JP2003115391A - Organic electroluminescence element and its manufacturing method, image display equipment - Google Patents
Organic electroluminescence element and its manufacturing method, image display equipmentInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、有機エレクトロル
ミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と称する。）に
関するものであり、さらにはその製造方法、有機ＥＬ素
子を用いた画像表示装置に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an organic electroluminescence element (hereinafter referred to as an organic EL element), a manufacturing method thereof, and an image display device using the organic EL element.
【０００２】[0002]
【従来の技術】有機ＥＬ素子は、一般に、光透過性を有
する透明基板上の透明電極層と、この透明電極層上に形
成され有機ＥＬ材料からなる有機発光層と、さらにこの
有機発光層上に形成された金属電極層とを基本的な構成
要素として構成されており、自発光型のため視認性が高
い等の特徴を有することから、各種表示装置における発
光素子として注目を集めている。この有機ＥＬ素子にお
いては、これら透明電極層及び金属電極層への通電によ
り、それぞれの電極から注入された正孔及び電子が有機
発光層内で再結合し、このときのエネルギーにより発光
現象を生ずる。前記発光現象は、発光ダイオードと類似
した注入発光であるため、発光電圧が１０Ｖ以下と低い
ことが特徴である。2. Description of the Related Art In general, an organic EL device has a transparent electrode layer on a transparent substrate having a light transmitting property, an organic light emitting layer formed of an organic EL material on the transparent electrode layer, and further on the organic light emitting layer. It has a metal electrode layer formed as a basic constituent element, and has characteristics such as high visibility because it is a self-luminous type. Therefore, it is attracting attention as a light emitting element in various display devices. In this organic EL element, by energizing the transparent electrode layer and the metal electrode layer, holes and electrons injected from the respective electrodes are recombined in the organic light emitting layer, and the energy at this time causes a light emitting phenomenon. . Since the light emission phenomenon is injection light emission similar to that of a light emitting diode, the light emission voltage is low at 10 V or less.
【０００３】[0003]
【発明が解決しようとする課題】ところで、先にも述べ
た通り、有機ＥＬ素子は、通常、基板上に形成されてお
り、基板側を光取り出し面とするタイプの有機ＥＬ素子
の基本構成は、基板上に陽極（透明電極）、有機発光
層、陰極が順次積層された構造である。ここで、陽極で
ある透明電極に用いる透明導電膜として実用上極めて多
く利用されているのが、錫をドープした酸化インジウ
ム、すなわち酸化インジウム錫（ＩＴＯ：Indium Tin O
xide）である。By the way, as described above, the organic EL element is usually formed on the substrate, and the basic structure of the organic EL element of the type in which the substrate side is the light extraction surface is as follows. In this structure, an anode (transparent electrode), an organic light emitting layer, and a cathode are sequentially laminated on a substrate. Here, indium tin oxide doped with indium oxide, that is, indium tin oxide (ITO: Indium Tin O
xide).
【０００４】しかしながら、このような基本構成の有機
ＥＬ素子は、輝度むらの発生や低寿命であること等の問
題がある。これは、ＩＴＯからなる透明導電膜表面の平
坦性が劣っていることに起因するものである。具体的に
は、ＩＴＯからなる透明導電膜は局所的な凹凸が大き
く、駆動時に局所的に高電圧が生じ、その結果として輝
度むらが発生する。また、その箇所（局所的に高電圧が
生ずる箇所）での素子の劣化が促進され、ダークスポッ
ト等が生じて有機ＥＬ素子の寿命が低下する。However, the organic EL element having such a basic structure has problems such as uneven brightness and a short life. This is due to the poor flatness of the surface of the transparent conductive film made of ITO. Specifically, the transparent conductive film made of ITO has large local unevenness, and a high voltage is locally generated during driving, resulting in uneven brightness. Further, the deterioration of the element at that portion (the portion where a high voltage is locally generated) is promoted, and a dark spot or the like is generated to shorten the life of the organic EL element.
【０００５】本発明は、かかる従来の実情に鑑みて提案
されたものであり、輝度むらの発生が少なく、長寿命の
有機エレクトロルミネッセンス素子及びその製造方法を
提供することを目的とし、さらには画像表示装置を提供
することを目的とする。The present invention has been proposed in view of the above conventional circumstances, and an object thereof is to provide an organic electroluminescence device having a small lifespan in luminance and having a long life, and a method for manufacturing the same, and further to provide an image. An object is to provide a display device.
【０００６】[0006]
【課題を解決するための手段】上述の目的を達成するた
めに、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、
光透過性の基板上に少なくとも第１電極、有機発光層、
第２電極が順次積層されてなる有機エレクトロルミネッ
センス素子において、上記第１電極が複数の透明導電膜
を含む積層透明導電膜、特に結晶質透明導電膜と非晶質
透明導電膜を含む積層透明導電膜とされていることを特
徴とするものである。また、本発明の製造方法は、光透
過性の基板上に少なくとも第１電極、有機発光層、第２
電極を順次積層する有機エレクトロルミネッセンス素子
の製造方法において、上記第１電極を積層透明導電膜と
し、基板上にこの積層透明導電膜を成膜した後、焼成に
よって当該積層透明導電膜を処理することを特徴とする
ものである。さらに、本発明の画像表示装置は、光透過
性の基板上に少なくとも第１電極、有機発光層、第２電
極が順次積層されてなる有機エレクトロルミネッセンス
素子がマトリクス状に配列されてなり、各有機エレクト
ロルミネッセンス素子の第１電極が複数の透明導電膜を
含む積層透明導電膜、特に結晶質透明導電膜と非晶質透
明導電膜を含む積層透明導電膜とされていることを特徴
とするものである。In order to achieve the above-mentioned object, the organic electroluminescent device of the present invention comprises:
At least a first electrode, an organic light emitting layer on a light-transmissive substrate,
In an organic electroluminescent device in which a second electrode is sequentially laminated, the first electrode has a laminated transparent conductive film including a plurality of transparent conductive films, particularly a laminated transparent conductive film including a crystalline transparent conductive film and an amorphous transparent conductive film. It is characterized by being a film. In addition, the manufacturing method of the present invention includes at least the first electrode, the organic light emitting layer, and the second electrode on the light transmissive substrate.
