JP2003200437A - Method for manufacturing heat conductive sheet - Google Patents

Method for manufacturing heat conductive sheet

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JP2003200437A
JP2003200437A JP2002002696A JP2002002696A JP2003200437A JP 2003200437 A JP2003200437 A JP 2003200437A JP 2002002696 A JP2002002696 A JP 2002002696A JP 2002002696 A JP2002002696 A JP 2002002696A JP 2003200437 A JP2003200437 A JP 2003200437A
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JP
Japan
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graphitized carbon
matrix material
conductive sheet
heat conductive
magnetic field
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JP2002002696A
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Japanese (ja)
Inventor
Shinya Tateda
伸哉 舘田
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Polymatech Co Ltd
Original Assignee
Polymatech Co Ltd
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Publication date
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a manufacturing method high in productivity capable of easily manufacturing a heat conductive sheet having excellent heat conductivity at a low cost. <P>SOLUTION: A magnetic field is applied to a polymer composition, which is prepared by adding graphite carbon fibers to a polymeric matrix material, to orient the graphite carbon fibers by the magnetic field and this polymer composition is cured or solidified in a sheetlike state to manufacture the heat conductive sheet. In this manufacturing method, the viscosity of the polymeric matrix material at the time of the magnetic orientation of the graphite carbon fibers is set to 0.025-100 (Pas) or the viscosity of the polymer composition at the time of the magnetic orientation of the graphic carbon fibers is set to 0.15-120 (Pas). The polymeric matrix material is preferably a thermoplastic material. <P>COPYRIGHT: (C)2003,JPO

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、高い熱伝導性を有
する熱伝導性シートの製造方法に関するものである。さ
らに詳しくは、電気機器等の半導体素子や電源、光源、
部品などにて発生する熱を外部に効果的に放散可能な高
い熱伝導性を有する熱伝導性シートの製造方法に関する
ものである。
TECHNICAL FIELD The present invention relates to a method for producing a heat conductive sheet having high heat conductivity. More specifically, semiconductor devices such as electrical equipment, power supplies, light sources,
The present invention relates to a method for manufacturing a heat conductive sheet having high heat conductivity that can effectively dissipate heat generated in parts and the like to the outside.

【0002】[0002]

【従来の技術】近年、電子機器の高性能化、小型化及び
軽量化に伴う半導体パッケージの高密度実装化やLSI
の高集積化や高速化などによって、電気機器内の各種電
子部品にて発生する熱が増大し、その熱対策が非常に重
要な課題となっている。
2. Description of the Related Art In recent years, with high performance, miniaturization and weight reduction of electronic equipment, high density mounting of semiconductor packages and LSI
Due to the higher integration and higher speed, heat generated by various electronic components in electric equipment increases, and countermeasures against the heat have become a very important issue.

【0003】そのため従来から、発熱源となる電子部品
等に、ヒートシンク等の放熱部材を、熱伝導性の良好な
熱伝導性シートを介して取り付けるという対策が一般的
に採られている。この熱伝導性シートは、発熱源となる
各種電子部品と放熱部材との接触熱抵抗を低減させ、各
種電子部品にて発生する熱を効率良く放熱部材に伝導す
る機能を果たす。
For this reason, conventionally, a measure has been generally taken in which a heat dissipation member such as a heat sink is attached to an electronic component or the like serving as a heat source via a heat conductive sheet having good heat conductivity. This heat conductive sheet has a function of reducing contact thermal resistance between various electronic components serving as a heat source and the heat radiating member, and efficiently conducting heat generated by the various electronic components to the heat radiating member.

【0004】この種の熱伝導性シートとしては、ゴムや
樹脂等の高分子マトリックス材料中に、熱伝導率の極め
て高い黒鉛化炭素繊維を熱伝導性充填剤として分散配合
したものが一般的に広く採用されている。その注目すべ
きものとして、高分子マトリックス材料中の黒鉛化炭素
繊維を一定方向に磁場配向させることにより、黒鉛化炭
素繊維の繊維軸方向の高熱伝導性を活かして、熱伝導性
を飛躍的に向上させたものがある。この熱伝導性シート
は、高分子マトリックス材料中に黒鉛化炭素繊維を含有
する高分子組成物に、外部から磁場を印加して前記黒鉛
化炭素繊維を一定方向に磁場配向させた後、該高分子組
成物をシート状に硬化又は固化することにより製造され
ている。
As this type of heat conductive sheet, generally, a material in which a graphitized carbon fiber having an extremely high heat conductivity is dispersed and blended as a heat conductive filler in a polymer matrix material such as rubber or resin. Widely adopted. It should be noted that, by orienting the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material in a fixed magnetic field, the high thermal conductivity in the fiber axis direction of the graphitized carbon fibers can be utilized to dramatically improve the thermal conductivity. There is something that I made. This heat conductive sheet is obtained by applying a magnetic field from the outside to a polymer composition containing graphitized carbon fibers in a polymer matrix material to orient the graphitized carbon fibers in a certain direction, and It is produced by curing or solidifying a molecular composition into a sheet.

【0005】[0005]

【発明が解決しようとする課題】近年、ノートパソコン
や携帯電話等の高性能な電子機器においては、高集積
化、高速化、小型化及び軽量化に伴い、各種電子部品等
にて発生する発熱量が増大している。そのため、従来に
も増してより一層高い熱伝導性を有する熱伝導性シート
が要望され、かかる高い熱伝導性を有する熱伝導性シー
トを簡易かつ低コストで製造可能な生産性の高い製造方
法の実現が切望されている。
In recent years, in high-performance electronic equipment such as a notebook computer and a mobile phone, heat generated by various electronic parts has become higher with higher integration, higher speed, smaller size and lighter weight. The quantity is increasing. Therefore, there is a demand for a heat conductive sheet having higher heat conductivity than ever before, and a highly productive manufacturing method capable of easily and inexpensively manufacturing a heat conductive sheet having such high heat conductivity. A long-awaited realization.

【0006】ところが、上記従来の製造方法において
は、黒鉛化炭素繊維の磁場配向時の条件により、高分子
マトリックス材料中の黒鉛化炭素繊維の配向度にバラツ
キが生じ易く、その配向制御を安定して行えなかった。
そのため、黒鉛化炭素繊維を一定方向に高度に磁場配向
させた熱伝導性シートを低コストで安定して製造するこ
とができないという問題があった。
However, in the above conventional manufacturing method, the degree of orientation of the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material tends to vary depending on the conditions of the magnetic field orientation of the graphitized carbon fibers, and the orientation control is stabilized. I could not do it.
Therefore, there is a problem in that a heat conductive sheet in which graphitized carbon fibers are highly magnetically oriented in a certain direction cannot be stably manufactured at low cost.

【0007】本発明は、上記課題を解決するためになさ
れたものであり、その目的は、優れた熱伝導性を有する
熱伝導性シートを簡易かつ低コストで製造可能な生産性
の高い製造方法を提供することにある。
The present invention has been made to solve the above problems, and an object thereof is a highly productive production method capable of producing a heat conductive sheet having excellent heat conductivity simply and at low cost. To provide.

【0008】[0008]

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、請求項1に記載の発明は、高分子マトリックス材料
中に黒鉛化炭素繊維を含有する高分子組成物に、磁場を
印加して前記黒鉛化炭素繊維を磁場配向させた後、該高
分子組成物をシート状に硬化又は固化する熱伝導性シー
トの製造方法であって、前記黒鉛化炭素繊維の磁場配向
時における高分子マトリックス材料の粘度を、0.02
5〜100(Pa・s)としたことを特徴とする。
In order to solve the above-mentioned problems, the invention according to claim 1 applies a magnetic field to a polymer composition containing a graphitized carbon fiber in a polymer matrix material. A method for producing a heat conductive sheet, comprising curing or solidifying the polymer composition into a sheet after orienting the graphitized carbon fibers in a magnetic field, the polymer matrix material being in the magnetic field orientation of the graphitized carbon fibers. Viscosity of 0.02
It is characterized in that it is set to 5 to 100 (Pa · s).

