JP2002516810A - Nuclear fuel reprocessing - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】 有機相が、ジルコニウム、テクネチウム及び少なくとも１つの抽出可能なアクチニド金属を含む水性硝酸相と接触され、このようにして、前記少なくとも１つの抽出可能なアクチニド金属が、前記有機相内に抽出されるようにする、使用済核燃料の処理または再処理法において、前記ジルコニウム及びテクネチウムが、大部分、水性相内に残留することを特徴とする方法が説明される。ピューレックス再処理工場と、ウランまたはプルトニウムから、他の核分裂生成物と一緒に、ジルコニウム及びテクネチウム双方を同時に分離するために、このような工場を使用することも説明される。 (57) Abstract: An organic phase is contacted with an aqueous nitric acid phase comprising zirconium, technetium and at least one extractable actinide metal, such that the at least one extractable actinide metal comprises the organic phase. A process is described for treating or reprocessing spent nuclear fuel, wherein the zirconium and technetium are largely retained in the aqueous phase. The Purex reprocessing plant and the use of such a plant to simultaneously separate both zirconium and technetium from uranium or plutonium along with other fission products are also described.
Description
【０００１】 本発明は、核燃料再処理に関し、特に、ジルコニウム及びテクネチウムから、
ウラン、プルトニウム及びネプツニウムを分離することに関する。The present invention relates to nuclear fuel reprocessing, in particular from zirconium and technetium,
It relates to separating uranium, plutonium and neptunium.
【０００２】 大部分の商用再処理工場は、ピューレックス（Ｐｕｒｅｘ）プロセスを収容し
、ピューレックスプロセスでは、使用済燃料は、硝酸内に溶解され、溶解された
ウラン、プルトニウム及びネプツニウムは、次いで、硝酸溶液から抽出されて、
例えば無臭ケロシンなどの不活性炭化水素内に溶解されたトリブチルホスフェー
ト（ＴＢＰ）の有機相内に入り込まされる。有機相は、次いで、様々な溶媒抽出
技術にかけられ、これにより、核分裂生成物が、除去され、さらに、ウランが、
プルトニウム及びネプツニウムから分離される。Most commercial reprocessing plants house a Purex process, in which spent fuel is dissolved in nitric acid and the dissolved uranium, plutonium and neptunium are then Extracted from the nitric acid solution,
For example, it is incorporated into the organic phase of tributyl phosphate (TBP) dissolved in an inert hydrocarbon such as odorless kerosene. The organic phase is then subjected to various solvent extraction techniques, whereby fission products are removed and uranium is
Separated from plutonium and neptunium.
【０００３】 より詳細には、有機相は、溶媒抽出による、核分裂生成物の分離にかけられ、
次いで、いわゆるＵ／Ｐｕ分割にかけられる。このプロセスは、通常、２つの段
階で完成される、すなわち、（例えばＨＡ／ＨＳ接触器内での）テクネチウム以
外の核分裂生成物の分離と、後続の、（Ｔｃ拒絶接触器内で）テクネチウムの分
離とである。More specifically, the organic phase is subjected to fission product separation by solvent extraction,
Next, it is subjected to so-called U / Pu division. This process is usually completed in two stages: separation of fission products other than technetium (eg, in an HA / HS contactor) and subsequent technetium (in a Tc rejection contactor). And separation.
【０００４】 このようなプロセスには次の欠点がある。 ― 優れたフローシート制御が、有機相内の高いウラン含有量を維持するために
、ＨＡ／ＨＳ接触器カスケード内で必要とされる。さもなければ、ウラン、プル
トニウム及びネプツニウムの損失が、高活性ラフィネートすなわち抽残液に対し
て、発生することがある。 ― 過剰のジルコニウム再利用が、ＨＡ／ＨＳ接触器内で発生し、これにより、
第３の相の形成が行われる。 ― 溶解使用済燃料流量に対して、高い流量を有する、濃縮された酸性供給物（
約４〜６Ｍの硝酸）が、テクネチウムを効果的に逆洗するために、Ｔｃ拒絶接触
器内で必要とされる。[0004] Such a process has the following disadvantages. -Good flow sheet control is needed in the HA / HS contactor cascade to maintain high uranium content in the organic phase. Otherwise, loss of uranium, plutonium and neptunium may occur for highly active raffinates or raffinate. -Excess zirconium recycling occurs in the HA / HS contactor,
The formation of the third phase takes place. -A concentrated acidic feed with a high flow rate relative to the dissolved spent fuel flow rate (
About 4-6M nitric acid) is required in the Tc rejection contactor to effectively backwash technetium.
