JP2003532087A - 原子炉での微量アクチニドの消滅方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 原子炉内での微量アクチニドの消滅方法を提案する。消滅される微量アクチニドが熱原子炉の炉心の少なくとも１つの有限領域に埋設される。この有限領域は、熱中性子を吸収するが、高速中性子を透過する薄い層により該炉心の残りから隔離されている。この隔離物質は、炉心の中性子束がその熱中性子が単にろ過されるばかりでなく、その高速中性子に増幅されるように核分裂性であることが好ましい。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】

本発明は、原子炉での微量アクチニドの消滅方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】

表現「微量アクチニド」（ＭＡ）は、ここでは原子炉での放射性副生成物とし
て生成される元素、ネプツニウム、アメリシウム及びキュリウムを主に言及する
ために使用され、その中で用語「微量」は、これらの元素が「多量の」アクチニ
ドプルトニウムと比較して微量に生成されることを意味している。 核燃料サイクルにおける増大しつつある量の望ましくない副生成物である、高
度放射性毒物微量アクチニドの処理が、原子力産業の将来を保証するために解決
すべき大きな問題である。 現在の所、原子炉での微量アクチニドの変性（ここでは消滅と呼ばれる）がそ
れらの放射性毒性を低下させるための最も興味深い効果的な方法であると考えら
れる。しかし、この微量アクチニドの変性において最適な効率を備えたサイクル
に対する最良のシナリオについて科学者の間で現在のところ合意が得られていな
い。明確なことは、熱中性子炉、すなわち、殆どの中性子が１エレクトロンボル
トの数百倍のエネルギーで原子炉の原子で熱平衡に達する原子炉が、消滅目的に
は十分な条件を備えていないと推測されることである。微量アクチニドに最も将
来有望なオプションは高速中性子束を備えた原子炉、特に液体金属高速増殖炉又
は加速器駆動未臨界システムである。しかし、予知可能な将来では、増大する量
の微量アクチニドに対して消滅用高速束原子炉がなお不足するだろう。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】

本発明の根底にある技術的課題は、微量アクチニドの消滅のために高速増殖炉
又は加速器駆動未臨界システム以外の解決策を提供することである。この課題は
請求項１で請求した方法によって解決される。

【０００４】

【課題を解決するための手段】

本発明によれば、消滅すべき微量アクチニドを熱中性子炉（ｔｈｅｒｍａｌ
ｒｅａｃｔｏｒ）の炉心の少なくとも１つの有限領域に埋設し、該有限領域が熱
中性子を吸収するが高速中性子に透明なバリヤー層によって炉心の残部から隔離
される。物質内の平均自由行程は高速中性子より熱中性子が一般に非常に短いこ
とが注目されよう。例えば高度に濃縮された金属ウランでは、平均自由行程が熱
中性子の場合は０．３ｍｍのオーダーであり、高速中性子の場合は１０ｃｍであ
る。従って、熱中性子の平均自由行程より厚く高速中性子の平均自由行程より薄
い厚さのバリヤー層は殆どの熱中性子を吸収するが、実際上高速中性子には通過
性である。従って、適切な材料の薄層を使用して、消滅すべき微量アクチニドが
埋設される熱中性子炉の炉心の有限領域に１種の「高帯域中性子フィルター」を
形成する。実際には、そのような「高帯域中性子フィルター」の厚さは、例えば
熱中性子の平均自由行程の少なくとも３倍であり、熱中性子の平均自由行程の６
倍ないし１０倍の範囲にあるのが有利である。

【０００５】 さらに、このバリヤー層が主に核分裂性材料からなれば、吸収熱中性子は消失
されないで、核分裂により新しい高速中性子を生成するだろう。それにより、こ
のバリヤー層では、中性子束はその熱中性子がろ過されるばかりでなく、その高
速中性子に増幅される。理想的な場合（非寄生捕獲、１００％核分裂効率）、ν
高速中性子がバリヤー層内で入射熱中性子ごとに生成される。要するに、高速中
性子束を備えた少なくとも１つの隔離領域を熱中性子炉の炉心内に生成するため
に薄い核分裂層の中性子束転換炉性能が有利に利用される。そのような隔離領域
内に減速材がなければ、中性子束が内部で優先的に速くなり、それにより熱中性
子炉の炉心で微量アクチニドの有効な消滅が可能となる。熱中性子炉の炉心での
そのような隔離領域は「高速アイランド」（ｆａｓｔ ｉｓｌａｎｄ）と称する
こととする。 このバリヤー層は核分裂性物質の唯一の層から構成するか、あるいは非核分裂
性物質、好ましくは、例えば鉛のような低中性子捕獲及び熱伝導率を有する重金
属で分離された２層以上のそのような層から構成することができる。 該バリヤーで包囲された有限領域内に埋め込まれた微量アクチニド質量対該バ
リヤー層内の該核分裂質量の比は２ないし４の範囲にあるのが有利である。

