JP2003346862A - Fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、有害な物質を排出
しないクリーンな燃料電池に関する。The present invention relates to a clean fuel cell that does not emit harmful substances.
【０００２】[0002]
【従来の技術】近年、パソコン、携帯電話などのコード
レス機器の普及に伴い、その電源である二次電池はます
ます小型化、高容量化が要望されている。現在、エネル
ギー密度が高く、小型軽量化が図れる二次電池としてリ
チウムイオン二次電池が実用化されており、ポータブル
電源として需要が増大している。しかし、使用されるコ
ードレス機器の種類によっては、このリチウム二次電池
では未だ十分な連続使用時間を保証する程度までには至
っていない。2. Description of the Related Art In recent years, with the spread of cordless devices such as personal computers and mobile phones, there is a demand for smaller and higher capacity secondary batteries as power sources. At present, lithium ion secondary batteries have been put to practical use as secondary batteries having a high energy density and can be reduced in size and weight, and demand for portable power sources is increasing. However, depending on the type of cordless equipment used, this lithium secondary battery has not yet reached a level where sufficient continuous use time is guaranteed.
【０００３】このような状況の中で、上記要望に応え得
る電池として燃料電池が考えられる。電解質に高分子電
解質、正極活物質に空気中の酸素、負極活物質に燃料を
用いる固体高分子型燃料電池は、リチウムイオン二次電
池よりも高エネルギー密度が期待できる系として現在注
目されている。その中でも、メタノール水溶液を液体燃
料として用いるメタノール直接供給型燃料電池は、燃料
供給法に毛管力等を利用することで外部の燃料供給装置
を不要にできる点から小型化することが可能であり、ポ
ータブル電源として期待されている。[0003] Under such circumstances, a fuel cell can be considered as a cell that can meet the above demand. Polymer electrolyte fuel cells, which use a polymer electrolyte as the electrolyte, oxygen in the air as the positive electrode active material, and a fuel as the negative electrode active material, are currently attracting attention as a system that can be expected to have higher energy density than lithium ion secondary batteries. . Among them, a methanol direct supply fuel cell using a methanol aqueous solution as a liquid fuel can be downsized because an external fuel supply device can be eliminated by utilizing a capillary force or the like in a fuel supply method, It is expected as a portable power supply.
【０００４】[0004]
【発明が解決しようとする課題】前記メタノール直接供
給型燃料電池では、放電を行うことにより負極側でメタ
ノールが酸化されて二酸化炭素を生じる反応が起こる。
通常、この二酸化炭素は、負極側に設けた排出口から外
部に排出される。ここで、メタノールが完全に酸化され
てすべて二酸化炭素になれば問題はない。In the above-described direct methanol fuel cell, discharge causes a reaction in which methanol is oxidized on the negative electrode side to produce carbon dioxide.
Usually, the carbon dioxide is discharged to the outside through a discharge port provided on the negative electrode side. Here, there is no problem as long as methanol is completely oxidized to carbon dioxide.
【０００５】しかし、メタノールの一部が完全には酸化
されない場合があり、そのために中間生成物としてホル
ムアルデヒド、蟻酸、一酸化炭素等の有害な物質を生じ
る場合がある。このような有害な物質を外部に排出する
ことは避けなければならず、特にポータブル電源として
燃料電池を用いる場合には、人体に対して有害な物質を
燃料電池の外部に排出することは大きな問題となる。[0005] However, part of methanol may not be completely oxidized, and as a result, harmful substances such as formaldehyde, formic acid and carbon monoxide may be produced as intermediate products. Discharging such harmful substances to the outside must be avoided, especially when using a fuel cell as a portable power source, discharging a substance harmful to the human body to the outside of the fuel cell is a major problem. Becomes
【０００６】本発明は前記従来の問題を解決するために
なされたものであり、有害な物質を外部に排出しない燃
料電池を提供する。The present invention has been made to solve the above-mentioned conventional problems, and provides a fuel cell which does not discharge harmful substances to the outside.
【０００７】[0007]
【課題を解決するための手段】本発明の燃料電池は、酸
素を還元する正極と、燃料を酸化する負極と、前記正極
と前記負極との間に設けられた電解質層と、燃料と、前
記燃料が酸化されることにより生成した物質を排出する
排出口とを備えた燃料電池であって、前記燃料が不完全
に酸化されることにより生成した物質を除去する手段を
備え、前記手段が、前記燃料が不完全に酸化されること
により生成した物質を酸化する触媒を前記排出口に設け
る手段、および前記燃料が不完全に酸化されることによ
り生成した物質を吸着する吸着剤を前記排出口に設ける
手段よりなる群から選択された少なくとも一つの手段で
あることを特徴とする。A fuel cell according to the present invention comprises a positive electrode for reducing oxygen, a negative electrode for oxidizing fuel, an electrolyte layer provided between the positive electrode and the negative electrode, a fuel; A fuel cell having an outlet for discharging a substance generated by oxidizing fuel, comprising: means for removing a substance generated by incompletely oxidizing the fuel, wherein the means comprises: Means for providing, at the outlet, a catalyst for oxidizing substances generated by incomplete oxidation of the fuel; and adsorbent for adsorbing substances generated by incomplete oxidation of the fuel. Characterized in that it is at least one means selected from the group consisting of:
【０００８】[0008]
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を説明
する。Embodiments of the present invention will be described below.
