板群においては、第２端子との接続部２４ｂとなる。片面だけに第２電極合剤層２２ｂを有する第２電極は、他方の面に導電層、第２電極合剤層および絶縁材料を設けないこと以外、上記と同様の方法で作製することができる。
【００５２】
（ハ）極板群の作製
作製された複数の第１電極からなる集合体と複数の第２電極からなる集合体とを、セパレータを介して積層する。このとき第１電極の第１電極合剤層２２ａと第２電極の第２電極合剤層２２ｂとを互いに対面させてこれらを積層する。第１電極における導電層の露出部２３ａおよび絶縁材料は、それぞれ第２電極における絶縁材料および導電層の露出部２３ｂと対面させる。両方の最も外側には、片面だけに第２電極合剤層２２ｂを有する一対の第２電極を配し、これらで内側の電極を挟持し、全体をプレスする。このようにして複数の極板スタックからなる集合体を得ることができる。
【００５３】
セパレータには、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系ポリマーやガラス繊維などからなる織布や不織布を用いることができる。固体電解質やゲル電解質をセパレータとして用いることもできる。固体電解質には、例えば、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイドなどをマトリックス材料として用いることができる。ゲル電解質としては、例えば、後述の非水電解液をポリマー材料からなるマトリックスに保持させたものを用いることができる。マトリックスを形成するポリマー材料には、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、ポリフッ化ビニリデン、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとのコポリマーなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのうちでは、特に、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとのコポリマー、ポリフッ化ビニリデンとポリエチレンオキサイドとの混合物を用いることが好ましい。
【００５４】
複数の極板スタックからなる集合体は、極板スタック毎に分割する。第１電極および第２電極は、図４に示す矢印方向に沿って切断される。導電層の露出部２３ａ、ｂは、切断によって端子との接続部２４ａ、２４ｂを形成し、その反対側の樹脂シートの露出部は、切断によって絶縁部２５ａ、２５ｂを形成する。こうして得られた極板スタックの４つの側面においては、各集電体シートの端部とセパレータの端部とがほぼ面一に配されているが、異なる極性の電極の導電部同士が、各側面において互いに対面することはない。
【００５５】
従来から一般的に用いられている金属箔を集電体シートとして用いて、上記のような方法で極板群を作製すると、切断時に生じる金属バリが問題となる。金属バリは、セパレータを突き破り、内部短絡を引き起こす大きな原因となる。そこで、金属バリの発生を防ぐことが重要となるが、金属バリを生じることなく金属箔を切断することは著しく困難である。一方、樹脂シートからなる集電体シートを用いる場合、切断面のほとんどが樹脂で占められているため、金属バリを生じることがない。そのため電池の信頼性は大幅に向上する。
【００５６】
第１集電体シートの導電層の露出部２３ａから形成された接続部２４ａと第２集電体シートの絶縁部２５ｂとが交互に配列する第１側面を、導電性材料の被膜で被覆すれば、第１端子が得られる。例えば、溶融もしくは半溶融状態の金属微粒子を第１側面に吹き付けることにより、第１側面を金属被膜で被覆することができる。こうして形成された金属被膜は、自動的に第１集電体シートの接続部２４ａと電気的に接続される。第１側面に配された第２電極合剤層２２ｂの端面には、絶縁材料が塗工されているため、金属被膜と第２電極との短絡は起こらない。第２集電体シートの導電層の露出部２３ｂから形成された接続部２４ｂと第１集電体シートの絶縁部２５ａとが交互に配列する第２側面も、上記と同様に金属被膜で被覆することにより、第２端子を得ることができる。
【００５７】
第１端子もしくは第２端子が正極端子となる場合には、金属被膜をアルミニウムを用いて形成することが好ましい。また、第１端子もしくは第２端子が負極端子となる場合には、金属被膜を銅を用いて形成することが好ましい。
【００５８】
図５に示されるような複数の第１電極からなる集合体と複数の第２電極からなる集合体を用いて、極板群の集合体を得ることもできる。このような第１電極からなる集合体を得る場合、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート３１ａの両面の同じ位置に、複数列の帯状の導電層を形成する。このような導電層は、樹脂シート３１ａに帯状の開口部を有するマスクを被せ、開口部から露出する樹脂シート部分に金属を蒸着させることにより得ることができる。ここでも集電体シート３１ａには、電極合剤層２列分の大きさの導電層を複数列形成する。すなわち２ｎ列の電極合剤層を得ようとするときには、樹脂シート３１ａに片面あたりｎ列の導電層を形成する。
【００５９】
各帯状導電層の上には、帯状の第１電極合剤層３２ａを２列ずつ形成する。２列の帯状の第１電極合剤層３２ａの間には、第１電極合剤を有さない導電層の露出部３３ａを残しておく。帯状の第１電極合剤層３２ａは、上記と同様の第１電極合剤からなるペーストを、導電層の中央部を除く全面に塗工することにより形成される。塗工方法は積層型極板群の場合と同様である。ペーストが塗工されていない導電層の露出部３３ａは第１端子との接続部３４ａとなる。
【００６０】
第２電極からなる集合体を得る場合にも、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート３１ｂの両面の同じ位置に、複数列の帯状の導電層を設け、各導電層の上に、帯状の第２電極合剤層３２ｂを２列ずつ形成する。２列の帯状の第２電極合剤層３２ｂの間には、第２電極合剤を有さない導電層の露出部３３ｂを残しておく。導電層の露出部３３ｂは第２端子との接続部３４ｂとなる。
【００６１】
このような極板群の集合体を、図５に示す矢印方向に沿って極板スタックごとに分割すると、導電層の露出部３３ａ、３３ｂは、切断によって端子との接続部３４ａ、３４ｂを形成し、その反対側の樹脂シートの露出部は、切断によって絶縁部３５ａ、３５ｂを形成する。こうして得られた極板スタックの４つの側面においては、各集電体シートの端部とセパレータの端部とが面一に配されているが、第１側面と第２側面においては、異なる極性の電極の導電部同士が各側面において対面することはない。一方、第３側面および第４側面には、電極合剤層の断面が露出することになるが、これらの側面を絶縁性の材料で被覆することにより、短絡の可能性を大きく低減することができる。
【００６２】
上記のような製造法によれば、例えば、縦１〜３００ｍｍ、幅１〜３００ｍｍ、厚さ０．０１〜２０ｍｍの範囲であれば、任意の大きさの極板群を効率よく製造することができる。得られた極板群は、必要に応じて所定形状のケースに所定の電解液とともに収容される。ケースには、例えば、ステンレス鋼板、アルミニウム板などを所定形状に加工したもの、両面に樹脂被膜を有するアルミニウム箔（アルミニウムラミネートシート）、樹脂ケースなどが用いられる。ケース内に極板群とともに収容される電解液の組成は、電池の種類に応じて異なる。電池が、例えばリチウムイオン二次電池の場合、電解液には、非水溶媒にリチウム塩を溶解させたものが用いられる。電解液におけるリチウム塩濃度は、例えば０．５〜１．５ｍｏｌ／Ｌである。
【００６３】
非水溶媒には、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネートなどの環状カーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、エチルプロピルカーボネート、メチルプロピルカーボネート、メチルイソプロピルカーボネート、ジプロピルカーボネートなどの非環状カーボネート、蟻酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチルなどの脂肪族カルボン酸エステル、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトンなどのγ−ラクトン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタンなどの非環状エーテル、テトラヒドロフラン、２−メチル−テトラヒドロフランなどの環状エーテル、ジメチルスルホキシド、１，３−ジオキソラン、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリオクチルなどのアルキルリン酸エステルやそれらのフッ化物などを用いることができる。これらは複数種を組み合わせて用いることが好ましい。特に、環状カーボネートと非環状カーボネートを含む混合物、環状カーボネートと非環状カーボネートと脂肪族カルボン酸エステルを含む混合物などが好ましい。
【００６４】
リチウム塩には、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｌＣｌ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＣｌ、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣＦ３ＣＯ２、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２、ＬｉＰＦ３（ＣＦ３）３、ＬｉＰＦ３（Ｃ２Ｆ５）３などを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよいが、少なくともＬｉＰＦ６を用いることが好ましい。
【００６５】
次に、図６に示すような捲回型極板群の製造法の一例について説明する。なお、図６は、第１電極を中心に描かれた捲回型極板群の部分的な概念図であり、更に外周側の合剤層や極板等は省略されている。
（イ）第１電極の作製
捲回型極板群に用いる第１電極は、帯状の形状を有すること以外、積層型極板群に用いる第１電極と同様の構造を有する。従って、第１電極の製造法は積層型の場合とほぼ同様である。
例えば、図５に示したのと同様の第１電極からなる集合体を作製する。次に、上記と同様に、第１電極合剤層の周縁部のうち、少なくとも導電層の露出部側の反対側に、絶縁材料を塗工する。この部分は、極板群において、第２集電体シートの導電層の露出部と隣接することになる。
（ロ）第２電極の作製
ここでも、図５に示したのと同様の第２電極からなる集合体を作製する。
【００６６】
（ハ）極板群の作製
第１電極からなる集合体と第２電極からなる集合体とを、セパレータ４０を介して捲回する。このとき、帯状の第１電極合剤層３２ａと第２電極合剤層３２ｂとが互いに対面するように電極を配置する。また、第１電極における導電層の露出部および絶縁材料が、それぞれ第２電極における絶縁材料および導電層の露出部と対面するように両極板を配置する。その結果、交互に逆向きに配列した複数の捲回型極板群からなる長尺筒状の集合体が得られる。
【００６７】
長尺筒状の集合体は、極板群ごとに分割する。このような極板群の一方の側面（底面）には、第１集電体シートの導電層の露出部と第２集電体シートの絶縁部とが交互に、同心円状に配列しており、他方の側面（底面）には、第２集電体シートの導電層の露出部と第１集電体シートの絶縁部とが交互に、同心円状に配列している。
【００６８】
第１集電体シートの導電層の露出部が配列している底面および第２集電体シートの導電層の露出部が配列している底面を、上記と同様に、それぞれ金属で被覆することにより、第１端子４１および第２端子４２を形成することができる。第２電極合剤層３２ｂの端面には絶縁材料３６ｂが塗工されているため、第１端子４１と第２電極との短絡は起こらないし、第１電極合剤層３２ａの端面には絶縁材料３６ａが塗工されているため、第２端子４２と第１電極との短絡は起こらない。
【００６９】
【実施例】
《実施例１》
本実施例では、以下の要領で積層型のリチウムイオン二次電池を作製した。
（イ）第１電極の作製
