JP2003332561A - Function material and method for manufacturing the same, electronic equipment and method for manufacturing the same, and quantum equipment and method for manufacturing the same - Google Patents

Function material and method for manufacturing the same, electronic equipment and method for manufacturing the same, and quantum equipment and method for manufacturing the same

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JP2003332561A
JP2003332561A JP2002134943A JP2002134943A JP2003332561A JP 2003332561 A JP2003332561 A JP 2003332561A JP 2002134943 A JP2002134943 A JP 2002134943A JP 2002134943 A JP2002134943 A JP 2002134943A JP 2003332561 A JP2003332561 A JP 2003332561A
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To inexpensively obtain a large amount of function materials for generating rich physical properties. <P>SOLUTION: A peptide bond chain constituted of an amino acid array in which an amino acid having a side chain to which a nano-structural body is selectively bound is integrated at a prescribed position is used, and the arrangement of one or more nano-structural bodies in a space is decided according to a stereoscopic structure constituted of the peptide bond chain so that function materials can be obtained. Also, a polynucleotide chain containing a polynucleotide chain bound to the nano-structural body is used, and the arrangement of one or more nano-structural bodies in the space is decided according to the stereoscopic structure constituted by bonding a pair of polynucleotide chains containing the polynucleotide chain bound to at least the nano-structural body in a plurality of polynucleotide chains as a complementary base pair so that the function materials can be obtained. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】この発明は、機能材料および
その製造方法ならびに電子装置およびその製造方法なら
びに量子装置およびその製造方法に関し、特に、新規な
手法による高機能材料の合成およびその応用に関するも
のである。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a functional material, a method for manufacturing the same, an electronic device, a method for manufacturing the same, a quantum device, and a method for manufacturing the same, and more particularly to synthesis of a high-performance material by a novel method and its application. is there.

【0002】[0002]

【従来の技術】現代の科学技術を支える電子素子や記憶
媒体を作製する材料にはシリコンや磁性体の結晶性材料
が多く用いられ、その微細化や純粋化の技術によって素
子の高速化やメモリの大容量化が図られてきた。そし
て、それらの素子や媒体の特徴的なサイズがナノメート
ル(以下、単にナノという)のオーダーになるに至っ
て、それまでのバルクの性質からは考えられなかった問
題が生じることも明らかとなってきた。そこで、従来技
術の改良という方向以外にも、ナノオーダーに適した材
料の必要性が認識され、その探索が精力的に行われてき
た。そうした中で現実の物質としても、ナノオーダー固
有の性質を持つと考えられる材料が開発され始めてい
る。
2. Description of the Related Art Silicon and magnetic crystalline materials are often used as materials for manufacturing electronic devices and storage media that support modern science and technology. The capacity has been increased. It has also become clear that the characteristic size of these devices and media has reached the order of nanometers (hereinafter simply referred to as nano), which causes problems that could not be considered from the bulk properties up to that point. It was Therefore, in addition to the improvement of the conventional technology, the need for a material suitable for nano-order has been recognized, and the search for it has been vigorously carried out. Under such circumstances, materials that are considered to have properties unique to the nano-order have begun to be developed as real substances.

【0003】最近、従来の結晶を基本とした材料と全く
異なる高次構造を持つ材料として多重化階層構造が本出
願人により提案された((1)R.Ugajin,C.Ishimoto,S.Hir
ata,and Y.Mori:Int.J.Mod.Phys.B,14,1825,(2000) (2)
R.Ugajin,A.Ishibashi,S.Hirata,C.Ishimoto,and Y.Mor
i:Phys.Lett.A,275,467,(2000) (3)R.Ugajin,C.Ishimot
o,Y.Kuroki,S.Hirata,and S.Watanabe:Physica A,292,4
37,(2001) (4)R.Ugajin:"Anderson Transition in a Mu
ltiply-Twisted Helix",J.Nanosci.Nanotech.,1,227-23
5,(2001)) 。その中でこの構造は従来の材料と全く異な
る物性を持つことが示された。
Recently, a multi-layered hierarchical structure was proposed by the present applicant as a material having a higher-order structure completely different from the conventional crystal-based material ((1) R. Ugajin, C. Ishimoto, S. Hir).
ata, and Y.Mori: Int.J.Mod.Phys.B, 14,1825, (2000) (2)
R.Ugajin, A.Ishibashi, S.Hirata, C.Ishimoto, and Y.Mor
i: Phys.Lett.A, 275,467, (2000) (3) R.Ugajin, C.Ishimot
o, Y.Kuroki, S.Hirata, and S.Watanabe: Physica A, 292,4
37, (2001) (4) R. Ugajin: "Anderson Transition in a Mu
ltiply-Twisted Helix ", J.Nanosci.Nanotech., 1,227-23
5, (2001)). It was shown that this structure has completely different physical properties from the conventional materials.

【0004】多重化階層構造の一例として多重巻きらせ
ん構造を定義する(上記文献(1))。q重(fold) の多重
巻きらせん構造は、(q−1)重の多重巻きらせんを一
本の紐とみなし、それを用いてらせんにしたものとして
定義される。q=0を直線の紐、q=1を周期Nの通常
のらせんとすると、q重の多重巻きらせんはNq の周期
を持つ。この場合、始めの1次元の紐が、ある要素とそ
の間の結合によって構成されていると考えると、多重巻
きらせん構造は多重化のために新たに生じる要素間の結
合を加えることで定義される。ここでは結合は次のいず
れかの条件 |q−p|=1 |q−p|=N q−p=N2 かつmod(p,N)=0 q−p=N3 かつmod(p,N2 )=1 (1) q−p=N4 かつmod(p,N3 )=2 : : を満たす要素p,q間に定める。ただし、mod(a,
b)とは、aをbで割ったときの余りである。即ち、1
次元鎖から見た最近接要素間の結合に加えて、全ての要
素に1重らせんによるN離れた要素との結合が、またN
要素ごとにN2 先の要素との結合が、更にN2 要素ごと
にN3 先の要素との結合が、という具合に結合が決めら
れている。ただし、N2 以上の長周期で結合する要素は
異なる長周期の要素とは別の要素となるように取ってい
る。この構造は周期Nを変化させることで制御すること
ができる。そして、その構造の変化によって、これまで
物質を構成する要素によって決まっていると考えられて
いた次元性などに依存する物性を大きく変化させること
ができることが、モット転移(上記文献(1))や強磁性転
移(上記文献(2))、アンダーソン転移(上記文献(3)
(4)) を調べることで確かめられた。また、結合間にも
要素を加えて一般化した構造も調べられている((5)R.Ug
ajin,Y.Watanabe,and Y.Mori:"Multiply-twisted helic
es of various inter-round couplings",Int.J.Mod.Phy
s.B,16,1225-1239,(2002))。
A multi-winding helix structure is defined as an example of the multiplexing hierarchical structure (reference (1) above). A q-fold multiple-fold helix structure is defined as one in which a (q-1) -fold multiple-fold helix is regarded as a single string and is then used as a helix. If q = 0 is a straight string and q = 1 is a normal spiral with a period N, a q-fold multiple winding spiral has a period of N q . In this case, considering that the first one-dimensional string is composed of certain elements and the bonds between them, the multiple-helix structure is defined by adding the newly created bonds between elements. . Here, the coupling is one of the following conditions: | q−p | = 1 | q−p | = N q−p = N 2 and mod (p, N) = 0 q−p = N 3 and mod (p, N 2 ) = 1 (1) q−p = N 4 and mod (p, N 3 ) = 2 :: Defined between elements p and q satisfying :. However, mod (a,
b) is the remainder when a is divided by b. That is, 1
In addition to the bond between the closest elements seen from the dimensional chain, the bond with N distant elements by a single helix for all elements is also N
The connection is determined for each element, the connection with the element N 2 ahead, and the connection with the element N 3 ahead for each N 2 element. However, the elements that are coupled in the long cycle of N 2 or more are taken to be different from the elements of different long cycles. This structure can be controlled by changing the period N. And, by the change of the structure, it is possible to greatly change the physical properties depending on the dimensionality, which has been considered to be determined by the elements constituting the substance, so that the Mott transition (above reference (1)) or Ferromagnetic transition (above reference (2)), Anderson transition (above reference (3)
It was confirmed by examining (4)). In addition, generalized structures have also been investigated by adding elements between bonds ((5) R.Ug
ajin, Y.Watanabe, and Y.Mori: "Multiply-twisted helic
es of various inter-round couplings ", Int.J.Mod.Phy
sB, 16, 1225-1239, (2002)).

【0005】この構造の重要性は、物質そのものを変化
させることなく構造を変化させることで、磁性や伝導性
などの物性を制御することが可能であるという点にあ
る。このため、この多重化階層構造を実現することは非
常に重要な課題となっている。これまでの例としては、
量子ドットアレイやカーボンナノコイルの多重化などに
よる実現方法が示されてきたが、大量に安定に作製する
ことは現状では困難である。
The importance of this structure is that it is possible to control the physical properties such as magnetism and conductivity by changing the structure without changing the substance itself. Therefore, realization of this multiplexed hierarchical structure has become a very important issue. As an example so far,
Although a method of realizing it by multiplexing quantum dot arrays and carbon nanocoils has been shown, it is difficult at present to fabricate a large quantity stably.

【0006】また、別のタイプの結晶とは異なる構造を
持つ材料としては、フラクタル((6)B.B.Mandelbrot:Th
e Fractal Geometry of Nature,(Freeman,San Francisc
o,1982) (7)A.Erzan,L.Pietronero,and A.Vespignani:R
ev.Mod.Phys.,67,545,(1995)) やデンドリマー((8)S.H
echt and J.M.J.Frechet:"Dendritic Encapsulationof
Function:Applying Nature's Site Isolation Principl
e from Biomimeticsto Materials Science",Angew.Che
m.Int.Ed.,40,74-91,(2001) (9)A.Rajca,J.Wongsrirata
nakul,S.Rajca,and R.Cerny:"A Dendritic Macrocyclic
Organic Polyradical with a Very High Spin S =1
0",Angew.Chem.Int.Ed.,37,1229-1232,(1998) (10)D.-
L.Jiang and T.Aida:"Morphology-Dependent Photochem
ical Events in Aryl Ether Dendrimer Porphyrins:Coo
peration of Dndron Subunits forSinglet Energy Tran
sition",J.Am.Chem.Soc.,120,10895-10901,(1998) (11)
M.Enomoto and T.Aida:"Self-Assembly of a Copper-Li
gating Dendrimer that Provides a New Non-Heme Meta
lloprotein Mimic:"Dendrimer Effects" of Stability
of the Bis ( μ-oxo)dicopper(III)Core",J.Am.Chem.S
oc.,121,874-875,(1999))などの分岐構造を持つものも
知られている。更に、フラクタル次元を成長の途中で変
更することで作られる複合フラクタル構造も本出願人に
より提案されており、アンダーソン転移や強磁性転移、
モット転移などの研究を通じて新規な物性が出現するこ
とが確かめられている((12)R.Ugajin,S.Hirata,and Y.
Kuroki:"Anderson transition driven by running frac
tal dimension in a fractal-shaped structure",Physi
ca A,278,312-326,(2000) (13)R.Ugajin:"Anderson tra
nsition in a fractal-based complexes",Physica A,30
1,1-16,(2001) (14)R.Ugajin,S.Hirata,and Y.Mori:"Fe
rromagnetic and Mott transitions modulated byvaryi
ng fractal dimensions in fractal-shaped nanostruct
ures",Int.J.Mod.Phys.B,15,2025-2044,(2001))。
As a material having a structure different from that of another type of crystal, fractal ((6) BBMandelbrot: Th
e Fractal Geometry of Nature, (Freeman, San Francisc
o, 1982) (7) A. Erzan, L. Pietronero, and A. Vespignani: R
ev.Mod.Phys., 67,545, (1995)) and dendrimer ((8) SH
echt and JMJ Frechet: "Dendritic Encapsulation of
Function: Applying Nature's Site Isolation Principl
e from Biomimeticsto Materials Science ", Angew.Che
m.Int.Ed., 40,74-91, (2001) (9) A.Rajca, J.Wongsrirata
nakul, S.Rajca, and R.Cerny: "A Dendritic Macrocyclic
Organic Polyradical with a Very High Spin S = 1
0 ", Angew.Chem.Int.Ed., 37,1229-1232, (1998) (10) D.-
L. Jiang and T. Aida: "Morphology-Dependent Photochem
ical Events in Aryl Ether Dendrimer Porphyrins: Coo
peration of Dndron Subunits for Singlet Energy Tran
sition ", J.Am.Chem.Soc., 120,10895-10901, (1998) (11)
M. Enomoto and T. Aida: "Self-Assembly of a Copper-Li
gating Dendrimer that Provides a New Non-Heme Meta
lloprotein Mimic: "Dendrimer Effects" of Stability
of the Bis (μ-oxo) dicopper (III) Core ", J.Am.Chem.S
oc., 121, 874-875, (1999)) and others having a branched structure are also known. Furthermore, a composite fractal structure created by changing the fractal dimension during growth has also been proposed by the present applicant, and Anderson transition and ferromagnetic transition,
It has been confirmed that new physical properties emerge through studies such as Mott transition ((12) R. Ugajin, S. Hirata, and Y.
Kuroki: "Anderson transition driven by running frac
tal dimension in a fractal-shaped structure ", Physi
ca A, 278,312-326, (2000) (13) R. Ugajin: "Anderson tra
nsition in a fractal-based complexes ", Physica A, 30
1,1-16, (2001) (14) R.Ugajin, S.Hirata, and Y.Mori: "Fe
rromagnetic and Mott transitions modulated byvaryi
ng fractal dimensions in fractal-shaped nanostruct
ures ", Int.J.Mod.Phys.B, 15,2025-2044, (2001)).