【０００５】 Ｍｕｓｉｋａｓらの米国特許第５，１３２，０９２号明細書は、ウラン（ＶＩ
）および／またはプルトニウム（ＩＶ）の回収のためのプロセスを説明している
。しかし、この従来技術は、トリ―ｎ―ブチルホスフェート（ＴＢＰ）を使用せ
ず、この従来技術は、新規の領域のＮ，Ｎ―アルカノールアミドを使用する。さ
らに、Ｍｕｓｉｋａｓらは、Ｔｃ及びＺｒは、効果的に、一緒に逆洗されること
が可能であるがことを説明しているが、これは、確実ではない、何故ならば、な
かんずく、Ｍｕｓｉｋａｓは、硝酸のみの関数として、Ｚｒ及びＴｃの抽出値を
提供するからである。Ｍｕｓｉｋａｓは、硝酸内へのＺｒ／Ｔｃの抽出値は、低
いので、Ｚｒ及びＴｃは、容易に逆洗されることが可能であると結論する。しか
し、我々は、Ｔｃ／Ｚｒが抽出可能であるようにするのは、ＴｃとＵ（ＶＩ）ま
たはＺｒ（ＶＩ）との間の複合体の形成であることを発見した。したがって、Ｍ
ｕｓｉｋａｓは、Ｔｃを別個に抽出する必要性の問題を解決していない。No. 5,132,092 to Musikas et al. Discloses uranium (VI
) And / or processes for the recovery of plutonium (IV). However, this prior art does not use tri-n-butyl phosphate (TBP), and this prior art uses a new class of N, N-alkanolamides. Furthermore, Musikas et al. Describe that Tc and Zr can be effectively backwashed together, but this is not certain, because, inter alia, Musikas Because it provides the extracted values of Zr and Tc as a function of nitric acid only. Musikas concludes that the extraction of Zr / Tc into nitric acid is low, so that Zr and Tc can be easily backwashed. However, we have found that making Tc / Zr extractable is the formation of a complex between Tc and U (VI) or Zr (VI). Therefore, M
usikas does not address the need to separately extract Tc.
【０００６】 さらに、Ｃｕｉｌｌｅｒｄｉｅｒらの米国特許第５，２２３，２３２号明細書
は、アクチニドまたはランタニドから、Ｆｅ及びＺｒを分離する方法を説明して
いる。Ｄｕｉｌｌｅｒｄｉｅｒにより説明されているプロセスは、ＴＢＰではな
く、プロパンジアミドを使用する。さらに、Ｃｕｉｌｌｅｒｄｉｅｒも、Ｔｃを
除去するために、別個に抽出ステップを設ける必要性の問題に対処していない。Further, US Pat. No. 5,223,232 to Cuillerdier et al. Describes a method for separating Fe and Zr from actinides or lanthanides. The process described by Duillerdier uses propanediamide rather than TBP. Furthermore, Cuillerdier also does not address the problem of requiring a separate extraction step to remove Tc.
【０００７】 本発明の要旨は、使用済燃料を再処理または処理するためのプロセスまたは工
場が、ジルコニウム及びテクネチウム双方および／または他の核分裂生成物が、
ウラン及びプルトニウムから、同時に分離されることにある。[0007] The gist of the present invention is that a process or plant for reprocessing or treating spent fuel is provided in which both zirconium and technetium and / or other fission products are
It is to be simultaneously separated from uranium and plutonium.
【０００８】 このようにして、本発明では、有機相が、ジルコニウム、テクネチウム及び少
なくとも１つの抽出可能なアクチニド金属を含む水性硝酸相と接触され、このよ
うにして、前記少なくとも１つの抽出可能なアクチニド金属が、前記有機相内に
抽出されるようにする使用済核燃料の処理または再処理法において、前記ジルコ
ニウム及びテクネチウムが、大部分、水性相内に残留することを特徴とする方法
が提供される。Thus, in the present invention, the organic phase is contacted with an aqueous nitric acid phase comprising zirconium, technetium and at least one extractable actinide metal, and thus the at least one extractable actinide A process is provided for treating or reprocessing a spent nuclear fuel such that metals are extracted into the organic phase, wherein the zirconium and technetium mostly remain in the aqueous phase. .
【０００９】 より詳細には、本発明は、有機相が、ジルコニウム、テクネチウム及び、ウラ
ン、プルトニウム及びネプツニウムから選択される少なくとも１つの抽出可能な
アクチニド金属を含む水性硝酸相と接触され、前記水性相は、比較的低い酸性度
及び比較的高い流量を有し、このようにして、前記少なくとも１つの抽出可能な
アクチニド金属が、前記有機相内に抽出され、一方、前記ジルコニウム及びテク
ネチウムが、大部分、水性相内に残留する方法を提供する。More particularly, the present invention relates to the method wherein the organic phase is contacted with an aqueous nitric acid phase comprising zirconium, technetium and at least one extractable actinide metal selected from uranium, plutonium and neptunium; Has a relatively low acidity and a relatively high flow rate, such that the at least one extractable actinide metal is extracted into the organic phase while the zirconium and technetium are mostly , A method of remaining in the aqueous phase.