【０００９】本発明の燃料電池は、酸素を還元する正極
と、燃料を酸化する負極と、前記正極と前記負極との間
に設けられた電解質層と、メタノールまたはエタノール
からなる燃料と、前記燃料が酸化されることにより生成
した二酸化炭素を排出する排出口とを備えた燃料電池で
あって、前記燃料が不完全に酸化されることにより生成
した物質であるホルムアルデヒド、蟻酸、一酸化炭素等
を除去する手段を備え、前記手段が、前記燃料が不完全
に酸化されることにより生成した物質を酸化する触媒を
前記排出口に設ける手段、および前記燃料が不完全に酸
化されることにより生成した物質を吸着する吸着剤を前
記排出口に設ける手段よりなる群から選択された少なく
とも一つの手段である。[0009] The fuel cell of the present invention comprises a positive electrode for reducing oxygen, a negative electrode for oxidizing the fuel, an electrolyte layer provided between the positive electrode and the negative electrode, a fuel comprising methanol or ethanol, And a discharge outlet for discharging carbon dioxide generated by oxidation of the fuel, wherein the fuel is incompletely oxidized to formaldehyde, formic acid, carbon monoxide, etc. Means for removing, the means for providing a catalyst at the outlet for oxidizing a substance produced by incomplete oxidation of the fuel, and a means for producing by the incomplete oxidation of the fuel At least one means selected from the group consisting of means for providing an adsorbent for adsorbing a substance at the outlet.
【００１０】本発明は、燃料が不完全に酸化されること
により生成した物質を除去する手段を備えているため、
有害な物質を燃料電池の外部に排出することはない。ま
た、その除去手段が、前記燃料が不完全に酸化されるこ
とにより生成した物質を酸化する触媒を排出口に設ける
手段、および／または前記燃料が不完全に酸化されるこ
とにより生成した物質を吸着する吸着剤を前記排出口に
設ける手段という簡単な手段であるため、燃料電池の小
型化を維持できる。[0010] The present invention includes a means for removing a substance generated by incomplete oxidation of the fuel,
No harmful substances are emitted outside the fuel cell. Further, the removing means may include means for providing a catalyst at an outlet for oxidizing a substance generated by incomplete oxidation of the fuel, and / or a substance generated by incomplete oxidation of the fuel. Since this is a simple means of providing an adsorbent to be adsorbed at the outlet, the fuel cell can be kept compact.
【００１１】また、前記触媒は、酸化物の表面に金、銀
および白金族元素よりなる群から選択された少なくとも
１種類の元素を担持したものであることが好ましい。こ
れらは触媒作用に優れているからである。The catalyst preferably has at least one element selected from the group consisting of gold, silver and platinum group elements supported on the surface of an oxide. This is because they are excellent in catalytic action.
【００１２】また、前記触媒に用いる酸化物は、アルミ
ニウム、チタン、マンガン、ケイ素、亜鉛、スズ、鉄、
鉛、タングステン、セリウムおよび希土類元素よりなる
群から選択された少なくとも１種類の元素の酸化物であ
ることが好ましい。その表面に担持した貴金属元素の触
媒作用を十分に発揮させることができると共に、これら
の酸化物自体も触媒作用を有するからである。The oxide used for the catalyst may be aluminum, titanium, manganese, silicon, zinc, tin, iron,
An oxide of at least one element selected from the group consisting of lead, tungsten, cerium and rare earth elements is preferable. This is because the catalytic action of the noble metal element supported on the surface can be sufficiently exerted, and these oxides themselves have a catalytic action.
【００１３】また、前記触媒は、炭化タングステンの表
面にニッケルおよびルテニウムよりなる群から選択され
た少なくとも１種類の元素を担持したものであることが
好ましい。これらも触媒作用に優れているからである。It is preferable that the catalyst has at least one element selected from the group consisting of nickel and ruthenium supported on the surface of tungsten carbide. This is because these are also excellent in catalytic action.
【００１４】また、前記吸着剤は、セピオライト、アタ
パルジャイトおよびゼオライトよりなる群から選択され
た少なくとも１種類からなることが好ましい。これらは
吸着作用に優れているからである。The adsorbent is preferably composed of at least one selected from the group consisting of sepiolite, attapulgite and zeolite. This is because these are excellent in the adsorption action.