In a method of manufacturing an organic electroluminescence device in which electrodes are sequentially laminated, the first electrode is used as a laminated transparent conductive film, the laminated transparent conductive film is formed on a substrate, and then the laminated transparent conductive film is treated by firing. It is characterized by. Further, the image display device of the present invention comprises organic electroluminescence elements in which at least a first electrode, an organic light emitting layer, and a second electrode are sequentially laminated on a light-transmissive substrate, and the organic electroluminescence elements are arranged in a matrix. The first electrode of the electroluminescent element is a laminated transparent conductive film including a plurality of transparent conductive films, particularly a laminated transparent conductive film including a crystalline transparent conductive film and an amorphous transparent conductive film. is there.
【０００７】基板上に、結晶質透明導電膜となる第１の
透明導電膜と、結晶化温度が高く非晶質状態を保ち得る
第２の透明導電膜を順次成膜し、成膜後の後処理として
焼成を行うと、第１の透明導電膜は結晶化し、比抵抗の
小さな膜となる。このとき、第１の透明導電膜中の結晶
粒の成長が非晶質状態を保った第２の透明導電膜により
阻害され、結晶質透明導電膜として結晶粒の小さな平坦
な薄膜が形成される。また、第２の透明導電膜は、結晶
化温度が高いので非晶質状態を維持し、表面の平坦性が
保たれる。これにより、平坦で低比抵抗な積層透明導電
膜が第１電極（陽極）として作製される。A first transparent conductive film to be a crystalline transparent conductive film and a second transparent conductive film having a high crystallization temperature and capable of maintaining an amorphous state are sequentially formed on a substrate, and after the film formation, When baking is performed as a post-treatment, the first transparent conductive film is crystallized and becomes a film having a small specific resistance. At this time, the growth of crystal grains in the first transparent conductive film is hindered by the second transparent conductive film which is kept in an amorphous state, and a flat thin film having small crystal grains is formed as a crystalline transparent conductive film. . Moreover, since the second transparent conductive film has a high crystallization temperature, the second transparent conductive film maintains the amorphous state and the surface flatness is maintained. As a result, a flat transparent conductive film having a low specific resistance is produced as the first electrode (anode).
【０００８】[0008]
【発明の実施の形態】以下、本発明を適用した有機エレ
クトロルミネッセンス素子及びその製造方法、さらには
画像表示装置について説明する。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION Hereinafter, an organic electroluminescence device to which the present invention is applied, a method for manufacturing the same, and an image display device will be described.
【０００９】有機エレクトロルミネッセンス素子は、図
１に示すように、光透過性を有する基板１上に、第１電
極に相当する陽極２、有機ＥＬ材料からなる有機発光層
を含む有機ＥＬ層３、第２電極に相当する陰極４を積層
形成してなるものであり、その表面が保護層５によって
被覆されている。上記有機ＥＬ層３は、本例では３層構
造とされており、上記陽極２と接する側に配される正孔
輸送層３ａ、有機発光層３ｂ、及び上記陰極４と接する
側に配される電子輸送層３ｃとから構成されている。な
お、上記の構成において、本例では、上記有機ＥＬ層３
と陰極４の間にバッファ層６が形成されている。このバ
ッファ層６は、例えばＬｉＯ２を数オングストローム程
度の膜厚で成膜することにより形成されるもので、この
バッファ層６により発光開始電圧を下げることが可能で
ある。As shown in FIG. 1, the organic electroluminescent element includes an anode 2 corresponding to a first electrode, an organic EL layer 3 including an organic light emitting layer made of an organic EL material, on a substrate 1 having light transparency. The cathode 4 corresponding to the second electrode is laminated and formed, and the surface thereof is covered with a protective layer 5. The organic EL layer 3 has a three-layer structure in this example, and is arranged on the side in contact with the anode 2, the hole transport layer 3a, the organic light emitting layer 3b, and the cathode 4. It is composed of an electron transport layer 3c. In the above configuration, in this example, the organic EL layer 3 is formed.
The buffer layer 6 is formed between the cathode 4 and the cathode 4. The buffer layer 6 is formed, for example, by depositing LiO 2 with a film thickness of about several angstroms, and the buffer layer 6 can reduce the light emission start voltage.
【００１０】ここで、本発明においては、上記陽極２が
複数の透明導電膜からなる積層透明導電膜とされている
ことが大きな特徴であり、例えば図２に示すように、結
晶質透明導電層２ａと非晶質透明導電層２ｂからなる２
層膜とされている。勿論、これに限らず、例えば３層膜
以上とすることも可能である。ただし、上記積層透明導
電膜は、１層以上の結晶質透明導電膜と１層以上の非晶
質透明導電膜を含むことが好ましい。Here, the present invention is characterized in that the anode 2 is a laminated transparent conductive film composed of a plurality of transparent conductive films. For example, as shown in FIG. 2, a crystalline transparent conductive layer. 2 composed of 2a and an amorphous transparent conductive layer 2b
It is a layered film. Of course, not limited to this, it is also possible to use, for example, a three-layer film or more. However, the laminated transparent conductive film preferably includes at least one layer of crystalline transparent conductive film and at least one layer of amorphous transparent conductive film.