【０００６】 バリヤー層で使用される核分裂性物質は、Ｕ−２３５；Ｐｕ−２３８；Ｐｕ−
２３９；Ｐｕ−２４０；Ｐｕ−２４１；Ｐｕ−２４２；原子炉級及び兵器級Ｐｕ
及びＡｍ−２４２ｍからなる群から選択されるのが好ましい。もしもＡｍ−２４
２ｍを使用する場合、バリヤー層は、炉心の中性子束で一部変質してＡｍ−２４
２ｍになるＡｍ−２４１から最初に製造されるか、あるいはＡｍ−２４１を装填
することができる。 高速アイランド内では、微量アクチニドが、例えば鉛のような低中性子捕獲性
の重い元素からなるマトリックスに埋め込まれるのが好ましい。それらアクチニ
ドは例えば、マトリックス内に均一に分散することができる。

【０００７】 熱中性子炉が炉心にピン型燃料要素を備えていれば、微量アクチニドは、ピン
型燃料要素と略同じ外形及び寸法を有する少なくとも１つのピン型ＭＡ要素に有
利に埋め込まれ、それを熱中性子炉の一つの燃料要素と代えることができる。第
一実施形態においては、そのような要素のバリヤー層が１〜３ｍｍの厚みを有す
る核分裂性物質の単一薄層からなっている。また、幾つかのピン型ＭＡ要素を平
行に配置し、共通のバリヤー層により炉心の残りから隔離することができる。 ピン型ＭＡ要素は又、良好な熱伝導率と低中性子捕獲性の非核分裂中間物質で
互いに分離される核分裂性物質の２つ以上の同心層を備えたバリヤー層から構成
することができる。 熱中性子炉は例えば加圧水型炉でよいが、高温ガス冷却炉（ＨＧＴＲ）は高速
アイランドの微量アクチニドを消滅するための更に良好な条件を提供することが
できる。実際、ＨＧＴＲでは減速材(黒鉛)と冷却材(ガス)が別個のものである。
それにより熱を炉冷却材により高速アイランドから容易に除去することができ、
それにより高速アイランドで中性子の目立った減速を招くこともない。

【０００８】 該熱中性子炉が例えばペブルベッド（ｐｅｂｂｌｅ ｂｅｄ）高温ガス冷却炉
であれば、マトリックスに微量アクチニドを均質に分散してそれらのペブルを形
成し、その後、それらのペブルを核分裂性物質の薄いバリヤー層で被覆すること
が有利である。ＭＡペブルの直径は、薄いバリヤー層中の核分裂性質量と該ペブ
ルに装填された微量アクチニド質量との間の妥当な比率を得るように選択される
。 将来、ブロック型高温ガス冷却炉に高速アイランドを設けることは有望な解決
策の１つであると思われる。そのような原子炉で冷却するには、微量アクチニド
をマトリックス内に例えば均質に分散して、そしてそのような原子炉の燃料ブロ
ックと略同じ外形及び寸法を有するプリズム状ブロックに形成することができる
。次に、このＭＡブロックには核分裂性物質のバリヤー層が設けられる。この解
決策により、ペブルベッド解決策と比べ、薄い層での核分裂性物質とブロックに
装填された微量アクチニド質量の比がさらに有利になることが分かるだろう。 本発明を、添付図面を参照する幾つかの実施例によりここで例示する。

【０００９】

【発明の実施形態】

微量アクチニドの参考組成 使用済核燃料中で消費される微量アクチニド（ＭＡ）の組成は、原子炉型、新
鮮な燃料の最初の組成及び燃焼度等の多くの要因に依存している。さらに、燃料
サイクル及び廃棄物管理のための幾つかのシナリオを考慮することができる。１
回通しサイクルは、熱中性子炉でＵＯ_２燃料を一度だけ使用することと使用済燃
料は廃棄物として処理されることを前提とする。単一のリサイクルオプションで
は、使用済燃料は、熱中性子炉で使用されるＭＯＸ燃料の製造のためにＵ及びＰ
ｕを回収するよう再処理される。多リサイクルオプションでは、高速炉又は加速
器駆動システムに給送するための他の再処理サイクルの可能性を考慮する。 これらの異なった全てのシナリオにより最終廃棄物が種々の組成になる。それ
で、微量アクチニドの消滅について研究を行う場合、廃棄物中の微量アクチニド
の同位元素組成物を決める参考シナリオについての選択をしなければならない。
本発明を例示するために、単一サイクルオプションとそれに対応する廃棄物管理
を掲げておく。表１はＭＯＸ燃料ＰＷＲ（３ＧＷｔｈ）の１年のＭＡ生産量を報
告している。

【００１０】 この表１に示された組成は本明細書で以下の参考組成として使用されるもので
ある。勿論、別のシナリオは完全に別の組成を生じるだろう。しかし、この計算
の妥当性がＭＡ組成に強く依存しないことを合理的に推定することができる。数
値結果は別の組成で僅かに変化するだろうが、概括的な結論を変えるものではな
い。