【００１５】また、前記触媒は、前記吸着剤の表面に
金、銀および白金族元素よりなる群から選択された少な
くとも１種類の元素を担持したものであることが好まし
い。これにより触媒作用と吸着作用とを同時に発揮でき
るからである。It is preferable that the catalyst has at least one element selected from the group consisting of gold, silver and platinum group elements supported on the surface of the adsorbent. Thereby, the catalytic action and the adsorptive action can be simultaneously exhibited.
【００１６】前記正極は、例えば、多孔性の炭素材料か
らなる拡散層と、触媒を担持した炭素粉末からなる触媒
層とを積層して構成される。触媒層は酸素を電気化学的
に還元する機能を有しており、その触媒には、例えば、
白金微粒子や、鉄、ニッケル、コバルト、錫、ルテニウ
ムまたは金などと白金との合金微粒子などが用いられ
る。また、上記触媒層には、ポリテトラフルオロエチレ
ン（ＰＴＦＥ）樹脂粒子やプロトン交換樹脂粒子が含ま
れる場合がある。プロトン交換樹脂粒子としては、例え
ば、ポリパーフルオロスルホン酸樹脂やスルホン化ポリ
エーテルスルホン酸樹脂、スルホン化ポリイミド樹脂な
どを用いることができる。The positive electrode is formed by, for example, laminating a diffusion layer made of a porous carbon material and a catalyst layer made of carbon powder supporting a catalyst. The catalyst layer has a function of electrochemically reducing oxygen, and the catalyst includes, for example,
Platinum fine particles or alloy fine particles of platinum with iron, nickel, cobalt, tin, ruthenium, gold, or the like are used. The catalyst layer may contain polytetrafluoroethylene (PTFE) resin particles or proton exchange resin particles in some cases. As the proton exchange resin particles, for example, a polyperfluorosulfonic acid resin, a sulfonated polyethersulfonic acid resin, a sulfonated polyimide resin, or the like can be used.
【００１７】前記電解質層は、正極と負極の間の電解質
兼セパレータとして機能し、電子伝導性を持たず、プロ
トンを輸送することが可能な材料により構成される。例
えば、ポリパーフルオロスルホン酸樹脂膜、具体的に
は、デュポン社製の商品名“ナフィオン膜”、旭硝子社
製の商品名“フレミオン膜”、旭化成工業社製の商品名
“アシプレックス膜”などにより電解質層は構成され
る。その他では、スルホン化ポリエーテルスルホン酸樹
脂膜、スルホン化ポリイミド樹脂膜、硫酸ドープポリベ
ンズイミダゾール膜、固体電解質として知られているリ
ン酸ドープＳｉＯ2、高分子と固体電解質のハイブリッ
ド、あるいは高分子および酸化物に酸性溶液を含浸した
ゲル電解質等を用いることができる。The electrolyte layer functions as an electrolyte / separator between the positive electrode and the negative electrode, is made of a material having no electron conductivity and capable of transporting protons. For example, a polyperfluorosulfonic acid resin membrane, specifically, "Nafion membrane" manufactured by DuPont, "Flemion membrane" manufactured by Asahi Glass, "Aciplex membrane" manufactured by Asahi Kasei Corporation, etc. Constitutes an electrolyte layer. Others include a sulfonated polyether sulfonic acid resin film, a sulfonated polyimide resin film, a sulfuric acid-doped polybenzimidazole film, a phosphoric acid-doped SiO 2 known as a solid electrolyte, a hybrid of a polymer and a solid electrolyte, or a polymer and A gel electrolyte or the like in which an oxide is impregnated with an acidic solution can be used.
【００１８】前記負極は、例えば、拡散層と触媒層とか
らなり、燃料からプロトンを生成する機能、即ち燃料を
電気化学的に酸化する機能を有している。負極に用いる
触媒は、例えば、白金微粒子単独、あるいは白金とルテ
ニウム、インジウム、イリジウム、スズ、鉄、チタン、
金、銀、クロム、ケイ素、亜鉛、マンガン、モリブデ
ン、タングステン、レニウム、アルミニウム、鉛、パラ
ジウム、オスミウムとの合金微粒子等が用いられる。The negative electrode includes, for example, a diffusion layer and a catalyst layer, and has a function of generating protons from the fuel, that is, a function of electrochemically oxidizing the fuel. The catalyst used for the negative electrode is, for example, platinum fine particles alone, or platinum and ruthenium, indium, iridium, tin, iron, titanium,
Gold, silver, chromium, silicon, zinc, manganese, molybdenum, tungsten, rhenium, aluminum, lead, palladium, alloy fine particles with osmium and the like are used.
【００１９】また、負極で生成する二酸化炭素の排出口
に、メタノールなどを酸化する過程で生じる中間生成物
を二酸化炭素まで酸化することの可能な触媒あるいはそ
れらを吸着することが可能な物質を設置する。この中間
生成物としては、ホルムアルデヒド、蟻酸、一酸化炭素
等が該当する。Further, a catalyst capable of oxidizing an intermediate product generated in the process of oxidizing methanol or the like to carbon dioxide or a substance capable of adsorbing them is provided at an outlet of carbon dioxide generated at the negative electrode. I do. The intermediate products include formaldehyde, formic acid, carbon monoxide and the like.
