JP2003217611A - Separator for fuel cell, and fuel cell - Google Patents

Separator for fuel cell, and fuel cell

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JP2003217611A
JP2003217611A JP2002229203A JP2002229203A JP2003217611A JP 2003217611 A JP2003217611 A JP 2003217611A JP 2002229203 A JP2002229203 A JP 2002229203A JP 2002229203 A JP2002229203 A JP 2002229203A JP 2003217611 A JP2003217611 A JP 2003217611A
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JP
Japan
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fuel cell
graphite
thin film
cell separator
graphite material
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Japanese (ja)
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Katsutoshi Muramatsu
勝利 村松
Eiichiro Shimazu
英一郎 島津
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NTN Corp
NTN Toyo Bearing Co Ltd
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To achieve excellent mechanical strength, corrosion resistance and electric conductivity, and to reduce the manufacturing cost. <P>SOLUTION: This separator 1 for a fuel cell is formed of a laminated body comprising graphite material 5, a thin film layer 6, metal material 7, a thin film layer 6, and graphite material 5 laminated in this order. The thin film layer 6 for a fuel cell is formed of an adhesion layer comprising a resin thin layer. This separator 1 is obtained by forming a close contact layers comprising the thin film layers 6 of resin on both surfaces of a metal plate as the metal material 7, and directly compression-molding graphite powder on them. <P>COPYRIGHT: (C)2003,JPO

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池用セパレ
ータ、その製造方法および燃料電池に関し、特に固体高
分子型燃料電池用セパレータに関する。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a fuel cell separator, a method for producing the same, and a fuel cell, and more particularly to a polymer electrolyte fuel cell separator.

【0002】[0002]

【従来の技術】燃料(還元剤)と酸素(酸化剤)とを外
部から連続的に供給して電気エネルギーを取り出す燃料
電池は、発電効率に優れ、化石燃料を用いることなく発
電ができ、排出ガスも水のみであるため、地球環境に優
しいエネルギー源として開発が進められている。特に約
80 ℃程度の低温で作動する割には比較的大電流を放電
できる固体高分子型燃料電池は家庭用や電気自動車など
の電源として注目されている。固体高分子型燃料電池
は、高分子膜の両側にアノードおよびカソードを配して
膜/電極接合体を形成し、この接合体の両外側に燃料と
なる水素を供給するアノード側流路基板および酸素を供
給するカソード側流路基板を配して単位セルを構成し、
これら単位セル同士がセパレータを介して積層されてい
る。あるいは、セパレータが流路基板を兼用して積層さ
れている。セパレータは厚さ 2mm 前後の板状で、その
両面にガス流路となる溝が形成されている。通常、単位
セルで発生する電圧は 0.7 V 程度であるため、複数の
単位セルを直列に積層して所望の電圧を得ている。
2. Description of the Related Art A fuel cell that continuously supplies a fuel (reducing agent) and oxygen (oxidizing agent) from the outside to extract electric energy has excellent power generation efficiency and can generate power without using fossil fuel and emit it. Since gas is only water, it is being developed as an energy source that is kind to the global environment. Especially about
A polymer electrolyte fuel cell, which can operate at a low temperature of about 80 ° C and can discharge a relatively large current, has been drawing attention as a power source for households and electric vehicles. In a polymer electrolyte fuel cell, an anode and a cathode are arranged on both sides of a polymer membrane to form a membrane / electrode assembly, and an anode-side flow path substrate for supplying hydrogen as fuel to both outer sides of the assembly and A cathode side channel substrate that supplies oxygen is arranged to form a unit cell,
These unit cells are stacked with a separator interposed therebetween. Alternatively, the separator is laminated so as to also serve as the flow path substrate. The separator is a plate with a thickness of about 2 mm, and grooves on both sides are formed as gas channels. Usually, the voltage generated in a unit cell is about 0.7 V, so a plurality of unit cells are stacked in series to obtain a desired voltage.

【0003】セパレータ材は 100S/cm 程度の導電性、
ガス不透過性、耐食性が求められるため、これらの特性
を満足する金属や黒鉛材などが用いられている。金属材
料を使用したものとしては、ステンレス鋼などの耐食性
向上(例えば特開2000−239806)や金属材料
に耐食被膜を形成する方法(例えば特開2000−32
3531)が開示されている。また、貴金属をコーティ
ングする方法(例えば特開2001−96538)やカ
ーボン、樹脂等の耐食被膜を形成する方法(例えば特開
2001−76740)が知られている。一方、黒鉛や
樹脂材料を使用したものとしては、黒鉛ブロックを切削
して流路を形成したセパレータ、膨張黒鉛シート等を高
圧力下で成形したセパレータ等が知られており、また、
樹脂材料を用いた燃料電池用セパレータとしては、特定
の粒子径の膨張黒鉛粉末を熱可塑性樹脂または熱硬化性
樹脂に分散させた燃料電池用セパレータ(国際公開番号
W097/02612)、開環重合により硬化したフェ
ノール樹脂硬化物中に膨張黒鉛粉末等の炭素材料が分散
している燃料電池用セパレータ(特開平11−3541
35等)が知られている。
The separator material has a conductivity of about 100 S / cm,
Since gas impermeability and corrosion resistance are required, metals and graphite materials that satisfy these characteristics are used. As a material using a metal material, a method for improving corrosion resistance such as stainless steel (for example, JP-A-2000-239806) or a method for forming a corrosion-resistant film on a metal material (for example, JP-A 2000-32)
3531) is disclosed. Further, a method of coating a noble metal (for example, Japanese Patent Laid-Open No. 2001-96538) and a method of forming a corrosion resistant coating of carbon, resin, etc. (for example, Japanese Patent Laid-Open No. 2001-76740) are known. On the other hand, as the one using graphite or a resin material, a separator in which a flow path is formed by cutting a graphite block, a separator in which an expanded graphite sheet or the like is molded under high pressure, and the like are known.
As a fuel cell separator using a resin material, a fuel cell separator (International Publication No. W097 / 02612) in which expanded graphite powder having a specific particle diameter is dispersed in a thermoplastic resin or a thermosetting resin, ring-opening polymerization A separator for a fuel cell in which a carbon material such as expanded graphite powder is dispersed in a cured phenol resin cured product (JP-A-11-3541).
35) is known.

【0004】[0004]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、金属材
料の耐食性向上や耐食被膜を形成する方法は、溶出金属
イオンによる電極担持触媒の被毒や表面の不動態化によ
る導電性の経時劣化が避けられないという問題がある。
貴金属やカーボン、樹脂等の耐食被膜を形成する方法
は、ピンホールを生じない被膜の形成が困難であった
り、コーティング材料が高価であったりするため製造コ
ストが高くなる問題がある。黒鉛ブロックを切削して流
路を形成したり、樹脂材料を用いたりしたセパレータ
は、導電性、ガス不透過性、耐酸性、耐腐食性、機械的
強度等のセパレータ特性が十分に得られないことや原料
が高価であるため製造コストが高くなる問題がある。
However, in the method of improving the corrosion resistance of a metal material or forming a corrosion-resistant coating, poisoning of the electrode-supported catalyst by eluted metal ions and deterioration of the conductivity over time due to passivation of the surface can be avoided. There is a problem that there is no.
The method of forming a corrosion-resistant coating of noble metal, carbon, resin or the like has a problem in that it is difficult to form a coating that does not cause pinholes or the coating material is expensive, resulting in high manufacturing cost. Separator made by cutting a graphite block to form a flow path or using a resin material does not have sufficient separator properties such as conductivity, gas impermeability, acid resistance, corrosion resistance, and mechanical strength. In addition, since the raw materials are expensive, the manufacturing cost is high.

