JP2002177742A

JP2002177742A - ラドン捕集方法

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Publication number: JP2002177742A
Application number: JP2000378868A
Authority: JP
Inventors: Naoyuki Hirose; 尚幸広瀬; Norihei Tsuyusaki; 典平露崎
Original assignee: Iwaki Electronics Co Ltd
Current assignee: Iwaki Electronics Co Ltd
Priority date: 2000-12-13
Filing date: 2000-12-13
Publication date: 2002-06-25

Abstract

(57)【要約】【課題】安全性が高く、且つ、人体への害や環境汚染
への影響が少ないラドン捕集方法を提供する。【解決手段】 ²²²Ｒｎを含む空気を溶媒３に通し、こ
の²²²Ｒｎを当該溶媒３中に溶解させて捕集する際に前
記溶媒３としてシリコーンオイルを使用する。具体的に
は、充填材４を充填したラドン捕集塔１内に前記溶媒３
を当該ラドン捕集塔１の上方から落下させると共に、ラ
ドン捕集塔１の下方から²²²Ｒｎを含む空気を前記溶媒
３に対向するように送風し、²²²Ｒｎを前記溶媒３中に
溶解させるものである。また、溶媒としてのシルコーン
オイルは、引火点が高く安全性に優れ、且つ、毒性が低
く生理的に不活性である。また、捕集の際に充填材４を
使用することにより、²²²Ｒｎを含む空気とシリコーン
オイルとの接触表面積を大きくでき、²²²Ｒｎを効率良
く捕集することができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、空気中に存在する
²²²Ｒｎ（ラドン）の捕集方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】元来、放射性同位元素であるラドンは各
種の溶剤に溶解し易く、特に有機溶剤は溶媒として好適
であることが知られており、例えば、液体シンチレーシ
ョンカウンターを用いて水中に含まれるラドンを測定す
る場合では、溶剤として主にトルエンが使用されてた。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】ところが、前記トルエ
ンの引火点は５℃と低く引火・爆発の危険性が極めて大
きいため、工業的にラドンを捕集するような場合は、作
業環境（静電火花や作業環境温度）を厳しく管理する必
要があり、よって、トルエンを使用したラドンの工業的
捕集作業は安全性の点で問題を有していた。また、トル
エンは毒性が強いことから、人体への害や環境汚染への
影響についても危惧されていた。

【０００４】本発明の目的は、安全性が高く、且つ、人
体への害や環境汚染への影響が少ないラドン捕集方法を
提供することであり、また、捕集された²²²Ｒｎの自然
崩壊により生成される²¹⁰Ｐｂ（鉛）の効率的な捕集方
法を提供することである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】すなわち、請求項１に係
る発明は、²²²Ｒｎ（ラドン）を含む空気を溶媒（３）
に通し、この²²²Ｒｎを当該溶媒中に溶解させて捕集す
る方法において、前記溶媒としてシリコーンオイルを適
用することを特徴としている。シルコーンオイルは引火
点が高く（約９０〜２４０℃）取り扱いの点で安全性に
優れ、且つ、毒性が低く生理的に不活性で人体への害や
環境汚染への影響が極めて少ないことから、この²²²Ｒ
ｎを工業的に捕集することが可能となる。

【０００６】また、請求項２に係る発明は、²²²Ｒｎを
含む空気を溶媒（３）に通し、この ²²²Ｒｎを当該溶媒
中に溶解させて捕集する方法において、前記溶媒にシリ
コーンオイルを適用すると共に、このシリコーンオイル
に水溶液（１０）を混合することを特徴としている。こ
れにより、主にシリコーンオイルに溶解した²²²Ｒｎの
自然崩壊により生成される核種（²¹⁸Ｐｏ、²¹⁴Ｐｂ、
²¹⁴Ｂｉ、²¹⁰Ｔｌ、²¹⁴Ｐｏ、²¹⁰Ｐｂ、 ²¹⁰Ｂｉ、
²¹⁰Ｐｏ、²⁰⁶Ｔｌ、²⁰⁶Ｐｂ等）を主に水相に保持さ
せることができ、²²²Ｒｎの捕集工程の中で当該核種を
シリコーンオイルから連続的に分離することができる。