【００１１】先にも述べたように、陽極２は、通常、酸
化インジウム錫（ＩＴＯ）などからなる透明電極とされ
るが、その場合、表面平坦性に劣る膜となる傾向にあ
り、局所的に高電圧が印加されて輝度むらが生じたり、
低寿命化の原因となる。本発明では、例えば上記のよう
に結晶質透明導電層２ａと非晶質透明導電層２ｂからな
る２層膜とすることによりこの問題を解消している。す
なわち、上記陽極２においては、上記積層透明導電膜の
うち、結晶質透明導電膜２ａにより陽極２としての比抵
抗を低い状態に保つとともに、非晶質透明導電膜２ｂに
より上記結晶質透明導電膜２ａの結晶粒の成長を抑え、
表面平坦化を実現する。As described above, the anode 2 is usually a transparent electrode made of indium tin oxide (ITO) or the like, but in that case, the film tends to be inferior in surface flatness and is locally formed. High voltage is applied to the
This will shorten the service life. In the present invention, this problem is solved by using, for example, the two-layer film composed of the crystalline transparent conductive layer 2a and the amorphous transparent conductive layer 2b as described above. That is, in the anode 2, among the laminated transparent conductive films, the crystalline transparent conductive film 2a keeps the specific resistance of the anode 2 low, and the amorphous transparent conductive film 2b makes the crystalline transparent conductive film. Suppresses the growth of crystal grains of 2a,
Realizes surface flattening.
【００１２】上記透明導電膜のうち、非晶質透明導電膜
２ｂには、結晶化温度が結晶化透明導電膜２ａよりも高
く、結晶化し難い透明導電材料を用いる。かかる透明導
電材料としては、例えば、インジウム（Ｉｎ）、亜鉛
（Ｚｎ）、酸素（Ｏ）を構成元素とする非晶質酸化物
（ＩＺＯ）等を挙げることができる。前記非晶質酸化物
（ＩＺＯ）においては、インジウムの原子比Ｉｎ／（Ｉ
ｎ＋Ｚｎ）が０．５〜０．９であることが好ましい。前
記範囲を外れてインジウムの比率が０．９を越えたり、
逆に０．５未満になると、結晶質材料となったり、融点
が低下する等の不都合が生ずる。ＩＺＯを用いた非晶質
透明導電膜（ＩＺＯ膜）は、融点が４００℃以上と高
く、後述の焼成によっても結晶化せず、広い温度範囲で
非晶質状態を保つ。また、ＩＺＯ膜は、平坦性に優れた
透明導電膜である。ここで、上記非晶質透明導電膜２ｂ
の膜厚は、１〜１０００ｎｍであることが好ましい。非
晶質透明導電膜２ｂの膜厚が１０００ｎｍを越えると、
可視光領域の透過率が下がったり、膜が剥離し易くなる
等の問題が生ずる。逆に１ｎｍ未満であると、平坦化の
効果が不足し、目的を果たせなくなる。Of the above transparent conductive films, the amorphous transparent conductive film 2b is made of a transparent conductive material which has a higher crystallization temperature than the crystallized transparent conductive film 2a and is hard to crystallize. Examples of such a transparent conductive material include indium (In), zinc (Zn), and amorphous oxide (IZO) having oxygen (O) as a constituent element. In the amorphous oxide (IZO), the atomic ratio of indium is In / (I
It is preferable that (n + Zn) is 0.5 to 0.9. Outside the range, the ratio of indium exceeds 0.9,
On the other hand, if it is less than 0.5, problems such as a crystalline material and a decrease in melting point occur. An amorphous transparent conductive film (IZO film) using IZO has a high melting point of 400 ° C. or higher, is not crystallized by firing described later, and maintains an amorphous state in a wide temperature range. Further, the IZO film is a transparent conductive film having excellent flatness. Here, the amorphous transparent conductive film 2b is used.
The film thickness of is preferably 1 to 1000 nm. If the thickness of the amorphous transparent conductive film 2b exceeds 1000 nm,
Problems such as a decrease in transmittance in the visible light region and easy peeling of the film occur. On the other hand, if it is less than 1 nm, the effect of flattening becomes insufficient and the purpose cannot be achieved.
【００１３】上記結晶化透明導電膜２ａには、比抵抗が
小さい透明導電材料を用いる必要がある。特に、可視光
透過率が７０％以上、比抵抗が０．００１Ω・ｃｍ以下
であることが好ましい。かかる透明導電材料としては、
酸化インジウム錫（ＩＴＯ）が好適である。この結晶化
透明導電膜は、基板加熱なしで基板上に成膜することが
好ましい。基板加熱なしで成膜する理由は、ＩＴＯ薄膜
を作製する場合、基板温度が低い方が平坦性に優れた薄
膜が得られるからである。なお、上記結晶化透明導電膜
２ａの膜厚も、１〜１０００ｎｍとすることが好まし
い。For the crystallized transparent conductive film 2a, it is necessary to use a transparent conductive material having a low specific resistance. Particularly, it is preferable that the visible light transmittance is 70% or more and the specific resistance is 0.001 Ω · cm or less. As such a transparent conductive material,
Indium tin oxide (ITO) is preferred. The crystallized transparent conductive film is preferably formed on the substrate without heating the substrate. The reason for forming the film without heating the substrate is that when the ITO thin film is produced, a thin film having excellent flatness can be obtained when the substrate temperature is low. The thickness of the crystallized transparent conductive film 2a is preferably 1 to 1000 nm.