【0005】また、成形性が改良された樹脂組成物であ
っても、成形で溝を形成しようとすると、金型内での圧
力分布が不均一なため溝部にクラックが発生したり、セ
パレータ板にソリが発生するという問題がある。
Further, even if the resin composition has improved moldability, when a groove is formed by molding, the pressure distribution in the mold is non-uniform and cracks occur in the groove or the separator plate There is a problem of warping.

【0006】本発明はこのような問題に対処するために
なされたもので、機械的強度、耐食性および電気伝導性
に優れ、セパレータ板を効率よく製造でき、製造コスト
を下げることができる燃料電池用セパレータ、その製造
方法およびそのセパレータを用いた燃料電池の提供を目
的とする。
The present invention has been made to solve the above problems, and is excellent in mechanical strength, corrosion resistance, and electrical conductivity, and can efficiently manufacture a separator plate for a fuel cell. An object of the present invention is to provide a separator, a manufacturing method thereof, and a fuel cell using the separator.

【0007】[0007]

【課題を解決するための手段】本発明の燃料電池用セパ
レータは、金属材と黒鉛材との積層体から構成され、上
記金属材と上記黒鉛材とは、両者間を電気的に導通し
て、かつ相互に密着させる薄膜層を介して積層されてな
ることを特徴とする。ここで、電気的に導通するとは、
体積固有抵抗(以下、抵抗率という)が 1 × 10-2Ω・
cm 以下であることをいう。また、上記薄膜層は、上記
金属材表面に形成された薄膜層であることを特徴とす
る。また、上記薄膜層が樹脂層であることを特徴とし、
特に溶媒に溶解するフッ素樹脂の層であることを特徴と
する。また、上記薄膜層が樹脂層と導電層との複合層で
あることを特徴とする。また、燃料電池用セパレータ
は、上記金属材の両主表面に上記黒鉛材が上記薄膜層を
介して相互に密着されてなる、すなわち上記金属材を上
記黒鉛材で挟んだ形状であることを特徴とする。
A fuel cell separator according to the present invention comprises a laminate of a metal material and a graphite material, and the metal material and the graphite material are electrically connected to each other. It is characterized by being laminated via thin film layers which are in close contact with each other. Here, being electrically conductive means
Volume resistivity (hereinafter referred to as resistivity) is 1 × 10 -2 Ω ・
It is less than or equal to cm. The thin film layer is a thin film layer formed on the surface of the metal material. Further, the thin film layer is a resin layer,
In particular, it is characterized by being a layer of a fluororesin which is soluble in a solvent. The thin film layer is a composite layer of a resin layer and a conductive layer. Further, the fuel cell separator is characterized in that the graphite material is closely adhered to both main surfaces of the metal material via the thin film layer, that is, the metal material is sandwiched between the graphite materials. And

【0008】他の燃料電池用セパレータは、第1の黒鉛
材と該黒鉛材を挟んで2枚の第2の黒鉛材を積層する3
層の黒鉛材積層体からなる燃料電池用セパレータであっ
て、第1および第2の黒鉛材が膨張化黒鉛材であり、上
記2枚の第2の黒鉛材にガス流路が該黒鉛材をくり貫い
て形成されてなることを特徴とする。また、第1の黒鉛
材を貫通する貫通孔が第2の黒鉛材のガス流路端に接す
る位置に形成されてなることを特徴とする。また、上記
ガス流路または上記貫通孔が圧縮成形または機械加工に
より形成されてなることを特徴とする。また、第1の黒
鉛材と第2の黒鉛材とは、両者間を電気的に導通して、
かつ相互に密着させる樹脂薄膜層を介して積層されてな
ることを特徴とする。
In another fuel cell separator, a first graphite material and two second graphite materials are laminated with the graphite material sandwiched therebetween. 3
A fuel cell separator comprising a layered graphite material laminate, wherein the first and second graphite materials are expanded graphite materials, and the two second graphite materials are provided with gas flow paths containing the graphite material. It is characterized by being formed by being hollowed out. Further, it is characterized in that a through hole penetrating the first graphite material is formed at a position in contact with the gas flow path end of the second graphite material. Further, the gas flow path or the through hole is formed by compression molding or machining. The first graphite material and the second graphite material are electrically connected to each other,
In addition, it is characterized in that they are laminated through a resin thin film layer which is in close contact with each other.

【0009】本発明の燃料電池用セパレータの製造方法
は、金属材表面に薄膜層を形成する工程と、この薄膜層
が形成された金属材表面に黒鉛粉末を圧縮成形する工程
とを備えてなることを特徴とする。
The method for producing a fuel cell separator of the present invention comprises a step of forming a thin film layer on the surface of a metal material and a step of compression-molding graphite powder on the surface of the metal material on which the thin film layer is formed. It is characterized by

【0010】本発明の燃料電池は、上述した燃料電池用
セパレータを用いる固体高分子型燃料電池であることを
特徴とする。
The fuel cell of the present invention is characterized by being a polymer electrolyte fuel cell using the above-mentioned fuel cell separator.

【0011】燃料電池用セパレータは、導電性、ガス不
透過性、耐酸性、耐腐食性、機械的強度等が要求され
る。金属材と黒鉛材とを薄膜層を介して相互に密着する
ことにより、上記特性十分満たすことが見出された。特
に、従来、撥水剤や離型剤などに用いられ、フイルム形
成能があリ、溶媒に溶解するフッ素樹脂を用いると金属
材と黒鉛材との密着性が向上し、電気伝導性が向上する
ことが実験の結果見出された。本発明はかかる知見に基
づくものである。また、金属材の両側を黒鉛材で挟んで
圧縮成形することにより、流路基板兼用セパレータなど
の流路を一体成形することが容易となる。そのため、複
雑な流路溝を有する燃料電池用セパレータであっても高
い生産効率で製造できる。
The fuel cell separator is required to have conductivity, gas impermeability, acid resistance, corrosion resistance, mechanical strength and the like. It has been found that the above characteristics are sufficiently satisfied by bringing the metal material and the graphite material into close contact with each other via the thin film layer. In particular, conventionally used as a water repellent or a mold release agent, etc., it has a good film forming ability, and if a fluororesin that dissolves in a solvent is used, the adhesion between the metal material and the graphite material is improved, and the electrical conductivity is improved. As a result of the experiment, it was found that The present invention is based on such findings. Moreover, by sandwiching both sides of the metal material with the graphite material and performing compression molding, it becomes easy to integrally mold the flow path such as the flow path substrate / separator. Therefore, even a fuel cell separator having a complicated channel groove can be manufactured with high production efficiency.

【0012】他の燃料電池用セパレータは、膨張化黒鉛
材からなる第1の黒鉛材とガス流路が形成された第2の
黒鉛材を積層し、圧着することにより、膨張化黒鉛材層
間に接着剤を使用しなくとも十分な密着性が得られる。
In another fuel cell separator, a first graphite material made of expanded graphite material and a second graphite material in which a gas flow path is formed are laminated and pressure-bonded to each other to form an interlayer between expanded graphite material layers. Sufficient adhesion can be obtained without using an adhesive.