【００２０】この中間生成物を酸化するための触媒とし
ては、例えば、白金単独、金単独、銀単独、インジウ
ム単独またはイリジウム単独、あるいはルテニウム、
インジウム、イリジウム、スズ、鉄、チタン、金、銀、
クロム、ケイ素、亜鉛、マンガン、モリブデン、タング
ステン、レニウム、アルミニウム、鉛、パラジウムおよ
びオスミウムよりなる群から選択された少なくとも１種
類の金属と白金との合金、あるいはルテニウム、イン
ジウム、イリジウム、スズ、鉄、チタン、銀、クロム、
ケイ素、亜鉛、マンガン、モリブデン、タングステン、
レニウム、アルミニウム、鉛、パラジウムおよびオスミ
ウムよりなる群から選択された少なくとも１種類の金属
と金との合金、あるいはルテニウム、イリジウム、ス
ズ、鉄、チタン、銀、クロム、ケイ素、亜鉛、マンガ
ン、モリブデン、タングステン、レニウム、アルミニウ
ム、鉛、パラジウムおよびオスミウムよりなる群から選
択された少なくとも１種類の金属とインジウムとの合
金、あるいはルテニウム、スズ、鉄、チタン、銀、ク
ロム、ケイ素、亜鉛、マンガン、モリブデン、タングス
テン、レニウム、アルミニウム、鉛、パラジウムおよび
オスミウムよりなる群から選択された少なくとも１種類
の金属とイリジウムとの合金、あるいは酸化物の表
面、水酸化物の表面、ポリマー微粒子の表面、カーボン
の表面に上記〜の物質を担持したもの、あるいは
ポリマー微粒子の表面に上記〜の物質を吸着した後
に焼成したもの、あるいは炭化タングステンの表面に
ニッケル、ルテニウムを担持したもの等が挙げられる。As a catalyst for oxidizing this intermediate product, for example, platinum alone, gold alone, silver alone, indium alone or iridium alone, ruthenium,
Indium, iridium, tin, iron, titanium, gold, silver,
Alloy of platinum with at least one metal selected from the group consisting of chromium, silicon, zinc, manganese, molybdenum, tungsten, rhenium, aluminum, lead, palladium and osmium, or ruthenium, indium, iridium, tin, iron, Titanium, silver, chrome,
Silicon, zinc, manganese, molybdenum, tungsten,
Alloy of gold and at least one metal selected from the group consisting of rhenium, aluminum, lead, palladium and osmium, or ruthenium, iridium, tin, iron, titanium, silver, chromium, silicon, zinc, manganese, molybdenum, Alloy of indium with at least one metal selected from the group consisting of tungsten, rhenium, aluminum, lead, palladium and osmium, or ruthenium, tin, iron, titanium, silver, chromium, silicon, zinc, manganese, molybdenum, Alloy of iridium with at least one metal selected from the group consisting of tungsten, rhenium, aluminum, lead, palladium and osmium, or oxide surface, hydroxide surface, polymer fine particle surface, carbon surface Carrying the above substances Things, or those that have been fired after adsorbing material of the ~ on the surface of the polymer particles, or nickel on the surface of the tungsten carbide, and the like that carries a ruthenium.
【００２１】上記酸化物としては、例えば、酸化アルミ
ニウム、酸化チタン、酸化マンガン、酸化コバルト、酸
化ケイ素、酸化亜鉛、酸化スズ、酸化鉄、酸化鉛、希土
類酸化物、酸化タングステン、酸化セリウム、酸化マグ
ネシウム、酸化銀、酸化ジルコニウム、酸化ゲルマニウ
ム、酸化タンタル等が挙げられる。上記水酸化物として
は、例えば、水酸化亜鉛、水酸化アルミニウム、水酸化
コバルト、水酸化スズ、水酸化鉄、水酸化銅、水酸化ニ
ッケル、水酸化マグネシウム、水酸化マンガン、水酸化
ジルコニウム等が挙げられる。Examples of the oxide include aluminum oxide, titanium oxide, manganese oxide, cobalt oxide, silicon oxide, zinc oxide, tin oxide, iron oxide, lead oxide, rare earth oxide, tungsten oxide, cerium oxide, and magnesium oxide. , Silver oxide, zirconium oxide, germanium oxide, tantalum oxide and the like. Examples of the hydroxide include zinc hydroxide, aluminum hydroxide, cobalt hydroxide, tin hydroxide, iron hydroxide, copper hydroxide, nickel hydroxide, magnesium hydroxide, manganese hydroxide, and zirconium hydroxide. No.