【0009】請求項2に記載の発明は、高分子マトリッ
クス材料中に黒鉛化炭素繊維を含有する高分子組成物
に、磁場を印加して前記黒鉛化炭素繊維を磁場配向させ
た後、該高分子組成物をシート状に硬化又は固化する熱
伝導性シートの製造方法であって、前記黒鉛化炭素繊維
の磁場配向時における高分子組成物の粘度を、0.15
〜120(Pa・s)としたことを特徴とする。
According to a second aspect of the present invention, a magnetic field is applied to a polymer composition containing a graphitized carbon fiber in a polymer matrix material to orient the graphitized carbon fiber, and A method for producing a heat conductive sheet, comprising hardening or solidifying a molecular composition into a sheet, wherein the polymer composition has a viscosity of 0.15 when the graphitized carbon fiber is oriented in a magnetic field.
It is characterized in that it is set to 120 (Pa · s).

【0010】請求項3に記載の発明は、請求項1又は請
求項2に記載の熱伝導性シートの製造方法において、前
記高分子マトリックス材料が熱可塑性材料であることを
特徴とする。
The invention described in claim 3 is the method for producing a heat conductive sheet according to claim 1 or 2, wherein the polymer matrix material is a thermoplastic material.

【0011】(作用)黒鉛化炭素繊維の磁場配向時にお
ける高分子マトリックス材料の粘度を0.025〜10
0(Pa・s)とする、又は、高分子組成物の粘度を
0.15〜120(Pa・s)とすることにより、高分
子マトリックス材料中の黒鉛化炭素繊維の磁場配向制御
が容易となり、黒鉛化炭素繊維を高度に配向させること
ができる。従って、黒鉛化炭素繊維の繊維軸方向の高熱
伝導性を活かして、熱伝導性を飛躍的に向上させた熱伝
導性シートを簡易かつ低コストで製造することができ
る。
(Operation) When the graphitized carbon fiber is oriented in the magnetic field, the viscosity of the polymer matrix material is 0.025 to 10
By setting 0 (Pa · s) or the viscosity of the polymer composition to 0.15 to 120 (Pa · s), it becomes easy to control the magnetic field orientation of the graphitized carbon fiber in the polymer matrix material. The graphitized carbon fiber can be highly oriented. Therefore, by taking advantage of the high thermal conductivity of the graphitized carbon fiber in the fiber axis direction, it is possible to easily and inexpensively manufacture a thermally conductive sheet with dramatically improved thermal conductivity.

【0012】また、高分子マトリックス材料として熱可
塑性材料を用いると、加熱するなどの温度制御を行うこ
とにより、高分子マトリックス材料或いは高分子組成物
の粘度調整を簡易に行うことができる。従って、高分子
マトリックス材料中の黒鉛化炭素繊維の磁場配向制御が
容易となり、高分子マトリックス材料中の黒鉛化炭素繊
維を高度に配向させて熱伝導性を飛躍的に向上させた熱
伝導性シートを簡易かつ低コストで製造することができ
る。
When a thermoplastic material is used as the polymer matrix material, the viscosity of the polymer matrix material or polymer composition can be easily adjusted by controlling the temperature such as heating. Therefore, it becomes easy to control the magnetic field orientation of the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material, and the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material are highly oriented so that the thermal conductivity is dramatically improved. Can be manufactured easily and at low cost.

【0013】[0013]

【発明の実施の形態】以下、本発明を具現化した実施の
形態について詳述する。本実施形態の熱伝導性シート
は、高分子マトリックス材料中に黒鉛化炭素繊維を含有
する高分子組成物に、外部から磁場を印加して前記黒鉛
化炭素繊維を磁場配向させた後、該高分子組成物をシー
ト状に硬化又は固化することにより製造される。
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION Embodiments embodying the present invention will be described in detail below. The thermally conductive sheet of the present embodiment, the polymer composition containing the graphitized carbon fiber in the polymer matrix material, after applying a magnetic field from the outside to orient the graphitized carbon fiber in the magnetic field, It is produced by curing or solidifying the molecular composition into a sheet.

【0014】高分子組成物は、高分子マトリックス材料
中に黒鉛化炭素繊維を分散配合することにより得られ
る。高分子マトリックス材料中に黒鉛化炭素繊維を混合
する際には、必要に応じて攪拌、脱泡、混練等の操作を
施すことができ、また、ブレンダー、ミキサー、ロー
ル、押出機などの公知の混合・混練装置を用いることが
できる。
The polymer composition is obtained by dispersing and blending graphitized carbon fibers in a polymer matrix material. When the graphitized carbon fibers are mixed in the polymer matrix material, operations such as stirring, defoaming, and kneading can be performed as necessary, and known blenders, mixers, rolls, extruders, etc. A mixing / kneading device can be used.

【0015】ここで用いる高分子マトリックス材料は、
特に限定されるものではなく、通常の熱可塑性樹脂、熱
可塑性エラストマー、反応硬化性樹脂、架橋ゴム等から
用途と要求性能に応じて選択すれば良いが、少なくと
も、常温で流動性のある液状の高分子マトリックス材料
であるか、又は、常温では固体で加熱により溶融して液
状と高分子マトリックス材料であることが要求される。
The polymer matrix material used here is
The material is not particularly limited, and may be selected from ordinary thermoplastic resins, thermoplastic elastomers, reaction curable resins, crosslinked rubbers, etc. according to the application and required performance, but at least it is a liquid liquid at room temperature. It is required to be a polymer matrix material, or a liquid and a polymer matrix material that is solid at room temperature and melts by heating.

【0016】この具体的な熱可塑性樹脂としては、ポリ
エチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重
合体などのエチレン−α−オレフィン共重合体、ポリメ
チルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、
ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリ
ビニルアルコール、ポリアセタール、ポリフッ化ビニリ
デンやポリテトラフルオロエチレン等のフッ素樹脂、ポ
リエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレー
ト、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリア
クリロニトリル、スチレン−アクリロニトリル共重合
体、ABS樹脂、ポリフェニレンエーテル(PPE)樹
脂、変性PPE樹脂、脂肪族及び芳香族ポリアミド類、
ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸及び
そのメチルエステルなどのポリメタクリル酸エステル
類、ポリアクリル酸類、ポリカーボネート、ポリフェニ
レンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホ
ン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポリ
ケトン、液晶ポリマー、シリコーン樹脂、アイオノマー
等が挙げられる。
Specific examples of the thermoplastic resin include polyethylene, polypropylene, ethylene-α-olefin copolymers such as ethylene-propylene copolymer, polymethylpentene, polyvinyl chloride, polyvinylidene chloride,
Polyvinyl acetate, ethylene-vinyl acetate copolymer, polyvinyl alcohol, polyacetal, fluororesin such as polyvinylidene fluoride and polytetrafluoroethylene, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polystyrene, polyacrylonitrile, styrene-acrylonitrile copolymer Polymers, ABS resins, polyphenylene ether (PPE) resins, modified PPE resins, aliphatic and aromatic polyamides,
Polyimide, polyamideimide, polymethacrylic acid esters such as polymethacrylic acid and its methyl ester, polyacrylic acid, polycarbonate, polyphenylene sulfide, polysulfone, polyethersulfone, polyethernitrile, polyetherketone, polyketone, liquid crystal polymer, silicone Examples thereof include resins and ionomers.