【0013】[0013]

【発明の実施の形態】燃料電池用セパレータの一例を図
1に示す。図1は、固体高分子型燃料電池に用いられる
流路基板兼用セパレータ、およびそのセパレータを用い
た固体高分子型燃料電池の構造概念を示す斜視図であ
る。固体高分子電解質膜2の表裏両側にアノード3とカ
ソード4とが配置された膜/電極接合体(MEA)と、
燃料電池用セパレータ1とを交互に複数枚積層して集合
体としてのセルスタックが得られる。燃料電池用セパレ
ータ1、1は、膜/電極接合体(MEA)を両側から挟
んで配置される。燃料電池用セパレータ1の表面には、
溝部1aが形成され、水素ガスまたは空気の流路が確保
される。
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION An example of a fuel cell separator is shown in FIG. FIG. 1 is a perspective view showing a structure concept of a separator that also serves as a flow path substrate used in a solid polymer electrolyte fuel cell and a solid polymer electrolyte fuel cell using the separator. A membrane / electrode assembly (MEA) in which an anode 3 and a cathode 4 are arranged on both sides of the solid polymer electrolyte membrane 2;
A plurality of fuel cell separators 1 are alternately laminated to obtain a cell stack as an assembly. The fuel cell separators 1 and 1 are arranged so as to sandwich the membrane / electrode assembly (MEA) from both sides. On the surface of the fuel cell separator 1,
The groove portion 1a is formed to secure a flow path for hydrogen gas or air.

【0014】燃料電池用セパレータ1の構造について図
2により説明する。図2(a)、(b)、(c)は、図
1におけるA部拡大断面図である。図2(a)に示す燃
料電池用セパレータ1は、黒鉛材5、薄膜層6、金属材
7、薄膜層6、黒鉛材5とが順に積層された積層体で形
成されている。薄膜層6は、樹脂薄層から形成されてい
る。この場合、薄膜層6が密着層を形成する。
The structure of the fuel cell separator 1 will be described with reference to FIG. 2A, 2B, and 2C are enlarged cross-sectional views of the portion A in FIG. The fuel cell separator 1 shown in FIG. 2A is formed of a laminated body in which a graphite material 5, a thin film layer 6, a metal material 7, a thin film layer 6 and a graphite material 5 are laminated in this order. The thin film layer 6 is formed of a resin thin layer. In this case, the thin film layer 6 forms an adhesion layer.

【0015】図2(b)に示す燃料電池用セパレータ1
は、薄膜層6が導電層6aと密着層6bとから構成さ
れ、黒鉛材5、導電層6a、密着層6b、金属材7、密
着層6b、導電層6a、黒鉛材5とが順に積層された積
層体で形成されている。図2(c)に示す燃料電池用セ
パレータ1は、薄膜層6が導電層6a単独で構成され、
黒鉛材5、導電層6a、金属材7、導電層6a、黒鉛材
5とが順に積層された積層体で形成されている。
The fuel cell separator 1 shown in FIG. 2 (b).
The thin film layer 6 is composed of a conductive layer 6a and an adhesion layer 6b, and a graphite material 5, a conductive layer 6a, an adhesion layer 6b, a metal material 7, an adhesion layer 6b, a conductive layer 6a and a graphite material 5 are laminated in this order. It is formed of a laminated body. In the fuel cell separator 1 shown in FIG. 2 (c), the thin film layer 6 is composed of the conductive layer 6a alone,
The graphite material 5, the conductive layer 6a, the metal material 7, the conductive layer 6a, and the graphite material 5 are laminated in this order to form a laminated body.

【0016】上記図2(a)、(b)、(c)に示す燃
料電池用セパレータ1は、金属材7である金属板両主表
面に薄膜層6を形成し、その上に黒鉛粉末を直接圧縮成
形して黒鉛材5を形成する方法で得られる。金属板と黒
鉛材との間に両者を強固に固着させる薄膜層を形成する
ことで、密着性に優れ、機械的強度、耐食性や電気伝導
性に優れた固体高分子型燃料電池用セパレータを製造で
きる。また金属板と黒鉛材との間に接触抵抗を軽減する
ための導電層を設けることで電気伝導性をより改善する
ことができる。
In the fuel cell separator 1 shown in FIGS. 2 (a), 2 (b) and 2 (c), a thin film layer 6 is formed on both main surfaces of a metal plate, which is a metal material 7, and graphite powder is formed on the thin film layer 6. It is obtained by a method of forming the graphite material 5 by direct compression molding. By forming a thin film layer that firmly adheres both the metal plate and the graphite material, we manufacture a solid polymer fuel cell separator with excellent adhesion, mechanical strength, corrosion resistance and electrical conductivity. it can. Further, by providing a conductive layer for reducing the contact resistance between the metal plate and the graphite material, the electrical conductivity can be further improved.

【0017】金属材7の種類、大きさ、厚みに関しては
特に制約はなく導電性がありセパレータに必要な強度を
備えるものであればよい。具体的には鉄、鋼、ステンレ
ス鋼、アルミニウムやこれらの合金等の板材が金属材7
として使用できる。
There is no particular restriction on the type, size and thickness of the metal material 7, as long as it is electrically conductive and has the strength required for the separator. Specifically, a plate material such as iron, steel, stainless steel, aluminum or an alloy thereof is a metal material 7.
Can be used as

【0018】黒鉛材5は金属板表面を保護する耐食層で
あると同時に、電気を流す通電層でもあり、膨張黒鉛、
膨張化黒鉛、人造黒鉛、天然黒鉛、アセチレンブラック
やケッチェンブラックなどの導電性カーボンブラック、
コークス粉末、フェノール樹脂やフラン樹脂を炭化させ
たガラス状カーボン、ピッチを熱処理したメソカーボン
黒鉛、炭素繊維等の炭素質粉末あるいはこれらの混合物
を使用することができる。燃料電池用セパレータ1の黒
鉛材を圧縮成形のみで形成するためには、主として成形
性に優れた膨張黒鉛、膨張化黒鉛を使用するのが好まし
い。このとき黒鉛材の密度が低いと耐食性能が悪くなる
ので、1.6g/cm3 以上の成形密度であることが好まし
い。また、黒鉛材の厚みは、薄すぎる場合は耐食性が劣
ること、厚すぎる場合は導電性が低下してしまうこと、
高価な黒鉛原料を大量に使用することから、20μm〜150
0μm の範囲であることが好ましく 50μm〜800μm であ
ればさらに好ましい。
The graphite material 5 is not only a corrosion-resistant layer that protects the surface of the metal plate, but also a current-carrying layer through which electricity flows.
Expanded graphite, artificial graphite, natural graphite, conductive carbon black such as acetylene black and Ketjen black,
Coke powder, glassy carbon obtained by carbonizing a phenol resin or furan resin, mesocarbon graphite obtained by heat-treating pitch, carbonaceous powder such as carbon fiber, or a mixture thereof can be used. In order to form the graphite material of the fuel cell separator 1 only by compression molding, it is preferable to use expanded graphite or expanded graphite that is mainly excellent in moldability. At this time, if the density of the graphite material is low, the corrosion resistance is deteriorated, so that the molding density is preferably 1.6 g / cm 3 or more. Further, the thickness of the graphite material is poor corrosion resistance if it is too thin, the conductivity will be reduced if it is too thick,
Since a large amount of expensive graphite raw material is used, 20 μm-150
The range is preferably 0 μm, and more preferably 50 μm to 800 μm.