【００１４】上記積層透明導電膜は、成膜した後、後処
理として焼成を行う。この焼成は、焼成炉等を用いた加
熱によって行ってもよいし、レーザー等を用いて行って
もよい。この時の加熱温度は、上記結晶質透明導電膜２
ａの結晶化温度以上、上記非晶質透明導電膜２ｂの結晶
化温度未満に設定する。これにより、上記結晶質透明導
電膜２ａの結晶粒の成長が進行し、結晶化される。この
とき、結晶質透明導電膜２ａ上に非晶質透明導電膜２ｂ
があるために、結晶質透明導電膜２ａの結晶粒の成長が
上記非晶質透明導電膜２ｂによって阻害され、結晶粒の
小さな平坦な薄膜が形成される。また、非晶質透明導電
膜２ｂは、焼成後にも非晶質状態を維持しており、これ
らが相俟って平坦で且つ低抵抗な積層透明導電膜が作製
される。After the laminated transparent conductive film is formed, it is baked as a post-treatment. This firing may be performed by heating using a firing furnace or the like, or may be performed using a laser or the like. The heating temperature at this time is the above-mentioned crystalline transparent conductive film 2
It is set to be equal to or higher than the crystallization temperature of a and lower than the crystallization temperature of the amorphous transparent conductive film 2b. As a result, the crystal grains of the crystalline transparent conductive film 2a are grown and crystallized. At this time, the amorphous transparent conductive film 2b is formed on the crystalline transparent conductive film 2a.
Therefore, the growth of crystal grains of the crystalline transparent conductive film 2a is hindered by the amorphous transparent conductive film 2b, and a flat thin film with small crystal grains is formed. Further, the amorphous transparent conductive film 2b maintains the amorphous state even after firing, and these together form a flat transparent conductive film having low resistance.
【００１５】なお、上記陽極２は、上記積層透明導電膜
の他、金属薄膜を積層することも可能である。この場
合、例えば図３に示すように、基板１上に金属薄膜７を
成膜し、この上に積層透明導電膜、すなわち結晶質透明
導電膜２ａ、非晶質透明東電膜２ｂを成膜すればよい。
金属薄膜７は、光透過性を考慮して膜厚２０ｎｍ以下と
することが好ましい。また、金属薄膜７の材質として
は、例えばＡｕ，Ａｇ，Ａｌ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ｃｏ，Ｆ
ｅ，Ｍｏ，Ｎｂ，Ｐｄ，Ｐｔ等を挙げることができる。
これらを単独で用いてもよいし、２種類以上からなる合
金を用いてもよい。The anode 2 can be formed by laminating a metal thin film in addition to the laminated transparent conductive film. In this case, for example, as shown in FIG. 3, a metal thin film 7 is formed on the substrate 1, and a laminated transparent conductive film, that is, a crystalline transparent conductive film 2a and an amorphous transparent Toden film 2b are formed thereon. Good.
The metal thin film 7 preferably has a film thickness of 20 nm or less in consideration of light transmittance. The material of the metal thin film 7 is, for example, Au, Ag, Al, Cu, Ni, Co, F.
Examples thereof include e, Mo, Nb, Pd, Pt and the like.
These may be used alone, or an alloy composed of two or more kinds may be used.
【００１６】一方、上記陽極２以外の構成要素について
は、公知のものがいずれも採用可能である。例えば、基
板１に用いる材料は、良好な平坦性を有する基板を形成
することができるもので、光透過性を有するものであれ
ば如何なるものであってもよく、例えば高分子ポリマー
系材料を用いることができる。勿論、ガラス基板であっ
ても構わないが、特に、可撓性を有する高分子ポリマー
基板を用いれば、可撓性を有する有機ＥＬディスプレイ
を構築することが可能である。On the other hand, as the constituent elements other than the anode 2, any known one can be adopted. For example, the material used for the substrate 1 may be any material as long as it can form a substrate having good flatness and has a light transmitting property. For example, a polymer material is used. be able to. Of course, a glass substrate may be used, but in particular, a flexible polymer EL substrate can be used to construct a flexible organic EL display.