【0017】具体的な熱可塑性エラストマーとしては、
スチレン−ブタジエン又はスチレン−イソプレンブロッ
ク共重合体とその水添ポリマー、スチレン系熱可塑性エ
ラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、塩化
ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑
性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマ
ー、ポリアミド系熱可塑性エラストマー等が挙げられ
る。
Specific thermoplastic elastomers include
Styrene-butadiene or styrene-isoprene block copolymer and its hydrogenated polymer, styrene-based thermoplastic elastomer, olefin-based thermoplastic elastomer, vinyl chloride-based thermoplastic elastomer, polyester-based thermoplastic elastomer, polyurethane-based thermoplastic elastomer, polyamide-based Examples include thermoplastic elastomers.

【0018】具体的な反応性硬化性樹脂としては、エポ
キシ樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ベン
ゾシクロブテン樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエス
テル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、
ポリウレタン樹脂、ポリイミドシリコーン樹脂、熱硬化
型ポリフェニレンエーテル樹脂及び変性PPE樹脂等が
挙げられる。
Specific reactive curable resins include epoxy resin, polyimide resin, bismaleimide resin, benzocyclobutene resin, phenol resin, unsaturated polyester resin, diallyl phthalate resin, silicone resin,
Examples thereof include polyurethane resin, polyimide silicone resin, thermosetting polyphenylene ether resin, and modified PPE resin.

【0019】具体的な架橋ゴムとしては、天然ゴム、ブ
タジエンゴム、イソプレンゴム、スチレン−ブタジエン
共重合ゴム、ニトリルゴム、水添ニトリルゴム、クロロ
プレンゴム、エチレン−プロピレンゴム、塩素化ポリエ
チレン、クロロスルホン化ポリエチレン、ブチルゴム及
びハロゲン化ブチルゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴム、
シリコーンゴム等が挙げられる。
Specific cross-linked rubbers include natural rubber, butadiene rubber, isoprene rubber, styrene-butadiene copolymer rubber, nitrile rubber, hydrogenated nitrile rubber, chloroprene rubber, ethylene-propylene rubber, chlorinated polyethylene, and chlorosulfonate. Polyethylene, butyl rubber and halogenated butyl rubber, fluororubber, urethane rubber,
Examples thereof include silicone rubber.

【0020】これらのなかでも、シリコーンゴム、エポ
キシ樹脂、ポリウレタン樹脂、不飽和ポリエステル樹
脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ベンゾシク
ロブテン樹脂、フッ素樹脂、ポリフェニレンエーテル樹
脂、及び熱可塑性エラストマーより選ばれる少なくとも
1種、さらに好ましくは、シリコーンゴム、エポキシ樹
脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリウ
レタン樹脂、及び熱可塑性エラストマーより選ばれる少
なくとも1種の高分子マトリックス材料を用いること
が、耐熱性などの温度特性や電気的信頼性の観点から好
ましい。また、例えば、誘電率、誘電正接が小さくて高
周波領域での特性を要求される配線基板用途などには、
フッ素樹脂、熱硬化型ポリフェニレンエーテル樹脂、変
性PPE樹脂、ポリオレフィン系樹脂などを用いること
が好ましい。なお、反応性硬化性樹脂又は架橋ゴムの硬
化・架橋方法については、熱硬化法に限定されず、光硬
化法、湿気硬化法、付加反応法などの公知の方法を採用
することができる。
Among these, at least one selected from silicone rubber, epoxy resin, polyurethane resin, unsaturated polyester resin, polyimide resin, bismaleimide resin, benzocyclobutene resin, fluororesin, polyphenylene ether resin, and thermoplastic elastomer. It is preferable to use at least one polymer matrix material selected from the group consisting of silicone rubber, epoxy resin, unsaturated polyester resin, polyimide resin, polyurethane resin, and thermoplastic elastomer. It is preferable from the viewpoint of electrical reliability. In addition, for example, for wiring board applications where the dielectric constant and dielectric loss tangent are small and characteristics in the high frequency region are required,
It is preferable to use a fluororesin, a thermosetting polyphenylene ether resin, a modified PPE resin, a polyolefin resin, or the like. The curing / crosslinking method of the reactive curable resin or the crosslinked rubber is not limited to the thermosetting method, and known methods such as a photocuring method, a moisture curing method and an addition reaction method can be adopted.

【0021】一方、ここで用いる黒鉛化炭素繊維は、特
に限定されるものではなく、PAN系の黒鉛化炭素繊
維、レーヨン系の黒鉛化炭素繊維、ピッチ系の黒鉛化炭
素繊維等、公知の黒鉛化炭素繊維から適宜選択して用い
ることができるが、特に、熱伝導性に優れるピッチ系の
黒鉛化炭素繊維を用いることが好ましい。
On the other hand, the graphitized carbon fiber used here is not particularly limited, and known graphite such as PAN-based graphitized carbon fiber, rayon-based graphitized carbon fiber, and pitch-based graphitized carbon fiber. The carbonized carbon fiber can be appropriately selected and used, but it is particularly preferable to use a pitch-based graphitized carbon fiber having excellent thermal conductivity.

【0022】この黒鉛化炭素繊維の配合量は、高分子マ
トリックス材料100重量部当り、20〜500重量部
であることが好ましい。この黒鉛化炭素繊維の配合量が
20重量部未満であると、得られる熱伝導性シートの熱
伝導率が小さく放熱特性が劣るため好ましくない。一
方、黒鉛化炭素繊維の配合量が500重量部を越える
と、黒鉛化炭素繊維を高分子マトリックス材料中に均一
分散させることが困難になり、かつ、気泡の混入が避け
られず好ましくない。さらに好ましくは、高分子マトリ
ックス材料100重量部当り、40〜300重量部であ
る。
The blending amount of this graphitized carbon fiber is preferably 20 to 500 parts by weight per 100 parts by weight of the polymer matrix material. When the amount of the graphitized carbon fiber is less than 20 parts by weight, the heat conductivity of the resulting heat conductive sheet is small and the heat dissipation property is poor, which is not preferable. On the other hand, when the blending amount of the graphitized carbon fiber exceeds 500 parts by weight, it becomes difficult to uniformly disperse the graphitized carbon fiber in the polymer matrix material, and the inclusion of bubbles is unavoidable, which is not preferable. More preferably, it is 40 to 300 parts by weight per 100 parts by weight of the polymer matrix material.

【0023】なお、高分子マトリックス材料中に、必要
に応じてその他の熱伝導性充填剤、難燃剤、着色剤、安
定剤などを配合してもよい。その他の熱伝導性充填剤と
しては、例えば、具体的には、銀、銅或いは金などの金
属や、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ
素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、水酸
化アルミニウムなどセラミックスのほか、金属被覆樹
脂、他の形態の黒鉛化炭素繊維、黒鉛化されていない炭
素繊維、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビ
ーズ、ダイヤモンド粉などが挙げられる。これらの形態
は、例えば、粉末状、繊維状、鱗片状、ウィスカー状、
マイクロコイル状、ナノチューブ状など挙げられるが、
特に限定されるものではない。また、最終製品として得
られる熱伝導性高分子シートに、特に電気絶縁性が要求
される用途においては、酸化アルミニウム、酸化マグネ
シウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、
炭化ケイ素、水酸化アルミニウム等の電気絶縁性に優れ
る熱伝導性充填剤を併用することが好ましい。
If desired, other heat conductive fillers, flame retardants, colorants, stabilizers, etc. may be added to the polymer matrix material. Specific examples of the other thermally conductive fillers include metals such as silver, copper and gold, and ceramics such as aluminum oxide, magnesium oxide, boron nitride, aluminum nitride, silicon nitride, silicon carbide and aluminum hydroxide. Besides, metal-coated resin, other forms of graphitized carbon fiber, non-graphitized carbon fiber, natural graphite, artificial graphite, mesocarbon microbeads, diamond powder and the like can be mentioned. These forms include, for example, powder, fibrous, scale-like, whisker-like,
Examples include microcoils and nanotubes,
It is not particularly limited. Further, the heat conductive polymer sheet obtained as the final product, particularly in applications where electrical insulation is required, aluminum oxide, magnesium oxide, boron nitride, aluminum nitride, silicon nitride,
It is preferable to use together a thermally conductive filler having excellent electric insulation such as silicon carbide and aluminum hydroxide.