【0019】薄膜層6は黒鉛材5と金属材7とを相互に
密着させ、また相互に電気的に導通させることができる
材料で形成する。そのような材料としては樹脂材料が挙
げられる。樹脂材料であれば固体状、半固体状、液状で
あってもよい。具体的な樹脂材料としては、ポリエチレ
ン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、ポリスチレ
ン、ポリメタクリル酸メチル、ポリエチレンテレフタレ
ート、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンサ
ルファイド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポ
リカーボネート、ポリオキシメチレン、ポリアミド、ポ
リイミド、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポ
リベンズイミダゾール、ポリエーテルケトン、ポリエー
テルエーテルケトン、ポリアリレート、テトラフルオロ
エチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合
体、ポリクロロトリフルオロエチレン、エチレン−テト
ラフルオロエチレン共重合体、エチレン−クロロトリフ
ルオロエチレン共重合体、テトラフルオロエチレン−ヘ
キサフルオロプロピレン−フッ化ビニリデン共重合体、
ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、
ABS樹脂、AS樹脂、シンジオタクチックポリスチレ
ン、フェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、
エポキシ樹脂、尿素樹脂、アルキッド樹脂、フラン樹
脂、ポリウレタン樹脂、ポリカルボジイミド樹脂等が例
示できる。上記樹脂材料は単独あるいは混合物として使
用できる。
The thin film layer 6 is formed of a material that allows the graphite material 5 and the metal material 7 to be in close contact with each other and to be electrically connected to each other. A resin material is mentioned as such a material. The resin material may be solid, semi-solid, or liquid. Specific resin materials include polyethylene, polypropylene, polymethylpentene, polystyrene, polymethylmethacrylate, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyphenylene sulfide, polysulfone, polyether sulfone, polycarbonate, polyoxymethylene, polyamide, polyimide, poly. Ether imide, polyamide imide, polybenzimidazole, polyether ketone, polyether ether ketone, polyarylate, tetrafluoroethylene-perfluoroalkyl vinyl ether copolymer, polychlorotrifluoroethylene, ethylene-tetrafluoroethylene copolymer, ethylene -Chlorotrifluoroethylene copolymer, tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene-fluorinated Vinylidene copolymer,
Polyvinylidene fluoride, polytetrafluoroethylene,
ABS resin, AS resin, syndiotactic polystyrene, phenol resin, melamine resin, silicone resin,
Examples thereof include epoxy resin, urea resin, alkyd resin, furan resin, polyurethane resin, polycarbodiimide resin and the like. The above resin materials can be used alone or as a mixture.

【0020】上記樹脂材料は絶縁材料であるが、薄膜層
6として金属材7表面に形成し、黒鉛材5をその表面に
圧縮成形することにより、金属材7と黒鉛材5との間の
密着性が向上し、燃料電池用セパレータとして必要な抵
抗率が得られる。圧縮成形時に薄膜層が適度な変形や破
断をすることで金属材と黒鉛材との接触を起こし電気伝
導性が得られるものと考える。このため、密着層の厚さ
が薄すぎる場合は金属材と黒鉛材とが密着せず、厚さが
厚すぎる場合は金属材と黒鉛材の導通性が劣るので薄膜
層の厚さは、0.005μm 以上5μm 未満の範囲であること
が好ましく 1μm 以下であればさらに好ましい。
Although the above resin material is an insulating material, the thin film layer 6 is formed on the surface of the metal material 7, and the graphite material 5 is compression-molded on the surface of the metal material 7, so that the metal material 7 and the graphite material 5 adhere to each other. Property is improved, and the resistivity required for a fuel cell separator is obtained. It is considered that the metal material and the graphite material come into contact with each other due to appropriate deformation and breakage of the thin film layer during compression molding, so that electrical conductivity can be obtained. Therefore, if the thickness of the adhesion layer is too thin, the metal material and the graphite material do not adhere, and if the thickness is too thick, the conductivity of the metal material and the graphite material is poor, so the thickness of the thin film layer is 0.005. The thickness is preferably in the range of μm or more and less than 5 μm, more preferably 1 μm or less.

【0021】本発明においては、薄膜層6が 5μm 未満
の厚さで圧縮成形時の圧縮強度を高めることにより、金
属材7と黒鉛材5との間の接着力が向上する。また、接
着力の向上とともに、燃料電池用セパレータとして必要
な抵抗率である 1 × 10-2Ω・cm 以下の抵抗率が得ら
れた。このため、密着性の程度は、抵抗率の大きさで判
断できる。
In the present invention, the adhesive strength between the metal material 7 and the graphite material 5 is improved by increasing the compressive strength during compression molding with the thin film layer 6 having a thickness of less than 5 μm. Also, with the improvement of the adhesive force, the resistivity of 1 × 10 −2 Ω · cm or less, which is the resistivity required for the fuel cell separator, was obtained. Therefore, the degree of adhesion can be judged by the magnitude of the resistivity.

【0022】薄膜層6として好適な樹脂材料は、溶媒に
溶解するフッ素樹脂である。金属材表面に所定の厚さの
薄膜層を塗布により形成できるためである。溶媒に溶解
する好ましいフッ素樹脂としては、共重合フッ素樹脂が
挙げられる。特にテトラフルオロエチレン−ヘキサフル
オロプロピレン−フッ化ビニリデン共重合体が好まし
い。この共重合フッ素樹脂はケトン系またはエステル系
溶媒に可溶性で、金属材表面に対する接着性にも優れて
いる。テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピ
レン−フッ化ビニリデン共重合体の市販品としては、T
HV200、THV400、THV500等(住友スリ
ーエム社製商品名)が挙げられる。
A suitable resin material for the thin film layer 6 is a fluororesin which is soluble in a solvent. This is because a thin film layer having a predetermined thickness can be formed on the surface of the metal material by coating. Copolymerized fluororesin is mentioned as a preferable fluororesin which melt | dissolves in a solvent. In particular, a tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene-vinylidene fluoride copolymer is preferable. This copolymerized fluororesin is soluble in a ketone-based or ester-based solvent and has excellent adhesiveness to the surface of the metal material. Commercially available products of tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene-vinylidene fluoride copolymer include T
HV200, THV400, THV500 etc. (Sumitomo 3M product name) are mentioned.

【0023】薄膜層6として、導電性樹脂材料も使用で
きる。例えば、導電性を付与したポリアセチレンやポリ
アニリン、ポリピロール等のポリフェニレン系樹脂等が
挙げられる。この場合、薄膜層の厚さは、 5μm 以上で
あってもよい。
A conductive resin material can also be used as the thin film layer 6. For example, polyacetylene, polyaniline, polyphenylene-based resin such as polypyrrole, etc. to which conductivity is imparted can be used. In this case, the thin film layer may have a thickness of 5 μm or more.

【0024】薄膜層6は、上記樹脂材料からなる密着層
単独でもよいが、さらに導電層を積層した薄膜層であっ
てもよい。導電層を設けることで、さらに電気伝導性が
改善される。導電層は金属材の層と黒鉛材の層との接触
抵抗を軽減するものであればよく、具体的には金、白
金、パラジウム、銀、銅等の貴金属コーティングやIT
O(インジウム錫複合酸化物)、酸化錫、酸化亜鉛等の
導電性酸化物被膜が挙げられる。これら導電層の厚み
は、薄すぎる場合は金属材と黒鉛材との接触抵抗の軽減
に寄与せず、厚すぎる場合は高価な導電層材料を大量に
使用し、成膜時間も長くなるため製造コストの増加につ
ながる。具体的には 1nm 〜500nm であることが好まし
く、2nm 〜50nm であればさらに好ましい。
The thin film layer 6 may be an adhesion layer made of the above resin material alone, or may be a thin film layer in which a conductive layer is further laminated. Providing the conductive layer further improves the electrical conductivity. The conductive layer may be any layer as long as it reduces the contact resistance between the metal material layer and the graphite material layer, and specifically, a noble metal coating such as gold, platinum, palladium, silver, copper, or IT.
Conductive oxide coatings such as O (indium tin composite oxide), tin oxide, and zinc oxide are included. If the thickness of these conductive layers is too thin, it does not contribute to the reduction of contact resistance between the metal material and the graphite material, and if they are too thick, a large amount of expensive conductive layer materials are used, and the film formation time becomes long, so it is manufactured. This leads to increased costs. Specifically, it is preferably 1 nm to 500 nm, more preferably 2 nm to 50 nm.