【表１】

【００１１】 薄い層用核分裂性物質の選択 本発明によれば、薄い層の核分裂性物質が熱中性子炉から高速アイランドを分
離するため束コンバーターとして使用される。 満たされるべき基本的な条件は、薄い層の厚さを核分裂性物質の熱中性子の平
均自由行程より厚くしなければならないことである。少なくとも３倍の平均自由
行程が最小要件であるが、６ないし１０倍がより好ましい。 原則としてどの核分裂性物質も使用可能である。最も一般的な物質は濃縮ウラ
ン、兵器級及び原子炉級プルトニウムである。 Ａｍ−２４２ｍは、マイクロメートルのオーダーの極めて薄い層を可能にする
その非常に高い核分裂断面積のために興味深い候補である。残念なことに、Ａｍ
−２４２ｍを生産し、それを他のアメリシウム同位元素と区別することが困難で
ある。この課題を解決するために現場でＡｍ−２４２ｍを生産することが示唆さ
れる。これは、例えば、再処理プルトニウムからの分離により容易に入手できる
純粋なＡｍ−２４１を高速アイランドに被覆することで行うことができる。その
後、Ａｍ−２４１は中性子を捕獲し、Ａｍ−２４２ｍを生産する。短時間の後、
このＡｍ−２４２ｍの含有量が大きくなり、安定化して平衡値になる。加圧水型
炉（ＰＷＲ）では、予想される形成時間は２ヶ月のオーダーであり、又、平衡比
Ａｍ−２４２ｍ／Ａｍ−２４１は５．４％である。高温ガス冷却炉（ＨＴＧＲ）
では、必要な形成時間は短いが、平衡値は低い（１．４％）。

【００１２】 表２は可能性のある幾つかの核分裂性物質の熱捕獲及び核分裂断面積及び熱中
性子の平均自由行程を列挙している。平均自由行程の計算では金属の密度を使用
した。酸化物の場合はその値を略２倍にする必要がある。

【表２】 表２の値は列挙された核分裂性物質間に基本的な差がないことを示している。
多かれ少なかれ、それらの全てが同じ特性を有する。兵器級プルトニウムが僅か
に良好である。高濃縮ウランと原子炉級プルトニウムは実用上は同等である。平
衡アメリシウムは平均自由行程が短いが、核分裂と捕獲との間に好ましい分布が
少ない。これら全ての物質の場合、核分裂性層の厚さが１ｍｍないし数ｍｍの範
囲にあることが分かるだろう。

【００１３】 マトリックスの選択 どの減速材も中性子の熱化（ｔｈｅｒｍａｌｉｓａｔｉｏｎ）を防止するため
高速アイランド内では回避する必要がある。従って、適切なマトリックス材の選
択が中間元素と重元素に限定されるだろう。他の重要な特性がマトリックス材に
要求される。例えば微量アクチニドとの良好な化学的両立性、低中性子捕獲、良
好な機械的及び熱特性である。 マトリックス材の規定は本発明の重要な問題でないことが分かるだろう。この
計算の場合、鉛が良好な中性子特性を備えた重元素の代表として選択されている
。鉛は、比較的に低い温度で溶融し、非常に良好な機械的特性を持っていないた
め、勿論最適な選択ではない。

【００１４】 分析と規制の概要 ＰＷＲ炉とＨＴＧＲ炉内の高速アイランドの実現可能性を性能計算によって示
す。 各々の場合では、この計算は以下の概要により実施する。 −先ず、燃料のｋ無限値、隔離燃料要素のｋ実効値(新鮮及び半燃焼燃料組成
双方用)、原子炉内でのｋ実効値及び束分布の計算を含んで、通常の燃料につい
て参考計算を行う。 −ＭＡアセンブリーの単純化された予備的デザインを固定し、このＭＡアセン
ブリーが、ある通常の(新鮮な)燃料要素と同じ寸法及び反応性を持つべきである
という基本的な制約を満たすようにする。 −通常の燃料で囲まれた高速アイランドを備える原子炉モデルを開発し、該高
速アイランドのスペクトル分布を計算する。 −最後に、前の工程で得られたスペクトルインデックスによって、高速アイラ
ンドの断面積を得ることができ、高速アイランドでの組成物の進展や消滅速度を
計算することができる。 高速アイランドに高速中性子束を保持するために、軽元素を中に入れることは
できない。その結果、消滅がＰＷＲで行われる場合には高速アイランドの内部を
原子炉冷却材、すなわち軽水で冷却することはできない。ＨＴＧＲの場合には、
高速アイランドの冷却条件はより有利である。実際、低密度の冷却ガスは減速作
用を持たない。その結果、ＨＴＧＲ内のＭＡがこのＨＴＧＲで使用される標準的
な燃料要素と同じ寸法と反応度を有していれば、熱−水状態は高速アイランドが
あっても実質的に変わらない。

