JP2004253209A

JP2004253209A - Manufacturing method of organic electroluminescent element

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Publication number: JP2004253209A
Application number: JP2003041083A
Authority: JP
Inventors: Morio Taniguchi; 彬雄谷口; Yu Ichikawa; 結市川; Masayuki Harano; 正幸原野
Original assignee: Individual
Current assignee: Individual
Priority date: 2003-02-19
Filing date: 2003-02-19
Publication date: 2004-09-09

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a manufacturing method of an organic electroluminescent element with reduced damage to an organic material layer, capable of restraining the formation of a non-light-emitting part. <P>SOLUTION: The manufacturing method of the organic electroluminescent element comprises a process of preparing a first lamination body having a light emission supporting layer on a substrate through an electrode layer, and a second lamination body having an organic light-emitting material layer on a substrate through an electrode layer; a process of softening the light emission supporting layer of the first lamination body and/or the organic light-emitting material layer of the second lamination body by heating; and a process of making a part of the surface of the light emission supporting layer of the first lamination body and the organic light-emitting material layer of the second lamination body contact to each other, and joining them by successively adhering them starting from the contacted part. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO&NCIPI

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板上に、第一電極層、有機発光材料層、そして第二電極層がこの順に積層された基本構成を有する。有機エレクトロルミネッセンス素子は、その一方の電極層から正孔を、そして他方の電極層から電子を有機発光材料層の内部に注入し、有機発光材料層の内部にて正孔と電子とを再結合させることにより励起子（エキシトン）を生成させ、この励起子が失活する際の光の放出（蛍光、燐光）により発光する素子である。有機発光材料層の内部にて発生した光を素子の外部に取り出すために、通常、有機エレクトロルミネッセンス素子の基板と第一電極層とは透明とされる。
【０００３】
有機発光材料層の内部にて再結合させる正孔と電子とのそれぞれを、有機発光材料層の内部に効率良く注入して、有機エレクトロルミネッセンス素子の発光効率を高くするために、有機発光材料層の片面もしくは両面に発光補助層を付設することが知られている。一般に、有機発光材料層に正孔を効率良く注入する発光補助層は正孔輸送層と呼ばれ、そして電子を効率良く注入する発光補助層は電子輸送層と呼ばれている。有機発光材料層の両面に発光補助層を付設する場合、一方の発光補助層としては正孔輸送層が、そして他方の発光補助層としては電子輸送層が用いられる。
【０００４】
有機エレクトロルミネッセンス素子の有機発光材料層および発光補助層（正孔輸送層もしくは電子輸送層）は、いずれも有機材料から形成される。第一電極層は、ＩＴＯ（錫ドープ酸化インジウム）などの透明導電性材料から形成される。第二電極層は、マグネシウムなどの金属材料から形成される。そして各々の電極層は、真空蒸着法やスパッタ法などにより有機発光材料層あるいは発光補助層の表面に直接形成される。
【０００５】
第二電極層を真空蒸着法やスパッタ法などにより有機材料層（有機発光材料層もしくは発光補助層）の表面に直接形成すると、第二電極層を形成する金属の分子が有機材料層の表面に衝突するため、有機材料層にダメージを与えてピンホールを発生させるなどして有機エレクトロルミネッセンス素子の発光品質を著しく低下させる。
【０００６】
この特許文献１においては、例えば、第一の基板上に電極層と正孔輸送層を、そして第二の基板上に電極層と有機発光材料層を形成し、そして二枚の基板を、有機発光材料層もしくは正孔輸送層が軟化する温度下で圧着して貼り合わせることにより有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法が提案されている。この製造方法によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造工程において、電極層を真空蒸着法やスパッタ法などにより有機材料層の表面に直接形成する必要がないために、有機材料層にダメージを与えないとされている。
【０００７】
【特許文献１】
特許第２７５５２１６号公報
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者は、従来の方法に従って、以下のようにして有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。まず基板上に電極層を介して正孔輸送層が付設された構成の第一積層体と、基板上に電極層を介して有機発光材料層が付設された構成の第二積層体とを用意した。次に、ホットプレートを用意して、そのプレート表面を正孔輸送層のガラス転移点と同じ温度に加熱した。そして第一積層体を、その正孔輸送層が上側となるようにしてホットプレートの上に置き、正孔輸送層を加熱により軟化させた。この第一積層体の上に、正孔輸送層と有機発光材料層とが互いに接触するようにして第二積層体を重ね合わせて加圧し、次いで第一積層体と第二積層体とをホットプレートから降ろして放冷することにより正孔輸送層と有機発光材料層とを接合した。
【０００９】
ところが、有機エレクトロルミネッセンス素子の作製を繰り返すと、幾つかの素子には、その有機発光材料層の表面に沿った二次元方向において非発光の部分を生じることが判明した。この非発光部を観察すると、正孔輸送層と有機発光材料層との間に気泡が存在していることが確認された。このように正孔輸送層と有機発光材料層との間に気泡が存在すると、正孔輸送層から有機発光材料層に正孔が注入されないために発光を生じなくなる。そして、このような気泡は、有機材料層同士（例えば、正孔輸送層と有機発光材料層）を接合する際に、これらの層の間に空気が閉じ込められることにより形成されることも判明した。
【００１０】
本発明の目的は、有機材料層へのダメージが低減され、そして非発光部の生成を抑制することのできる有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を提供することにある。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、先ず有機エレクトロルミネッセンス素子の作製を繰り返し、素子の製造条件と、正孔輸送層と有機発光材料層との間に形成される気泡の大きさとの関係について調査した。その結果、有機エレクトロルミネッセンス素子の作製に用いる基板の厚みがなだらかに変動している場合に、大きなサイズの気泡が発生し易いことが判明した。また、基板の厚みが均一である場合でも、ホットプレートの表面が平坦でなく、その上に置かれた第一積層体の基板に僅かな撓みを生じたり、あるいは第一積層体の上に第二積層体を重ね合わせる際に、第二積層体に僅かな撓みを生じたりする場合にも、大きなサイズの気泡が発生し易いことも判明した。
【００１２】
そして本発明者は、基板表面あるいはホットプレートの表面を平坦に研磨するなどの対策を施して有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。このような対策を施すことによって気泡の形成をある程度は防止することができたが、基板の厚みなどの管理を徹底する手間に対して、気泡の形成が防止される効果は小さかった。
【００１３】
このため本発明者は研究を進め、その結果、第一積層体の正孔輸送層と第二積層体の有機発光材料層とを、先ず各々の層の表面の一部を互いに接触させ、次いでこの接触部位から順次密着させて互いに接合することによって、これらの層の接合界面における気泡の形成を効果的に防止できることを見出した。また、このような接合方法において、気泡の形成をより効果的に防止するためには、二枚の積層体のうち、少なくとも一方の積層体の基板を積極的に湾曲させたのちに、正孔輸送層と有機発光材料層とを互いに接合することが好ましいことも判明した。
【００１４】
本発明は、下記の工程を順に実施することからなる有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法にある。
基板上に電極層を介して発光補助層が付設されてなる第一積層体および基板上に電極層を介して有機発光材料層が付設されてなる第二積層体を用意する工程。
第一積層体の発光補助層及び／又は第二積層体の有機発光材料層を加熱して軟化させる工程。
第一積層体の発光補助層と第二積層体の有機発光材料層とを、各々の層の表面の一部を互いに接触させ、この接触部位から順次密着させることにより互いに接合する工程。
【００１５】
以下、この有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を、第一の方法と記載する。第一の方法の好ましい態様は、下記の通りである。
（１）第一積層体の発光補助層と第二積層体の有機発光材料層とを、各々の層の表面の一辺を互いに接触させ、この接触部位から他辺に向かって順次密着させることにより互いに接合する。
（２）前記接合工程の前に、第一積層体の基板及び／又は第二積層体の基板を、第一積層体の発光補助層及び／又は第二積層体の有機発光材料層の表面が凸面となるように湾曲させる工程を含み、そして第一積層体の発光補助層と第二積層体の有機発光材料層とを、各々の層の表面の一部を互いに接触させ、次いで前記の湾曲させた基板の形状を次第に平板状にしながら、前記の接触部位から順次密着させることにより互いに接合する。
（３）第二積層体の基板と有機発光材料層との間に発光補助層が付設されている。
【００１６】
本発明はまた、下記の工程を順に実施することからなる有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法にもある。
基板上に電極層を介して有機発光材料層が付設されてなる第一積層体、および基板上に電極層を介して第一積層体の有機発光材料層と同一の材料から形成された有機発光材料層が付設されてなる第二積層体を用意する工程。
第一積層体の有機発光材料層及び／又は第二積層体の有機発光材料層を加熱して軟化させる工程。
第一積層体の有機発光材料層と第二積層体の有機発光材料層とを、各々の層の表面の一部を互いに接触させ、この接触部位から順次密着させることにより互いに接合する工程。
【００１７】
以下、この有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を、第二の方法と記載する。第二の方法の好ましい態様は、下記の通りである。
（１）第一積層体の有機発光材料層と第二積層体の有機発光材料層とを、各々の層の表面の一辺を互いに接触させ、この接触部位から他辺に向かって順次密着させることにより互いに接合する。
（２）前記接合工程の前に、第一積層体の基板及び／又は第二積層体の基板を、第一積層体の有機発光材料層及び／又は第二積層体の有機発光材料層の表面が凸面となるように湾曲させる工程を含み、そして第一積層体の有機発光材料層と第二積層体の有機発光材料層とを、各々の層の表面の一部を互いに接触させ、次いで前記の湾曲させた基板の形状を次第に平板状にしながら、前記の接触部位から順次密着させることにより互いに接合する。
【００１８】
本発明はまた、下記の工程を順に実施することからなる有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法にもある。
基板上に電極層を介して発光補助層が付設されてなる第一積層体、および基板上に電極層と有機発光材料層とを介して第一積層体の発光補助層と同一の材料から形成された発光補助層が付設されてなる第二積層体を用意する工程。
第一積層体の発光補助層及び／又は第二積層体の発光補助層を加熱して軟化させる工程。
第一積層体の発光補助層と第二積層体の発光補助層とを、各々の層の表面の一部を互いに接触させ、この接触部位から順次密着させることにより互いに接合する工程。
【００１９】
