JP2004083292A

JP2004083292A - Aluminum nitride sintered compact, its producing method, and electrode built-in susceptor using the aluminum nitride sintered compact

Info

Publication number: JP2004083292A
Application number: JP2002242250A
Authority: JP
Inventors: Kentaro Takahashi; 高橋　健太郎; Mikiro Konishi; 小西　幹郎
Original assignee: Sumitomo Osaka Cement Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Osaka Cement Co Ltd
Priority date: 2002-08-22
Filing date: 2002-08-22
Publication date: 2004-03-18
Anticipated expiration: 2022-08-22
Also published as: JP4181359B2

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an aluminum nitride sintered compact which has a characteristic that the temperature dependence of its specific volume resistivity is efficiently alleviated, and a method of producing the same. <P>SOLUTION: A mixed powder is obtained by adding a lanthanum compound powder of 3-13 wt.% (inner rate), expressed in terms of La<SB>2</SB>O<SB>3</SB>, to an aluminum nitride powder containing 0.5-5 wt.% oxygen, and the obtained mixed powder is subjected to pressure sintering at 1,700-2,300°C under a non-oxidizing atmosphere, in a carbon mold. After pressure sintering, the temperature is lowered to at least 1,500°C at a lowering speed of ≤4°C. Thereby, the aluminum nitride sintered compact characterized in that the length of c-axis(lattice constant) of the aluminum nitride(AlN) particle is ≥4.9780 and ≤4.9825 Å, the content of lanthanum(La) is 2-5 wt.% expressed in terms of metal lanthanum, and a multiple oxide of lanthanum and aluminum is contained is produced. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法、並びに窒化アルミニウム焼結体を用いた電極内蔵型サセプタに関し、より詳細には、熱伝導性に遜色がないことは勿論のこと、体積固有抵抗値の温度依存性が緩和された窒化アルミニウム焼結体、及びこのような特性を備えた窒化アルミニウム焼結体の製造方法、並びに、このような特性を備えた窒化アルミニウム焼結体を用いた電極内蔵型サセプタに関する。
【０００２】
【従来の技術】
窒化アルミニウム焼結体は、電気絶縁性、熱伝導性、機械的強度に優れていることから、半導体基板材料として広く利用されている。また、窒化アルミニウム焼結体は、ハロゲン系腐食性ガスに対して高い耐食性を有することから、静電チャック等の部材としての利用が期待され、一部利用されている。
【０００３】
従来の窒化アルミニウム焼結体は、焼結助剤として例えばイットリア（Ｙ_２Ｏ_３）、カルシア（ＣａＯ）、マグネシア（ＭｇＯ）などを含有したものであり、このような窒化アルミニウム焼結体の体積固有抵抗値は室温で１×１０^１４Ωｃｍ程度、３００℃で１×１０^９Ωｃｍ〜１×１０^１０Ωｃｍ程度であり、温度の上昇とともに低下する。従って、このような窒化アルミニウム焼結体を用いた静電チャックを高温で使用すると、内部電極から電流が漏れてしまうため、使用温度条件に制限があった。
【０００４】
また、焼結助剤としてマグネシア（ＭｇＯ）を含有した窒化アルミニウム焼結体もあり、その体積固有抵抗値は６００℃で約１×１０^１１Ωｃｍ程度と高温域でも高い体積固有抵抗値を有しているものの、熱伝導率が室温で６０Ｗ／ｍＫ程度と低いものであった。
【０００５】
さらに、化学的気相合成法を用い、結晶相のｃ軸長（格子定数）を４．７９７３−４．９９０Åであり、酸素含有量を０．００５−２０原子％である、結晶性の窒化アルミニウム焼結体を製造することによって、窒化アルミニウム焼結体の体積固有抵抗値を増大させる試みがなされている（例えば、特開平８−５１００１号公報）。
【０００６】
しかしながら、特開平８−５１００１号公報に記載された方法においては、得られた窒化アルミニウム焼結体の、室温（２５℃）における体積固有抵抗値はある程度改善されるものの、高温における体積固有抵抗値については十分に改善することができず、結果的に使用温度条件が制限されてしまうという問題があった。また、化学的気相合成法を用いるため、大量の窒化アルミニウム焼結体を短時間で製造することは困難であり、実用上の問題もあった。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、従来の技術が有する上記問題点を解決するためのものであり、そのために具体的に設定された課題は、体積固有抵抗値の温度依存性が効率良く緩和された窒化アルミニウム焼結体、及びこのような特性を備えた窒化アルミニウム焼結体を廉価に製造することができる窒化アルミニウム焼結体の製造方法、並びに、このような窒化アルミニウム焼結体を用いた電極内蔵型サセプタを提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記課題解決のため鋭意検討した結果、窒化アルミニウムの焼結助剤としてランタン化合物を用い、特定の条件下で焼結すれば、窒化アルミニウム焼結体の組成、組織構造を制御し得て、上記の課題を効率よく解決し得ることを知見し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
即ち、本発明の窒化アルミニウム焼結体は、請求項１に規定されているように、ランタン（Ｌａ）とアルミニウム（Ａｌ）との複合酸化物を含む窒化アルミニウム焼結体であって、