【００１０】 水性相は、通常、ジルコニウム及びテクネチウムに加えて、他の核分裂生成物
も含み、これらも、大部分、水性相内に残留する。水性相は、通常、ウラン、プ
ルトニウム及びネプツニウムすべてを含む。[0010] The aqueous phase usually also contains other fission products in addition to zirconium and technetium, which also largely remain in the aqueous phase. The aqueous phase usually contains all of uranium, plutonium and neptunium.
【００１１】 本方法は、通常、さらに、前記少なくとも１つの抽出可能な金属が抽出されて
入り込んでいる前記有機相を、第２の水性硝酸相と接触させて、前記有機相に入
り込み、ひいては、前記有機相に入り込んだジルコニウム、テクネチウム及び他
の核分裂生成物を取除いて、前記第２の水性相内に入り込ませることを含む。第
２の水性相は、通常、有機相と接触されている第２の水性相内に組込まれる。第
２の水性相供給物は、好ましくは、中程度の酸性度を有し、例えば、２〜４Ｍの
硝酸濃度を有する。The method typically further comprises contacting the organic phase, into which the at least one extractable metal has been extracted and entering, with a second aqueous nitric acid phase to enter the organic phase, and thus: Removing zirconium, technetium and other fission products that have penetrated the organic phase and penetrate into the second aqueous phase. The second aqueous phase is usually incorporated within the second aqueous phase that is in contact with the organic phase. The second aqueous phase feed preferably has moderate acidity, for example, a nitric acid concentration of 2-4M.
【００１２】 本発明は、順次に、溶媒流流路に沿って、（ｉ）溶解された使用済燃料を含む
水性酸性流から、ウラン、プルトニウム及びネプツニウムを抽出して、前記溶媒
流内に入り込ませ、一方、ジルコニウム、テクネチウム及び他の核分裂生成物は
、大部分、前記水性相内に残留する抽出装置と、（ｉｉ）前記溶媒流から、ジル
コニウム、テクネチウム及び他の核分裂生成物を取除いて、水性酸性相内に入り
込ませる取除き装置であって、前記水性酸性相は、前記抽出装置（ｉ）に到達し
、前記抽出装置（ｉ）内で、前記水性酸性相と溶解使用済燃料との組合せが、前
記水性酸性流を形成し、選択的に、（ｉｉｉ）前記溶媒流から酸性を逆洗して取
除いて、低酸性度取除き流内に入り込ませ、前記低酸性度取除き流は、取除き装
置（ｉｉ）に到達し、前記取除き装置（ｉｉ）内で、前記低酸性度取除き流と中
程度酸性度取除き流との組合せが、前記水性酸性相を形成するピューレックス再
処理工場も提供する。[0012] The present invention provides a method for sequentially extracting (i) uranium, plutonium and neptunium from an aqueous acidic stream containing dissolved spent fuel into a solvent stream along a solvent stream flow path. On the other hand, zirconium, technetium and other fission products are largely removed from the extractor remaining in the aqueous phase and (ii) removing zirconium, technetium and other fission products from the solvent stream. A removal device which penetrates into the aqueous acidic phase, wherein said aqueous acidic phase reaches said extraction device (i), and in said extraction device (i), said aqueous acidic phase and dissolved spent fuel Wherein said combination forms said aqueous acidic stream, and optionally (iii) backwashes off acid from said solvent stream and enters said low acidity removal stream, said low acidity removal. The stream is supplied to a removal device (ii) ), Wherein in said stripper (ii) the combination of said low and medium acidity strip streams also provides a purex reprocessing plant forming said aqueous acidic phase. .
【００１３】 本発明は、以下、添付図面を参照して、例示的にのみ、説明される。The invention will now be described, by way of example only, with reference to the accompanying drawings, in which:
【００１４】 次の記号が、図において、使用される。 Ａｉ＝水性供給物。 Ｓｉ＝有機供給物。 Ｉｊ＝中間有機流。 Ｐi＝生成物流。 双方向矢印＝有機流。 単方向矢印＝水性流。The following symbols are used in the figures: Ai = aqueous feed. Si = organic feed. Ij = intermediate organic stream. Pi = product logistics. Double arrow = organic flow. Unidirectional arrow = aqueous flow.
【００１５】 フローシートは、表１及び２に示されている装置を含む。[0015] The flow sheet includes the apparatus shown in Tables 1 and 2.
【００１６】[0016]
【表１】 [Table 1]
【００１７】[0017]
【表２】 [Table 2]
【００１８】 図２の水性供給物、中間有機流及び生成物流は、次のようである。 Ａ１： 低酸性度の取除き。 Ａ２： 中程度酸性度の取除き。 Ａ３： 溶解された使用済燃料供給物。 Ｓ１： 有機供給物。 Ｐ１： 高活性ラフィネート。 Ｉ１： 核分裂生成物の除去からの有機生成物。The aqueous feed, intermediate organic stream and product stream of FIG. 2 are as follows. A1: Low acidity removal. A2: Moderate acidity removal. A3: Dissolved spent fuel supply. S1: Organic feed. P1: Highly active raffinate. I1: Organic products from the removal of fission products.