【００１５】 計算方法論 計算はＳＣＡＬＥモジュラ方式(バージョン４．４)を使用して行う。 この方式は燃料設備と輸送設計の評価の標準化分析法の手段を提供するため米
原子力規制委員会（ＮＲＣ）のオークリッジ国際研究所（ＯＲＮＬ）で開発され
た。この方式は臨界、シールド、熱輸送の評価を実施することができる。 その方式はモジュラ方式である。すなわち、該方式は、各１つが特定の仕事を
行うコンピュータコードの結集からなる。入力／出力ファイルの標準化互換性に
よりこれらのコンピュータコードは相互接続することができる。単一コードはユ
ーザが規定した計算シーケンス用に順次連結できる。この方式は予め規定された
幾つかのシーケンス、単一の圧縮された入力で、例えばシールド分析、使用済燃
料特徴付け又は臨界分析のような最も一般的な仕事に必要な幾つかのコードシー
ケンスを発生させる手順も提供する。

【００１６】 以下の実施例で使用された主要モジュールは以下の通りである。すなわち： −ＢＯＮＡＭＩ、これは多グループ断面積を検索し、単純化ゼロ次元法(ボン
ダレンコ法)に基づいて核種全ての自己シールドの予備計算を行う。 −ＮＩＴＡＷＬ、これは１−Ｄピン寸法を考慮するノードハイム法を使用して
主要な共鳴核種の自己シールド要因を計算する。 −ＸＳＤＲＮＰＭ、これは１−Ｄセル寸法における中性子輸送のボルツマン等
式を解き、中性子束のスペースエネルギー分布を計算し、それからセルｋ実効値
を計算し、そして最終的に断面積を圧縮する。 −ＣＯＵＰＬＥ、これはＸＳＤＲＮＰＭで計算した断面積とスペクトルパラメ
ータでＯＲＩＧＥＮライブラリを更新し、それにより課題とバーンアップ依存ラ
イブラリを作成する。 −ＯＲＩＧＥＮ−Ｓ、これは燃料組成の同位元素進展を計算する。 −ＫＥＮＯ、これは複雑な寸法でのｋ実効値と中性子束分布を計算する３−Ｄ
モンテカルロコードである。

【００１７】 ＳＣＡＬＥに用意されたシーケンスを使用して殆どの計算を行う： −ＣＳＡＳ１Ｘは、断面積処理用のＢＯＮＡＭＩ及びＮＩＴＡＷＬを実行し、
その後、単純な寸法でのｋ実効値をＸＳＤＲＮＰＭに計算させる。 −ＣＳＡＳ２ＸはＣＳＡＳ１Ｘの同じシーケンスに、三次元寸法の処理を可能
にするＫＥＮＯの実行を追加する。 −ＳＡＳ２Ｈはバーンアップ分析を行うために使用される典型的な反復シーケ
ンスである：シリーズＢＯＮＡＭＩ−ＮＩＴＡＷＬ−ＸＳＤＲＮＰＭが各時間の
ステップでバーンアップの関数としてセル寸法と燃料組成から特定の圧縮断面積
を作成し、それからＯＲＩＧＥＮが燃料の時間的進展を計算する。 ここでＣＳＡＳ１Ｘは種々の組成のｋ無限値の計算用に使用される；また、Ｃ
ＳＡＳ２Ｘはｋ実効値及び中性子スペクトルを計算するため、アセンブリと炉モ
デルの双方の解析用に使用される；ＳＡＳ２Ｈは燃料組成進展用と微量アクチニ
ド消滅の分析で使用される。 ２つの別の断面積ライブラリが使用される。１つはＥＮＤＦ／Ｂ−ＩＶからの
２７グループライブラリで、他の１つはＥＮＤＦ／Ｂ−Ｖからの２３８グループ
ライブラリである。この２７グループライブラリはＰＷＲでの計算時間を短縮す
るため主に使用される（これより大きなライブラリで得られる差とは有意な差が
ない）。ＨＴＧＲ計算の場合、２つのライブラリ間に大きな違いがあることが分
かっているため、より確実な２３８グループライブラリを使用しなければならな
い。

【００１８】 １．加圧水型炉（ＰＷＲ） ａ）参考計算 典型的なＰＷＲ炉の参考構成として３．２％濃縮ウランを燃料とした１０００
ＭＷｅ炉を維持した。基本セルは０．９１ｃｍの直径のＵＯ_２ペレットで構成さ
れ、０．０７ｃｍ厚さのジルカロイで被覆され、水で冷却される。この燃料アセ
ンブリの寸法は、ピッチが０．１４３ｃｍで全体の横寸法が２１．５ｃｍの１５
×１５の正方形ピン格子である。炉心は、直径３２０で高さ３６０ｃｍ高さの円
柱である。 新鮮な燃料要素と半燃焼組成物に対する基本的な結果を表３にまとめる。すな
わち、燃料のｋ無限値、空の（ｂａｒｅ）単一アセンブリのｋ実効値、及び同じ
く燃焼した燃料で全体的に満たされたと仮定された該炉のｋ実効値。この半燃焼
組成物の原子炉ｋ実効値が１に非常に近いことで問題の良好なモデル化が確認さ
れる。半燃焼組成物を規定するため、３３０００ＭＷｄ／ｔの最終バーンアップ
を想定した。