【００２２】上記ポリマー微粒子としては、例えば、ポ
リエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、アクリ
ル樹脂、ポリスチレン、ポリビニルアルコール、ポリ四
フッ化エチレン、ポリビニルピロリドン、ポリエチレン
グリコール、ポリカーボネート、ナイロン、シリコー
ン、エポキシ、ポリジメチルシロキサン、セルロース、
ポリエチレンテレフタレート、ポリウレタン、ポリグリ
コール酸、ポリブチレンテレフタレート、ポリスルホ
ン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィ
ド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリエー
テルエーテルケトン、ポリイミド等が挙げられる。Examples of the polymer fine particles include polyethylene, polypropylene, polyvinyl chloride, acrylic resin, polystyrene, polyvinyl alcohol, polytetrafluoroethylene, polyvinylpyrrolidone, polyethylene glycol, polycarbonate, nylon, silicone, epoxy, and polydimethylsiloxane. ,cellulose,
Examples include polyethylene terephthalate, polyurethane, polyglycolic acid, polybutylene terephthalate, polysulfone, polyethersulfone, polyphenylene sulfide, polyamideimide, polyetherimide, polyetheretherketone, and polyimide.
【００２３】上記ポリマー微粒子に前記〜の物質を
吸着した後に焼成する方法としては、ポリビニルアルコ
ール、ポリアクリル酸、エタノールアミン型樹脂、ポリ
ビニルアミン、ポリビニルチオール等に代表されるキレ
ート樹脂、あるいはポリパーフルオロスルホン酸樹脂、
スルホン化ポリエーテルスルホン酸樹脂、スルホン化ポ
リイミド樹脂等に代表されるプロトン交換樹脂に、前記
〜の物質を吸着させた後に焼成する方法等が挙げら
れる。As a method of baking after adsorbing the above-mentioned substances to the polymer fine particles, chelating resins represented by polyvinyl alcohol, polyacrylic acid, ethanolamine type resin, polyvinylamine, polyvinyl thiol, etc .; Sulfonic acid resin,
Examples of the method include a method of adsorbing the above substances to a proton exchange resin represented by a sulfonated polyether sulfonic acid resin, a sulfonated polyimide resin, and the like, followed by baking.
【００２４】また、上記中間生成物を吸着することが可
能な物質としては、例えば、固形吸着剤であるセピオラ
イト、アタパルジャイト、ゼオライト等の鉱物を粉砕す
ることにより形成することができる。また、上記中間生
成物を酸化させる触媒としては、前記酸化物の表面以外
にも上記固形吸着剤の表面に前記〜の物質を担持し
たものも用いることができる。The substance capable of adsorbing the above intermediate product can be formed, for example, by pulverizing a solid adsorbent such as sepiolite, attapulgite and zeolite. Further, as the catalyst for oxidizing the intermediate product, a catalyst in which the above-mentioned substances are supported on the surface of the solid adsorbent in addition to the surface of the oxide can be used.
【００２５】さらに、本発明の燃料電池は、二酸化炭素
の排出口のセル側に大気圧より高い圧力で作動する可逆
開閉弁を設けることが好ましい。これにより燃料電池内
に空気が逆流することによる自己放電を防止することが
できる。Further, in the fuel cell of the present invention, it is preferable to provide a reversible on-off valve that operates at a pressure higher than the atmospheric pressure on the cell side of the carbon dioxide discharge port. This can prevent self-discharge due to backflow of air into the fuel cell.
【００２６】[0026]
【実施例】次に、本発明の実施例を図面に基づき説明す
る。Next, an embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings.
【００２７】（実施例１）図１は、本発明の燃料電池の
断面図である。本発明の実施例１の燃料電池は、酸素を
還元する正極１と、燃料を酸化する負極２と、前記正極
１と前記負極２との間に設けられた電解質層３と、３質
量％のメタノール水溶液からなる燃料４と、前記燃料４
が酸化されることにより生成した二酸化炭素を排出する
排出口５とを備えている。また、本発明の燃料電池は、
前記燃料４が不完全に酸化されることにより生成した物
質であるホルムアルデヒド、蟻酸、一酸化炭素等を除去
する手段として、それらを酸化する触媒６を前記排出口
５に設けてある。Embodiment 1 FIG. 1 is a sectional view of a fuel cell according to the present invention. The fuel cell according to the first embodiment of the present invention includes a positive electrode 1 for reducing oxygen, a negative electrode 2 for oxidizing fuel, an electrolyte layer 3 provided between the positive electrode 1 and the negative electrode 2, and 3% by mass. A fuel 4 comprising an aqueous methanol solution;
And an outlet 5 for discharging carbon dioxide generated by oxidation of the carbon dioxide. Further, the fuel cell of the present invention
As a means for removing formaldehyde, formic acid, carbon monoxide and the like, which are substances generated by incomplete oxidation of the fuel 4, a catalyst 6 for oxidizing them is provided at the outlet 5.