前記窒化アルミニウム（ＡｌＮ）粒子のＣ軸長さ（格子定数）が４．９７８０Å以上、４．９８２５Å以下であり、ランタン（Ｌａ）含有量が金属ランタン（Ｌａ）換算で２〜５重量％以下であることを特徴とする。
【００１０】
前記窒化アルミニウム焼結体においては、窒化アルミニウム粉末に随伴して導入される不純物酸素元素をランタンとアルミニウムとの複合酸化物として捕捉・固定し、この複合酸化物を窒化アルミニウム（ＡｌＮ）粒子の粒界及び／又は三重点に析出せしめることにより前記酸素元素を窒化アルミニウム結晶相中に固溶させない、即ち、前記窒化アルミニウム結晶相におけるＣ軸長（格子定数）が窒化アルミニウム単相におけるそれ（４．９７８０Å）よりも大きくシフトしないようにし、かつ、粒界及び／又は三重点に析出したランタンとアルミニウムとの複合酸化物を窒化アルミニウム焼結体の系外に排出せしめて窒化アルミニウム焼結体中のランタン含有量を５重量％以下としたことにより、窒化アルミニウム焼結体の体積固有抵抗値の温度依存性が緩和され、温度変化に伴う体積固有抵抗値の変化が小さなものとなっている。
【００１１】
上述の組成、組織構造を有する窒化アルミニウム焼結体は、温度２５℃における体積固有抵抗値が１×１０^１ ^３Ωｃｍ〜１×１０^１ ^５Ωｃｍであり、静電チャックなどの電極内蔵サセプタに好適に使用可能な抵抗値を有したものである。また、温度２５℃における体積固有抵抗値Ｒ_２５と、温度３００℃における体積固有抵抗値Ｒ_３００との比Ｒ_２５／Ｒ_３００が１０^２オーダ以下であり、体積固有抵抗値の温度依存性が緩和され、温度変化に伴う体積固有抵抗値の変化が小さいものとなっている。
【００１２】
本発明の窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、請求項３に規定されているように、酸素含有量が０．５重量％〜５重量％である窒化アルミニウム粉末にランタン化合物粉末を、酸化ランタン（Ｌａ_２Ｏ_３）換算で３重量％〜１３重量％（内割り）添加して混合粉末を得、この混合粉末を炭素型中で、非酸化性雰囲気中、焼結温度１７００〜２３５０℃の焼結条件下で加圧焼結し、加圧焼結後少なくとも１５００℃まで４℃／分以下の降温速度で降温することを特徴とする。
【００１３】
前記の窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、焼結助剤としてのランタン化合物粉末を所定量窒化アルミニウム粉末に添加し、特定条件下で加圧焼結するものであるから、従来のセラミックス焼結体製造装置をそのまま使用することができるので、上記特性を備えた窒化アルミニウム焼結体を廉価に製造することができる。また、加圧焼結後の降温速度を、少なくとも１５００℃まで４℃／分以下としているので、前記のランタンとアルミニウムとの複合酸化物が効率よく系外に排出され、体積固有抵抗値の温度依存性が緩和された窒化アルミニウム焼結体を製造し得る。
【００１４】
前記の窒化アルミニウム焼結体の製造方法において、加圧焼結時の加圧力は１５ＭＰａ以上であることが好ましい。これによって、粒界及び／又は三重点に析出した前記のランタンとアルミニウムとの複合酸化物を、窒化アルミニウム焼結体の系外に排出し得て、体積固有抵抗値の温度依存性が緩和され、温度変化が小さく、しかも、半導体製造装置用部材として用いられるときコンタミネーションの原因となるランタン濃度が低い窒化アルミニウム焼結体を製造し得る。
【００１５】
本発明の電極内蔵型サセプタは、請求項５に規定されているように、上述した本発明の窒化アルミニウム焼結体からなるサセプタ基体と、前記サセプタ基体の内部に設けられた内部電極と、前記サセプタ基体に固定され前記内部電極に連結された給電用端子とを備えたことを特徴とする。
【００１６】
前記の電極内蔵型サセプタにあっては、サセプタ基体を構成する窒化アルミニム焼結体の体積固有抵抗値の温度依存性が緩和され、温度変化に伴う体積固有抵抗値の変化が小さいので、例えば、静電チャックとして使用したときは安定した静電吸着力が得られ、使用温度範囲が拡大する。
【００１７】
【発明の実施の形態】
以下、実施の形態を掲げ、本発明を詳述する。なお、この実施の形態は、特に指定のないかぎり、発明内容を限定するものでない。
【００１８】
［窒化アルミニウム焼結体］
この実施の形態に係る窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム粉末とランタン化合物との混合粉末を焼結して得られたものであり、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）結晶粒子の粒界及び／または三重点に、ランタン（Ｌａ）とアルミニウム（Ａｌ）との複合酸化物が析出した組織を有し、前記窒化アルミニウム焼結体中におけるランタン（Ｌａ）含有量が金属ランタン（Ｌａ）換算で２〜５重量％となっている。
【００１９】
このランタン（Ｌａ）とアルミニウム（Ａｌ）との複合酸化物は、焼結助剤として添加されたランタン化合物中のランタン元素と、窒化アルミニウム中のアルミニウム元素と、窒化アルミニウムに随伴して導入された酸素元素から生成したものである。
【００２０】
前述したランタン（Ｌａ）とアルミニウム（Ａｌ）との複合酸化物は、例えば、ＬａＡｌＯ_３、ＬａＡｌ_１１Ｏ_１８のうちの少なくとも１種であり、前者にあってはランタン（Ｌａ）元素１個あたり酸素（Ｏ）元素３個を、後者にあってはランタン（Ｌａ）元素１個あたり酸素（Ｏ）元素１８個を捕捉し、固定することができる。
【００２１】
従って、前記の随伴・導入された酸素元素は窒化アルミニウム結晶相中に実質的に固溶することなく、窒化アルミニウム結晶粒子の粒界及び／または三重点に固定されている。そのため、この実施の形態に係る窒化アルミニウム焼結体中における、窒化アルミニウム結晶相のＣ軸長（格子定数）は、４．９７８０Å以上、４．９８２５Å以下となっており、窒化アルミニウム単相のｃ軸長（４．９７８０Å）から大きくシフトしていないことが分かる。したがって、窒化アルミニウム結晶に対する不純物酸素元素の影響はほとんどなく、窒化アルミニウム本来の適度な体積固有抵抗値を維持することができる。
【００２２】
また、前記窒化アルミニウム焼結体においては、窒化アルミニウム結晶粒子の粒界及び／または三重点に析出したランタン（Ｌａ）とアルミニウム（Ａｌ）との複合酸化物が窒化アルミニウム焼結体の系外に排出され、その結果、前記窒化アルミニウム焼結体中におけるランタン（Ｌａ）含有量が金属ランタン（Ｌａ）換算で２〜５重量％、好ましくは２．５〜５重量％となっている。したがって、高温度域での抵抗値が低い前記複合酸化物は窒化アルミニウム結晶粒子の粒界及び／または三重点に適量存在するようになる。
【００２３】
そのため、前記窒化アルミニウム焼結体の、温度２５℃における体積固有抵抗値は１×１０^１ ^３Ωｃｍ〜１×１０^１５Ωｃｍの範囲内となっており、静電チャックなどの電極内蔵型サセプタに好適に使用可能な抵抗値を有したものとなっている。
【００２４】