横１９８ｍｍ、縦２８２ｍｍ、厚さ７μｍのポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴという）のシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクを用いて、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３行６列に配列する複数の矩形（６５ｍｍ×４６ｍｍ）の銅の蒸着層を形成した。銅の蒸着層の厚さは、０．１μｍとした。銅の蒸着は、エレクトロンビーム法により行った。
【００７０】
次に、活物質の球状黒鉛（黒鉛化メソフェーズ小球体）１００重量部と、結着剤のスチレンブタジエンゴム３重量部と、分散媒である適量のカルボキシメチルセルロース水溶液とを混合することにより、第１電極合剤からなるペーストを調製した。そして、ペーストを各蒸着層の中央部を除く全面に塗工した。その結果、各蒸着層の上に、３２ｍｍ×４６ｍｍの第１電極合剤層が２つずつ形成された。２つの第１電極合剤層の間には、幅１ｍｍの溝状に、合剤を有さない銅の蒸着層の露出部を残した。その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜を厚さ７０μｍになるまでローラで圧延した。
【００７１】
第１電極合剤層の周縁部のうち、銅の蒸着層の露出部に隣接する部分の反対側の部分に、絶縁材料として、幅０．３ｍｍのポリフッ化ビニリデンを塗工した。こうして、両面に６行６列の第１電極合剤層を有する第１電極の集合体を得た。
【００７２】
（ロ）第２電極の作製
まず、両面に第２電極合剤層を有する第２電極を作製した。
横１９８ｍｍ、縦２８２ｍｍ、厚さ７μｍのＰＥＴシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクを用いて、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３行６列に配列する複数の矩形（６４ｍｍ×４５ｍｍ）のアルミニウムの蒸着層を形成した。Ａｌの蒸着層の厚さは、０．１μｍとした。Ａｌの蒸着は、抵抗加熱法により行った。
【００７３】
次に、活物質のコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）１００重量部と、導電材のアセチレンブラック３重量部と、結着剤のポリフッ化ビニリデン７重量部と、分散媒である適量のカルボキシメチルセルロース水溶液とを混合することにより、第２電極合剤からなるペーストを調製した。そして、ペーストを各蒸着層の中央部を除く全面に塗工した。その結果、各蒸着層の上に、３１ｍｍ×４５ｍｍの第２電極合剤層が２つずつ形成された。２つの第２電極合剤層の間には、幅２ｍｍの溝状に、合剤を有さないＡｌの蒸着層の露出部を残した。その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜を厚さ７０μｍになるまでローラで圧延した。
【００７４】
次に、第２電極合剤層の周縁部のうち、蒸着層の露出部に隣接する部分の反対側の部分に、絶縁材料として、幅０．３ｍｍのポリフッ化ビニリデンを塗工した。こうして、両面に６行６列の第２電極合剤層を有する第２電極の集合体を得た。
一方、片面だけに第２電極合剤層を有する第２電極についても、他方の面に導電層、第２電極合剤層および絶縁材料を設けないこと以外、上記と同様の方法で作製した。
【００７５】
（ハ）極板群の作製
両面に第１電極合剤層を有する第１電極からなる集合体２つで、両面に第２電極合剤層を有する第２電極からなる集合体１つを、セパレータを介して挟持した。このとき、第１電極合剤層と第２電極合剤層とを互いに対面させた。また、第１電極における銅の蒸着層の露出部およびポリフッ化ビニリデンが、それぞれ第２電極におけるポリフッ化ビニリデンおよびＡｌの蒸着膜の露出部と対面するように、両極板を配置した。そして、両最外面に、片面だけに第２電極合剤層を有する一対の第２電極を配し、これらで内側の電極を挟持し、全体をプレスした。その結果、複数の極板スタックからなる集合体が得られた。
【００７６】
次に、切断位置を、第１電極における銅の蒸着層の露出部の中心、第２電極におけるＡｌの蒸着層の露出部の中心に対応させて、複数の極板スタックからなる集合体を極板スタック毎に分割した。その結果、一連の塗工・積層工程により、一度に３６個もの極板スタックを得ることができた。
【００７７】
第１集電体シートの銅の蒸着膜の露出部と第２集電体シートのＰＥＴ樹脂部とが交互に配列する側面に、半溶融状態の銅微粒子を吹き付けた。その結果、前記側面に、厚さ０．５ｍｍの銅膜が形成された。このとき、銅の蒸着層の露出部が、銅膜の内部に深さ０．２ｍｍまで食い込んでいた。この銅膜は、そのまま負極端子として用いた。
【００７８】
次に、第２集電体シートのＡｌの蒸着層の露出部と第１集電体シートのＰＥＴ樹脂部とが交互に配列する側面に、半溶融状態のアルミニウム微粒子を吹き付けた。その結果、前記側面に、厚さ０．５ｍｍのアルミニウム膜が形成された。このとき、Ａｌの蒸着層の露出部が、アルミニウム膜の内部に深さ０．２ｍｍまで食い込んでいた。このアルミニウム膜は、そのまま正極端子として用いた。
【００７９】
［評価］
得られた極板群の銅膜（負極端子）と、アルミニウム膜（正極端子）とに、それぞれリード線を接続し、極板群を電解液に浸漬し、外部の充放電装置を用いて、２０℃雰囲気中で、充放電試験を行った。ここでは、エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とを体積比３０：７０で混合した混合溶媒に、ＬｉＰＦ６を１モル／Ｌの濃度で溶解して電解液を調製した。
充電および放電は、それぞれ電極面積に対して２．５ｍＡ／ｃｍ２の電流モードで行った。充電終止電圧は４．２Ｖとした。放電終止電圧は３．０Ｖとした。
上記条件によって得られた電気容量は９００ｍＡｈであった。また、実施例１のリチウムイオン二次電池を落下させて機械的衝撃を与えても、内部短絡に由来する電圧降下などの異常は認められなかった。
【００８０】
《実施例２》
第１電極の集電体シートを以下のように作製した。
横１９８ｍｍ、縦２８２ｍｍ、厚さ７μｍのポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴという）のシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクをＰＥＴシートの両面に貼り付け、開口部から露出するＰＥＴシート部分に銅をメッキした。その結果、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３行６列に配列する複数の矩形（６５ｍｍ×４６ｍｍ）の銅のメッキ層が形成された。銅のメッキ層の厚さは、１μｍとした。銅のメッキは電解法により行った。
【００８１】
次に、第２電極の集電体シートを以下のように作製した。
横１９８ｍｍ、縦２８２ｍｍ、厚さ７μｍのポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴという）のシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクをＰＥＴシートの両面に貼り付け、開口部から露出するＰＥＴシート部分にＡｌを蒸着した。その結果、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３行６列に配列する複数の矩形（６５ｍｍ×４６ｍｍ）のＡｌの蒸着層が形成された。Ａｌ蒸着層の厚さは、０．１μｍとした。Ａｌの蒸着は、ｒｆ加熱法により行った。
【００８２】
上述の集電体シートをそれぞれ用いたこと以外、実施例１と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製し、実施例１と同様に評価した。その結果、実施例２のリチウムイオン二次電池の電気容量は９００ｍＡｈであり、実施例２のリチウムイオン二次電池を落下させて機械的衝撃を与えても、内部短絡に由来する電圧降下などの異常は認められなかった。
【００８３】
なお、比較として、従来から用いられている銅箔からなる芯材を用いて負極を作製し、アルミニウム箔からなる芯材を用いて正極を作製したところ、同様の容量の電池を得るためには、電池の容積が実施例１のリチウムイオン二次電池の１．２倍となった。また、このリチウムイオン二次電池を落下させて機械的衝撃を与えたところ、内部短絡に由来する若干の電圧降下が認められた。
【００８４】
【発明の効果】
上述のように、本発明の電気化学素子においては、集電体シートの表面に導電部と絶縁部とが共存することから、集電体シートの導電部に電極合剤を担持する一方で、絶縁部には電極合剤を担持しないことが可能である。このような構造によれば電気化学素子の内部短絡の可能性は大きく低減する。また、本発明によれば、正極端子や負極端子の構造が簡略であり、集電タブや集電リードを用いる必要はないため、小型でも高い電気容量を有し、信頼性の高い電気化学素子を提供することができる。そして、本発明によれば、同時に複数の電気化学素子を効率的に製造することができる。このような電気化学素子を含む非水電解液二次電池を用いることにより、信頼性の高い携帯電話、携帯情報端末機器、カムコーダ、パーソナルコンピュータ、ＰＤＡ、携帯音響機器、電気自動車、ロードレベリング用電源などの機器を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の電気化学素子の積層型極板群の一例の縦断面図である。
【図２】図１の極板群のａ−ａ線断面図である。
【図３】第１電極または第２電極の集合体を得るための集電体シートの一例の上面図である。
【図４】第１電極および第２電極からなる集合体の一例の斜視図である。
【図５】第１電極および第２電極からなる集合体の別の一例の斜視図である。
【図６】本発明の電気化学素子の捲回型極板群の一例の縦断面図である。
【図７】本発明の集電体シートＡの上面図である。
【図８】集電体シートＡのａ−ａ線断面図（ａ）および導電部に電極合剤を設けた集電体シートＡのａ−ａ線断面図（ｂ）である。
【図９】集電体シートＡのｂ−ｂ線断面図（ａ）および導電部に電極合剤を設けた集電体シートＡのｂ−ｂ線断面図（ｂ）である。
【図１０】本発明の集電体シートＢの上面図である。
【図１１】集電体シートＢのａ−ａ線断面図（ａ）および導電部に電極合剤を設けた集電体シートＢのａ−ａ線断面図（ｂ）である。
【図１２】集電体シートＢのｂ−ｂ線断面図（ａ）および導電部に電極合剤を設けた集電体シートＢのｂ−ｂ線断面図（ｂ）である。
【符号の説明】
１０ 極板群
１１ａ、ｂ 樹脂シート
１１ｘ、ｘ’、ｘ” 第１集電体シートの端部
１１ｙ、ｙ’、ｙ” 第２集電体シートの端部
１２ａ、ｂ 導電層
１２ｘ、ｙ 導電層の端部
１３ａ 第１集電体シート
１３ｂ 第２集電体シート
１４ａ 第１電極合剤層
１４ｂ 第２電極合剤層
１５ａ 第１電極
１５ｂ、ｂ’ 第２電極
１６ セパレータ
１７ａ 第１端子
１７ｂ 第２端子
１８ａ 第１絶縁材料部
１８ｂ 第２絶縁材料部
２１ａ、ｂ 樹脂シート
２２ａ 第１電極合剤層
２２ｂ 第２電極合剤層
２３ａ、ｂ 導電層の露出部
２４ａ 第１端子との接続部
２４ｂ 第２端子との接続部
２５ａ、ｂ 樹脂シートの露出部に対応する絶縁部
２６ａ 導電層
３１ａ、ｂ 樹脂シート
３２ａ 帯状の第１電極合剤層
３２ｂ 帯状の第２電極合剤層
３３ａ、ｂ 導電層の露出部
３４ａ 第１端子との接続部
３４ｂ 第２端子との接続部
３５ａ、ｂ 樹脂シートの露出部に対応する絶縁部
５０ 集電体シートＡ
５１ 導電部
５２ 絶縁部
５３ 絶縁シート
５４ 導電層
５５ 電極合剤
６１、６２ 電極合剤未塗工部
６３ 導電層の露出部
８０ 集電体シートＢ
８１ 導電部
８２ 絶縁部
８３ 導電シート
８４ 絶縁層
８５ 電極合剤
９１、９２ 電極合剤未塗工部
９３ 導電シートの露出部[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a current collector sheet for an electrochemical device for supporting an electrode mixture and an electrochemical device.