【００１７】有機ＥＬ層３のうち、正孔輸送層３ａは、
陽極２から注入された正孔を有機発光層３ｂまで輸送す
るという役割を果たすものである。この正孔輸送層３ａ
に用いられる正孔輸送材料としては、公知のものがいず
れも使用可能であり、ベンジン、スチリルアミン、トリ
フェニルアミン、ポルフィリン、トリアゾール、イミダ
ゾール、オキサジアゾール、ポリアリールアルカン、フ
ェニレンジアミン、アリールアミン、オキサゾール、ア
ントラセン、フルオレノン、ヒドラゾン、スチルベン、
またはこれらの誘導体、並びにポリシラン系化合物、ビ
ニルカルバゾール系化合物、チオフェン系化合物、アニ
リン系化合物等の複素環式共役系のモノマー、オリゴマ
ー、ポリマー等が使用可能である。具体的化合物として
は、α−ナフチルフェニルジアミン、ポルフィリン、金
属テトラフェニルポルフィリン、金属ナフタロシアニ
ン、４，４，４−トリス（３−メチルフェニルフェニル
アミノ）トリフェニルアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ，Ｎ−テトラ
キス（ｐ−トリル）ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ，
Ｎ，Ｎ−テトラフェニル４，４−ジアミノビフェニル、
Ｎ−フェニルカルバゾール、４−ジ−ｐ−トリルアミノ
スチルベン、ポリ（パラフェニレンビニレン）、ポリ
（チオフェンビニレン）、ポリ（２，２−チエニルピロ
ール）等を挙げることができるが、勿論これらに限定さ
れるものではない。Of the organic EL layer 3, the hole transport layer 3a is
It plays a role of transporting holes injected from the anode 2 to the organic light emitting layer 3b. This hole transport layer 3a
As the hole transport material used in, any known material can be used, benzine, styrylamine, triphenylamine, porphyrin, triazole, imidazole, oxadiazole, polyarylalkane, phenylenediamine, arylamine, Oxazole, anthracene, fluorenone, hydrazone, stilbene,
Alternatively, derivatives thereof, and heterocyclic conjugated monomers, oligomers, polymers and the like such as polysilane compounds, vinylcarbazole compounds, thiophene compounds and aniline compounds can be used. Specific compounds include α-naphthylphenyldiamine, porphyrin, metal tetraphenylporphyrin, metal naphthalocyanine, 4,4,4-tris (3-methylphenylphenylamino) triphenylamine, N, N, N, N- Tetrakis (p-tolyl) p-phenylenediamine, N, N,
N, N-tetraphenyl 4,4-diaminobiphenyl,
Examples thereof include N-phenylcarbazole, 4-di-p-tolylaminostilbene, poly (paraphenylenevinylene), poly (thiophenvinylene), poly (2,2-thienylpyrrole), but are not limited thereto. Not something.
【００１８】有機発光層３ｂに用いられる材料は、電圧
印加時に陽極側から正孔を、また陰極側から電子を注入
できること、注入された電荷、すなわち正孔及び電子を
移動させ、これら正孔と電子が再結合できる場を提供で
きること、発光効率が高いこと、等の条件を満たしてい
れば如何なるものであってもよく、例えば低分子蛍光色
素、蛍光性の高分子、金属錯体等の有機材料等が挙げら
れる。このような材料としては、具体的には、アントラ
セン、ナフタリン、フェナントレン、ピレン、クリセ
ン、ペリレン、ブタジエン、クマリン、アクリジン、ス
チルベン、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯
体、ビス（ベンゾキノリノラト）ベリリウム錯体、トリ
（ジベンゾイルメチル）フェナントロリンユーロピウム
錯体、ジトルイルビニルビフェニル、α−ナフチルフェ
ニルジアミン等を挙げることができる。The material used for the organic light-emitting layer 3b is capable of injecting holes from the anode side and electrons from the cathode side when a voltage is applied, and moves the injected charges, that is, holes and electrons, and Any material may be used so long as it can provide a field where electrons can be recombined, high luminous efficiency, and the like. For example, an organic material such as a low-molecular fluorescent dye, a fluorescent polymer, or a metal complex. Etc. Specific examples of such a material include anthracene, naphthalene, phenanthrene, pyrene, chrysene, perylene, butadiene, coumarin, acridine, stilbene, tris (8-quinolinolato) aluminum complex, and bis (benzoquinolinolato) beryllium complex. , Tri (dibenzoylmethyl) phenanthroline europium complex, ditoluylvinylbiphenyl, α-naphthylphenyldiamine, and the like.
【００１９】電子輸送層３ｃは、陰極４から注入された
電子を有機発光層３ｂまで輸送するものである。電子輸
送層３ｃに使用可能な電子輸送材料としては、キノリ
ン、ペリレン、ビススチリル、ピラジン、またはこれら
の誘導体を挙げることができる。具体的化合物として
は、８−ヒドロキシキノリンアルミニウム、アントラセ
ン、ナフタリン、フェナントレン、ピレン、クリセン、
ペリレン、ブタジエン、クマリン、アクリジン、スチル
ベン、（８−キノリノラト）アルミニウム錯体またはこ
れらの誘導体等を例示することができる。The electron transport layer 3c transports the electrons injected from the cathode 4 to the organic light emitting layer 3b. Examples of the electron transport material that can be used for the electron transport layer 3c include quinoline, perylene, bisstyryl, pyrazine, and derivatives thereof. Specific compounds include 8-hydroxyquinoline aluminum, anthracene, naphthalene, phenanthrene, pyrene, chrysene,
Examples thereof include perylene, butadiene, coumarin, acridine, stilbene, (8-quinolinolato) aluminum complex and derivatives thereof.
【００２０】上記陰極４には、効率良く電子を注入する
ために、真空準位からの仕事関数が小さい電極材料（金
属）を用いることが好ましい。具体的には、アルミニウ
ム、インジウム、マグネシウム、銀、カルシウム、バリ
ウム、リチウム等の仕事関数が小さい金属を単体で用い
る。あるいは、これらの金属を他の金属との合金として
安定性を高めて使用してもよい。In order to efficiently inject electrons, the cathode 4 is preferably made of an electrode material (metal) having a small work function from the vacuum level. Specifically, a metal having a low work function such as aluminum, indium, magnesium, silver, calcium, barium, or lithium is used alone. Alternatively, these metals may be used as alloys with other metals with increased stability.