以下、この有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を、第三の方法と記載する。第三の方法の好ましい態様は、下記の通りである。
（１）第一積層体の発光補助層と第二積層体の発光補助層とを、各々の層の表面の一辺を互いに接触させ、この接触部位から他辺に向かって順次密着させることにより互いに接合する。
（２）前記接合工程の前に、第一積層体の基板及び／又は第二積層体の基板を、第一積層体の発光補助層及び／又は第二積層体の発光補助層の表面が凸面となるように湾曲させる工程を含み、そして第一積層体の発光補助層と第二積層体の発光補助層とを、各々の層の表面の一部を互いに接触させ、次いで前記の湾曲させた基板の形状を次第に平板状にしながら、前記の接触部位から順次密着させることにより互いに接合する。
【００２０】
【発明の実施の形態】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法（第一の方法）を、添付の図面を用いて説明する。図１は、第一の方法の実施に用いる第一積層体の一例の構成を示す斜視図である。そして図２は、第一の方法の実施に用いる第二積層体の一例の構成を示す斜視図である。
【００２１】
図１に示すように、第一積層体１１ａは、基板１２ａ上に電極層１３ａを介して正孔輸送層（発光補助層）１４が付設された構成を有している。そして図２に示すように、第二積層体１１ｂは、基板上１２ｂに電極層１３ｂを介して有機発光材料１５が付設された構成を有している。
【００２２】
次に、第一積層体１１ａの正孔輸送層１４と、第二積層体１１ｂの有機発光材料層１５とのうち、少なくとも一方の層を加熱して軟化させる。この加熱の温度が高すぎると、正孔輸送層と有機発光材料層とを接合する際に、これらの層の厚みが大きく変動する。逆に加熱の温度が低すぎると、正孔輸送層と有機発光材料層とを強固に接合することができない。このため、加熱の温度は、各々の層のガラス転移点±２５℃の範囲にあることが好ましく、ガラス転移点±２０℃の範囲にあることがより好ましい。
【００２３】
そして第一の方法においては、第一積層体１１ａの正孔輸送層１４と、第二積層体１１ｂの有機発光材料層１５とを、各々の層の表面の一部を互いに接触させ、この接触部位から順次密着させながら互いに接合することにより有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する。従来の製造方法においては、正孔輸送層と有機発光材料層とは、各々の層の表面全体が互いに同時に接触するようにして接合される。このように接合すると、前記のように基板の厚みのなだらかな変動や基板の撓みの影響を受けて、接合後の正孔輸送層と有機発光材料層との界面に気泡が形成される場合がある。本発明に従って、発光補助層１４と有機発光材料層１５とを、先ず各々の層の表面の一部を互いに接触させ、次いでこの接触部位から順次密着させながら互いに接合することにより、これらの層の接合界面に空気が閉じ込められ難くなる。
【００２４】
図３は、第一の方法における、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを接合する工程の一例について説明する斜視図である。図３の接合工程においては、先ず第一積層体１１ａの発光補助層１４と、第二積層体１１ｂの有機発光材料層１５との各々の層の表面の一辺を互いに接触させる。次いで第二積層体１１ｂを第一積層体１１ａの側に倒すようにして、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを、前記接触部位から他辺（前記の互いに接触させた辺と対向する辺）に向かって順次密着させることにより互いに接合する。
【００２５】
図３の接合工程において、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とがともに加熱されていないと、第二積層体１１ｂを第一積層体１１ａの側に倒すようにして正孔輸送層と有機発光材料層とを密着させる場合に、各々の層の表面の全体が互いにほぼ同時に接触する。ところが、正孔輸送層と有機発光材料層との少なくとも一方の層を加熱して軟化させると、図３の正孔輸送層１４と有機発光材料層１５との接触部位においては、軟化した層の厚みが僅かに小さくなる。このため、第二積層体１１ｂを第一積層体１１ａの側に倒すと、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とは、各々の層の表面の全体が互いに同時には接触せずに、前記のように接触させた辺から他辺に向かって順次密着しながら接合される。図４は、このようにして正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを接合することにより作製された有機エレクトロルミネッセンス素子の構成を示す斜視図である。
【００２６】
図５は、第一の方法における、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを接合する工程の別の一例を示す斜視図である。図５の接合方法においては、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを接合する前に、第二積層体１１ｂの基板１２ｂを、第二積層体の有機発光材料層１５の表面が凸面となるように湾曲させる。そして正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを、各々の層の表面の一部を互いに接触させ、次いで前記の湾曲させた基板１２ｂの形状を次第に平板状にしながら、前記の接触部位から順次密着させて接合することにより有機エレクトロルミネッセンス素子を作製する。
【００２７】
このようにして、二枚の積層体１１ａ及び１１ｂのうち、少なくとも一方の積層体の基板を積極的に湾曲させたのちに、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを互いに接合することにより、基板の平坦度の影響を殆ど受けずに、これらの層の接合界面における気泡の形成を効果的に防止することができる。なお、基板は、有機材料層（正孔輸送層及び有機発光材料層）を軟化させる工程の前もしくは後に湾曲させることが好ましい。
【００２８】
図６は、第一の方法における、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを接合する工程のさらに別の一例を示す斜視図である。図６に示すように、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを、第一積層体１１ａの基板１２ａと第二積層体の基板１１ｂの基板１２ｂとの両方を湾曲させたのちに接合することも好ましい。
【００２９】
図７は、第一の方法における、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを接合する工程のさらに別の一例を示す斜視図である。図７に示すように、正孔輸送層１４と有機発光材料層１５とを、第一積層体１１ａの基板１２ａと第二積層体の基板１１ｂの基板１２ｂとの両方を湾曲させたのち、二枚の積層体を各々の基板の湾曲した辺が互いに直交するように配置して接合することも好ましい。
【００３０】
図１から図７を用いて、有機発光材料層１５の一方の面に、発光補助層として正孔輸送層１４が付設された構成の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法（第一の方法）を説明した。第一積層体１１ａの正孔輸送層１４に代えて電子輸送層を付設することにより、同様にして有機発光材料層の一方の面に、発光補助層として電子輸送層が付設された構成の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造することができる。
【００３１】
第一の方法においては、第二積層体１１ｂの基板１２ｂと有機発光材料層１５との間に発光補助層が付設されていることも好ましい。このような第二積層体を用いることにより、有機発光材料層の各々の面に発光補助層が付設された構成の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造することができる。この有機エレクトロルミネッセンス素子においては、第一積層体の発光補助層が正孔輸送層で第二積層体の発光補助層が電子輸送層であるか、あるいは第一積層体の発光補助層が電子輸送層で第二積層体の発光補助層が正孔輸送層であることが好ましい。
【００３２】
有機発光材料層の内部にて発生した光を有機エレクトロルミネッセンス素子の外部に取り出すために、第一積層体の基板と電極層の組合せ及び／又は第二積層体の基板と電極層との組合せは透明であることが好ましい。なお、本明細書において「透明」とは、可視光の透過率が７０％以上であることを意味する。
【００３３】
本発明の方法により製造される有機エレクトロルミネッセンス素子の材料や層構成は、公知の有機エレクトロルミネッセンス素子の場合と同様である。有機エレクトロルミネッセンス素子については、「有機ＬＥＤ素子の残された研究課題と実用化戦略」（ぶんしん出版、１９９９年）及び「光・電子機能有機材料ハンドブック」（朝倉書店、１９９７年）などに詳しい記載がある。以下では、有機エレクトロルミネッセンス素子の代表的な材料や層構成について説明する。
【００３４】
基板の材料の例としては、ガラスなどのセラミック材料や樹脂材料が挙げられる。有機発光材料層にて発生した光を有機エレクトロルミネッセンス素子の外部に取り出すために、第一積層体の基板及び／又は第二積層体の基板は透明であることが好ましい。
【００３５】
有機発光材料層に正孔を注入する電極層は、一般に陽電極層と呼ばれており、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、導電性化合物、又はこれらの混合物などから形成される。透明な陽電極層を形成する材料の代表例としては、ＩＴＯ（錫ドープ酸化インジウム）及びＩＺＯ（インジウム亜鉛酸化物）が挙げられる。
【００３６】
陽電極層の厚みは、１μｍ以下であることが一般的であり、２００ｎｍ以下であることがより好ましい。陽電極層の抵抗は、数百Ω／ｓｑ．以下であることが好ましい。
【００３７】
陽電極層を形成する方法の例としては、真空蒸着法、直流（ＤＣ）スパッタ法、高周波（ＲＦ）スパッタ法、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法、パイロゾル法、およびスプレー法などが挙げられる。
【００３８】
有機発光材料層は、有機発光材料から形成するか、キャリア輸送性（正孔輸送性、電子輸送性、または両性輸送性）を示す有機材料（以下、ホスト材料と記載する）に少量の有機発光材料を添加した材料から形成される。有機発光材料層に用いる有機発光材料の選択により、有機エレクトロルミネッセンス素子の発光色を容易に設定することができる。
【００３９】
有機発光材料層を有機発光材料から形成する場合、有機発光材料としては、成膜性に優れ、膜の安定性に優れた材料が用いられる。このような有機発光材料としては、Ａｌｑ_３（トリス−（８−ヒドロキシキノリナト）アルミニウム）に代表される金属錯体、ポリフェニレンビニレン（ＰＰＶ）誘導体、ポリフルオレン誘導体などが用いられる。ホスト材料と共に用いる有機発光材料としては、添加量が少ないために、前記の有機発光材料の他に、単独では安定な薄膜を形成し難い蛍光色素なども用いることができる。蛍光色素の例としては、クマリン、ＤＣＭ誘導体、キナクリドン、ペリレン、およびルブレンなどが挙げられる。ホスト材料の例としては、前記のＡｌｑ_３、ＴＰＤ（トリフェニルジアミン）、電子輸送性のオキサジアゾール誘導体（ＰＢＤ）、ポリカーボネート系共重合体、およびポリビニルカルバゾールなどが挙げられる。また、上記のように、有機発光材料層を有機発光材料から形成する場合にも、発光色を調節するために、蛍光色素などの有機発光材料を少量添加することもできる。
【００４０】
有機発光材料層の厚みは、実用的な発光効率の値を得るために、２００ｎｍ以下であることが好ましい。有機発光材料層を形成する方法の例としては、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法、および印刷法などが挙げられる。
【００４１】
有機発光材料層に電子を注入する電極層は、一般に陰電極層と呼ばれており、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属、合金組成物、導電性化合物、又はこれらの混合物などから形成される。陰電極層の材料の例としては、Ａｌ、Ｔｉ、Ｉｎ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｌｉ、希土類金属などの金属、Ｎａ−Ｋ合金、Ｍｇ−Ａｇ合金、Ｍｇ−Ｃｕ合金、Ａｌ−Ｌｉ合金などの合金組成物が挙げられる。
【００４２】
陰電極層の厚みは、１μｍ以下であることが一般的であり、２００ｎｍ以下であることがより好ましい。陰電極層の抵抗は、数百Ω／ｓｑ．以下であることが好ましい。陰電極層は、陽電極層と同様の方法により形成することができる。
【００４３】
陰電極層を透明とするためには、その厚みを可視光が透過する程度に薄く形成すればよい。特開平１０−１２５４６９号および特開２００１−１７６６７０号の各公報には、有機エレクトロルミネッセンス素子の二つの電極層（陽電極層および陰電極層）を透明とした光透過型の有機エレクトロルミネッセンス素子について記載されている。透明な陰電極層は、光透過型の有機エレクトロルミネッセンス素子の透明な陰電極層と同様の方法により形成することができる。
【００４４】
陽電極層と有機発光材料層との間に付設される発光補助層としては、正孔輸送層が用いられる。正孔輸送層の材料の例としては、テトラアリールベンジシン化合物、芳香族アミン類、ピラゾリン誘導体、トリフェニレン誘導体、および下記の化学式（１）で表されるＮＰＤなどの正孔輸送性材料が挙げられる。
【００４５】
【化１】