[0002]
[Prior art]
BACKGROUND ART An electrochemical element such as a secondary battery includes an electrode group including a positive electrode, a negative electrode, and a separator. The electrode group includes a stacked type and a wound type. A stacked electrode plate group is obtained by alternately stacking a positive electrode and a negative electrode via a separator. The wound electrode plate group is obtained by winding a long positive electrode and a negative electrode via a separator. Each of the positive electrode and the negative electrode is composed of a current collector sheet and at least one electrode mixture layer carried on the current collector sheet. For the current collector sheet, a metal foil or the like which is entirely composed of a conductive portion is used. These electrode plates have side surfaces in which the ends of the positive electrode and the negative electrode are alternately arranged. In such an electrode group, a short circuit is prevented by extracting electricity from the side surface using a current collecting tab or a current collecting lead.
[0003]
2. Description of the Related Art In recent years, as electronic and electrical devices have become smaller and lighter, demands for smaller and lighter electrochemical devices have been increasing. However, the current electrochemical device has a complicated internal structure, and there is a limit to improving the electric capacity of a product per a certain volume. In some cases, the complicated structure hinders the improvement of the reliability of the electrochemical device. For example, a current collecting tab or current collecting lead connected to the electrode may prevent uniform electrode reaction on the electrode surface, or an internal short circuit may occur when a larger metal burr occurs on the cut surface of the tab or lead than usual. Or
[0004]
Therefore, from the viewpoint of simplifying the internal structure of the battery, the positive electrode protrudes from one of the side surfaces of the electrode plate group, and the negative electrode protrudes from the side surface opposite to the side surface. Instead, it is proposed to extract electricity directly from each side. For example, in a battery having a stacked electrode plate group, a technique has been proposed in which protruded electrode plates of the same polarity are integrally joined using a predetermined metal member (for example, see Patent Document 1). Further, in a battery having a wound electrode group, a technique has been proposed in which a protruding electrode material having the same polarity is joined to a plate-shaped current collector plate (for example, see Patent Document 2). .
[0005]
[Patent Document 1]
JP 2001-126707 A [Patent Document 2]
JP 2000-294222 A
[Problems to be solved by the invention]
However, since the conventional current collector sheet for supporting the electrode mixture is entirely composed of a conductive portion, the uncoated portion of the electrode mixture always has conductivity, so the possibility of internal short circuit is high. Problem. Further, when the positive electrode protrudes from one of the side surfaces of the electrode plate group and the negative electrode protrudes from the side surface opposite to the side surface, the current collecting structure becomes complicated, so that the electrode group must be manufactured one by one. Therefore, the manufacturing process of the electrode group becomes complicated.
That is, there is a problem that a plurality of electrode plate groups cannot be simultaneously manufactured.
[0007]
[Means for Solving the Problems]
An object of the present invention is to improve the above problem by allowing a conductive portion and an insulating portion to coexist on the surface of a current collector sheet. According to the present invention, it is possible to support the electrode mixture on the conductive portion of the current collector sheet while not supporting the electrode mixture on the insulating portion. According to such a structure, the uncoated portion of the electrode mixture of the current collector sheet is formed of an insulating portion except for the current collecting portion, so that the possibility of an internal short circuit is greatly reduced. Further, in the current collector, the conductive portion of the current collector sheet of one electrode and the insulating portion of the current collector sheet of the other electrode can be alternately arranged, so that the current collecting structure is simplified. You. As described above, according to the present invention, it is possible to provide an electrochemical device having a simple current collection structure, high reliability, and high electric capacity. Further, according to the present invention, a plurality of electrochemical devices can be efficiently manufactured at the same time.
[0008]
That is, the present invention is a current collector sheet for an electrochemical element having a conductive portion and an insulating portion on the surface, wherein the current collector sheet includes an insulating sheet, and the conductive portion has a surface of the insulating sheet. Wherein the insulating portion comprises an exposed portion of the insulating sheet, and the conductive layer comprises at least one selected from the group consisting of a metal deposition layer and a metal plating layer. The present invention relates to a current collector sheet.
[0009]
The present invention is also a current collector sheet for an electrochemical element having a conductive portion and an insulating portion on the surface, wherein the current collector sheet includes a conductive sheet, and the insulating portion has a surface of the conductive sheet. Wherein the conductive portion is formed of an exposed portion of the conductive sheet, and the insulating layer is formed of a masking tape.
[0010]
The present invention also provides an electrode plate group comprising (a) at least one first electrode, (b) at least one second electrode, and (c) a separator interposed between the first electrode and the second electrode. Wherein the first electrode (a) comprises a first current collector sheet and at least one first electrode mixture layer carried on the first current collector sheet, and the second electrode (b) comprises: Consisting of a second current collector sheet and at least one second electrode mixture layer supported thereon, at least one of the first current collector sheet and the second current collector sheet includes a conductive sheet, and Having a conductive portion and an insulating portion on the surface, the conductive portion is formed of a conductive layer formed on the surface of the insulating sheet, the insulating portion is formed of an exposed portion of the insulating sheet, the conductive layer, Selected from the group consisting of a metal deposition layer and a metal plating layer An electrochemical device comprising at least one.
[0011]
The present invention also provides an electrode plate group comprising (a) at least one first electrode, (b) at least one second electrode, and (c) a separator interposed between the first electrode and the second electrode. Wherein the first electrode (a) comprises a first current collector sheet and at least one first electrode mixture layer carried on the first current collector sheet, and the second electrode (b) comprises: Consisting of a second current collector sheet and at least one second electrode mixture layer supported thereon, at least one of the first current collector sheet and the second current collector sheet includes a conductive sheet, and Having a conductive portion and an insulating portion on the surface, the insulating portion comprises an insulating layer formed on the surface of the conductive sheet, the conductive portion comprises an exposed portion of the conductive sheet, the insulating layer, The present invention relates to an electrochemical device comprising a masking tape.
[0012]
The first current collector sheet is connected to a first terminal on a first side surface of the electrode plate group, and the second current collector sheet is connected to a second terminal on a second side surface of the electrode plate group. Is preferred. Further, when both the first current collector sheet and the second current collector sheet include an insulating sheet and have a conductive portion and an insulating portion on the surface, or when the first current collector sheet and the second current collector sheet have an insulating portion. When both the current collector sheets include a conductive sheet and have a conductive portion and an insulating portion on the surface, the insulating portion of the first current collector sheet is disposed on the second side surface of the electrode plate group. Preferably, the insulating portion of the second current collector sheet is provided on the first side surface of the electrode plate group.
[0013]
It is preferable that the first side surface and the second side surface are located on opposite sides of the electrode plate group.
The first side surface may be provided with a first insulating material portion for insulating the first terminal and the second electrode, and the second side surface may be provided with the second terminal, the first electrode, Can be provided with a second insulating material portion for insulating the.
The electrode group has a side surface on which an insulating portion of the first current collector sheet and / or an insulating portion of the second current collector sheet are arranged, in addition to the first side surface and the second side surface. Can be. For example, an insulating portion of the first current collector sheet and an insulating portion of the second current collector sheet can be arranged on a side surface of the electrode plate group other than the first side surface and the second side surface.
[0014]
The metal deposition layer is preferably formed by at least one method selected from the group consisting of a resistance heating method, an rf heating method, and an electron beam method.
The masking tape is preferably made of a base material and an adhesive carried on the base material.
[0015]
The present invention includes, for example, the following electrochemical elements.
An electrochemical element having an electrode group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked with a separator interposed therebetween, wherein each of the plurality of first electrodes has a conductive portion and an insulating portion on a surface thereof. A first current collector sheet having at least one first electrode mixture layer supported on the first current collector sheet, and the plurality of second electrodes each having a conductive portion and an insulating portion on a surface. A conductive sheet of the first current collector sheet is connected to a first terminal on a first side surface of the electrode plate group; A conductive portion of the current collector sheet is connected to a second terminal on the second side surface of the electrode plate group, an insulating portion of the first current collector sheet is disposed on the second side surface, An insulating portion is disposed on the first side surface, and each of the current collector sheets includes: Including an edge sheet, the conductive portion comprises a conductive layer formed on the surface of the insulating sheet, the insulating portion comprises an exposed portion of the insulating sheet, and the conductive layer comprises a metal deposition layer and a metal plating layer. An electrochemical device comprising at least one member selected from the group consisting of:
[0016]
An electrochemical device having an electrode group in which a first electrode and a second electrode are wound via a separator, wherein the first electrode has a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion on a surface. And at least one first electrode mixture layer carried thereon, wherein the second electrode has a second current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion on its surface, and at least one first electrode material carried thereon. A conductive portion of the first current collector sheet, the conductive portion of the first current collector sheet being connected to a first terminal on a first bottom surface (first side surface) of the electrode plate group, and a conductive portion of the second current collector sheet; Is connected to a second terminal on a second bottom surface (second side surface) of the electrode plate group, an insulating portion of the first current collector sheet is arranged on the second bottom surface, and an insulation of the second current collector sheet is provided. A collector disposed on the first bottom surface, wherein the current collector sheet includes a conductive sheet; Parts are made of an insulating layer formed on the surface of the conductive sheet, the conductive portion is composed of the exposed portion of the conductive sheet, the insulating layer, an electrochemical device consisting of masking tape.
[0017]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Embodiment 1
In the present embodiment, a current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion on the surface, including an insulating sheet, wherein the conductive portion comprises a conductive layer formed on the surface of the insulating sheet, The current collector sheet (current collector sheet A) is described in which the portion is an exposed portion of the insulating sheet and the conductive layer is at least one selected from the group consisting of a metal deposition layer and a metal plating layer. .