【００２８】触媒６としては、粒子径１μｍ以下の二酸
化ケイ素粒子の表面に粒子径３〜５ｎｍの白金粒子を担
持して作製した粉末を加圧してペレット化したものを用
いた。As the catalyst 6, a powder prepared by supporting platinum particles having a particle diameter of 3 to 5 nm on the surface of silicon dioxide particles having a particle diameter of 1 μm or less and forming a pellet under pressure was used.
【００２９】正極１は、多孔度７８％、厚さ２８０μｍ
のカーボンペーパーからなる拡散層１ａと、粒子径３ｎ
ｍの白金粒子を粒子径３０ｎｍのカーボン粒子に担持し
て形成した厚さ５０μｍの触媒層１ｂから構成されてい
る。The positive electrode 1 had a porosity of 78% and a thickness of 280 μm.
Diffusion layer 1a made of carbon paper and particle size 3n
The catalyst layer 1b has a thickness of 50 μm and is formed by supporting m platinum particles on carbon particles having a particle diameter of 30 nm.
【００３０】正極１は、以下のように作製した。まず、
市販の上記白金を担持したカーボンと、エレクトロケミ
カル社製の商品名“ナフィオン溶液”と、イオン交換水
とを混合・撹拌してスクリーン印刷用のインクを作製し
た。作製したインクの粘度を調整した後、このインクを
上記カーボンペーパー上にスクリーン印刷法により印刷
して正極を形成した。なお、スクリーン版は１８０メッ
シュのものを使用した。The positive electrode 1 was manufactured as follows. First,
A commercially available carbon carrying platinum, "Nafion solution" (trade name, manufactured by Electrochemical Co., Ltd.), and ion-exchanged water were mixed and stirred to prepare an ink for screen printing. After adjusting the viscosity of the produced ink, the ink was printed on the carbon paper by a screen printing method to form a positive electrode. The screen plate used had a 180 mesh.
【００３１】また、印刷後に乾燥した正極をデュポン社
製の商品名“ナフィオン膜”にホットプレスにより接着
し、膜−電極接合体を作製した。Further, the positive electrode dried after printing was bonded to Du Pont's trade name "Nafion Membrane" by hot pressing to produce a membrane-electrode assembly.
【００３２】負極２は、多孔度７８％、厚さ２８０μｍ
のカーボンペーパーからなる拡散層２ａと、粒子径５ｎ
ｍの白金−ルテニウム合金粒子を粒子径３０ｎｍのカー
ボン粒子に担持して形成した厚さ５０μｍの触媒層２ｂ
から構成されている。また、負極２の作製は、市販の上
記白金−ルテニウム合金粒子を担持したカーボンを用い
て正極１の場合とほぼ同様に行った。The negative electrode 2 had a porosity of 78% and a thickness of 280 μm.
Layer 2a made of carbon paper, and a particle diameter of 5n
m-platinum-ruthenium alloy particles supported on carbon particles having a particle diameter of 30 nm and a catalyst layer 2b having a thickness of 50 μm
It is composed of The production of the negative electrode 2 was performed in substantially the same manner as in the case of the positive electrode 1 using commercially available carbon carrying the platinum-ruthenium alloy particles.
【００３３】また、図１において、正極１の外側には空
気口７を備えた正極集電体８が設けられ、また、負極２
の外側には燃料４を供給する燃料供給口９を備えた負極
集電体１０が設けられている。負極集電体１０の外側に
は燃料４を貯蔵する燃料タンク１１が設けられている。
また、排出口５は、大気圧より高い圧力で作動する可逆
開閉弁１２を備えている。負極２と排出口５との間には
燃料４の漏液を防止するためのポリテトラフルオロエチ
レンからなる気液分離膜１３が設けられている。なお、
１４は、シリコーンゴムからなるスペーサである。In FIG. 1, a positive electrode current collector 8 having an air port 7 is provided outside the positive electrode 1.
Is provided with a negative electrode current collector 10 having a fuel supply port 9 for supplying the fuel 4. A fuel tank 11 for storing the fuel 4 is provided outside the negative electrode current collector 10.
Further, the outlet 5 is provided with a reversible on-off valve 12 that operates at a pressure higher than the atmospheric pressure. A gas-liquid separation membrane 13 made of polytetrafluoroethylene is provided between the negative electrode 2 and the outlet 5 to prevent the fuel 4 from leaking. In addition,
Reference numeral 14 denotes a spacer made of silicone rubber.
【００３４】（実施例２）前記燃料が不完全に酸化され
ることにより生成した物質であるホルムアルデヒド、蟻
酸、一酸化炭素等を除去する手段として、これらを吸着
する吸着剤を前記排出口に設けたこと以外は、実施例１
と同様にして本発明の実施例２の燃料電池を作製した。(Example 2) As means for removing formaldehyde, formic acid, carbon monoxide, etc., which are substances generated by incomplete oxidation of the fuel, an adsorbent for adsorbing these is provided at the outlet. Example 1 except that
A fuel cell of Example 2 of the present invention was produced in the same manner as in Example 1.