【0007】こういった結晶と異なる構造を持つことを
特徴とする物質としてはDNA(デオキシリボ核酸)や
タンパク質、神経細胞などの生体物質が知られている。
DNAに関しては、その選択的な結合性を用いて複雑な
構造を作る試みや、分子デバイスにおける分子配線への
応用を考えた電気的特性の測定などが研究されている
((15)C.Dekker and M.A.Ratner:"Electric properties
of DNA",Physics World,14,(2001)(宮野健次郎訳:
「DNAは電気を通すか」,パリティ,17,4-11,(2002-
3))。別の1本鎖DNA中の相補的な部分列同士を結合
させることにより、絡み合った環や結び目、1・2次元
の周期構造、3次元の立方体などを作製することができ
ることが報告されている((16)E.Winfree,F.Liu,L.A.We
nzler,and N.C.Seeman:"Design and self-assembly of
two dimensional DNA crystal",Nature,394,539-544,(1
998)) 。また、伝導性に関しては、数nmまでの距離に
おいては電荷移動を行うことができることが確かめられ
ている。DNA中の正孔(ホール)はA−T(アデニン
−チミン)塩基対上よりも、G−C(グアニン−シトシ
ン)塩基対上の方がエネルギー的に安定である。そのた
め、G−C対に対してA−T対はエネルギー障壁とな
り、G−C対間の距離が短い場合はトンネル効果により
コヒーレントな電荷移動、距離が長い場合は熱励起によ
るホッピング伝導であると理解されている。しかしなが
ら、配線を考える場合に必要なより長い距離での伝導に
関しては未だに決着がついていないが、良導体ではない
と考えられている。そのため、DNAによって多重化階
層構造のような構造を作ることができても、計算で得ら
れている新規な物性を発現するとは考えられない。ま
た、DNAを金原子で修飾した場合は良導体であること
が知られているが、その際も構造は多数の1本鎖DNA
を複雑に組み合わせる工程によって作る必要があり、安
定に作製することは困難と考えられる。
[0007] As substances characterized by having a structure different from such crystals, biological substances such as DNA (deoxyribonucleic acid), proteins, and nerve cells are known.
Regarding DNA, attempts have been made to try to make a complex structure by using its selective binding property and to measure electrical properties in consideration of its application to molecular wiring in molecular devices ((15) C. Dekker). and MARatner: "Electric properties
of DNA ", Physics World, 14, (2001) (Translated by Kenjiro Miyano:
"Does DNA conduct electricity?", Parity, 17, 4-11, (2002-
3)). It has been reported that entangled rings and knots, a one- and two-dimensional periodic structure, and a three-dimensional cube can be produced by binding complementary partial sequences in another single-stranded DNA. ((16) E.Winfree, F.Liu, LAWe
nzler, and NCSeeman: "Design and self-assembly of
two dimensional DNA crystal ", Nature, 394,539-544, (1
998)). Regarding conductivity, it has been confirmed that charge transfer can be performed at a distance of up to several nm. Holes in DNA are more energetically stable on the GC (guanine-cytosine) base pair than on the AT (adenine-thymine) base pair. Therefore, the AT pair becomes an energy barrier with respect to the GC pair, and when the distance between the GC pairs is short, coherent charge transfer is caused by the tunnel effect, and when the distance is long, hopping conduction due to thermal excitation is performed. Understood However, although it has not yet been settled regarding conduction over a longer distance required when considering wiring, it is considered not a good conductor. Therefore, even if a structure such as a multiplexed hierarchical structure can be formed by DNA, it is unlikely that the novel physical properties obtained by calculation will be expressed. Further, it is known that when DNA is modified with a gold atom, it is a good conductor, but in that case, the structure is also a large number of single-stranded DNAs.
It is necessary to make it by a complex combination of steps, and it is considered difficult to make it stably.

【0008】タンパク質は、α−ヘリックスやβ−シー
トなどの2次構造やそれらの空間的な配置である3次構
造など多彩な立体構造を取ることで機能を発現すること
が知られており、その構造と物性との関係も精力的に研
究されている。タンパク質の立体構造を担う骨格は、ア
ミノ基とカルボキシル基とが脱水重合してできるペプチ
ド結合の主鎖で構成されている。電気伝導に関しては、
プロリンのオリゴマー((17)S.S.Isied,M.Y.Ogawa,and
J.F.Wishart:"Peptide-Madiated Intramolecular Elect
ron Transfer:Long-Range Distance Dependence",Chem.
Rev.,92,381-394,(1992)) やα−ヘリックス((18)H.B.G
ray and J.R.Winkler:"Electron tunneling in structu
rally engineered protein",J.Electroanal.Chem.,438,
43-47,(1997)) ではトンネリングによる伝導の存在が知
られている。しかしながら、タンパク質分子全体にわた
る長距離の伝導に関しては良導体ではないと考えられて
いる。タンパク質を構成する各アミノ酸の側鎖に注目し
ても、それぞれでは電荷や極性を持つものもあるが、そ
れらが全体としてネットワークを構成し、伝導性や磁性
を示すものは知られていない。また、これまでに多重化
階層構造で特徴的であった伝導性や磁性に関する新しい
物性を示すタンパク質も報告されていない。
[0008] It is known that proteins exhibit functions by adopting various three-dimensional structures such as secondary structures such as α-helix and β-sheet, and tertiary structure which is their spatial arrangement, The relationship between its structure and physical properties has also been vigorously studied. The skeleton responsible for the three-dimensional structure of a protein is composed of a peptide bond main chain formed by dehydration polymerization of an amino group and a carboxyl group. Regarding electrical conduction,
Proline oligomer ((17) SSIsied, MYOgawa, and
JFWishart: "Peptide-Madiated Intramolecular Elect
ron Transfer: Long-Range Distance Dependence ", Chem.
Rev., 92, 381-394, (1992)) and α-helix ((18) HBG
ray and JRWinkler: "Electron tunneling in structu
rally engineered protein ", J. Electroanal. Chem., 438,
43-47, (1997)), the existence of conduction by tunneling is known. However, it is not considered to be a good conductor for long-distance conduction over the entire protein molecule. Looking at the side chains of the amino acids that make up proteins, some have their own charges and polarities, but none of them constitute a network as a whole and exhibit conductivity or magnetism. In addition, no protein has been reported that exhibits new properties relating to conductivity and magnetism, which have been characteristic of multiplex hierarchical structures.

【0009】ところが最近、任意のアミノ酸を任意の位
置に組み込んだタンパク質を設計するための新しい手法
が開発された((19)I.Hirano,T.Ohtsuki,T.Fujiwara,T.M
atsui,T.Yokogawa,T.Okuni,H.Nakayama,K.Takio,T.Yabu
ki,T.Kigawa,K.Kodama,T.Yokogawa,K.Nishikawa,and S.
Yokoyama:"An unnatural base pair for coupled trans
cription-translation in a cel-free system",Nature
Biotechnol.,20,177-182,(2002))。タンパク質の任意の
位置に目的の側鎖を持ったアミノ酸を挿入するためには
色々な手法が考えられるが、彼らは目的のアミノ酸配列
を生成することのできる遺伝情報転写−翻訳系を構成す
ることによりそれを達成した。この手法の最も新しい点
は、非天然のアミノ酸を含む任意のアミノ酸を扱えるこ
ととそれを遺伝情報として書き込むことができるという
ことにある。そのため、目的の非天然アミノ酸を任意の
位置に含んだ人工タンパク質を大量に安定的に合成する
ことが可能となる。
However, recently, a new method for designing a protein in which an arbitrary amino acid is incorporated at an arbitrary position has been developed ((19) I. Hirano, T. Ohtsuki, T. Fujiwara, TM.
atsui, T.Yokogawa, T.Okuni, H.Nakayama, K.Takio, T.Yabu
ki, T.Kigawa, K.Kodama, T.Yokogawa, K.Nishikawa, and S.
Yokoyama: "An unnatural base pair for coupled trans
cription-translation in a cel-free system ", Nature
Biotechnol., 20, 177-182, (2002)). There are various methods for inserting an amino acid having a side chain of interest at an arbitrary position of a protein, but they must construct a genetic information transcription-translation system capable of producing an amino acid sequence of interest. Achieved it. The newest point of this method is that it can handle any amino acid including non-natural amino acid and can write it as genetic information. Therefore, it becomes possible to stably synthesize a large amount of an artificial protein containing the target unnatural amino acid at any position.

【0010】これを行うために二つの鍵となる技術が開
発された。一つは、非天然のアミノ酸を含めたアミノ酸
を指定するコドンを形成するために必要な新たな塩基対
の導入である。この塩基対x,yはそれら同士は高い確
率で対を作る必要があるが、それ以外の天然の塩基対
A,T(U)(Uはウラシル),G,Cとはほぼ対を作
らないことが必要とされる。そのため彼らはxとして2-
amino-6-(N,N-dimethylamino)purine を、yとしてpryd
in-2-oneを導入し((20)M.Ishikawa.I.Hirano,andS.Yoko
yama:"Synthesis of 3-(2-deoxy- β-D-ribofuranosyl)
pyridin-2-one and 2-amino-6- (N,N-dimethylamino)-9
-(2-deoxy- β-D-ribofuranosyl)purinederivatives fo
r an unnatural base pair",Tetrahedron Lett.41,3931
-3934,(2000)) 、実際にxをDNA中に埋め込んで転写
を行うとRNA(リボ核酸)ではxの相補的な位置に選
択的にyが取り込まれていることを確かめた((21)T.Oht
suki,M.Kimoto,M.Ishikawa,T.Matsui,and S.Yokoyama:"
Unnatural base pairs forspecific transcription",Pr
oc.Natl.Acad.Sci.U.S.A.,98,4922-4925,(2001))。天然
の塩基とは対とならない性質は、xに含まれる6-dimeth
ylamino による立体障害によりもたらされると理解され
る。そこで、更に確実に立体障害を起こす構造である6-
(2-Thienyl)purine(sと呼ぶ)がxに代えて導入され、
実際に高精度で対となることが確かめられている((22)
T.Fujiwara,M.Kimoto,H.Sugiyama,I.Hirano,and S.Yoko
yama:"Synthesis of 6-(2-Thienyl)purine Nucleoside
Derivatives That Form Unnatural Base Pair with Pyr
idin-2-one Nucleosides",Bioorg.Med.Chem.Lett.,11,2
221-2223,(2001)) 。また、この新しい塩基を導入した
DNAは、正しくタンパク質合成の鋳型となるかを確か
めるため、まず非天然アミノ酸である3-chlorotyrosine
と結合し、アンチコドンとしてCUxを持ったtRNA
(転移RNA)を作製し、続いてRas遺伝子の32番
目のコドンに新たにyAGコドンを導入したものを作製
し、それらを入れた試験管内の転写−翻訳系を構成し、
実際に3-chlorotyrosineが選択的に取り込まれることを
示した(上記文献(19)) 。
Two key techniques have been developed to do this. One is the introduction of new base pairs necessary to form codons that specify amino acids, including unnatural amino acids. This base pair x, y needs to form a pair with high probability, but it hardly forms a pair with other natural base pairs A, T (U) (U is uracil), G, C. Is needed. So they have x as 2-
amino-6- (N, N-dimethylamino) purine as y and pryd
Introduced in-2-one ((20) M.Ishikawa.I.Hirano, andS.Yoko
yama: "Synthesis of 3- (2-deoxy-β-D-ribofuranosyl)
pyridin-2-one and 2-amino-6- (N, N-dimethylamino) -9
-(2-deoxy- β-D-ribofuranosyl) purine derivatives fo
r an unnatural base pair ", Tetrahedron Lett.41,3931
-3934, (2000)), when x was actually embedded in DNA and transcription was performed, it was confirmed that y was selectively incorporated at a position complementary to x in RNA (ribonucleic acid) ((21 ) T.Oht
suki, M.Kimoto, M.Ishikawa, T.Matsui, and S.Yokoyama: "
Unnatural base pairs for specific transcription ", Pr
oc.Natl.Acad.Sci.USA, 98,4922-4925, (2001)). The property of not pairing with natural bases is 6-dimeth which is included in x.
It is understood that it is caused by steric hindrance by ylamino. Therefore, it is a structure that more reliably causes steric hindrance 6-
(2-Thienyl) purine (called s) was introduced instead of x,
It has been confirmed that the pair is actually highly accurate ((22)
T. Fujiwara, M. Kimoto, H. Sugiyama, I. Hirano, and S. Yoko
yama: "Synthesis of 6- (2-Thienyl) purine Nucleoside
Derivatives That Form Unnatural Base Pair with Pyr
idin-2-one Nucleosides ", Bioorg.Med.Chem.Lett., 11,2
221-2223, (2001)). In order to confirm whether this new base-introduced DNA can serve as a template for protein synthesis correctly, first, the unnatural amino acid 3-chlorotyrosine is used.
TRNA that binds to and has CUx as an anticodon
(Transfer RNA), followed by newly introducing a yAG codon at the 32nd codon of Ras gene, constructing an in vitro transcription-translation system containing them,
In fact, it was shown that 3-chlorotyrosine was selectively incorporated (Reference (19) above).

【0011】二つ目は、目的の非天然アミノ酸とx
(s),yを含むコドンを選択的に認識することができ
るtRNAを作製する技術である。これを示すために、
大腸菌由来のtRNA合成酵素(Escherichia coli arg
inyl-tRNA synthetase) の変異体の中で、天然型アミノ
酸であるtyrosineよりも非天然型アミノ酸である3-iodi
netyrosineを選択的に抑制tRNA(suppressor tRNA)
に結合させるものが作製され((23)D.Kiga,K.Sakamoto,
S.Sato,I.Hirano,and S.Yokoyama:"Shifted positionin
g of the anticodon nucleotide residues of amber su
ppressor tRNA species by Escherichiacoli arginyl-t
RNA synthetase",Eur.J.Biochem.,268,6207-6213,(200
1)) 、実際に試験管内タンパク質合成系で任意の位置に
3-iodinetyrosineを導入することができることが確かめ
られた。更に、培養細胞中に非天然型アミノ酸を選択的
に取り込むことにも成功している(上記文献(23)) 。
Second, the target unnatural amino acid and x
(S) is a technique for producing a tRNA capable of selectively recognizing a codon containing y. To show this,
E. coli-derived tRNA synthetase (Escherichia coli arg
3-iodi, a non-natural amino acid, than the natural amino acid tyrosine among the mutants of inyl-tRNA synthetase)
Selective suppression of netyrosine tRNA (suppressor tRNA)
(23) D. Kiga, K. Sakamoto,
S.Sato, I.Hirano, and S.Yokoyama: "Shifted positionin
g of the anticodon nucleotide residues of amber su
ppressor tRNA species by Escherichiacoli arginyl-t
RNA synthetase ", Eur.J.Biochem., 268,6207-6213, (200
1)), actually at an arbitrary position in the in vitro protein synthesis system
It was confirmed that 3-iodinetyrosine could be introduced. Furthermore, they have succeeded in selectively incorporating unnatural amino acids into cultured cells (Reference (23) above).