FIG. 7 shows a top view of the current collector sheet A50. FIG. 8A is a cross-sectional view of the current collector sheet A taken along line aa, and FIG. 9A is a cross-sectional view of the current collector sheet A taken along line bb.
The current collector sheet A includes an insulating sheet 53 and conductive layers 54 provided on both sides of the insulating sheet 53. The surface of the conductive layer 54 becomes a conductive part 51, and an exposed part of the insulating sheet 53 becomes an insulating part 52.
Since the conductive portion and the insulating portion coexist on the surface of the current collector sheet A, when the insulating portion is an uncoated portion of the electrode mixture, the possibility of occurrence of an internal short circuit is greatly reduced. For example, as shown in FIGS. 8B and 9B, when the electrode mixture 55 is provided only on the conductive portion 51, the surface of the insulating sheet is exposed in the electrode mixture uncoated portions 61 and 62. I do. Since these exposed portions are insulating, they do not directly cause an internal short circuit. On the other hand, the exposed portion 63 of the conductive layer can be used as a connection portion with a terminal used for current collection.
[0018]
The thickness of the insulating sheet is preferably, for example, 0.5 to 500 μm. Further, the thickness of the conductive layer is preferably 0.01 to 100 μm. A normal insulating sheet having a flat surface may be used, or a perforated body, lath body, porous body, net, foam, woven fabric, nonwoven fabric, or the like may be used. Further, an insulating sheet having unevenness on the surface can be used.
[0019]
As the insulating sheet, for example, a resin sheet can be used. Examples of the resin constituting the resin sheet include olefin-based polymers such as polyethylene, polypropylene and polymethylpentene; ester-based polymers such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polycyclohexylene dimethylene terephthalate, and polyarylate; and polyphenylene sulfide. Thioether-based polymers such as polystyrene, aromatic vinyl-based polymers such as polystyrene, nitrogen-containing polymers such as polyimide and aramid resin, and fluorine polymers such as polytetrafluoroethylene and polyvinylidene fluoride. These may be used alone, or a copolymer, a polymer alloy, a polymer blend or the like in which two or more kinds are combined may be used.
[0020]
In the present embodiment, at least one selected from the group consisting of a metal deposition layer and a metal plating layer is used as the conductive layer. The metal deposition layer is particularly suitable when a relatively thin conductive layer of 0.5 μm or less is desired. Further, the metal plating layer is particularly suitable when a relatively thick conductive layer exceeding 0.5 μm is desired.
A metal deposition layer and a metal plating layer can be used in combination. For example, when a metal deposition layer serving as a base is pattern-deposited on an insulating sheet and then a metal plating layer is formed thereon, pattern plating becomes easy. Therefore, when a conductive layer having a thickness exceeding 0.5 μm is formed in a desired shape pattern, the combined use of a metal deposition layer and a metal plating layer is extremely useful.
[0021]
The metal deposition layer may be manufactured by any method, and for example, can be manufactured by a resistance heating method, an rf heating method, an electron beam method, or the like. In particular, it is preferable to employ at least one method selected from the group consisting of the rf heating method and the electron beam method. The metal vapor deposition layer having a predetermined shape pattern can be formed by performing vapor deposition on an insulating sheet covered with a mask having openings of a predetermined shape.
[0022]
The metal plating layer may be formed by any method, but is preferably formed by a method such as an electrolytic method or an electroless method. A metal plating layer having a predetermined shape pattern can be formed by plating an insulating sheet covered with a mask having openings of a predetermined shape.
[0023]
For the conductive layer of the positive electrode current collector sheet, for example, stainless steel, aluminum, an aluminum alloy, titanium, carbon, or the like can be used, and particularly, aluminum, an aluminum alloy, or the like is preferably used. For the conductive layer of the negative electrode current collector sheet, for example, stainless steel, nickel, copper, a copper alloy, titanium, or the like can be used, and particularly, copper, a copper alloy, or the like is preferably used.
[0024]
Embodiment 2
In the present embodiment, a current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion on the surface, including a conductive sheet, wherein the insulating portion comprises an insulating layer formed on the surface of the conductive sheet, A current collector sheet (current collector sheet B) in which a portion is formed of an exposed portion of the conductive sheet and the insulating layer is formed of a masking tape will be described.
FIG. 10 shows a top view of the current collector sheet B80. FIG. 11A is a cross-sectional view of the current collector sheet B taken along the line aa, and FIG. 12A is a cross-sectional view of the current collector sheet B taken along the line bb.
The current collector sheet B includes a conductive sheet 83 and insulating layers 84 provided on both sides of the conductive sheet 83. The surface of the insulating layer 84 serves as an insulating part 82, and the exposed part of the conductive sheet 83 serves as a conductive part 81.
Since the conductive portion and the insulating portion coexist on the surface of the current collector sheet B, when the insulating portion is an uncoated portion of the electrode mixture, the possibility of occurrence of an internal short circuit is greatly reduced. For example, as shown in FIGS. 11B and 12B, when the electrode mixture 85 is provided only on the conductive portion 81, the surface of the insulating layer is exposed in the electrode mixture uncoated portions 91 and 92. I do. Since these exposed portions are insulating, they do not directly cause an internal short circuit. On the other hand, the exposed portion 93 of the conductive sheet can be used as a connection portion with a terminal used for current collection.
[0025]
The thickness of the conductive sheet is preferably, for example, 0.5 to 500 μm. Further, the thickness of the insulating layer is preferably 0.01 to 100 μm. An ordinary conductive sheet having a flat surface may be used, or a perforated body, lath body, porous body, net, foam, woven fabric, nonwoven fabric, or the like may be used. Alternatively, a conductive sheet having unevenness on the surface can be used.
[0026]
As the conductive sheet, an electron conductor that does not cause a chemical change in the configured battery can be used without particular limitation. For example, a metal sheet or the like can be used. As the conductive sheet used for the positive electrode, for example, stainless steel, aluminum, an aluminum alloy, titanium, carbon, or the like can be used, and particularly, aluminum, an aluminum alloy, or the like is preferably used. As the conductive sheet used for the negative electrode, for example, stainless steel, nickel, copper, a copper alloy, titanium, or the like can be used. In particular, copper, a copper alloy, or the like is preferably used. A conductive sheet made of a single material may be used, or an alloy sheet or a plated sheet made of two or more materials may be used.
[0027]
In this embodiment, a masking tape is used as the insulating layer. The masking tape is suitable as an insulating portion of the current collector sheet because an insulating layer of any shape can be easily formed. The masking tape includes, for example, a base made of a material having an electrolytic solution resistance, and an adhesive carried on the base. The thickness of the masking tape is not particularly limited, but is preferably equal to or less than the same thickness as the electrode mixture layer carried on the current collector sheet.
[0028]
Examples of the base material include olefin resins such as polyethylene, polypropylene and polymethylpentene; ester resins such as polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polycyclohexylene dimethylene terephthalate, polyarylate, and polycarbonate; polyethylene oxide, polypropylene oxide, Ether resins such as polyacetal, polyphenylene ether, polyetheretherketone, and polyetherimide; sulfone resins such as polysulfone and polyethersulfone; acrylonitrile resins such as polyacrylonitrile, AS resin and ABS resin; thioether resins such as polyphenylene sulfide Resin; Aromatic vinyl resin such as polystyrene; Nitrogen-containing resin such as polyimide and aramid resin; Polytetrafluoroe Acrylic resins polymethyl methacrylate; Ren, fluororesin such as polyvinylidene fluoride copolymer containing these polymers can be used a polymer alloy or polymer blend, and the like. These may be used alone or in combination of two or more. Of these, polyethylene, polypropylene, polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polyphenylene sulfide, polyimide, aramid resin, copolymers containing these polymers, polymer alloys or polymer blends are particularly preferred. The pressure-sensitive adhesive is not particularly limited, and for example, an acrylic resin, a butyl rubber-based resin, or the like can be used.
[0029]
Embodiment 3
In the present embodiment, an example in which a current collector sheet A is used will be described as an example of an electrochemical element having a stacked electrode group.
FIG. 1 shows a longitudinal sectional view of a stacked electrode group of the electrochemical device according to the present embodiment. FIG. 2 shows a sectional view of the electrode plate group taken along line aa. The electrode group 10 includes a plurality of first electrodes 15a and second electrodes 15b that are alternately stacked, and a separator 16 is interposed between the first electrodes 15a and the second electrodes 15b.
The first electrode 15a includes a first current collector sheet 13a and two first electrode mixture layers 14a. The first current collector sheet 13a has a predetermined shape pattern provided on the resin sheet 11a and both surfaces thereof. Of the conductive layer 12a. The surface of the conductive layer 12a becomes a conductive part of the first current collector sheet, and the exposed part of the resin sheet 11a becomes an insulating part.
[0030]
A conductive layer 12a is provided on the entire surface of the first current collector sheet except for the end portions 11x, 11x 'and 11x ". Since the surface of the conductive layer 12a is a conductive portion, the first electrode layer is formed thereon. An end portion 11x, 11x 'and 11x "of the first current collector sheet having no conductive layer 12a is an insulating portion. An exposed portion of the conductive layer 12a used for current collection is left at an end 12x opposite to the end 11x.
[0031]
The electrode group 10 includes two types of second electrodes 15b and 15b '. The inner second electrode 15b sandwiched between the two first electrodes 15a has the same structure as the first electrode 15a, except that the arrangement in the electrode group is reversed. That is, the inner second electrode 15b is composed of the second current collector sheet 13b and the two second electrode mixture layers 14b, and the second current collector sheet 13b is formed of the resin sheet 11b and the predetermined surfaces provided on both surfaces thereof. Of the conductive layer 12b having the following pattern. The two outermost second electrodes 15b 'have the same structure as the inner second electrode except that the conductive layer 12b and the second electrode mixture layer 14b are provided on one surface of the resin sheet 11b, not on both surfaces. Having.
[0032]
A conductive layer 12b is provided on the entire surface except for the end portions 11y, 11y 'and 11y "of the second current collector sheet. Since the surface of the conductive layer 12b becomes a conductive portion, the second electrode layer is formed thereon. An end portion 11y, 11y 'and 11y "of the second current collector sheet having no conductive layer 12b is an insulating portion. An exposed portion of the conductive layer 12b used for current collection is left at an end 12y located on the opposite side of the end 11y.
[0033]
In FIGS. 1 and 2, on each side surface of the electrode group 10, end portions of each current collector sheet and end portions of the separator are alternately arranged.