また、前記窒化アルミニウム焼結体においては、高温域での体積固有抵抗値の低下の原因となる前記複合酸化物の残存量が少量となっているため、温度２５℃における体積固有抵抗値Ｒ_２５と、温度３００℃における体積固有抵抗値Ｒ_３００との比Ｒ_２５／Ｒ_３００が１０^２オーダ以下となっており、体積固有抵抗値の温度依存性が緩和され、温度変化に伴う体積固有抵抗値の変化が小さいものとなっている。そのため、この窒化アルミニム焼結体で例えば静電チャックを構成すると、広い温度領域において安定した静電吸着力が得られる。
【００２５】
［窒化アルミニウム焼結体の製造方法］
前記の特性を有する窒化アルミニウム焼結体は、例えば、以下の製造方法により製造することができる。即ち、この実施の形態に係る窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、窒化アルミニウム粉末にランタン化合物粉末を、酸化ランタン（Ｌａ_２Ｏ_３）換算で３重量％〜１３重量％（内割り）、より好ましくは５重量％〜１２重量％（内割り）添加して混合粉末を得、この混合粉末を炭素型中で、非酸化性雰囲気中、焼結温度１７００℃〜２３００℃、より好ましくは１８００〜１９５０℃の焼結条件下で加圧焼結し、加圧焼結後少なくとも１５００℃まで４℃／分以下の降温速度で降温する。
【００２６】
前記した低酸素含有量の窒化アルミニウム粉末は、例えば、還元窒化法又は直接窒化法に従って得ることができる。熱分解法によれば、窒化アルミニウム粉末中における不可避不純物の酸素含有量を０．１〜０．５重量％まで低減することができる。
【００２７】
前記の窒化アルミニウム粉末の粒径も特に制限されるものでなく、例えば０．２〜１μｍのものを使用することができる。
【００２８】
前記ランタン化合物粉末は、例えば、酸化ランタン（Ｌａ_２Ｏ_３）の他、ランタンの硝酸塩、炭酸塩、ハロゲン化物などを好適に使用することができる。前記のランタン化合物粉末の粒径も特に制限されるものでなく、例えば０．１〜３μｍのものを使用することができる。
【００２９】
本発明の製造方法においては、前述した窒化アルミニウム粉末とランタン化合物粉末とを、ランタン化合物粉末の含有量が酸化ランタン（Ｌａ_２Ｏ_３）換算で３重量％〜１３重量％（内割り）となるよう、混合する。
【００３０】
このランタン化合物粉末の含有量は、不純物酸素を捕捉・固定するのに充分な、若しくはやや過剰な量である。即ち、ランタン化合物粉末の含有量が、酸化ランタン（Ｌａ_２Ｏ_３）換算で３重量％を下回ると、窒化アルミニウム粉末に随伴されて導入される不純物酸素を充分に捕捉・固定することができず、体積固有抵抗値の温度依存性が緩和されない。一方、ランタン化合物粉末の含有量が、酸化ランタン（Ｌａ_２Ｏ_３）換算で１３重量％を超えると、ランタンとアルミニウムとの複合酸化物が多量に窒化アルミニウム焼結体中に残存するため、体積固有抵抗値の温度依存性が緩和されない。
【００３１】
混合に際しては、イソプロピルアルコールなどのアルコール類を適量添加して湿式混合し、噴霧乾燥して造粒粉としてもよい。
【００３２】
前述した混合粉末または造粒粉は、加圧焼結機の加圧容器に充填する。ただし、以下に詳述するように、加圧容器は炭素製であることが必要である。加圧焼結装置としては、ホットプレス（ＨＰ）焼結装置が好適に用いられる。
【００３３】
加圧焼結の際の焼結温度は、１７００℃〜２３００℃、より好ましくは１８００〜１９５０℃の温度範囲とする。その理由は、焼結温度が１７００℃未満では、ランタン（Ｌａ）とアルミニウム（Ａｌ）との複合酸化物が充分に生成せず、窒化アルミニウム粉末に随伴・導入される不純物酸素を充分に捕捉・固定できないからであり、また、前記の複合酸化物が液相とならないからであり、ランタン炭化物に充分転換せしめられないからである。なお、前記のランタン炭化物は、前記の複合酸化物が、炭素製の加圧容器に由来の炭素により還元されて生成したものである。一方、焼結温度が２３００℃を超えると、加圧焼結の際に窒化アルミニウムの分解が進行し、緻密な窒化アルミニウム焼結体が得られない。
【００３４】
加圧焼結の際の雰囲気は、非酸化性雰囲気であれば特に制限されず、例えば、真空雰囲気、Ｎ_２ガス、Ａｒガスなどの不活性雰囲気、ＣＯガスなどの還元性雰囲気のいずれも使用可能である。酸化性雰囲気下で加圧焼結すると、窒化アルミニウムが酸化されてしまうので不適である。
【００３５】
上述したように、窒化アルミニウム粉末とランタン化合物粉末との混合粉末を加圧焼結する際の加圧容器は炭素製であることが必要である。これによって、窒化アルミニウム粒子への酸素の固溶を十分に抑制することができ、室温２５℃における体積固有抵抗値が１×１０^１３Ωｃｍ〜１×１０^１５Ωｃｍである窒化アルミニウム焼結体を簡易に得ることができるようになる。これは、ランタン化合物中のランタン（Ｌａ）原子がランタン炭化物となって窒化アルミニウム焼結体の系外に排出され、その後、窒化アルミニウム中に固溶した酸素（Ｏ）原子と反応することによって、前記複合酸化物が形成されるためと考えられる。
【００３６】
一方、炭素製の加圧容器を用いることなく、窒化アルミニウム粉末とランタン化合物粉末との混合粉末中に炭素又炭素化合物を予め添加した場合においては、窒化アルミニウム粒子への酸素の固溶を十分に抑制することができずに、体積固有抵抗値は著しく低下してしまう。
【００３７】
また、前記窒化アルミニウム焼結体の製造方法において、加圧焼結後の降温速度は、少なくとも１５００℃までは４℃／分以下、好ましくは３℃／分以下、より好ましくは１℃／分以下とする。降温速度をこのようにすることにより、前記のランタンとアルミニウムとの複合酸化物を主として窒化アルミニウム粒子の三重点に析出せしめることができ、もって、得られる窒化アルミニウム焼結体中におけるランタン（Ｌａ）含有量を金属ランタン（Ｌａ）換算で２〜５重量％以下とすることができ、体積固有抵抗値の温度依存性がより一層緩和され、温度変化に伴う体積固有抵抗値の変化が小さく、しかも、半導体製造装置用部材として用いられるときコンタミネーションの原因となるランタン濃度が低い窒化アルミニウム焼結体を製造し得る。
【００３８】
前記窒化アルミニウム焼結体の製造方法において、加圧焼結時の加圧力は１５ＭＰａ以上、さらには２０ＭＰａ以上であること好ましい。加圧焼結時の加圧力を１５ＭＰａ以上とすることにより、前記前記複合酸化物の前駆体である液相化した前記炭化ランタン（融点：１５００℃程度）を窒化アルミニウム焼結体の系外により一層効率よく排出せしめることができる。
【００３９】
［電極内蔵型サセプタ］
この実施の形態に係る電極内蔵型サセプタは、上述した製造方法により製造され、前記の組織構造、組成を有する窒化アルミニウム焼結体からなるサセプタ基体と、前記サセプタ基体の内部に設けられた内部電極と、前記サセプタ基体に固定され前記内部電極に連結された給電用端子とを備えている。ここに、前記の内部電極は静電気により静電吸着力を発生させる静電吸着電極、電流を導入して発熱させるヒータ電極、または高周波を印加してプラズマを発生させるプラズマ発生電極であってよい。
【００４０】
このように構成された電極内蔵型サセプタにあっては、サセプタ基体を構成する窒化アルミニウム焼結体の温度依存性が緩和され、温度変化に伴う体積固有抵抗値の変化が小さいので、例えば、安定した静電吸着力が得られ、使用温度条件の制限がなく、しかも、半導体製造装置用部材として用いられるときコンタミネーションの原因とならない。
【００４１】
【実施例】
