JP2004234981A - 燃料電池用容器および燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】電解質部材3を収容する凹部を有する基体6と、基体6に形成された第1流体流路8および第1配線導体10と、蓋体7と、蓋体7に形成された第2流体流路9および第2配線導体11とを具備し、第1流体流路8および第2流体流路9の少なくとも一方は、電解質部材3の下側主面または上側主面に対向するように、同じ長さで同じ幅の溝状の複数の開口が等間隔で形成された開口部12と、複数の開口の一端同士および他端同士をそれぞれ連結する連結部13と、連結部13の一方および他方から外面にかけて形成された流体の導入部14および排出部15とから成る燃料電池用容器2およびこれを用いた燃料電池1である。
【選択図】 図1
Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、電解質部材を収容可能なセラミックスから成る小型で高信頼性の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
近年、これまでよりも低温で動作する小型燃料電池の開発が活発になされている。燃料電池には、これに用いる電解質の種類により、固体高分子電解質型燃料電池(Polymer Electrolyte Fuel Cell:以下、PEFCと記す)やリン酸型燃料電池、あるいは固体電解質型燃料電池といったものが知られている。
【0003】
中でもPEFCは、作動温度が80〜100℃程度という低温であり、
(1)出力密度が高く、小型化・軽量化が可能である、
(2)電解質が腐食性でなく、しかも作動温度が低いため、耐食性の面から電池構成材料の制約が少ないので、コスト低減が容易である、
(3)常温で起動できるため、起動時間が短い、
といった優れた特長を有している。このためPEFCは、以上のような特長を活かして、車両用の駆動電源や家庭用のコジェネレーションシステム等への適用ばかりでなく、携帯電話・PDA(Personal Digital Assistants)・ノートパソコン・デジタルカメラやビデオ等の出力が数W〜数十Wの携帯電子機器用の電源としての用途が考えられてきている。
【0004】
PEFCは、大別して、例えば、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子が付着した炭素電極から成る燃料極(カソード)と、白金等の触媒微粒子が付着した炭素電極から成る空気極(アノード)と、燃料極と空気極との間に介装されたフィルム状の電解質部材(以下、電解質部材と記す)とを有して構成されている。ここで、燃料極には、改質部を介して抽出された水素ガス(H2)が供給され、一方、空気極には、大気中の酸素ガス(O2)が供給されることにより、電気化学反応により所定の電気エネルギーが生成(発電)され、負荷に対する駆動電源(電圧/電流)となる電気エネルギーが生成される。
【0005】
具体的には、燃料極に水素ガス(H2)が供給されると、次の化学反応式(1)に示すように、上記触媒により電子(e−)が分離した水素イオン(プロトン;H+)が発生し、電解質部材を介して空気極側に通過するとともに、燃料極を構成する炭素電極により電子(e−)が取り出されて負荷に供給される。
3H2 → 6H++6e− ・・・(1)
一方、空気極に空気が供給されると、次の化学反応式(2)に示すように、上記触媒により負荷を経由した電子(e−)と電解質部材を通過した水素イオン(H+)と空気中の酸素ガス(O2)とが反応して水(H2O)が生成される。
6H++3/2O2+6e− → 3H2O ・・・(2)
このような一連の電気化学反応(式(1)および式(2))は、概ね80〜100℃の比較的低温の温度条件で進行し、電力以外の副生成物は基本的に水(H2O)のみとなる。
【0006】
電解質部材を構成するイオン導電膜(交換膜)は、スルホン酸基を持つポリスチレン系の陽イオン交換膜、フルオロカーボンスルホン酸とポリビニリデンフルオライドとの混合膜、フルオロカーボンマトリックスにトリフルオロエチレンをグラフト化したもの等が知られており、最近ではパーフルオロカーボンスルホン酸膜(例えばナフィオン:商品名、デュポン社製)等が用いられている。
【0007】
図8に、従来の燃料電池(PEFC)の構成を断面図で示す。同図において、101はPEFC、103は電解質部材、104および105は電解質部材を挟持するように電解質部材103上に配置され、ガス拡散層および触媒層としての機能を有する一対の多孔質電極、すなわち燃料極および空気極であり、106はガスセパレータ、108は燃料流路、109は空気流路である。
【0008】
ガスセパレータ106は、ガスセパレータ106の外形を形成する積層部およびガス流入出枠と、燃料流路108と空気流路109とを分離するセパレータ部と、このセパレータ部を貫通するように設けられた、電解質部材103の燃料極104および空気極105に対応するように配置された電極とから構成されている。電解質部材103の燃料極104、空気極105が電気的に直列および/または並列に接続されるようにガスセパレータ106を介して多数積層して電池の最小単位である燃料電池スタックとし、この燃料電池スタックを箱体に収納したものが一般的なPEFC本体である。
【0009】
ガスセパレータ106に形成された燃料流路108を通して燃料極104には改質器から水蒸気を含む燃料ガス(水素に富むガス)が供給され、また、空気極105には空気流路109を通して大気中から酸化剤ガスとして空気が供給され、電解質部材103での化学反応により発電される。
【0010】
【特許文献1】
特開2001−266910号公報
【特許文献2】
特表2001−507501号公報
【0011】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、このような高電圧・高容量の電池として従来より提案され開発されている燃料電池101は、スタック構造を有し構成要素が大面積化された大重量で大型の電池であり、小型電池としての燃料電池の利用は、従来はほとんど考えられていなかった。
【0012】
すなわち、このような燃料電池101における従来のガスセパレータ106には、これを用いて電解質部材103を積層した積層体において、電解質部材103の側面が外部に露出していることによって、携帯時の落下等により損傷を受けやすく、燃料電池101全体の機械的信頼性を確保し難いという問題点があった。
【0013】