The exposed portion (end 12x) of the conductive layer 12a of the first current collector sheet 13a is disposed on the first side surface (the left side in FIG. 1) of the electrode plate group 10, and the insulating portion (end 11x) on the opposite side. ) Are arranged on the second side surface (the right side in FIG. 1) of the electrode plate group 10. On the other hand, the exposed portion (end portion 12y) of the conductive layer 12b of the second current collector sheet 13b is arranged on the second side surface of the electrode plate group 10, and the opposite insulating portion (end portion 11y) is It is arranged on the first side surface of the electrode plate group 10. In FIG. 1, the first side surface and the second side surface are located on opposite sides of the electrode plate group from each other, but the arrangement is not particularly limited.
[0034]
As described above, since the first electrode and the second electrode are arranged in opposite directions, the exposed portion (end 12x) of the conductive layer 12a of the first current collector sheet 13a is The end portion is adjacent to the insulating portion (end portion 11y) of the second current collector sheet 13b. The exposed portion (end 12y) of the conductive layer 12b of the second current collector sheet 13b is adjacent to the insulating portion (end 11x) of the first current collector sheet 13a via the end of the separator 16. With such an arrangement, it is easy to prevent a short circuit between the first electrode and the second electrode, and the exposed portions of the conductive layers of the plurality of first current collector sheets or the second current collector sheets are formed. It is also easy to obtain high-capacity electrode plates by connecting them in parallel. From the viewpoint of reliably preventing a short circuit, the insulating portion (end 11y) of the second current collector sheet adjacent to the exposed portion (end 12x) of the conductive layer 12a of the first current collector sheet 13a and the second current collector The insulating portion (end 11x) of the first current collector sheet 13a adjacent to the exposed portion (end 12y) of the conductive layer 12b of the body sheet 13b has a width of 0.001 mm or more, preferably 0.1 mm or more. Is preferred.
[0035]
When the exposed portions of the conductive layers 12a and 12b of the plurality of first current collector sheets 13a or the second current collector sheets 13b are connected in parallel as shown in FIG. The exposed portions may be connected to each other by a method. For example, a method of covering the first side surface and the second side surface with a coating of a conductive material can be used. The thickness of the coating of the conductive material is, for example, about 0.01 to 1 mm. The coating of the conductive material thus obtained can be used as a first terminal 17a and a second terminal 17b for current collection. In order to obtain a good current collecting state, it is preferable that the contact area between the exposed portions of the conductive layers 12a and 12b and the coating of the conductive material is large, and the exposed portions of the conductive layers 12a and 12b are formed of the coating of the conductive material (terminal). 17a, b) is preferably buried to a depth of 0.001 to 1 mm.
[0036]
In FIGS. 1 and 2, the ends of the first electrode mixture layer 14a and the second electrode mixture layer 14b are arranged at positions depressed from the third side surface and the fourth side surface. The end may be arranged flush with the end of the insulating portion of each current collector sheet and the separator. Even with such a structure, it is possible to sufficiently prevent a short circuit by covering the third side surface and the fourth side surface with an insulating material.
[0037]
In the electrode plate group 10, since the end portions of the separator and the electrode plate do not protrude from the side surfaces, the volume efficiency is high and a high capacity can be obtained. In addition, such an electrode group has a well-balanced and simple structure, so that it is easy to ensure reliability. In addition, a large number of such electrode plates can be manufactured at the same time, so that the manufacturing cost can be reduced.
[0038]
A first insulating material portion 18a for insulating the first terminal 17a from the second electrodes 15b and b 'can be provided on the first side surface of the electrode plate group 10, and the second terminal portion is provided on the second side surface. A second insulating material part 18b for insulating the first electrode 17a from the first electrode 15a can be provided. The insulating portion (end 11y) of the second current collector sheet 13b is disposed on the first side surface, and the insulating portion (end portion 11x) of the first current collector sheet 13a is disposed on the second side surface. Therefore, a short circuit can be prevented without providing an insulating material portion. However, by further providing the insulating material portions 18a and 18b, the possibility of a short circuit is greatly reduced. The thickness of the insulating material portions 18a and 18b is not particularly limited, but is preferably 0.001 mm or more, and more preferably 0.01 mm or more.
[0039]
The method for providing the insulating material portions 18a and 18b is not particularly limited, but in a manufacturing process of the electrode plate, a paste or liquid insulating material is previously coated with a current collector around the electrode mixture layers 14a and 14b by a screen printing method. It is possible to adopt a method of applying the ink on the sheets 13a and 13b. By attaching a film-shaped or tape-shaped insulating material on the current collector sheets 13a and 13b around the electrode mixture layers 14a and 14b, the insulating material portion can be provided. In FIG. 2, the third and fourth side surfaces of the electrode plate group 10 are not provided with an insulating material portion, but these side surfaces can also be provided with an insulating material portion.
[0040]
Examples of the insulating material used for the insulating material portions 18a and 18b include a resin, a glass composition, and ceramics. Further, a composite material in which a woven fabric or a nonwoven fabric is impregnated with a resin can be used. As the resin, a thermoplastic resin or a thermosetting resin may be used. When a thermosetting resin is used, a step of heating and curing the resin coating film is required.
[0041]
Examples of the resin that can be used for the insulating material portions 18a and 18b include olefin polymers such as polyethylene, polypropylene, and polymethylpentene; and ester resins such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polycyclohexylene dimethylene terephthalate, polyarylate, and polycarbonate. Polymer, polyethylene oxide, polypropylene oxide, polyacetal, polyphenylene ether, polyetheretherketone, polyetherimide and other ether-based polymers, polysulfone, polyethersulfone and other sulfone-based polymers, polyacrylonitrile, AS resin, ABS resin and other acrylonitrile-based polymers Polymers, thioether polymers such as polyphenylene sulfide, and aromatic Le-based polymer, polyimide, nitrogen-containing polymer, such as aramid resin, polytetrafluoroethylene, fluorine polymers such as polyvinylidene fluoride, acrylic polymers such as polymethyl methacrylate and the like. These may be used alone, or a copolymer, a polymer alloy, a polymer blend or the like in which two or more kinds are combined may be used. Further, a polymer obtained by polymerization and solidification by heating or UV irradiation may be used.
[0042]
In FIG. 1, the second electrode mixture layer 14b has a larger area than the first electrode mixture layer 14a. Such a structure is suitable for an electrode group of a lithium ion secondary battery in which the first electrode mixture layer 14a is used as a positive electrode and the second electrode mixture layer 14b is used as a negative electrode. When the first electrode mixture layer 14a is a negative electrode and the second electrode mixture layer 14b is a positive electrode, the area of the first electrode mixture layer 14a is larger than that of the second electrode mixture layer 14b.
The thickness of the electrode mixture layers 14a and 14b is, for example, 1 to 1000 μm, but the thickness is not particularly limited.
[0043]
Next, an example of a method for simultaneously manufacturing the plurality of electrode groups 10 will be described with reference to FIG. According to the following method, for example, an electrode group having a length of 1 to 300 mm, a width of 1 to 300 mm, and a thickness of 0.01 to 20 mm can be efficiently manufactured.
[0044]
(A) Preparation of First Electrode A resin sheet 21a large enough to provide a desired number of current collector sheets is prepared. Next, a plurality of conductive layers having a predetermined shape pattern are provided at the same position on both surfaces of the resin sheet 21a. For example, as shown in FIG. 3, conductive layers 26a having a predetermined shape are formed on the resin sheet 21a in a plurality of rows and a plurality of columns. The conductive layer 26a can be obtained, for example, by covering the resin sheet 21a with a mask having a matrix-shaped opening and depositing a metal on the resin sheet portion exposed from the opening.
[0045]
A plurality of conductive layers 26a each having a size of two electrodes are formed on the resin sheet 21a. That is, to obtain 2n electrodes, n conductive layers 26a are formed on one surface of the resin sheet 21a. Next, as shown in FIG. 4, two first electrode mixture layers 22a are formed on each conductive layer 26a. An exposed portion 23a of the conductive layer 26a having no first electrode mixture is left between the two first electrode mixture layers 22a.
Although FIG. 4 shows the electrode mixture layers in three rows and three columns, usually, more conductive layers and first electrode mixture layers are formed on a larger current collector sheet. .
[0046]
The first electrode mixture layer 22a is formed by applying a paste made of the first electrode mixture to the entire surface of the conductive layer 26a except for the central portion. The coating method is not particularly limited, but screen printing, pattern coating, and the like can be adopted. The exposed portion 23a of the conductive layer on which the paste is not applied becomes a connection portion 24a to the first terminal after the electrode plate group is formed.
The first electrode mixture is prepared by mixing an active material of the first electrode, a conductive material, a binder and the like with a dispersion medium. The coating film of the paste is dried, and the dried coating film is rolled by a roller to increase the mixture density.
[0047]
When the first electrode is the positive electrode of a lithium ion secondary battery, for example, a lithium-containing transition metal oxide can be preferably used as the active material. Examples of the lithium-containing transition metal oxides, for example, Li x CoO z, Li x NiO z, Li x MnO z, Li x Co y Ni 1-y O z, Li x Co f V 1-f O z, Li x Ni 1-y M y O z (M = Ti, V, Mn, Fe), Li x Co a Ni b M c O z (M = Ti, Mn, Al, Mg, Fe, Zr), Li x Mn 2 O 4 , Li x Mn 2 (1-y) M 2y O 4 (M = Na, Mg, Sc, Y, Fe, Co, Ni, Ti, Zr, Cu, Zn, Al, Pb, Sb), etc. be able to. However, the x value changes in the range of 0 ≦ x ≦ 1.2 due to charging and discharging of the battery. Also, 0 ≦ y ≦ 1, 0.9 ≦ f ≦ 0.98, 1.9 ≦ z ≦ 2.3, a + b + c = 1, 0 ≦ a ≦ 1, 0 ≦ b ≦ 1, and 0 ≦ c <1. is there. These may be used alone or in combination of two or more.
[0048]
When the first electrode is a negative electrode of a lithium ion secondary battery, examples of the active material include lithium, a lithium alloy, an intermetallic compound, a carbon material, an organic compound or an inorganic compound capable of inserting and extracting lithium ions, and a metal complex. And an organic polymer compound can be preferably used. These may be used alone or in combination of two or more. Carbon materials include coke, pyrolytic carbon, natural graphite, artificial graphite, mesocarbon microbeads, graphitized mesophase spherules, vapor-grown carbon, glassy carbon, carbon fibers (polyacrylonitrile, pitch, cellulose, Vapor-phase growth system), amorphous carbon, and an organic compound fired body. Among these, natural graphite and artificial graphite are particularly preferred.