【００４６】
正孔輸送層の厚みは、２乃至２００ｎｍの範囲にあることが好ましい。正孔輸送層は、有機発光材料層と同様の方法により形成することができる。
【００４７】
正孔輸送層には、その正孔移動度を改善するために、電子受容性アクセプタを添加することが好ましい。電子受容性アクセプタの例としては、ハロゲン化金属、ルイス酸、および有機酸などが挙げられる。電子受容性アクセプタが添加された正孔輸送層については、特開平１１−２８３７５０号公報に記載がある。
【００４８】
陰電極層と有機発光材料層との間に付設される発光補助層としては、電子輸送層が用いられる。電子輸送層の材料の例としては、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、ナフタレンピリレンなどの複素環テロラカルボン酸無水物、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体、キノリン誘導体、キノキサリン誘導体、ペリレン誘導体、ピリジン誘導体、ピリミジン誘導体、およびスチルベン誘導体などの電子輸送性材料が挙げられる。また、トリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウム（Ａｌｑ）などのアルミキノリノール錯体を用いることもできる。
【００４９】
電子輸送層の厚みは、５乃至３００ｎｍの範囲にあることが好ましい。電子輸送層は、有機発光材料層と同様の方法により形成することができる。
【００５０】
上記の正孔輸送層及び電子輸送層は、各々二以上の層から構成することもできる。例えば、正孔輸送層は、その陽電極層側の面に正孔注入層を有していてもよい。同様に、電子輸送層は、その陰電極層側の面に電子注入層を有していてもよい。これらの注入層は、電極層からより多くの電荷（正孔もしくは電子）を輸送層に注入する機能を有している。また、注入層は、電極層表面の粗さを緩和したり、有機エレクトロルミネッセンス素子の駆動電圧を低下させる機能も有している。
【００５１】
正孔注入層の材料の代表例としては、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）が、そして電子注入層の材料の代表例としては、ＬｉＦ（フッ化リチウム）などのアルカリ金属化合物が挙げられる。正孔注入層は陽極バッファ層と、電子注入層は陰極バッファ層とも呼ばれ、こららの層の詳細については、「有機ＬＥＤ素子の残された研究課題と実用化戦略」（ぶんしん出版、１９９９年、ｐ４４−４５）などの文献に詳しく記載されている。
【００５２】
また、正孔輸送層は、その有機発光材料層側の面に電子阻止層（電子障壁層とも呼ばれる）を有していてもよい。同様に、電子輸送層は、その有機発光材料層側の面に正孔阻止層（正孔障壁層とも呼ばれる）を有していてもよい。正孔輸送層の有機発光材料層側に備えられた電子阻止層は、有機発光材料層から電子が正孔輸送層の側に移動することを防止して、有機発光材料層の内部で正孔と電子とを効率よく再結合させ、有機エレクトロルミネッセンス素子の発光効率を高くする働きをする。同様に、電子輸送層の有機発光材料層側に備えられた正孔阻止層は、有機発光材料層から正孔が電子輸送層の側に移動することを防止する。
【００５３】
電子阻止層と正孔阻止層とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子については、特開２００２−３１３５５３号公報に記載がある。正孔阻止層を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子については、特開２００２−３３１９７号、特開２００２−１００４７９号、および特開２００２−１８４５８１号の各公報に記載がある。
【００５４】
次に、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法（第二の方法）について説明する。第二の方法においては、先ず基板上に有機発光材料層が付設された構成の第一積層体と、基板上に電極層を介して第一積層体の有機発光材料層と同一の材料から形成された有機発光材料層が付設された構成の第二積層体とを用意する。第二の方法は、用いる第一積層体及び第二積層体の構成が異なること以外は、第一の方法と同様にして実施することができる。第二の方法により、有機材料層として一層の有機発光材料層を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子を製造することができる。
【００５５】
第二の方法に用いる第一積層体には、その基板と有機発光材料層との間に発光補助層が付設されていてもよい。発光補助層は、正孔輸送層もしくは電子輸送層であることが好ましい。また、第二の方法に用いる第一積層体および第二積層体には、各々の基板と有機発光材料層との間に発光補助層が付設されていてもよい。この場合には、第一積層体の発光補助層が正孔輸送層であり、そして第二積層体の発光補助層が電子輸送層であるか、あるいは第一積層体の発光補助層が電子輸送層であり、そして第二積層体の発光補助層が正孔輸送層であることが好ましい。
【００５６】
次に、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法（第三の方法）について説明する。第三の方法においては、先ず基板上に電極層を介して発光補助層が付設されてなる第一積層体と、基板上に電極層と有機発光材料層とを介して第一積層体の発光補助層と同一の材料から形成された発光補助層が付設されてなる第二積層体とを用意する。第三の方法は、用いる第一積層体と第二積層体の構成が異なること以外は、第一の方法と同様にして実施することができる。第三の方法により、第一の方法と同様に、有機発光材料層の一方の面に発光補助層が付設された構成の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造することができる。第三の方法においては、同一の材料から形成された発光補助層同士を接合するため、これらの層が互いに強固に接合される。
【００５７】
第三の方法においては、第一積層体の発光補助層と第二積層体の発光補助層とはともに、正孔輸送層もしくは電子輸送層であることが好ましい。また、第二積層体には、その基板と有機発光材料層との間に、さらに発光補助層（以下、第二発光補助層と記載する）が付設されていてもよい。この場合、第一積層体と第二積層体の発光補助層が正孔輸送層である場合には、第二積層体の第二発光補助層は電子輸送層であることが好ましく、そして第一積層体と第二積層体の発光補助層が電子輸送層である場合には、第二積層体の第二発光補助層は正孔輸送層であることが好ましい。
【００５８】
【実施例】
［実施例１］
先ず、図８に示す厚さ０．２ｍｍの第一のガラス基板８２ａの表面に、スパッタ法により厚さ１５０ｎｍのＩＴＯ（錫ドープ酸化インジウム）膜を形成した。このＩＴＯ膜をパターニングすることにより、ストライプ状のＩＴＯ電極層８３ａを形成した。
【００５９】
ＩＴＯ電極層８３ａが形成された第一のガラス基板８２ａの上にシャドーマスクを置いた。このシャドーマスクの上から、前述のＮＰＤ（ガラス転移点が約９５℃である正孔輸送性材料）を真空蒸着することにより、厚さ５０ｎｍのＮＰＤ膜を形成した。シャドーマスクを取り除いてＮＰＤ膜をパターニングすることにより、矩形の正孔輸送層８４を形成した。このようにして、第一のガラス基板８２ａ上に電極層８３ａを介して正孔輸送層８４が付設された構成の第一積層体８１ａを用意した。
【００６０】
次に、図９に示す厚さ０．２ｍｍの第二のガラス基板８２ｂの表面に、スパッタ法により厚さ１５０ｎｍのＩＴＯ膜を形成した。このＩＴＯ膜をパターニングすることにより、図９に示すパターンのＩＴＯ電極端子８８を形成した。
【００６１】
ＩＴＯ電極端子８８が形成された第二のガラス基板８２ｂの上にシャドーマスクを置いた。このシャドーマスクの上から、真空蒸着法により、厚さ２００ｎｍのＭｇ−Ａｇ膜を形成した。シャドーマスクを取り除いてＭｇ−Ａｇ膜をパターニングすることにより、ストライプ状のＭｇ−Ａｇ電極層８３ｂを形成した。
【００６２】
Ｍｇ−Ａｇ電極層８３ｂが形成された第二のガラス基板８２ｂの上にシャドーマスクを置いた。このシャドーマスクの上から、前述のＡｌｑ_３（ガラス転移点が約１８０℃である有機発光材料）を真空蒸着することにより、厚さ５０ｎｍのＡｌｑ_３膜を形成した。シャドーマスクを取り除いてＡｌｑ_３膜をパターニングすることにより、矩形の有機発光材料層８５を形成した。このようにして、第二のガラス基板８２ｂ上に電極層８３ｂを介して有機発光材料層８５が付設された構成の第二積層体８１ｂを用意した。
【００６３】
次に、図１０に示す接合装置の金属製の下基板ホルダ１０１ａに、正孔輸送層が付設された第一積層体８１ａを、基板固定具１０３ａを用いて固定した。そして接合装置の金属製の上基板ホルダ１０１ｂに、有機発光材料層が付設された第二積層体８１ｂを、基板固定具１０３ｂを用いて固定した。
【００６４】
下基板ホルダ１０１ａと上基板ホルダ１０１ｂの各々の内部に埋設されているヒータにより、各々の基板ホルダを加熱した。この加熱による熱は、金属板１０２ａと金属板１０２ｂを介して、それぞれ第一積層体８１ａと第二積層体８１ｂに伝わる。このようにして、第一積層体８１ａの正孔輸送層と、第二積層体８１ｂの有機発光材料層とのそれぞれを、７５℃に加熱した。
【００６５】
図１１に示すように、上下の基板ホルダに備えられたゴム製の袋１０４ａ及び１０４ｂのそれぞれを、その内部に空気を入れて膨張させて、第一積層体８１ａの基板と第二積層体８１ｂの基板とのそれぞれを、正孔輸送層の表面と有機発光材料層の表面とが各々凸面となるように僅かに湾曲させた。第一積層体８１ａと第二積層体８２ｂとは、各々の基板の湾曲した辺が互いに直交するように配置されている。
【００６６】
次に、上基板ホルダ１０１ｂを下基板ホルダ１０１ａの側に押し下げ、第二積層体８１ｂの有機発光材料層の表面の一部を、第一積層体８１ａの正孔輸送層の表面の一部に接触させた。そして上基板ホルダ１０１ｂを下基板ホルダ１０１ａに押し付けながら、ゴム製の袋１０４ａ及び１０４ｂのそれぞれに入れた空気を徐々に抜くことにより、各々の基板の形状を次第に平板状にした。これにより第一積層体８１ａの正孔輸送層と第二積層体８１ｂの有機発光材料層とを、前記の接触部位から順次密着させることにより互いに接合した。そして各々の基板ホルダのヒータの電源を切り、第一積層体８１ａの正孔輸送層と第二積層体８１ｂの有機発光材料層とを放冷した。図１２は、作製された有機エレクトロルミネッセンス素子の構成を示す平面図である。
【００６７】
作製した有機エレクトロルミネッセンス素子を、その第一積層体８１ａの側から光学顕微鏡で観察することにより、正孔輸送層と有機発光材料層との界面に気泡が形成されていないことを確認した。
【００６８】
【発明の効果】
本発明においては、基板上に電極層を介して有機材料層が付設された構成の積層体の二枚を互いに貼り合わせることにより有機エレクトロルミネッセンス素子を作製するため、有機材料層の表面に直接電極層を形成する必要がない。従って、本発明の方法により作製された有機エレクトロルミネッセンス素子は、その有機材料層に与えられるダメージが低減されている。また、本発明においては、各々の積層体に付設された有機材料層（例、正孔輸送層と有機発光材料層）同士を、先ず各々の層の表面の一部を互いに接触させ、この接触部位から順次密着させながら互いに接合することにより有機エレクトロルミネッセンス素子を作製する。このため前記の接合工程で有機材料層同士の接合界面に気泡が形成され難く、有機エレクトロルミネッセンス素子に非発光部が生成されること抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の製造方法（第一の方法）の実施に用いる第一積層体の一例の構成を示す斜視図である。
【図２】本発明の製造方法（第一の方法）の実施に用いる第二積層体の一例の構成を示す斜視図である。
【図３】本発明の製造方法（第一の方法）における正孔輸送層と有機発光材料層とを接合する工程の一例を説明する斜視図である。
【図４】本発明の製造方法（第一の方法）に従って作製された有機エレクトロルミネッセンス素子の構成を示す斜視図である。
【図５】本発明の製造方法（第一の方法）における正孔輸送層と有機発光材料層とを接合する工程の別の一例を説明する斜視図である。
【図６】本発明の製造方法（第一の方法）における正孔輸送層と有機発光材料層とを接合する工程のさらに別の一例を説明する斜視図である。
【図７】本発明の製造方法（第一の方法）における正孔輸送層と有機発光材料層とを接合する工程のさらに別の一例を説明する斜視図である。
【図８】実施例１で用いる第一積層体の構成を示す平面図である。
【図９】実施例１で用いる第二積層体の構成を示す平面図である。
【図１０】実施例１で用いる接合装置の構成、およびこの装置を用いて正孔輸送層と有機発光材料層とを接合する工程について説明する部分断面図である。
【図１１】図１０に示す各々の積層体の基板を湾曲させた状態を示す部分断面図である。
【図１２】実施例１で作製した有機エレクトロルミネッセンス素子の構成を示す平面図である。
【符号の説明】
１１ａ第一積層体
１１ｂ第二積層体
１２ａ、１２ｂ基板
１３ａ、１３ｂ電極層
１４正孔輸送層
１５有機発光材料層
８１ａ第一積層体
８１ｂ第二積層体
８２ａ、８２ｂ基板
８３ａ、８３ｂ電極層
８４正孔輸送層
８５有機発光材料層
８８電極端子
１０４ａ下基板ホルダ
１０４ｂ上基板ホルダ
１０２ａ、１０２ｂ金属板
１０３ａ、１０３ｂ基板固定具
１０４ａ、１０４ｂゴム製の袋[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a method for manufacturing an organic electroluminescence device.
[0002]
[Prior art]
The organic electroluminescence element has a basic configuration in which a first electrode layer, an organic light emitting material layer, and a second electrode layer are laminated on a substrate in this order. In an organic electroluminescence device, holes are injected from one electrode layer and electrons are injected from the other electrode layer into the organic light emitting material layer, and holes and electrons are recombined inside the organic light emitting material layer. This is an element that generates excitons (excitons) and emits light (fluorescence, phosphorescence) when the excitons are deactivated. In order to extract light generated inside the organic light emitting material layer to the outside of the device, the substrate and the first electrode layer of the organic electroluminescence device are usually transparent.
[0003]
Each of the holes and electrons to be recombined inside the organic light emitting material layer is efficiently injected into the organic light emitting material layer to increase the light emitting efficiency of the organic electroluminescent device. It is known to provide a light-emitting auxiliary layer on one or both surfaces of the light-emitting device. Generally, a light-emitting auxiliary layer that efficiently injects holes into an organic light-emitting material layer is called a hole transport layer, and a light-emitting auxiliary layer that efficiently injects electrons is called an electron transport layer. When a light-emitting auxiliary layer is provided on both sides of the organic light-emitting material layer, a hole-transporting layer is used as one of the light-emitting auxiliary layers, and an electron-transporting layer is used as the other light-emitting auxiliary layer.
[0004]
The organic light emitting material layer and the light emission auxiliary layer (hole transport layer or electron transport layer) of the organic electroluminescence element are both formed of an organic material. The first electrode layer is formed from a transparent conductive material such as ITO (tin-doped indium oxide). The second electrode layer is formed from a metal material such as magnesium. Each electrode layer is formed directly on the surface of the organic light emitting material layer or the light emission auxiliary layer by a vacuum evaporation method, a sputtering method, or the like.
[0005]