また、携帯電子機器に燃料電池101を搭載するためには、従来の大型燃料電池用容器とは異なった、コンパクト性・簡便性・安全性に優れる燃料電池用容器が必要になる。すなわち、汎用の化学電池のようなポータブル電源として適用するためには、作動温度までの温度上昇を短時間化するために、また熱容量を小さくするために、燃料電池用容器を小型化・低背化する必要があるが、従来の燃料電池101では熱容量の割合の大部分を占めるガスセパレータ106は、特にカーボン板の表面に切削加工で流路形成されるガスセパレータ106の場合など、薄肉化すると脆くなるため、数mmの厚みが必要である。このため、小型化・低背化が困難であるという問題点もあった。
【0014】
さらに、燃料電池101の出力電圧は、電解質部材103の表裏面の各電極104・105に供給されるガスの分圧によって決まる。すなわち、電解質部材103に供給された燃料ガスがガス流路108を進んで発電反応において消費されると、燃料極104の面上の燃料ガスの分圧が下がって出力電圧が下がる。これと同様に、空気も空気流路109を進んで消費されると、空気極105の面上の酸素の分圧が下がって出力電圧が下がる。従って、燃料ガスを均等に供給する必要があるが、従来の燃料電池101のガスセパレータ106は、特にカーボン板の表面に切削加工により流路を形成していることから、薄型化したときには流路の溝が狭くなるため、流路抵抗が大きくなり、均一なガス供給が困難であるという問題点もあった。
【0015】
また、複数の電解質部材103とその対向する燃料極104・空気極105とガスセパレータ106との組み合わせが、任意に効率よく直列接続または並列接続されて、全体の出力電圧および出力電流が調整されるようにする必要があるが、従来の燃料電池101では電解質部材103を挟む燃料極および空気極から電気を取り出すためには、外部に引き出し接続する方法か、もしくはガスセパレータ106を導電性材料として重ね合わせ直列接続する方法しかなく、小型燃料電池においてはそれが困難であるという問題点もあった。
【0016】
本発明は以上のような従来の技術の問題点に鑑み完成されたものであり、その目的は、電解質部材を収納可能な、小型で、堅牢な燃料電池用容器であり、また、ガスの均等供給・燃料電池容器内の温度勾配の均一化・高効率な電気接続を図ることができる信頼性のある燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池を提供することにある。
【0017】
【課題を解決するための手段】
本発明の第1の燃料電池用容器は、下側および上側主面にそれぞれ第1および第2電極を有する電解質部材を収容する凹部を上面に有するセラミックスから成る基体と、前記電解質部材の前記下側主面に対向する前記凹部の底面から前記基体の外面にかけて形成された第1流体流路と、前記電解質部材の前記第1電極に対向する前記凹部の底面に一端が配設され、他端が前記基体の外面に導出された第1配線導体と、前記基体の前記凹部の周囲の上面に前記凹部を覆って取着される、前記凹部を気密に封止する蓋体と、前記電解質部材の前記上側主面に対向する前記蓋体の下面から前記蓋体の外面にかけて形成された第2流体流路と、前記電解質部材の前記第2電極に対向する前記蓋体の下面に一端が配設され、他端が前記蓋体の外面に導出された第2配線導体とを具備して成り、前記第1流体流路および第2流体流路の少なくとも一方は、前記凹部の底面または前記蓋体の下面に前記電解質部材の前記下側主面または前記上側主面に対向するように、同じ長さで同じ幅の溝状の複数の開口が等間隔で形成された開口部と、前記基体または前記蓋体の内部に形成された前記複数の開口の一端同士および他端同士をそれぞれ連結する連結部と、該連結部の一方から前記基体または前記蓋体の外面にかけて形成された流体の導入部および他方から前記基体または前記蓋体の外面にかけて形成された流体の排出部とから成ることを特徴とするものである。
【0018】
また、本発明の第2の燃料電池用容器は、前記開口の流路断面積に対し、前記連結部の流路断面積が大きいことを特徴とするものである。
【0019】
また、本発明の第3の燃料電池用容器は、前記導入部および前記排出部が前記複数の開口の並びの同じ側の端に設けられており、前記開口の流路断面積が、前記同じ側の端から反対側の端に向かって順に大きくなっていることを特徴とするものである。
【0020】
また、本発明の第4の燃料電池用容器は、前記導入部が前記複数の開口の並びの両端の一方側に、前記前記排出部が前記両端の他方側に設けられており、前記開口の流路断面積が、前記両端から前記並びの中央に向かって順に大きくなっていることを特徴とするものである。
【0021】
また、本発明の第5の燃料電池用容器は、前記導入部および前記排出部が前記複数の開口の並びの中央部にそれぞれ設けられており、前記開口の流路断面積が、前記並びの中央部から両端に向かって順に大きくなっていることを特徴とするものである。
【0022】
本発明の燃料電池は、上記各構成の本発明の第1乃至第5のいずれかの燃料電池用容器の前記凹部に前記電解質部材を収容して、該電解質部材の前記下側および上側主面を前記第1および第2流体流路との間でそれぞれの流体がやりとり可能なように配置するとともに、前記第1および第2電極を前記第1および第2配線導体にそれぞれ電気的に接続し、前記基体の前記凹部の周囲の上面に前記凹部を覆って前記蓋体を取着して成ることを特徴とするものである。
【0023】
本発明の第1乃至第5の燃料電池用容器によれば、下側および上側主面にそれぞれ第1および第2電極を有する電解質部材を収容する凹部を上面に有するセラミックスから成る基体と、この基体の凹部の周囲の上面に凹部を覆って取着される、凹部を気密に封止する蓋体とを具備していることから、燃料電池用容器内を気密に封止することで、気体等の流体の漏れがなく、この容器の他にパッケージ等の容器を設ける必要がないので、効率良く動作させることができる燃料電池を得ることができるとともに、小型化にも有効なものとなる。また、凹部を上面に有するセラミックスから成る基体とこの凹部を封止する蓋体とで形成される箱体内に複数の電解質部材を収納して燃料電池とすることができるので、電解質部材が容器の外部に露出して損傷を受けたりすることがなく、燃料電池全体としての機械的信頼性が向上する。また、凹部および蓋体で構成される容器内部に一端が配設された第1および第2配線導体の他には電解質部材自体に無用な電気的接触をしないで済むので、信頼性および安全性の高い燃料電池を得ることができる。さらに、燃料電池用容器の構成材料としてセラミックスを用いたことにより、各種のガスを始めとする流体に対する耐食性に優れる燃料電池を得ることができる。