以下、実施例と比較例を掲げ、本発明を更に詳述する。
（実施例１）
窒化還元法で製造された窒化アルミニウム粉末（（株）トクヤマ製、平均粒径：０．６μｍ、酸素含有量：０．８４重量％）と、酸化ランタン粉末（日本イットリウム（株）製、平均粒径：３μｍ）とを、表１に示した比率（酸化ランタンの含有量１１．５重量％）で混合し、この混合粉末をイソプロピルアルコールと共に遊星ミルにチャージし、この遊星ミルを６時間ランニングさせてスラリーとした。次いで、このスラリーをスプレードライヤーを用いて噴霧乾燥し、造粒粉とした。
【００４２】
次いで、この造粒粉を黒鉛製のホットプレス容器に充填し、一軸加圧力２０ＭＰａ、窒素雰囲気中１気圧、１８００℃の温度で加圧焼結し、窒化アルミニウム焼結体を得た。なお、１８００℃まで昇温速度５℃／分で昇温し、この温度に２時間保持した後、１５００℃まで降温速度１℃／分で降温し、１５００℃から室温までは降温速度５℃／分で降温した。また、得られた窒化アルミニウム焼結体の表面に、ランタン炭化物とアルミニウム炭化物の生成をＸ線回析法により確認した。また、得られた窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を、レーザーフラッシュ法を用いて測定したところ１６６Ｗ／ｍＫであった。
【００４３】
（実施例２）
実施例１に準じて、窒化アルミニウム焼結体を得た。ただし、窒化アルミニウム粉末と酸化ランタン粉末の配合比率を表１に示した比率にそれぞれ変更した。
【００４４】
（比較例１及び２）
実施例１に準じて、窒化アルミニウム焼結体を得た。ただし、窒化アルミニウム粉末と酸化ランタン粉末の配合比率を表１に示した比率にそれぞれ変更した。
【００４５】
（比較例３）
実施例２に準じて、窒化アルミニウム焼結体を得た。ただし、焼結温度（１８００℃）から１５００℃までの降温速度を５℃／分に変更した。
【００４６】
（比較例４）
実施例２に準じて、窒化アルミニウム焼結体を得た。ただし、酸化ランタン粉末に替えて、酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）粉末（日本イットリウム（株）製、平均粒径：３μｍ）を用いた。また、得られた窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を、レーザーフラッシュ法を用いて測定したところ１７０Ｗ／ｍＫであった。
【００４７】
（比較例５）
実施例４に準じて、窒化アルミニウム焼結体を得た。ただし、酸化ランタン粉末に替えて前記酸化イットリウム粉末を用い、また、加圧焼結法に替えて常圧（１気圧）焼結法を用いた。
【００４８】
［窒化アルミニウム焼結体の評価］
実施例１、２、及び比較例１〜５の窒化アルミニウム焼結体の、窒化アルミニウム結晶粒子の粒界及び三重点に析出した相をＸ線回析法を用いて同定し、併せて、実施例１、２、及び比較例１〜３の窒化アルミニウム結晶粒子のＣ軸長（格子定数）を算出した。また、ランタン（Ｌａ）含有量をＩＣＰ発光分析法および蛍光Ｘ線分析法を用いて定量した。
【００４９】
さらに、実施例１、２、及び比較例１〜５の窒化アルミニウム焼結体の２５℃、３００℃における体積固有抵抗値を、窒素雰囲気下、ＪＩＳ　２１４１に基づいた絶縁物の体積抵抗率の測定法を用いて測定した。これらの結果を表１に示した。
【００５０】
【表１】

【００５１】
［窒化アルミニウム焼結体の評価結果］
表１に示された結果より明らかなとおり、実施例１、２の窒化アルミニウム焼結体は、温度２５℃における体積固有抵抗値Ｒ_２５と、温度３００℃における体積固有抵抗値Ｒ_３００との比Ｒ_２５／Ｒ_３００が１０^２オーダ以下となっているのに対して、比較例１〜５の窒化アルミニウム焼結体のそれは、いずれも１０^３オーダ以上となっている。従って、実施例１、２の窒化アルミニウム焼結体の体積固有抵抗値の温度依存性が緩和されており、温度変化に伴う体積固有抵抗値の変化が小さいものとなっていることが分かる。
【００５２】
以上、具体例を挙げながら発明の実施の形態に基づいて本発明を詳細に説明してきたが、本発明は上記内容に限定されるものではなく、本発明の範疇を逸脱しない限りにおいてあらゆる変形や変更が可能である。
【００５３】
【発明の効果】
以上詳述したように、本発明の請求項１に係る窒化アルミニウム焼結体は、ランタン（Ｌａ）とアルミニウム（Ａｌ）との複合酸化物を含み、前記窒化アルミニウム（ＡｌＮ）粒子のＣ軸長さ（格子定数）が４．９７８０Å以上、４．９８２５Å以下であり、前記窒化アルミニウム焼結体中におけるランタン（Ｌａ）含有量が金属ランタン（Ｌａ）換算で２〜５重量％以下であるので、温度２５℃における体積固有抵抗値Ｒ_２５と、温度３００℃における体積固有抵抗値Ｒ_３００との比Ｒ_２５／Ｒ_３００が１０^２オーダ以下となっており、体積固有抵抗値の温度依存性が緩和され、温度変化に伴う体積固有抵抗値の変化が小さいものとなっている。
【００５４】
また、本発明の請求項３に係る窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、窒化アルミニウム粉末にランタン化合物粉末を、酸化ランタン（Ｌａ_２Ｏ_３）換算で３重量％〜１３重量％（内割り）添加して混合粉末を得、この混合粉末を炭素型中で、非酸化性雰囲気中、焼結温度１７００〜２３００℃の焼結条件下で加圧焼結し、加圧焼結後少なくとも１５００℃まで４℃／分以下の降温速度で降温するものであるので、従来のセラミックス焼結体の製造装置をそのまま使用でき、前記特性を備えた窒化アルミニウム焼結体を廉価に製造することができる。
【００５５】
更に、本発明の請求項５に係る電極内蔵型サセプタは、サセプタ基体を構成する窒化アルミニウム焼結体の体積固有抵抗値の温度依存性が緩和され、温度変化に伴う体積固有抵抗値の変化が小さいので、例えば、静電チャックとして使用したときは安定した静電吸着力が得られ、使用温度範囲が拡大する。[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to an aluminum nitride sintered body, a method for producing the same, and an electrode-embedded susceptor using the aluminum nitride sintered body. More specifically, the present invention relates not only to thermal conductivity but also to volume resistivity. Nitride sintered body whose temperature dependence of the value is relaxed, a method of manufacturing an aluminum nitride sintered body having such characteristics, and an electrode using the aluminum nitride sintered body having such characteristics It relates to a built-in susceptor.