【0012】一方、DNAやタンパク質などの生体分子
に対し、適切なリンカー(linker)を用いることで金や
銀などの金属ナノパーティクルや半導体量子ドットを結
合することができることが知られている((24)Christof
M.Niemeyer:"Nanoparticles,Proteins,and Nucleic Aci
ds:Biotechnology Meets Materials Science",Angew.Ch
em.Ed.,40,4128-4158,(2001))。特にDNA鎖に限って
も、金のナノパーティクルの結合((25)W.-L.Shaiu,D.D.
Larson,J.Vesenka,and E.Henderson:Nucleic Acids Re
s.,21,99-103,(1993) (26)C.A.Mirkin,R.L.Lestinger,
R.C.Mucic,and J.J.Storhoff:Nature(London),382,607-
609,(1996) (27)A.Bardea,A.Dagan,I.Ben-Dov,B.Amit,a
nd I.Willner:Chem.Commun.,839-840,(1998) (28)F.Pat
olsky,K.T.Ranjit,A.Lichtenstein,and I.Willner:Che
m.Commun.,1025-1026,(2000) (29)R.L.Lestinger,R.Elg
hanian,G.Viswanadham,and C.A.Mirkin:"Use of a Ster
oid Cyclic Disulfide Anchor in Constructing Gold N
anoparticle-OligonucleotideConjugates",Bioconjugat
e Chem.,11,289-291,(2000))、半導体量子ドットの結合
((30)R.Mahtab,J.P.Rogers,and C.J.Murphy:J.Am.Chem.
Soc.,117,9099-9100,(1995) (31)G.P.Mitchell,C.A.Mir
kin,and R.L.Lestinger:"Programmed Assemblyof DNA F
unctionalized Quantum Dots",J.Am.Chem.Soc.,121,812
2-8123,(1999)) が可能である。金属を結合する場合
は、1本のDNA鎖を鋳型と考えて、配置したい場所に
対応した短い相補鎖と結合したナノパーティクルを入れ
ることで、そのナノパーティクルの配列を作ることを目
的とし((32)X.Yang,L.A.Wenzler,J.Qi,X.Li,and N.C.Se
eman:J.Am.Chem.Soc.,120,9779-9786,(1998)および上記
文献(16)) 、その伝導特性なども良く調べられている
((33)E.Braun,Y.Eichen,U.Sivan,and G.Ben-Yoseph:"D
NA-templated assembly and electrode attachment ofa
conducting silver wire",Nature(London),391,775-77
8,(1998) (34)S.-J.Park,A.A.Lazarides,C.A.Mirkin,P.
W.Brazis,C.R.Kannewulf,and R.L.Lestinger:"The Elec
trical Properties of Gold Nanoparticle Assemblies
Linked by DNA",Angew.Chem.Int.Ed.,39,3845-3848,(20
00)) 。また、量子ドットの結合は主として生体内での
生体分子のマーカーとして使用することを目的としてお
り((35)W.C.W.Chan and S.Nie:"Quantum Dot Bioconju
gates for Ultrasensitive Nonisotopic Detection",Sc
ience,281,2016-2018,(1998) (36)M.Bruchez Jr.,M.Mor
onne,P.Gin,S.Weiss,and A.P.Alivisatos:"Semiconduct
or Nanocrystals as Fluorescent Biological Labels",
Science,281,2013-2016,(1998) (37)H.Mattoussi,J.M.M
auro,G.Goldman,G.P.Anderson,V.C.Sundar,F.V.Mikule
c,and M.G.Bawendi:"Self-Assembly of CdSe-ZnS Quant
um Dot Bioconjugates Using an Engineered Recombina
nt Protein",J.Am.Chem.Soc.122,12142-12150,(2000)
(38)Barbera-Guillem:"Functionalized nanocrystals a
s visual tissue-specific imaging agents,and method
s for fluorescence imaging",US Patent 6,333,110(De
cember25,2001) (39)Bawendi,et al.:"Biological appl
ications of quantum dots",US Patent 6,326,144(Dece
mber4,2001) (40)Barbera-Guillem:"Fluorescence filt
er cube for fluorescence detection and imaging",US
Patent 6,252,664(June26,2001) (41)Siiman,et a
l.,:"Semiconductor nanoparticles for analysis of b
lood cell populations and methods of making same",
US Patent 6,235,540(May27,2001))、量子ドットの親水
性を高めることや蛍光の強度なども重要な技術となって
いる((42)Bawendi,et al.:"Highly luminescent color
-selective nano-crystalline materials",US Patent
6,322,901(November20,2001) (43)Bawendi,etal.:"Wate
r-soluble fluorescent semiconductor nanocrystals",
US Patent 6,319,426(November20,2001) (44)Weise,et
al.:"Semiconductor nanocrystal probes for biologic
al applications and process for making and using s
uch probes",US Patent 6,207,392(March27,2001) (45)
Castro,et al.:"Functionalized nanocrystals and the
ir use in detection systems",US Patent 6,114,038(S
eptember5,2000))。
On the other hand, it is known that metal nanoparticles such as gold and silver and semiconductor quantum dots can be bound to biomolecules such as DNA and protein by using an appropriate linker. 24) Christof
M.Niemeyer: "Nanoparticles, Proteins, and Nucleic Aci
ds: Biotechnology Meets Materials Science ", Angew.Ch
em.Ed., 40,4128-4158, (2001)). Bonding of gold nanoparticles, especially in DNA chains ((25) W.-L.Shaiu, DD
Larson, J. Vesenka, and E. Henderson: Nucleic Acids Re
s., 21,99-103, (1993) (26) CAMirkin, RLLestinger,
RCMucic, and JJStorhoff: Nature (London), 382,607-
609, (1996) (27) A. Bardea, A. Dagan, I. Ben-Dov, B. Amit, a
nd I. Willner: Chem. Commun., 839-840, (1998) (28) F.Pat
olsky, KTRanjit, A.Lichtenstein, and I.Willner: Che
m.Commun., 1025-1026, (2000) (29) RL Lestinger, R. Elg
hanian, G.Viswanadham, and CAMirkin: "Use of a Ster
oid Cyclic Disulfide Anchor in Constructing Gold N
anoparticle-Oligonucleotide Conjugates ", Bioconjugat
e Chem., 11,289-291, (2000)), Bonding of semiconductor quantum dots
((30) R. Mahtab, JP Rogers, and CJ Murphy: J. Am. Chem.
Soc., 117,9099-9100, (1995) (31) GPMitchell, CAMir
kin, and RLLestinger: "Programmed Assemblyof DNA F
unctionalized Quantum Dots ", J.Am.Chem.Soc., 121,812
2-8123, (1999)) is possible. When binding a metal, one DNA strand is considered as a template, and the purpose is to create an array of nanoparticles by inserting nanoparticles that bind to a short complementary strand corresponding to the place to be placed ((( 32) X.Yang, LA Wenzler, J.Qi, X.Li, and NCSe
eman: J.Am.Chem.Soc., 120,9779-9786, (1998) and the above-mentioned reference (16)), and its conduction characteristics have been well investigated ((33) E.Braun, Y.Eichen, U.Sivan, and G.Ben-Yoseph: "D
NA-templated assembly and electrode attachment of a
conducting silver wire ", Nature (London), 391,775-77
8, (1998) (34) S.-J.Park, AALazarides, CAMirkin, P.
W.Brazis, CRKannewulf, and RLLestinger: "The Elec
trical Properties of Gold Nanoparticle Assemblies
Linked by DNA ", Angew.Chem.Int.Ed., 39,3845-3848, (20
00)). The binding of quantum dots is mainly intended to be used as a marker for biomolecules in vivo ((35) WCWChan and S.Nie: "Quantum Dot Bioconju
gates for Ultrasensitive Nonisotopic Detection ", Sc
ience, 281,2016-2018, (1998) (36) M.Bruchez Jr., M.Mor
onne, P.Gin, S.Weiss, and AP Alivisatos: "Semiconduct
or Nanocrystals as Fluorescent Biological Labels ",
Science, 281, 2013-2016, (1998) (37) H. Mattoussi, JMM
auro, G.Goldman, GPAnderson, VCSundar, FVMikule
c, and MGBawendi: "Self-Assembly of CdSe-ZnS Quant
um Dot Bioconjugates Using an Engineered Recombina
nt Protein ", J. Am. Chem. Soc. 122, 12142-12150, (2000)
(38) Barbera-Guillem: "Functionalized nanocrystals a
s visual tissue-specific imaging agents, and method
s for fluorescence imaging ", US Patent 6,333,110 (De
cember25,2001) (39) Bawendi, et al .: "Biological appl
ications of quantum dots ", US Patent 6,326,144 (Dece
mber4,2001) (40) Barbera-Guillem: "Fluorescence filt
er cube for fluorescence detection and imaging ", US
Patent 6,252,664 (June26,2001) (41) Siiman, et a
l.,: "Semiconductor nanoparticles for analysis of b
lood cell populations and methods of making same ",
US Patent 6,235,540 (May27, 2001)), enhancing hydrophilicity of quantum dots and fluorescence intensity are also important technologies ((42) Bawendi, et al .: "Highly luminescent color").
-selective nano-crystalline materials ", US Patent
6,322,901 (November20,2001) (43) Bawendi, et al .: "Wate
r-soluble fluorescent semiconductor nanocrystals ",
US Patent 6,319,426 (November 20,2001) (44) Weise, et
al.:"Semiconductor nanocrystal probes for biologic
al applications and process for making and using s
uch probes ", US Patent 6,207,392 (March27,2001) (45)
Castro, et al .: "Functionalized nanocrystals and the
ir use in detection systems ", US Patent 6,114,038 (S
eptember5, 2000)).

【0013】DNA鎖は通常、相補的な塩基配列を持つ
DNA鎖同士が2本結合して2重らせん構造を取ること
が知られている。しかし最近、複数のDNA鎖に対して
相補的な部分列同士を結合させることにより、絡み合っ
た環や結び目、1・2次元の周期構造、3次元の立方体
などを作製する手法が見出された((46)Nadrian C.Seem
an:"Nucleic Acid Nanostructures and Topology",Ange
w.Chem.Int.Ed.,37,3220-3238,(1998) (47)T.H.LaBean,
H.Yan,J.Kopatsch,F.Liu,E.Winfree,J.H.Reif,and N.C.
Seeman:"Construction,Analysis,Litigation,and Self-
Assembly of DNA Triple Crossover Complexes",J.Am.C
hem.Soc.,122,1848-1860,(2000))。これらの技術は、異
なる形やトポロジーを持つDNA鎖間を、化学的な手続
きによりスイッチさせる分子デバイス((48)P.J.Kueke
s,R.S.Williams,and J.R.Heath:"Molecular-Wire Cross
bar Interconnect(MWCI) for Signal Routing and Comm
unications",US Patent 6,314,019,(November6,2001)
(49)P.J.Kuekes,R.S.Williams,and J.R.Heath:"Molecul
ar Wire Crossbar Interconnect Memory",US Patent6,1
28,214,(October3,2000))や、DNA鎖同士の結合で計
算を行うDNA計算((50)L.M.Adleman:"Molecular com
putation of solutions to combinatorial problems",S
cience,226,1012-1024,(1994) (51)R.J.Lipton:"Using
DNA to solve NP-complete problems",Science,268,542
-545,(1995))を目的として開発された((52)C.Mao,T.H.
LaBean,J.H.Reif,and N.C.Seeman:"Logical computatio
n usingalgorithmic self-assembly of DNA triple-cro
ssover molecules",Nature(London),407,493-496,(200
0) (53)H.Yan,X.Zhang,Z.Shen,and N.C.Seeman:"A robu
stDNA mechanical device controlled by hybridizatio
n topology",Nature(London),415,62-65,(2002)) 。
It is known that a DNA strand usually has a double helix structure in which two DNA chains having complementary nucleotide sequences are bound to each other. However, recently, a method has been found in which entangled rings and knots, a one- and two-dimensional periodic structure, and a three-dimensional cube are produced by binding complementary partial sequences to a plurality of DNA chains. ((46) Nadrian C. Seem
an: "Nucleic Acid Nanostructures and Topology", Ange
w.Chem.Int.Ed., 37,3220-3238, (1998) (47) THLaBean,
H.Yan, J.Kopatsch, F.Liu, E.Winfree, JHReif, and NC
Seeman: "Construction, Analysis, Litigation, and Self-
Assembly of DNA Triple Crossover Complexes ", J.Am.C
hem.Soc., 122, 1848-1860, (2000)). These technologies are molecular devices that switch between DNA strands with different shapes and topologies by a chemical procedure ((48) PJKueke
s, RSWilliams, and JRHeath: "Molecular-Wire Cross
bar Interconnect (MWCI) for Signal Routing and Comm
unications ", US Patent 6,314,019, (November 6,2001)
(49) PJKuekes, RSWilliams, and JRHeath: "Molecul
ar Wire Crossbar Interconnect Memory ", US Patent6,1
28,214, (October3,2000)) or DNA calculation that calculates by binding of DNA chains ((50) LMAdleman: "Molecular com
putation of solutions to combinatorial problems ", S
cience, 226,1012-1024, (1994) (51) RJ Lipton: "Using
DNA to solve NP-complete problems ", Science, 268,542
-545, (1995)) was developed for the purpose ((52) C.Mao, TH
LaBean, JHReif, and NCSeeman: "Logical computatio
n usingalgorithmic self-assembly of DNA triple-cro
ssover molecules ", Nature (London), 407,493-496, (200
0) (53) H.Yan, X.Zhang, Z.Shen, and NCSeeman: "A robu
stDNA mechanical device controlled by hybridizatio
n topology ", Nature (London), 415, 62-65, (2002)).

【0014】[0014]

【発明が解決しようとする課題】この発明は、多重化階
層構造などの新規な構造を実現する上で従来技術が有す
る上記の課題を解決することを目的とするものである。
即ち、この発明が解決しようとする課題は、豊富な物性
を発現する機能材料を安価に大量に得ることができる機
能材料およびその製造方法を提供することにある。この
発明が解決しようとする他の課題は、上記の機能材料を
用いた電子装置およびその製造方法ならびに量子装置お
よびその製造方法を提供することにある。
SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to solve the above problems of the prior art in realizing a novel structure such as a multiplexed hierarchical structure.
That is, the problem to be solved by the present invention is to provide a functional material capable of inexpensively obtaining a large amount of the functional material exhibiting abundant physical properties and a method for producing the same. Another problem to be solved by the present invention is to provide an electronic device using the above-mentioned functional material, a manufacturing method thereof, a quantum device and a manufacturing method thereof.

【0015】[0015]

【課題を解決するための手段】本発明者は、本出願人が
先に提案した多重化階層構造やフラクタル構造などの新
規な構造を安価に大量に実現するためには、分子生物学
的手法を用いることが最も有効であると考え、種々検討
を行った。その結果、非天然塩基対を含む拡大された遺
伝情報転写−翻訳系を用いて、非天然アミノ酸を組み入
れたペプチド結合鎖として実現する方法、あるいは、部
分的に相補鎖の関係になっている複数のポリヌクレオチ
ド鎖を組み合わせた構造により実現する方法を考えた。
より詳細には、前者については、非天然タンパク質の生
合成の手法を用いて、目的に応じた側鎖を持った非天然
アミノ酸を適切な立体構造中に配置し、その側鎖に、物
性発現に必要な要素として例えば半導体量子ドットに代
表されるナノ構造体を結合することにより、多重化階層
構造やフラクタル構造のような新規な構造を持つ材料を
安定に大量に実現することができると考えられる。ま
た、後者については、部分鎖が相補鎖となっている複数
のDNA鎖を組み上げたものを土台として、適切な場所
に物性を発現させるためのナノ構造体を結合させる。
In order to realize a novel structure such as a multiplexed hierarchical structure and a fractal structure previously proposed by the present applicant at a low cost and in large quantities, the present inventor has proposed a molecular biological method. We considered that the use of is most effective, and conducted various studies. As a result, a method for realizing a peptide-bonded chain incorporating an unnatural amino acid by using an expanded genetic information transcription-translation system containing an unnatural base pair, or a plurality of partially complementary chains. We considered a method to realize the structure by combining the polynucleotide chains of.
More specifically, regarding the former, by using a method of biosynthesis of an unnatural protein, an unnatural amino acid having a side chain according to the purpose is arranged in an appropriate three-dimensional structure, and physical properties are expressed in the side chain. We believe that by combining nanostructures such as semiconductor quantum dots as the necessary elements, it will be possible to stably realize a large amount of materials with novel structures such as multiplexed hierarchical structures and fractal structures. To be In the latter case, a nanostructure for expressing physical properties is bound to an appropriate place on the basis of an assembly of a plurality of DNA chains in which partial chains are complementary chains.

【0016】これまで、何らかの意味で構造を持たせる
技術として「自己組織化」を用いる方法があるが、上記
の手法はこの自己組織化技術を超えたものと言える。す
なわち、自己組織化では、複雑な構造を取らせることの
できる材料は決まっていて、物性として興味のある材料
(ナノパーティクルなど)を自由に配列することは現状
ではできていない。これに対し、ここでは、典型的に自
己組織化、自己構造化する材料である生体分子の力で目
的のナノパーティクルなどを構造化することができる。
この発明は本発明者による上記検討に基づいて案出され
たものである。
Up to now, there has been a method of using "self-organization" as a technology of giving a structure in some sense, but it can be said that the above-mentioned method exceeds this self-organization technology. In other words, in self-organization, the materials that can have a complicated structure have been determined, and it is not possible at present to freely arrange materials (such as nanoparticles) that have interesting physical properties. On the other hand, here, the target nanoparticles or the like can be structured by the force of biomolecules which are typically self-organizing and self-structuring materials.
The present invention has been devised based on the above examination by the present inventor.