【００３５】吸着剤としては、粒子径１μｍ以下のセピ
オライト粒子を加圧してペレット化したものを用いた。As the adsorbent, sepiolite particles having a particle diameter of 1 μm or less were pelletized by pressurization.
【００３６】（実施例３）前記燃料が不完全に酸化され
ることにより生成した物質であるホルムアルデヒド、蟻
酸、一酸化炭素等を除去する手段として、これらを酸化
する触媒と、これらを吸着する吸着剤とを前記排出口５
に設けたこと以外は、実施例１と同様にして本発明の実
施例３の燃料電池を作製した。(Example 3) As a means for removing formaldehyde, formic acid, carbon monoxide, etc., which are substances generated by incomplete oxidation of the fuel, a catalyst for oxidizing the fuel and an adsorption for adsorbing these are used. And the outlet 5
A fuel cell of Example 3 of the present invention was produced in the same manner as Example 1 except that the fuel cell was provided.
【００３７】触媒としては粒子径３〜５ｎｍの白金粒子
を用い、吸着剤としては粒子径１μｍ以下のセピオライ
トを用い、この白金粒子をこのセピオライト粒子の表面
に担持した粉末を加圧してペレット化したものを排出口
に配置した。Platinum particles having a particle diameter of 3 to 5 nm were used as a catalyst, sepiolite having a particle diameter of 1 μm or less was used as an adsorbent, and the platinum particles were pressed on a surface of the sepiolite particles to form a pellet. An object was placed at the outlet.
【００３８】（比較例）前記燃料が不完全に酸化される
ことにより生成した物質であるホルムアルデヒド、蟻
酸、一酸化炭素等を除去する手段を設けないこと以外
は、実施例１と同様にして比較例の燃料電池を作製し
た。Comparative Example A comparative example was performed in the same manner as in Example 1 except that there was no means for removing formaldehyde, formic acid, carbon monoxide, etc., which were substances generated by incomplete oxidation of the fuel. Example fuel cells were made.
【００３９】上記実施例１〜３および比較例の燃料電池
を用いて、１０ｍＡ／ｃｍ2の電流密度で３時間放電を
行い、排出口から排出されるホルムアルデヒドの量をガ
スクロマトグラフィーにより測定した。その結果を表１
に示す。なお、表１では、比較例の燃料電池から排出さ
れたホルムアルデヒドの量を１００とした相対値で示し
た。Using the fuel cells of Examples 1 to 3 and Comparative Example, discharge was performed at a current density of 10 mA / cm 2 for 3 hours, and the amount of formaldehyde discharged from the discharge port was measured by gas chromatography. Table 1 shows the results.
Shown in In Table 1, the relative values are shown with the amount of formaldehyde discharged from the fuel cell of the comparative example as 100.
【００４０】[0040]
【表１】 [Table 1]
【００４１】表１から明らかなように、本発明の実施例
１〜３は、比較例に比べてホルムアルデヒドの排出量が
激減している。また、本発明の実施例１〜３の中では、
触媒を用いた実施例１よりも吸着剤を用いた実施例２の
ほうがホルムアルデヒドの排出量が少なく、さらに触媒
と吸着剤を併用した実施例３が最もホルムアルデヒドの
排出量が少なかった。As is clear from Table 1, Examples 1 to 3 of the present invention drastically reduced the amount of formaldehyde emission as compared with Comparative Examples. In Examples 1 to 3 of the present invention,
The emission of formaldehyde was smaller in Example 2 using the adsorbent than in Example 1 using the catalyst, and Example 3 in which both the catalyst and the adsorbent were used emitted the least amount of formaldehyde.
【００４２】[0042]
【発明の効果】以上説明したように本発明は、酸素を還
元する正極と、燃料を酸化する負極と、前記正極と前記
負極との間に設けられた電解質層と、燃料と、前記燃料
が酸化されることにより生成した物質を排出する排出口
とを備えた燃料電池であって、前記燃料が不完全に酸化
されることにより生成した物質を除去する手段を備える
ことにより、有害な物質を外部に排出しない燃料電池を
提供できる。As described above, the present invention provides a positive electrode for reducing oxygen, a negative electrode for oxidizing fuel, an electrolyte layer provided between the positive electrode and the negative electrode, a fuel, and a fuel. A fuel cell having an outlet for discharging a substance generated by oxidization, and a means for removing a substance generated by incomplete oxidation of the fuel, whereby a harmful substance is removed. A fuel cell that does not discharge to the outside can be provided.
【図１】本発明の燃料電池の断面図である。FIG. 1 is a sectional view of a fuel cell according to the present invention.