When the second electrode layer is directly formed on the surface of the organic material layer (organic light emitting material layer or light emission auxiliary layer) by a vacuum deposition method or a sputtering method, the molecules of the metal forming the second electrode layer are formed on the surface of the organic material layer. Because of the collision, the organic material layer is damaged to generate a pinhole, and the light emission quality of the organic electroluminescent element is significantly reduced.
[0006]
In Patent Document 1, for example, an electrode layer and a hole transport layer are formed on a first substrate, and an electrode layer and an organic luminescent material layer are formed on a second substrate. There has been proposed a method of manufacturing an organic electroluminescent element by bonding under pressure at a temperature at which a light emitting material layer or a hole transport layer softens. According to this manufacturing method, the electrode layer does not need to be formed directly on the surface of the organic material layer by a vacuum evaporation method, a sputtering method, or the like in the manufacturing process of the organic electroluminescence element, so that the organic material layer is not damaged. It has been.
[0007]
[Patent Document 1]
Japanese Patent No. 2755216
[Problems to be solved by the invention]
The present inventor manufactured an organic electroluminescent device in the following manner according to a conventional method. First, a first laminate having a structure in which a hole transport layer is provided on a substrate via an electrode layer and a second laminate having a structure in which an organic light emitting material layer is provided on a substrate via an electrode layer are prepared. did. Next, a hot plate was prepared, and the plate surface was heated to the same temperature as the glass transition point of the hole transport layer. Then, the first laminate was placed on a hot plate such that the hole transport layer was on the upper side, and the hole transport layer was softened by heating. On this first laminate, the second laminate is overlapped and pressed so that the hole transport layer and the organic light emitting material layer are in contact with each other, and then the first laminate and the second laminate are hot-pressed. The hole transport layer and the organic light emitting material layer were joined by being cooled down from the plate and allowed to cool.
[0009]
However, it was found that when the production of the organic electroluminescence device was repeated, some devices had non-light-emitting portions in a two-dimensional direction along the surface of the organic light-emitting material layer. Observation of the non-light emitting portion confirmed that bubbles exist between the hole transport layer and the organic light emitting material layer. When bubbles exist between the hole transport layer and the organic light emitting material layer, no light emission occurs because holes are not injected from the hole transport layer into the organic light emitting material layer. It has also been found that such bubbles are formed when air is trapped between the organic material layers (for example, the hole transport layer and the organic light emitting material layer) when they are joined together. .
[0010]
An object of the present invention is to provide a method of manufacturing an organic electroluminescence device, which can reduce damage to an organic material layer and can suppress generation of a non-light emitting portion.
[0011]
[Means for Solving the Problems]
The present inventor first repeated production of an organic electroluminescence element, and investigated the relationship between the production conditions of the element and the size of bubbles formed between the hole transport layer and the organic light emitting material layer. As a result, it has been found that large-sized bubbles are easily generated when the thickness of the substrate used for manufacturing the organic electroluminescence element is gradually changed. In addition, even when the thickness of the substrate is uniform, the surface of the hot plate is not flat, and the substrate of the first laminate placed thereon slightly deforms, or the first plate is placed on the first laminate. It has also been found that when the two laminates are overlapped, even when the second laminate is slightly bent, large-sized bubbles are likely to be generated.
[0012]
The inventor made an organic electroluminescent element by taking measures such as flat polishing of the substrate surface or the hot plate surface. By taking such measures, the formation of bubbles could be prevented to some extent, but the effect of preventing the formation of bubbles was small compared to the trouble of thoroughly managing the thickness of the substrate and the like.
[0013]
For this reason, the present inventors proceeded with the research, and as a result, as a result, the hole transport layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate, first, a part of the surface of each layer was brought into contact with each other, It has been found that the formation of air bubbles at the bonding interface of these layers can be effectively prevented by sequentially bringing the layers into close contact with each other and bonding them together. Further, in such a bonding method, in order to more effectively prevent the formation of bubbles, after positively curving the substrate of at least one of the two laminates, the holes are removed. It has also been found that it is preferable to join the transport layer and the organic light emitting material layer to each other.
[0014]
The present invention resides in a method for manufacturing an organic electroluminescence device, which comprises sequentially performing the following steps.
A step of preparing a first laminate in which a light-emitting auxiliary layer is provided on a substrate via an electrode layer and a second laminate in which an organic light-emitting material layer is provided on a substrate via an electrode layer.
A step of heating and softening the light emitting auxiliary layer of the first laminate and / or the organic light emitting material layer of the second laminate.
A step of bringing the light emitting auxiliary layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate into contact with each other by bringing a part of the surface of each layer into contact with each other and sequentially bringing the layers into close contact with each other;
[0015]
Hereinafter, the method for manufacturing the organic electroluminescence device will be referred to as a first method. Preferred embodiments of the first method are as follows.
(1) The light emitting auxiliary layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate are brought into contact with each other on one side of the surface of each layer, and sequentially contacted from the contact portion to the other side. Join each other.
(2) Before the bonding step, the substrate of the first laminate and / or the substrate of the second laminate is placed on the surface of the light emitting auxiliary layer of the first laminate and / or the surface of the organic light emitting material layer of the second laminate. Curving to be convex, and bringing the light emitting auxiliary layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate into contact with each other at a part of the surface of each layer; While the shape of the substrates thus made gradually becomes flat, the substrates are brought into close contact with each other from the above-mentioned contact portions to join them together.
(3) A light emitting auxiliary layer is provided between the substrate of the second laminate and the organic light emitting material layer.
[0016]
The present invention also resides in a method for manufacturing an organic electroluminescent device, which comprises sequentially performing the following steps.
A first laminate in which an organic light-emitting material layer is provided on a substrate via an electrode layer, and an organic light-emitting layer formed from the same material as the organic light-emitting material layer of the first laminate on the substrate via the electrode layer A step of preparing a second laminate provided with a material layer;
A step of heating and softening the organic light emitting material layer of the first laminate and / or the organic light emitting material layer of the second laminate.
A step of bringing the organic light emitting material layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate into contact with each other by bringing a part of the surface of each layer into contact with each other and sequentially bringing the layers into close contact with each other;
[0017]
Hereinafter, the method for manufacturing the organic electroluminescence device will be described as a second method. A preferred embodiment of the second method is as follows.