【0017】すなわち、上記課題を解決するために、こ
の発明の第1の発明は、微小構造体が選択的に結合する
側鎖を有するアミノ酸を所定位置に組み入れたアミノ酸
配列からなるペプチド結合鎖を含み、ペプチド結合鎖の
取る立体構造により1つまたは複数の微小構造体の空間
における配置が決められていることを特徴とする機能材
料である。
That is, in order to solve the above-mentioned problems, the first invention of the present invention provides a peptide-binding chain comprising an amino acid sequence in which an amino acid having a side chain to which a microstructure selectively binds is incorporated at a predetermined position. The functional material is characterized in that the spatial arrangement of one or more microstructures is determined by the three-dimensional structure of the peptide bond chain.

【0018】この発明の第2の発明は、アミノ酸配列か
らなるペプチド結合鎖の所定位置に微小構造体が選択的
に結合する側鎖を有するアミノ酸を組み入れ、ペプチド
結合鎖に所定の立体構造を取らせることにより1つまた
は複数の微小構造体の空間における配置を決めるように
したことを特徴とする機能材料の製造方法である。
A second aspect of the present invention is to incorporate an amino acid having a side chain to which a microstructure selectively binds at a predetermined position of a peptide binding chain consisting of an amino acid sequence, and to give a predetermined three-dimensional structure to the peptide binding chain. The method for producing a functional material is characterized in that the arrangement of one or a plurality of microstructures in a space is determined by the setting.

【0019】この発明の第3の発明は、微小構造体と結
合したポリヌクレオチド鎖を含む複数のポリヌクレオチ
ド鎖を含み、複数のポリヌクレオチド鎖における、少な
くとも微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含む
一対のポリヌクレオチド鎖が相補的な塩基対で結合する
ことにより取る立体構造により1つまたは複数の微小構
造体の空間における配置が決められていることを特徴と
する機能材料である。
A third aspect of the present invention includes a plurality of polynucleotide chains containing a polynucleotide chain bound to a microstructure, and at least a polynucleotide chain bound to the microstructure in the plurality of polynucleotide chains. The functional material is characterized in that the spatial arrangement of one or more microstructures is determined by the three-dimensional structure obtained by binding a pair of polynucleotide chains with complementary base pairs.

【0020】この発明の第4の発明は、微小構造体と結
合したポリヌクレオチド鎖を含む複数のポリヌクレオチ
ド鎖を準備し、複数のポリヌクレオチド鎖における、少
なくとも微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含
む一対のポリヌクレオチド鎖を相補的な塩基対で結合す
ることにより所定の立体構造を取らせ、1つまたは複数
の微小構造体の空間における配置を決めるようにしたこ
とを特徴とする機能材料の製造方法である。
A fourth invention of the present invention is to prepare a plurality of polynucleotide chains containing a polynucleotide chain bound to a microstructure, and to select at least the polynucleotide chain bound to the microstructure in the plurality of polynucleotide chains. A functional material characterized in that a predetermined three-dimensional structure is formed by binding a pair of polynucleotide chains containing the same with complementary base pairs to determine the arrangement in space of one or more microstructures. It is a manufacturing method.

【0021】この発明の第5の発明は、微小構造体が選
択的に結合する側鎖を有するアミノ酸を所定位置に組み
入れたアミノ酸配列からなるペプチド結合鎖を含み、ペ
プチド結合鎖の取る立体構造により1つまたは複数の微
小構造体の空間における配置が決められている機能材料
を用いたことを特徴とする電子装置である。
A fifth aspect of the present invention comprises a peptide bond chain comprising an amino acid sequence in which an amino acid having a side chain to which a microstructure selectively binds is incorporated at a predetermined position, and the peptide bond chain has a three-dimensional structure. It is an electronic device using a functional material in which the arrangement of one or a plurality of microstructures in a space is determined.

【0022】この発明の第6の発明は、アミノ酸配列か
らなるペプチド結合鎖の所定位置に微小構造体が選択的
に結合する側鎖を有するアミノ酸を組み入れ、ペプチド
結合鎖に所定の立体構造を取らせることにより1つまた
は複数の微小構造体の空間における配置を決めて機能材
料を製造する工程を有することを特徴とする電子装置の
製造方法である。
A sixth aspect of the present invention is to incorporate an amino acid having a side chain to which a microstructure selectively binds at a predetermined position of a peptide bond chain consisting of an amino acid sequence, and to give the peptide bond chain a predetermined three-dimensional structure. The method for manufacturing an electronic device comprises the step of arranging one or a plurality of microstructures in the space to manufacture a functional material.

【0023】この発明の第7の発明は、微小構造体と結
合したポリヌクレオチド鎖を含む複数のポリヌクレオチ
ド鎖を含み、複数のポリヌクレオチド鎖における、少な
くとも微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含む
一対のポリヌクレオチド鎖が相補的な塩基対で結合する
ことにより取る立体構造により1つまたは複数の微小構
造体の空間における配置が決められている機能材料を用
いたことを特徴とする電子装置である。
A seventh invention of the present invention comprises a plurality of polynucleotide chains containing a polynucleotide chain bound to a microstructure, and at least the polynucleotide chain bound to the microstructure in the plurality of polynucleotide chains. An electronic device using a functional material in which the arrangement of one or a plurality of microstructures in a space is determined by a three-dimensional structure formed by binding a pair of polynucleotide chains with complementary base pairs. is there.

【0024】この発明の第8の発明は、微小構造体と結
合したポリヌクレオチド鎖を含む複数のポリヌクレオチ
ド鎖を準備し、複数のポリヌクレオチド鎖における、少
なくとも微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含
む一対のポリヌクレオチド鎖を相補的な塩基対で結合す
ることにより所定の立体構造を取らせ、1つまたは複数
の微小構造体の空間における配置を決めて機能材料を製
造する工程を有することを特徴とする電子装置の製造方
法である。
An eighth invention of the present invention is to prepare a plurality of polynucleotide chains containing a polynucleotide chain bound to a microstructure, and to select at least the polynucleotide chain bound to the microstructure in the plurality of polynucleotide chains. A step of producing a functional material by arranging a pair of polynucleotide chains containing the same with complementary base pairs to form a predetermined three-dimensional structure and determining the arrangement of one or more microstructures in space; A method for manufacturing a characteristic electronic device.

【0025】この発明の第9の発明は、微小構造体が選
択的に結合する側鎖を有するアミノ酸を所定位置に組み
入れたアミノ酸配列からなるペプチド結合鎖を含み、ペ
プチド結合鎖の取る立体構造により1つまたは複数の微
小構造体の空間における配置が決められている機能材料
を用いたことを特徴とする量子装置である。
The ninth invention of the present invention comprises a peptide bond chain comprising an amino acid sequence having an amino acid having a side chain to which the microstructure selectively binds at a predetermined position, and has a three-dimensional structure taken by the peptide bond chain. It is a quantum device characterized by using a functional material in which one or a plurality of microstructures are arranged in space.

【0026】この発明の第10の発明は、アミノ酸配列
からなるペプチド結合鎖の所定位置に微小構造体が選択
的に結合する側鎖を有するアミノ酸を組み入れ、ペプチ
ド結合鎖に所定の立体構造を取らせることにより1つま
たは複数の微小構造体の空間における配置を決めて機能
材料を製造する工程を有することを特徴とする量子装置
の製造方法である。
A tenth aspect of the present invention is to incorporate an amino acid having a side chain to which a microstructure selectively binds at a predetermined position of a peptide binding chain consisting of an amino acid sequence, and to give a predetermined three-dimensional structure to the peptide binding chain. The method for manufacturing a quantum device is characterized by including the step of manufacturing the functional material by deciding the arrangement of one or a plurality of microstructures in the space by the above.

【0027】この発明の第11の発明は、微小構造体と
結合したポリヌクレオチド鎖を含む複数のポリヌクレオ
チド鎖を含み、複数のポリヌクレオチド鎖における、少
なくとも微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含
む一対のポリヌクレオチド鎖が相補的な塩基対で結合す
ることにより取る立体構造により1つまたは複数の微小
構造体の空間における配置が決められている機能材料を
用いたことを特徴とする量子装置である。
The eleventh invention of the present invention comprises a plurality of polynucleotide chains containing a polynucleotide chain bound to a microstructure, and at least the polynucleotide chain bound to the microstructure in the plurality of polynucleotide chains. A quantum device characterized by using a functional material in which the arrangement of one or a plurality of microstructures in a space is determined by a three-dimensional structure obtained by binding a pair of polynucleotide chains with complementary base pairs. is there.

【0028】この発明の第12の発明は、微小構造体と
結合したポリヌクレオチド鎖を含む複数のポリヌクレオ
チド鎖を準備し、複数のポリヌクレオチド鎖における、
少なくとも微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を
含む一対のポリヌクレオチド鎖を相補的な塩基対で結合
することにより所定の立体構造を取らせ、1つまたは複
数の微小構造体の空間における配置を決めて機能材料を
製造する工程を有することを特徴とする量子装置の製造
方法である。
[0028] A twelfth invention of the present invention is to prepare a plurality of polynucleotide chains including a polynucleotide chain bound to a microstructure, the plurality of polynucleotide chains comprising:
A predetermined three-dimensional structure is formed by binding a pair of polynucleotide chains including at least a polynucleotide chain bound to a microstructure to form a predetermined three-dimensional structure, and the arrangement of one or more microstructures in space is determined. A method of manufacturing a quantum device, comprising the step of manufacturing a functional material.

【0029】この発明において、機能材料は、典型的に
は微小構造体を複数有し、それらのうちの少なくとも2
つの微小構造体が互いに結合し、あるいは、これらの複
数の微小構造体が互いに結合している。ここで、結合と
は、微小構造体が直接接触している場合と、微小構造体
が直接接触してはいないが量子力学的トンネル効果によ
り結合している場合との両者を含む。これらの複数の微
小構造体は種々の配置を取ることができ、具体的には、
一次元鎖状、らせん状、分岐構造、フラクタル構造、多
重化階層構造などを取るように配置される。また、微小
構造体が選択的に結合する側鎖を有するアミノ酸は、典
型的には非天然のアミノ酸、言い換えれば人工のアミノ
酸が用いられる。微小構造体は一般的にはナノ構造体で
あり、具体的には、量子ドット、特に半導体量子ドット
であり、その一例を挙げるとZnSで周りを覆われたC
dSeからなる半導体量子ドットである。また、微小構
造体が選択的に結合する側鎖の一例を挙げると、メルカ
プト酢酸である。この側鎖は特に、上記のZnSで周り
を覆われたCdSeからなる半導体量子ドットの結合に
好適に用いられる。
In the present invention, the functional material typically has a plurality of microstructures, and at least two of them are provided.
One microstructure is bonded to each other, or these microstructures are bonded to each other. Here, the term "bonding" includes both the case where the microstructures are in direct contact with each other and the case where the microstructures are not in direct contact with each other but are bonded by the quantum mechanical tunnel effect. These multiple microstructures can be arranged in various ways, specifically,
It is arranged so as to have a one-dimensional chain shape, a spiral shape, a branched structure, a fractal structure, a multiplexed hierarchical structure, and the like. Moreover, as the amino acid having a side chain to which the microstructure is selectively bound, an unnatural amino acid, in other words, an artificial amino acid is used. The microstructure is generally a nanostructure, specifically, a quantum dot, particularly a semiconductor quantum dot, and an example thereof is C covered with ZnS.
It is a semiconductor quantum dot made of dSe. Moreover, an example of a side chain to which the microstructure is selectively bound is mercaptoacetic acid. This side chain is particularly preferably used for bonding the semiconductor quantum dots made of CdSe whose periphery is covered with ZnS.

【0030】機能材料は、最も単純には、ペプチド結合
鎖あるいはポリヌクレオチド鎖のみからなるが、必要に
応じ、それに持たせる機能に応じて、他の材料を所要の
混合比および分布の仕方で複合化してもよい。電子装置
の例を挙げると、強磁性を利用した磁気素子や金属−絶
縁体転移を利用したスイッチング素子などである。ま
た、量子装置の例を挙げると、量子計算装置などであ
る。なお、量子装置は、電子装置と見ることができる場
合もある。
The functional material is most simply composed of a peptide bond chain or a polynucleotide chain, but other materials may be compounded in a required mixing ratio and distribution manner depending on the function to be given to the functional material. May be turned into. Examples of electronic devices include magnetic elements using ferromagnetism and switching elements utilizing metal-insulator transition. An example of the quantum device is a quantum computing device. In some cases, the quantum device can be regarded as an electronic device.

【0031】上述のように構成されたこの発明によれ
ば、微小構造体が選択的に結合する側鎖を有するアミノ
酸を所定位置に組み入れたアミノ酸配列からなるペプチ
ド結合鎖あるいは微小構造体と結合したポリヌクレオチ
ド鎖を含む複数のポリヌクレオチド鎖は、生合成の手法
で安価に大量に製造することができる。
According to the present invention constructed as described above, a microstructure is bound to a peptide binding chain or a microstructure having an amino acid sequence having an amino acid having a side chain to which the microstructure selectively binds at a predetermined position. A plurality of polynucleotide chains including a polynucleotide chain can be inexpensively produced in large quantities by a biosynthesis method.

【0032】[0032]

【発明の実施の形態】以下、この発明の実施形態につい
て説明する。第1の実施形態 第1の実施形態においては、微小構造体が選択的に結合
する側鎖を有するアミノ酸を所定位置に組み入れたアミ
ノ酸配列からなるペプチド結合鎖を少なくとも含み、そ
のペプチド結合鎖の取る立体構造により1つまたは複数
の微小構造体の空間における配置が決められている機能
材料について説明する。
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION Embodiments of the present invention will be described below. First Embodiment In the first embodiment, the microstructure includes at least a peptide binding chain consisting of an amino acid sequence having an amino acid having a side chain to which the microstructure selectively binds at a predetermined position. The functional material in which the arrangement of one or more microstructures in the space is determined by the three-dimensional structure will be described.