【００１９】 表４は新鮮な燃料及び半燃焼燃料の組成を示す。 １５の核分裂生成物として明らかにＸｅ−１３５、Ｔｃ−９９、Ｒｈ−１０３
、Ｘｅ−１３１、Ｃｓ−１３３、Ｎｄ−１４３、Ｎｄ−１４５、Ｐｍ−１４７、
Ｓｍ−１４９、Ｓｍ−１５０、Ｓｍ−１５１、Ｓｍ−１５２、Ｅｕ−１５３、Ｅ
ｕ−１５７、Ｇｄ−１５５が挙げられた。それらは中性子吸収の大部分の原因と
なる。

【００２０】

【表３】

【００２１】

【表４】

【００２２】 ｂ）均質なＭＡアセンブリ設計 微量アクチニドが鉛マトリックスに均質に分散される構成を仮定する。 ＰＷＲ内のＭＡ要素の参考寸法は、通常の燃料要素、すなわち、２０×２０ｃ
ｍ^２の正方形断面を有する略長さ３ｍのブロックと同じ全体寸法を有する混合物
ＭＡ−マトリックスのブロックである。計算寸法を単純化するため、燃料要素を
直径２０ｃｍの円柱としてモデル化したが、このことは結果に影響を及ぼさない
だろう。 先ず第一に、混合物のｋ無限値が新鮮燃料のｋ無限値と同様になることを必須
とすることによって、混合物内のＭＡの妥当な量を予測することが企図された。
表５で報告される結果は、この条件がアセンブリのＭＡの２００ｋｇの総重量に
対応する１０％の範囲にあるＭＡの体積部分に合致することを示している。 同じアセンブリ寸法の場合、等しいｋ無限値の条件はアセンブリのｋ実効値も
同じであることを意味している。これは特別のアセンブリがあっても原子炉の全
体の反応度に作用しないことを保証している。勿論、局部的な作用は中性子スペ
クトルに対する種々の組成の衝撃により予想されるが、特別のアセンブリの導入
が炉の性能に関して劇的な結果をもたらすことがないことが当然想定できる。

【００２３】

【表５】 薄い核分裂性層による被覆があると、ＭＡアセンブリの反応度を僅かに増加さ
せる（可能性のある別の核分裂性物質に対する表６を参照のこと）。この増加は
混合物中のＭＡの体積部分を減らすことによって一部補償することができるが、
この減少は核分裂性物質／ＭＡの質量比ができるだけ低く保持される必要がある
ためあまり大きくしてはならない。

【００２４】

【表６】 表６に示したように、考慮された3種類の核分裂性物質（すなわち、高濃縮ウ
ラン、原子炉級プルトニウム及び平衡アメリシウム）はアセンブリ反応度に対し
て同様の作用を有する。

【００２５】 高速アイランド内でのスペクトル硬化における核分裂性層の作用を図1及び図
２に示す。中性子スペクトルを、ＳＣＡＬＥのＣＳＡＳ２Ｘシーケンスを使用す
ることにより計算した。３−Ｄ計算の全てにおいて、半燃焼組成物でフルのＰＷ
Ｒ炉が代表とされそして単一のＭＡ均質アセンブリで構成された高速アイランド
が炉心の中央に配置された。全ての場合において、該ＰＷＲ炉のｋ実効値が高速
アイランドが存在しても乱されなかった。 図１はそれぞれ1ｍｍ、２ｍｍ及び３ｍｍの厚さのＨＥＵ層によって生じたス
ペクトルを比較する。図２は同じ厚さ（１ｍｍ）を有する異なった核分裂性物質
（ＨＥＵ、Ｒｇ−ＰＵ及びＡｍ）の層を比較する。双方の図では、ＰＷＲの撹乱
されていない束を参考として示してある。

【００２６】 分析されたケースのスペクトルデータが幾つか表７に報告されている。すなわ
ちそのデータは相対的な熱、エピサーマル及び高速の束及び優位なファクター（
高速アイランドとＰＷＲ炉での高速束間の比）である。

【表７】 層厚さの最適化は幾つかのパラメータを伴う複雑な課題であり、この観点での
詳細な処理法は本明細書の目的を超えている。いずれにせよ幾つかの重要な結論
は得られた。層の厚さを厚くすると、熱中性子の高速中性子への変換が改良され
る。１ｍｍより薄い層は全く有効でない。他方、廃棄物を燃焼させるために価値
ある核分裂性物質をあまりに多く使用することが正当化されないため、ＭＡ単位
当たりの核分裂性質量の比を小さくする必要がある。核分裂性原子の核分裂が、
同じ数のＭＡ原子を分裂させるために使用できる２〜３個の中性子を生じる（捕
獲と漏れにより損失や、ＭＡでの自己増殖による増加がある）ので、２ないし４
の範囲のＭＡ／核分裂原子の比が妥当であると見込まれる。これは１ｍｍ〜２ｍ
ｍの厚さで達することが分かった。それより厚さが厚いと被覆内に不当な多量の
核分裂が生じることになる。 該物質の選択に関する限り、考慮された物質間には実質的な相違はなく、Ａｍ
に対して原子炉級プルトニウムやＨＥＵに僅かに優位性がある。