(1) The organic light emitting material layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate are brought into contact with each other on one side of the surface of each layer, and are successively adhered from the contact portion to the other side. To join each other.
(2) Before the joining step, the substrate of the first laminate and / or the substrate of the second laminate is placed on the surface of the organic light emitting material layer of the first laminate and / or the organic light emitting material layer of the second laminate. Comprises a step of curving to be convex, and the organic light emitting material layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate, a part of the surface of each layer is contacted with each other, and then the The curved substrates are gradually flattened in shape, and are brought into close contact with each other from the above-mentioned contact portions so as to be joined to each other.
[0018]
The present invention also resides in a method for manufacturing an organic electroluminescent device, which comprises sequentially performing the following steps.
A first laminated body having a light emitting auxiliary layer provided on a substrate via an electrode layer, and formed from the same material as the light emitting auxiliary layer of the first laminated body on the substrate via an electrode layer and an organic light emitting material layer Preparing a second laminated body provided with the light emitting auxiliary layer provided.
A step of heating and softening the light emission auxiliary layer of the first laminate and / or the light emission auxiliary layer of the second laminate.
A step of bringing the light-emitting auxiliary layer of the first laminate and the light-emitting auxiliary layer of the second laminate into contact with each other by bringing a part of the surface of each layer into contact with each other and sequentially adhering from the contact portions.
[0019]
Hereinafter, the method for manufacturing the organic electroluminescence device will be described as a third method. A preferred embodiment of the third method is as follows.
(1) The light emission auxiliary layer of the first laminate and the light emission auxiliary layer of the second laminate are brought into contact with each other by bringing one side of the surface of each layer into contact with each other and successively contacting the contact portion toward the other side. Join.
(2) Before the bonding step, the substrate of the first laminate and / or the substrate of the second laminate is formed such that the surface of the light emitting auxiliary layer of the first laminate and / or the light emitting auxiliary layer of the second laminate is convex. And bending the light emitting auxiliary layer of the first laminate and the light emitting auxiliary layer of the second laminate such that a part of the surface of each layer is in contact with each other, While gradually making the shape of the substrate flat, the substrates are joined to each other by being sequentially brought into close contact with the contact portions.
[0020]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
The manufacturing method (first method) of the organic electroluminescence device of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. FIG. 1 is a perspective view showing a configuration of an example of a first laminate used for performing the first method. FIG. 2 is a perspective view showing a configuration of an example of the second laminate used for performing the first method.
[0021]
As shown in FIG. 1, the first laminate 11a has a configuration in which a hole transport layer (light emission auxiliary layer) 14 is provided on a substrate 12a via an electrode layer 13a. Then, as shown in FIG. 2, the second laminate 11b has a configuration in which the organic light emitting material 15 is provided on the substrate 12b via the electrode layer 13b.
[0022]
Next, at least one of the hole transport layer 14 of the first stacked body 11a and the organic light emitting material layer 15 of the second stacked body 11b is heated and softened. If the heating temperature is too high, the thicknesses of the hole transport layer and the organic light emitting material layer will fluctuate greatly when they are joined. Conversely, if the heating temperature is too low, the hole transport layer and the organic light emitting material layer cannot be firmly joined. For this reason, the heating temperature is preferably in the range of the glass transition point of each layer ± 25 ° C, and more preferably in the range of the glass transition point ± 20 ° C.
[0023]
In the first method, the hole transport layer 14 of the first stacked body 11a and the organic light emitting material layer 15 of the second stacked body 11b are brought into contact with each other at a part of the surface of each layer. The organic electroluminescent element is manufactured by joining the parts while being in close contact with the parts sequentially. In the conventional manufacturing method, the hole transport layer and the organic light emitting material layer are joined so that the entire surfaces of the respective layers are simultaneously in contact with each other. When bonded in this manner, bubbles may be formed at the interface between the hole transport layer and the organic light emitting material layer after bonding due to the influence of the gentle variation in the thickness of the substrate and the bending of the substrate as described above. is there. According to the present invention, the light-emitting auxiliary layer 14 and the organic light-emitting material layer 15 are first brought into contact with each other at a part of the surface of each layer, and then joined to each other while being sequentially brought into close contact with each other from these contact portions. It becomes difficult for air to be trapped at the joint interface.
[0024]
FIG. 3 is a perspective view illustrating an example of a step of joining the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 in the first method. In the bonding step of FIG. 3, first, one side of the surface of each of the light emitting auxiliary layer 14 of the first laminate 11a and the organic light emitting material layer 15 of the second laminate 11b is brought into contact with each other. Next, the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 are moved from the contact portion to the other side (opposed to the side in contact with each other) so that the second laminate 11b is tilted toward the first laminate 11a. (The sides to be bonded) in this order.
[0025]
In the joining step of FIG. 3, if the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 are not heated together, the second layered body 11b is moved to the side of the first layered body 11a and When the organic light emitting material layers are brought into close contact with each other, the entire surfaces of the respective layers come into contact with each other almost simultaneously. However, when at least one of the hole transport layer and the organic light emitting material layer is heated and softened, the contact portion between the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 in FIG. The thickness is slightly reduced. For this reason, when the second stacked body 11b is tilted toward the first stacked body 11a, the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 are not in contact with each other on the entire surface of each layer at the same time. The joining is performed while the contact is made sequentially from the contacted side to the other side as described above. FIG. 4 is a perspective view showing a configuration of an organic electroluminescent device manufactured by joining the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 in this manner.
[0026]
FIG. 5 is a perspective view showing another example of the step of joining the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 in the first method. In the bonding method shown in FIG. 5, before bonding the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15, the substrate 12b of the second stacked body 11b is placed on a convex surface of the organic light emitting material layer 15 of the second stacked body. Curve so that Then, the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 are brought into contact with each other at a part of the surface of each layer, and then, while gradually making the shape of the curved substrate 12b flat, An organic electroluminescent element is manufactured by sequentially contacting and joining.
[0027]
After positively curving the substrate of at least one of the two