【0024】
また、本発明の第1の燃料電池用容器によれば、電解質部材の下側主面に対向する凹部の底面から基体の外面にかけて形成された第1流体流路と、電解質部材の上側主面に対向する蓋体の下面から蓋体の外面にかけて形成された第2流体流路とを具備し、第1流体流路および第2流体流路の少なくとも一方は、凹部の底面または蓋体の下面に電解質部材の下側主面または上側主面に対向するように、同じ長さで同じ幅の溝状の複数の開口が等間隔で形成された開口部と、基体または蓋体の内部に形成された複数の開口の一端同士および他端同士をそれぞれ連結する連結部と、連結部の一方から基体または蓋体の外面にかけて形成された流体の導入部および他方から基体または蓋体の外面にかけて形成された流体の排出部とから成るものであることから、流体の導入部と連結部とにより複数の溝状に形成された開口部への流体の供給が容易であり、開口部における複数の溝状の開口は同じ長さで同じ幅で等間隔で形成されているため、流体の流入速度が速い場合においても、導入部から排出部までの距離が短くなり、流路抵抗が小さくなる。その結果、電解質部材へ供給される流体の均一供給性を向上させることができる。さらに、流路が分岐せずに複雑に長く蛇行するように形成された流体流路の場合と比較して、燃料ガスや空気が流体流路を進んで行くうちに消費されて出力電圧が下がるといった不具合の発生が抑制される。
【0025】
また、本発明の第2乃至第5の燃料電池用容器においては、導入部や排出部の近くに位置する開口において流体が多く流れようとするため、一様な寸法の開口が並んでいる開口部からの流体の供給が不均一になる傾向があるのに対して、導入部や排出部の配置が変わった場合に応じて、連結部や開口の流路断面積を導入部や排出部の配置に対して相対的に変更し、あるいは連結部や開口部の流体抵抗を適切に制御することにより、開口部の溝状の各開口に供給される流体の均一性を図ることが可能である。これにより、電解質部材における化学反応が位置により不均一になることがなく安定するため、燃料電池用容器の内部温度の分布が均一化され、その結果、電解質部材に生じる熱応力を抑制することができ、燃料電池の信頼性を向上させることができる。
【0026】
さらにまた、本発明の第1乃至第5の燃料電池用容器によれば、それぞれの流体流路は基体と蓋体とに形成されるため、各流路の密閉性に優れ、本来は流路的に隔絶されるべき2種類の原料流体(例えば酸素ガスと水素ガスもしくはメタノール等)が混合してしまうことによって燃料電池としての機能が発現されなくなるようなことがなく、また、可燃性の流体が高温で混合された後に引火・爆発を起こす危険性もないので、安全な燃料電池を提供することができる。
【0027】
また、本発明の燃料電池によれば、本発明の第1乃至第5のいずれかの燃料電池用容器の凹部に電解質部材を収容して、この電解質部材の下側および上側主面を第1および第2流体流路との間でそれぞれの流体がやりとり可能なように配置するとともに、第1および第2電極を第1および第2配線導体にそれぞれ電気的に接続し、基体の凹部の周囲の上面に凹部を覆って蓋体を取着して成ることから、以上のような本発明の燃料電池用容器による特長を備えた、小型・堅牢で、ガスの均等供給・燃料電池容器内の温度勾配の均一化・高効率な電気接続を図ることができる信頼性のある燃料電池を得ることができる。
【0028】
従って、本発明の燃料電池用容器および燃料電池によれば、コンパクト性・簡便性・安全性に優れ、流体の均等供給・高効率な電気接続により、長期にわたり安定して作動させることができる燃料電池を提供することができる。
【0029】
【発明の実施の形態】
次に、本発明を添付図面に基づき詳細に説明する。
【0030】
図1は本発明の第1の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について実施の形態の一例を示す断面図である。また、図2は本発明の第1の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について、図3は本発明の第2の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について、図4は本発明の第3の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について、図5は本発明の第4の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について、図6は本発明の第5の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について、それぞれ実施の形態の一例を示す基体の上面図である。これらの図において、1・21・41・61・81は燃料電池、2・22・42・62・82は燃料電池用容器、3は電解質部材、4は第1電極、5は第2電極、6・26・46・66・86は基体、7は蓋体、8・28・48・68・88は第1流体流路、9は第2流体流路、10・30・50・70・90は第1配線導体、11は第2配線導体、12・32・52・72・92は開口部、13・33・53・73・93は連結部、14・34・54・74・94は導入部、15・35・55・75・95は排出部である。ここで、図2乃至図6の3〜11については、図1と同様のものとなる。また、第1乃至第5の発明において、開口部12・32・52・72・92、連結部13・33・53・73・93、導入部14・34・54・74・94、排出部15・35・55・75・95は、配置や幅・深さがそれぞれ異なる。
【0031】
電解質部材3は、板状の固体電解質である例えばイオン導電膜(交換膜)の両主面上に、下側主面に形成された第1電極4および上側主面に形成された第2電極5にそれぞれ対向するように、アノード側電極となる燃料極(図示せず)と、カソード側電極となる空気極(図示せず)とが一体的に形成されている。そして、電解質部材3で発電された電流を第1電極4および第2電極5へ流し、外部へ取り出すことができるものとなっている。
【0032】
このような電解質部材3のイオン導電膜(交換膜)は、パーフルオロカーボンスルフォン酸樹脂、例えばナフィオン(商品名、デュポン社製)等のプロトン伝導性のイオン交換樹脂により構成されている。また、燃料極および空気極は、多孔質状態のガス拡散電極であり、多孔質触媒層とガス拡散層の両方の機能を兼ね備えるものである。これらの燃料極および空気極は、白金・パラジウムあるいはこれらの合金等の触媒を担持した導電性微粒子、例えばカーボン微粒子をポリテトラフルオロエチレンのような疎水性樹脂結合剤により保持した多孔質体によって構成されている。
