JP2001313044A - Separator for fuel cell and manufacturing method of the same - Google Patents

Separator for fuel cell and manufacturing method of the same

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JP2001313044A
JP2001313044A JP2000127868A JP2000127868A JP2001313044A JP 2001313044 A JP2001313044 A JP 2001313044A JP 2000127868 A JP2000127868 A JP 2000127868A JP 2000127868 A JP2000127868 A JP 2000127868A JP 2001313044 A JP2001313044 A JP 2001313044A
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JP
Japan
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fuel cell
separator
binder
epoxy resin
cell separator
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Application number
JP2000127868A
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Japanese (ja)
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Hikari Okamoto
光 岡本
Yasunobu Yamamoto
安信 山本
Takashi Ito
伊藤  隆
Toshihisa Terasawa
俊久 寺澤
Masami Ishii
正巳 石井
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Aisin Corp
Original Assignee
Aisin Seiki Co Ltd
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Publication date
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    • Y02P70/50Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a separator for a fuel cell with excellent conductivity, gas impermeability, and strength at low cost, and to provide a manufacturing method of the same. SOLUTION: For the manufacturing method of separators 1A, 1B, 1C for the fuel cell, the separators 1A, 1B, 1C for the fuel cell are formed into shape by heating and pressing the mixture of binder including bisphenol compounds and epoxy resin, and carbon powder, by a mold with prescribed shape.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は燃料電池用セパレー
タの製造方法および燃料電池用セパレータに関する。
The present invention relates to a method for manufacturing a fuel cell separator and a fuel cell separator.

【0002】[0002]

【従来の技術】大気の汚染をできる限り減らすために自
動車の排ガス対策が重要になっており、その対策の一つ
として電気自動車が使用されているが、充電設備や走行
距離などの問題で普及に至っていない。
2. Description of the Related Art In order to reduce air pollution as much as possible, it is important to take measures against exhaust gas from automobiles, and as one of the measures, electric vehicles are used. Has not been reached.

【0003】燃料電池は、水素と酸素を使用して電気分
解の逆反応で発電し、水以外の排出物がなくクリーンな
発電装置として注目されており、燃料電池を使用した自
動車が最も将来性のあるクリーンな自動車であると見ら
れている。燃料電池の中でも固体高分子電解質型燃料電
池が低温で作動するため自動車用として最も有望であ
る。
[0003] Fuel cells have been attracting attention as clean power generation devices that generate no electricity other than water using hydrogen and oxygen by a reverse reaction of electrolysis, and automobiles using fuel cells are the most promising. It is considered to be a clean car with a certain quality. Among the fuel cells, solid polymer electrolyte fuel cells are most promising for automobiles because they operate at low temperatures.

【0004】固体高分子電解質型燃料電池は、一般的に
多数のセルが積層されており、セルは、二つの電極(燃
料極と酸化剤極)で固体高分子電解質膜を挟んで接合し
た固体高分子電解質膜と電極の接合体を、燃料ガスまた
は酸化剤ガスのガス通路を有するセパレータで挟んだ構
造をしている。
[0004] A solid polymer electrolyte fuel cell generally has a large number of cells stacked, and a cell is formed by joining a solid polymer electrolyte membrane between two electrodes (a fuel electrode and an oxidizer electrode) with a solid polymer electrolyte membrane interposed therebetween. It has a structure in which a joined body of a polymer electrolyte membrane and an electrode is sandwiched between separators having a gas passage for a fuel gas or an oxidizing gas.

【0005】燃料電池用セパレータは、表面の一方面は
水素を主成分とする燃料ガス、他方面を空気などの酸化
剤ガスに曝され、互いのガスを遮断する役割を有してい
る。また燃料電池用セパレータの一部は一方面が冷却水
などの冷却媒体に曝される場合もある。形状的には、セ
パレータの表面は、設計者の意図したガスの流れを実現
するため、一般的には、ガスの通路を形成する溝のパタ
ーンが刻まれている。燃料電池用セパレータはセルで発
電した電気を伝達する役割も役割も有している。
[0005] The fuel cell separator has one surface exposed to a fuel gas containing hydrogen as a main component and the other surface exposed to an oxidizing gas such as air, and has a role of shutting off each other's gases. Further, a part of the fuel cell separator may be exposed on one side to a cooling medium such as cooling water. In terms of shape, the surface of the separator is generally engraved with a groove pattern forming a gas passage in order to realize a gas flow intended by the designer. The fuel cell separator has a role and a role of transmitting electricity generated by the cell.