laminates

11a and 11b in this manner, the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 are joined to each other. Thereby, the formation of bubbles at the bonding interface of these layers can be effectively prevented without being substantially affected by the flatness of the substrate. Note that the substrate is preferably curved before or after the step of softening the organic material layer (the hole transport layer and the organic light emitting material layer).
[0028]
FIG. 6 is a perspective view showing still another example of the step of joining the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 in the first method. As shown in FIG. 6, the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 are joined after both the substrate 12a of the first laminate 11a and the substrate 12b of the second laminate 11b are curved. It is also preferable to do so.
[0029]
FIG. 7 is a perspective view showing still another example of the step of joining the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 in the first method. As shown in FIG. 7, after the hole transport layer 14 and the organic light emitting material layer 15 are both bent after the substrate 12a of the first laminate 11a and the substrate 12b of the second laminate 11b are bent. It is also preferable to arrange and join the laminates so that the curved sides of each substrate are orthogonal to each other.
[0030]
1 to 7, a method (first method) of manufacturing an organic electroluminescence element having a structure in which a hole transport layer 14 is provided as a light emission auxiliary layer on one surface of an organic light emitting material layer 15 will be described. explained. By providing an electron transporting layer in place of the hole transporting layer 14 of the first laminate 11a, an organic light emitting layer having a structure in which an electron transporting layer is provided as a light emission auxiliary layer on one surface of the organic light emitting material layer in the same manner. An electroluminescent device can be manufactured.
[0031]
In the first method, it is also preferable that a light-emitting auxiliary layer is provided between the substrate 12b of the second laminate 11b and the organic light-emitting material layer 15. By using such a second laminate, it is possible to manufacture an organic electroluminescent element having a configuration in which a light-emitting auxiliary layer is provided on each surface of an organic light-emitting material layer. In this organic electroluminescent element, the light emitting auxiliary layer of the first laminate is a hole transport layer and the light emitting auxiliary layer of the second laminate is an electron transport layer, or the light emitting auxiliary layer of the first laminate is an electron transport layer. In the layer, the light emission auxiliary layer of the second laminate is preferably a hole transport layer.
[0032]
In order to extract the light generated inside the organic light emitting material layer to the outside of the organic electroluminescence element, the combination of the substrate and the electrode layer of the first laminate and / or the combination of the substrate and the electrode layer of the second laminate is Preferably, it is transparent. In this specification, “transparent” means that the transmittance of visible light is 70% or more.
[0033]
The material and layer structure of the organic electroluminescent device manufactured by the method of the present invention are the same as those of the known organic electroluminescent device. For more information on organic electroluminescent devices, see "Remaining research issues and strategies for practical use of organic LED devices" (Bunshin Publishing, 1999) and "Handbook of Organic Materials for Optical and Electronic Functions" (Asakura Shoten, 1997). There is a description. Hereinafter, representative materials and layer configurations of the organic electroluminescence device will be described.
[0034]
Examples of the substrate material include a ceramic material such as glass and a resin material. In order to extract light generated in the organic light emitting material layer to the outside of the organic electroluminescence element, the substrate of the first laminate and / or the substrate of the second laminate is preferably transparent.
[0035]
The electrode layer for injecting holes into the organic light emitting material layer is generally called a positive electrode layer, and is formed of a metal having a large work function (4 eV or more), a conductive compound, or a mixture thereof. Representative examples of the material forming the transparent positive electrode layer include ITO (tin-doped indium oxide) and IZO (indium zinc oxide).
[0036]
The thickness of the positive electrode layer is generally 1 μm or less, and more preferably 200 nm or less. The resistance of the positive electrode layer is several hundred Ω / sq. The following is preferred.
[0037]
Examples of the method for forming the positive electrode layer include a vacuum evaporation method, a direct current (DC) sputtering method, a radio frequency (RF) sputtering method, a spin coating method, a casting method, an LB method, a pyrosol method, and a spray method. .
[0038]
The organic light-emitting material layer is formed from an organic light-emitting material, or a small amount of organic light-emitting material is added to an organic material having a carrier transporting property (hole transporting property, electron transporting property, or amphoteric transporting property). It is formed from a material to which a material is added. By selecting the organic light emitting material used for the organic light emitting material layer, the emission color of the organic electroluminescent element can be easily set.
[0039]
When the organic light emitting material layer is formed from an organic light emitting material, a material having excellent film forming properties and excellent film stability is used as the organic light emitting material. As such an organic light emitting material, a metal complex represented by Alq ₃ (tris- (8-hydroxyquinolinato) aluminum), a polyphenylenevinylene (PPV) derivative, a polyfluorene derivative, or the like is used. As the organic light-emitting material used together with the host material, a fluorescent dye or the like, which is difficult to form a stable thin film by itself, can be used in addition to the organic light-emitting material because the addition amount is small. Examples of fluorescent dyes include coumarin, DCM derivatives, quinacridone, perylene, rubrene, and the like. Examples of the host material include Alq ₃ , TPD (triphenyldiamine), an oxadiazole derivative (PBD) having an electron transport property, a polycarbonate copolymer, and polyvinyl carbazole. Also, as described above, even when the organic light emitting material layer is formed from an organic light emitting material, a small amount of an organic light emitting material such as a fluorescent dye can be added in order to adjust the emission color.
[0040]
The thickness of the organic light emitting material layer is preferably 200 nm or less in order to obtain a practical value of luminous efficiency. Examples of the method for forming the organic light emitting material layer include a vacuum deposition method, a spin coating method, a casting method, an LB method, and a printing method.
[0041]
The electrode layer for injecting electrons into the organic light emitting material layer is generally called a negative electrode layer, and is formed of a metal having a small work function (4 eV or less), an alloy composition, a conductive compound, or a mixture thereof. . Examples of materials for the negative electrode layer include metals such as Al, Ti, In, Na, K, Mg, Li, and rare earth metals, Na-K alloys, Mg-Ag alloys, Mg-Cu alloys, Al-Li alloys, and the like. Alloy composition.
[0042]
The thickness of the negative electrode layer is generally 1 μm or less, and more preferably 200 nm or less. The resistance of the negative electrode layer is several hundred Ω / sq. The following is preferred. The negative electrode layer can be formed by the same method as the positive electrode layer.
[0043]
In order to make the negative electrode layer transparent, its thickness may be made thin enough to transmit visible light. JP-A-10-125469 and JP-A-2001-176670 each disclose a light-transmissive organic electroluminescent element in which two electrode layers (a positive electrode layer and a negative electrode layer) of the organic electroluminescent element are transparent. Has been described. The transparent negative electrode layer can be formed by the same method as the transparent negative electrode layer of the light transmission type organic electroluminescence element.
[0044]
A hole transport layer is used as a light emission auxiliary layer provided between the positive electrode layer and the organic light emitting material layer. Examples of the material of the hole transport layer include a hole transport material such as a tetraarylbenzicine compound, an aromatic amine, a pyrazoline derivative, a triphenylene derivative, and NPD represented by the following chemical formula (1). .
[0045]
Embedded image