【０００７】また、請求項３に係る発明は、前記水溶液
を酸性水溶液とし、この酸性水溶液に前記シリコーンオ
イル（３）中に溶解した²²²Ｒｎの自然崩壊によって生
成される核種を溶解させて当該核種を酸性水溶液中に保
持することを特徴としている。主にシリコーンオイルに
溶解した²²²Ｒｎの自然崩壊により生成される核種（
²¹⁸Ｐｏ、²¹⁴Ｐｂ、²¹⁴Ｂｉ、²¹⁰Ｔｌ、²¹⁴Ｐｏ、
²¹⁰Ｐｂ、²¹⁰Ｂｉ、² ¹⁰Ｐｏ、²⁰⁶Ｔｌ、²⁰⁶Ｐｂ
等）は酸性水溶液によってイオン化し、水相への溶解が
より顕著になるから、核種をシリコーンオイルから連続
的に分離することが容易にできるようになる。

【０００８】また、請求項４に係る発明は、²²²Ｒｎを
含む空気を溶媒（３）に通し、この ²²²Ｒｎを当該溶媒
中に溶解させて捕集する時に、充填材（４）を充填した
ラドン捕集塔（１）内に前記溶媒を当該ラドン捕集塔の
上方から落下させると共に、ラドン捕集塔の下方から
²²²Ｒｎを含む空気を前記溶媒に対向するように送風
し、²²²Ｒｎを前記溶媒中に溶解させることを特徴とし
ている。係る方法により、²²²Ｒｎを含む空気とシリコ
ーンオイルとの接触表面積が大きくなり、²²²Ｒｎを効
率良く捕集することができる。

【０００９】さらに、請求項５に係る発明は、²²²Ｒｎ
を含む空気を溶媒（３）に通し、この²²²Ｒｎを当該溶
媒中に溶解させて捕集する時に、前記溶媒をラドン捕集
塔（１）内に入れ、当該ラドン捕集塔内を加圧すること
を特徴としている。加圧することにより、²²²Ｒｎがシ
リコーンオイルへ溶解し易くなり、²²²Ｒｎをより効率
的に捕集することができる。

【００１０】

【発明の実施の形態】以下、本発明に係るラドン捕集方
法の一実施形態を説明する。

【００１１】本発明は、ラドン捕集の際の好適溶媒とし
て、従来使用のトルエンに替わりシリコーンオイルを適
用するものである。

【００１２】表１は前記シリコーンオイルとトルエンの
物理特性を比較したものであるが、引火点を見ると、シ
リコーンオイルはトルエンに比べて極めて高いことがわ
かる。

【００１３】

【表１】

【００１４】また、シリコーンオイルは前記特性を有す
る他、１）無色、無臭、透明な液体であること。２）温
度による粘度変化が小さいこと。３）化学的安定性に優
れていること。４）低毒性で生理的に不活性であるこ
と。５）熱に対して安定であり、耐酸化性に優れている
こと等の特徴を有していることから、ラドンを工業的に
捕集する場合において、シリコーンオイルは安全性が高
く、且つ、人体への害や環境汚染への影響が少ない好適
な溶剤であると言える。

【００１５】そこで、先ず、ラドンのシリコーンオイル
への溶解特性を確認することにした。その詳細を以下に
示す。

【００１６】確認実験では、²²²Ｒｎが溶解している自
然水にシリコーンオイルを混合し、シリコーンオイル相
および水相に溶解している²²²Ｒｎの量を、その娘核種
である²¹⁴Ｐｂから放出されるγ線（352keV）をＧｅ半
導体検出器で計測することにより算出し、²²²Ｒｎのシ
リコーンオイル相と水相に対する分配係数を求めた。