【0006】また自動車などの移動体用には燃費向上な
どのために軽量であることが必要である。
[0006] Further, for a mobile body such as an automobile, it is necessary to be lightweight for improving fuel efficiency.

【0007】したがって、燃料電池用セパレータに要求
される主たる性能は、燃料ガス、酸化剤ガスを透過しに
くいこと、電気抵抗が低いこと、化学的に安定している
こと、部品として必要な強度を有すること、軽量である
ことなどである。
[0007] Therefore, the main performance required of the fuel cell separator is that it is difficult to permeate the fuel gas and the oxidizing gas, that the electric resistance is low, that it is chemically stable, and that the strength required as a part is high. And light weight.

【0008】これらの性能を達成させるために、従来技
術1として、特開昭60−246568号公報には、人
造黒鉛粉末、天然黒鉛粉末などのカーボン粉末にフェノ
ール樹脂をバインダーとして加えて混練したものを、樹
脂が黒鉛化しない温度で所定の形状を有する金型で加熱
プレスして燃料電池用セパレータを製造する方法が開示
されている。
In order to achieve these performances, as a prior art 1, Japanese Patent Application Laid-Open No. 60-246568 discloses a technique in which a phenol resin is added as a binder to carbon powder such as artificial graphite powder and natural graphite powder and kneaded. A method for producing a fuel cell separator by heating and pressing a resin in a mold having a predetermined shape at a temperature at which the resin does not graphitize is disclosed.

【0009】また従来技術2として、特開平9−227
08号公報には、カーボン粉末に加えるバインダーとし
てフェノール樹脂とエポキシ樹脂を用いて、樹脂が黒鉛
化しない温度で所定の形状を有する金型で加熱プレスし
て燃料電池用セパレータを製造する方法が開示されてい
る。
As prior art 2, Japanese Patent Application Laid-Open No. 9-227
JP-A-08-2008 discloses a method of manufacturing a fuel cell separator by using a phenol resin and an epoxy resin as a binder to be added to carbon powder, and hot-pressing the resin in a mold having a predetermined shape at a temperature at which the resin does not graphitize. Have been.

【0010】[0010]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来技
術1では加熱プレス工程においてフェノール樹脂が熱硬
化する際に樹脂中の水酸基が反応して水蒸気を発するた
めセパレータ内に気泡が発生してセパレータのガス不透
過性が不十分となってしまう恐れがあると同時に、黒鉛
粉末同士の接触が不十分となり電気比抵抗が高くなる傾
向がある。
However, in the prior art 1, when the phenol resin is thermally cured in the hot pressing step, the hydroxyl groups in the resin react to generate water vapor, so that bubbles are generated in the separator and the gas in the separator is generated. At the same time, the impermeability may become insufficient, and at the same time, the contact between the graphite powders becomes insufficient and the electrical resistivity tends to increase.

【0011】また従来技術2ではバインダーにフェノー
ル樹脂とエポキシ樹脂を用いるため、熱硬化させる際に
バインダーから水蒸気が発生することがなく、加熱プレ
ス成形によって得られるセパレータは十分なガス不透過
性を有しているが、フェノール樹脂、エポキシ樹脂とも
に高分子化されているため、加熱プレス成形時における
樹脂溶融粘度が高いことに起因して黒鉛粉末同士の接触
が不十分となり電気比抵抗が高くなる恐れがある。電気
比抵抗を低くするためにバインダー添加量を下げる方法
と加熱プレス時の面圧を上げる方法が取られるが、前者
では強度の低下を招き、後者では加熱プレス機および金
型の大型化につながりコストアップする問題点がある。
In the prior art 2, since a phenol resin and an epoxy resin are used for the binder, no water vapor is generated from the binder during thermosetting, and the separator obtained by hot press molding has a sufficient gas impermeability. However, since both phenolic resin and epoxy resin are polymerized, contact between graphite powders becomes insufficient due to high resin melt viscosity during hot press molding, and electrical resistivity may increase. There is. In order to lower the electrical resistivity, a method of reducing the amount of binder added and a method of increasing the surface pressure during hot pressing are used.However, the former causes a decrease in strength, and the latter leads to an increase in the size of the heating press and the mold. There is a problem that costs increase.