【００２７】 ｃ）不均質ＭＡアセンブリ 不均質アセンブリにおいて、ＭＡとマトリックスは物理的に分離される。不均
質アセンブリの参考構成として鉛マトリックス内で核分裂性層で被覆された金属
ＭＡの円柱ロッドの格子を選択した。 開始点として１．８ｃｍの複数のロッドを考慮した。この選択は、２ｍｍ厚さ
の層に関してＭＡ／核分裂原子の比が２であり、この条件が均質なケースで最適
であることが分かったことにより導びかれた。 計算によって同じ反応度の新鮮な燃料要素を再生する要件は単一のＭＡロッド
を不均質アセンブリに装填する場合に満たされることが分かった。この条件の下
では、丁度１６ｋｇのＭＡ（８ｋｇの核分裂性物質で被覆された）を各アセンブ
リ内でホストとすることができる。従って、非常に多数の特別のアセンブリを炉
内に装填しなければならない。 さらに、スペクトル硬化の観点から、この不均質なＭＡアセンブリは均質なア
センブリより低効率であることが分かる。

【００２８】 ｄ）ＭＡ消滅 炉内及び高速アイランドでの燃料及びＭＡ組成の進展をＯＲＩＧＥＮ−Ｓで計
算した。ＬＷＲ用の基本カードイメージ３グループライブラリから開始して、１
グループデータに依存する問題がＯＲＩＧＥＮマニュアルに規定された３つのス
ペクトルインデックスＴＨＥＲＭ、ＲＥＳ及びＦＡＳＴに対して適切な値を割り
当てることによって発生された。ＰＷＲ燃料のスペクトルインデックスが３サイ
クルＳＡＳ２計算で作成された値の平均から選択された。高速アイランドで燃焼
したＭＡアセンブリのスペクトルインデックスを、前のセクションで示されたス
ペクトルを３つのグループに対して積分し、そしてグループ一体化スペクトルの
比のＰＷＲインデックスを乗算することによって計算した。２ｍｍのＨＥＵで被
覆されたＭＡ均質アセンブリの場合を分析した。スペクトルインデックスと総束
を表８に示す。

【表８】

【００２９】 表９はＯＲＩＧＥＮ計算の結果をまとめたものである。初期量は表１に報告し
た組成物に基づいている。この特別のアセンブリで許容できた照射時間について
の情報が不足しているため、該物質を、通常の燃料の標準的な照射時間である３
年間、照射されたと仮定した。表９の第３コラムは炉心で照射された場合の最終
的なＭＡ組成物を報告し、第４コラムは高速アイランドで照射後の最終ＭＡ組成
物を報告している。 ＭＡ組成物の２７％だけが３年後熱中性子炉で消滅され、一方、５５％が高速
アイランドで燃焼される。この高速アイランドでの消滅速度は熱中性子炉の消滅
速度の約２倍である。

【表９】

【００３０】 ２．ペブルベッド高温ガス冷却炉 ａ）参考計算 典型的なペブルベッドＨＴＧＲ炉の代表として、ドイツＴＨＴＲ炉が選択され
た。この炉はプロトタイプの３００ＭＷｅヘリウム冷却炉である。燃料要素は３
ｃｍ半径の黒鉛球である。この燃料要素の芯には、熱分解炭素と炭化珪素の交互
の層で被覆された酸化物燃料のミクロ球（約１ｍｍの大きさ）が満たされている
。標準的な燃料は酸化トリウムと高濃縮酸化ウランの混合物である。この炉心に
は燃料要素と、酸化トリウムだけを含有する核分裂物質に変換できる要素とが一
部に装填されている。この炉心の全体の寸法は高さ６ｍで直径５．６ｍである。 この参考計算の基本的な結果を、新鮮な燃料要素と半燃焼組成物に対する表１
０にまとめる。該結果は、燃料のｋ無限値、空の単一アセンブリのｋ実効値及び
同じく燃焼した燃料で全体が満たされていると仮定される炉のｋ実効値である。
半燃焼組成物の炉のｋ実効値が１に非常に近いということは問題のモデル化が良
好であることを裏付けている。

【００３１】 表１１は新鮮燃料及び半燃焼燃料の組成を示している。半燃焼組成を予測する
ために、装入時燃料の１０００００ＭＷｄ／ｔの最終バーンアップが想定され、
ＰＷＲケースと同じ１５の核分裂生成物とみなされた。 半燃焼状態の炉のｋ実効値が１に非常に近かった（予定通り）ＰＷＲの場合と
違って、ここではｋ実効値が僅かに高い（１．１）。これは恐らく、計算モデル
が単一タイプの燃料要素を可能にし、それによりこの炉に高反応性の燃料要素が
１００％装填されたために、豊富燃料要素の存在が示されなかったためである。