[0046]
The thickness of the hole transport layer is preferably in the range of 2 to 200 nm. The hole transport layer can be formed by a method similar to that of the organic light emitting material layer.
[0047]
It is preferable to add an electron-accepting acceptor to the hole transport layer in order to improve the hole mobility. Examples of electron accepting acceptors include metal halides, Lewis acids, and organic acids. The hole transport layer to which an electron accepting acceptor is added is described in JP-A-11-283750.
[0048]
An electron transport layer is used as a light emission auxiliary layer provided between the negative electrode layer and the organic light emitting material layer. Examples of the material of the electron transport layer include nitro-substituted fluorene derivatives, diphenylquinone derivatives, thiopyran dioxide derivatives, heterocyclic terolacarboxylic anhydrides such as naphthalenepyrylene, carbodiimide, fluorenylidenemethane derivatives, anthraquinodimethane and Examples include electron transporting materials such as anthrone derivatives, oxadiazole derivatives, quinoline derivatives, quinoxaline derivatives, perylene derivatives, pyridine derivatives, pyrimidine derivatives, and stilbene derivatives. Alternatively, an aluminum quinolinol complex such as tris (8-hydroxyquinoline) aluminum (Alq) can be used.
[0049]
The thickness of the electron transport layer is preferably in the range of 5 to 300 nm. The electron transport layer can be formed by the same method as the organic light emitting material layer.
[0050]
The above-described hole transport layer and electron transport layer can each be composed of two or more layers. For example, the hole transport layer may have a hole injection layer on the surface on the positive electrode layer side. Similarly, the electron transport layer may have an electron injection layer on the surface on the negative electrode layer side. These injection layers have a function of injecting more charges (holes or electrons) from the electrode layer into the transport layer. Further, the injection layer also has a function of reducing the roughness of the surface of the electrode layer and lowering the drive voltage of the organic electroluminescence element.
[0051]
A typical example of the material of the hole injection layer is copper phthalocyanine (CuPc), and a typical example of the material of the electron injection layer is an alkali metal compound such as LiF (lithium fluoride). The hole injection layer is also called an anode buffer layer and the electron injection layer is also called a cathode buffer layer. For details of these layers, see "Remaining research issues and practical strategies for organic LED devices" (Bunshin Publishing, It is described in detail in literatures such as 1999, p44-45).
[0052]
Further, the hole transport layer may have an electron blocking layer (also referred to as an electron barrier layer) on the surface on the organic light emitting material layer side. Similarly, the electron transport layer may have a hole blocking layer (also referred to as a hole blocking layer) on the surface on the organic light emitting material layer side. The electron blocking layer provided on the organic light emitting material layer side of the hole transporting layer prevents electrons from moving from the organic light emitting material layer to the hole transporting layer side, so that holes are generated inside the organic light emitting material layer. And the electrons are efficiently recombined to increase the luminous efficiency of the organic electroluminescence device. Similarly, the hole blocking layer provided on the organic light emitting material layer side of the electron transport layer prevents holes from migrating from the organic light emitting material layer to the electron transport layer side.
[0053]
An organic electroluminescence device having an electron blocking layer and a hole blocking layer is described in JP-A-2002-313553. Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 2002-33197, 2002-100479, and 2002-184581 disclose organic electroluminescent elements having a hole blocking layer.
[0054]
Next, a method (second method) for manufacturing the organic electroluminescence device of the present invention will be described. In the second method, first, a first laminated body having a configuration in which an organic light emitting material layer is provided on a substrate, and formed on the substrate from the same material as the organic light emitting material layer of the first laminated body via an electrode layer And a second laminate having a configuration provided with the organic light emitting material layer provided. The second method can be carried out in the same manner as the first method, except that the configurations of the first laminate and the second laminate used are different. According to the second method, it is possible to manufacture an organic electroluminescence element including one organic light emitting material layer as the organic material layer.
[0055]
In the first laminate used in the second method, a light-emitting auxiliary layer may be provided between the substrate and the organic light-emitting material layer. The light emission auxiliary layer is preferably a hole transport layer or an electron transport layer. Further, the first laminate and the second laminate used in the second method may be provided with a light emission auxiliary layer between each substrate and the organic light emitting material layer. In this case, the light emission auxiliary layer of the first laminate is a hole transport layer and the light emission auxiliary layer of the second laminate is an electron transport layer, or the light emission auxiliary layer of the first laminate is an electron transport layer. Preferably, the light-emitting auxiliary layer of the second laminate is a hole transport layer.
[0056]
Next, a method (third method) for manufacturing the organic electroluminescence device of the present invention will be described. In the third method, first, a first laminate having a light emitting auxiliary layer provided on a substrate via an electrode layer, and light emission of the first laminate on the substrate via an electrode layer and an organic light emitting material layer A second laminated body provided with a light emitting auxiliary layer formed of the same material as the auxiliary layer is prepared. The third method can be performed in the same manner as the first method, except that the configurations of the first laminate and the second laminate used are different. According to the third method, similarly to the first method, it is possible to manufacture an organic electroluminescent element having a configuration in which a light-emitting auxiliary layer is provided on one surface of an organic light-emitting material layer. In the third method, since the light emission auxiliary layers formed of the same material are bonded to each other, these layers are strongly bonded to each other.
[0057]
In the third method, it is preferable that both the light emission auxiliary layer of the first laminate and the light emission auxiliary layer of the second laminate are a hole transport layer or an electron transport layer. The second laminate may further include a light-emitting auxiliary layer (hereinafter, referred to as a second light-emitting auxiliary layer) between the substrate and the organic light-emitting material layer. In this case, when the light emission auxiliary layers of the first laminate and the second laminate are hole transport layers, the second light emission auxiliary layer of the second laminate is preferably an electron transport layer, and When the light emitting auxiliary layer of the laminate and the second laminate is an electron transport layer, the second light emitting auxiliary layer of the second laminate is preferably a hole transport layer.
[0058]
【Example】
[Example 1]
First, an ITO (tin-doped indium oxide) film having a thickness of 150 nm was formed on the surface of a first glass substrate 82a having a thickness of 0.2 mm shown in FIG. 8 by a sputtering method. By patterning this ITO film, a striped ITO electrode layer 83a was formed.
[0059]
A shadow mask was placed on the first glass substrate 82a on which the ITO electrode layer 83a was formed. An NPD film having a thickness of 50 nm was formed on the shadow mask by vacuum deposition of the above-mentioned NPD (a hole transporting material having a glass transition point of about 95 ° C.). By removing the shadow mask and patterning the NPD film, a rectangular hole transport layer 84 was formed. Thus, a first laminate 81a having a configuration in which the hole transport layer 84 was provided on the first glass substrate 82a via the electrode layer 83a was prepared.
[0060]
Next, an ITO film having a thickness of 150 nm was formed on the surface of the second glass substrate 82b having a thickness of 0.2 mm shown in FIG. 9 by a sputtering method. By patterning this ITO film, ITO electrode terminals 88 having the pattern shown in FIG. 9 were formed.
[0061]
A shadow mask was placed on the second glass substrate 82b on which the ITO electrode terminals 88 were formed. An Mg-Ag film having a thickness of 200 nm was formed on the shadow mask by a vacuum evaporation method. By removing the shadow mask and patterning the Mg-Ag film, a striped Mg-Ag electrode layer 83b was formed.
[0062]
A shadow mask was placed on the second glass substrate 82b on which the Mg-Ag electrode layer 83b was formed. From above the shadow mask, the above-mentioned Alq ₃ (organic light emitting material having a glass transition point of about 180 ° C.) was vacuum-deposited to form an Alq ₃ film having a thickness of 50 nm. By removing the shadow mask and patterning the Alq ₃ film, a rectangular organic light emitting material layer 85 was formed. Thus, a second laminate 81b having a configuration in which the organic light emitting material layer 85 was provided on the second glass substrate 82b via the electrode layer 83b was prepared.
[0063]
Next, the first laminate 81a provided with the hole transport layer was fixed to the metal lower substrate holder 101a of the bonding apparatus shown in FIG. 10 using the substrate fixture 103a. Then, the second laminated body 81b provided with the organic light emitting material layer was fixed to the metal upper substrate holder 101b of the bonding apparatus by using the substrate fixture 103b.
[0064]
Each substrate holder was heated by a heater embedded inside each of the lower substrate holder 101a and the upper substrate holder 101b. The heat due to this heating is transmitted to the first laminate 81a and the second laminate 81b via the metal plate 102a and the metal plate 102b, respectively. Thus, each of the hole transport layer of the first laminate 81a and the organic light emitting material layer of the second laminate 81b was heated to 75 ° C.
[0065]
As shown in FIG. 11, each of the rubber bags 104a and 104b provided in the upper and lower substrate holders is inflated by putting air therein, and the substrate of the first laminated body 81a and the second laminated body 81b are expanded. Were slightly curved such that the surface of the hole transport layer and the surface of the organic light emitting material layer were each convex. The first stacked body 81a and the second stacked body 82b are arranged such that the curved sides of each substrate are orthogonal to each other.
[0066]
Next, the upper substrate holder 101b is pushed down to the lower substrate holder 101a side, and a part of the surface of the organic light emitting material layer of the second laminate 81b is made part of a surface of the hole transport layer of the first laminate 81a. Contacted. Then, while pressing the upper substrate holder 101b against the lower substrate holder 101a, the air contained in each of the rubber bags 104a and 104b was gradually released to gradually flatten the shape of each substrate. Thereby, the hole transport layer of the first laminate 81a and the organic light emitting material layer of the second laminate 81b were joined to each other by being sequentially brought into close contact with each other from the above-mentioned contact portion. Then, the power supply of the heater of each substrate holder was turned off, and the hole transport layer of the first laminate 81a and the organic light emitting material layer of the second laminate 81b were allowed to cool. FIG. 12 is a plan view illustrating a configuration of the manufactured organic electroluminescence element.
[0067]
By observing the produced organic electroluminescence element from the side of the first laminate 81a with an optical microscope, it was confirmed that no bubbles were formed at the interface between the hole transport layer and the organic light emitting material layer.
[0068]
【The invention's effect】
In the present invention, in order to produce an organic electroluminescent element by bonding together two laminates having a configuration in which an organic material layer is provided via an electrode layer on a substrate, an electrode is directly provided on the surface of the organic material layer. There is no need to form a layer. Therefore, the organic electroluminescent device manufactured by the method of the present invention has reduced damage to the organic material layer. In the present invention, the organic material layers (eg, the hole transport layer and the organic light emitting material layer) attached to each laminate are first brought into contact with each other at a part of the surface of each layer. The organic electroluminescent element is manufactured by joining the parts while sequentially contacting each other from the site. For this reason, bubbles are less likely to be formed at the bonding interface between the organic material layers in the bonding step, and the generation of non-light emitting portions in the organic electroluminescent element can be suppressed.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a perspective view showing a configuration of an example of a first laminate used for performing a manufacturing method (first method) of the present invention.
FIG. 2 is a perspective view showing a configuration of an example of a second laminate used for carrying out the production method (first method) of the present invention.
FIG. 3 is a perspective view illustrating an example of a step of joining a hole transport layer and an organic light emitting material layer in a manufacturing method (first method) of the present invention.
FIG. 4 is a perspective view showing a configuration of an organic electroluminescence device manufactured according to the manufacturing method (first method) of the present invention.
FIG. 5 is a perspective view illustrating another example of the step of joining the hole transport layer and the organic light emitting material layer in the manufacturing method (first method) of the present invention.
FIG. 6 is a perspective view illustrating still another example of the step of joining the hole transport layer and the organic light emitting material layer in the manufacturing method (first method) of the present invention.
FIG. 7 is a perspective view illustrating still another example of the step of joining the hole transport layer and the organic light emitting material layer in the manufacturing method (first method) of the present invention.
FIG. 8 is a plan view showing a configuration of a first laminate used in Example 1.
FIG. 9 is a plan view showing a configuration of a second laminate used in Example 1.
FIG. 10 is a partial cross-sectional view illustrating a configuration of a bonding device used in Example 1 and a process of bonding a hole transport layer and an organic light emitting material layer using the device.
11 is a partial cross-sectional view showing a state where the substrate of each of the laminates shown in FIG. 10 is curved.
FIG. 12 is a plan view illustrating a configuration of the organic electroluminescence element manufactured in Example 1.
[Explanation of symbols]
11a first stacked body 11b second