【0012】本発明は上記課題を解決したもので、電気
伝導性、ガス不透過性、強度に優れた安価な燃料電池用
セパレータの製造方法および燃料電池用セパレータを提
供する。
The present invention has solved the above-mentioned problems, and provides a method for manufacturing an inexpensive fuel cell separator excellent in electric conductivity, gas impermeability, and strength, and a fuel cell separator.

【0013】[0013]

【課題を解決するための手段】上記技術的課題を解決す
るために、本発明の請求項1において講じた技術的手段
(以下、第1の技術的手段と称する。)は、ビスフェノ
ール類とエポキシ樹脂を含有するバインダーとカーボン
粉末を含む混合物を所定形状の金型で加熱プレス成形す
ることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法で
ある。
Means for Solving the Problems In order to solve the above technical problems, the technical measures taken in claim 1 of the present invention (hereinafter referred to as first technical means) are bisphenols and epoxy resins. A method for producing a separator for a fuel cell, wherein a mixture containing a binder containing a resin and carbon powder is subjected to hot press molding using a mold having a predetermined shape.

【0014】上記第1の技術的手段による効果は、以下
のようである。
The effects of the first technical means are as follows.

【0015】すなわち、ビスフェノール類の熱溶融時の
粘度が低く、かつビスフェノール類の水酸基とエポキシ
樹脂のエポキシ基が反応し水蒸気の発生を抑えることが
できるので、電気伝導性、ガス不透過性、強度に優れた
燃料電池用セパレータを低い面圧で成形できる。低い面
圧で成形できるため、小型の加熱プレス機と金型を使用
できるので、安価な燃料電池用セパレータを製造でき
る。
That is, since the viscosity of bisphenols at the time of thermal melting is low, and the hydroxyl groups of the bisphenols react with the epoxy groups of the epoxy resin to suppress the generation of water vapor, electric conductivity, gas impermeability and strength are reduced. A fuel cell separator with excellent surface pressure can be formed at a low surface pressure. Since molding can be performed with a low surface pressure, a small heating press and a mold can be used, so that an inexpensive fuel cell separator can be manufactured.

【0016】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項2において講じた技術的手段(以下、第2の技
術的手段と称する。)は、前記バインダーにフェノール
樹脂が含有されていることを特徴とする請求項1記載の
燃料電池用セパレータの製造方法である。
[0016] In order to solve the above technical problem, a technical measure taken in claim 2 of the present invention (hereinafter referred to as a second technical measure) is that the binder contains a phenol resin. 2. The method for producing a fuel cell separator according to claim 1, wherein:

【0017】上記第2の技術的手段による効果は、以下
のようである。
The effects of the second technical means are as follows.

【0018】すなわち、バインダー中にフェノール樹脂
を混合することにより、セパレータの機械的性質(曲げ
強度、曲げ弾性率、圧縮強度、クリープ強度)、耐熱
性、耐薬品性などを調節できる。
That is, by mixing a phenolic resin in the binder, the mechanical properties (flexural strength, flexural modulus, compressive strength, creep strength), heat resistance, chemical resistance and the like of the separator can be adjusted.

【0019】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項3において講じた技術的手段(以下、第3の技
術的手段と称する。)は、前記フェノール樹脂の含有量
が前記バインダー全量の70wt%以下であることを特
徴とする請求項2に記載の燃料電池用セパレータの製造
方法である。
In order to solve the above technical problem, the technical means (hereinafter referred to as third technical means) taken in claim 3 of the present invention is that the content of the phenolic resin is equal to the total amount of the binder. 3. The method for producing a fuel cell separator according to claim 2, wherein the amount is 70% by weight or less. 4.