【0024】そして、上記の高分子組成物に、外部から
磁場を印加して黒鉛化炭素繊維を磁場配向させ、その配
向状態で高分子組成物をシート状に硬化又は固化させる
ことにより熱伝導性シートが得られる。
A magnetic field is applied to the above-mentioned polymer composition from the outside to orient the graphitized carbon fibers in the magnetic field, and the polymer composition is cured or solidified into a sheet in the oriented state to obtain thermal conductivity. A sheet is obtained.

【0025】ここで、本発明の製造方法においては、黒
鉛化炭素繊維の磁場配向時における高分子マトリックス
材料の粘度を0.025〜100(Pa・s)とする、
又は、黒鉛化炭素繊維の磁場配向時における高分子組成
物の粘度を0.15〜120(Pa・s)とすることが
要求される。この黒鉛化炭素繊維の磁場配向時における
高分子マトリックス材料又は高分子組成物の粘度を上記
範囲内とすることにより、高分子マトリックス材料中の
黒鉛化炭素繊維の磁場配向制御が容易となり、黒鉛化炭
素繊維を一定方向に高度に配向させることができ、高い
熱伝導性を有する熱伝導性シートを実現することができ
る。
Here, in the production method of the present invention, the viscosity of the polymer matrix material when the graphitized carbon fibers are oriented in the magnetic field is 0.025 to 100 (Pa · s).
Alternatively, the viscosity of the polymer composition when the graphitized carbon fiber is oriented in the magnetic field is required to be 0.15 to 120 (Pa · s). By setting the viscosity of the polymer matrix material or the polymer composition in the magnetic field orientation of the graphitized carbon fiber within the above range, it becomes easy to control the magnetic field orientation of the graphitized carbon fiber in the polymer matrix material and The carbon fibers can be highly oriented in a certain direction, and a heat conductive sheet having high heat conductivity can be realized.

【0026】一方、この磁場配向時における高分子マト
リックス材料の粘度が0.025(Pa・s)未満、又
は、高分子組成部の粘度が0.15(Pa・s)未満で
あると、外部振動や高分子マトリックス材料の熱流動な
どによって、黒鉛化炭素繊維の配向が安定しなくなり、
黒鉛化炭素繊維を高度に配向させて高い熱伝導性を有す
る熱伝導性シートを安定して製造することができなくな
る。また、高分子マトリックス材料中の黒鉛化炭素繊維
が自重により沈降して、高分子マトリックス材料中にお
ける黒鉛化炭素繊維の分散状態が不均一となってしま
い、高い熱伝導性を有する熱伝導性シートを安定して製
造することができなくなる。
On the other hand, when the viscosity of the polymer matrix material in this magnetic field orientation is less than 0.025 (Pa · s) or the viscosity of the polymer composition portion is less than 0.15 (Pa · s), Due to vibration and heat flow of the polymer matrix material, the orientation of the graphitized carbon fiber becomes unstable,
It becomes impossible to stably produce the heat conductive sheet having high heat conductivity by highly orienting the graphitized carbon fiber. In addition, the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material settle due to their own weight, and the dispersed state of the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material becomes non-uniform, resulting in a heat conductive sheet having high thermal conductivity. Can no longer be manufactured stably.

【0027】他方、この磁場配向時における高分子マト
リックス材料の粘度が100(Pa・s)より大きい、
又は、高分子組成物の粘度が120(Pa・s)より大
きいと、高分子マトリックス材料の流動性が殆どなくな
り、黒鉛化炭素繊維の配向が困難となり、高い熱伝導性
を有する熱伝導性シートを安定して製造することができ
なくなる。また、高分子マトリックス材料の流動性が極
めて悪くなるため加工性が悪化するばかりか、黒鉛化炭
素繊維を混合する際に多量の気泡が混入し、その気泡の
脱泡操作に時間が掛かるなど生産性が悪化する。
On the other hand, the viscosity of the polymer matrix material in this magnetic field orientation is larger than 100 (Pa · s),
Alternatively, when the viscosity of the polymer composition is higher than 120 (Pa · s), the fluidity of the polymer matrix material is almost lost, the orientation of the graphitized carbon fibers becomes difficult, and the heat conductive sheet having high heat conductivity. Can no longer be manufactured stably. In addition, the flowability of the polymer matrix material is extremely poor, which not only deteriorates the processability, but also a large amount of air bubbles are mixed in when the graphitized carbon fiber is mixed, and it takes time to remove the air bubbles. Sex deteriorates.

【0028】上記の高分子マトリックス材料又は高分子
組成物の粘度調整は、特に限定されるものではなく、各
種公知の方法により行えばよい。使用する高分子マトリ
ックス材料の種類やその温度条件などにより異なるが、
例えば、硬化剤或いは架橋剤等を添加することにより、
磁場配向時における高分子マトリックス材料又は高分子
組成物の高粘度化することができる。また、揮発性の有
機溶剤や低粘度の軟化剤或いは反応性可塑剤を添加する
ことにより、高分子マトリックス材料又は高分子組成物
の粘度を低粘度化することができる。さらに、加熱する
など温度制御を行うことによっても高分子マトリックス
材料又は高分子組成物の粘度調整が可能である。特に、
高分子マトリックス材料として熱可塑性材料を用いる場
合には、温度制御を行うことが簡易であるため効果的で
ある。なお、磁場配向時における粘度が上記粘度範囲に
ある高分子マトリックス材料を予め選択して用いても構
わない。
The viscosity of the above-mentioned polymer matrix material or polymer composition is not particularly limited, and various known methods may be used. Depending on the type of polymer matrix material used and its temperature conditions,
For example, by adding a curing agent or a crosslinking agent,
It is possible to increase the viscosity of the polymer matrix material or polymer composition during magnetic field orientation. Further, the viscosity of the polymer matrix material or polymer composition can be lowered by adding a volatile organic solvent, a low-viscosity softening agent or a reactive plasticizer. Furthermore, the viscosity of the polymer matrix material or polymer composition can be adjusted by controlling the temperature such as heating. In particular,
When a thermoplastic material is used as the polymer matrix material, it is effective because temperature control is easy. A polymer matrix material having a viscosity in the magnetic field orientation within the above viscosity range may be selected in advance and used.

【0029】黒鉛化炭素繊維を磁場配向させる外部磁場
は、その磁束密度が1〜15テスラであることが好まし
く、3〜10テスラであることがより好ましい。磁束密
度が1テスラ未満であると、磁場が弱く黒鉛化炭素繊維
の磁場配向が不十分となって黒鉛化炭素繊維を一定方向
に高度に配向させることができず、得られる熱伝導性シ
ートの熱伝導率が乏しくなる。磁束密度が15テスラを
越えると、黒鉛化炭素繊維を一定方向に高度に配向させ
ることは容易となるが、磁場発生装置やそのランニング
コストに多額の費用がかかり、工業的に優位性がなくな
る。
The external magnetic field for orienting the graphitized carbon fibers in the magnetic field preferably has a magnetic flux density of 1 to 15 Tesla, more preferably 3 to 10 Tesla. When the magnetic flux density is less than 1 tesla, the magnetic field is weak and the magnetic field orientation of the graphitized carbon fiber is insufficient, so that the graphitized carbon fiber cannot be highly oriented in a certain direction, and the resulting heat conductive sheet is The thermal conductivity becomes poor. When the magnetic flux density exceeds 15 tesla, it becomes easy to highly orient the graphitized carbon fibers in a certain direction, but the magnetic field generator and its running cost are expensive and the industrial advantage is lost.