【0033】(1)量子ドットと結合するアミノ酸 立体構造を構成する微小構造体として、ここでは量子ド
ット(半導体ナノクリスタル)を取る。具体的には、図
1に示すように、ZnS1で周りを覆われたCdSe2
からなる量子ドット、即ちCdSe/ZnS量子ドット
を考える。半導体CdSe2のエネルギーギャップは約
1.7eV、半導体ZnS1のエネルギーギャップは約
3.8eVであるので、このCdSe/ZnS量子ドッ
トのポテンシャルの構造は1.1eV程度のエネルギー
差を持つ井戸型ポテンシャルとなる(図2)。また、2
つのCdSe/ZnS量子ドット同士が十分に近づいた
場合には、図3に示すように、トンネル効果によりドー
プされた電子は伝導することができることもわかる。ア
ミノ酸に結合したCdSe/ZnS量子ドット同士がど
の程度近づくかは、CdSe/ZnS量子ドットの大き
さとこのCdSe/ZnS量子ドットが結合するアミノ
酸の立体配置の関係とによる。CdSe/ZnS量子ド
ットの大きさは1nm程度から数十nmまで望みの大き
さのものを作製することができるので、後で述べる数種
の設計の際にはそれに必要な大きさを取ることができ
る。CdSe/ZnS量子ドットを生体分子に結合させ
る方法はいくつか知られている(上記文献(36)(37)(42)
(43)) 。また、生体内での生体分子の機能を調べるため
のマーカーとしての応用も報告されている(上記文献(3
8)(39) (40) (41) (44) (45))。ここでは、その中で、
メルカプト酢酸(mercaptoacetic acid)−S−CH2
CO−NH−による結合(上記文献(35)) を行うことと
する。この場合、メルカプト酢酸のSがCdSe/Zn
S量子ドットの外周のZnS1と結合し、またNHがア
ミノ酸と結合する。そこで、ここでは側鎖としてHS−
CH2 −CO−NH−を持った非天然のアミノ酸(ここ
ではLnkと呼ぶ)を準備して、それがアミノ酸配列の
適切な場所に組み入れられた人工のタンパク質を合成す
る。そしてその人工タンパク質が合成され立体構造を取
った後に、そのタンパク質にCdSe/ZnS量子ドッ
トを化学的な手段で結合させる(上記文献(35)) 。その
際、CdSe/ZnS量子ドットは図1に示すように周
りが−S−CH2 COOHで覆われており、これがCd
Se/ZnS量子ドットを結合させるのに障害となるこ
とから、CdSe/ZnS量子ドットの外周を覆う−S
−CH2 COOHのうちアミノ酸との結合以外の部分を
化学的に取り除く。こうすることで望みの立体構造を持
った結合量子ドットを構築することができる。
(1) Quantum dots (semiconductor nanocrystals) are taken here as a microstructure constituting a three-dimensional structure of amino acids that bind to quantum dots. Specifically, as shown in FIG. 1, CdSe2 surrounded by ZnS1.
Consider a quantum dot consisting of CdSe / ZnS quantum dots. Since the semiconductor CdSe2 has an energy gap of about 1.7 eV and the semiconductor ZnS1 has an energy gap of about 3.8 eV, the potential structure of the CdSe / ZnS quantum dots is a well-type potential having an energy difference of about 1.1 eV. (Figure 2). Also, 2
It can also be seen that when two CdSe / ZnS quantum dots are brought sufficiently close together, the doped electrons can conduct due to the tunnel effect, as shown in FIG. How close the CdSe / ZnS quantum dots bound to the amino acids are to each other depends on the size of the CdSe / ZnS quantum dots and the configurational arrangement of the amino acids bound to the CdSe / ZnS quantum dots. Since the size of the CdSe / ZnS quantum dot can be made to a desired size from about 1 nm to several tens of nm, the size necessary for the several types of design described later can be taken. it can. There are several known methods for binding CdSe / ZnS quantum dots to biomolecules (References (36) (37) (42) above).
(43)). In addition, application as a marker for investigating the function of biomolecules in vivo has also been reported (see the above-mentioned document (3
8) (39) (40) (41) (44) (45)). Here, in that,
Mercaptoacetic acid (mercaptoacetic acid) -S-CH 2 -
Coupling by CO—NH— (above Reference (35)) will be performed. In this case, S of mercaptoacetic acid is CdSe / Zn.
It binds to ZnS1 around the S quantum dots and NH binds to amino acids. Therefore, here, HS- is used as the side chain.
Unnatural amino acids having CH 2 -CO-NH- Prepare (referred to herein as Lnk), it synthesizes the artificial protein incorporated into the appropriate location of the amino acid sequence. Then, after the artificial protein is synthesized and has a three-dimensional structure, CdSe / ZnS quantum dots are bound to the protein by chemical means (above reference (35)). At that time, the surroundings of the CdSe / ZnS quantum dots were covered with —S—CH 2 COOH as shown in FIG.
Covering the outer circumference of the CdSe / ZnS quantum dots is an obstacle to binding the Se / ZnS quantum dots.
The portions other than the binding with amino acids of the -CH 2 COOH chemically removed. By doing so, it is possible to construct a coupled quantum dot having a desired three-dimensional structure.

【0034】(2)アミノ酸の認識 新たな非天然のアミノ酸をタンパク質中に導入する場
合、tRNAがそのアミノ酸を選択的に認識し、かつそ
のアミノ酸を指定するコドンに対応したアンチコドンを
持つ必要がある。特に、tRNAが正しく目的のアミノ
酸と結びつくためには、対応したアミノアシルtRNA
合成酵素(aaRS)を必要とする。つまり、非天然ア
ミノ酸を導入するためには、新たなaaRSを作製する
必要があることがわかる。
(2) Recognition of amino acids When a new non-natural amino acid is introduced into a protein, the tRNA must selectively recognize the amino acid and have an anticodon corresponding to the codon designating the amino acid. . In particular, in order for the tRNA to be correctly linked to the target amino acid, the corresponding aminoacyl tRNA
Requires a synthase (aaRS). That is, it is found that it is necessary to prepare a new aaRS in order to introduce the unnatural amino acid.

【0035】こういった操作が原理的に可能であること
は既に実証されている(上記文献(23)) ので、ここでの
伝導性や磁性を考えた側鎖を持った非天然アミノ酸に対
しても設計可能であると考えることができる。
Since it has been already proved that such an operation is possible in principle (Reference (23) above), it is necessary to compare the unnatural amino acid having a side chain with conductivity and magnetism here. Can be considered to be designable.

【0036】そこで、ここではLnkをコードするDN
A、RNAを作製するために横山らによって導入された
非天然の塩基対s、y(上記文献(22)) を導入する。そ
してLnkをコードするコドンとしてyAG(A,Gは
天然の塩基対アデニン、グアニン)を、それを認識する
tRNAのアンチコドンとしてCUsを取ることとす
る。これらを任意の位置に組み込むことも可能であるこ
とが実証されている(上記文献(19)) 。
Therefore, here, the DN encoding the Lnk is used.
A, the non-natural base pair s, y introduced by Yokoyama et al. To produce RNA (above reference (22)) is introduced. Then, yAG (A and G are natural base pairs adenine and guanine) is taken as the codon encoding Lnk, and CUs is taken as the anticodon of the tRNA that recognizes it. It has been demonstrated that these can be incorporated at any position (Reference (19) above).

【0037】(3)1次元鎖状結合構造 まず、構造を構築する上で基本的な1次元鎖状結合構造
を持った量子ドットを具体的に作製する。この系は単純
であるが理論的に興味深い結果も得られている((54)R.
Ugajin:"Hubbard gap tunneling in quantum dot chai
n:an investigation using absorption spectra",Phys.
Rev.Lett.80,572-575,(1998) (55)R.Ugajin:"Hubbard-g
ap tunneling in disordered quantum-dot chains",Phy
s.Rev.B59,4952-4960,(1999))。ここでは、長いα−ヘ
リックスを持つ代表的なタンパク質として、インフルエ
ンザウイルス赤血球凝集素を取り上げて、そのアミノ酸
配列の一部を非天然アミノ酸であるLnkに変更するこ
とを考える。以下タンパク質は表1の略号を使う。
(3) One-dimensional chain-like bond structure First, a quantum dot having a basic one-dimensional chain-like bond structure is specifically prepared for constructing the structure. This system is simple but has theoretically interesting results ((54) R.
Ugajin: "Hubbard gap tunneling in quantum dot chai
n: an investigation using absorption spectra ", Phys.
Rev. Lett. 80, 572-575, (1998) (55) R. Ugajin: "Hubbard-g
ap tunneling in disordered quantum-dot chains ", Phy
s. Rev. B59, 4952-4960, (1999)). Here, it is considered that influenza virus hemagglutinin is taken as a typical protein having a long α-helix and a part of its amino acid sequence is changed to Lnk which is an unnatural amino acid. The abbreviations in Table 1 are used below for proteins.

【0038】 表1 各アミノ酸の略語(1文字表記と3文字表記) −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−− 1文字 3文字 アミノ酸の名称 −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−− A Ala alanine アラニン C Cys cysteine システイン D Asp aspartate アスパラギン酸 E Glu glutamate グルタミン酸 F Phe phenylalanine フェニルアラニン G Gly glycine グリシン H His histidine ヒスチジン I Ile isoleucine イソロイシン K Lys lysine リジン L Leu leucine ロイシン M Met methionine メチオニン N Asn asparagine アスパラギン P Pro proline プロリン Q Gln glutamine グルタミン R Arg arginine アルギニン S Ser serine セリン T Thr threonine トレオニン V Val valine バリン W Trp tryptophan トリプトファン Y Tyr tyrosine チロシン −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−[0038]               Table 1 Abbreviations for each amino acid (one-letter and three-letter notation)           −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−             1 letter 3 letters Name of amino acid           −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−               A Ala alanine Alanine               C Cys cysteine               D Asp aspartate               E Glu glutamate Glutamic acid               F Phe phenylalanine               G Gly glycine Glycine               H His histidine               I Ile isoleucine Isoleucine               K Lys lysine lysine               L Leu leucine Leucine               M Met methionine               N Asn asparagine               P Pro proline               Q Gln glutamine Glutamine               R Arg arginine               S Ser serine Serine               T Thr threonine Threonine               V Val valine Valin               W Trp tryptophan Tryptophan               Y Tyr tyrosine Tyrosine             -----------------

【0039】このタンパク質の立体構造はBulloughらに
よってX線構造解析を用いて決定されており((56)P.A.
Bullough,F.M.Hughson,J.J.Skehel,and D.C.Wiley:"Str
ucture of influenza haemagglutinin at the Ph of me
mbrane fusion",Nature(London),371,37-43,(1994)) 、
その情報はProtein Data Bank(PDB,http://www.rcsb.or
g/pdb/)に登録されている(登録ID:1HTM)。こ
のタンパク質は3本の長い(10nm程度)α−ヘリッ
クスを含んでいる。ここでは41番目の残基Thrから
104番目の残基Asnまでの64残基で構成されてい
る1本のα−ヘリックスを取り上げ、その一部のアミノ
酸をLnkに変更することを考える。
The three-dimensional structure of this protein has been determined by Bullough et al. Using X-ray structural analysis ((56) PA
Bullough, FMHughson, JJSkehel, and DCWiley: "Str
ucture of influenza haemagglutinin at the Ph of me
mbrane fusion ", Nature (London), 371,37-43, (1994)),
The information can be found in Protein Data Bank (PDB, http: //www.rcsb.or
It is registered in g / pdb /) (Registration ID: 1HTM). This protein contains three long (about 10 nm) α-helices. Here, one α-helix composed of 64 residues from the 41st residue Thr to the 104th residue Asn is taken, and it is considered to change a part of the amino acids to Lnk.

【0040】α−ヘリックスは1巻きを3.6残基で構
成しており、そのピッチは0.54nmである。そこ
で、7残基ごとにアミノ酸をLnkに変更し、その側鎖
に直径1nm程度のCdSe/ZnS量子ドットを結合
すると、図4に示すように、そのCdSe/ZnS量子
ドットは互いに近接して鎖状に並んだ構造を取ることが
わかる。この場合、9箇所の残基を変更することができ
て、具体的には(42:Gln)、(49:Asn)、
(56:Ile)、(63:Phe)、(70:Ph
e)、(77:Ile)、(84:Val)、(91:
Leu)、(98:Leu)の各アミノ酸残基を全てL
nkに変更する。α−ヘリックスは比較的安定な構造で
あり、少数の残基の変更では構造を保つことが期待でき
る。
One turn of the α-helix is composed of 3.6 residues, and its pitch is 0.54 nm. Therefore, by changing the amino acid to Lnk every 7 residues and binding a CdSe / ZnS quantum dot with a diameter of about 1 nm to its side chain, the CdSe / ZnS quantum dots are close to each other and chained as shown in FIG. It can be seen that the structure is arranged in a line. In this case, 9 residues can be changed, and specifically (42: Gln), (49: Asn),
(56: Ile), (63: Phe), (70: Ph)
e), (77: Ile), (84: Val), (91:
Leu) and (98: Leu) are all L
Change to nk. The α-helix is a relatively stable structure, and it can be expected that the structure will be maintained by changing a few residues.

【0041】この設計に基づいて、上記の転写−翻訳に
よる生合成および側鎖と量子ドットとの結合手法を用い
ることで、1次元鎖の構造を持つ結合量子ドットを構築
することができる。
Based on this design, a combined quantum dot having a one-dimensional chain structure can be constructed by using the above-mentioned transcription-translation biosynthesis and the side chain-quantum dot combination method.

【0042】(4)らせん構造 次に、らせん構造を持つ結合量子ドットを構築する。元
となるタンパク質としてラクトース結合破傷風毒素のH
cフラグメントを取る。そのPDBのIDは1DLLで
ある。このタンパク質の立体構造はEmsleyらによって決
定された((57)P.Emsley,C.Fotinou,I.Black,N.F.Fairw
eather,I.G.Charles,C.Watts,E.Wewitt,and N.W.Isaac
s:"The structures of the H(C)fragment of tetanus t
oxin withcarbohydrate subunit complexes provide in
sight into canglioside binding",J.Biol.Chem.275,88
89,(2000))。このタンパク質は典型的な2次構造モチー
フの一つである、ゼリーロール・バレルを取る。その様
子を図5の破線囲み部に示す。これは、安定な2次構造
のβ−ストランドが17本集まってバレルを形成してい
る構造で、少数のアミノ酸の入れ替えに対して比較的安
定と考えられる。この2次構造モチーフは、885番目
の残基から1092番目の残基までで構成されている。
注目するβ−ストランドは15本で、アミノ酸配列のN
末端からC末端の方向で現れる順に2次構造に付けた番
号でそれぞれ、4(885−888),5(889−8
92),7(895−898),9(905−90
8),15(933−936),21(950−95
7),25(973−978),27(990−99
6),29(999−1005),31(1011−1
017),33(1032−1038),35(104
3−1048),37(1051−1057),39
(1069−1075),41(1084−1092)
(括弧内はストランドを構成する残基の番号)である。
(4) Helical Structure Next, a coupled quantum dot having a helical structure is constructed. H of lactose-binding tetanus toxin as the underlying protein
c fragment. The ID of the PDB is 1DLL. The three-dimensional structure of this protein was determined by Emsley et al. ((57) P. Emsley, C. Fotinou, I. Black, NFFairw.
eather, IGCharles, C.Watts, E.Wewitt, and NWIsaac
s: "The structures of the H (C) fragment of tetanus t
oxin with carbohydrate subunit complexes provide in
sight into canglioside binding ", J. Biol. Chem. 275,88
89, (2000)). This protein takes one of the typical secondary structural motifs, the jelly roll barrel. This is shown in the area surrounded by a broken line in FIG. This is a structure in which 17 stable β-strands having a secondary structure are gathered to form a barrel, which is considered to be relatively stable against a small number of amino acid exchanges. This secondary structure motif is composed of residues 885 to 1092.
There are 15 β-strands of interest, and the N of the amino acid sequence is
Numbers assigned to secondary structures in the order of appearance from the end to the C-terminal are 4 (885-888) and 5 (889-8), respectively.
92), 7 (895-898), 9 (905-90)
8), 15 (933-936), 21 (950-95).
7), 25 (973-978), 27 (990-99)
6), 29 (999-1005), 31 (1011-1)
017), 33 (1032-1038), 35 (104)
3-1048), 37 (1051-1057), 39.
(1069-1075), 41 (1084-1092)
(The numbers in parentheses are the numbers of residues constituting the strand).