【表１０】

【００３２】

【表１１】

【００３３】 ｂ）ＭＡアセンブリ設計 ＭＡアセンブリは同じ直径（６ｃｍ）の燃料アセンブリの球であると想定した
。黒鉛はなく、該組成物はＭＡとマトリックスの均質な混合物であった。該燃料
要素と同様のミクロ球の不均質配置も又考慮された。核分裂性被覆が該球体の表
面にされている。幾つか構造的物質による別の被覆も必要とされるが、この段階
では考えていない。 この装置によって通常の燃料要素の反応度を有することは困難だろう。実際、
標準的な燃料要素には、約１ｇがＨＥＵである約１１グラムの混合酸化物が装填
される。ＭＡアセンブリでは、最小厚みが１ｍｍの被覆を仮定しても、これは２
００ｇのＨＥＵになるだろう。それは、ＭＡアセンブリから何ら寄与がなくとも
標準的な燃料要素より非常に高い反応度を与えるだろう。 例えば、１ｍｍのＨＥＵで被覆された１０％の体積率のＭＡ（約２００ｇに相
当）を有する混合物を装填した球体が０．０７６のｋ実効値を有する。 該炉の全体の反応度は、限定数のＭＡアセンブリがあっても影響を受けないが
、局部的な出力ピークを考慮しなければならないことが分かるだろう。

【００３４】 図３は通常の燃料要素と、１ｍｍＨＥＵの被覆の場合の高速アイランドの中性
子束のスペクトルを示している。高速領域の束改善がＨＴＧＲスペクトルがより
ソフトであるためＰＷＲのケースより非常に高い。１０倍のオーダーの優位さを
容易に達成できる。 ｃ）ＭＡ消滅 上記同じ計算手順が、該炉及び高速アイランド内の燃料とＭＡの進展を計算す
るために適用された。１ｍｍのＨＥＵを被覆したＭＡ球アセンブリの場合を維持
した。スペクトルインデックスと総束を表１２に示す。

【表１２】

【００３５】 表１３はＯＲＩＧＥＮ計算の結果をまとめている。比較の単純化のため、この
場合でも、ＭＡアセンブリを通常の燃料要素と同じ照射歴によるものと仮定する
。 ＨＴＧＲでは、消滅目的のこの種の炉の低効率を確認する高いバーンアップを
受けても、５０％のＭＡが通常のアセンブリで消滅されるにすぎない。高速アイ
ランド内では、７５％近くのＭＡが同一の照射条件で燃焼される。

【表１３】

【図面の簡単な説明】

【図１】 ３つの異なった厚さの薄い核分裂性層で生じたスペクトルを比較する図である
。

【図２】 同じ厚さ（１ｍｍ）を有する異なった核分裂性物質の３枚の膜で生じたスペク
トルを比較する図である。

【手続補正書】

【提出日】平成１４年１０月２８日（２００２．１０．２８）

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０００８

【補正方法】変更

【補正の内容】

【０００８】 該熱中性子炉が例えばペブルベッド（ｐｅｂｂｌｅ ｂｅｄ）高温ガス冷却炉
であれば、マトリックスに微量アクチニドを均質に分散してそれらのペブルを形
成し、その後、それらのペブルを核分裂性物質の薄いバリヤー層で被覆すること
が有利である。ＭＡペブルの直径は、薄いバリヤー層中の核分裂性質量と該ペブ
ルに装填された微量アクチニド質量との間の妥当な比率を得るように選択される
。 将来、ブロック型高温ガス冷却炉に高速アイランドを設けることは有望な解決
策の１つであると思われる。そのような原子炉で冷却するには、微量アクチニド
をマトリックス内に例えば均質に分散して、そしてそのような原子炉の燃料ブロ
ックと略同じ外形及び寸法を有するプリズム状ブロックに形成することができる
。次に、このＭＡブロックには核分裂性物質のバリヤー層が設けられる。この解
決策により、ペブルベッド解決策と比べ、薄い層での核分裂性物質とブロックに
装填された微量アクチニド質量の比がさらに有利になることが分かるだろう。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２５

【補正方法】変更

【補正の内容】

【００２５】 高速アイランド内でのスペクトル硬化における核分裂性層の作用は、各々１， ２及び３ｍｍの厚さのＨＥＵ層によって発生されスペクトルを、参考としてＰＷ Ｒの乱されない束を使用して、同一厚（１ｍｍ）を有する種々の核分裂性材料（ ＨＥＵ、Ｒｇ−ＰＵ及びＡｍ）の層によるものと比較して解析した。 中性子スペ
クトルを、ＳＣＡＬＥのＣＳＡＳ２Ｘシーケンスを使用することにより計算した
。３−Ｄ計算の全てにおいて、半燃焼組成物でフルのＰＷＲ炉が代表とされそし
て単一のＭＡ均質アセンブリで構成された高速アイランドが炉心の中央に配置さ
れた。全ての場合において、該ＰＷＲ炉のｋ実効値が高速アイランドが存在して
も乱されなかった。