【0025】次に、上記材料を用いた燃料電池用セパレ
ータの製造方法について説明する。 (1)金属材となる金属板を準備する。この金属板の表
面に必要に応じて導電層を形成する。 (2)導電層の形成は公知の薄膜形成方法を採用でき
る。例えば、湿式メッキ法、無電解メッキ法、真空蒸着
法、イオンプレーティング法、スパッタリング法等のP
VD法、CVD法が挙げられる。 (3)金属板単独、あるいは表面に導電層が形成された
金属板表面に薄膜層を形成する。薄膜形成方法として
は、5μm 未満の厚さを形成できる方法であればよい。
例えば、樹脂溶液あるいは樹脂分散液を用いたディッピ
ング法、スピンコーティング法、塗布やスプレー噴霧
法、また、粉体のプレス成形、真空蒸着法、スパッタリ
ング法等が挙げられる。 (4)表面に導電層が形成された金属板、表面に導電層
および薄膜層が順に形成された金属板、または、表面に
薄膜層が形成された金属板表面に、圧縮成形により黒鉛
材の層を形成する。圧縮成形の方法としては、油圧プレ
スやCIP(冷間等方圧成形)を採用できる。
Next, a method of manufacturing a fuel cell separator using the above material will be described. (1) Prepare a metal plate to be a metal material. A conductive layer is formed on the surface of the metal plate as needed. (2) For forming the conductive layer, a known thin film forming method can be adopted. For example, a wet plating method, an electroless plating method, a vacuum deposition method, an ion plating method, a sputtering method and the like P
The VD method and the CVD method are exemplified. (3) A thin film layer is formed on the surface of the metal plate alone or on the surface of the metal plate on which the conductive layer is formed. The thin film forming method may be any method as long as it can form a thickness of less than 5 μm.
For example, a dipping method using a resin solution or a resin dispersion, a spin coating method, a coating or spraying method, a powder press molding method, a vacuum vapor deposition method, a sputtering method and the like can be mentioned. (4) A metal plate having a conductive layer formed on the surface thereof, a metal plate having a conductive layer and a thin film layer formed on the surface in order, or a metal plate having a thin film layer formed on the surface thereof, and a graphite material Form the layers. As a compression molding method, a hydraulic press or CIP (cold isotropic pressure molding) can be adopted.

【0026】また、圧縮成形の際に、あらかじめガス流
路に相当する形状を有した金型を使用して、流路基板一
体型セパレータを成形することもできる。金型の一例を
図3および図4に示す。図3および図4は金型の断面図
である。図3は、金型ダイ8に保持された上型9と下型
10との間に黒鉛材5の粉末、表面に薄膜層6が形成さ
れた金属材7、黒鉛材5の粉末の順に積層して油圧プレ
ス等で型締めを行ない、流路基板一体型セパレータを成
形する例である。図4は、型締めを行なう際に、同時に
金属板の成形を行なう例である。
Further, during compression molding, a mold having a shape corresponding to a gas flow path in advance may be used to mold the flow path substrate integrated separator. An example of the mold is shown in FIGS. 3 and 4. 3 and 4 are sectional views of the mold. In FIG. 3, the powder of the graphite material 5 is held between the upper die 9 and the lower die 10 held by the die die 8, the metal material 7 having the thin film layer 6 formed on the surface, and the powder of the graphite material 5 are laminated in this order. Then, the mold is clamped by a hydraulic press or the like to mold the flow path substrate integrated separator. FIG. 4 shows an example in which the metal plate is formed at the same time when the mold is clamped.

【0027】本発明の燃料電池用セパレータは、機械的
強度やガス不透過性は金属材によって、耐食性、耐酸性
は表面に形成された黒鉛材によって維持され、金属材と
黒鉛材の密着力は密着性に優れた薄膜層を形成すること
で十分に保持される。金属材に黒鉛材が薄く形成された
構造であることから電気伝導性に優れる。また、機械的
強度、ガス不透過性が高い金属材を用いることによっ
て、黒鉛単独、樹脂単独系のセパレータに比較して薄型
構造にできる。このため、黒鉛単独、樹脂単独系のセパ
レータと同等以上の性能が得られる。また、接触抵抗を
抑制する導電層を形成すれば、さらに電気伝導性の向上
が図れる。
In the fuel cell separator of the present invention, the mechanical strength and gas impermeability are maintained by the metal material, and the corrosion resistance and the acid resistance are maintained by the graphite material formed on the surface, and the adhesion between the metal material and the graphite material is maintained. It is sufficiently retained by forming a thin film layer having excellent adhesion. Since the graphite material is thinly formed on the metal material, it has excellent electrical conductivity. Further, by using a metal material having high mechanical strength and gas impermeability, a thinner structure can be obtained as compared with a graphite-only or resin-only separator. For this reason, performance equal to or higher than that of the graphite-only or resin-only separator is obtained. Further, by forming a conductive layer that suppresses contact resistance, electrical conductivity can be further improved.

【0028】また、金属材は高価なステンレス鋼等を使
用する必要はなく、さらに材料が高価である黒鉛材の
層、導電層は厚みが薄いのでその使用量が少ないため、
工業生産性に優れる。黒鉛層は単純な圧縮成形で形成さ
れることから、樹脂材料成形時の加熱・冷却が不必要で
サイクルタイムを短くでき、さらにガス流路に相当する
溝部も一回で成形が可能であることから、切削工程等の
後加工も不必要である。従って、製造工程を短縮でき製
造性に優れた燃料電池用セパレータが得られる。
Further, it is not necessary to use expensive stainless steel or the like as the metal material, and since the graphite material layer and the conductive layer, which are expensive materials, are thin, the amount used is small,
Excellent in industrial productivity. Since the graphite layer is formed by simple compression molding, heating / cooling is unnecessary when molding the resin material, the cycle time can be shortened, and the groove part corresponding to the gas flow path can be molded once. Therefore, post-processing such as a cutting process is unnecessary. Therefore, the manufacturing process can be shortened and a fuel cell separator having excellent manufacturability can be obtained.

【0029】得られた燃料電池用セパレータは金属材と
黒鉛材との複合体であり、導電性、ガス不透過性、耐酸
性、耐腐食性、機械的強度に優れ、小型化が可能とな
る。そのため、このセパレータを用いることにより高性
能な固体高分子型燃料電池が得られる。
The obtained fuel cell separator is a composite of a metal material and a graphite material, and is excellent in conductivity, gas impermeability, acid resistance, corrosion resistance, mechanical strength, and can be miniaturized. . Therefore, a high performance polymer electrolyte fuel cell can be obtained by using this separator.