【0043】図5に示すように、らせん状に量子ドット
を配置するために、4のβ−ストランドから始めて、4
→41→21→33→35→37→31→29→27→
25→39→15→9→7→5→412133
373129272539(下線はらせ
んの2巻き目で通るストランドを表す)のようならせん
構造を構築することを考える。そのため各ストランド
で、4(886:Ile),41(1085:Ser,
1091:Ile),21(951:Thr,955:
Trp),33(1033:Phe,1037:Th
r),35(1044:Ala,1048:Ile),
37(1052:Leu,1056:Ala),31
(1012:Arg,1016:Phe),29(10
00:Leu,1004:Leu),27(991:T
rp,995:Leu),25(974:Tyr,97
8:Ser),39(1070:Ile,1074:L
eu),15(934:Ile),9(906:Va
l),7(896:Ile),5(890:Asp)、
の各残基をそれぞれLnkへと変更したアミノ酸配列を
設計する。
As shown in FIG. 5, in order to arrange the quantum dots in a spiral fashion, starting with the β-strands of 4,
→ 41 → 21 → 33 → 35 → 37 → 31 → 29 → 27 →
25 → 39 → 15 → 9 → 7 → 5 → 4121333
Consider constructing a helical structure such as 5373129272539 (the underline represents the strand passing through the second turn of the helix). Therefore, in each strand, 4 (886: Ile), 41 (1085: Ser,
1091: Ile), 21 (951: Thr, 955:
Trp), 33 (1033: Phe, 1037: Th
r), 35 (1044: Ala, 1048: Ile),
37 (1052: Leu, 1056: Ala), 31
(1012: Arg, 1016: Phe), 29 (10
00: Leu, 1004: Leu), 27 (991: T)
rp, 995: Leu), 25 (974: Tyr, 97).
8: Ser), 39 (1070: Ile, 1074: L)
eu), 15 (934: Ile), 9 (906: Va)
l), 7 (896: Ile), 5 (890: Asp),
The amino acid sequence in which each residue of is changed to Lnk is designed.

【0044】この設計から上記と同様に、生合成および
量子ドットの結合を行うことでらせん構造を持った結合
量子ドット系を作製することができる。この手法を用い
て量子細線の周りにらせん構造を持った結合量子ドット
を配置することで、新規な機能を持ったデバイス((58)
R.Ugajin:"Charge transfer device",US Patent 5,828,
090(October27,1998))を実現することもできる。
From this design, a coupled quantum dot system having a helical structure can be produced by performing biosynthesis and coupling of quantum dots in the same manner as above. By using this technique to arrange coupled quantum dots with a helical structure around quantum wires, devices with novel functions ((58)
R. Ugajin: "Charge transfer device", US Patent 5,828,
090 (October 27, 1998)) can also be realized.

【0045】(5)分岐構造 次に、分岐構造を構築する。元のタンパク質としては、
ペニシリンに作用するDD−ペプチダーゼ酵素を取る。
この立体構造は、Kelly ら((59)J.A.Kelly,J.R.Knox,H.
Zhao,J.M.Frere,and J.M.Ghuysen:"The refined crysta
llographic structure of a DD-peptidase penicillin-
target enzyme at 1.6Å resolution",J.Mol.Biol.,25
4,223,(1995))によって決定されている(PDB I
D:3PTE)。上記と同様な手順で2次構造に付けた
番号で、54(317−323)、4(25−32)、
6(35−42)(括弧内はストランドを構成する残基
の番号)のβ−ストランドを考えて、54−4で1分
岐、4−6で2分岐となる構造を設計する(図6)。
(5) Branch structure Next, a branch structure is constructed. As the original protein,
Take the DD-peptidase enzyme that acts on penicillin.
This three-dimensional structure is based on Kelly et al. ((59) JAKelly, JRKnox, H.
Zhao, JMFrere, and JMGhuysen: "The refined crysta
llographic structure of a DD-peptidase penicillin-
target enzyme at 1.6Å resolution ", J. Mol. Biol., 25
4,223, (1995)) (PDB I
D: 3PTE). Numbers assigned to the secondary structure by the same procedure as above, 54 (317-323), 4 (25-32),
Considering the β-strand of 6 (35-42) (the number in the parentheses is the number of residues constituting the strand), a structure is designed in which 54-4 is one branch and 4-6 is two branches (FIG. 6). .

【0046】具体的には各ストランドで、54(32
0:Thr)、4(26:Ala,30:Val)、6
(35:Thr,37:His,39:Leu,41:
Glu)、の各残基をそれぞれLnkに変更したアミノ
酸配列を設計する。これより、上記と同様の手続きで分
岐構造を持った結合量子ドットを作製することができ
る。
Specifically, in each strand, 54 (32
0: Thr), 4 (26: Ala, 30: Val), 6
(35: Thr, 37: His, 39: Leu, 41:
An amino acid sequence in which each residue of Glu) is changed to Lnk is designed. From this, a coupled quantum dot having a branched structure can be produced by the same procedure as described above.

【0047】(6)高次構造 代表的な高次構造である多重化階層構造やフラクタル構
造は、前節までの3つの基本構造、らせん構造、分岐構
造、1次元鎖状構造を組み合わせることで構成すること
ができ、具体例を挙げると、多重巻きらせん構造は、ら
せん構造を基として遠方との結合として結合させる両要
素に分岐を入れてその間を1次元鎖で結合すればよいこ
とがわかる。また、フラクタル構造も分岐と1次元鎖と
を自己相似的に組み合わせることで実現することができ
る。よってこれらの高次構造もここでの手法により作製
可能であることがわかる。
(6) Higher-order structure A typical higher-order structure, which is a multi-layered structure or a fractal structure, is formed by combining the three basic structures up to the preceding section, a spiral structure, a branched structure, and a one-dimensional chain structure. As a specific example, it can be seen that the multiple winding helix structure may be formed by branching both elements to be bonded as a bond with a distant site based on the helix structure and connecting them with a one-dimensional chain. A fractal structure can also be realized by combining branches and one-dimensional chains in a self-similar manner. Therefore, it is understood that these higher-order structures can also be manufactured by the method here.

【0048】第2の実施形態 この第2の実施形態においては、微小構造体と結合した
ポリヌクレオチド鎖を含む複数のポリヌクレオチド鎖を
含み、その複数のポリヌクレオチド鎖における、少なく
とも微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含む少
なくとも一対のポリヌクレオチド鎖が相補的な塩基対で
結合することにより取る立体構造により1つまたは複数
の微小構造体の空間における配置が決められている機能
材料について説明する。
Second Embodiment In the second embodiment, a plurality of polynucleotide chains containing a polynucleotide chain bound to a microstructure is included, and at least the microstructure in the plurality of polynucleotide chains is bound to the microstructure. The functional material in which the arrangement in space of one or more microstructures is determined by the three-dimensional structure obtained by binding at least a pair of polynucleotide chains including the above-described polynucleotide chain with complementary base pairs will be described.

【0049】(1)DNA鎖と量子ドットとの結合 ここでは、図7に示すように、DNA鎖4に対して、C
dSe/ZnS量子ドットを結合させることを考える。
このCdSe/ZnS量子ドットの詳細は第1の実施形
態で述べたとおりである。この場合、リンカーとして−
S−(CH2 6 −を用いることで、CdSe/ZnS
量子ドットをDNA鎖の末端に結合させることができる
(上記文献(31)) 。
(1) Bonding of DNA chain and quantum dot Here, as shown in FIG.
Consider coupling dSe / ZnS quantum dots.
The details of this CdSe / ZnS quantum dot are the first embodiment.
As stated in the state. In this case, as a linker −
S- (CH2) 6By using −, CdSe / ZnS
Quantum dots can be attached to the ends of DNA chains
(Reference (31) above).

【0050】DNA鎖4の任意の位置にCdSe/Zn
S量子ドットを結合させるためには、DNA鎖4が相補
的な塩基配列を持ったDNA鎖と対を作ることを利用す
る。1本の長いDNA鎖を準備して、その目的の位置に
相補的な塩基配列を持つ短いDNA鎖を持ってくる。そ
して、図8に示すように、その短いDNA鎖の末端に上
記のリンカーを用いてCdSe/ZnS量子ドットを結
合し、それを長いDNA鎖に結合させるという手順を取
ればよい。短いDNA鎖の長さと本数とを変化させるこ
とにより、任意の個数のCdSe/ZnS量子ドットを
長いDNA鎖の塩基配列の任意の位置に置くことができ
ることもわかる。
CdSe / Zn at any position of the DNA chain 4
In order to bind the S quantum dots, it is used that the DNA chain 4 forms a pair with a DNA chain having a complementary base sequence. One long DNA chain is prepared, and a short DNA chain having a complementary nucleotide sequence at its intended position is brought. Then, as shown in FIG. 8, the CdSe / ZnS quantum dots may be bonded to the ends of the short DNA chain using the above-described linker, and the resulting CdSe / ZnS quantum dots may be bonded to the long DNA chain. It can also be seen that by changing the length and the number of short DNA chains, an arbitrary number of CdSe / ZnS quantum dots can be placed at arbitrary positions in the base sequence of a long DNA chain.

【0051】(2)1次元鎖状結合構造 まず、構造を構築する上で基本的な1次元鎖状結合構造
を持った量子ドットを具体的に作製する。既に述べたよ
うに、この系は単純であるが理論的に興味深い結果も得
られている(上記文献(54)(55)) 。
(2) One-dimensional chain-like bond structure First, a quantum dot having a one-dimensional chain-like bond structure, which is basic in constructing the structure, is specifically prepared. As already mentioned, this system has simple but theoretically interesting results (References (54) (55) above).

【0052】通常の2本の相補的なDNA鎖よりなる2
重らせんを考える。DNA分子は細胞内では主としてB
型と呼ばれる構造を取ることが知られている((60)T.A.
Brown:"Genomes" (BIOS Scientific Publishers,Oxfor
d,1999))。この構造では、らせんの直径は2.37n
mで、10塩基対で1ピッチ(3.4nm)となる。ま
た、ここで用いるCdSe/ZnS量子ドットの典型的
なサイズは1nmから十数nmである。そこで、長いD
NA鎖として100塩基の長さのものを取り、短いDN
A鎖として10塩基の長さで、その5´−末端にCdS
e/ZnS量子ドットを結合したものを10本取ること
とする。図9に示すように、ここでは、短いDNA鎖は
それぞれ適切な塩基配列を取り、長いDNA鎖と相補的
に塩基対との結合で並べることができるものとする。
2 consisting of two normal complementary DNA strands
Think of a heavy helix. DNA molecules are mainly B in cells
It is known to have a structure called a type ((60) TA
Brown: "Genomes" (BIOS Scientific Publishers, Oxfor
d, 1999)). In this structure, the helix diameter is 2.37n.
At 10 m, the pitch is 1 pitch (3.4 nm). The typical size of the CdSe / ZnS quantum dots used here is from 1 nm to ten and several nm. So long D
The NA chain is 100 bases long and has a short DN
The length of the A chain is 10 bases, and CdS is added to its 5'-end.
It is assumed that ten e / ZnS quantum dots are combined. As shown in FIG. 9, here, it is assumed that the short DNA chains each have an appropriate base sequence and can be arranged complementary to the long DNA chains by binding with base pairs.

【0053】こうしてできた2重鎖は10周期のらせん
構造を取り、その時上記のように結合したCdSe/Z
nS量子ドットは図10に示すように1次元鎖状構造と
なることがわかる。この時、CdSe/ZnS量子ドッ
ト間の中心間の距離は約3.4nmとなるので、典型的
なCdSe/ZnS量子ドットのサイズの範囲内で結合
させることが可能であることもわかる。
The double chain thus formed has a helical structure of 10 cycles, at which time CdSe / Z bound as described above is used.
It can be seen that the nS quantum dots have a one-dimensional chain structure as shown in FIG. At this time, since the center-to-center distance between the CdSe / ZnS quantum dots is about 3.4 nm, it can be seen that the CdSe / ZnS quantum dots can be coupled within the size range.

【0054】(3)らせん構造 次に、CdSe/ZnS量子ドットをらせん構造に配置
することを考える。そこで、上記(2)と同じ状況の
下、長いDNA鎖として110塩基の長さのものを取
り、短いDNA鎖として11塩基の長さで、その5´−
末端にCdSe/ZnS量子ドットを結合させたものを
10本取ることとする。
(3) Helical Structure Next, it is considered to arrange the CdSe / ZnS quantum dots in a helical structure. Therefore, under the same conditions as in (2) above, a long DNA chain having a length of 110 bases is used, and a short DNA chain having a length of 11 bases is used.
Ten CdSe / ZnS quantum dots bound to the ends are taken.

【0055】こうしてできた2重鎖が11周期のらせん
構造を取るとき、上記のように結合したCdSe/Zn
S量子ドットは図11に示すように1周期のらせん構造
となることがわかる。この時、CdSe/ZnS量子ド
ット間の中心間の距離は約4.03nmとなるので、こ
の場合も典型的なCdSe/ZnS量子ドットのサイズ
の範囲内で結合させることが可能である。
When the double chain thus formed has a helical structure of 11 periods, CdSe / Zn bonded as described above
It can be seen that the S quantum dots have a spiral structure with one period as shown in FIG. At this time, the center-to-center distance between the CdSe / ZnS quantum dots is about 4.03 nm, and thus it is possible to combine the CdSe / ZnS quantum dots within the typical size range of the CdSe / ZnS quantum dots.

【0056】また、1塩基長のDNA鎖ごとにCdSe
/ZnS量子ドットを結合させることにすれば、量子ド
ットの中心間の距離が約1.53nmのらせん構造とな
ることもわかる。
In addition, CdSe is provided for each one-stranded DNA chain.
It can also be seen that if the / ZnS quantum dots are combined, a spiral structure in which the distance between the centers of the quantum dots is about 1.53 nm is obtained.

【0057】更に、異なるDNA分子の立体構造である
A型(らせんの直径2.55nm、ピッチは11塩基対
で3.2nm)に対しても同様にらせん構造を設計する
ことができる。
Furthermore, a helical structure can be similarly designed for A type (helical diameter 2.55 nm, pitch is 3.2 nm with 11 base pairs) which is a three-dimensional structure of different DNA molecules.

【0058】(4)分岐構造 次に、分岐構造を構築する。ここでは、2分岐を持った
DNA分子の足の先端にCdSe/ZnS量子ドットを
結合させたものを部品として、それをつなぎ合わせて分
岐構造を構成することとする。
(4) Branching structure Next, a branching structure is constructed. Here, it is assumed that a CdSe / ZnS quantum dot is bound to the tip of the leg of a DNA molecule having two branches and used as a component to form a branched structure by connecting them.

【0059】まず、図12に示すように、2分岐を持っ
たDNA分子を設計する。通常の2重らせんを構成する
ために必要となる2本のDNA鎖に加えて、更にもう1
本DNA鎖を準備する。それらのDNA鎖をA,B,C
と名づける。また、それぞれのDNA鎖を二つの部分に
分け、それぞれをA(B,C)1 ,A(B,C)2 と表
すこととする。この3本のDNA鎖が部分相補鎖同士結
合し、うまく1つの構造を作るためには、次の条件を満
たせばよいことがわかる。
First, as shown in FIG. 12, a DNA molecule having two branches is designed. In addition to the two DNA strands required to construct a normal double helix, one more
Prepare this DNA strand. A, B, C of those DNA chains
Name it. Further, each DNA chain is divided into two parts, which are represented by A (B, C) 1 and A (B, C) 2 , respectively. It is understood that in order for these three DNA strands to bind with each other to partially complementary strands and successfully form one structure, the following conditions are satisfied.