【0033】
電解質部材3の下側主面の第1電極4および上側主面の第2電極5は、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子の付いた炭素電極を電解質部材3上にホットプレスする方法、または、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子の付いた炭素電極材料と電解質材料を分散した溶液との混合物を電解質上に塗布または転写する方法等により形成される。
【0034】
本発明の第1乃至第5の燃料電池用容器2・22・42・62・82は、凹部を有する基体6・26・46・66・86と蓋体7とから成り、電解質部材3を凹部の内部に搭載して気密に封止する役割を持ち、酸化アルミニウム(Al2O3)質焼結体・ムライト(3Al2O3・2SiO2)質焼結体・炭化珪素(SiC)質焼結体・窒化アルミニウム(AlN)質焼結体・窒化珪素(Si3N4)質焼結体・ガラスセラミックス焼結体等のセラミックス材料で形成されている。
【0035】
なお、ガラスセラミックス焼結体はガラス成分とフィラー成分とから成るが、ガラス成分としては、例えばSiO2−B2O3系,SiO2−B2O3−Al2O3系,SiO2−B2O3−Al2O3−MO系(但し、MはCa,Sr,Mg,BaまたはZnを示す),SiO2−Al2O3−M1O−M2O系(但し、M1およびM2は同一または異なってCa,Sr,Mg,BaまたはZnを示す),SiO2−B2O3−Al2O3−M1O−M2O系(但し、M1およびM2は前記と同じである),SiO2−B2O3−M3 2O系(但し、M3はLi,NaまたはKを示す),SiO2−B2O3−Al2O3−M3 2O系(但し、M3は前記と同じである),Pb系ガラス,Bi系ガラス等が挙げられる。
【0036】
また、フィラー成分としては、例えばAl2O3,SiO2,ZrO2とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、TiO2とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、Al2O3およびSiO2から選ばれる少なくとも1種を含む複合酸化物(例えばスピネル,ムライト,コージェライト)等が挙げられる。
【0037】
燃料電池用容器2・22・42・62・82は、凹部を有する基体6・26・46・66・86と蓋体7とから成り、基体6・26・46・66・86の凹部の周囲に凹部を覆って蓋体7を取着することによって凹部を気密に封止するため、半田や銀ろう等の金属接合材料での接合、エポキシ等の樹脂材料での接合、凹部の周囲の上面に鉄合金等で作られたシールリング等を接合してシームウェルドやエレクトロンビームやレーザ等で溶接する方法等によって、蓋体7が基体6・26・46・66・86に取着される。なお、蓋体7にも基体6・26・46・66・86と同様の凹部を形成しておいてもよい。
【0038】
基体6・26・46・66・86および蓋体7は、それぞれ厚みを薄くし、本発明の第1乃至第5の燃料電池1・21・41・61・81の低背化を可能とするためには、機械的強度である曲げ強度が200MPa以上であることが好ましい。
【0039】
基体6・26・46・66・86および蓋体7は、例えば相対密度が95%以上の緻密質からなる酸化アルミニウム質焼結体で形成されていることが好ましい。その場合であれば、例えば、まず酸化アルミニウム粉末に希土類酸化物粉末や焼結助剤を添加・混合して、酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末を調製する。次いで、この酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末に有機バインダおよび分散媒を添加・混合してペースト化し、このペーストからドクターブレード法によって、あるいは原料粉末に有機バインダを加え、プレス成形・圧延成形等によって、所定の厚みのグリーンシートを作製する。そして、このグリーンシートに対して、金型による打ち抜き・マイクロドリル・レーザ等により、第1流体流路8・28・48・68・88および第2流体流路9としての貫通穴、開口、ならびに第1配線導体10・30・50・70・90および第2配線導体11を配設するための貫通孔を形成する。
【0040】
第1配線導体10・30・50・70・90および第2配線導体11は、酸化を防ぐために、タングステンもしくはモリブデンまたはこれらの合金で形成されているのが好ましい。その場合であれば、例えば、無機成分としてタングステンもしくはモリブデン粉末100質量部に対して、Al2O3を3〜20質量部,Nb2O5を0.5〜5質量部の割合で添加してなる導体ペーストを調製する。この導体ペーストをグリーンシートの貫通孔内に充填して、貫通導体としてのヴィア導体を形成する。
【0041】
これらの導体ペースト中には、基体6・26・46・66・86や蓋体7のセラミックスとの密着性を高めるために、酸化アルミニウム粉末や、基体6・26・46・66・86や蓋体7を形成するセラミックス成分と同一の組成物粉末を、例えば0.05〜2体積%の割合で添加することも可能である。
【0042】
なお、基体6・26・46・66・86や蓋体7の表層および内層への第1配線導体10・30・50・70・90および第2配線導体11の形成は、貫通孔へ導体ペーストを充填してヴィア導体を形成する前後あるいはそれと同時に、同様の導体ペーストをグリーンシートに対しスクリーン印刷・グラヴィア印刷等の方法で所定パターンに印刷塗布して形成する。
【0043】
その後、導体ペーストを印刷し充填した所定枚数のシート状成形体を位置合わせして積層圧着した後、この積層体を、例えば非酸化性雰囲気中にて、焼成最高温度が1200〜1500℃の温度で焼成して、目的とするセラミックスの基体6・26・46・66・86や蓋体7および第1配線導体10・30・50・70・90・第2配線導体11を得る。
【0044】