【0030】金属材を用いないで、膨張化黒鉛粉末を圧
縮成形して得られる燃料電池用セパレータの製造方法に
ついて、図5を用いて以下に説明する。図5は燃料電池
用セパレータの分解斜視図である。この方法は樹脂成形
で流路溝を形成する際に発生するクラックやセパレータ
板のソリを防止する方法として好適である。図5に示す
ように、膨張化黒鉛粉末を圧縮成形して3枚の板状成形
体を得る。第2の黒鉛板となる上板11および下板13
にはそれぞれ燃料ガスと酸化剤ガス流路となる孔11a
および13aが形成されている。また、それぞれの流路
の端部にガスを供給または流路からガスを排出するため
の貫通孔11bおよび13bが形成されている。さら
に、反対面のガス流路にガスを供給またはガス流路から
ガスを排出するための貫通孔11cおよび13cがあい
ているが、この貫通孔11cおよび13cは流路となる
孔11aおよび13aに連結せず独立している。第1の
黒鉛板となる中板12には上板11および下板13のガ
ス流路にガスを供給またはガス流路からガスを排出する
ための貫通孔12aがあいている。燃料電池用セパレー
タは、上板11、中板12および下板13を積み重ね、
上下から加圧することにより圧着することで得られる。
その際、上板11および下板13のガス流路孔11aお
よび13aには、溝が崩れることを防ぐ目的で、流路形
状にあった構造物を挿入しておくことが好ましい。この
構造物は加圧治具に一体でもよい。また、板の側面に形
状を拘束する構造物を設けることも形状を保つ上で好ま
しい。ガスの流路は燃料電池の大きさや効率に応じて任
意の設計が可能である。例えば、ガスの供給・排出の効
率を上げるため、ガス流路の系統を複数にすることもで
き、その際には供給・排出穴は複数となる。燃料電池の
冷却水の流路を設けることもできる。
A method for manufacturing a fuel cell separator obtained by compression-molding expanded graphite powder without using a metal material will be described below with reference to FIG. FIG. 5 is an exploded perspective view of the fuel cell separator. This method is suitable as a method for preventing cracks and warpage of the separator plate that occur when forming the flow channel by resin molding. As shown in FIG. 5, the expanded graphite powder is compression-molded to obtain three plate-shaped molded bodies. Upper plate 11 and lower plate 13 which are second graphite plates
The holes 11a serving as fuel gas and oxidant gas flow paths, respectively.
And 13a are formed. Further, through holes 11b and 13b for supplying gas or discharging gas from the flow paths are formed at the ends of the respective flow paths. Further, through holes 11c and 13c for supplying gas to or discharging gas from the gas flow path are formed in the gas flow path on the opposite surface. These through holes 11c and 13c are provided in the holes 11a and 13a, which are flow paths. It is independent without being linked. The middle plate 12 serving as the first graphite plate has through holes 12a for supplying gas to the gas passages of the upper plate 11 and the lower plate 13 or for discharging gas from the gas passages. The fuel cell separator includes an upper plate 11, a middle plate 12, and a lower plate 13 stacked one on top of the other.
It can be obtained by pressure bonding from above and below.
At that time, it is preferable to insert a structure having a flow channel shape into the gas flow channel holes 11a and 13a of the upper plate 11 and the lower plate 13 in order to prevent the grooves from collapsing. This structure may be integrated with the pressing jig. It is also preferable to provide a structure for restraining the shape on the side surface of the plate in order to maintain the shape. The gas flow path can be designed arbitrarily according to the size and efficiency of the fuel cell. For example, in order to increase the efficiency of gas supply / discharge, a plurality of gas flow path systems can be used, and in this case, there are a plurality of supply / discharge holes. It is also possible to provide a flow path for cooling water of the fuel cell.

【0031】また、上板11、中板12および下板13
の積層は相互に電気的に導通して、かつ相互に密着させ
る樹脂薄膜層を介して積層することができる。また、こ
のセパレータに撥水性を付与するため表面エネルギーの
小さな物質を塗布したり、あるいはこれらを膨張化黒鉛
粉末に少量(8重量%以下)配合して成形することがで
きる。塗布あるいは添加する物質を変更することで、逆
に親水性を付与することもできる。また、膨張化黒鉛の
一部を鱗片状黒鉛で置き換えたり、炭素繊維などの充填
材で補強することもできる。さらに中板12を耐食性の
よい金属で構成したり、あるいは中心部に金属板を配置
し、高強度化するなどの構造を採用することもできる。
Further, the upper plate 11, the middle plate 12 and the lower plate 13
Can be laminated via resin thin film layers that are electrically connected to each other and are in close contact with each other. Further, in order to impart water repellency to this separator, a substance having a small surface energy can be applied, or a small amount (8% by weight or less) of these substances can be added to the expanded graphite powder to be molded. On the contrary, hydrophilicity can be imparted by changing the substance to be applied or added. In addition, a part of the expanded graphite can be replaced with flaky graphite, or can be reinforced with a filler such as carbon fiber. Further, it is possible to adopt a structure in which the middle plate 12 is made of a metal having good corrosion resistance, or a metal plate is arranged in the center to increase the strength.

【0032】[0032]

【実施例】実施例1〜10および比較例1〜4 縦 80mm×幅 50mm×厚さ 1mm の金属(鉄)板に、表1
に示す条件で導電層、薄膜層、黒鉛材を形成した。導電
層は、真空蒸着法(Au)と、マグネトロンスパッタリ
ング法(ITO)を用いて形成した。薄膜層はケトン系
溶媒溶解性のフッ素樹脂であるTHV200P(住友ス
リーエム社製)をアセトンに溶解し、ディッピング法に
て形成した。薄膜層の膜厚は、ディッピング液濃度、引
き上げ速度等で制御した。黒鉛材は膨張化黒鉛粉末KE
X(日本黒鉛工業社製)を油圧プレスで成形した。黒鉛
材の成形密度は成形圧力によって制御した。得られた燃
料電池用セパレータを抵抗率測定および耐食性試験によ
り評価した。抵抗率測定は4探針法により印加電流 100
mA にて測定した。耐食性試験は、90℃飽和水蒸気雰囲
気中でPH 2 に調整されたH2SO4水溶液を成形体表
面に噴霧し 250 時間の耐久試験を行なった。耐久試験
後、目視にて腐食が見られない場合を○で、腐食した場
合を×で示した。結果を表1に示す。
[Examples] Examples 1 to 10 and Comparative Examples 1 to 4 Table 1 was prepared on a metal (iron) plate having a length of 80 mm, a width of 50 mm and a thickness of 1 mm.
A conductive layer, a thin film layer, and a graphite material were formed under the conditions shown in. The conductive layer was formed using a vacuum evaporation method (Au) and a magnetron sputtering method (ITO). The thin film layer was formed by dipping the THV200P (Sumitomo 3M), which is a ketone-based solvent-soluble fluororesin, in acetone. The film thickness of the thin film layer was controlled by the concentration of the dipping liquid, the pulling rate, and the like. Graphite material is expanded graphite powder KE
X (manufactured by Nippon Graphite Industry Co., Ltd.) was molded by a hydraulic press. The molding density of the graphite material was controlled by the molding pressure. The obtained fuel cell separator was evaluated by a resistivity measurement and a corrosion resistance test. The resistivity was measured by applying an applied current of 100 by the 4-probe method
Measured in mA. For the corrosion resistance test, an H 2 SO 4 aqueous solution adjusted to PH 2 was sprayed on the surface of the molded product in a saturated steam atmosphere at 90 ° C., and a durability test was conducted for 250 hours. After the durability test, the case where no corrosion was visually observed is indicated by ◯, and the case where corrosion was observed is indicated by x. The results are shown in Table 1.