【0060】 A1 =B2 バー B1 =C2 バー (2) C1 =A2 バー ここで、Xバーは部分鎖Xの相補鎖であることを表して
いる。具体的には、分岐部分からそれぞれ10塩基対の
長さの2重らせんが出ているものとする。その先端にC
dSe/ZnS量子ドットを結合させたとすると、量子
ドットの中心間の距離は約5.88nmとなり、設計可
能なサイズである。また、実際上はDNA鎖同士を選択
的に結合させるために、ある部分鎖は目的の部分鎖以外
とは相補鎖の関係にならないように設計する。
A 1 = B 2 bar B 1 = C 2 bar (2) C 1 = A 2 bar Here, X bar represents a complementary chain of the partial chain X. Specifically, it is assumed that a double helix having a length of 10 base pairs is projected from each branched portion. C at the tip
If dSe / ZnS quantum dots are combined, the distance between the centers of the quantum dots is about 5.88 nm, which is a designable size. In addition, in practice, in order to selectively bind DNA chains to each other, a certain partial chain is designed so as not to have a complementary strand relationship with other than the target partial chain.

【0061】上記の手法で2分岐DNAを作る際に10
塩基に一つCdSe/ZnS量子ドットを結合させるこ
とにすれば、CdSe/ZnS量子ドットの2分岐構造
を作ることができる。
When the bifurcated DNA was prepared by the above method, 10
If one CdSe / ZnS quantum dot is bonded to the base, a two-branched structure of CdSe / ZnS quantum dot can be formed.

【0062】更に、このCdSe/ZnS量子ドットの
結合した2分岐DNAを7つ準備して、Zhang and Seem
an((61)J.Am.Chem.Soc.,114,2656-2663,(1992)) に述べ
られている手法によってそれらを図13のように結合す
ることで、3段の2分岐構造を作製することができる。
Further, seven CdSe / ZnS quantum dot-bonded two-branched DNAs were prepared and subjected to Zhang and Seem.
By combining them as shown in FIG. 13 by the method described in an ((61) J.Am.Chem.Soc., 114,2656-2663, (1992)), a three-stage bifurcated structure is obtained. Can be made.

【0063】この手法では、平面的な分岐構造だけが構
成可能であるが、実際には2分岐以外の3分岐、4分岐
の構造も構成可能であるため、それらを結合し、かつ前
節で述べたらせん構造を適宜途中に導入することによ
り、3次元空間中の分岐構造も構成可能であることがわ
かる。これによりフラクタル構造も作製することができ
る。
With this method, only a planar branch structure can be constructed, but in practice, a 3-branch structure and a 4-branch structure other than the 2-branch structure can also be constructed. Therefore, they are combined and described in the previous section. It is understood that a branched structure in a three-dimensional space can also be constructed by appropriately introducing a spiral structure in the middle. Thereby, a fractal structure can also be produced.

【0064】(5)多重巻きらせん構造 従来技術の項で述べたように、多重巻きらせん構造は、
基本となる1次元鎖とらせん構造とに加えて、長周期の
要素間結合を取ることで構成されている。そこで、上記
(3)で構成したらせん構造を基本として、上記(4)
の2分岐構造を長周期で導入して、その分岐間を1次元
鎖状構造で結合すれば、2重巻きらせん構造を構成する
ことができる。同様に、更に高次の長周期構造を導入す
ることは可能で、一般の多重巻きらせん構造も構成する
ことができる。
(5) Multiple winding helix structure As described in the section of the prior art, the multiple winding spiral structure is
In addition to the basic one-dimensional chain and the helical structure, it is constructed by taking a long-period interelement bond. Therefore, based on the helical structure constructed in (3) above,
By introducing the two-branched structure of 2 in a long period and connecting the branches with a one-dimensional chain structure, a double-wound helical structure can be formed. Similarly, it is possible to introduce a higher-order long-period structure, and a general multi-turn helix structure can also be formed.

【0065】(6)応用 ここでの技術を用いることで、半導体量子ドットを、空
間的に構造を持った状態に配置した結合量子ドットを作
製することができる。例えば、量子細線の周りにらせん
構造を持った結合量子ドットを配置することで、新規な
機能を持ったデバイスを実現することができることが知
られている(上記文献(39))。
(6) Application By using the technique here, it is possible to fabricate a coupled quantum dot in which semiconductor quantum dots are spatially arranged. For example, it is known that a device having a novel function can be realized by arranging a coupled quantum dot having a spiral structure around a quantum wire (Reference (39) above).

【0066】また、結合量子ドットは量子計算((62)P.B
enioff:"The Computer as a Physical System:A Micros
copic Quantum Mechanical Hamiltonian Model of Comp
uters as Represented by Turing Machines",J.Stat.Ph
ys.,22,563-591,(1980) (63)R.Feynman:"Quantum Mecha
nical Computers",Opt.News,11,11-20,(1985) (64)D.De
utsch:"Quantum Theory,the Church-Turing Principle,
and the Universal Quantum Computer",Proc.Roy.Soc.L
ondon,Ser.A400,97-117,(1985) (65)M.A.Nielsen and
I.L.Chuang:"Quantum Computation and Quantum Inform
ation",(Cambridge University Press,Cambridge,UK,20
00)) の実現が期待される系としても良く研究されてい
る((66)A.Barenco,D.Deutsch,and A.Ekert:Phys.Rev.Le
tt.,74,4083,(1995) (67)D.Loss and D.P.DiVincenzo:"
Quantum Computation with QuantumDots",Phys.Rev.A5
7,120,(1998) (68)V.N.Golvach and D.Loss:"Electron
Spins in Artificial Atoms and Molecules for Quantu
m Computing",Special Issueof Semiconductor Science
and Technology,"Semiconductor Spintronics",ed.H.O
hno,(2002))。ここで述べた技術を用いることにより、
1次元的な結合だけでなく高次の結合構造を持った結合
量子ドットを構成することができるため、従来知られて
いる量子アルゴリズム((69)D.Deutsch and R.Jozsa:"Ra
pid Solution of Problems by Quantum Computation",P
roc.Roy.Soc.London,A439,553-558,(1992) (70)P.W.Sho
r:" Algorithms for Quantum Computation:Discrete Lo
garithmsand Factoring",Proceedings of the 35th Ann
ual Symposium on Foundation of Computer Science,12
4-134,(1994) (71)L.K.Grover:"A fast quantum mechan
ical algorithm for database search",Proceedings of
the 28th Annual ACM Symposium on the Theory of Co
mputing,212-219,(1996))だけでなく、結合の幾何学的
な性質を活かした全く新しい量子アルゴリズムの実現が
期待できる。
In addition, the coupled quantum dot is a quantum calculation ((62) PB
enioff: "The Computer as a Physical System: A Micros
copic Quantum Mechanical Hamiltonian Model of Comp
uters as Represented by Turing Machines ", J.Stat.Ph
ys., 22,563-591, (1980) (63) R. Feynman: "Quantum Mecha
nical Computers ", Opt.News, 11,11-20, (1985) (64) D.De
utsch: "Quantum Theory, the Church-Turing Principle,
and the Universal Quantum Computer ", Proc.Roy.Soc.L
ondon, Ser.A400,97-117, (1985) (65) MANielsen and
ILChuang: "Quantum Computation and Quantum Inform
ation ", (Cambridge University Press, Cambridge, UK, 20
(00)) has been well studied as a system expected to be realized ((66) A. Barenco, D. Deutsch, and A. Ekert: Phys. Rev. Le.
tt., 74,4083, (1995) (67) D.Loss and DPDiVincenzo: "
Quantum Computation with QuantumDots ", Phys.Rev.A5
7,120, (1998) (68) VN Golvach and D. Loss: "Electron
Spins in Artificial Atoms and Molecules for Quantu
m Computing ", Special Issue of Semiconductor Science
and Technology, "Semiconductor Spintronics", ed.HO
hno, (2002)). By using the technique described here,
Since it is possible to construct a coupled quantum dot having a higher-order coupled structure as well as a one-dimensional coupled structure, a conventionally known quantum algorithm ((69) D. Deutsch and R. Jozsa: "Ra
pid Solution of Problems by Quantum Computation ", P
roc.Roy.Soc.London, A439,553-558, (1992) (70) PWSho
r: "Algorithms for Quantum Computation: Discrete Lo
garithmsand Factoring ", Proceedings of the 35th Ann
ual Symposium on Foundation of Computer Science, 12
4-134, (1994) (71) LKGrover: "A fast quantum mechan
ical algorithm for database search ", Proceedings of
the 28th Annual ACM Symposium on the Theory of Co
mputing, 212-219, (1996)), and the realization of a completely new quantum algorithm that takes advantage of the geometrical properties of coupling can be expected.

【0067】以上、この発明の実施形態につき具体的に
説明したが、この発明は、上述の実施形態に限定される
ものではなく、この発明の技術的思想に基づく各種の変
形が可能である。
The embodiments of the present invention have been specifically described above, but the present invention is not limited to the above-described embodiments, and various modifications can be made based on the technical idea of the present invention.

【0068】例えば、上述の実施形態において挙げた数
値、材料、構造、形状などはあくまでも例にすぎず、必
要に応じてこれらと異なる数値、材料、構造、形状など
を用いてもよい。
For example, the numerical values, materials, structures, shapes, etc. mentioned in the above embodiments are merely examples, and numerical values, materials, structures, shapes, etc. different from these may be used if necessary.

【0069】[0069]

【発明の効果】以上説明したように、この発明によれ
ば、微小構造体が選択的に結合する側鎖を有するアミノ
酸を所定位置に組み入れたアミノ酸配列からなるペプチ
ド結合鎖の取る立体構造により1つまたは複数の微小構
造体の空間における配置を決め、あるいは、微小構造体
と結合したポリヌクレオチド鎖を含む複数のポリヌクレ
オチド鎖を含み、これらの複数のポリヌクレオチド鎖に
おける、少なくとも微小構造体と結合したポリヌクレオ
チド鎖を含む一対のポリヌクレオチド鎖が相補的な塩基
対で結合することにより取る立体構造により1つまたは
複数の微小構造体の空間における配置を決めるので、豊
富な物性を発現する機能材料を安価に大量に得ることが
でき、この機能材料を用いて高機能の各種の電子装置あ
るいは量子装置を実現することができる。
Industrial Applicability As described above, according to the present invention, the three-dimensional structure of a peptide bond chain consisting of an amino acid sequence in which an amino acid having a side chain to which a microstructure selectively binds is incorporated at a predetermined position Determining the arrangement of one or more microstructures in space, or including a plurality of polynucleotide chains including a polynucleotide chain bound to the microstructures, and binding at least the microstructures in the plurality of polynucleotide chains Since the arrangement of one or more microstructures in space is determined by the three-dimensional structure formed by binding a pair of polynucleotide chains including complementary polynucleotide chains with complementary base pairs, a functional material exhibiting abundant physical properties It is possible to obtain a large amount at low cost, and use this functional material to implement various highly functional electronic devices or quantum devices. It can be.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図1】この発明の第1の実施形態において用いるCd
Se/ZnS量子ドットの構成を示す略線図である。
FIG. 1 is a Cd used in a first embodiment of the present invention.
It is a schematic diagram which shows the structure of Se / ZnS quantum dot.

【図2】この発明の第1の実施形態において用いるCd
Se/ZnS量子ドットのエネルギーバンドを示す略線
図である。
FIG. 2 is Cd used in the first embodiment of the present invention.
It is a schematic diagram which shows the energy band of Se / ZnS quantum dot.

【図3】この発明の第1の実施形態において二つのCd
Se/ZnS量子ドットが近接したときのトンネル効果
を説明するための略線図である。
FIG. 3 shows two Cd's according to the first embodiment of the present invention.
It is a schematic diagram for demonstrating the tunnel effect when Se / ZnS quantum dots approach.

【図4】この発明の第1の実施形態においてα−ヘリッ
クスの7アミノ酸残基ごとにCdSe/ZnS量子ドッ
トが結合したものを示す略線図である。
FIG. 4 is a schematic diagram showing a combination of CdSe / ZnS quantum dots at every 7 amino acid residues of α-helix in the first embodiment of the present invention.

【図5】この発明の第1の実施形態においてゼリーロー
ル・バレルにらせん状にCdSe/ZnS量子ドットが
結合したものを示す略線図である。
FIG. 5 is a schematic diagram showing spirally bonded CdSe / ZnS quantum dots in the jellyroll barrel in the first embodiment of the present invention.

【図6】この発明の第1の実施形態においてゼリーロー
ル・バレルにらせん状にCdSe/ZnS量子ドットが
結合したものを示す略線図である。
FIG. 6 is a schematic diagram showing a CdSe / ZnS quantum dot spirally bound to a jellyroll barrel in the first embodiment of the present invention.

【図7】この発明の第2の実施形態においてCdSe/
ZnS量子ドットにDNA鎖が結合した様子を示す略線
図である。
FIG. 7 shows CdSe / in the second embodiment of the present invention.
It is an approximate line figure showing signs that a DNA chain has combined with a ZnS quantum dot.

【図8】この発明の第2の実施形態においてDNA鎖に
リンカーを用いてCdSe/ZnS量子ドットが結合さ
れたものを示す略線図である。
FIG. 8 is a schematic diagram showing a CdSe / ZnS quantum dot bound to a DNA chain by using a linker in the second embodiment of the present invention.

【図9】この発明の第2の実施形態においてDNA鎖に
リンカーを用いてCdSe/ZnS量子ドットが結合さ
れたものを示す略線図である。
FIG. 9 is a schematic diagram showing a CdSe / ZnS quantum dot bound to a DNA chain by using a linker in the second embodiment of the present invention.

【図10】この発明の第2の実施形態においてDNA鎖
にリンカーを用いてCdSe/ZnS量子ドットが結合
されたものを示す略線図である。
FIG. 10 is a schematic diagram showing a CdSe / ZnS quantum dot bound to a DNA chain by using a linker in the second embodiment of the present invention.

【図11】この発明の第2の実施形態においてDNA鎖
にリンカーを用いてCdSe/ZnS量子ドットが結合
されたものを示す略線図である。
FIG. 11 is a schematic diagram showing a CdSe / ZnS quantum dot bound to a DNA chain by using a linker in the second embodiment of the present invention.

【図12】この発明の第2の実施形態においてDNA鎖
にリンカーを用いてCdSe/ZnS量子ドットが結合
されたものを示す略線図である。
FIG. 12 is a schematic diagram showing a CdSe / ZnS quantum dot bound to a DNA chain by using a linker in the second embodiment of the present invention.