【００１９】 図２に示されている、装置（装置ＩＩＡ）を含む、再処理工場の一部では、使
用済核燃料を処理及び再処理するための方法が実施され、この方法では、この場
合には３０％ＴＢＰ／ＯＫである有機相が、ジルコニウム、テクネチウム及び、
ウラン、プルトニウム及びネプツニウムから選択される少なくとも１つの抽出可
能な金属を含む水性硝酸相と接触され、前記水性相は、比較的低い酸性度及び比
較的高い流量を有し、このようにして、少なくとも１つの抽出可能な金属が、抽
出されて、有機相内に入り込まされ、一方、ジルコニウム及びテクネチウムは、
大部分、水性相内に残留する。In part of the reprocessing plant, including the device (device IIA) shown in FIG. 2, a method for treating and reprocessing spent nuclear fuel is implemented, in which the method comprises the steps of: The organic phase of 30% TBP / OK is zirconium, technetium and
Contacting with an aqueous nitric acid phase comprising at least one extractable metal selected from uranium, plutonium and neptunium, said aqueous phase having a relatively low acidity and a relatively high flow rate, thus at least One extractable metal is extracted and penetrated into the organic phase, while zirconium and technetium
Mostly remain in the aqueous phase.
【００２０】 より詳細には、有機流Ｓ１は、図示の実施例では多段接触器である装置ＨＡ内
で、水性流Ａ１、Ａ２及びＡ３の組合せを含む水性硝酸相と接触する。有機流は
、ウラン、プルトニウム及びネプツニウムを抽出して、有機相内に入り込ませる
。ジルコニウム及びテクネチウムを含む核分裂生成物は、水性相内に残留し、接
触器を出て、高活性ラフィネートＰ１内に入る。水性相生成物の硝酸濃度は、好
ましくは、２〜４Ｍの領域内にあり、好ましくは、より好ましくは、２〜３Ｍで
あり、最も好ましくは、２．２Ｍである。有機相流量の水性相（Ａ１＋Ａ２＋Ａ
３）に対する比は、好ましくは、０．７〜１．５であり、より好ましくは、０．
８〜１．３であり、最も好ましくは、０．９１に設定されている。好ましい数字
パラメーターは、一般に、本発明のすべての実施例に当てはまる。More specifically, the organic stream S1 is contacted with an aqueous nitric acid phase comprising a combination of aqueous streams A1, A2 and A3 in a device HA, which in the example shown is a multi-stage contactor. The organic stream extracts uranium, plutonium and neptunium and enters the organic phase. Fission products, including zirconium and technetium, remain in the aqueous phase and exit the contactor and enter the highly active raffinate P1. The nitric acid concentration of the aqueous phase product is preferably in the range of 2-4M, preferably more preferably 2-3M, most preferably 2.2M. Aqueous phase with organic phase flow (A1 + A2 + A
The ratio to 3) is preferably from 0.7 to 1.5, more preferably from 0.
8 to 1.3, most preferably set to 0.91. The preferred numerical parameters generally apply to all embodiments of the invention.
【００２１】 ウラン、プルトニウム及びネプツニウムを含有する有機相は、装置ＨＡから、
この場合には多段接触器装置である装置ＨＳへ行き、この接触器装置で、ジルコ
ニウム及びテクネチウムを含む核分裂生成物は、有機相から分離され、第２の水
性硝酸相（A1とA2）に分離される。 ウラン、プルトニウム及びネプツニウムを含有する有機相は、ＨＳ装置から、
この場合には多段接触器装置であるＨＳＳ装置に行く。このＨＳＳ装置で、酸性
は、逆洗いで、有機相から除去される。これは、本発明の本質的な要件ではない
。なぜならば、これは、Ｕ／Ｐｕ分割の前に有機相酸性度を低下させるために、
行われるからである。これは、有機相から、ジルコニウム及びテクネチウムを取
除くことに、ほとんど影響しない。このようにして、本質的ではないが好ましく
は、水性流Ａ１は、装置ＨＳＳ内で、有機相と接触される。水性流は、酸性度が
低く（例えば、０．０５〜０．２Ｍ硝酸）、流量が低く、したがって、酸が、有
機相から取除かれることが可能である。溶媒：水性流量の比は、接触器装置能力
に依存して、０．０５〜０．２０である。The organic phase containing uranium, plutonium and neptunium is obtained from the device HA
In this case, we go to the apparatus HS, which is a multi-stage contactor device, in which the fission products containing zirconium and technetium are separated from the organic phase and separated into a second aqueous nitric acid phase (A1 and A2). Is done. The organic phase containing uranium, plutonium and neptunium is obtained from the HS device
In this case, go to the HSS device which is a multi-stage contactor device. In this HSS device, the acid is removed from the organic phase in a backwash. This is not an essential requirement of the present invention. This is because this reduces the acidity of the organic phase before the U / Pu split,
Because it is done. This has little effect on removing zirconium and technetium from the organic phase. In this way, preferably, but not necessarily, the aqueous stream A1 is contacted with the organic phase in the device HSS. The aqueous stream has a low acidity (eg, 0.05-0.2 M nitric acid) and a low flow rate, so that the acid can be removed from the organic phase. The solvent: aqueous flow ratio is between 0.05 and 0.20, depending on the contactor equipment capacity.
【００２２】 装置ＨＳＳの水性生成物は、水性流Ａ２と組合せられ、装置ＨＳ内で有機流と
接触される。水性流Ａ２は、中程度の酸性度（約４〜２Ｍ硝酸）であるが、これ
は、本発明の本質的な要件ではない。水性流Ａ２の流量も、ジルコニウム及びテ
クネチウムを含む核分裂生成物を効率的に取除き処理するために、充分に高い。
（Ａ１とＡ２との組合せである）第２の水性相は、したがって、通常、中程度の
酸性度を有し、通常、２〜４Ｍであり、第２の有機相流量と水性相流量との比は
、通常、１．０〜２．０であり、好ましくは、１．１〜２．０であり、より好ま
しくは、１．３である。[0022] The aqueous product of the unit HSS is combined with the aqueous stream A2 and contacted with the organic stream in the unit HS. Aqueous stream A2 is of moderate acidity (about 4-2 M nitric acid), but this is not an essential requirement of the present invention. The flow rate of the aqueous stream A2 is also high enough to efficiently remove and process fission products, including zirconium and technetium.
The second aqueous phase (which is a combination of A1 and A2) therefore usually has a medium acidity, usually 2-4M, and the second organic phase flow rate and the aqueous phase flow rate The ratio is usually 1.0 to 2.0, preferably 1.1 to 2.0, and more preferably 1.3.
【００２３】 装置ＨＳの水性生成物は、水性流Ａ３と組合せられ、装置ＨＡ内で、有機流と
接触される。水性流Ａ３は、溶解された使用済燃料供給物である。Ａ３流も、中
程度の酸性度であるが、通常、３Ｍ硝酸以下である。本発明の最適な性能は、Ａ
３流の酸性度が最小化される場合に達成される。The aqueous product of unit HS is combined with aqueous stream A3 and is contacted with an organic stream in unit HA. Aqueous stream A3 is the dissolved spent fuel feed. The A3 stream is also of moderate acidity, but is usually below 3M nitric acid. The optimal performance of the present invention is A
This is achieved when the acidity of the three streams is minimized.
【００２４】 本発明は、有機生成物Ｉ１が処理される方法に関して、制限されない。図示の
実施例では、Ｉ１は、例えば、商用工場で使用される従来のプロセスである、ウ
ラン・プルトニウム分割操作へ送られる。１つの代替実施例では、ウラン及びプ
ルトニウムは、例えば英国特許第９７２２４９７．６号明細書に説明されている
ようにゲル沈殿ルートを介して、同時処理されて、ＭＯＸ（＝ｍｉｘｅｄ ｏｘ
ｉｄｅ＝混合酸化物）生成物となる。The present invention is not limited with respect to the manner in which the organic product I1 is treated. In the illustrated embodiment, I1 is sent to a uranium-plutonium splitting operation, a conventional process used, for example, in commercial plants. In one alternative embodiment, uranium and plutonium are co-treated, for example via a gel precipitation route, as described in GB 972497.6, and mixed with MOX (= mixed ox).
ide = mixed oxide) product.
【００２５】 図２の流れのうちのいくつかの流れの例示的なり理及び濃度が、表１に記載さ
れている。Exemplary streams and concentrations of some of the streams of FIG. 2 are set forth in Table 1.
【００２６】[0026]
【表３】 [Table 3]
【００２７】 本発明の方法は、テクネチウム拒絶接触器内で、テクネチウムを分離すること
が不要である。したがって、工場は、より小型になることが可能であり、これに
より、環境的及び経済的利点が得られる。本方法は、より小さい硝酸インベント
リーすなわち在庫を特徴として有し、これによっても、環境的及び経済的な利点
が得られる。The method of the present invention does not require the separation of technetium in a technetium rejection contactor. Thus, factories can be smaller, which provides environmental and economic benefits. The method features a smaller nitric acid inventory or inventory, which also provides environmental and economic benefits.
【００２８】 本発明の好ましい方法の１つのさらなる利点は、比較的緩和されたフローシー
ト制御が、ＨＡ／ＨＳ／ＨＳＳ接触器において可能であることにある。好ましい
方法は、同一の溶媒インベントリーを使用するが、ＨＳ接触器カスケードにおけ
る、高いウラン含有量を回避する。したがって、流量及び供給物組成における変
化は、フローシートの性能に対して、大幅に小さい影響を有する。One further advantage of the preferred method of the present invention is that relatively relaxed flow sheet control is possible in an HA / HS / HSS contactor. The preferred method uses the same solvent inventory but avoids high uranium content in the HS contactor cascade. Thus, changes in flow rate and feed composition have a much smaller effect on flow sheet performance.
【００２９】 本発明の方法により可能にされう別の１つの利点は、ＨＡ／ＨＳ／ＨＳＳ接触
器における過剰のジルコニウム再利用が、完全に回避されることにある、何故な
らば、ジルコニウムは、効果的に、高活性ラフィネートであるＰ１に輸送される
。したがって、第２の相の形成のリスクは、大幅に低減される。Another advantage that is enabled by the method of the present invention is that excess zirconium recycling in HA / HS / HSS contactors is completely avoided because zirconium is Effectively, it is transported to the highly active raffinate, P1. Thus, the risk of the formation of the second phase is greatly reduced.
【００３０】 本発明は、溶解使用済燃料を含む水性酸性相が、有機相と接触されるピューレ
ックス再処理法において、前記有機相と接触される前記水性相が、比較的低い酸
性度及び比較的高い流量を有し、このようにして、ウラン、プルトニウム及びネ
プツニウムが、前記水性相から抽出されて、前記有機相内に入り込まされ、一方
、ジルコニウム、テクネチウム及び他の核分裂生成物が、大部分、前記水性相内
に残留することを特徴とする方法を含む。通常、有機相及び水性相は、第１の接
触器装置で接触され、前記有機相は、前記第１の接触器装置から取出されて、第
２の接触器装置内に供給され、前記第２の接触器内で、前記有機相は、第２の水
性硝酸相と接触して、前記有機相に入り込んだジルコニウム、テクネチウム及び
他の核分裂生成物を取除いて、前記第２の水性相内に入り込ませ、前記第２の水
性相は、前記溶解使用済燃料を含む前記水性酸性相と組合せられ、次いで、前記
水性酸性相は、前記第１の接触器内で前記有機相と接触する。選択的に、前記有
機相は、前記第２の接触器装置から取出されて、第３の接触器装置内に供給され
、前記第３の接触器装置内で前記有機相は、水性低酸性度取除き相と接触され、
これにより、酸性度が、逆洗されて、前記有機相から取出されて、前記低酸性度
取除き相内に入り込まされる。The present invention provides a purex reprocessing method in which an aqueous acidic phase containing dissolved spent fuel is contacted with an organic phase, wherein the aqueous phase contacted with the organic phase has a relatively low acidity and a comparatively low acidity. Uranium, plutonium and neptunium are extracted from the aqueous phase and penetrate into the organic phase while zirconium, technetium and other fission products are mostly , Remaining in the aqueous phase. Typically, an organic phase and an aqueous phase are contacted in a first contactor device, and the organic phase is removed from the first contactor device and fed into a second contactor device, wherein The organic phase is contacted with a second aqueous nitric acid phase to remove zirconium, technetium and other fission products that have entered the organic phase and into the second aqueous phase. Intruding, the second aqueous phase is combined with the aqueous acidic phase containing the dissolved spent fuel, and the aqueous acidic phase is then contacted with the organic phase in the first contactor. Optionally, said organic phase is withdrawn from said second contactor device and fed into a third contactor device, wherein said organic phase comprises aqueous low acidity Contacted with the removal phase,
This allows the acidity to be backwashed and removed from the organic phase and into the low acidity removal phase.
【００３１】 本発明の方法は、通常、選択的に、ゲル、粉末、マスタバッチ物質、燃料ペレ
ット、燃料ピンまたは燃料アセンブリの形の核分裂性物質を形成するために、核
燃料を再処理するための方法である。The method of the present invention is generally used to selectively reprocess nuclear fuel to form fissile material in the form of gels, powders, masterbatch materials, fuel pellets, fuel pins or fuel assemblies. Is the way.
【図１】 標準単一サイクルピューレックス制御のフローシート図である。FIG. 1 is a flow sheet diagram of a standard single cycle Purex control.
【図２】 本発明の方法を組込むピューレックス再処理プロセスの部分フローシート図で
ある。FIG. 2 is a partial flowsheet diagram of a Purex reprocessing process incorporating the method of the present invention.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＣＡ，ＣＮ，Ｊ Ｐ，ＫＲ，ＲＵ，ＵＳ Ｆターム(参考） 4G048 AA01 AB08 AC08 AE02 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuation of front page (81) Designated country EP (AT, BE, CH, CY, DE, DK, ES, FI, FR, GB, GR, IE, IT, LU, MC, NL, PT, SE ), CA, CN, JP, KR, RU, US F term (reference) 4G048 AA01 AB08 AC08 AE02
Claims (31)
の抽出可能なアクチニド金属を含む水性硝酸相と接触され、このようにして、前
記少なくとも１つの抽出可能なアクチニド金属が、前記有機相内に抽出されるよ
うにする、使用済核燃料の処理または再処理法において、前記ジルコニウム及び
テクネチウムが、大部分、水性相内に残留することを特徴とする方法。1. An organic phase is contacted with an aqueous nitric acid phase comprising zirconium, technetium and at least one extractable actinide metal, such that said at least one extractable actinide metal is contained within said organic phase. A method for treating or reprocessing spent nuclear fuel, wherein said zirconium and technetium remain largely in an aqueous phase.
から選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。2. The method of claim 1, wherein said actinide is selected from uranium, plutonium and neptunium.
請求項１に記載の方法。3. The method of claim 1, wherein said aqueous phase has a relatively low acidity.
求項１に記載の方法。4. The method of claim 1, wherein said aqueous phase has a relatively high flow rate.
て、さらなる核分裂生成物を含み、前記核分裂生成物が、大部分、前記水性相内
に残留することを特徴とする請求項１に記載の方法。5. The aqueous phase according to claim 1, further comprising, in addition to zirconium and technetium, further fission products, the fission products remaining largely in the aqueous phase. The method described in.
のすべてを含むことを特徴とする請求項２に記載の方法。6. The method according to claim 2, wherein said aqueous phase comprises all of said uranium, plutonium and neptunium.
とを特徴とする請求項１から請求項３のうちのいずれか１つの請求項に記載の方
法。7. The process according to claim 1, wherein the concentration of nitric acid in the aqueous phase product is between 1.0 and 4.0 M. .
に記載の方法。8. The method according to claim 7, wherein the nitric acid concentration is 2.2M.
The method described in.
とを特徴とする請求項１に記載の方法。9. The method according to claim 1, wherein the ratio between the organic phase flow rate and the aqueous phase flow rate is from 0.9 to 1.3.
の方法。10. The method of claim 9, wherein said ratio is 0.91.
記載の方法。11. The method of claim 9, wherein said ratio is less than or equal to 1.3.
されて入り込んでいる前記有機相を、第２の水性硝酸相と接触させて、前記有機
相に入り込み、ひいては、前記第２の水性相に入り込んだ、いかなるジルコニウ
ム、テクネチウム及び他の核分裂生成物も、取除くことを含むことを特徴とする
請求項１に記載の方法。12. The method comprises contacting the organic phase, into which the at least one extractable metal has been extracted and into contact, with a second aqueous nitric acid phase to enter the organic phase, and thus the organic phase. The method of claim 1, comprising removing any zirconium, technetium and other fission products that have entered the two aqueous phases.
１の水性相内に組込まれることを特徴とする請求項１２に記載の方法。13. The method of claim 12, wherein said second aqueous phase is incorporated within said first aqueous phase in contact with said organic phase.
特徴とする請求項１２に記載の方法。14. The method of claim 12, wherein said second aqueous phase is of moderate acidity.
特徴とする請求項１４に記載の方法。15. The method according to claim 14, wherein said second aqueous phase has a nitric acid concentration of 2-4M.
あることを特徴とする請求項１２に記載の方法。16. The method according to claim 12, wherein the ratio of the flow rate of the second organic phase to the aqueous phase is from 1.1 to 2.0.
載の方法。17. The method of claim 16, wherein said ratio is 1.3.
の方法。18. The method according to claim 16, wherein said ratio is 1.3.
される、ピューレックス再処理法において、アクチニド金属が、前記水性相から
抽出されて、前記有機相に入り、一方、ジルコニウム、テクネチウム及び他の核
分裂生成物は、大部分、前記水性相内に残留することを特徴とするピューレック
ス再処理法。19. A purex reprocessing process, wherein an aqueous acidic phase containing dissolved spent fuel is contacted with an organic phase, wherein actinide metal is extracted from said aqueous phase and enters said organic phase; On the other hand, the purex reprocessing method characterized in that zirconium, technetium and other fission products mostly remain in the aqueous phase.
を有することを特徴とする請求項１９に記載のピューレックス再処理法。20. The process according to claim 19, wherein the aqueous phase contacted with the organic phase has a relatively low acidity.
することを特徴とする請求項１９に記載のピューレックス再処理法。21. The purex reprocessing method according to claim 19, wherein contacting the aqueous phase with the organic phase has a relatively high flow rate.
上の請求項に記載の特徴を含む請求項９に記載の方法。22. The method of claim 9, further comprising the features of one or more of claims 7-11.
触され、前記有機相は、前記第１の接触器装置から、第２の接触器装置に供給さ
れ、前記第２の接触器装置内で前記有機相は、第２の真性硝酸相と接触して、前
記有機相に入り込んだジルコニウム、テクネチウム及び他の核分裂生成物を取除
いて、前記第２の水性相内に入り込ませ、前記第２の水性相は、前記溶解使用済
燃料を含む前記水性酸性相と組合せられ、次いで、前水性酸性相は、前記第１の
接触器内で、前記有機相と接触することを特徴とする請求項１９に記載の方法。23. The organic phase and the aqueous phase are contacted with each other in a contactor device, and the organic phase is supplied from the first contactor device to a second contactor device, In a second contactor apparatus, wherein the organic phase contacts a second intrinsic nitric acid phase to remove zirconium, technetium and other fission products that have entered the organic phase, and And the second aqueous phase is combined with the aqueous acidic phase containing the dissolved spent fuel, and the pre-aqueous acidic phase then contacts the organic phase in the first contactor 20. The method of claim 19, wherein:
載の特徴を含むことを特徴とする請求項２３に記載の方法。24. The method of claim 23, further comprising the features of one or more of claims 15-18.
２の接触器装置内に供給され、前記第３の接触器装置内で、前記有機相は、水性
低酸性度取除き層と接触され、これにより、酸性が、逆洗されて、前記有機相か
ら取除かれて、前記低酸性度取除き層内に入り込むことを特徴とする請求項２３
に記載の方法。25. The organic phase is withdrawn from the second contactor device and fed into a second contactor device, wherein in the third contactor device, the organic phase is aqueous-based. 24. The method of claim 23, wherein the acid is removed from the organic phase by contact with an acidity removal layer, whereby the acid is backwashed and removed from the organic phase.
The method described in.
核分裂生成物が取除かれた後、ウランとプルトニウムとの分割操作に供給される
ことを特徴とする請求項１から請求項２５のうちのいずれか１つの請求項に記載
の方法。26. The method according to claim 1, wherein the organic phase is fed to a uranium-plutonium splitting operation after the zirconium, technetium and other fission products have been removed. A method according to any one of the preceding claims.
核分裂生成物が取除かれた後、ウランとプルトニウムを分割するために、処理さ
れないことを特徴とする請求項１から請求項２５のうちのいずれか１つの請求項
に記載の方法。27. The method of claim 1, wherein the organic phase is not treated to separate uranium and plutonium after the zirconium, technetium and other fission products have been removed. A method according to any one of the preceding claims.
、燃料ピンまたは燃料アセンブリの形で、核分裂性物質を形成するために、核燃
料を再処理するための方法である請求項１から請求項２７のうちのいずれか１つ
の請求項に記載の方法。28. A method for reprocessing nuclear fuel to form fissile material, optionally in the form of a gel, powder, masterbatch material, fuel pellet, fuel pin or fuel assembly. 28. The method according to any one of claims 1 to 27.
料を含む水性酸性流から、ウラン、プルトニウム及びネプツニウムを抽出して、
前記溶媒流内に入り込ませ、一方、ジルコニウム、テクネチウム及び他の核分裂
生成物は、大部分、前記水性相内に残留する抽出装置と、（ｉｉ）前記溶媒流か
ら、ジルコニウム、テクネチウム及び他の核分裂生成物を取除いて、水性酸性相
内に入り込ませる取除き装置であって、前記水性酸性相は、前記抽出装置（ｉ）
に到達し、前記抽出装置（ｉ）内で、前記水性酸性相と溶解使用済燃料との組合
せが、前記水性酸性流を形成し、選択的に、（ｉｉｉ）前記溶媒流から酸性を逆
洗して取除いて、低酸性度取除き流内に入り込ませ、前記低酸性度取除き流は、
取除き装置（ｉｉ）に到達し、前記取除き装置（ｉｉ）内で、前記低酸性度取除
き流と中程度酸性度取除き流との組合せが、前記水性酸性相を形成するピューレ
ックス再処理工場。29. Sequentially along a solvent flow path, (i) extracting uranium, plutonium and neptunium from an aqueous acidic stream containing dissolved spent fuel,
Zirconium, technetium and other fission products, while the zirconium, technetium and other fission products are largely retained in the aqueous phase, and (ii) zirconium, technetium and other fission products from the solvent stream. A removal device for removing a product and entering into an aqueous acidic phase, wherein the aqueous acidic phase comprises the extraction device (i).
And in the extraction unit (i), the combination of the aqueous acidic phase and the dissolved spent fuel forms the aqueous acidic stream, and optionally (iii) backwashing the acid from the solvent stream To remove into the low acidity removal stream, the low acidity removal stream is
Reaches the stripping unit (ii), in which the combination of the low acidity stripping stream and the medium acidity stripping stream is a purex re-former forming the aqueous acidic phase. Processing plant.
記載の方法を実施するための請求項２９の工場の使用。30. The use of a plant according to claim 29 for performing a method according to any one of claims 1 to 28.
、ジルコニウム及びテクネチウムの双方を同時に分離するための技術であって、
比較的低い酸性度で高い流量の水性硝酸相流を有機相流と接触させる技術のピュ
ーレックス再処理法または工場における使用。31. A technique for simultaneously separating both zirconium and technetium together with other fission products from uranium and plutonium,
Purex reprocessing or factory use of the technique of contacting a relatively low acidity, high flow rate aqueous nitric acid phase stream with an organic phase stream.
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