stacked body

12a,

12b substrates

13a, 13b electrode layer 14, hole transport layer 15 organic light emitting material layer 81a first stacked body 81b second

stacked body

82a,

82b substrates

83a, 83b electrode layer 84 positive Hole transport layer 85 Organic light emitting material layer 88 Electrode terminal 104a Lower substrate holder 104b Upper substrate holder 102a, 102b Metal plate 103a, 103b Substrate fixture 104a, 104b Rubber bag

Claims

A method for producing an organic electroluminescent device comprising the following steps:
A step of preparing a first laminate having a light-emitting auxiliary layer provided on a substrate via an electrode layer and a second laminate having an organic light-emitting material layer provided on the substrate via an electrode layer;
Heating and softening the light emitting auxiliary layer of the first laminate and / or the organic light emitting material layer of the second laminate; and
A step of bringing the light emitting auxiliary layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate into contact with each other by bringing a part of the surface of each layer into contact with each other and sequentially bringing the layers into close contact with each other;

The light-emitting auxiliary layer of the first laminate and the organic light-emitting material layer of the second laminate are joined to each other by bringing one side of the surface of each layer into contact with each other, and then sequentially contacting the contact portion toward the other side. A method for manufacturing an organic electroluminescence device according to claim 1.

Before the bonding step, the substrate of the first laminate and / or the substrate of the second laminate is formed such that the surface of the light-emitting auxiliary layer of the first laminate and / or the surface of the organic light-emitting material layer of the second laminate is convex. And bending the light emitting auxiliary layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate so that a part of the surface of each layer is in contact with each other, and then the curved substrate The method for manufacturing an organic electroluminescence device according to claim 1, wherein the contact portions are sequentially brought into close contact with each other while gradually making the shapes of the contact portions into a flat plate shape.

The method according to claim 1, wherein a light-emitting auxiliary layer is provided between the substrate of the second laminate and the organic light-emitting material layer.

A method for producing an organic electroluminescent device comprising the following steps:
A first laminate in which an organic light-emitting material layer is provided on a substrate via an electrode layer, and an organic light-emitting layer formed from the same material as the organic light-emitting material layer of the first laminate on the substrate via the electrode layer Preparing a second laminate having a material layer attached thereto;
Heating and softening the organic light emitting material layer of the first laminate and / or the organic light emitting material layer of the second laminate; and
A step of bringing the organic light emitting material layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate into contact with each other by bringing a part of the surface of each layer into contact with each other and sequentially bringing the layers into close contact with each other;

The organic light-emitting material layer of the first laminate and the organic light-emitting material layer of the second laminate are joined to each other by bringing one side of each layer into contact with each other and then sequentially contacting the contact portion toward the other side. A method for manufacturing an organic electroluminescence device according to claim 5.

Before the bonding step, the substrate of the first laminate and / or the substrate of the second laminate is formed such that the surface of the organic light emitting material layer of the first laminate and / or the organic light emitting material layer of the second laminate is convex. And bending the organic light emitting material layer of the first laminate and the organic light emitting material layer of the second laminate such that a part of the surface of each layer is in contact with each other, and then the bending is performed. The method for manufacturing an organic electroluminescent device according to claim 5, wherein the substrates are gradually brought into contact with each other by gradually bringing the substrates into close contact with each other from the contact portion, while gradually making the shape of the substrates flat.

A method for producing an organic electroluminescent device comprising the following steps:
A first laminated body having a light emitting auxiliary layer provided on a substrate via an electrode layer, and formed from the same material as the light emitting auxiliary layer of the first laminated body on the substrate via an electrode layer and an organic light emitting material layer Preparing a second laminated body provided with the light emitting auxiliary layer;
Heating and softening the light emission auxiliary layer of the first laminate and / or the light emission auxiliary layer of the second laminate; and
A step of bringing the light-emitting auxiliary layer of the first laminate and the light-emitting auxiliary layer of the second laminate into contact with each other by bringing a part of the surface of each layer into contact with each other and sequentially adhering from the contact portions.

The light-emitting auxiliary layer of the first laminate and the light-emitting auxiliary layer of the second laminate are joined to each other by bringing one side of the surface of each layer into contact with each other and successively contacting the contact portion toward the other side. Item 10. The method for producing an organic electroluminescence device according to Item 8.

Before the bonding step, the substrate of the first laminated body and / or the substrate of the second laminated body is formed such that the surface of the light emitting auxiliary layer of the first laminated body and / or the surface of the light emitting auxiliary layer of the second laminated body becomes convex. And the light emitting auxiliary layer of the first laminate and the light emitting auxiliary layer of the second laminate are brought into contact with each other at a part of the surface of each layer, and then the shape of the curved substrate is formed. 9. The method for manufacturing an organic electroluminescent device according to claim 8, wherein the substrates are gradually adhered to each other by gradually adhering from the contact portions while gradually making the contact portions.