【0033】[0033]

【表1】 [Table 1]

【0034】各実施例は、いずれも抵抗率が 1×10-2Ω
・cm 以下と低く、また耐食性に優れていた。なお、実施
例7は導電層を設けたが、その導電層が薄いため抵抗率
は実施例1〜6と同等であった。比較例1では、薄膜層
がないため鉄板と黒鉛材とが接着しなかった。比較例2
では、薄膜層が厚すぎたためセパレータに要求される 1
×10-2Ω・cm 以下の抵抗率が得られなかった。比較例3
では、黒鉛層の成形密度が低すぎたため十分な耐食性能
が得られなかった。比較例4では、黒鉛材が薄すぎたた
め十分な耐食性能が得られなかった。
Each of the examples has a resistivity of 1 × 10 −2 Ω.
・ Low as cm or less and excellent in corrosion resistance. Although the conductive layer was provided in Example 7, the resistivity was equivalent to those in Examples 1 to 6 because the conductive layer was thin. In Comparative Example 1, the iron plate and the graphite material did not adhere because there was no thin film layer. Comparative example 2
Then the thin film layer is too thick and is required for the separator 1
A resistivity below × 10 -2 Ω · cm could not be obtained. Comparative Example 3
However, since the molding density of the graphite layer was too low, sufficient corrosion resistance could not be obtained. In Comparative Example 4, the graphite material was too thin to obtain sufficient corrosion resistance.

【0035】実施例11 図3に示す金型を用いて、圧縮成形法により燃料電池用
セパレータを作製した。セパレータ形状は、縦×横の長
さが 100mm×100mm で、金属(鉄)板の厚さが0.3mm 、
溝深さが 0.7mm 、溝底部における黒鉛材の厚さが 0.15
mm 、全体の厚さが 2mm である。得られた燃料電池用セ
パレータについて、抵抗率、耐食性を評価した結果、抵
抗率は 6〜7×10-3Ω・cmであり、また実施例1の条件で
測定した耐食性も良好であった。この結果、ガス流路溝
付きセパレータであっても圧縮成形で作製できた。
Example 11 A fuel cell separator was produced by compression molding using the mold shown in FIG. The shape of the separator is 100mm x 100mm in length x width, and the thickness of the metal (iron) plate is 0.3mm.
The groove depth is 0.7 mm, and the thickness of the graphite material at the groove bottom is 0.15
mm, the total thickness is 2 mm. As a result of evaluating the resistivity and the corrosion resistance of the obtained fuel cell separator, the resistivity was 6 to 7 × 10 −3 Ω · cm, and the corrosion resistance measured under the conditions of Example 1 was also good. As a result, even the separator with the gas passage groove could be produced by compression molding.

【0036】実施例12 図4に示す金型を用いて、圧縮成形法により燃料電池用
セパレータを作製した。セパレータ形状は、縦×横の長
さが 100mm×100mm で、金属(鉄)板の厚さが0.2mm 、
溝深さが 0.7mm 、黒鉛材の厚さが 0.3mm 、全体の厚さ
が 1.5mm である。得られた燃料電池用セパレータにつ
いて、抵抗率、耐食性を評価した結果、抵抗率は 6〜7
×10-3Ω・cmであり、また実施例1の条件で測定した耐
食性も良好であった。金属板も同時に圧縮成形すること
で、より薄型のガス流路溝付きセパレータが得られた。
Example 12 A fuel cell separator was produced by a compression molding method using the mold shown in FIG. The shape of the separator is 100mm x 100mm in length x width, and the thickness of the metal (iron) plate is 0.2mm.
The groove depth is 0.7 mm, the thickness of the graphite material is 0.3 mm, and the total thickness is 1.5 mm. The obtained fuel cell separator was evaluated for resistivity and corrosion resistance, and the resistivity was 6 to 7
It was × 10 -3 Ω · cm, and the corrosion resistance measured under the conditions of Example 1 was also good. By compression-molding the metal plate at the same time, a thinner separator with gas channel grooves was obtained.

【0037】実施例13 膨張化黒鉛粉末(日本黒鉛工業社製:KEX、平均粒径
16μm )を金型に充填し、常温で 100MPa の圧力で圧
縮し、50mm 角、3mm 厚さの板材を 3 枚成形した。機械
加工により図5に示した上、中、下の板のガス流路に相
当する孔11aおよび13aと、ガス供給・排出穴に相
当する孔12aをそれぞれ形成した。流路の幅wは 3mm
とした。この 3 枚の板を積層し、200MPa で圧着し、
両面に異なったガス流路を有すると共に、それぞれにガ
スを供給、または排出するための孔を有した一体のセパ
レータを得た。
Example 13 Expanded graphite powder (Nippon Graphite Industry Co., Ltd .: KEX, average particle size)
16 μm) was filled in a mold and compressed at room temperature under a pressure of 100 MPa to form three 50 mm square, 3 mm thick plate materials. As shown in FIG. 5, holes 11a and 13a corresponding to the gas passages in the upper and middle plates and a hole 12a corresponding to the gas supply / discharge holes were formed by machining, respectively. The width w of the flow path is 3 mm
And Laminate these 3 plates and crimp them at 200MPa,
An integrated separator having different gas flow paths on both sides and having holes for supplying or discharging gas was obtained.

【0038】比較例5 膨張化黒鉛粉末を鱗片状黒鉛(ロンザ社製:KS44、
平均粒径 18μm )に代える以外は実施例13と同様に
成形した。金型から取出した成形品は脆く、セパレータ
の形状を維持できなかった。
Comparative Example 5 Expanded graphite powder was converted into flake graphite (KS44, manufactured by Lonza Co., Ltd.).
The molding was performed in the same manner as in Example 13 except that the average particle size was changed to 18 μm). The molded product taken out of the mold was brittle and could not maintain the shape of the separator.

【0039】比較例6 黒鉛の成形体(グラファイト・ブロック)を切削加工
し、実施例13と同一の3 枚の板を作製した。この 3
枚を積層し、200MPa で圧着したところ、一旦密着した
ように見えたものの、積層と直角方向の力を加えたら容
易に層状剥離を起こし分離した。
Comparative Example 6 A graphite molded body (graphite block) was subjected to a cutting process to prepare the same three plates as in Example 13. This 3
When the sheets were laminated and pressure-bonded at 200 MPa, they seemed to be in close contact with each other once, but when a force in the direction perpendicular to the lamination was applied, they were easily delaminated and separated.

【0040】[0040]

【発明の効果】本発明の燃料電池用セパレータは、金属
材と黒鉛材との積層体からなリ、この金属材と黒鉛材と
が両者間を電気的に導通して、かつ相互に密着させる薄
膜層を介して積層されてなるので、機械的強度、耐食性
および電気伝導性に優れる。また、機械的強度、ガス不
透過性が高い金属材を用いることによって、黒鉛単独、
樹脂単独系のセパレータに比較して薄型構造にできる。
The fuel cell separator of the present invention comprises a laminate of a metal material and a graphite material, and the metal material and the graphite material are electrically connected to each other and adhere to each other. Since they are laminated via a thin film layer, they have excellent mechanical strength, corrosion resistance and electrical conductivity. In addition, by using a metal material having high mechanical strength and gas impermeability, graphite alone,
A thinner structure can be achieved as compared to a resin-based separator.

【0041】また、燃料電池用セパレータは、薄膜層が
金属材表面に形成された薄膜層であるので、金属材と黒
鉛材との密着性に優れる。特に、薄膜層が樹脂層である
ので、その樹脂層が溶媒に溶解するフッ素樹脂の層であ
るので、密着性により優れる。さらに薄膜層が樹脂層と
導電層との複合層であるので、金属材と黒鉛材との密着
性に優れるとともに、両者間の電気伝導性に優れる。
Further, in the fuel cell separator, since the thin film layer is a thin film layer formed on the surface of the metal material, the adhesion between the metal material and the graphite material is excellent. In particular, since the thin film layer is a resin layer, the resin layer is a layer of a fluororesin that is soluble in a solvent, and therefore the adhesiveness is more excellent. Furthermore, since the thin film layer is a composite layer of the resin layer and the conductive layer, the metal material and the graphite material are excellent in adhesiveness and the electrical conductivity between them is also excellent.