[0049]
As the conductive material, for example, carbon black such as acetylene black, graphite, or the like is used. Further, as the binder, for example, a fluororesin such as polyvinylidene fluoride and polytetrafluoroethylene, an acrylic resin, styrene butadiene rubber, ethylene propylene terpolymer and the like can be used.
[0050]
In the electrode group, a second edge of the first electrode mixture layer 22a, which is adjacent to the exposed portion of the conductive layer of the second current collector sheet, that is, a second side surface of the electrode group. An insulating material is applied along the periphery of the one-electrode mixture layer 22a. Here, it is preferable to perform pattern coating. Such application of the insulating material is not always necessary, and may be performed arbitrarily. However, applying the insulating material can reduce the possibility of a short circuit. The applied insulating material forms a first insulating material portion in the electrode plate group.
The periphery of the first electrode mixture layer 22a to be disposed on the third side surface and the fourth side surface of the electrode plate group may be coated with an insulating material.
[0051]
(B) Production of the second electrode The second electrode having the second electrode mixture layer on both surfaces can be produced in the same manner as the first electrode. That is, a plurality of conductive layers of a predetermined shape pattern are provided at the same position on both sides of a resin sheet 21b having a size capable of providing a desired number of current collector sheets, and a second electrode mixture layer 22b is provided on each conductive layer. Are formed two by two. An exposed portion 23b of the conductive layer having no second electrode mixture layer is left between the two second electrode mixture layers 22b. The exposed portion 23b of the conductive layer to which the paste is not applied becomes a connection portion 24b with the second terminal in the electrode plate group. The second electrode having the second electrode mixture layer 22b only on one surface can be manufactured by the same method as described above except that the conductive layer, the second electrode mixture layer, and the insulating material are not provided on the other surface. .
[0052]
(C) Manufacture of an electrode group An assembly made of a plurality of first electrodes and an assembly made of a plurality of second electrodes are laminated with a separator interposed therebetween. At this time, the first electrode mixture layer 22a of the first electrode and the second electrode mixture layer 22b of the second electrode face each other and are stacked. The exposed portion 23a of the conductive layer and the insulating material in the first electrode face the insulating material and the exposed portion 23b of the conductive layer in the second electrode, respectively. A pair of second electrodes having a second electrode mixture layer 22b only on one side are arranged on the outermost sides of both, and the inner electrodes are sandwiched by these, and the whole is pressed. In this way, an aggregate composed of a plurality of electrode plate stacks can be obtained.
[0053]
A woven or nonwoven fabric made of an olefin polymer such as polyethylene or polypropylene, glass fiber, or the like can be used for the separator. A solid electrolyte or a gel electrolyte can be used as the separator. For the solid electrolyte, for example, polyethylene oxide, polypropylene oxide, or the like can be used as a matrix material. As the gel electrolyte, for example, a gel electrolyte in which a non-aqueous electrolyte described later is held in a matrix made of a polymer material can be used. As the polymer material forming the matrix, polyethylene oxide, polypropylene oxide, polyvinylidene fluoride, a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene, or the like can be used. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, it is particularly preferable to use a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene, or a mixture of polyvinylidene fluoride and polyethylene oxide.
[0054]
An assembly made up of a plurality of electrode stacks is divided for each electrode stack. The first electrode and the second electrode are cut along the arrow direction shown in FIG. The exposed portions 23a and 23b of the conductive layer form connection portions 24a and 24b with terminals by cutting, and the exposed portions of the resin sheet on the opposite side form insulation portions 25a and 25b by cutting. On the four side surfaces of the electrode plate stack thus obtained, the end portions of the current collector sheets and the end portions of the separators are arranged substantially flush with each other. They do not face each other on the sides.
[0055]
When a metal foil generally used in the past is used as a current collector sheet to form an electrode group by the above-described method, metal burrs generated during cutting pose a problem. Metal burrs break through the separator and are a major cause of internal short circuits. Therefore, it is important to prevent the generation of metal burrs, but it is extremely difficult to cut the metal foil without generating metal burrs. On the other hand, when a current collector sheet made of a resin sheet is used, since most of the cut surface is occupied by the resin, no metal burr occurs. Therefore, the reliability of the battery is greatly improved.
[0056]
The first side surface on which the connecting portions 24a formed from the exposed portions 23a of the conductive layer of the first current collector sheet and the insulating portions 25b of the second current collector sheet are alternately arranged is covered with a coating of a conductive material. Thus, a first terminal is obtained. For example, the first side surface can be covered with a metal coating by spraying molten or semi-molten metal fine particles on the first side surface. The metal film thus formed is automatically electrically connected to the connection portion 24a of the first current collector sheet. Since the insulating material is applied to the end surface of the second electrode mixture layer 22b disposed on the first side surface, no short circuit occurs between the metal film and the second electrode. The second side surface on which the connecting portions 24b formed from the exposed portions 23b of the conductive layers of the second current collector sheet and the insulating portions 25a of the first current collector sheet are alternately arranged is also covered with a metal film as described above. By doing so, a second terminal can be obtained.
[0057]
When the first terminal or the second terminal is a positive terminal, it is preferable that the metal film be formed using aluminum. When the first terminal or the second terminal is a negative terminal, it is preferable that the metal film be formed using copper.
[0058]
An assembly of electrode groups can also be obtained using an assembly consisting of a plurality of first electrodes and an assembly consisting of a plurality of second electrodes as shown in FIG. In order to obtain an aggregate including such first electrodes, a plurality of rows of strip-shaped conductive layers are formed at the same position on both surfaces of a resin sheet 31a having a size capable of providing a desired number of current collector sheets. Such a conductive layer can be obtained by covering the resin sheet 31a with a mask having a band-shaped opening and depositing a metal on the resin sheet portion exposed from the opening. Here, a plurality of rows of conductive layers each having a size corresponding to two rows of the electrode mixture layer are formed on the current collector sheet 31a. That is, to obtain 2n rows of electrode mixture layers, n rows of conductive layers are formed on one side of the resin sheet 31a.
[0059]
On each strip-shaped conductive layer, two strip-shaped first electrode mixture layers 32a are formed. An exposed portion 33a of the conductive layer having no first electrode mixture is left between the two rows of strip-shaped first electrode mixture layers 32a. The strip-shaped first electrode mixture layer 32a is formed by applying a paste made of the same first electrode mixture as described above to the entire surface of the conductive layer except for the central portion. The coating method is the same as in the case of the laminated electrode group. The exposed portion 33a of the conductive layer on which the paste is not applied becomes a connection portion 34a with the first terminal.
[0060]
Also in the case of obtaining an aggregate composed of the second electrodes, a plurality of rows of strip-shaped conductive layers are provided at the same position on both sides of the resin sheet 31b having a size capable of providing a desired number of current collector sheets, and A band-shaped second electrode mixture layer 32b is formed on each of the two rows. The exposed portion 33b of the conductive layer having no second electrode mixture is left between the two rows of the second electrode mixture layers 32b in a band shape. The exposed portion 33b of the conductive layer becomes a connection portion 34b with the second terminal.
[0061]
When such an assembly of electrode groups is divided for each electrode stack along the direction of the arrow shown in FIG. 5, the exposed portions 33a and 33b of the conductive layer form connection portions 34a and 34b with terminals by cutting. Then, the exposed portion of the resin sheet on the opposite side forms insulating portions 35a and 35b by cutting. In the four side surfaces of the electrode plate stack thus obtained, the end of each current collector sheet and the end of the separator are arranged flush with each other, but the first side and the second side have different polarities. The conductive portions of the electrodes do not face each other. On the other hand, the cross section of the electrode mixture layer is exposed on the third side surface and the fourth side surface. However, by covering these side surfaces with an insulating material, the possibility of a short circuit can be greatly reduced. it can.
[0062]
According to the above-described manufacturing method, for example, if the length is in the range of 1 to 300 mm, the width is 1 to 300 mm, and the thickness is 0.01 to 20 mm, it is possible to efficiently manufacture an electrode group having an arbitrary size. it can. The obtained electrode group is accommodated in a case having a predetermined shape together with a predetermined electrolyte as needed. As the case, for example, a stainless steel plate, an aluminum plate or the like processed into a predetermined shape, an aluminum foil (aluminum laminated sheet) having a resin coating on both surfaces, a resin case, or the like is used. The composition of the electrolytic solution accommodated in the case together with the electrode group differs depending on the type of the battery. When the battery is, for example, a lithium ion secondary battery, a solution obtained by dissolving a lithium salt in a nonaqueous solvent is used as the electrolytic solution. The lithium salt concentration in the electrolyte is, for example, 0.5 to 1.5 mol / L.
[0063]
Non-aqueous solvents include cyclic carbonates such as ethylene carbonate, propylene carbonate, butylene carbonate, and vinylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, ethyl propyl carbonate, methyl propyl carbonate, methyl isopropyl carbonate, and dipropyl carbonate. Aliphatic carbonates such as cyclic carbonate, methyl formate, methyl acetate, methyl propionate, and ethyl propionate; γ-lactones such as γ-butyrolactone and γ-valerolactone; 1,2-dimethoxyethane; Acyclic ethers such as ethoxyethane and ethoxymethoxyethane, cyclic ethers such as tetrahydrofuran and 2-methyl-tetrahydrofuran, dimethylsulfoxy , 1,3-dioxolane, trimethyl phosphate, triethyl phosphate, alkyl phosphate esters and their fluorides, such as trioctyl phosphate can be used. These are preferably used in combination of a plurality of types. In particular, a mixture containing a cyclic carbonate and an acyclic carbonate, a mixture containing a cyclic carbonate, an acyclic carbonate, and an aliphatic carboxylic acid ester are preferable.
[0064]
Lithium salts include LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4 , LiAlCl 4 , LiSbF 6 , LiSCN, LiCl, LiCF 3 SO 3 , LiCF 3 CO 2 , LiAsF 6 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 and Li 2 B 10 Cl 10 , LiN (C 2 F 5 SO 2 ) 2 , LiPF 3 (CF 3 ) 3 , LiPF 3 (C 2 F 5 ) 3 and the like can be used. These may be used alone or in combination of two or more, but it is preferable to use at least LiPF6.
[0065]
Next, an example of a method for manufacturing a wound electrode group as shown in FIG. 6 will be described. FIG. 6 is a partial conceptual diagram of the wound electrode group drawn around the first electrode, and further, the outermost mixture layer, the electrode plate, and the like are omitted.