【００２１】上記有機ＥＬ層３を構成する正孔輸送層３
ａ、有機発光層３ｂ、電子輸送層３ｃや、陰極４は、例
えば真空蒸着法により形成することができる。このと
き、先の陽極２を構成する多層膜と同様、メタルマスク
を用いて成膜すれば、所定のパターンに形成することが
できる。Hole transport layer 3 constituting the organic EL layer 3
The a, the organic light emitting layer 3b, the electron transport layer 3c, and the cathode 4 can be formed by, for example, a vacuum vapor deposition method. At this time, as in the case of the multilayer film forming the anode 2, the film can be formed into a predetermined pattern by using a metal mask.
【００２２】上記保護層５は、有機ＥＬ素子の駆動の信
頼性を確保し、また有機ＥＬ素子の劣化を防止するため
の設けられるもので、有機ＥＬ素子を封止し、酸素や水
分を遮断する機能を有するものである。したがって、保
護層５に用いられる材料としては、気密性を保つことが
可能であることが必要であり、具体的には、酸化シリコ
ン、窒化シリコン、酸化アルミニウム、窒化アルミニウ
ム等を挙げることができる。The protective layer 5 is provided to ensure the driving reliability of the organic EL element and prevent the deterioration of the organic EL element. The protective layer 5 seals the organic EL element and blocks oxygen and moisture. It has a function to do. Therefore, the material used for the protective layer 5 needs to be capable of maintaining hermeticity, and specific examples thereof include silicon oxide, silicon nitride, aluminum oxide, and aluminum nitride.
【００２３】以上の構成を有する有機ＥＬ素子を基板上
にマトリクス状に配列し、これを選択的に駆動すれば画
像表示が可能であり、自発光型の画像表示装置が構築さ
れる。この画像表示装置においては、各有機ＥＬ素子を
構成する陽極が平坦で低比抵抗名積層透明導電膜により
構成されている。その結果、輝度むらがなく、長寿命の
画像表示装置となる。Image display is possible by arranging the organic EL elements having the above structure in a matrix on the substrate and selectively driving them, and a self-luminous image display device is constructed. In this image display device, the anode forming each organic EL element is flat and formed of a low specific resistance laminated transparent conductive film. As a result, the image display device has a long life without uneven brightness.
【００２４】[0024]
【実施例】以下、本発明の具体的な実施例について、実
験結果に基づいて説明する。EXAMPLES Specific examples of the present invention will be described below based on experimental results.
【００２５】実施例１
本実施例で作製した有機ＥＬ素子の構造は、図１及び図
２に示す通りである。先ず、基板上に焼成前ＩＴＯ薄膜
を基板加熱なしでスパッタ法により成膜した。成膜した
ＩＴＯ薄膜の膜厚は２００ｎｍである。基板加熱なしで
成膜する理由は、ＩＴＯ薄膜を作製する場合、基板温度
が低い方が平坦性に優れた薄膜が得られるからである。[0025]Example 1
The structure of the organic EL element manufactured in this example is shown in FIG.
As shown in 2. First, the ITO thin film before firing is formed on the substrate.
Was formed by sputtering without heating the substrate. Deposited
The thickness of the ITO thin film is 200 nm. Without substrate heating
The reason for forming the film is that when the ITO thin film is produced, the substrate temperature
This is because a lower value makes it possible to obtain a thin film having excellent flatness.
【００２６】その上に膜厚５０ｎｍのＩＺＯ薄膜を基板
加熱なしで同様にスパッタ法により形成した。ここで、
ＩＺＯ薄膜を用いた理由は、ＩＺＯ薄膜は広い温度範囲
で非晶質を保ち、平坦性に優れた透明導電膜となるため
である。その後、成膜した積層透明導電膜を熱もしくは
レーザを用いて焼成し、ＩＴＯ薄膜を結晶化させた。An IZO thin film having a film thickness of 50 nm was similarly formed thereon by sputtering without heating the substrate. here,
The reason why the IZO thin film is used is that the IZO thin film remains amorphous in a wide temperature range and becomes a transparent conductive film having excellent flatness. Then, the laminated transparent conductive film thus formed was baked by using heat or laser to crystallize the ITO thin film.
【００２７】次に、上述した陽極（積層透明導電膜）上
に有機ＥＬ層を形成した。有機ＥＬ層は、正孔輸送層、
有機発光層、電子輸送層をこの順に積層して形成した。
積層形成に際しては、パターンを形成するためのメタル
マスクを使用し、真空蒸着法により成膜した。ここで、
正孔輸送層には、４，４，４−トリス（３−メチルフェ
ニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤ
ＡＴＡ）を用いた。また、有機発光層には、α−ナフチ
ルフェニルジアミン（α−ＮＰＤ）を用いた。電子輸送
層には、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体
（Ａｌｑ３）を用いた。有機ＥＬ層の厚さは、１５０ｎ
ｍとした。Next, an organic EL layer was formed on the above-mentioned anode (laminated transparent conductive film). The organic EL layer is a hole transport layer,
The organic light emitting layer and the electron transport layer were formed in this order by stacking.
At the time of stacking, a metal mask for forming a pattern was used and the film was formed by a vacuum deposition method. here,
The hole transport layer contains 4,4,4-tris (3-methylphenylphenylamino) triphenylamine (m-MTD).
ATA) was used. Further, α-naphthylphenyldiamine (α-NPD) was used for the organic light emitting layer. A tris (8-quinolinolato) aluminum complex (Alq3) was used for the electron transport layer. The thickness of the organic EL layer is 150n
m.