【図13】この発明の第2の実施形態においてDNA鎖
にリンカーを用いてCdSe/ZnS量子ドットが結合
されたものを示す略線図である。
FIG. 13 is a schematic diagram showing a CdSe / ZnS quantum dot bound to a DNA chain by using a linker in the second embodiment of the present invention.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1・・・ZnS、2・・・CdSe 1 ... ZnS, 2 ... CdSe

Claims (37)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 微小構造体が選択的に結合する側鎖を有
するアミノ酸を所定位置に組み入れたアミノ酸配列から
なるペプチド結合鎖を含み、 上記ペプチド結合鎖の取る立体構造により1つまたは複
数の上記微小構造体の空間における配置が決められてい
ることを特徴とする機能材料。
1. A microstructure comprises a peptide binding chain consisting of an amino acid sequence having an amino acid having a side chain to which it selectively binds at a predetermined position, and one or more of the above-mentioned peptides depending on the three-dimensional structure taken by the peptide binding chain. A functional material characterized in that the arrangement of the microstructures in the space is determined.
【請求項2】 上記微小構造体を複数有し、それらのう
ちの少なくとも2つの微小構造体が互いに結合している
ことを特徴とする請求項1記載の機能材料。
2. The functional material according to claim 1, wherein a plurality of the microstructures are provided, and at least two of the microstructures are bonded to each other.
【請求項3】 上記微小構造体を複数有し、これらの複
数の微小構造体が互いに結合していることを特徴とする
請求項1記載の機能材料。
3. The functional material according to claim 1, wherein a plurality of the fine structures are provided, and the plurality of the fine structures are bonded to each other.
【請求項4】 上記微小構造体を複数有し、これらの複
数の微小構造体が一次元鎖状に配置されていることを特
徴とする請求項1記載の機能材料。
4. The functional material according to claim 1, comprising a plurality of the fine structures, and the plurality of the fine structures are arranged in a one-dimensional chain.
【請求項5】 上記微小構造体を複数有し、これらの複
数の微小構造体がらせん状に配置されていることを特徴
とする請求項1記載の機能材料。
5. The functional material according to claim 1, wherein the functional material has a plurality of the microstructures, and the plurality of microstructures are arranged in a spiral shape.
【請求項6】 上記微小構造体を複数有し、これらの複
数の微小構造体が分岐構造を取るように配置されている
ことを特徴とする請求項1記載の機能材料。
6. The functional material according to claim 1, wherein a plurality of the fine structures are provided, and the plurality of the fine structures are arranged so as to have a branched structure.
【請求項7】 上記分岐構造がフラクタル構造であるこ
とを特徴とする請求項6記載の機能材料。
7. The functional material according to claim 6, wherein the branched structure is a fractal structure.
【請求項8】 上記微小構造体を複数有し、これらの複
数の微小構造体が多重化階層構造を取るように配置され
ていることを特徴とする請求項1記載の機能材料。
8. The functional material according to claim 1, wherein the functional material has a plurality of the microstructures, and the plurality of microstructures are arranged so as to have a multiplexed hierarchical structure.
【請求項9】 上記微小構造体が選択的に結合する側鎖
を有するアミノ酸は非天然のアミノ酸であることを特徴
とする請求項1記載の機能材料。
9. The functional material according to claim 1, wherein the amino acid having a side chain to which the microstructure is selectively bound is an unnatural amino acid.
【請求項10】 上記微小構造体はナノ構造体であるこ
とを特徴とする請求項1記載の機能材料。
10. The functional material according to claim 1, wherein the microstructure is a nanostructure.
【請求項11】 上記微小構造体は量子ドットであるこ
とを特徴とする請求項1記載の機能材料。
11. The functional material according to claim 1, wherein the microstructure is a quantum dot.
【請求項12】 上記量子ドットは半導体量子ドットで
あることを特徴とする請求項11記載の機能材料。
12. The functional material according to claim 11, wherein the quantum dots are semiconductor quantum dots.
【請求項13】 上記半導体量子ドットはZnSで周り
を覆われたCdSeからなることを特徴とする請求項1
2記載の機能材料。
13. The semiconductor quantum dot is composed of CdSe whose periphery is covered with ZnS.
2. The functional material described in 2.
【請求項14】 上記側鎖はメルカプト酢酸であること
を特徴とする請求項13記載の機能材料。
14. The functional material according to claim 13, wherein the side chain is mercaptoacetic acid.
【請求項15】 アミノ酸配列からなるペプチド結合鎖
の所定位置に微小構造体が選択的に結合する側鎖を有す
るアミノ酸を組み入れ、 上記ペプチド結合鎖に所定の立体構造を取らせることに
より1つまたは複数の上記微小構造体の空間における配
置を決めるようにしたことを特徴とする機能材料の製造
方法。
15. An amino acid having a side chain to which a microstructure selectively binds is incorporated at a predetermined position of a peptide binding chain consisting of an amino acid sequence, and the peptide binding chain is allowed to have a predetermined three-dimensional structure to form one or A method for producing a functional material, characterized in that the arrangement of a plurality of the minute structures in the space is determined.
【請求項16】 微小構造体と結合したポリヌクレオチ
ド鎖を含む複数のポリヌクレオチド鎖を含み、 上記複数のポリヌクレオチド鎖における、少なくとも上
記微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含む一対
のポリヌクレオチド鎖が相補的な塩基対で結合すること
により取る立体構造により1つまたは複数の上記微小構
造体の空間における配置が決められていることを特徴と
する機能材料。
16. A pair of polynucleotide chains comprising a plurality of polynucleotide chains including a polynucleotide chain bound to a microstructure, wherein at least a pair of polynucleotide chains in the plurality of polynucleotide chains include a polynucleotide chain bound to the microstructure. The functional material is characterized in that the spatial arrangement of one or a plurality of the microstructures is determined by the three-dimensional structure obtained by binding with a complementary base pair.
【請求項17】 上記微小構造体を複数有し、それらの
うちの少なくとも2つの微小構造体が互いに結合してい
ることを特徴とする請求項16記載の機能材料。
17. The functional material according to claim 16, wherein a plurality of the microstructures are provided, and at least two of the microstructures are bonded to each other.
【請求項18】 上記微小構造体を複数有し、これらの
複数の微小構造体が互いに結合していることを特徴とす
る請求項16記載の機能材料。
18. The functional material according to claim 16, comprising a plurality of the microstructures, and the plurality of microstructures are bonded to each other.
【請求項19】 上記微小構造体を複数有し、これらの
複数の微小構造体が一次元鎖状に配置されていることを
特徴とする請求項16記載の機能材料。
19. The functional material according to claim 16, wherein a plurality of the microstructures are provided, and the plurality of microstructures are arranged in a one-dimensional chain.
【請求項20】 上記微小構造体を複数有し、これらの
複数の微小構造体がらせん状に配置されていることを特
徴とする請求項16記載の機能材料。
20. The functional material according to claim 16, comprising a plurality of the fine structures, and the plurality of the fine structures are arranged in a spiral shape.
【請求項21】 上記微小構造体を複数有し、これらの
複数の微小構造体が分岐構造を取るように配置されてい
ることを特徴とする請求項16記載の機能材料。
21. The functional material according to claim 16, comprising a plurality of the fine structures, and the plurality of the fine structures are arranged so as to have a branched structure.
【請求項22】 上記分岐構造がフラクタル構造である
ことを特徴とする請求項21記載の機能材料。
22. The functional material according to claim 21, wherein the branched structure is a fractal structure.
【請求項23】 上記微小構造体を複数有し、これらの
複数の微小構造体が多重化階層構造を取るように配置さ
れていることを特徴とする請求項16記載の機能材料。
23. The functional material according to claim 16, wherein a plurality of the microstructures are provided, and the plurality of the microstructures are arranged so as to have a multiplexed hierarchical structure.
【請求項24】 上記微小構造体はナノ構造体であるこ
とを特徴とする請求項16記載の機能材料。
24. The functional material according to claim 16, wherein the microstructure is a nanostructure.
【請求項25】 上記微小構造体は量子ドットであるこ
とを特徴とする請求項16記載の機能材料。
25. The functional material according to claim 16, wherein the microstructure is a quantum dot.
【請求項26】 上記量子ドットは半導体量子ドットで
あることを特徴とする請求項25記載の機能材料。
26. The functional material according to claim 25, wherein the quantum dots are semiconductor quantum dots.
【請求項27】 上記半導体量子ドットはZnSで周り
を覆われたCdSeからなることを特徴とする請求項2
6記載の機能材料。
27. The semiconductor quantum dot is composed of CdSe having a periphery covered with ZnS.
6. The functional material according to 6.
【請求項28】 上記微小構造体はメルカプト酢酸から
なるリンカーを用いて上記ポリヌクレオチド鎖と結合し
ていることを特徴とする請求項16記載の機能材料。
28. The functional material according to claim 16, wherein the microstructure is bound to the polynucleotide chain by using a linker composed of mercaptoacetic acid.
【請求項29】 微小構造体と結合したポリヌクレオチ
ド鎖を含む複数のポリヌクレオチド鎖を準備し、 上記複数のポリヌクレオチド鎖における、少なくとも上
記微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含む一対
のポリヌクレオチド鎖を相補的な塩基対で結合すること
により所定の立体構造を取らせ、1つまたは複数の上記
微小構造体の空間における配置を決めるようにしたこと
を特徴とする機能材料の製造方法。
29. A plurality of polynucleotide chains containing a polynucleotide chain bound to a microstructure are prepared, and a pair of polynucleotides containing at least the polynucleotide chain bound to the microstructure in the plurality of polynucleotide chains. A method for producing a functional material, characterized in that a predetermined three-dimensional structure is formed by binding chains with complementary base pairs so that the arrangement of one or a plurality of the microstructures in space is determined.
【請求項30】 微小構造体が選択的に結合する側鎖を
有するアミノ酸を所定位置に組み入れたアミノ酸配列か
らなるペプチド結合鎖を含み、上記ペプチド結合鎖の取
る立体構造により1つまたは複数の上記微小構造体の空
間における配置が決められている機能材料を用いたこと
を特徴とする電子装置。
30. A microstructure comprises a peptide binding chain comprising an amino acid sequence having an amino acid having a side chain to which it selectively binds at a predetermined position, and one or more of the above-mentioned peptides depending on the three-dimensional structure of the peptide binding chain. An electronic device using a functional material in which the arrangement of a microstructure in a space is determined.
【請求項31】 アミノ酸配列からなるペプチド結合鎖
の所定位置に微小構造体が選択的に結合する側鎖を有す
るアミノ酸を組み入れ、 上記ペプチド結合鎖に所定の立体構造を取らせることに
より1つまたは複数の上記微小構造体の空間における配
置を決めて機能材料を製造する工程を有することを特徴
とする電子装置の製造方法。
31. An amino acid having a side chain to which a microstructure selectively binds is incorporated at a predetermined position of a peptide bond chain consisting of an amino acid sequence, and the peptide bond chain is allowed to have a predetermined three-dimensional structure to form one or A method for manufacturing an electronic device, comprising: arranging a plurality of the microstructures in a space to manufacture a functional material.
【請求項32】 微小構造体と結合したポリヌクレオチ
ド鎖を含む複数のポリヌクレオチド鎖を含み、 上記複数のポリヌクレオチド鎖における、少なくとも上
記微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含む一対
のポリヌクレオチド鎖が相補的な塩基対で結合すること
により取る立体構造により1つまたは複数の上記微小構
造体の空間における配置が決められている機能材料を用
いたことを特徴とする電子装置。
32. A pair of polynucleotide chains comprising a plurality of polynucleotide chains comprising a polynucleotide chain bound to a microstructure, wherein at least a pair of polynucleotide chains in said plurality of polynucleotide chains comprises a polynucleotide chain bound to said microstructure. An electronic device comprising a functional material in which the arrangement of one or a plurality of the microstructures in space is determined by a three-dimensional structure obtained by binding with a complementary base pair.
【請求項33】 微小構造体と結合したポリヌクレオチ
ド鎖を含む複数のポリヌクレオチド鎖を準備し、 上記複数のポリヌクレオチド鎖における、少なくとも上
記微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含む一対
のポリヌクレオチド鎖を相補的な塩基対で結合すること
により所定の立体構造を取らせ、1つまたは複数の上記
微小構造体の空間における配置を決めて機能材料を製造
する工程を有することを特徴とする電子装置の製造方
法。
33. A plurality of polynucleotide chains containing a polynucleotide chain bound to a microstructure are prepared, and a pair of polynucleotides containing at least the polynucleotide chain bound to the microstructure in the plurality of polynucleotide chains. An electron characterized by having a step of forming a predetermined three-dimensional structure by binding the chains with complementary base pairs and determining the arrangement of one or a plurality of the above-mentioned microstructures in a space to produce a functional material. Device manufacturing method.
【請求項34】 微小構造体が選択的に結合する側鎖を
有するアミノ酸を所定位置に組み入れたアミノ酸配列か
らなるペプチド結合鎖を含み、上記ペプチド結合鎖の取
る立体構造により1つまたは複数の上記微小構造体の空
間における配置が決められている機能材料を用いたこと
を特徴とする量子装置。
34. A microstructure comprises a peptide binding chain comprising an amino acid sequence having an amino acid having a side chain to which it selectively binds at a predetermined position, and one or more of the above-mentioned ones depending on the three-dimensional structure of the peptide binding chain. A quantum device characterized by using a functional material whose arrangement of microstructures in a space is determined.
【請求項35】 アミノ酸配列からなるペプチド結合鎖
の所定位置に微小構造体が選択的に結合する側鎖を有す
るアミノ酸を組み入れ、 上記ペプチド結合鎖に所定の立体構造を取らせることに
より1つまたは複数の上記微小構造体の空間における配
置を決めて機能材料を製造する工程を有することを特徴
とする量子装置の製造方法。
35. An amino acid having a side chain to which a microstructure selectively binds is incorporated at a predetermined position of a peptide bond chain consisting of an amino acid sequence, and the peptide bond chain is allowed to have a predetermined three-dimensional structure to form one or A method of manufacturing a quantum device, comprising a step of manufacturing a functional material by arranging a plurality of microstructures in a space.
【請求項36】 微小構造体と結合したポリヌクレオチ
ド鎖を含む複数のポリヌクレオチド鎖を含み、 上記複数のポリヌクレオチド鎖における、少なくとも上
記微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含む一対
のポリヌクレオチド鎖が相補的な塩基対で結合すること
により取る立体構造により1つまたは複数の上記微小構
造体の空間における配置が決められている機能材料を用
いたことを特徴とする量子装置。
36. A pair of polynucleotide chains comprising a plurality of polynucleotide chains comprising a polynucleotide chain bound to a microstructure, wherein at least a pair of polynucleotide chains in said plurality of polynucleotide chains comprises a polynucleotide chain bound to said microstructure. A quantum device using a functional material in which the arrangement of one or a plurality of the microstructures in the space is determined by a three-dimensional structure obtained by binding with a complementary base pair.
【請求項37】 微小構造体と結合したポリヌクレオチ
ド鎖を含む複数のポリヌクレオチド鎖を準備し、 上記複数のポリヌクレオチド鎖における、少なくとも上
記微小構造体と結合したポリヌクレオチド鎖を含む一対
のポリヌクレオチド鎖を相補的な塩基対で結合すること
により所定の立体構造を取らせ、1つまたは複数の上記
微小構造体の空間における配置を決めて機能材料を製造
する工程を有することを特徴とする量子装置の製造方
法。
37. A plurality of polynucleotide chains containing a polynucleotide chain bound to a microstructure are prepared, and a pair of polynucleotides containing at least the polynucleotide chain bound to the microstructure in the plurality of polynucleotide chains. A quantum having a step of producing a functional material by causing a predetermined three-dimensional structure to be formed by binding chains with complementary base pairs, and determining the arrangement of one or a plurality of the microstructures in space. Device manufacturing method.
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