【００１７】具体的には、地下水９００mlに粘度１０mm
²ｓ^-1(cSt)のシリコーンオイルを１００ml添加し、２
５℃で１５時間振盪した後に分液し、シリコーンオイル
相１００mlと水相１００mlに含まれている²¹⁴Ｐｂを計
測した。また、トルエンについても同様の計測を行い各
々について²²²Ｒｎの分配係数を求めた。その結果を表
２に示す。尚、前記分配係数は、より求めた。

【００１８】

【表２】

【００１９】表２によれば、分配係数に大差は無く、シ
リコーンオイルはトルエンに匹敵するラドンの好適溶媒
であることが確認された。

【００２０】次に、図面に基づいて具体的なラドンの捕
集方法を説明する。図１は本発明に係るラドン捕集方法
の一例を示す図、図２はラドン捕集方法の他の例を示す
図、図３は本発明に係るラドン捕集方法を用いた²¹⁰Ｐ
ｂ捕集の一例を示す図である。

【００２１】＜第１の実施形態＞先ず、充填材を充填し
たラドン捕集塔内に、上方よりシリコーンオイルを落下
させると共に、ラドン捕集塔の下方から²²²Ｒｎを含む
空気をシリコーンオイルに対向するように送風し、²²²
Ｒｎをシリコーンオイルに溶解させる実施形態を図１に
基づいて説明する。

【００２２】本実施形態では、²²²Ｒｎの溶解に必要な
空気とシリコーンオイル３との接触表面積を大きくする
ため、５mmφのナイロン製ビーズより成る充填材４を内
径５０mmφのラドン捕集塔１内に高さ約１５０mmほど充
填した。そして、ポンプ５ａによりラドン捕集塔１の上
方からシリコーンオイル３を滴下させると共に、ポンプ
５ｂによりラドン捕集塔１の下方から²²²Ｒｎを含む空
気をシリコーンオイル３に対向させるようにして取り込
んだ。これにより、ラドン捕集塔１の上方から滴下した
シリコーンオイル３中に²²²Ｒｎが捕集される。

【００２３】尚、本実施形態では、²²²Ｒｎの発生源と
して天然のジルコン石８を約３ｋｇ（²²²Ｒｎ約６００
０Ｂｑ（ベクレル））使用した。シリコーンオイル３は
粘度１０mm²ｓ^-1(cSt)のものを用い、タンク２内に約
２リットル補充した。また、空気流量はバルブ６ａによ
り１００〜１５０ｌ／ｈに調節し、シリコーンオイル３
の流量（滴下量）はバルブ６ｂにより２〜３ｌ／ｈに調
節した。

【００２４】前記方法にて²²²Ｒｎを捕集した後、タン
ク２内のシリコーンオイル３に溶解した²²²Ｒｎの自
然崩壊により生成される²¹⁴Ｐｂから放出されるγ線
（352keV）をＧｅ半導体検出器で１００００秒毎に計測
し、²¹⁴Ｐｂの減衰曲線からシリコーンオイルに溶解し
ている²²²Ｒｎの量を推定した。因みに、本実施形態で
は、２４時間の運転で²²²Ｒｎが約２８Ｂｑ／２リット
ル・シリコーンオイルが捕集された。

【００２５】尚、本実施形態では、前記充填材４として
球状ビーズを用いたが、充填材４の形状はこれに限定さ
れるものではなく、例えば、中空の筒状としても馬蹄形
の片状としても良い。また、充填材４の寸法上の限定は
なく、異なる寸法の充填材４が混在していても勿論構わ
ない。

【００２６】また、空気とシリコーンオイル３との接触
表面積を大きくしてラドンの捕集効率を向上する方法と
して、前記充填材４を用いる他、例えば、ラドン捕集塔
１の上方からシリコーンオイル３を霧状に落下させ、ラ
ドン捕集塔１の下方から²²²Ｒｎを含む空気をシリコー
ンオイル３に対向させて送風するようにしても良いし、
或いは、シリコーンオイル３中に直接空気をバブリング
するようにしても良い。