【手続補正３】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００３４

【補正方法】変更

【補正の内容】

【００３４】 通常の燃料要素と、１ｍｍＨＥＵの被覆の場合の高速アイランドの中性子束の
スペクトルに関し、高速領域の束改善がＨＴＧＲスペクトルがよりソフトである
ためＰＷＲのケースより非常に高いことが注目されよう。１０倍のオーダーの優
位さを容易に達成できる。 ｃ）ＭＡ消滅 上記同じ計算手順が、該炉及び高速アイランド内の燃料とＭＡの進展を計算す
るために適用された。１ｍｍのＨＥＵを被覆したＭＡ球アセンブリの場合を維持
した。スペクトルインデックスと総束を表１２に示す。

【表１２】

【手続補正４】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】図面の簡単な説明

【補正方法】削除

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＯＡ(ＢＦ ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ， ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，Ｇ Ｍ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ， ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ， ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，Ｂ Ｚ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ ，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ， ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，Ｊ Ｐ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ， ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，Ｒ Ｏ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ， ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ

Claims (18)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 原子炉での微量アクチニドの消滅方法において、前記微量ア
   クチニドを熱原子炉の炉心の少なくとも１つの有限領域に埋設し、該有限領域を
   、熱中性子を吸収するが、高速中性子に透明であるバリヤー層により前記炉心の
   残部から離隔することを特徴とする方法。
2. 【請求項２】 前記バリヤー層の厚さが熱中性子の平均自由行程より厚いが
   、高速中性子の平均自由行程より薄いことを特徴とする請求項１に記載の方法。
3. 【請求項３】 前記バリヤー層の厚さが熱中性子の平均自由行程の３倍〜１
   ０倍の範囲にあることを特徴とする請求項２に記載の方法。
4. 【請求項４】 前記バリヤー層が核分裂性物質から主に構成されることを
   特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか１項に記載の方法。
5. 【請求項５】 前記核分裂性物質がＵ−２３５；Ｐｕ−２３８；Ｐｕ−２３
   ９；Ｐｕ−２４０；Ｐｕ−２４１；Ｐｕ−２４２；原子炉級Ｐｕ；兵器級Ｐｕ；
   Ａｍ−２４２ｍからなる群から選択されることを特徴とする請求項４に記載の方
   法。
6. 【請求項６】 前記バリヤー層が、当初はＡｍ−２４１から作られるか装填
   されるが、そのＡｍ−２４１は前記炉心の中性子束で一部Ａｍ−２４２ｍに変化
   することを特徴とする請求項５に記載の方法。
7. 【請求項７】 前記有限領域には減速材が全く存在しないことを特徴とする
   請求項１ないし請求項６のいずれか１項に記載の方法。
8. 【請求項８】 前記微量アクチニドを低中性子捕獲性の重金属からなるマト
   リックスに埋設することを特徴とする請求項１ないし請求項７のいずれか１項に
   記載の方法。
9. 【請求項９】 前記微量アクチニドを前記マトリックスに均質に分散するこ
   とを特徴とする請求項８に記載の方法。
10. 【請求項１０】 前記微量アクチニドと前記マトリックスが、前記微量アク
    チニドと前記マトリックスが物理的に分離している不均質アセンブリを形成する
    ことを特徴とする請求項８に記載の方法。
11. 【請求項１１】 前記炉心がピン型燃料要素から構成され、 前記ピン型燃料要素と実質的に同じ外形及び寸法を有する少なくとも１つのピ
    ン型ＭＡ要素に前記微量アクチニドを埋設し、 前記ピン型ＭＡ要素は前記バリヤー層を表面に有する、 ことを特徴とする請求項１ないし請求項１０のいずれか１項に記載の方法。
12. 【請求項１２】 前記バリヤー層は、１ｍｍ〜３ｍｍの厚みを有する核分裂
    性物質の層からなることを特徴とする請求項１１に記載の方法。
13. 【請求項１３】 前記熱原子炉は加圧水型炉であることを特徴とする請求項
    １ないし請求項１２のいずれか１項に記載の方法。
14. 【請求項１４】 前記熱原子炉は高温ガス冷却炉であることを特徴とする請
    求項１ないし請求項１０のいずれか１項に記載の方法。
15. 【請求項１５】 前記熱原子炉はペブルベッド高温ガス冷却炉であることを
    特徴とする請求項１４に記載の方法。
16. 【請求項１６】 前記微量アクチニドはマトリックス内で均質に分散され、
    ペブルの形態の下で調製され、これらのペブルには薄い層の核分裂性物質が被覆
    されていることを特徴とする請求項１４に記載の方法。
17. 【請求項１７】 前記熱原子炉はブロック型高温ガス冷却炉であることを特
    徴とする請求項１４に記載の方法。
18. 【請求項１８】 前記微量アクチニドはマトリックス内で均質に分散され、
    燃料ブロックと略同じ外形及び寸法を有するプリズム状ＭＡブロックに形成され
    、このＭＡブロックには前記バリヤー層が設けられることを特徴とする請求項１
    ７に記載の方法。