【0030】高分子組成物をシート状に加工する方法
は、特に限定されるものではなく、公知の方法によって
行なわれる。例えば、高分子組成物が流動性のある液状
体である場合には、塗装、印刷、ディスペンサー、ポッ
ティング、ロール等を利用した方法で加工することがで
きる。また、高分子組成物が常温では固体で加熱により
融けて液状になる熱可塑性材料である場合は、金型を利
用した射出成形法、圧力成形法等の方法で加工すること
ができる。
The method of processing the polymer composition into a sheet is not particularly limited, and a known method is used. For example, when the polymer composition is a fluid liquid, it can be processed by a method using coating, printing, dispenser, potting, roll, or the like. When the polymer composition is a thermoplastic material that is solid at room temperature and melts into a liquid when heated, it can be processed by a method such as an injection molding method using a mold or a pressure molding method.

【0031】次に上記の熱伝導性シートの適用例につい
て説明する。この熱伝導性シートは、半導体素子、電源
或いは光源などの発熱部材と、プリント配線基板、放熱
板、放熱ゴムシート、半導体パッケージ用部品、ヒート
シンク、ヒートスプレッダー或いは筐体などの放熱部材
との間に介装するなどして用いられ、発熱部材にて発生
する熱を効果的に外部へ放散させる機能を果たす。
Next, an application example of the above-mentioned heat conductive sheet will be described. This heat conductive sheet is provided between a heat generating member such as a semiconductor element, a power source or a light source, and a heat radiating member such as a printed wiring board, a heat radiating plate, a heat radiating rubber sheet, a semiconductor package component, a heat sink, a heat spreader or a case. It is used by interposing, etc., and has the function of effectively dissipating the heat generated by the heat generating member to the outside.

【0032】図1に示す例では、プリント配線基板11
上に半導体素子12(ボールグリッドアレイ型半導体パ
ッケージ)が実装され、この半導体素子12と放熱器1
3との間に熱伝導性シート14を介装されている。
In the example shown in FIG. 1, the printed wiring board 11
The semiconductor element 12 (ball grid array type semiconductor package) is mounted on the semiconductor element 12 and the radiator 1.
A heat conductive sheet 14 is interposed between the sheet 3 and the sheet 3.

【0033】図2に示す例では、プリント配線基板11
上に半導体素子12(チップサイズ型半導体パッケー
ジ)が実装され、このプリント配線基板11と半導体素
子12との間に熱伝導性シート14が介装されている。
In the example shown in FIG. 2, the printed wiring board 11
A semiconductor element 12 (chip size type semiconductor package) is mounted thereon, and a heat conductive sheet 14 is interposed between the printed wiring board 11 and the semiconductor element 12.

【0034】図3に示す例では、プリント配線基板11
上に半導体素子12(ピングリッドアレイ型半導体パッ
ケージ)が実装され、この半導体素子12とヒートシン
ク15との間に熱伝導性シート14が介装されている。
In the example shown in FIG. 3, the printed wiring board 11 is used.
A semiconductor element 12 (pin grid array type semiconductor package) is mounted on the semiconductor element 12, and a heat conductive sheet 14 is interposed between the semiconductor element 12 and a heat sink 15.

【0035】図4に示す例では、プリント配線基板11
上に複数の実装部品16が装着され、これら複数の実装
部品16と筐体17との間に熱伝導性シート14が介装
されている。
In the example shown in FIG. 4, the printed wiring board 11
A plurality of mounting components 16 are mounted on the top, and the heat conductive sheet 14 is interposed between the plurality of mounting components 16 and the housing 17.

【0036】以上詳述したように、本実施形態によれば
以下の作用効果が奏される。 ・ 黒鉛化炭素繊維の磁場配向時における高分子マトリ
ックス材料の粘度を0.025〜100(Pa・s)と
するか、又は、高分子組成物の粘度を0.15〜120
(Pa・s)とすることにより、高分子マトリックス材
料中の黒鉛化炭素繊維の磁場配向制御が容易となり、黒
鉛化炭素繊維を高度に配向させることができる。従っ
て、黒鉛化炭素繊維の繊維軸方向の高熱伝導性を活かし
て、熱伝導性を飛躍的に向上させた熱伝導性シートを簡
易かつ低コストで製造することができる。そのため、電
気機器などに使用される半導体素子や電源、光源などの
部品から発生する多大な熱を放散できる高い熱伝導性を
有する熱伝導性シートを簡易かつ低コストで製造可能な
生産性の高い製造方法を実現することができる。
As described in detail above, according to this embodiment, the following operational effects are exhibited. The viscosity of the polymer matrix material when the graphitized carbon fiber is oriented in the magnetic field is 0.025 to 100 (Pa · s), or the viscosity of the polymer composition is 0.15 to 120.
By setting (Pa · s), it becomes easy to control the magnetic field orientation of the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material, and the graphitized carbon fibers can be highly oriented. Therefore, by taking advantage of the high thermal conductivity of the graphitized carbon fiber in the fiber axis direction, it is possible to easily and inexpensively manufacture a thermally conductive sheet with dramatically improved thermal conductivity. Therefore, it is possible to easily and inexpensively manufacture a heat conductive sheet having high thermal conductivity capable of dissipating a large amount of heat generated from components such as a semiconductor element used in electric equipment, a power source, and a light source, which has high productivity. A manufacturing method can be realized.

【0037】・ 高分子マトリックス材料として熱可塑
性材料を用いることにより、加熱するなどの温度制御を
行って、高分子マトリックス材料或いは高分子組成物の
粘度調整を簡易に行うことができる。従って、高分子マ
トリックス材料中の黒鉛化炭素繊維の磁場配向制御が容
易となり、高分子マトリックス材料中の黒鉛化炭素繊維
を高度に配向させて熱伝導性を飛躍的に向上させた熱伝
導性シートを簡易かつ低コストで製造することができ
る。すなわち、優れた熱伝導性を有する熱伝導性シート
を簡易かつ低コストで製造可能な生産性の高い製造方法
を実現することができる。
By using a thermoplastic material as the polymer matrix material, it is possible to easily control the viscosity of the polymer matrix material or the polymer composition by controlling the temperature such as heating. Therefore, it becomes easy to control the magnetic field orientation of the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material, and the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material are highly oriented so that the thermal conductivity is dramatically improved. Can be manufactured easily and at low cost. That is, it is possible to realize a highly productive manufacturing method capable of easily and inexpensively manufacturing a heat conductive sheet having excellent heat conductivity.

【0038】[0038]

【実施例】以下、実施例及び比較例を挙げて前記実施形
態をさらに詳細に説明するが、これらは本発明の範囲を
何ら制限するものではない。
EXAMPLES The above embodiments will be described in more detail with reference to examples and comparative examples, but these do not limit the scope of the present invention.

【0039】(実施例1〜実施例4)高分子マトリック
ス材料として付加型の液状シリコーンゴム(常温での粘
度:0.025(Pa・s)、0.1(Pa・s)、1
(Pa・s)、100(Pa・s))100重量部に、
シランカップリング剤で表面処理を施した黒鉛化炭素繊
維100重量部、酸化アルミニウム粉末40重量部、水
酸化アルミニウム粉末20重量部を混合分散して高分子
組成物を調製した。得られた高分子組成物の常温での粘
度は、それぞれ0.175(Pa・s)、0.665
(Pa・s)、1.56(Pa・s)、100.84
(Pa・s)であった。そして、得られた高分子組成物
に、常温で磁場を印加して黒鉛化炭素繊維を一定方向に
磁場配向させた後、熱硬化して厚み2mmの熱伝導性シ
ートを作製した。
(Examples 1 to 4) Addition type liquid silicone rubber as a polymer matrix material (viscosity at room temperature: 0.025 (Pa · s), 0.1 (Pa · s), 1
(Pa · s), 100 (Pa · s)) 100 parts by weight,
A polymer composition was prepared by mixing and dispersing 100 parts by weight of graphitized carbon fiber surface-treated with a silane coupling agent, 40 parts by weight of aluminum oxide powder, and 20 parts by weight of aluminum hydroxide powder. The viscosity of the obtained polymer composition at room temperature is 0.175 (Pa · s) and 0.665, respectively.
(Pa · s), 1.56 (Pa · s), 100.84
(Pa · s). Then, a magnetic field was applied to the obtained polymer composition at room temperature to orient the graphitized carbon fibers in a certain direction and then thermoset to prepare a heat conductive sheet having a thickness of 2 mm.