(A) Preparation of First Electrode The first electrode used for the wound electrode group has the same structure as the first electrode used for the laminated electrode group except that it has a strip shape. Therefore, the manufacturing method of the first electrode is almost the same as that of the stacked type.
For example, an aggregate composed of the same first electrodes as shown in FIG. 5 is manufactured. Next, in the same manner as described above, an insulating material is applied to at least the side of the peripheral portion of the first electrode mixture layer opposite to the exposed portion of the conductive layer. This portion is adjacent to the exposed portion of the conductive layer of the second current collector sheet in the electrode plate group.
(B) Preparation of second electrode Here, an aggregate composed of the same second electrode as that shown in FIG. 5 is prepared.
[0066]
(C) Preparation of Electrode Group An assembly made of the first electrode and an assembly made of the second electrode are wound via the separator 40. At this time, the electrodes are arranged such that the strip-shaped first electrode mixture layer 32a and the second electrode mixture layer 32b face each other. The bipolar plates are arranged such that the exposed portion of the conductive layer and the insulating material of the first electrode face the insulating material and the exposed portion of the conductive layer of the second electrode, respectively. As a result, a long cylindrical aggregate composed of a plurality of wound electrode plates that are alternately arranged in the opposite direction is obtained.
[0067]
The long cylindrical aggregate is divided for each electrode plate group. On one side surface (bottom surface) of such an electrode plate group, exposed portions of the conductive layer of the first current collector sheet and insulating portions of the second current collector sheet are alternately and concentrically arranged. On the other side (bottom), exposed portions of the conductive layer of the second current collector sheet and insulating portions of the first current collector sheet are alternately and concentrically arranged.
[0068]
Covering the bottom surface where the exposed portions of the conductive layers of the first current collector sheet are arranged and the bottom surface where the exposed portions of the conductive layers of the second current collector sheet are arranged with metal in the same manner as described above. Thereby, the first terminal 41 and the second terminal 42 can be formed. Since the insulating material 36b is applied to the end face of the second electrode mixture layer 32b, a short circuit between the first terminal 41 and the second electrode does not occur, and the insulating material 36b is applied to the end face of the first electrode mixture layer 32a. Since the coating 36a is applied, no short circuit occurs between the second terminal 42 and the first electrode.
[0069]
【Example】
<< Example 1 >>
In this example, a stacked lithium ion secondary battery was manufactured in the following manner.
(A) Preparation of First Electrode A sheet of polyethylene terephthalate (hereinafter, referred to as PET) having a width of 198 mm, a length of 282 mm, and a thickness of 7 μm was prepared. Next, a plurality of rectangular (65 mm × 46 mm) copper vapor deposition layers arranged in three rows and six columns were formed at the same position on both sides of the PET sheet using a mask having a matrix-shaped opening. The thickness of the copper deposition layer was 0.1 μm. Copper was deposited by an electron beam method.
[0070]
Next, 100 parts by weight of spherical graphite (graphitized mesophase small spheres) as an active material, 3 parts by weight of styrene-butadiene rubber as a binder, and an appropriate amount of a carboxymethylcellulose aqueous solution as a dispersion medium are mixed to form a first mixture. A paste comprising the electrode mixture was prepared. Then, the paste was applied to the entire surface except the center of each vapor deposition layer. As a result, two first electrode mixture layers each having a size of 32 mm × 46 mm were formed on each of the deposition layers. Between the two first electrode mixture layers, an exposed portion of a copper vapor-deposited layer having no mixture was left in a groove shape having a width of 1 mm. Thereafter, the coating film of the paste was dried, and the dried coating film was rolled with a roller until the thickness became 70 μm.
[0071]
A 0.3 mm-wide polyvinylidene fluoride as an insulating material was applied to a portion of the peripheral portion of the first electrode mixture layer opposite to a portion adjacent to the exposed portion of the copper deposition layer. Thus, an assembly of first electrodes having first electrode mixture layers in 6 rows and 6 columns on both surfaces was obtained.
[0072]
(B) Preparation of second electrode First, a second electrode having a second electrode mixture layer on both surfaces was prepared.
A PET sheet having a width of 198 mm, a length of 282 mm, and a thickness of 7 μm was prepared. Next, a plurality of rectangular (64 mm × 45 mm) aluminum vapor-deposited layers arranged in three rows and six columns were formed at the same position on both sides of the PET sheet using a mask having a matrix opening. The thickness of the Al deposition layer was 0.1 μm. Al deposition was performed by a resistance heating method.
[0073]
Next, 100 parts by weight of lithium cobaltate (LiCoO 2 ) as an active material, 3 parts by weight of acetylene black as a conductive material, 7 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder, and an appropriate amount of an aqueous solution of carboxymethyl cellulose as a dispersion medium were prepared. Was mixed to prepare a paste composed of the second electrode mixture. Then, the paste was applied to the entire surface except the center of each vapor deposition layer. As a result, two 31 mm × 45 mm second electrode mixture layers were formed on each of the deposition layers. Between the two second electrode mixture layers, an exposed portion of the Al vapor-deposited layer having no mixture was left in a groove shape having a width of 2 mm. Thereafter, the coating film of the paste was dried, and the dried coating film was rolled with a roller until the thickness became 70 μm.
[0074]
Next, in the peripheral portion of the second electrode mixture layer, a portion opposite to the portion adjacent to the exposed portion of the deposition layer was coated with polyvinylidene fluoride having a width of 0.3 mm as an insulating material. In this way, an aggregate of the second electrodes having the second electrode mixture layers of 6 rows and 6 columns on both surfaces was obtained.
On the other hand, a second electrode having a second electrode mixture layer only on one side was produced in the same manner as described above, except that the conductive layer, the second electrode mixture layer and the insulating material were not provided on the other side.
[0075]
(C) Production of an electrode plate group Two aggregates composed of first electrodes having a first electrode mixture layer on both surfaces, and one aggregate composed of a second electrode having a second electrode mixture layer on both surfaces, It was sandwiched via a separator. At this time, the first electrode mixture layer and the second electrode mixture layer faced each other. Further, the bipolar plates were arranged such that the exposed portion of the copper deposition layer and the polyvinylidene fluoride of the first electrode faced the exposed portion of the polyvinylidene fluoride and Al deposition film of the second electrode, respectively. Then, on both outermost surfaces, a pair of second electrodes having a second electrode mixture layer only on one side were arranged, the inner electrode was sandwiched by these, and the whole was pressed. As a result, an aggregate composed of a plurality of electrode plate stacks was obtained.
[0076]
Next, by associating the cutting position with the center of the exposed portion of the copper vapor deposition layer on the first electrode and the center of the exposed portion of the Al vapor deposition layer on the second electrode, the assembly composed of a plurality of electrode plate stacks is Each plate stack was divided. As a result, as many as 36 electrode plate stacks could be obtained at one time by a series of coating and laminating steps.
[0077]
Copper fine particles in a semi-molten state were sprayed on the side surfaces of the first current collector sheet where the exposed portions of the copper vapor deposition film and the PET resin portions of the second current collector sheet were alternately arranged. As a result, a copper film having a thickness of 0.5 mm was formed on the side surface. At this time, the exposed portion of the copper vapor deposition layer had penetrated into the copper film to a depth of 0.2 mm. This copper film was used as it was as a negative electrode terminal.
[0078]
Next, aluminum particles in a semi-molten state were sprayed on side surfaces of the second current collector sheet where the exposed portions of the Al vapor deposition layer and the PET resin portions of the first current collector sheet were alternately arranged. As a result, an aluminum film having a thickness of 0.5 mm was formed on the side surface. At this time, the exposed portion of the Al vapor deposition layer had penetrated into the aluminum film to a depth of 0.2 mm. This aluminum film was used as it was as a positive electrode terminal.
[0079]
[Evaluation]
Lead wires were respectively connected to the copper film (negative electrode terminal) and the aluminum film (positive electrode terminal) of the obtained electrode group, and the electrode group was immersed in an electrolytic solution. A charge / discharge test was performed in a 20 ° C. atmosphere. Here, an electrolyte was prepared by dissolving LiPF 6 at a concentration of 1 mol / L in a mixed solvent of ethylene carbonate (EC) and ethyl methyl carbonate (EMC) mixed at a volume ratio of 30:70.
Charging and discharging were performed in a current mode of 2.5 mA / cm 2 with respect to the electrode area, respectively. The charge termination voltage was set to 4.2V. The discharge end voltage was 3.0 V.
The electric capacity obtained under the above conditions was 900 mAh. Further, even when the lithium ion secondary battery of Example 1 was dropped and subjected to mechanical shock, no abnormality such as a voltage drop due to an internal short circuit was found.
[0080]
<< Example 2 >>
A current collector sheet for the first electrode was prepared as follows.
A sheet of polyethylene terephthalate (hereinafter, referred to as PET) having a width of 198 mm, a length of 282 mm, and a thickness of 7 μm was prepared. Next, masks having a matrix-shaped opening were attached to both sides of the PET sheet, and copper was plated on the PET sheet exposed from the opening. As a result, a plurality of rectangular (65 mm × 46 mm) copper plating layers arranged in three rows and six columns were formed at the same position on both sides of the PET sheet. The thickness of the copper plating layer was 1 μm. Copper plating was performed by an electrolytic method.
[0081]
Next, a current collector sheet for the second electrode was prepared as follows.
A sheet of polyethylene terephthalate (hereinafter, referred to as PET) having a width of 198 mm, a length of 282 mm, and a thickness of 7 μm was prepared. Next, masks having openings in a matrix were attached to both sides of the PET sheet, and Al was vapor-deposited on portions of the PET sheet exposed from the openings. As a result, a plurality of rectangular (65 mm × 46 mm) Al vapor deposition layers arranged in three rows and six columns were formed at the same position on both sides of the PET sheet. The thickness of the Al deposition layer was 0.1 μm. Al deposition was performed by the rf heating method.
[0082]
A lithium ion secondary battery was fabricated in the same manner as in Example 1 except that the above-described current collector sheets were used, and evaluated in the same manner as in Example 1. As a result, the electric capacity of the lithium-ion secondary battery of Example 2 was 900 mAh. No abnormalities were observed.
[0083]
As a comparison, a negative electrode was manufactured using a core material made of a conventionally used copper foil, and a positive electrode was manufactured using a core material made of an aluminum foil. The capacity of the battery was 1.2 times that of the lithium ion secondary battery of Example 1. Further, when the lithium ion secondary battery was dropped and subjected to a mechanical shock, a slight voltage drop due to an internal short circuit was recognized.