【００２７】但し、シリコーンオイル３を霧状に落下さ
せる方法は、霧発生器を必要とし、種々の粘度の溶剤に
対応するには、その最適形状や最適な霧状散布条件を検
討する必要がある。また、シリコーンオイル３中に直接
空気をバブリングする方法は、捕集装置の構造を単純化
できるが、バブリング空気の粒径をいかに小さくして空
気とシリコーンオイル３との接触表面積を大きくするか
が重要なポイントになり、バブラーの最適な孔径や気孔
率、或いは空気流量との関係等の検討が必要となる。

【００２８】尚、前記説明では、²²²Ｒｎの発生源とし
て天然のジルコン石８を使用したが、このような²²²Ｒ
ｎの発生源は必ずしも必要ではなく、大気を吸引しても
良いし、坑道内等、²²²Ｒｎを比較的多く含む空気を吸
引しても良い。

【００２９】＜第２実施形態＞次に、溶媒をラドン捕集
塔内に入れ、ラドン捕集塔内が加圧雰囲気になるように
して²²²Ｒｎを捕集する実施形態を図２に基づいて説明
する。

【００３０】本実施形態では、シリコーンオイル３をラ
ドン捕集塔１に補充し、ポンプ５を用いてラドン捕集塔
１の下方からバブラー９を通して²²²Ｒｎを含む空気を
シリコーンオイル３中にバブリングさせた。また、バル
ブ６および圧力調節弁７により空気の流量を調節してラ
ドン捕集塔１内が一定の加圧雰囲気になるようにした。
ラドンは気体元素であるため、加圧下においてシリコー
ンオイル３への溶解度が増大し、常圧下での運転に比べ
て²²²Ｒｎの捕集効率を更に向上させることができる。

【００３１】尚、本実施形態では、シリコーンオイルに
直接空気をバブリングする方法を示したが、加圧雰囲気
でのラドン捕集方法はこれに限定されるものではなく、
上記第１実施形態にも勿論適用可能であり、さらには、
前記したシリコーンオイルを霧状に落下させる方法にも
適用できることは勿論である。

【００３２】＜第３実施形態＞次いで、溶媒にシリコー
ンオイルを適用すると共に、水溶液をシリコーンオイル
に混合して²²²Ｒｎ、および、この²²²Ｒｎの自然崩壊
によって生成される核種（²¹⁸Ｐｏ、²¹⁴Ｐｂ、²¹⁴Ｂ
ｉ、²¹⁰Ｔｌ、²¹⁴Ｐｏ、²¹⁰Ｐｂ、²¹⁰Ｂｉ、²¹⁰Ｐ
ｏ、²⁰⁶Ｔｌ、²⁰⁶Ｐｂ等）を水溶液に保持させる実施
形態を図３に基づいて説明する。尚、図３は、図１にお
いて、タンク２内に水溶液を混合させた点のみが相違す
るだけである。

【００３３】本実施形態は、前記した核種の内、²¹⁰Ｐ
ｂを簡便、且つ、連続的に溶媒から分離する好適な方法
である。即ち、²²²Ｒｎは主にシリコーンオイル相に溶
解し、この溶解した²²²Ｒｎより生成された²¹⁰Ｐｂは
主に水相に保持されることを利用して²¹⁰Ｐｂをシリコ
ーンオイルから効率的に分離するものである。

【００３４】本実施形態では、先ず、タンク２内にシリ
コーンオイル３と水溶液１０を補充し、その後、前記第
１実施形態と同様にして²²²Ｒｎを捕集した。この捕集
操作を連続して行っている間、捕集された²²²Ｒｎは半
減期３．８日で崩壊しその娘核種である²¹⁰Ｐｂ（半減
期２２．３年）が生成される。この時、シリコーンオイ
ル相で生成した²¹⁰Ｐｂは主に水溶液１０と接触し、主
に水相に連続的に取り込まれる。所定時間経過後、²¹⁰
Ｐｂを取り込んだタンク２内の水相はドレイン１１より
抜き取られ、²¹⁰Ｐｂを単離する工程へと送られる。水
相を抜き取った後、タンク２内に新しい水溶液１０を補
充する。