【0040】(比較例1〜比較例2)高分子マトリック
ス材料として付加型の液状シリコーンゴム(常温での粘
度:0.02(Pa・s)、120(Pa・s))10
0重量部に、シランカップリング剤で表面処理を施した
黒鉛化炭素繊維100重量部、酸化アルミニウム粉末4
0重量部、水酸化アルミニウム粉末20重量部を混合分
散して高分子組成物を調製した。得られた高分子組成物
の常温での粘度は、それぞれ0.136(Pa・s)、
121.64(Pa・s)であった。そして、得られた
高分子組成物に、常温で磁場を印加して黒鉛化炭素繊維
を一定方向に磁場配向させた後、熱硬化して厚み2mm
の熱伝導性シートを作製した。
Comparative Examples 1 and 2 Addition type liquid silicone rubber (viscosity at room temperature: 0.02 (Pa · s), 120 (Pa · s)) as a polymer matrix material 10
0 parts by weight, 100 parts by weight of graphitized carbon fiber surface-treated with a silane coupling agent, aluminum oxide powder 4
A polymer composition was prepared by mixing and dispersing 0 part by weight and 20 parts by weight of aluminum hydroxide powder. The viscosity of the obtained polymer composition at room temperature is 0.136 (Pa · s),
It was 121.64 (Pa * s). Then, a magnetic field is applied to the obtained polymer composition at room temperature to orient the graphitized carbon fibers in a certain direction and then thermoset to have a thickness of 2 mm.
The heat conductive sheet of was produced.

【0041】上記実施例1〜実施例4、比較例1及び比
較例2で作製した熱伝導性シートにおける黒鉛化炭素繊
維の配向性を評価した結果を表1に示す。なお、黒鉛化
炭素繊維の配向性の配向は、非常に良好な場合を◎、良
好な場合を○、配向状態が悪い場合を×とした。また、
各熱伝導性シートのシート厚み方向の熱伝導率及び熱抵
抗を測定した結果を表1に示す。
Table 1 shows the results of evaluating the orientation of the graphitized carbon fibers in the heat conductive sheets prepared in Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 and 2. The orientation of the graphitized carbon fiber was evaluated as ⊚ when it was very good, ◯ when it was good, and × when it was in a poor alignment state. Also,
Table 1 shows the results of measuring the thermal conductivity and the thermal resistance of each thermally conductive sheet in the sheet thickness direction.

【0042】[0042]

【表1】 (実施例5〜実施例6)高分子マトリックス材料として
固体パラフィンの溶融物(溶融状態の粘度:0.025
(Pa・s)、0.1(Pa・s))100重量部に、
シランカップリング剤で表面処理を施した黒鉛化炭素繊
維100重量部、酸化アルミニウム粉末40重量部、水
酸化アルミニウム粉末20重量部を混合分散して高分子
組成物を調製した。得られた溶融状態の高分子組成物の
粘度は、それぞれ0.154(Pa・s)、0.682
(Pa・s)であった。そして、この溶融状態の高分子
組成物に、磁場を印加して黒鉛化炭素繊維を一定方向に
磁場配向させた後、冷却固化して厚み2mmの熱伝導性
シートを作製した。
[Table 1] Examples 5 to 6 Melt of solid paraffin as a polymer matrix material (viscosity in molten state: 0.025
(Pa · s), 0.1 (Pa · s)) 100 parts by weight,
A polymer composition was prepared by mixing and dispersing 100 parts by weight of graphitized carbon fiber surface-treated with a silane coupling agent, 40 parts by weight of aluminum oxide powder, and 20 parts by weight of aluminum hydroxide powder. The viscosity of the obtained polymer composition in the molten state was 0.154 (Pa · s) and 0.682, respectively.
(Pa · s). Then, a magnetic field was applied to this molten polymer composition to orient the graphitized carbon fibers in a fixed direction and then cooled and solidified to prepare a heat conductive sheet having a thickness of 2 mm.

【0043】(比較例3)高分子マトリックス材として
固体パラフィンの溶融物(溶融状態の粘度:0.02
(Pa・s))100重量部に、シランカップリング剤
で表面処理を施した黒鉛化炭素繊維100重量部、酸化
アルミニウム粉末40重量部、水酸化アルミニウム粉末
20重量部を混合分散して高分子組成物を調製した。得
られた溶融状態の高分子組成物の粘度は、0.09(P
a・s)であった。そして、この溶融状態の高分子組成
物に磁場を印加して黒鉛化炭素繊維を一定方向に磁場配
向させた後、冷却固化して厚み2mmの熱伝導性シート
を作製した。
Comparative Example 3 Melt of solid paraffin as polymer matrix material (viscosity in molten state: 0.02)
(Pa · s)) 100 parts by weight, 100 parts by weight of graphitized carbon fiber surface-treated with a silane coupling agent, 40 parts by weight of aluminum oxide powder, and 20 parts by weight of aluminum hydroxide powder are mixed and dispersed to give a polymer. A composition was prepared. The viscosity of the obtained molten polymer composition was 0.09 (P
a * s). Then, a magnetic field was applied to the polymer composition in the molten state to orient the graphitized carbon fibers in a fixed direction and then cooled and solidified to prepare a heat conductive sheet having a thickness of 2 mm.

【0044】上記実施例5、実施例6及び比較例3にて
作製した熱伝導性シートにおける黒鉛化炭素繊維の配向
性を評価した結果を表2に示す。なお、黒鉛化炭素繊維
の配向性の配向は、非常に良好な場合を◎、良好な場合
を○、配向状態が悪い場合を×とした。また、各熱伝導
性シートのシート厚み方向の熱伝導率及び熱抵抗を測定
した結果を表2に示す。
Table 2 shows the results of evaluating the orientation of the graphitized carbon fibers in the heat conductive sheets prepared in Examples 5 and 6 and Comparative Example 3 above. The orientation of the graphitized carbon fiber was evaluated as ⊚ when it was very good, ◯ when it was good, and × when it was in a poor alignment state. Table 2 shows the results of measuring the thermal conductivity and the thermal resistance of each thermally conductive sheet in the sheet thickness direction.

【0045】[0045]

【表2】 (実施例7〜実施例8)高分子マトリックス材料として
熱可塑性樹脂の溶融物(溶融状態の粘度:80(Pa・
s)、97.5(Pa・s))100重量部に、シラン
カップリング剤で表面処理を施した黒鉛化炭素繊維10
0重量部、酸化アルミニウム粉末40重量部、水酸化ア
ルミニウム粉末20重量部を混合分散して高分子組成物
を調製した。得られた溶融状態の高分子組成物の粘度
は、それぞれ102.5(Pa・s)、115.5(P
a・s)であった。そして、この溶融状態の高分子組成
物に磁場を印加して黒鉛化炭素繊維を一定方向に磁場配
向させた後、冷却固化して厚み2mmの熱伝導性シート
を作製した。
[Table 2] (Examples 7 to 8) Melt of thermoplastic resin as polymer matrix material (viscosity in molten state: 80 (Pa
s), 97.5 (Pa · s)) 100 parts by weight, and graphitized carbon fiber 10 surface-treated with a silane coupling agent
0 parts by weight, 40 parts by weight of aluminum oxide powder, and 20 parts by weight of aluminum hydroxide powder were mixed and dispersed to prepare a polymer composition. The viscosities of the obtained polymer compositions in a molten state are 102.5 (Pa · s) and 115.5 (P), respectively.
a * s). Then, a magnetic field was applied to the polymer composition in the molten state to orient the graphitized carbon fibers in a fixed direction and then cooled and solidified to prepare a heat conductive sheet having a thickness of 2 mm.