また、セラミックスから成る基体6・26・46・66・86や蓋体7は、その厚みを0.2mm以上とすることが好ましい。厚みが0.2mm未満では、強度が不足しがちなため、基体6・26・46・66・86に蓋体7を取着したときに発生する応力により、基体6・26・46・66・86および蓋体7に割れ等が発生しやすくなる傾向がある。他方、厚みが5mmを超えると、薄型化・低背化が困難となるため、小型携帯機器に搭載する燃料電池としては不適切となり、また、熱容量が大きくなるため、電解質部材3の電気化学反応条件に相当する適切な温度にすばやく設定することが困難となる傾向がある。
【0045】
第1配線導体10・30・50・70・90および第2配線導体11は、それぞれ電解質部材3の第1電極4および第2電極5に電気的に接続されて、電解質部材3で発電された電流を燃料電池用容器2・22・42・62・82の外部へ取り出すための導電路として機能する。
【0046】
第1配線導体10・30・50・70・90は、基体6・26・46・66・86の凹部の底面の電解質部材3の第1電極4に対向する第1流体流路8・28・48・68・88の開口部12・32・52・72・92の周辺に、好ましくは電解質部材3の第1電極4が接触する部位の面の全域に一端が配設され、他端が基体6・26・46・66・86の外面(図1に示す例では下面)に導出されて形成されている。これにより、電解質部材3の第1電極4の主面の第1流体流路8・28・48・68・88の開口部12・32・52・72・92と対向する部位を除く部位の全域と第1配線導体10・30・50・70・90とを当接させて直接に接続することができ、電解質部材3の第1電極4と第1配線導体10・30・50・70・90との接触面積が大きくとれることから、電気抵抗の増大化および接触不良を有効に抑えることができ、高い発電効率を有した燃料電池を提供することができる。
【0047】
このような第1配線導体10・30・50・70・90は、前述のように基体6・26・46・66・86と一体的に形成され、第1配線導体10・30・50・70・90を第1電極4に当接させやすいように基体6・26・46・66・86の凹部の底面より、10μm以上高くするように形成するのが望ましい。この高さを得るためには、前述したように導体ペーストを印刷塗布して形成する際に、印刷条件を厚くするように設定すればよい。また、第1配線導体10・30・50・70・90は第1電極4に対向させて複数配置し、第1配線導体10・30・50・70・90による電気損失を減少させるようにしてもよく、第1配線導体10・30・50・70・90の基体6・26・46・66・86の貫通部についてはφ50μm以上の径とすることが好ましい。
【0048】
また、第2配線導体11は、蓋体7の下面の電解質部材3の第2電極5に対向する第2流体流路9の開口の周辺に、電解質部材3の第2電極5が接触する部位の面の全域に一端が配設され、他端が蓋体7の外面(図1に示す例では上面)に導出されて形成されている。これにより、電解質部材3の第2電極5の主面の第2流体流路9の開口と対向する部位を除く部位の全域と第2配線導体11とを当接させて直接に接続することができ、電解質部材3の第2電極5と第2配線導体11との接触面積が大きくとれることから電気抵抗の増大化および接触不良を有効に抑えることができ、高い発電効率を有した燃料電池を提供することができる。
【0049】
このような第2配線導体11も、第1配線導体10・30・50・70・90と同様に、蓋体7と一体的に形成され、第2配線導体11を第2電極5に当接させやすいように蓋体7の凹部の底面より、10μm以上高くするように形成するのが望ましい。この高さを得るためには、前述したように導体ペーストを印刷塗布して形成する際に、印刷条件を厚くするように設定すればよい。また、第2配線導体11は第2電極5に対向させて複数配置し、第2配線導体11による電気損失を減少させるようにしてもよく、第2配線導体11の蓋体7の貫通部についてはφ50μm以上の径とすることが好ましい。
【0050】
これら第1配線導体10・30・50・70・90および第2配線導体11には、その露出する表面にニッケルから成る良導電性で、かつ耐蝕性およびロウ材との濡れ性が良好な金属をメッキ法により被着させておくと、第1配線導体10・30・50・70・90および第2配線導体11と、第1配線導体10・30・50・70・90および第2配線導体11ならびに外部電気回路との電気的接続を良好とすることができる。従って、第1配線導体10・30・50・70・90および第2配線導体11は、その露出する表面にニッケルから成る良導電性で、かつ耐蝕性およびロウ材との濡れ性が良好な金属をメッキ法により被着させておくことが好ましい。
【0051】
そして、これら第1および第2配線導体10・30・50・70・90・11と第1および第2電極4・5との電気的な接続は、基体6・26・46・66・86と蓋体7とで電解質部材3を挟み込むことによって、第1および第2配線導体10・30・50・70・90・11と第1および第2電極4・5とを圧着接触させて電気的接続させる等の構成によって行なえばよい。
【0052】
また、第1電極4および第2電極5に対向する基体6・26・46・66・86の凹部の底面および蓋体7の下面には、それぞれ第1流体流路8・28・48・68・88および第2流体流路9が配置されており、第1流体流路8・28・48・68・88は基体6・26・46・66・86の外面にかけて、また第2流体流路9は蓋体7の外面にかけて形成されている。これら第1および第2流体流路8・28・48・68・88・9は、それぞれ基体6・26・46・66・86や蓋体7に形成した貫通穴あるいは溝によって、燃料ガス例えば水素に富む改質ガス、あるいは酸化剤ガス例えば空気等の、電解質部材3へ供給される流体の通路として、あるいは反応で生成される水等の、反応後に電解質部材3から排出される流体の通路として設けられている。
【0053】
本発明の第1の燃料電池用容器2および燃料電池1においては、第1流体流路8および第2流体流路9の少なくとも一方は、基体6の凹部の底面または蓋体7の下面に電解質部材3の下側主面または上側主面に対向するように、同じ長さで同じ幅の溝状の複数の開口が等間隔で形成された開口部12と、基体6または蓋体7の内部に形成された複数の開口の一端同士および他端同士をそれぞれ連結する連結部13と、連結部12の一方から基体6または蓋体7の外面にかけて形成された流体の導入部14および他方から基体6または蓋体7の外面にかけて形成された流体の排出部15とから成り、基体6および蓋体7に形成される貫通穴あるいは溝は、電解質部材3に均等に燃料ガスや酸化剤ガス等の流体が供給されるように、燃料電池1の仕様に応じて、貫通穴の径や数、あるいは溝状の開口の幅・深さ・配置を決めればよい。
【0054】