【符号の説明】 １ 正極 １ａ 拡散層 １ｂ 触媒層 ２ 負極 ２ａ 拡散層 ２ｂ 触媒層 ３ 電解質層 ４ 燃料 ５ 排出口 ６ 触媒 ７ 空気口 ８ 正極集電体 ９ 燃料供給口 １０ 負極集電体 １１ 燃料タンク １２ 可逆開閉弁 １３ 気液分離膜 １４ スペーサ[Explanation of symbols] 1 positive electrode 1a Diffusion layer 1b Catalyst layer 2 Negative electrode 2a Diffusion layer 2b Catalyst layer 3 electrolyte layer 4 Fuel 5 outlet 6 catalyst 7 Air port 8 positive electrode current collector 9 Fuel supply port 10 Negative electrode current collector 11 Fuel tank 12 Reversible on-off valve 13 Gas-liquid separation membrane 14 Spacer
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 長井 龍 大阪府茨木市丑寅１丁目１番88号 日立マ クセル株式会社内 (72)発明者 西原 昭二 大阪府茨木市丑寅１丁目１番88号 日立マ クセル株式会社内 (72)発明者 有島 康夫 大阪府茨木市丑寅１丁目１番88号 日立マ クセル株式会社内 Ｆターム(参考） 5H026 AA08 BB10 EE02 EE12 HH03 5H027 AA08 ────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of front page (72) Inventor Ryu Nagai 1-88 Ushitora, Ibaraki-shi, Osaka Kusel Corporation (72) Inventor Shoji Nishihara 1-88 Ushitora, Ibaraki-shi, Osaka Kusel Corporation (72) Inventor Yasuo Arishima 1-88 Ushitora, Ibaraki-shi, Osaka Kusel Corporation F term (reference) 5H026 AA08 BB10 EE02 EE12 HH03 5H027 AA08
Claims (7)
負極と、前記正極と前記負極との間に設けられた電解質
層と、燃料と、前記燃料が酸化されることにより生成し
た物質を排出する排出口とを備えた燃料電池であって、
前記燃料が不完全に酸化されることにより生成した物質
を除去する手段を備え、前記手段が、前記燃料が不完全
に酸化されることにより生成した物質を酸化する触媒を
前記排出口に設ける手段、および前記燃料が不完全に酸
化されることにより生成した物質を吸着する吸着剤を前
記排出口に設ける手段よりなる群から選択された少なく
とも一つの手段であることを特徴とする燃料電池。1. A positive electrode for reducing oxygen, a negative electrode for oxidizing fuel, an electrolyte layer provided between the positive electrode and the negative electrode, a fuel, and a substance generated by oxidizing the fuel. A fuel cell with an outlet for discharging,
Means for removing substances produced by incomplete oxidation of the fuel, wherein the means comprises a catalyst at the outlet for oxidizing substances produced by incomplete oxidation of the fuel. And at least one means selected from the group consisting of means for providing, at the outlet, an adsorbent for adsorbing substances generated by incomplete oxidation of the fuel.
であり、前記燃料が酸化されることにより生成した物質
が二酸化炭素である請求項１に記載の燃料電池。2. The fuel cell according to claim 1, wherein the fuel is methanol or ethanol, and a substance generated by oxidizing the fuel is carbon dioxide.
び白金族元素よりなる群から選択された少なくとも１種
類の元素を担持したものである請求項１に記載の燃料電
池。3. The fuel cell according to claim 1, wherein the catalyst has at least one element selected from the group consisting of gold, silver, and platinum group elements supported on the surface of an oxide.
マンガン、ケイ素、亜鉛、スズ、鉄、鉛、タングステ
ン、セリウムおよび希土類元素よりなる群から選択され
た少なくとも１種類の元素の酸化物である請求項３に記
載の燃料電池。4. The method according to claim 1, wherein the oxide is aluminum, titanium,
The fuel cell according to claim 3, wherein the fuel cell is an oxide of at least one element selected from the group consisting of manganese, silicon, zinc, tin, iron, lead, tungsten, cerium, and rare earth elements.
ニッケルおよびルテニウムよりなる群から選択された少
なくとも１種類の元素を担持したものである請求項１に
記載の燃料電池。5. The fuel cell according to claim 1, wherein the catalyst has at least one element selected from the group consisting of nickel and ruthenium supported on the surface of tungsten carbide.
ジャイトおよびゼオライトよりなる群から選択された少
なくとも１種類からなる請求項１に記載の燃料電池。6. The fuel cell according to claim 1, wherein the adsorbent is at least one selected from the group consisting of sepiolite, attapulgite, and zeolite.
表面に金、銀および白金族元素よりなる群から選択され
た少なくとも１種類の元素を担持したものである請求項
１に記載の燃料電池。7. The catalyst according to claim 1, wherein the catalyst has at least one element selected from the group consisting of gold, silver and platinum group elements supported on the surface of the adsorbent according to claim 6. Fuel cell.
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