【００３５】通常の方法によれば、²²²Ｒｎが溶解した
溶媒をタンクから抜き取り、その後、この溶媒中に保持
された²¹⁰Ｐｂを抽出するといった操作が行われること
になるが、本発明の方法は、²²²Ｒｎを溶解した溶媒の
抜き取り、および溶媒の再補充といった煩わしい作業は
必要なく、且つ、溶媒から²¹⁰Ｐｂを抽出する作業を
²²²Ｒｎの捕集工程と同時進行で行えるという優れた利
点を有している。

【００３６】ここで、シリコーンオイル３に混合する水
溶液１０として、水、酸性水溶液、アルカリ性水溶液の
いずれもが適用可能であるが、本実施形態では特に酸性
水溶液を使用した。その理由は、鉛の抽出（溶解）にア
ルカリ性水溶液を用いた場合、鉛の水酸化物が生成して
水溶液中にコロイドを生じ易く、装置壁面への付着が懸
念されること、また、中性付近の水を使用した場合、生
成した鉛が時間の経過とともに微細に凝集し、水への溶
解度が低下すること等の問題を有するためである。

【００３７】本実施形態では、酸性水溶液として０．１
Ｎの塩酸、若しくは０．１Ｎの硝酸を使用することによ
り、²¹⁰Ｐｂを効率よく水溶液相に捕集することができ
た。これは、酸性水溶液によって²¹⁰Ｐｂがイオン化さ
れ、水相への溶解がより顕著となったためである。尚、
酸性水溶液の濃度に限定はなく、また酸の種類として
は、鉛を溶解するものであれば如何なるものでも適用可
能である。

【００３８】また、²²²Ｒｎの捕集方法は、既述したリ
コーンオイルを捕集塔内に霧状に落下させる方法やシリ
コーンオイル中に直接空気をバブリングする方法等が共
に採用可能である。

【００３９】以上、第１実施形態１から第３実施形態に
記載したラドン捕集方法によれば、 ²²²Ｒｎを含む空気
をシリコーンオイルに通し、この²²²Ｒｎをシリコーン
オイルに溶解させることにより、²²²Ｒｎを安全に、且
つ、人体への害や環境汚染への影響を少なくして、工業
的に捕集することができる。また、本実施形態では、溶
媒としてシリコーンオイルを用いたが、この他、比較的
高い溶解度を有する溶剤としては、石油（９．２ｃｍ³
ｋｇ^-1）を始めとして、ベンゼン（１２．８ｃｍ³ｋｇ
^-1）、エーテル（１５．１ｃｍ³ｋｇ^-1）、二硫化炭素
（２３．１ｃｍ³ｋｇ^-1）、オリーブオイル（２９．０
ｃｍ³ｋｇ^-1）等種々のものが考えられる。尚、括弧内
の数値は²²²Ｒｎの各溶剤への溶解度を示している。

【００４０】また、²²²Ｒｎ捕集の際、充填材を充填し
たラドン捕集塔内に、上方からシリコーンオイルを落下
させると共に、下方から²²²Ｒｎを含む空気をシリコー
ンオイルに対向するように送風し、²²²Ｒｎをシリコー
ンオイルに溶解させることにより、空気とシリコーンオ
イルとの接触表面積を大きくでき、²²²Ｒｎを効率良く
捕集することができる。

【００４１】また、ラドン捕集塔内を加圧状態にするこ
とにより、シリコーンオイルへのラドンの溶解度が大き
くなり、²²²Ｒｎを効率良く捕集することができる。

【００４２】さらに、シリコーンオイルに水溶液を混合
することにより、シリコーンオイルに溶解した²²²Ｒｎ
の娘核種である²¹⁰Ｐｂを²²²Ｒｎの捕集工程の中で連
続的にシリコーンオイルから分離し、水溶液に捕集する
ことができる。

【００４３】

【発明の効果】以上説明したように、請求項１に係る発
明によれば、シルコーンオイルは引火点が高く、取り扱
いの点で安全性に優れると共に、毒性が低く生理的に不
活性で人体への害や環境汚染への影響が極めて少ないこ
とから、この²²²Ｒｎを工業的に捕集することができ
る。