[0002]
[Prior art]
BACKGROUND ART Aluminum nitride sintered bodies are widely used as semiconductor substrate materials because of their excellent electrical insulation, thermal conductivity, and mechanical strength. Further, since the aluminum nitride sintered body has high corrosion resistance to a halogen-based corrosive gas, it is expected to be used as a member such as an electrostatic chuck and is partially used.
[0003]
The conventional aluminum nitride sintered body contains, for example, yttria (Y ₂ O ₃ ), calcia (CaO), magnesia (MgO) or the like as a sintering aid. resistivity of 1 × ^{10 14} Ωcm approximately at room temperature, a ^{^{1 × 10 9 Ωcm~1 × 10 10}} Ωcm approximately at 300 ° C., decreases with increasing temperature. Therefore, when an electrostatic chuck using such an aluminum nitride sintered body is used at a high temperature, a current leaks from the internal electrode, and thus the operating temperature condition is limited.
[0004]
There is also an aluminum nitride sintered body containing magnesia (MgO) as a sintering aid, and its volume resistivity is about 1 × 10 ¹¹ Ωcm at 600 ° C. and has a high volume resistivity even in a high temperature range. However, the thermal conductivity was as low as about 60 W / mK at room temperature.
[0005]
Further, using a chemical vapor synthesis method, a crystalline nitride having a c-axis length (lattice constant) of 4.7793-4.990 ° and an oxygen content of 0.005 to 20 atomic% is obtained. Attempts have been made to increase the volume resistivity of an aluminum nitride sintered body by manufacturing an aluminum sintered body (for example, JP-A-8-51001).
[0006]
However, in the method described in JP-A-8-51001, although the volume resistivity at room temperature (25 ° C.) of the obtained aluminum nitride sintered body is improved to some extent, the volume resistivity at a high temperature is increased. Has not been able to be sufficiently improved, and as a result, there has been a problem that operating temperature conditions are limited. Further, since the chemical vapor synthesis method is used, it is difficult to produce a large amount of aluminum nitride sintered body in a short time, and there is a practical problem.
[0007]
[Problems to be solved by the invention]
The present invention has been made to solve the above-mentioned problems of the related art, and a specific set object is to provide an aluminum nitride sintered body in which the temperature dependency of the volume resistivity is efficiently reduced. Body, a method for manufacturing an aluminum nitride sintered body capable of manufacturing an aluminum nitride sintered body having such characteristics at a low cost, and an electrode built-in type susceptor using such an aluminum nitride sintered body. The purpose is to provide.
[0008]
[Means for Solving the Problems]
The present inventors have conducted intensive studies to solve the above problems, and as a result, when using a lanthanum compound as a sintering aid for aluminum nitride and sintering under specific conditions, the composition and structure of the aluminum nitride sintered body can be controlled. The inventors have found that the above problem can be efficiently solved, and have completed the present invention.
[0009]
That is, the aluminum nitride sintered body of the present invention is an aluminum nitride sintered body containing a composite oxide of lanthanum (La) and aluminum (Al), as defined in claim 1.
The C-axis length (lattice constant) of the aluminum nitride (AlN) particles is 4.9780 ° or more and 4.9825 ° or less, and the lanthanum (La) content is 2 to 5% by weight or less in terms of metal lanthanum (La). There is a feature.
[0010]
In the aluminum nitride sintered body, an impurity oxygen element introduced along with the aluminum nitride powder is captured and fixed as a composite oxide of lanthanum and aluminum, and the composite oxide is treated as particles of aluminum nitride (AlN) particles. By precipitating at the boundary and / or triple point, the oxygen element is not dissolved in the aluminum nitride crystal phase, that is, the C-axis length (lattice constant) in the aluminum nitride crystal phase is that in the aluminum nitride single phase (4. 9780 °), and the composite oxide of lanthanum and aluminum precipitated at the grain boundary and / or triple point is discharged out of the aluminum nitride sintered body to remove the composite oxide from the aluminum nitride sintered body. By setting the lanthanum content to 5% by weight or less, the volume resistivity of the aluminum nitride sintered body is reduced. Temperature dependence is relaxed, the change in volume resistivity with temperature change becomes small.
[0011]
The above composition, the aluminum nitride sintered body having an organizational structure, the volume resistivity at a temperature 25 ° C. is ^{^{^{1 × 10 1 3 Ωcm~1 × 10}}} 1 5 Ωcm, preferably electrode-built susceptor such as an electrostatic chuck It has a resistance value that can be used. Further, the volume resistivity _{R 25} at a temperature 25 ° C., and the ratio _R 25 _{/ R 300} of the volume resistivity _{R 300} at a temperature 300 ° C. is 10 ² orders less, the temperature dependence relaxation of volume resistivity Thus, the change in the volume resistivity value due to the temperature change is small.
[0012]
A method for producing an aluminum nitride sintered body according to the present invention is characterized in that a lanthanum compound powder is added to an aluminum nitride powder having an oxygen content of 0.5 to 5% by weight, as defined in claim 3. A mixed powder was obtained by adding 3 wt% to 13 wt% (inner portion) in terms of (La ₂ O ₃ ), and the mixed powder was placed in a carbon mold in a non-oxidizing atmosphere at a sintering temperature of 1700 to 2350 ° C. Pressure sintering is performed under sintering conditions, and after the pressure sintering, the temperature is decreased to at least 1500 ° C. at a rate of 4 ° C./min or less.