連結部13から開口部12に分流する場合、導入部13と排出部15側に位置する開口部12の溝状の開口においては、流体の流入速度が速くなり、導入部13と排出部15から離れた位置にある開口部12の開口では、流体の流入速度が遅くなる傾向がある。従って、開口部12の流体抵抗を小さくする必要があり、開口部12の開口の本数を多くすることが重要である。電解質部材3へ供給される流体の均一供給性を向上させるためには、好適には例えば、開口の幅を1mm、深さを0.2mmとすればよく、さらに開口の幅を100μmと小さくし、開口の本数を増やすことで、流体の均一供給性を上げることも可能である。
【0055】
図3に示す本発明の第2の燃料電池用容器22および燃料電池21においては、開口部32の複数の溝状の開口および開口を接続する連結部33の流体抵抗を小さくすることが重要であり、電解質部材3へ供給される流体の均一供給性を向上させるために、開口部32の流路断面積に対し、連結部33の流路断面積が大きいものとしている。これにより、各開口間の連結部33の流路抵抗を開口の流路抵抗に対して無視できるほど小さくすることができるので、導入部34および排出部35側に位置する開口のみに流体が多く供給されるのを抑制することができ、開口部32の溝状の各開口への流体供給を一様にすることができる。このような連結部33としては、上記の例えば幅を1mm、深さを0.2mmとした開口に対して、好適には例えば、幅が4mm、深さが0.5mm以上の流路断面積を持つことが好ましい。これにより、開口の流路抵抗は長さ/(幅×深さ)で求められることから、開口の流路抵抗と開口間の連結部33の流路抵抗との比率が、20/(1×0.2):2/(4×0.5)から100:1以上となり、開口間の連結部33の流路抵抗が開口の流路抵抗に対して小さくなるため、開口部32の溝状の開口への流体供給を一様にすることができる。ただし、燃料電池容器22の小型化と低背化を考慮し、流路断面積が大きくなるように、連結部33の幅と深さを決めればよい。
【0056】
本発明の第3乃至第5の燃料電池用容器42・62・82および燃料電池41・61・81においては、導入部54・74・94や排出部55・75・95の配置によって、開口部52・72・92の溝状の開口の幅や深さを変更することが重要である。導入部54・74・94および排出部55・75・95側に位置する開口においては、溝状の開口の幅を狭くすることで流路抵抗を大きくし、導入部54・74・94および排出部55・75・95から離れた位置にある開口では、開口の幅を広くすることで流体抵抗を小さくするのが好ましく、開口部52・72・92の溝状の開口の本数、開口部52・72・92および連結部53・73・93の流路断面積および長さに応じて、順に各開口の流路断面積を調整することで、開口部52・72・92に供給される流体の均一性を図ることが可能である。これにより、電解質部材3における化学反応が位置により不均一になることがなく安定するため、燃料電池用容器42・62・82の内部温度の分布が均一化され、その結果、電解質部材3に生じる熱応力を抑制することができ、燃料電池41・61・81の信頼性を向上させることができる。
【0057】
すなわち、図4に示す本発明の第3の燃料電池用容器42および燃料電池41においては、導入部54および排出部55が開口部52の複数の開口の並びの同じ側の端に設けられており、開口の流路断面積が、導入部54および排出部55が設けられた同じ側の端から反対側の端に向かって順に大きくなっているものとしている。これにより、導入部54および排出部55が設けられた同じ側の端の開口の流路抵抗が大きくなり、一方、反対側の端にある開口の流路抵抗が順に小さくなるので、導入部54および排出部55側に位置する開口のみに流体が多く供給されるのを抑制することができ、開口部52の溝状の各開口への流体供給を一様にすることができる。
【0058】
また、図5に示す本発明の第4の燃料電池用容器62および燃料電池61においては、導入部74が開口部72の複数の開口の並びの両端の一方側に、排出部75がその両端の他方側に設けられており、開口部72の開口の流路断面積が、開口の並びの両端から並びの中央に向かって順に大きくなっているものとしている。これにより、開口部72の開口の流路抵抗が、開口の並びの両端にて大きくなり、並びの中央に向かって順に小さくなるので、導入部74および排出部75側に位置する開口のみに流体が多く供給されるのを抑制することができ、開口部72の溝状の各開口への流体供給を一様にすることができる。
【0059】
また、図6に示す本発明の第5の燃料電池用容器82および燃料電池81においては、導入部94および排出部95が開口部92の複数の開口の並びの中央部にそれぞれ設けられており、開口部92の開口の流路断面積が、開口の並びの中央部から両端に向かって順に大きくなっているものとしている。これにより、開口部92の開口の流路抵抗が、開口の並びの中央部にて大きくなり、中央部から両端に向かって順に小さくなるので、導入部94および排出部95側に位置する開口のみに流体が多く供給されるのを抑制することができ、開口部92の溝状の各開口への流体供給を一様にすることができる。
【0060】
本発明の燃料電池用容器2・22・42・62・82および燃料電池1・21・41・61・81によれば、このように電解質部材3の第1電極4が形成された下側主面に対向させて第1流体流路8・28・48・68・88を、第2電極5が形成された上側主面に対向させて第2流体流路9を形成したことによって、電解質部材3の下側および上側主面と第1および第2流体流路8・28・48・68・88・9との間で流体がやりとり可能となり、その流体がそれぞれの流路を通して供給あるいは排出されることとなる。そして、例えば流体としてガスを供給する場合であれば、電解質部材3の第1電極4および第2電極5にそれぞれ供給されるガス分圧が下がることをなくすことができ、所定の安定した出力電圧を得ることができる。さらに、供給されるガス分圧が安定するため、燃料電池1・21・41・61・81の内部圧力が均一化され、その結果、電解質部材3に生じる熱応力を抑制することができるので、燃料電池1・21・41・61・81の信頼性を向上させることができる。
【0061】
以上の構成により、図1〜図6に示すような、電解質部材3を収納可能な、小型で堅牢な本発明の燃料電池用容器2・22・42・62・82が得られ、高効率制御が可能な本発明の燃料電池1・21・41・61・81が得られる。
【0062】