【0042】また、第1の黒鉛材と該黒鉛材を挟んで2
枚の第2の黒鉛材を積層する3層の黒鉛材積層体からな
る燃料電池用セパレータであって、第1および第2の黒
鉛材が膨張化黒鉛材であり、上記2枚の第2の黒鉛材に
ガス流路が該黒鉛材をくり貫いて形成されてなるので、
ガス流路となる溝を容易に、安価に形成することができ
る。また、原料に膨張化黒鉛を用いることにより、加熱
することなく、加圧のみで成形および積層圧着が可能で
あり、セパレータの低コスト化が実現できる。
In addition, the first graphite material and the graphite material are sandwiched between the two.
A fuel cell separator comprising a three-layer graphite material laminate in which a plurality of second graphite materials are laminated, wherein the first and second graphite materials are expanded graphite materials, and the two second Since the gas flow path is formed by penetrating the graphite material in the graphite material,
It is possible to easily and inexpensively form the groove serving as the gas flow path. Further, by using expanded graphite as a raw material, molding and lamination pressure bonding can be performed only by pressurization without heating, and cost reduction of the separator can be realized.

【0043】本発明の燃料電池用セパレータの製造方法
は、薄膜層が形成された金属面に黒鉛粉末を圧縮成形す
るので、切削工程等の後加工も不要となり、製造工程を
短縮でき製造性に優れる。
In the method for manufacturing a fuel cell separator of the present invention, since graphite powder is compression-molded on the metal surface on which the thin film layer is formed, post-processing such as a cutting step is unnecessary, and the manufacturing process can be shortened and manufacturability is improved. Excel.

【0044】本発明の燃料電池は、上記セパレータを用
いる固体高分子型燃料電池であるので、導電性、ガス不
透過性、耐酸性、耐腐食性、機械的強度等に優れ、小型
軽量で高性能な燃料電池となる。
Since the fuel cell of the present invention is a polymer electrolyte fuel cell using the above separator, it is excellent in conductivity, gas impermeability, acid resistance, corrosion resistance, mechanical strength, etc. It becomes a high performance fuel cell.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図1】固体高分子型燃料電池の構造概念を示す斜視図
である。
FIG. 1 is a perspective view showing a structural concept of a polymer electrolyte fuel cell.

【図2】燃料電池用セパレータの拡大断面図である。FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view of a fuel cell separator.

【図3】金型の一例を示す図である。FIG. 3 is a diagram showing an example of a mold.

【図4】金型の他の例を示す図である。FIG. 4 is a diagram showing another example of a mold.

【図5】燃料電池用セパレータの分解斜視図である。FIG. 5 is an exploded perspective view of a fuel cell separator.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1 燃料電池用セパレータ 2 固体高分子電解質膜 3 アノード 4 カソード 5 黒鉛材 6 薄膜層 7 金属材 8 金型ダイ 9 上型 10 下型 11 上板 12 中板 13 下板 1 Fuel cell separator 2 Solid polymer electrolyte membrane 3 anode 4 cathode 5 Graphite material 6 thin film layers 7 metal materials 8 die 9 Upper mold 10 Lower mold 11 Upper plate 12 Middle plate 13 Lower plate

Claims (12)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 金属材と黒鉛材との積層体からなる燃料
電池用セパレータであって、 前記金属材と前記黒鉛材とは、両者間を電気的に導通し
て、かつ相互に密着させる薄膜層を介して積層されてな
ることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
1. A fuel cell separator comprising a laminate of a metal material and a graphite material, wherein the metal material and the graphite material are electrically connected to each other and are in close contact with each other. A fuel cell separator, wherein the fuel cell separator is laminated by interposing layers.
【請求項2】 前記薄膜層は、前記金属材表面に形成さ
れた薄膜層であることを特徴とする請求項1記載の燃料
電池用セパレータ。
2. The fuel cell separator according to claim 1, wherein the thin film layer is a thin film layer formed on the surface of the metal material.
【請求項3】 前記薄膜層が樹脂層であることを特徴と
する請求項1または請求項2記載の燃料電池用セパレー
タ。
3. The fuel cell separator according to claim 1, wherein the thin film layer is a resin layer.
【請求項4】 前記樹脂層が溶媒に溶解するフッ素樹脂
の層であることを特徴とする請求項3記載の燃料電池用
セパレータ。
4. The fuel cell separator according to claim 3, wherein the resin layer is a fluororesin layer which is soluble in a solvent.
【請求項5】 前記薄膜層が樹脂層と導電層との複合層
であることを特徴とする請求項1記載の燃料電池用セパ
レータ。
5. The fuel cell separator according to claim 1, wherein the thin film layer is a composite layer of a resin layer and a conductive layer.
【請求項6】 前記金属材の両主表面に前記黒鉛材が前
記薄膜層を介して密着されてなることを特徴とする請求
項1記載の燃料電池用セパレータ。
6. The fuel cell separator according to claim 1, wherein the graphite material is adhered to both main surfaces of the metal material via the thin film layer.
【請求項7】 第1の黒鉛材と該黒鉛材を挟んで2枚の
第2の黒鉛材を積層する3層の黒鉛材積層体からなる燃
料電池用セパレータであって、前記第1および第2の黒
鉛材が膨張化黒鉛材であり、前記2枚の第2の黒鉛材に
ガス流路が該黒鉛材をくり貫いて形成されてなることを
特徴とする燃料電池用セパレータ。
7. A fuel cell separator comprising a first graphite material and a three-layer graphite material laminate in which two second graphite materials are laminated with the graphite material sandwiched between the first graphite material and the first and second graphite materials. 2. The fuel cell separator, wherein the graphite material of 2 is an expanded graphite material, and a gas flow path is formed in the two second graphite materials by hollowing the graphite material.
【請求項8】 前記第1の黒鉛材を貫通する貫通孔が前
記第2の黒鉛材のガス流路端に接する位置に形成されて
なることを特徴とする請求項7記載の燃料電池用セパレ
ータ。
8. The fuel cell separator according to claim 7, wherein a through hole penetrating through the first graphite material is formed at a position in contact with an end of the gas flow path of the second graphite material. .
【請求項9】 前記ガス流路または前記貫通孔が圧縮成
形または機械加工により形成されてなることを特徴とす
る請求項7または請求項8記載の燃料電池用セパレー
タ。
9. The fuel cell separator according to claim 7, wherein the gas flow path or the through hole is formed by compression molding or machining.
【請求項10】 前記第1の黒鉛材と第2の黒鉛材と
は、両者間を電気的に導通して、かつ相互に密着させる
樹脂薄膜層を介して積層されてなることを特徴とする請
求項7記載の燃料電池用セパレータ。
10. The first graphite material and the second graphite material are laminated via a resin thin film layer that electrically conducts them and makes them adhere to each other. The fuel cell separator according to claim 7.
【請求項11】 金属材表面に薄膜層を形成する工程
と、前記薄膜層が形成された金属材表面に黒鉛粉末を圧
縮成形する工程とを備えてなることを特徴とする燃料電
池用セパレータの製造方法。
11. A fuel cell separator comprising: a step of forming a thin film layer on the surface of a metal material; and a step of compression-molding graphite powder on the surface of the metal material on which the thin film layer is formed. Production method.
【請求項12】 燃料電池が固体高分子型燃料電池であ
り、該燃料電池に用いられるセパレータが請求項1ない
し請求項10のいずれか一項記載の燃料電池用セパレー
タであることを特徴とする燃料電池。
12. The fuel cell is a polymer electrolyte fuel cell, and the separator used in the fuel cell is the fuel cell separator according to any one of claims 1 to 10. Fuel cell.
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