【0046】(比較例4)高分子マトリックス材料とし
て熱可塑性樹脂の溶融物(溶融状態の粘度:160(P
a・s))100重量部に、シランカップリング剤で表
面処理を施した黒鉛化炭素繊維100重量部、酸化アル
ミニウム粉末40重量部、水酸化アルミニウム粉末20
重量部を混合分散して高分子組成物を調製した。得られ
た溶融状態の高分子組成物の粘度は、195(Pa・
s)であった。そして、この溶融状態の高分子組成物に
磁場を印加して黒鉛化炭素繊維を一定方向に磁場配向さ
せた後、冷却固化して厚み2mmの熱伝導性シートを作
製した。
Comparative Example 4 Melt of thermoplastic resin as polymer matrix material (viscosity in molten state: 160 (P
a) s)) 100 parts by weight, 100 parts by weight of graphitized carbon fiber surface-treated with a silane coupling agent, 40 parts by weight of aluminum oxide powder, 20 parts of aluminum hydroxide powder
A polymer composition was prepared by mixing and dispersing parts by weight. The viscosity of the obtained molten polymer composition is 195 (Pa.
s). Then, a magnetic field was applied to the polymer composition in the molten state to orient the graphitized carbon fibers in a fixed direction and then cooled and solidified to prepare a heat conductive sheet having a thickness of 2 mm.

【0047】上記実施例7、実施例8及び比較例4にて
作製した熱伝導性シートにおける黒鉛化炭素繊維の配向
性を評価した結果を表3に示す。なお、黒鉛化炭素繊維
の配向性の配向は、非常に良好な場合を◎、良好な場合
を○、配向状態が悪い場合を×とした。また、各熱伝導
性シートのシート厚み方向の熱伝導率及び熱抵抗を測定
した結果を表3に示す。
Table 3 shows the results of evaluation of the orientation of the graphitized carbon fibers in the heat conductive sheets produced in Examples 7 and 8 and Comparative Example 4 above. The orientation of the graphitized carbon fiber was evaluated as ⊚ when it was very good, ◯ when it was good, and × when it was in a poor alignment state. Table 3 shows the results of measuring the thermal conductivity and the thermal resistance of each thermally conductive sheet in the sheet thickness direction.

【0048】[0048]

【表3】 表1〜表3に示すように、実施例1〜実施例8の熱伝導
性シートは、いずれも高分子マトリックス材料の粘度が
0.025〜100(Pa・s)、高分子組成物の粘度
が0.15〜120(Pa・s)の条件下にて黒鉛化炭
素繊維を磁場配向させたものである。これら実施例1〜
実施例8の熱伝導性シートは、いずれも黒鉛化炭素繊維
の配向状態が良好であり、高い熱伝導率が得られた。
[Table 3] As shown in Tables 1 to 3, in each of the heat conductive sheets of Examples 1 to 8, the viscosity of the polymer matrix material is 0.025 to 100 (Pa · s), and the viscosity of the polymer composition. Is a graphitized carbon fiber magnetic field oriented under the condition of 0.15 to 120 (Pa · s). Examples 1 to 1
In each of the heat conductive sheets of Example 8, the graphitized carbon fibers had a good orientation state, and high heat conductivity was obtained.

【0049】一方、比較例1〜比較例4の熱伝導性シー
トは、いずれも高分子マトリックス材料の粘度が0.0
25〜100(Pa・s)の範囲外であり、高分子組成
物の粘度が0.15〜120(Pa・s)の範囲外の条
件下にて黒鉛化炭素繊維を磁場配向させたものである。
これら比較例1〜比較例4の熱伝導性シートは、いずれ
も黒鉛化炭素繊維の配向性が劣り、高い熱伝導率が得ら
れなかった。
On the other hand, in each of the heat conductive sheets of Comparative Examples 1 to 4, the polymer matrix material has a viscosity of 0.0.
It is a magnetic field oriented graphitized carbon fiber under conditions where the viscosity of the polymer composition is outside the range of 25 to 100 (Pa · s) and the viscosity of the polymer composition is outside the range of 0.15 to 120 (Pa · s). is there.
In each of the heat conductive sheets of Comparative Examples 1 to 4, the orientation of the graphitized carbon fiber was poor, and high heat conductivity could not be obtained.

【0050】(付記)以下、上記実施形態及び実施例か
ら把握される技術的思想について、それらの作用効果と
ともに記載する。
(Supplementary Notes) Hereinafter, the technical ideas grasped from the above-described embodiments and examples will be described together with their operational effects.

【0051】・ 前記高分子マトリックス材料が、液状
シリコーンゴムであることを特徴とする請求項1又は請
求項2に記載の熱伝導性シートの製造方法。液状シリコ
ーンゴムは、常温での粘度が0.025〜100(Pa
・s)のグレードのものが市場において容易に入手でき
るため、磁場配向時における粘度が上記粘度範囲にある
液状シリコーンゴムを予め選択して用いることにより、
黒鉛化炭素繊維の磁場配向時に粘度調整を再度行う必要
がない。従って、黒鉛化炭素繊維の繊維軸方向の高熱伝
導性を活かして、熱伝導性を飛躍的に向上させた熱伝導
性シートを簡易かつ低コストで製造することができ、こ
れにより、優れた熱伝導性を有する熱伝導性シートを簡
易かつ低コストで製造可能な生産性の高い製造方法を実
現することができる。
The method for producing a heat conductive sheet according to claim 1 or 2, wherein the polymer matrix material is liquid silicone rubber. Liquid silicone rubber has a viscosity at room temperature of 0.025 to 100 (Pa
・ Since the grade of s) is easily available in the market, by pre-selecting and using a liquid silicone rubber whose viscosity in the magnetic field orientation is in the above viscosity range,
There is no need to perform viscosity adjustment again when the graphitized carbon fiber is oriented in the magnetic field. Therefore, by taking advantage of the high thermal conductivity of the graphitized carbon fiber in the fiber axis direction, a thermal conductive sheet with dramatically improved thermal conductivity can be produced easily and at low cost. It is possible to realize a highly productive manufacturing method capable of manufacturing a heat conductive sheet having conductivity simply and at low cost.

【0052】・前記高分子マトリックス材料が熱可塑性
材料であり、温度制御により高分子マトリックス材料又
は高分子組成物の粘度調整を行うことを特徴とする請求
項1又は請求項2に記載の熱伝導性シートの製造方法。
このようにすると、高分子マトリックス材料又は高分子
組成物の粘度調整を簡易に行うことができ、高分子マト
リックス材料中の黒鉛化炭素繊維の磁場配向制御が容易
となる。従って、黒鉛化炭素繊維を高度に配向させるこ
とができ、黒鉛化炭素繊維の繊維軸方向の高熱伝導性を
活かして、熱伝導性を飛躍的に向上させた熱伝導性シー
トを簡易かつ低コストで製造することができる。すなわ
ち、優れた熱伝導性を有する熱伝導性シートを簡易かつ
低コストで製造可能な生産性の高い製造方法を実現する
ことができる。
The heat conduction according to claim 1 or 2, wherein the polymer matrix material is a thermoplastic material, and the viscosity of the polymer matrix material or the polymer composition is adjusted by controlling the temperature. Of manufacturing a flexible sheet.
By doing so, the viscosity of the polymer matrix material or polymer composition can be easily adjusted, and the magnetic field orientation control of the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material becomes easy. Therefore, the graphitized carbon fiber can be highly oriented, and the high thermal conductivity in the fiber axis direction of the graphitized carbon fiber can be utilized to easily and inexpensively produce a thermally conductive sheet with dramatically improved thermal conductivity. Can be manufactured in. That is, it is possible to realize a highly productive manufacturing method capable of easily and inexpensively manufacturing a heat conductive sheet having excellent heat conductivity.