なお、本発明は以上の実施の形態の例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲であれば、種々の変更を行なっても何ら差し支えない。例えば、第1流体流路と第2流体流路をともに、燃料電池全体を薄型化するため、基体または蓋体の側面からの流入口を設けたものとしてもよい。これによれば、特に携帯電子機器用として小型化を図る上で有効となる。さらに、第1および第2配線導体については、基体および蓋体の外面に導出される他端を、それぞれ同じ側の側面に引き出すように配設してもよい。これによれば、燃料電池の一方側面に配線や流路等をまとめることができ、小型化と外部への接合部の保護とが容易となり、信頼性の高い設計が可能となるとともに、長期間安定した作動が可能な燃料電池となる。
【0063】
また、以上の実施の形態の例では、第1配線導体10・30・50・70・90および第2配線導体11の両方を、それぞれ凹部の底面の第1流体流路8・28・48・68・88の開口の周辺の底面全体および蓋体7の下面の第2流体流路9の開口の周辺の下面全体に、第1電極4および第2電極5に当接するように形成したが、これは電解質部材3の第1電極4と第1配線導体10・30・50・70・90との接触面積および第2電極5と第2配線導体11との接触面積が大きくとれ、接触抵抗を低減できるためである。これに対して、さらに電解質部材3へ流体供給を増加させて発電量を増やすため、第1流体流路8・28・48・68・88や第2流体流路9の電解質部材3側の開口部分を多孔質部材にて形成してもよい。
【0064】
さらにまた、基体の凹部の内部には、複数の電解質部材を収容してこれらを第1および第2配線導体により電気的に接続して全体として高電圧あるいは大電流の出力を得るようにしてもよい。
【0065】
また、図7に本発明の第1の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池の実施の形態の他の例を断面図で示すように、複数の凹部を有する基体6’の凹部のそれぞれに電解質部材3を収容するとともに、隣接する凹部の端部間にわたって基体6’に第3配線導体16を、および蓋体7’に第4配線導体17を配設してこれらを電気的に接続することによって、複数の電解質部材3の第1電極4の間または第1電極4と第2電極5との間を電気的に接続し、これら第3配線導体16および第4配線導体17により直列に接続された両端となる位置に配置された電解質部材3に全体としての出力を取り出すように第1配線導体10’および第2配線導体11’をそれぞれに電気的に接続するようにしてもよい。これによれば、第1〜第4配線導体10’、11’、16、17により3次元的に自由に配線ができるため、複数の電解質部材3を任意に直列接続することができ、また図示していないが、並列接続することも可能である。そのため、全体の出力電圧および出力電流を効率よく調整することが可能となるため、電解質部材3にて電気化学的に生成された電気を良好に外部に取り出すことができる燃料電池用容器2’および燃料電池1’となる。この図7に示した構成は、図3乃至図6に示した本発明の第2乃至第5の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池に適用してもよい。なお、図7において図1と同様の箇所には同様の符号を付してあるが、1’は燃料電池、2’は燃料電池用容器、3は電解質部材、4は第1電極、5は第2電極、6’は基体、7’は蓋体、8’は第1流体流路、9’は第2流体流路、10’は第1配線導体、11’は第2配線導体、12’は開口部、13’は連結部、14’は導入部、15’は排出部、16は第3配線導体、17は第4配線導体である。
【0066】
【発明の効果】
本発明の第1乃至第5の燃料電池用容器によれば、下側および上側主面にそれぞれ第1および第2電極を有する電解質部材を収容する凹部を上面に有するセラミックスから成る基体と、この基体の凹部の周囲の上面に凹部を覆って取着される、凹部を気密に封止する蓋体とを具備していることから、燃料電池用容器内を気密に封止することで、気体等の流体の漏れがなく、この容器の他にパッケージ等の容器を設ける必要がないので、効率良く動作させることができる燃料電池を得ることができるとともに、小型化にも有効なものとなる。また、凹部を上面に有するセラミックスから成る基体とこの凹部を封止する蓋体とで形成される箱体内に複数の電解質部材を収納して燃料電池とすることができるので、電解質部材が容器の外部に露出して損傷を受けたりすることがなく、燃料電池全体としての機械的信頼性が向上する。また、凹部および蓋体で構成される容器内部に一端が配設された第1および第2配線導体の他には電解質部材自体に無用な電気的接触をしないで済むので、信頼性および安全性の高い燃料電池を得ることができる。さらに、燃料電池用容器の構成材料としてセラミックスを用いたことにより、各種のガスを始めとする流体に対する耐食性に優れる燃料電池を得ることができる。
【0067】
また、電解質部材の下側主面に対向する凹部の底面から基体の外面にかけて形成された第1流体流路と、電解質部材の上側主面に対向する蓋体の下面から蓋体の外面にかけて形成された第2流体流路とを具備しており、本発明の第1の燃料電池用容器によれば、第1流体流路および第2流体流路の少なくとも一方は、凹部の底面または蓋体の下面に電解質部材の下側主面または上側主面に対向するように、同じ長さで同じ幅の溝状の複数の開口が等間隔で形成された開口部と、基体または蓋体の内部に形成された複数の開口の一端同士および他端同士をそれぞれ連結する連結部と、連結部の一方から基体または蓋体の外面にかけて形成された流体の導入部および他方から基体または蓋体の外面にかけて形成された流体の排出部とから成るものであることから、流体の導入部と連結部とにより複数の溝状に形成された開口部への流体の供給が容易であり、開口部における複数の溝状の開口は同じ長さで同じ幅で等間隔で形成されているため、流体の流入速度が速い場合においても、導入部から排出部までの距離が短くなり、流路抵抗が小さくなる。その結果、電解質部材へ供給される流体の均一供給性を向上させることができる。さらに、流路が分岐せずに複雑に長く蛇行するように形成された流体流路の場合と比較して、燃料ガスや空気が流体流路を進んで行くうちに消費されて出力電圧が下がるといった不具合の発生が抑制される。
【0068】