【００２８】上記のように形成された有機ＥＬ層上にＬ
ｉＯ２からなるバッファ層を真空蒸着法により形成し
た。そして、この上にＡｌからなる陰極を形成した。陰
極も、有機ＥＬ層と同様、メタルマスクを使用し、真空
蒸着法により成膜した。最後に、以上により形成した各
層を覆うようにＳｉＮからなる厚さ１０００ｎｍの保護
層を形成した。保護層は、反応性ＤＣスパッタリングに
より形成した。L is formed on the organic EL layer formed as described above.
a buffer layer composed of iO 2 was formed by vacuum deposition method. Then, a cathode made of Al was formed on this. Similarly to the organic EL layer, the cathode was formed by a vacuum evaporation method using a metal mask. Finally, a 1000 nm-thick protective layer made of SiN was formed so as to cover the respective layers formed as described above. The protective layer was formed by reactive DC sputtering.
【００２９】比較例１
陽極をＩＴＯ薄膜単層とし、他は実施例１と同様にして
有機ＥＬ素子を作製した。[0029]Comparative Example 1
The anode was made of an ITO thin film single layer, and the other conditions were the same as in Example 1.
An organic EL device was produced.
【００３０】これら作製した有機ＥＬ素子について、輝
度むらや寿命を測定したところ、実施例１で作製した有
機ＥＬ素子は比較例１で作製した有機ＥＬ素子に比べて
いずれの特性においても良好な結果であった。The luminance unevenness and the life of these organic EL devices produced were measured. As a result, the organic EL device produced in Example 1 showed good results in all characteristics as compared with the organic EL device produced in Comparative Example 1. Met.
【００３１】[0031]
【発明の効果】以上の説明からも明らかなように、本発
明によれば、平坦性に優れ低比抵抗な陽極を形成するこ
とが可能であり、これにより、輝度むらの発生が少な
く、長寿命な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供
することができ、さらには画像表示装置を提供すること
が可能である。As is apparent from the above description, according to the present invention, it is possible to form an anode having excellent flatness and low specific resistance, which results in less uneven brightness and a long brightness. It is possible to provide a long-life organic electroluminescence element, and further it is possible to provide an image display device.
【図１】有機ＥＬ素子の構成例を模式的に示す断面図で
ある。FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing a configuration example of an organic EL element.
【図２】陽極の一構成例を模式的に示す断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing a configuration example of an anode.
【図３】陽極の他の構成例を模式的に示す断面図であ
る。FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing another configuration example of the anode.
１ 基板、２ 陽極、２ａ 結晶質透明導電層、２ｂ
非晶質透明導電膜、３有機ＥＬ層、３ａ 正孔輸送層、
３ｂ 有機発光層、３ｃ 電子輸送層、４ 陰極、５
保護層、７ 金属薄膜1 substrate, 2 anode, 2a crystalline transparent conductive layer, 2b
Amorphous transparent conductive film, 3 organic EL layer, 3a hole transport layer,
3b organic light emitting layer, 3c electron transport layer, 4 cathode, 5
Protective layer, 7 metal thin film
Claims (25)
極、有機発光層、第２電極が順次積層されてなる有機エ
レクトロルミネッセンス素子において、 上記第１電極が複数の透明導電膜を含む積層透明導電膜
とされていることを特徴とする有機エレクトロルミネッ
センス素子。1. An organic electroluminescent device comprising at least a first electrode, an organic light emitting layer, and a second electrode sequentially laminated on a light-transmissive substrate, wherein the first electrode comprises a plurality of transparent conductive films. An organic electroluminescence device characterized by being a conductive film.
よって処理されていることを特徴とする請求項１記載の
有機エレクトロルミネッセンス素子。2. The organic electroluminescent element according to claim 1, wherein the laminated transparent conductive film is treated by firing after film formation.
膜と非晶質透明導電膜を含むことを特徴とする請求項１
記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。3. The laminated transparent conductive film includes a crystalline transparent conductive film and an amorphous transparent conductive film.
The organic electroluminescence device described.
電膜が積層されていることを特徴とする請求項３記載の
有機エレクトロルミネッセンス素子。4. The organic electroluminescence device according to claim 3, wherein an amorphous transparent conductive film is laminated on the crystalline transparent conductive film.
（Ｉｎ）、亜鉛（Ｚｎ）、酸素（Ｏ）を構成元素とする
非晶質酸化物からなることを特徴とする請求項３記載の
有機エレクトロルミネッセンス素子。5. The amorphous transparent conductive film is formed of an amorphous oxide containing indium (In), zinc (Zn) and oxygen (O) as constituent elements. Organic electroluminescent device.
ムの原子比Ｉｎ／（Ｉｎ＋Ｚｎ）が０．５〜０．９であ
ることを特徴とする請求項５記載の有機エレクトロルミ
ネッセンス素子。6. The organic electroluminescent element according to claim 5, wherein the atomic ratio In / (In + Zn) of indium in the amorphous transparent conductive film is 0.5 to 0.9.
記結晶質透明導電膜の結晶化温度よりも高いことを特徴
とする請求項３記載の有機エレクトロルミネッセンス素
子。7. The organic electroluminescence device according to claim 3, wherein the crystallization temperature of the amorphous transparent conductive film is higher than the crystallization temperature of the crystalline transparent conductive film.