[0013]
In the above-described method for producing an aluminum nitride sintered body, a predetermined amount of a lanthanum compound powder as a sintering aid is added to aluminum nitride powder and pressure sintering is performed under specific conditions. Since the body manufacturing apparatus can be used as it is, an aluminum nitride sintered body having the above characteristics can be manufactured at low cost. In addition, since the temperature decreasing rate after the pressure sintering is set to at least 4 ° C./min up to 1500 ° C., the composite oxide of lanthanum and aluminum is efficiently discharged out of the system, and the temperature of the volume resistivity value is reduced. An aluminum nitride sintered body with reduced dependence can be manufactured.
[0014]
In the above-described method for producing an aluminum nitride sintered body, it is preferable that the pressure during the pressure sintering be 15 MPa or more. Thereby, the composite oxide of lanthanum and aluminum precipitated at the grain boundaries and / or triple points can be discharged out of the aluminum nitride sintered body, and the temperature dependence of the volume resistivity is reduced. In addition, it is possible to manufacture an aluminum nitride sintered body having a small temperature change and a low lanthanum concentration which causes contamination when used as a member for a semiconductor manufacturing apparatus.
[0015]
A susceptor with a built-in electrode according to the present invention, as defined in claim 5, a susceptor base made of the aluminum nitride sintered body of the present invention, an internal electrode provided inside the susceptor base, And a power supply terminal fixed to the susceptor base and connected to the internal electrode.
[0016]
In the electrode built-in type susceptor, the temperature dependence of the volume resistivity of the aluminum nitride sintered body constituting the susceptor substrate is reduced, and the change in the volume resistivity with the temperature change is small. When used as an electrostatic chuck, a stable electrostatic attraction force is obtained, and the operating temperature range is expanded.
[0017]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to embodiments. This embodiment does not limit the contents of the invention unless otherwise specified.
[0018]
[Aluminum nitride sintered body]
The aluminum nitride sintered body according to this embodiment is obtained by sintering a mixed powder of an aluminum nitride powder and a lanthanum compound, and has a grain boundary and / or a triple point of aluminum nitride (AlN) crystal particles. Has a structure in which a composite oxide of lanthanum (La) and aluminum (Al) is precipitated, and the lanthanum (La) content in the aluminum nitride sintered body is 2 to 5 weight in terms of metal lanthanum (La). %.
[0019]
This composite oxide of lanthanum (La) and aluminum (Al) was introduced along with the lanthanum element in the lanthanum compound added as a sintering aid, the aluminum element in aluminum nitride, and aluminum nitride. It is generated from oxygen element.
[0020]
The above-mentioned composite oxide of lanthanum (La) and aluminum (Al) is, for example, at least one of LaAlO ₃ and LaAl ₁₁ O ₁₈ , and in the former, oxygen per one lanthanum (La) element is used. It is possible to capture and fix three (O) elements, and in the latter case, 18 oxygen (O) elements per one lanthanum (La) element.
[0021]
Therefore, the accompanying and introduced oxygen element is fixed to the grain boundaries and / or triple points of the aluminum nitride crystal grains without substantially forming a solid solution in the aluminum nitride crystal phase. Therefore, the C-axis length (lattice constant) of the aluminum nitride crystal phase in the aluminum nitride sintered body according to this embodiment is not less than 4.9780 ° and not more than 4.9825 °, and It can be seen that there is no significant shift from the axial length (4.9780 °). Therefore, the impurity oxygen element hardly affects the aluminum nitride crystal, and the proper proper volume resistivity of aluminum nitride can be maintained.
[0022]
In the aluminum nitride sintered body, a composite oxide of lanthanum (La) and aluminum (Al) precipitated at the grain boundaries and / or triple points of the aluminum nitride crystal particles may be out of the aluminum nitride sintered body. As a result, the lanthanum (La) content in the aluminum nitride sintered body is 2 to 5% by weight, preferably 2.5 to 5% by weight in terms of metal lanthanum (La). Therefore, the composite oxide having a low resistance value in a high temperature range is present in an appropriate amount at the grain boundaries and / or triple points of the aluminum nitride crystal grains.
[0023]
Therefore, the aluminum nitride sintered body, the volume resistivity at a temperature 25 ° C. is a ^{^{1 × 10 1 3 Ωcm~1 × 10}} 15 in the range of [Omega] cm, preferably susceptor with a built-in electrode of an electrostatic chuck It has a resistance value usable for
[0024]
In addition, in the aluminum nitride sintered body, the remaining amount of the composite oxide that causes a decrease in the volume resistivity in a high temperature region is small, so that the volume resistivity R _{25 at} a temperature of 25 ° C. When the ratio _R 25 _{/ R 300} of the volume resistivity _{R 300} at a temperature 300 ° C. has a 10 ² orders less, the temperature dependency of the volume resistivity is reduced, the volume resistivity value with a change in temperature Changes are small. Therefore, for example, when an electrostatic chuck is made of this aluminum nitride sintered body, a stable electrostatic attraction force can be obtained in a wide temperature range.
[0025]
[Production method of aluminum nitride sintered body]
The aluminum nitride sintered body having the above characteristics can be manufactured, for example, by the following manufacturing method. That is, in the method for manufacturing an aluminum nitride sintered body according to this embodiment, a lanthanum compound powder is added to aluminum nitride powder in an amount of 3% by weight to 13% by weight in lanthanum oxide (La ₂ O ₃ ) conversion. Preferably, 5% to 12% by weight (inner portion) is added to obtain a mixed powder, and the mixed powder is sintered in a carbon mold in a non-oxidizing atmosphere at a sintering temperature of 1700 ° C. to 2300 ° C., more preferably 1800 ° C. Pressure sintering is performed under a sintering condition of 1950 ° C., and after the pressure sintering, the temperature is decreased to at least 1500 ° C. at a rate of 4 ° C./min or less.
[0026]
The aluminum nitride powder having a low oxygen content described above can be obtained, for example, according to a reduction nitriding method or a direct nitriding method. According to the thermal decomposition method, the oxygen content of inevitable impurities in the aluminum nitride powder can be reduced to 0.1 to 0.5% by weight.
[0027]
The particle size of the aluminum nitride powder is not particularly limited, and for example, a particle having a particle size of 0.2 to 1 μm can be used.
[0028]
As the lanthanum compound powder, for example, in addition to lanthanum oxide (La ₂ O ₃ ), lanthanum nitrate, carbonate, halide and the like can be suitably used. The particle size of the lanthanum compound powder is not particularly limited, either. For example, a particle size of 0.1 to 3 μm can be used.
[0029]
In the production method of the present invention, the content of the above-mentioned aluminum nitride powder and the lanthanum compound powder is 3% by weight to 13% by weight (inner portion) in terms of lanthanum oxide (La ₂ O ₃ ). And mix.