[0084]
【The invention's effect】
As described above, in the electrochemical device of the present invention, since the conductive portion and the insulating portion coexist on the surface of the current collector sheet, while carrying the electrode mixture on the conductive portion of the current collector sheet, It is possible that the insulating part does not carry the electrode mixture. According to such a structure, the possibility of an internal short circuit of the electrochemical device is greatly reduced. Further, according to the present invention, the structure of the positive electrode terminal and the negative electrode terminal is simple, and it is not necessary to use a current collecting tab or a current collecting lead. Can be provided. According to the present invention, a plurality of electrochemical devices can be efficiently manufactured at the same time. By using a non-aqueous electrolyte secondary battery including such an electrochemical element, a highly reliable mobile phone, a portable information terminal device, a camcorder, a personal computer, a PDA, a portable audio device, an electric vehicle, a power source for road leveling Such devices can be provided.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a longitudinal sectional view of an example of a stacked electrode group of an electrochemical device of the present invention.
FIG. 2 is a sectional view taken along line aa of the electrode group of FIG.
FIG. 3 is a top view of an example of a current collector sheet for obtaining an aggregate of a first electrode or a second electrode.
FIG. 4 is a perspective view of an example of an aggregate including a first electrode and a second electrode.
FIG. 5 is a perspective view of another example of an aggregate including a first electrode and a second electrode.
FIG. 6 is a longitudinal sectional view of an example of a wound electrode group of the electrochemical device of the present invention.
FIG. 7 is a top view of a current collector sheet A of the present invention.
FIG. 8 is a sectional view taken along line aa of the current collector sheet A (a) and a sectional view taken along line aa of the current collector sheet A in which an electrode mixture is provided in a conductive portion.
FIG. 9 is a cross-sectional view of the current collector sheet A taken along the line bb (a) and a current collector sheet A in which an electrode mixture is provided in the conductive portion (b).
FIG. 10 is a top view of a current collector sheet B of the present invention.
11A is a cross-sectional view of the current collector sheet B taken along line aa, and FIG. 11B is a cross-sectional view of the current collector sheet B provided with an electrode mixture in a conductive portion.
12A is a cross-sectional view taken along line bb of current collector sheet B, and FIG. 12B is a cross-sectional view taken along line bb of current collector sheet B provided with an electrode mixture in a conductive portion.
[Explanation of symbols]
10 Electrode group 11a, b Resin sheet 11x, x ', x "End 11y, y', y" of first current collector sheet End 12a, b of second current collector sheet Conductive layer 12x, y Conductivity End 13a of layer First current collector sheet 13b Second current collector sheet 14a First electrode mixture layer 14b Second electrode mixture layer 15a First electrode 15b, b 'Second electrode 16 Separator 17a First terminal 17b Second terminal 18a First insulating material portion 18b Second insulating material portion 21a, b Resin sheet 22a First electrode mixture layer 22b Second electrode mixture layer 23a, b Exposed portion 24a of conductive layer Connection portion to first terminal 24b Connection portion 25a with second terminal 25b Insulating portion 26a corresponding to exposed portion of resin sheet Conductive layers 31a, b Resin sheet 32a First electrode mixture layer 32b in strip second electrode mixture layer 33a in strip The exposed portion 34a of the conductive layer and the first terminal Connection portion 34b second terminal and the connection portion 35a, b resin sheet insulating unit 50 current collector sheet A that corresponds to the exposed portion of the
Reference Signs List 51 conductive part 52 insulating part 53 insulating sheet 54 conductive layer 55 electrode mixture 61, 62 electrode mixture uncoated part 63 exposed part of conductive layer 80 current collector sheet B
81 Conductive part 82 Insulating part 83 Conductive sheet 84 Insulating layer 85 Electrode mixture 91, 92 Electrode mixture uncoated part 93 Exposed part of conductive sheet

Claims (12)

表面に導電部と絶縁部とを有する電気化学素子用集電体シートであって、
前記集電体シートが、絶縁シートを含み、
前記導電部が、前記絶縁シートの表面に形成された導電層からなり、
前記絶縁部が、前記絶縁シートの露出部からなり、
前記導電層が、金属蒸着層および金属メッキ層よりなる群から選ばれた少なくとも１種からなる電気化学素子用集電体シート。A current collector sheet for an electrochemical element having a conductive portion and an insulating portion on the surface,
The current collector sheet includes an insulating sheet,
The conductive portion comprises a conductive layer formed on the surface of the insulating sheet,
The insulating portion comprises an exposed portion of the insulating sheet,
The current collector sheet for an electrochemical element, wherein the conductive layer is at least one selected from the group consisting of a metal deposition layer and a metal plating layer. 表面に導電部と絶縁部とを有する電気化学素子用集電体シートであって、
前記集電体シートが、導電シートを含み、
前記絶縁部が、前記導電シートの表面に形成された絶縁層からなり、
前記導電部が、前記導電シートの露出部からなり、
前記絶縁層が、マスキングテープからなる電気化学素子用集電体シート。A current collector sheet for an electrochemical element having a conductive portion and an insulating portion on the surface,
The current collector sheet includes a conductive sheet,
The insulating portion is made of an insulating layer formed on the surface of the conductive sheet,
The conductive portion comprises an exposed portion of the conductive sheet,
A current collector sheet for an electrochemical element, wherein the insulating layer is made of a masking tape. （ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子であって、
前記第１電極（ａ）は、第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、
前記第２電極（ｂ）は、第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、
前記第１集電体シートおよび第２集電体シートの少なくとも一方が、絶縁シートを含み、かつ、表面に導電部と絶縁部とを有し、
前記導電部が、前記絶縁シートの表面に形成された導電層からなり、
前記絶縁部が、前記絶縁シートの露出部からなり、
前記導電層が、金属蒸着層および金属メッキ層よりなる群から選ばれた少なくとも１種からなる電気化学素子。An electrochemical device having (a) at least one first electrode, (b) at least one second electrode, and (c) an electrode group including a separator interposed between the first electrode and the second electrode. hand,
The first electrode (a) includes a first current collector sheet and at least one first electrode mixture layer supported on the first current collector sheet,
The second electrode (b) includes a second current collector sheet and at least one second electrode mixture layer supported on the second current collector sheet,
At least one of the first current collector sheet and the second current collector sheet includes an insulating sheet, and has a conductive portion and an insulating portion on a surface,
The conductive portion comprises a conductive layer formed on the surface of the insulating sheet,
The insulating portion comprises an exposed portion of the insulating sheet,
An electrochemical device in which the conductive layer is at least one selected from the group consisting of a metal deposition layer and a metal plating layer. （ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子であって、
前記第１電極（ａ）は、第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、
前記第２電極（ｂ）は、第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、
前記第１集電体シートおよび第２集電体シートの少なくとも一方が、導電シートを含み、かつ、表面に導電部と絶縁部とを有し、
前記絶縁部が、前記導電シートの表面に形成された絶縁層からなり、
前記導電部が、前記導電シートの露出部からなり、
前記絶縁層が、マスキングテープからなる電気化学素子。An electrochemical device having (a) at least one first electrode, (b) at least one second electrode, and (c) an electrode group including a separator interposed between the first electrode and the second electrode. hand,
The first electrode (a) includes a first current collector sheet and at least one first electrode mixture layer supported on the first current collector sheet,
The second electrode (b) includes a second current collector sheet and at least one second electrode mixture layer supported on the second current collector sheet,
At least one of the first current collector sheet and the second current collector sheet includes a conductive sheet, and has a conductive portion and an insulating portion on a surface,
The insulating portion is made of an insulating layer formed on the surface of the conductive sheet,
The conductive portion comprises an exposed portion of the conductive sheet,
An electrochemical device in which the insulating layer is made of a masking tape. 前記第１集電体シートが前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートが前記極板群の第２側面において第２端子と接続されている請求項３記載の電気化学素子。The first current collector sheet is connected to a first terminal on a first side surface of the electrode group, and the second current collector sheet is connected to a second terminal on a second side surface of the electrode group. Item 6. An electrochemical device according to Item 3. 前記第１集電体シートが前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記第２集電体シートが前記極板群の第２側面において第２端子と接続されている請求項４記載の電気化学素子。The first current collector sheet is connected to a first terminal on a first side surface of the electrode group, and the second current collector sheet is connected to a second terminal on a second side surface of the electrode group. Item 6. An electrochemical device according to Item 4. 前記第１集電体シートおよび第２集電体シートの両方が、絶縁シートを含み、かつ、表面に導電部と絶縁部とを有し、前記第１集電体シートの絶縁部が前記極板群の第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記極板群の第１側面に配されている請求項５記載の電気化学素子。Both the first current collector sheet and the second current collector sheet include an insulating sheet, and have a conductive portion and an insulating portion on the surface, and the insulating portion of the first current collector sheet has the pole. The electrochemical device according to claim 5, wherein the second current collector sheet is arranged on a second side surface of the plate group, and the insulating portion of the second current collector sheet is arranged on a first side surface of the electrode group. 前記第１集電体シートおよび第２集電体シートの両方が、導電シートを含み、かつ、表面に導電部と絶縁部とを有し、前記第１集電体シートの絶縁部が前記極板群の第２側面に配され、前記第２集電体シートの絶縁部が前記極板群の第１側面に配されている請求項６記載の電気化学素子。Both the first current collector sheet and the second current collector sheet include a conductive sheet, and have a conductive portion and an insulating portion on the surface, and the insulating portion of the first current collector sheet has the pole. The electrochemical device according to claim 6, wherein the second current collector sheet is disposed on a second side surface of the electrode group, and the insulating portion of the second current collector sheet is disposed on a first side surface of the electrode group. 前記第１側面と前記第２側面とが、互いに前記極板群の反対側に位置する請求項５または６記載の電気化学素子。The electrochemical device according to claim 5, wherein the first side surface and the second side surface are located on opposite sides of the electrode group. 前記第１側面には、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２側面には、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられている請求項５または６記載の電気化学素子。A first insulating material portion for insulating the first terminal and the second electrode is provided on the first side surface, and the second terminal, the first electrode, and the second side surface are provided on the second side surface. The electrochemical device according to claim 5, further comprising a second insulating material portion for insulating the element. 前記金属蒸着層が、抵抗加熱法、ｒｆ加熱法およびエレクトロンビーム法よりなる群から選ばれる少なくとも１種の方法により形成されている請求項３記載の電気化学素子。The electrochemical device according to claim 3, wherein the metal deposition layer is formed by at least one method selected from the group consisting of a resistance heating method, an rf heating method, and an electron beam method. 前記マスキングテープが、基材および前記基材に担持された粘着剤からなる請求項４記載の電気化学素子。5. The electrochemical device according to claim 4, wherein the masking tape comprises a base material and an adhesive carried on the base material.
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