００ｎｍであることを特徴とする請求項３記載の有機エ
レクトロルミネッセンス素子。8. The amorphous transparent conductive film having a thickness of 1 to 10
It is 00 nm, The organic electroluminescent element of Claim 3 characterized by the above-mentioned.
７０％以上、比抵抗が０．００１Ω・ｃｍ以下であるこ
とを特徴とする請求項３記載の有機エレクトロルミネッ
センス素子。9. The organic electroluminescent device according to claim 3, wherein the crystalline transparent conductive film has a visible light transmittance of 70% or more and a specific resistance of 0.001 Ω · cm or less.
ム錫からなることを特徴とする請求項３記載の有機エレ
クトロルミネッセンス素子。10. The organic electroluminescence device according to claim 3, wherein the crystalline transparent conductive film is made of indium tin oxide.
０００ｎｍであることを特徴とする請求項３記載の有機
エレクトロルミネッセンス素子。11. The crystalline transparent conductive film has a film thickness of 1 to 1.
It is 000 nm, The organic electroluminescent element of Claim 3 characterized by the above-mentioned.
金属薄膜と、この金属薄膜上に成膜された積層透明導電
膜とからなることを特徴とする請求項１記載の有機エレ
クトロルミネッセンス素子。12. The organic electro-luminescent device according to claim 1, wherein the first electrode comprises a metal thin film formed on a substrate and a laminated transparent conductive film formed on the metal thin film. Luminescence element.
あることを特徴とする請求項１２記載の有機エレクトロ
ルミネッセンス素子。13. The organic electroluminescent element according to claim 12, wherein the metal thin film has a thickness of 20 nm or less.
ー材料からなり、可撓性を有することを特徴とする請求
項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。14. The organic electroluminescence device according to claim 1, wherein the light-transmissive substrate is made of a polymer material and has flexibility.
正孔輸送層が配されていることを特徴とする請求項１記
載の有機エレクトロルミネッセンス素子。15. The organic electroluminescence device according to claim 1, wherein a hole transport layer is disposed on the side of the organic light emitting layer that serves as an anode.
電子輸送層が配されていることを特徴とする請求項１記
載の有機エレクトロルミネッセンス素子。16. The organic electroluminescence device according to claim 1, wherein an electron transport layer is arranged on the electrode side of the organic light emitting layer which serves as a cathode.
極、有機発光層、第２電極を順次積層する有機エレクト
ロルミネッセンス素子の製造方法において、 上記第１電極を積層透明導電膜とし、基板上にこの積層
透明導電膜を成膜した後、焼成によって当該積層透明導
電膜を処理することを特徴とする有機エレクトロルミネ
ッセンス素子の製造方法。17. A method of manufacturing an organic electroluminescent device, comprising: stacking at least a first electrode, an organic light emitting layer, and a second electrode on a light-transmissive substrate in this order, wherein the first electrode is a laminated transparent conductive film, and the substrate is on the substrate. A method for manufacturing an organic electroluminescence device, comprising: forming the laminated transparent conductive film on the substrate, and then processing the laminated transparent conductive film by firing.
より行われることを特徴とする請求項１７記載の有機エ
レクトロルミネッセンス素子の製造方法。18. The method for manufacturing an organic electroluminescence device according to claim 17, wherein the firing is performed by heating or laser irradiation.
膜と非晶質透明導電膜とから構成し、上記焼成により結
晶質透明導電膜の結晶化を行うことを特徴とする請求項
１７記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方
法。19. The method of claim 17, wherein the laminated transparent conductive film is composed of a crystalline transparent conductive film and an amorphous transparent conductive film, and the crystalline transparent conductive film is crystallized by the firing. 1. A method for manufacturing an organic electroluminescence device according to.
質透明導電膜を基板上に成膜することを特徴とする請求
項１９記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造
方法。20. The method for producing an organic electroluminescence device according to claim 19, wherein the crystalline transparent conductive film is formed on a substrate at a substrate temperature of 200 ° C. or lower.
結晶化温度以上、上記非晶質透明導電膜の結晶温度未満
の温度で行うことを特徴とする請求項１９記載の有機エ
レクトロルミネッセンス素子の製造方法。21. The organic electroluminescent element according to claim 19, wherein the firing is performed at a temperature equal to or higher than a crystallization temperature of the crystalline transparent conductive film and lower than a crystallizing temperature of the amorphous transparent conductive film. Manufacturing method.
極、有機発光層、第２電極が順次積層されてなる有機エ
レクトロルミネッセンス素子がマトリクス状に配列され
てなり、 各有機エレクトロルミネッセンス素子の第１電極が複数
の透明導電膜を含む積層透明導電膜とされていることを
特徴とする画像表示装置。22. A matrix of organic electroluminescent elements, in which at least a first electrode, an organic light emitting layer, and a second electrode are sequentially stacked on a light-transmissive substrate, the organic electroluminescent elements being arranged in a matrix. An image display device, wherein one electrode is a laminated transparent conductive film including a plurality of transparent conductive films.
によって処理されていることを特徴とする請求項２２記
載の画像表示装置。23. The image display device according to claim 22, wherein the laminated transparent conductive film is processed by firing after film formation.
電膜と非晶質透明導電膜を含むことを特徴とする請求項
２２記載の画像表示装置。24. The image display device according to claim 22, wherein the laminated transparent conductive film includes a crystalline transparent conductive film and an amorphous transparent conductive film.
導電膜が積層されていることを特徴とする請求項２４記
載の画像表示装置。25. The image display device according to claim 24, wherein an amorphous transparent conductive film is laminated on the crystalline transparent conductive film.
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