また、本発明の第2乃至第5の燃料電池用容器によれば、連結部や開口の流路断面積を導入部や排出部の配置に対して相対的に変更し、あるいは連結部や開口の流体抵抗を適切に制御することにより、開口部の溝状の各開口に供給される流体の均一性を図ることが可能である。これにより、電解質部材における化学反応が位置により不均一になることがなく安定するため、燃料電池用容器の内部温度の分布が均一化され、その結果、電解質部材に生じる熱応力を抑制することができ、燃料電池の信頼性を向上させることができる。
【0069】
さらにまた、本発明の第1乃至第5の燃料電池用容器によれば、それぞれの流体流路は基体と蓋体とに形成されるため、各流路の密閉性に優れ、本来は流路的に隔絶されるべき2種類の原料流体(例えば酸素ガスと水素ガスもしくはメタノール等)が混合してしまうことによって燃料電池としての機能が発現されなくなるようなことがなく、また、可燃性の流体が高温で混合された後に引火・爆発を起こす危険性もないので、安全な燃料電池を提供することができる。
【0070】
また、本発明の燃料電池によれば、本発明の第1乃至第5のいずれかの燃料電池用容器の凹部に電解質部材を収容して、この電解質部材の下側および上側主面を第1および第2流体流路との間でそれぞれの流体がやりとり可能なように配置するとともに、第1および第2電極を第1および第2配線導体にそれぞれ電気的に接続し、基体の凹部の周囲の上面に凹部を覆って蓋体を取着して成ることから、以上のようは本発明の燃料電池用容器による特長を備えた、小型・堅牢で、ガスの均等供給・燃料電池容器内の温度勾配の均一化・高効率な電気接続を図ることができる信頼性のある燃料電池を得ることができる。
【0071】
従って、本発明の燃料電池用容器および燃料電池によれば、コンパクト性、簡便性・安全性に優れ、ガスの均等供給・高効率な電気接続により、長期にわたり安定して作動させることができる燃料電池を提供することができた。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の第1の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す断面図である。
【図2】本発明の第1の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す基体の上面図である。
【図3】本発明の第2の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す基体の上面図である。
【図4】本発明の第3の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す基体の上面図である。
【図5】本発明の第4の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す基体の上面図である。
【図6】本発明の第5の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す基体の上面図である。
【図7】本発明の第1の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の他の例を示す断面図である。
【図8】従来の燃料電池の例を示す断面図である。
【符号の説明】
1・21・41・61・81・1’:燃料電池
2・22・42・62・82・2’:燃料電池用容器
3:電解質部材
4:第1電極
5:第2電極
6・26・46・66・86・6’:基体
7・7’:蓋体
8・28・48・68・88・8’:第1流体流路
9:第2流体流路
10・30・50・70・90・10’:第1配線導体
11・11’:第2配線導体
12・32・52・72・92・12’:開口部
13・33・53・73・93・13’:連結部
14・34・54・74・94・14’:導入部
15・35・55・75・95・15’:排出部
16:第3配線導体
17:第4配線導体
Claims (6)
- 下側および上側主面にそれぞれ第1および第2電極を有する電解質部材を収容する凹部を上面に有するセラミックスから成る基体と、前記電解質部材の前記下側主面に対向する前記凹部の底面から前記基体の外面にかけて形成された第1流体流路と、前記電解質部材の前記第1電極に対向する前記凹部の底面に一端が配設され、他端が前記基体の外面に導出された第1配線導体と、前記基体の前記凹部の周囲の上面に前記凹部を覆って取着される、前記凹部を気密に封止する蓋体と、前記電解質部材の前記上側主面に対向する前記蓋体の下面から前記蓋体の外面にかけて形成された第2流体流路と、前記電解質部材の前記第2電極に対向する前記蓋体の下面に一端が配設され、他端が前記蓋体の外面に導出された第2配線導体とを具備して成り、前記第1流体流路および第2流体流路の少なくとも一方は、前記凹部の底面または前記蓋体の下面に前記電解質部材の前記下側主面または前記上側主面に対向するように、同じ長さで同じ幅の溝状の複数の開口が等間隔で形成された開口部と、前記基体または前記蓋体の内部に形成された前記複数の開口の一端同士および他端同士をそれぞれ連結する連結部と、該連結部の一方から前記基体または前記蓋体の外面にかけて形成された流体の導入部および他方から前記基体または前記蓋体の外面にかけて形成された流体の排出部とから成ることを特徴とする燃料電池用容器。
- 前記開口の流路断面積に対し、前記連結部の流路断面積が大きいことを特徴とする請求項1記載の燃料電池用容器。
- 前記導入部および前記排出部が前記複数の開口の並びの同じ側の端に設けられており、前記開口の流路断面積が、前記同じ側の端から反対側の端に向かって順に大きくなっていることを特徴とする請求項1記載の燃料電池用容器。
- 前記導入部が前記複数の開口の並びの両端の一方側に、前記排出部が前記両端の他方側に設けられており、前記開口の流路断面積が、前記両端から前記並びの中央に向かって順に大きくなっていることを特徴とする請求項1記載の燃料電池用容器。
- 前記導入部および前記排出部が前記複数の開口の並びの中央部にそれぞれ設けられており、前記開口の流路断面積が、前記並びの中央部から両端に向かって順に大きくなっていることを特徴とする請求項1記載の燃料電池用容器。
- 請求項1乃至請求項5のいずれかに記載の燃料電池用容器の前記凹部に前記電解質部材を収容して、該電解質部材の前記下側および上側主面を前記第1および第2流体流路との間でそれぞれの流体がやりとり可能なように配置するとともに、前記第1および第2電極を前記第1および第2配線導体にそれぞれ電気的に接続し、前記基体の前記凹部の周囲の上面に前記凹部を覆って前記蓋体を取着して成ることを特徴とする燃料電池。
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