[0030]
The content of the lanthanum compound powder is an amount sufficient or slightly excessive to capture and fix impurity oxygen. That is, when the content of the lanthanum compound powder is less than 3% by weight in terms of lanthanum oxide (La ₂ O ₃ ), the impurity oxygen introduced accompanying the aluminum nitride powder cannot be sufficiently captured and fixed. In addition, the temperature dependence of the volume resistivity is not relaxed. On the other hand, when the content of the lanthanum compound powder exceeds 13% by weight in terms of lanthanum oxide (La ₂ O ₃ ), a large amount of the complex oxide of lanthanum and aluminum remains in the aluminum nitride sintered body, and thus the The temperature dependence of the specific resistance is not reduced.
[0031]
At the time of mixing, an appropriate amount of alcohols such as isopropyl alcohol may be added, wet-mixed, and spray-dried to form granulated powder.
[0032]
The above-mentioned mixed powder or granulated powder is filled in a pressure vessel of a pressure sintering machine. However, as described in detail below, the pressurized container needs to be made of carbon. As the pressure sintering apparatus, a hot press (HP) sintering apparatus is preferably used.
[0033]
The sintering temperature at the time of pressure sintering is in the range of 1700 ° C. to 2300 ° C., more preferably 1800 to 1950 ° C. The reason is that if the sintering temperature is lower than 1700 ° C., a complex oxide of lanthanum (La) and aluminum (Al) is not sufficiently generated, and impurity oxygen introduced and introduced into the aluminum nitride powder is sufficiently captured. This is because the composite oxide cannot be fixed, and the composite oxide does not become a liquid phase, and cannot be sufficiently converted to lanthanum carbide. The lanthanum carbide is formed by reducing the composite oxide with carbon derived from a carbon pressurized container. On the other hand, if the sintering temperature exceeds 2300 ° C., decomposition of aluminum nitride proceeds during pressure sintering, and a dense aluminum nitride sintered body cannot be obtained.
[0034]
The atmosphere during pressure sintering is not particularly limited as long as it is a non-oxidizing atmosphere. For example, a vacuum atmosphere, an inert atmosphere such as N ₂ gas or Ar gas, or a reducing atmosphere such as CO gas may be used. It is possible. Pressure sintering in an oxidizing atmosphere is not suitable because aluminum nitride is oxidized.
[0035]
As described above, it is necessary that the pressurized container for pressure-sintering the mixed powder of the aluminum nitride powder and the lanthanum compound powder be made of carbon. Thereby, the solid solution of oxygen in the aluminum nitride particles can be sufficiently suppressed, and the aluminum nitride sintered body having a volume resistivity of 1 × 10 ¹³ Ωcm to 1 × 10 ¹⁵ Ωcm at room temperature 25 ° C. can be easily prepared. You can get to. This is because lanthanum (La) atoms in the lanthanum compound become lanthanum carbides and are discharged out of the aluminum nitride sintered body, and then react with oxygen (O) atoms dissolved in aluminum nitride, It is considered that the composite oxide was formed.
[0036]
On the other hand, when carbon or a carbon compound is previously added to the mixed powder of the aluminum nitride powder and the lanthanum compound powder without using a carbon pressurized container, the solid solution of oxygen into the aluminum nitride particles is sufficiently reduced. Without being suppressed, the volume specific resistance value is significantly reduced.
[0037]
In the method for producing an aluminum nitride sintered body, the temperature reduction rate after pressure sintering is 4 ° C / min or less, preferably 3 ° C / min or less, more preferably 1 ° C / min or less up to at least 1500 ° C. And By setting the cooling rate in this manner, the composite oxide of lanthanum and aluminum can be deposited mainly at the triple point of the aluminum nitride particles, and thus lanthanum (La) in the obtained aluminum nitride sintered body The content can be 2 to 5% by weight or less in terms of metal lanthanum (La), the temperature dependence of the volume resistivity is further reduced, the change in the volume resistivity due to the temperature change is small, and An aluminum nitride sintered body having a low lanthanum concentration that causes contamination when used as a member for a semiconductor manufacturing apparatus can be manufactured.
[0038]
In the method for producing an aluminum nitride sintered body, the pressing force during pressure sintering is preferably 15 MPa or more, and more preferably 20 MPa or more. By setting the pressure at the time of pressure sintering to 15 MPa or more, the liquid phase lanthanum carbide (melting point: about 1500 ° C.), which is a precursor of the composite oxide, is removed from the aluminum nitride sintered body outside the system. It is possible to discharge more efficiently.
[0039]
[Susceptor with built-in electrode]
A susceptor with a built-in electrode according to this embodiment is manufactured by the above-described manufacturing method, and a susceptor base made of an aluminum nitride sintered body having the above-mentioned structure and composition, and an internal electrode provided inside the susceptor base And a power supply terminal fixed to the susceptor base and connected to the internal electrode. Here, the internal electrode may be an electrostatic attraction electrode for generating an electrostatic attraction force by static electricity, a heater electrode for introducing a current to generate heat, or a plasma generating electrode for applying a high frequency to generate plasma.
[0040]
In the susceptor with a built-in electrode configured as described above, the temperature dependency of the aluminum nitride sintered body constituting the susceptor base is reduced, and the change in the volume resistivity with the temperature change is small. Thus, there is no restriction on the operating temperature conditions, and no contamination is caused when used as a member for semiconductor manufacturing equipment.
[0041]
【Example】
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples and Comparative Examples.
(Example 1)
Aluminum nitride powder (manufactured by Tokuyama Corporation, average particle size: 0.6 μm, oxygen content: 0.84% by weight) manufactured by nitridation reduction method, and lanthanum oxide powder (manufactured by Nippon Yttrium Co., Ltd., average particle size) (Diameter: 3 μm) in a ratio shown in Table 1 (lanthanum oxide content: 11.5% by weight), and the mixed powder was charged together with isopropyl alcohol into a planetary mill, and the planetary mill was run for 6 hours. To make a slurry. Next, this slurry was spray-dried using a spray drier to obtain granulated powder.
[0042]
Next, the granulated powder was filled into a graphite hot press container, and sintered under pressure at a uniaxial pressure of 20 MPa and a pressure of 1 atm at 1800 ° C. in a nitrogen atmosphere to obtain an aluminum nitride sintered body. The temperature was raised to 1800 ° C. at a temperature rising rate of 5 ° C./min, maintained at this temperature for 2 hours, and then lowered to 1500 ° C. at a temperature lowering rate of 1 ° C./min. The temperature dropped in minutes. Further, the formation of lanthanum carbide and aluminum carbide on the surface of the obtained aluminum nitride sintered body was confirmed by X-ray diffraction. The thermal conductivity of the obtained aluminum nitride sintered body was measured using a laser flash method, and was 166 W / mK.