【００４４】また、請求項２に係る発明によれば、シリ
コーンオイルに溶解した²²²Ｒｎの自然崩壊により生成
される核種（²¹⁸Ｐｏ、²¹⁴Ｐｂ、²¹⁴Ｂｉ、²¹⁰Ｔ
ｌ、² ¹⁴Ｐｏ、²¹⁰Ｐｂ、²¹⁰Ｂｉ、²¹⁰Ｐｏ、²⁰⁶Ｔ
ｌ、²⁰⁶Ｐｂ等）を主に水相に保持させることができ、
よって、²²²Ｒｎの捕集工程中にこの核種をシリコーン
オイルから連続的に分離することができる。

【００４５】また、請求項３に係る発明によれば、シリ
コーンオイルに溶解した²²²Ｒｎの自然崩壊により生成
される核種（²¹⁸Ｐｏ、²¹⁴Ｐｂ、²¹⁴Ｂｉ、²¹⁰Ｔ
ｌ、² ¹⁴Ｐｏ、²¹⁰Ｐｂ、²¹⁰Ｂｉ、²¹⁰Ｐｏ、²⁰⁶Ｔ
ｌ、²⁰⁶Ｐｂ等）は酸性水溶液によってイオン化し、水
相への溶解がより顕著になるから、核種をシリコーンオ
イルから連続的に分離することが容易にできる。

【００４６】また、請求項４に係る本発明によれば、
²²²Ｒｎを含む空気とシリコーンオイルとの接触表面積
が大きくなり、²²²Ｒｎを効率良く捕集することができ
る。

【００４７】さらに、請求項５に係る発明によれば、
²²²Ｒｎがシリコーンオイルへ溶解し易くなり、²²²Ｒ
ｎをより効率的に捕集することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係るラドン捕集方法の一例を示す図で
ある。

【図２】本発明に係るラドン捕集方法の他の例を示す図
である。

【図３】本発明に係るラドン捕集方法を用いた²¹⁰Ｐｂ
捕集の一例を示す図である。

【符号の説明】

１ラドン捕集塔３溶媒（シリコーンオイル）４充填材１０水溶液

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】 ²²²Ｒｎを含む空気を溶媒（３）に通
し、この²²²Ｒｎを当該溶媒中に溶解させて捕集する方
法において、前記溶媒としてシリコーンオイルを適用することを特徴
とするラドン捕集方法。
【請求項２】 ²²²Ｒｎを含む空気を溶媒（３）に通
し、この²²²Ｒｎを当該溶媒中に溶解させて捕集する方
法において、前記溶媒にシリコーンオイルを適用すると共に、このシ
リコーンオイルに水溶液（１０）を混合することを特徴
とするラドン捕集方法。
【請求項３】前記水溶液（１０）を酸性水溶液とし、
この酸性水溶液に前記シリコーンオイル（３）中に溶解
した²²²Ｒｎの自然崩壊によって生成される核種を溶解
させて当該核種を酸性水溶液中に保持することを特徴と
する請求項２に記載のラドン捕集方法。
【請求項４】 ²²²Ｒｎを含む空気を溶媒（３）に通
し、この²²²Ｒｎを当該溶媒中に溶解させて捕集する時
に、充填材（４）を充填したラドン捕集塔（１）内に前記溶
媒を当該ラドン捕集塔の上方から落下させると共に、ラ
ドン捕集塔の下方から²²²Ｒｎを含む空気を前記溶媒に
対向するように送風し、²²²Ｒｎを前記溶媒中に溶解さ
せることを特徴とする請求項１から請求項３までの何れ
かに記載のラドン捕集方法。
【請求項５】 ²²²Ｒｎを含む空気を溶媒（３）に通
し、この²²²Ｒｎを当該溶媒中に溶解させて捕集する時
に、前記溶媒をラドン捕集塔（１）内に入れ、当該ラドン捕
集塔内を加圧することを特徴とする請求項１から請求項
３までの何れかに記載のラドン捕集方法。