【0053】[0053]

【発明の効果】以上詳述したように、本発明の熱伝導性
シートの製造方法によれば、黒鉛化炭素繊維の磁場配向
時における高分子マトリックス材料の粘度を0.025
〜100(Pa・s)とするか、又は、高分子組成物の
粘度を0.15〜120(Pa・s)とすることによ
り、高分子マトリックス材料中の黒鉛化炭素繊維の磁場
配向制御が容易となり、黒鉛化炭素繊維を高度に配向さ
せることができる。従って、黒鉛化炭素繊維の繊維軸方
向の高熱伝導性を活かして、熱伝導性を飛躍的に向上さ
せた熱伝導性シートを簡易かつ低コストで実現すること
ができ、これにより、優れた熱伝導性を有する熱伝導性
シートを簡易かつ低コストで製造可能な生産性の高い製
造方法を実現することができる。
As described in detail above, according to the method for producing a heat conductive sheet of the present invention, the viscosity of the polymer matrix material when the graphitized carbon fibers are oriented in the magnetic field is 0.025.
To 100 (Pa · s) or the viscosity of the polymer composition is 0.15 to 120 (Pa · s), the magnetic field orientation control of the graphitized carbon fibers in the polymer matrix material can be controlled. It becomes easy and the graphitized carbon fiber can be highly oriented. Therefore, by taking advantage of the high thermal conductivity in the fiber axis direction of the graphitized carbon fiber, a thermal conductive sheet with dramatically improved thermal conductivity can be realized easily and at low cost. It is possible to realize a highly productive manufacturing method capable of manufacturing a heat conductive sheet having conductivity simply and at low cost.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図1】 本発明の熱伝導性シートの適用例を示す断面
図。
FIG. 1 is a cross-sectional view showing an application example of a heat conductive sheet of the present invention.

【図2】 本発明の熱伝導性シートの他の適用例を示す
断面図。
FIG. 2 is a cross-sectional view showing another application example of the heat conductive sheet of the present invention.

【図3】 本発明の熱伝導性シートの他の適用例を示す
断面図。
FIG. 3 is a cross-sectional view showing another application example of the heat conductive sheet of the present invention.

【図4】 本発明の熱伝導性シートの他の適用例を示す
断面図。
FIG. 4 is a cross-sectional view showing another application example of the heat conductive sheet of the present invention.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

11…プリント配線基板、12…半導体素子12、13
…放熱器、14…熱伝導性シート、15…ヒートシン
ク、16…実装部品、17…筐体。
11 ... Printed wiring board, 12 ... Semiconductor elements 12, 13
... radiator, 14 ... thermal conductive sheet, 15 ... heat sink, 16 ... mounted parts, 17 ... housing.

フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) C08K 7/06 C08K 7/06 C08L 101/00 C08L 101/00 // B29K 7:00 B29K 7:00 105:14 105:14 Fターム(参考) 4F071 AA01 AA02 AA03 AA10 AA11 AA12 AA13 AA14 AA15 AA20 AA21 AA22 AA24 AA25 AA26 AA27 AA28 AA29 AA32 AA33 AA34 AA40 AA41 AA42 AA43 AA45 AA46 AA47 AA49 AA50 AA51 AA53 AA54 AA60 AA63 AA64 AA67 AB03 AB17 AD01 AE15 AF44 AF45 AH12 AH16 BB13 BC01 4F204 AA33C AA45 AB18 AB25 AD02 AD16 AG01 AH33 AH36 AM29 AR17 EA03 EA04 EB01 EB11 EE06 4J002 AC011 AC031 AC061 AC071 AC081 AC091 BB021 BB051 BB061 BB111 BB151 BB171 BB181 BB241 BB271 BC021 BC061 BD031 BD101 BD121 BD141 BD151 BE021 BF021 BG011 BG041 BG101 BH001 BN151 BP011 CB001 CC031 CD001 CF061 CF071 CF101 CF171 CF211 CG001 CH071 CH091 CJ001 CK021 CK031 CK041 CL011 CL031 CL071 CM041 CN011 CN031 CP031 DA026 FA046 FD110 FD116 GQ00 Front page continuation (51) Int.Cl. 7 identification code FI theme code (reference) C08K 7/06 C08K 7/06 C08L 101/00 C08L 101/00 // B29K 7:00 B29K 7:00 105: 14 105 : 14 F term (reference) 4F071 AA01 AA02 AA03 AA10 AA11 AA12 AA13 AA14 AA15 AA20 AA21 AA22 AA24 AA25 AA26 AA AA 32 AA33 AA4 A45 A51 A51 A51 A51 A51 A51 A51 A51 AA AF45 AH12 AH16 BB13 BC01 4F204 AA33C AA45 AB18 AB25 AD02 AD16 AG01 AH33 AH36 AM29 AR17 EA03 EA04 EB01 EB11 EE06 4J002 AC011 AC031 AC061 AC071 AC081 AC091 BB021 BB051 BB061 BB111 BB151 BB171 BB181 BB241 BB271 BC021 BC061 BD031 BD101 BD121 BD141 BD151 BE021 BF021 BG011 BG041 BG101 BH001 BN151 BP011 CB001 CC031 CD001 CF061 CF071 CF101 CF171 CF211 CG001 CH071 CH091 CJ001 CK021 CK031 CK041 CL011 CL031 CL071 CM041 CN011 CN031 CP031 DA026 FA046 FD110 FD116 GQ00

Claims (3)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 高分子マトリックス材料中に黒鉛化炭素
繊維を含有する高分子組成物に、磁場を印加して前記黒
鉛化炭素繊維を磁場配向させた後、該高分子組成物をシ
ート状に硬化又は固化する熱伝導性シートの製造方法で
あって、 前記黒鉛化炭素繊維の磁場配向時における高分子マトリ
ックス材料の粘度を、0.025〜100(Pa・s)
としたことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法。
1. A magnetic composition is applied to a polymer composition containing graphitized carbon fibers in a polymer matrix material to orient the graphitized carbon fibers in a magnetic field, and then the polymer composition is formed into a sheet. A method for producing a thermally conductive sheet that cures or solidifies, wherein the polymer matrix material has a viscosity of 0.025 to 100 (Pa · s) when the graphitized carbon fibers are oriented in a magnetic field.
And a method for manufacturing a heat conductive sheet.
【請求項2】 高分子マトリックス材料中に黒鉛化炭素
繊維を含有する高分子組成物に、磁場を印加して前記黒
鉛化炭素繊維を磁場配向させた後、該高分子組成物をシ
ート状に硬化又は固化する熱伝導性シートの製造方法で
あって、 前記黒鉛化炭素繊維の磁場配向時における高分子組成物
の粘度を、0.15〜120(Pa・s)としたことを
特徴とする熱伝導性シートの製造方法。
2. A polymer composition containing a graphitized carbon fiber in a polymer matrix material is applied with a magnetic field to orient the graphitized carbon fiber in a magnetic field, and then the polymer composition is formed into a sheet. A method for producing a thermally conductive sheet that cures or solidifies, characterized in that the viscosity of the polymer composition during magnetic field orientation of the graphitized carbon fibers is 0.15 to 120 (Pa · s). Method for manufacturing heat conductive sheet.
【請求項3】 前記高分子マトリックス材料が熱可塑性
材料であることを特徴とする請求項1又は請求項2に記
載の熱伝導性シートの製造方法。
3. The method for producing a heat conductive sheet according to claim 1, wherein the polymer matrix material is a thermoplastic material.
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