[0043]
(Example 2)
According to Example 1, an aluminum nitride sintered body was obtained. However, the mixing ratio of the aluminum nitride powder and the lanthanum oxide powder was changed to the ratios shown in Table 1, respectively.
[0044]
(Comparative Examples 1 and 2)
According to Example 1, an aluminum nitride sintered body was obtained. However, the mixing ratio of the aluminum nitride powder and the lanthanum oxide powder was changed to the ratios shown in Table 1, respectively.
[0045]
(Comparative Example 3)
According to Example 2, an aluminum nitride sintered body was obtained. However, the cooling rate from the sintering temperature (1800 ° C.) to 1500 ° C. was changed to 5 ° C./min.
[0046]
(Comparative Example 4)
According to Example 2, an aluminum nitride sintered body was obtained. However, in place of the lanthanum oxide powder, yttrium oxide (Y ₂ O ₃ ) powder (manufactured by Nippon Yttrium Co., Ltd., average particle size: 3 μm) was used. The thermal conductivity of the obtained aluminum nitride sintered body was measured by a laser flash method and found to be 170 W / mK.
[0047]
(Comparative Example 5)
According to Example 4, an aluminum nitride sintered body was obtained. However, the yttrium oxide powder was used in place of the lanthanum oxide powder, and a normal pressure (1 atm) sintering method was used in place of the pressure sintering method.
[0048]
[Evaluation of aluminum nitride sintered body]
In the aluminum nitride sintered bodies of Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 to 5, the phases precipitated at the grain boundaries and triple points of the aluminum nitride crystal grains were identified by using an X-ray diffraction method. The C-axis length (lattice constant) of the aluminum nitride crystal particles of Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 to 3 was calculated. The lanthanum (La) content was quantified using ICP emission spectrometry and X-ray fluorescence analysis.
[0049]
Further, the volume resistivity of the aluminum nitride sintered bodies of Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 to 5 at 25 ° C. and 300 ° C. was measured in a nitrogen atmosphere by measuring the volume resistivity of the insulator based on JIS 2141. It was measured using the method. Table 1 shows the results.
[0050]
[Table 1]

[0051]
[Evaluation results of aluminum nitride sintered body]
As is clear from the results shown in Table 1, the aluminum nitride sintered bodies of Examples 1 and 2 had a ratio of the volume resistivity R ₂₅ at a temperature of ₂₅ ° C. to the volume resistivity R _{300 at} a temperature of 300 ° C. While R ₂₅ / R ₃₀₀ is less than or equal to 10 ² order, each of the aluminum nitride sintered bodies of Comparative Examples 1 to 5 is more than 10 ³ order. Accordingly, it can be seen that the temperature dependence of the volume resistivity of the aluminum nitride sintered bodies of Examples 1 and 2 was reduced, and the change of the volume resistivity caused by the temperature change was small.
[0052]
As described above, the present invention has been described in detail based on the embodiments of the present invention with specific examples. However, the present invention is not limited to the above description, and any modifications or changes may be made without departing from the scope of the present invention. Changes are possible.
[0053]
【The invention's effect】
As described in detail above, the aluminum nitride sintered body according to claim 1 of the present invention contains a composite oxide of lanthanum (La) and aluminum (Al), and has a C-axis length of the aluminum nitride (AlN) particles. Since the (lattice constant) is not less than 4.9780 ° and not more than 4.9825 °, and the lanthanum (La) content in the aluminum nitride sintered body is 2 to 5% by weight or less in terms of metal lanthanum (La), a volume resistivity _{R 25} at a temperature 25 ° C., and the ratio _R 25 _{/ R 300} is a 10 ² orders less of the volume resistivity _{R 300} at a temperature 300 ° C., the temperature dependence relaxation of volume resistivity Thus, the change in the volume resistivity value due to the temperature change is small.
[0054]
Further, in the method for manufacturing an aluminum nitride sintered body according to claim 3 of the present invention, a lanthanum compound powder is added to aluminum nitride powder in an amount of 3% by weight to 13% by weight in lanthanum oxide (La ₂ O ₃ ) conversion. The mixed powder is added to obtain a mixed powder, and the mixed powder is pressure-sintered in a carbon mold in a non-oxidizing atmosphere under a sintering condition of a sintering temperature of 1700 to 2300 ° C. Since the temperature is lowered at a temperature lowering rate of 4 ° C./min or less, a conventional ceramic sintered body manufacturing apparatus can be used as it is, and an aluminum nitride sintered body having the above characteristics can be manufactured at low cost.
[0055]
Furthermore, in the electrode-embedded susceptor according to claim 5 of the present invention, the temperature dependence of the volume resistivity of the aluminum nitride sintered body constituting the susceptor substrate is reduced, and the change in the volume resistivity caused by the temperature change is reduced. Since it is small, for example, when used as an electrostatic chuck, a stable electrostatic attraction force is obtained, and the operating temperature range is expanded.

Claims

An aluminum nitride sintered body containing a composite oxide of lanthanum (La) and aluminum (Al),
The C-axis length (lattice constant) of the aluminum nitride (AlN) particles is 4.9780 ° or more and 4.9825 ° or less, and the lanthanum (La) content is 2 to 5% by weight or less in terms of metal lanthanum (La). An aluminum nitride sintered body characterized in that:

A volume resistivity _{R 25} at a temperature 25 ° C., claim 1 Aluminum nitride sintered in, wherein the ratio _R 25 _{/ R 300} of the volume resistivity _{R 300} at a temperature 300 ° C. is 10 ² orders less Union.

A mixed powder obtained by adding a lanthanum compound powder to an aluminum nitride powder having an oxygen content of 0.5% by weight to 5% by weight in an amount of 3% by weight to 13% by weight (inner portion) in terms of lanthanum oxide (La ₂ O ₃ ). And press-sintering the mixed powder in a carbon mold in a non-oxidizing atmosphere under a sintering condition of a sintering temperature of 1700 to 2300 ° C., and after the pressure sintering, 4 ° C./min up to at least 1500 ° C. A method for producing an aluminum nitride sintered body, wherein the temperature is decreased at the following temperature decreasing rate.

4. The method for producing an aluminum nitride sintered body according to claim 3, wherein the pressure during the pressure sintering is 15 MPa or more.

A susceptor base made of the aluminum nitride sintered body according to claim 1, an internal electrode provided inside the susceptor base, and a power supply terminal fixed to the susceptor base and connected to the internal electrode. A susceptor with a built-in electrode, comprising: