JP2002285831A - ディーゼルエンジンの排ガスライン中の触媒の触媒活性の再生法 - Google Patents

ディーゼルエンジンの排ガスライン中の触媒の触媒活性の再生法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 ディーゼルエンジンの排ガスライン中の触媒
の触媒活性の再生法 【解決手段】 ディーゼルエンジンの排ガスライン中に
設けられており、フィルター機能を有さないハニカム構
造体上に少なくとも酸化機能を有する触媒活性塗膜を有
する触媒であって、その触媒活性が煤粒子および炭化水
素の沈着によりその触媒活性が低下している触媒の触媒
活性を再生する方法において、触媒上に沈着している煤
粒子および炭化水素の燃焼を触媒の上流の排ガス温度を
時間的に限って４５０℃を上回る温度に上昇させること
により開始し、触媒の触媒活性を少なくとも部分的に再
生することを特徴とする、ディーゼルエンジンの排ガス
ライン中の触媒の触媒活性の再生法。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、フィルター機能を
有さないハニカム構造体上に少なくとも酸化機能を有す
る触媒活性塗膜を有する触媒を備えるディーゼルエンジ
ンの排ガス浄化に関する。
【０００２】
【従来の技術】ディーゼルエンジンの第１の有害物質
は、非常に僅かな量の炭化水素（ＨＣ）および一酸化炭
素（ＣＯ）の他に、窒素酸化物（ＮＯｘ）および粒子
（ＰＭ）である。この粒子は有機溶剤中に可溶性および
不溶性の成分からなる。可溶性の成分は、粒子のコアに
凝集する、もしくは吸収または吸着されている多数の異
なる炭化水素からなる。不溶性の成分は三酸化硫黄、ま
たはスルフェート、炭素、摩耗金属（例えば、鉄および
ニッケル）およびエンジンオイルおよび燃料中の添加物
からの第２の生成物としての僅かな量の他の酸化物（例
えば、亜鉛、カルシウム、リン）である。三酸化硫黄は
温度、貴金属含有量および排ガス流に依存して触媒上で
二酸化硫黄の酸化によっても生じる。ディーゼルエンジ
ンの特別な特徴は、排ガス中の高い酸素含量である。化
学量論的に作動するガソリンエンジンの排ガスは酸素約
０.７体積％のみを含有しており、一方ディーゼルエン
ジンの排ガスは酸素６〜１５体積％を有する。
【０００３】ディーゼル排ガスの種々の有害物質の相互
の量比は、ディーゼルエンジンの型およびその作動のモ
ードに依存する。原則的には、実際のデータは定常のデ
ィーゼルエンジンにも軽量および重量適用のための自動
車中のディーゼルエンジンに関しても該当する。
【０００４】ディーゼルエンジンの許可される放出は法
的な上限により決められている。この限界値を維持する
ためにはディーゼルエンジンの型およびその作動モード
によりそれぞれ異なる構想を行わなければならない。
【０００５】プライベートな自動車の低い出力のディー
ゼルエンジンのためには、放出される炭化水素、一酸化
炭素および部分的に煤粒子上に吸着された可溶性の有機
化合物をも燃焼するいわゆるディーゼル酸化触媒上を排
ガスを通すことがしばしば十分である。ディーゼル−酸
化触媒の酸化機能を、この際有機化合物および一酸化炭
素を酸化するが、窒素酸化物および二酸化硫黄を酸化し
ないように、調節する。粒子の残りの部分と一緒に、酸
化窒素および二酸化硫黄は変化せずに触媒を後にする。
この触媒の典型的な代表は、ＤＥ３９４０７５８Ａ１
（ＵＳ５１５７００７）中に記載されている。
【０００６】煤粒子の放出を低減させるために、特に重
量適用のためのディーゼルエンジンにおいては煤フィル
ターを使用する。フィルター上への煤粒子の沈着によ
り、連続的に排ガス逆圧が上昇し、こうしてフィルター
を規則的な間隔で煤を燃焼することにより再生しなけれ
ばならない。煤の放出はエンジン中の燃焼を最適化する
ことにより減少させることができる。しかしながら、こ
のことは窒素酸化物の放出を自動的に高め、従って、こ
れを排ガスからＨＣ−ＤｅＮｏｘ−触媒またはＳＣＲ−
触媒により別個に除去しなければならない。ＨＣ−Ｄｅ
Ｎｏｘ−触媒は、ディーゼルエンジンの排ガス中に含有
される窒素酸化物を排ガス中に含有される炭化水素ＨＣ
の使用下に酸素の存在でも窒素に還元することができ
る。場合によっては、このためには好適な処置により排
ガス中の未燃焼の炭化水素含量を高めなければならな
い。
【０００７】ディーゼルエンジンの排ガス中に含有され
る窒素酸化物の著しく効果的な除去は還元剤としてアン
モニアを使用する選択的接触還元の方法で達せられる。
窒素酸化物の還元はいわゆるＳＣＲ−触媒で行われる。
必要なアンモニアは通常加水分解可能な化合物、例えば
尿素から加水分解触媒を用いて得られる。
【０００８】排ガス量、排ガス組成および排ガス温度は
自動車の作動モード、およびこうしてエンジンの回転数
および負荷に依存する。ディーゼルエンジンの発展は燃
焼の最適化により排ガス温度の低下に導く。最近のディ
ーゼルエンジンの排ガス温度は例えば部分負荷領域にお
いて、僅かに８０〜１５０℃である。完全負荷において
のみ、排ガス温度は４５０℃を越える。
【０００９】ディーゼル−酸化触媒を用いて最近のディ
ーゼルエンジンの排ガスを浄化する際に、低い排ガス温
度のために全く触媒活性層の熱による損傷がないにもか
かわらず、触媒活性は予想されたより早く低下するとい
うことが、観察された。事後分析試験は、早期の老化は
明らかに低い排ガス温度に起因することを示した。低い
排ガス温度により、未燃焼の炭化水素および粒子が触媒
塗膜上に沈着し、こうして塗膜の触媒活性を低下させて
いる。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】従って、本願の課題は
ディーゼル排ガスの浄化のために使用した触媒の触媒活
性を少なくとも部分的に再生することのできる方法を提
供することである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】この課題は、ディーゼル
エンジンの排ガスライン中に設けられており、フィルタ
ー機能を有さないハニカム構造体上に少なくとも酸化機
能を有する触媒活性塗膜を有する触媒の触媒活性を再生
する方法により解決する。この方法は、触媒上に沈着し
ている煤粒子および炭化水素の燃焼を触媒の上流の排ガ
ス温度を時間的に限定して４５０℃を上回る温度に上昇
させることにより開始し、触媒の触媒活性を少なくとも
部分的に再生することを特徴とする。
【００１２】事後分析試験は、触媒の触媒活性の低下は
特に吸着炭化水素をその上に有する煤粒子による触媒活
性中心の遮蔽に起因することを示す。多くのそのような
粒子またはその他の組成の粒子との組合せは一緒に粘着
し、かつこうして孔を目詰まりさせ、触媒の活性な表面
を低下させる。これにより、触媒の酸化力の低下が惹起
される。
【００１３】更に、排ガスのその他の成分は触媒を遮蔽
することによりまたは触媒塗膜の成分との反応により毒
する。例えば、酸化硫黄が塗膜中の成分と反応し、かつ
スルフェートを形成する。リン化合物は触媒表面上にガ
ラス様の被覆を生じる。この効果により、触媒活性は非
常に影響を受け、放出限界値をもはや維持することがで
きない。
【００１４】触媒活性は提案された処置により、部分的
にのみ再生することができることが、観察された。可逆
的な損傷の他に、触媒の永久的な損傷も生じる。
【００１５】再生に必要な４５０℃を越える高い排ガス
温度は全負荷下のエンジンの作動相の際に、例えば高速
道路での高速走行で自然に生じる。沈着した煤および炭
化水素はその際自然に燃焼する。しかしながら、その際
制御されていない燃焼により触媒中の温度は８００℃を
越えて上昇し、触媒が永久的に損傷するという危険性が
ある。本発明により観察された触媒の永久的な損傷は部
分的にそのような事象に起因することがある。沈着物の
制御されていない燃焼なしに触媒の慎重な再生は通常の
運転においては保障されていない。
【００１６】従って、再生のために必要な触媒の高い温
度を認識して生じさせるのが有利である。このために
は、種々の方法、例えばエンジンのシリンダー中への燃
料の後噴射、エンジンの遅い燃焼位置の調節、多段階燃
焼、触媒の著しい加熱または触媒の上流に位置するバー
ナーによる触媒の加熱が好適である。
【００１７】後噴射は排ガス中の未燃焼燃料の含有量を
上昇させるために使用される。この目的のために、付加
的な燃料を元来の燃焼の後に、まだ閉じているかまたは
すでに開放された出口弁によりエンジンの燃焼室中に噴
射される。未燃焼のまたは部分的にのみ燃焼した燃料は
排ガスラインを介して触媒に達し、そこで接触酸化され
る。その際生じた発熱反応は排ガスを加熱し、こうして
触媒をも加熱する。共同噴射方式およびポンプノズルエ
ンジンは燃料の後噴射を行うことができる。
【００１８】しかしながら、付加的な燃料はインゼクタ
を介して直接触媒の上流の排ガスライン中に直接噴射す
ることもできる。このことは前記のように触媒の温度の
上昇に導く。
【００１９】遅い燃焼位置による温度上昇のためには、
燃焼の主たる時点（main focus）がＵＤ（上死点）後の
７°から後方の遅い時点（例えばＵＤの１４°後）にず
らされる。このことはまだ閉じている出口弁において生
じる。この燃焼は出口弁の開放の後に続き、このことは
同様に排ガス温度の上昇に作用する。
【００２０】多工程の燃焼においては、多くの工程での
燃料の噴射が実施される。３工程のみが行われる場合、
前噴射、主噴射および後噴射に関して討議される。この
方法によっても排ガス温度を上昇させることができる。
【００２１】排ガス温度を上昇させるためのその他の機
械的な処置、例えばターボ供給機のタービンブレードの
開放、も考えることができる。供給機の圧力が低下し、
これにより効果が低下する。このことは同じ作動のため
により多くの燃料を燃焼しなければならないので、再び
排ガス温度の上昇に導く。ＥＧＲ（排ガスリサイクル）
によっても排ガス温度に影響を与えることができる。
【００２２】触媒上の沈着物の不所望な制御されていな
い燃焼を、触媒活性の再生をエンジンのそれぞれ作動時
間１００〜１０００時間の後に規則的にまたはそれぞれ
走行距離５００〜１５０００ｋｍの後に規則的に実施す
ることにより回避することができる。触媒活性の規則的
な再生は可燃性の成分の強すぎる沈着を回避し、こうし
て起こりうる発熱反応を触媒を損傷しない値に制限す
る。このことは熱による損傷に対して触媒を保護するた
めに著しく寄与し、その寿命を高める。
【００２３】規則的な再生に対する選択的な方法とし
て、エンジンの一定の作動時点において、触媒の下流の
排ガス中の一酸化炭素含有量が所定の限界値を超える時
に常に、触媒活性の再生を実施することができる。この
目的のために、触媒の下流の排ガスライン中に一酸化炭
素センサーを設けることができる。
【００２４】残念なことに、ここまで提案してきた処置
により、触媒上に沈着したスルフェートを除去すること
はできない。触媒上へのスルフェートの沈着は、煤およ
び炭化水素の沈着より著しくゆっくりと、燃料の硫黄含
量に依存して生じる。それでも、時々脱スルフェートを
実施すべきであり、このためには排ガス温度を６００℃
を越える、還元性の排ガス条件が必要である。従って、
再生サイクル５〜５０回毎に排ガス温度を６００℃を上
回る温度に上昇させ、排ガスをスルフェートの分解のた
めに短時間の間富化させることを予め組み込む。
【００２５】提案した方法によりディーゼル酸化触媒の
寿命を著しく長くすることができる。しかしながら、こ
れはディーゼル酸化触媒における適用に制限されない。
むしろ、ディーゼルエンジンの排ガス浄化のために提案
される、酸化機能を有する全ての触媒に使用することが
できる。その際、例えば、ＳＣＲ−触媒、加水分解触
媒、ＨＣ−ＤｅＮｏｘ触媒または四元触媒である。
【００２６】ＳＣＲ−触媒は、例えばヨーロッパ特許明
細書ＥＰ０３７６０２５Ｂ１（ＵＳ５１１６５８６）お
よびＥＰ０３８５１６４Ｂ１（ＵＳ５１９８４０３）中
に記載されている。ＥＰ０３７６０２５Ｂ１によれば、
選択的接触還元触媒のために酸安定性ゼオライトをベー
スにした、これが金属の鉄、銅、セリウムおよびモリブ
デンにより代えられていてよい、触媒を使用することが
できる。これとは異なり、ＥＰ０３８５１６４Ｂ１は選
択的接触還元のための触媒を記載しており、この触媒は
主に酸化チタンからなり、この酸化チタンは他の種々の
酸化物との混合物の形で使用される。前記特許明細書に
よれば、還元触媒は酸化チタン、およびタングステン、
珪素、硼素、アルミニウム、リン、ジルコニウム、バリ
ウム、イットリウム、ランタンおよびセリウムの酸化物
少なくとも１種および付加的な成分としてバナジウム、
ニオブ、モリブデン、鉄および銅の酸化物少なくとも１
種を含有する。特に、これらの付加的な成分が触媒に酸
素含有排ガス中での良好な還元特性を付与する。
【００２７】加水分解触媒としては、固体酸特性を有す
る通常の酸化物、これは二酸化チタン、酸化アルミニウ
ム、二酸化ケイ素またはこれらの混合層およびこれらの
化合物を酸化物マトリックスオキシドとして含有し、こ
の際、安定化剤としておよび活性の強化のために、５お
よび６価の元素の酸化物、例えばＳＯ３およびＷＯ３を
添加することにより、酸特性は誘発される。加水分解触
媒の好適な活性成分としては、ＤＥ４２０３８０７Ａ１
中に酸化アルミニウムと二酸化チタン、二酸化ケイ素、
二酸化ジルコニウム、および／またはＨ−ゼオライトと
の混合物が記載されており、酸化アルミニウムとその他
の酸化物との質量比は９０：１０〜１０：９０である。
【００２８】ＨＣ−ＤｅＮＯｘ−触媒とは排ガス中に存
在する未燃焼の炭化水素を用いて、内燃機関からのリー
ン排ガス中で窒素酸化物を窒素、水および二酸化炭素に
変換することができる触媒である。このために好適な触
媒は、例えばＤＥ１９６１４５４０Ａ１（ＵＳ５９２８
９８１）中に記載されている。触媒活性成分としては、
少なくとも１種の白金族元素、有利に白金を含有し、こ
れが担体として高い表面積を有するケイ酸アルミニウム
上に沈着している。更に、触媒は、その酸性表面特性の
ために、煤粒子に吸着されている長鎖の有機分子を分解
する種々のゼオライトを含有している。この触媒は一酸
化炭素、炭化水素および窒素酸化物の他に、第４の成分
である煤粒子の量も低減させることができるので、四元
触媒とも呼ばれる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｆ０２Ｄ 45/00 ３１２ Ｆ０２Ｄ 45/00 ３１４Ｚ ３１４ Ｂ０１Ｄ 53/36 ＺＡＢＫ (72)発明者 ハラルト クライン ドイツ連邦共和国 ベッセンバッハ オッ トー−ザウアー−シュトラーセ 17アー (72)発明者 トーマス クロイツァー ドイツ連邦共和国 カルベン フィリップ −ライス−シュトラーセ 13 Ｆターム(参考） 3G084 AA01 BA07 BA08 BA13 BA15 BA20 BA24 CA04 DA10 DA19 DA22 FA27 3G091 AA02 AA10 AA11 AA18 AB02 BA01 BA04 BA11 BA15 CA02 CB02 CB03 DA02 DA10 DB10 EA17 EA38 FB02 FB03 FC02 FC07 GB03W GB06W GB09W GB10W HB05 HB06 3G301 HA02 JA15 JA21 JA26 JA33 LB11 LB12 MA11 MA18 MA23 MA27 NE01 PD01B PD11A 4D048 AA06 AA13 AA14 AA18 AB01 AB02 AB05 AC03 BA03Y BA04Y BA06Y BA07Y BA08Y BA11Y BA13Y BA15Y BA18Y BA19Y BA23Y BA24Y BA26Y BA27Y BA30Y BA35Y BA36Y BA41Y BA44Y BB02 BD01 CC38 CC53 DA01 DA02 DA03 DA06 DA08 DA20

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ディーゼルエンジンの排ガスライン中に
    設けられており、フィルター機能を有さないハニカム構
    造体上に少なくとも酸化機能を有する触媒活性塗膜を有
    する触媒であって、その触媒活性が煤粒子および炭化水
    素の沈着により低下している触媒の触媒活性を再生する
    方法において、触媒上に沈着している煤粒子および炭化
    水素の燃焼を触媒の上流の排ガス温度を時間的に限定し
    て４５０℃を上回る温度に上昇させることにより開始
    し、触媒の触媒活性を少なくとも部分的に再生すること
    を特徴とする、ディーゼルエンジンの排ガスライン中の
    触媒の触媒活性の再生法。
  2. 【請求項２】 触媒の上流の排ガス温度を、燃料の後噴
    射により、遅い燃焼位置により、多段階燃焼により、著
    しい加熱により、または触媒の上流に設けられたバーナ
    ーにより、触媒活性を再生するために必要な温度に上昇
    させる、請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 触媒活性の再生をエンジンのそれぞれ作
    動時間１００〜１０００時間後に規則的に、またはそれ
    ぞれ走行距離５００〜１５０００ｋｍの後に規則的に実
    施する、請求項２記載の方法。
  4. 【請求項４】 エンジンの一定の作動時点において触媒
    の下流の排ガス中の一酸化炭素の含量が所定の限界値を
    上回った場合に、常に触媒活性の再生を実施する、請求
    項２記載の方法。
  5. 【請求項５】 触媒活性のそれぞれ５〜５０回の再生の
    後、排ガスの温度を６００℃を越える温度に上昇させ、
    この排ガスをスルフェートの分解のために短時間富化す
    る、請求項３または４記載の方法。
  6. 【請求項６】 触媒がディーゼル酸化触媒、ＳＣＲ−触
    媒、加水分解触媒、ＨＣ−ＤｅＮｏｘ−触媒または四元
    触媒である、請求項１記載の方法。
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