【0020】上記第3の技術的手段による効果は、以下
のようである。
The effects of the third technical means are as follows.

【0021】すなわち、フェノール樹脂の含有量が70
wt%以下であれば、材料流動性を大きく減少すること
なしに成形できる。
That is, when the content of the phenol resin is 70
When the content is not more than wt%, molding can be performed without greatly reducing material fluidity.

【0022】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項4において講じた技術的手段(以下、第4の技
術的手段と称する。)は、前記バインダーに含まれるエ
ポキシ基に対する、前記バインダーに含まれる水酸基の
比が0.8〜1.2であることを特徴とする請求項1〜
3のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法
である。
In order to solve the above technical problem, the technical means (hereinafter referred to as a fourth technical means) taken in claim 4 of the present invention is characterized in that an epoxy group contained in the binder is The ratio of the hydroxyl group contained in the binder is 0.8 to 1.2, wherein the ratio is 0.8 to 1.2.
4. A method for producing a fuel cell separator according to any one of the items (1) to (3).

【0023】上記第4の技術的手段による効果は、以下
のようである。
The effects of the fourth technical means are as follows.

【0024】すなわち、バインダー中に含まれる水酸基
が、エポキシ基と熱プレス成形時に十分に反応するの
で、バインダーからの水蒸気の発生を十分に抑えること
ができる。上記のエポキシ基に対する水酸基の比が1.
2より大きいと、水酸基と反応できるエポキシ基が少な
いので、水蒸気の発生が多くなる。一方、上記のエポキ
シ基に対する水酸基の比が0.8より小さいと、エポキ
シ基の量が多いので、加熱硬化に時間がかかり燃料電池
セパレータの製造に時間がかかり、コストアップする。
That is, since the hydroxyl group contained in the binder sufficiently reacts with the epoxy group at the time of hot press molding, generation of water vapor from the binder can be sufficiently suppressed. The ratio of the hydroxyl group to the epoxy group is 1.
When it is larger than 2, the number of epoxy groups that can react with the hydroxyl group is small, and thus the generation of steam increases. On the other hand, when the ratio of the hydroxyl group to the epoxy group is less than 0.8, the amount of the epoxy group is large, so that it takes a long time to heat and cure, it takes a long time to manufacture the fuel cell separator, and the cost is increased.

【0025】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項5において講じた技術的手段(以下、第5の技
術的手段と称する。)は、前記混合物にエポキシ樹脂の
硬化促進剤が含まれていることを特徴とする請求項1〜
4のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法
である。
In order to solve the above technical problem, the technical means (hereinafter referred to as the fifth technical means) taken in claim 5 of the present invention is that a curing accelerator of an epoxy resin is added to the mixture. Claim 1 characterized by being included
5. A method for producing a fuel cell separator according to any one of items 4.

【0026】上記第5の技術的手段による効果は、以下
のようである。
The effects of the fifth technical means are as follows.

【0027】すなわち、硬化促進剤が含まれているの
で、バインダーの加熱硬化時間を短縮でき、短時間で燃
料電池セパレータを製造できる。
That is, since the curing accelerator is contained, the time for curing the binder by heating can be shortened, and the fuel cell separator can be manufactured in a short time.

【0028】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項6において講じた技術的手段(以下、第6の技
術的手段と称する。)は、請求項1〜5のいずれかに記
載の燃料電池用セパレータの製造方法用いて製造される
ことを特徴とする燃料電池用セパレータである。
The technical means (hereinafter referred to as sixth technical means) employed in claim 6 of the present invention for solving the above technical problem is described in any one of claims 1 to 5. A fuel cell separator manufactured using the method for manufacturing a fuel cell separator according to (1).

【0029】上記第6の技術的手段による効果は、以下
のようである。
The effects of the sixth technical means are as follows.

【0030】すなわち、電気伝導性、ガス不透過性、強
度に優れた安価な燃料電池用セパレータの製造方法で製
造するので、気伝導性、ガス不透過性、強度に優れた安
価な燃料電池用セパレータができる。
That is, since the fuel cell separator is manufactured by the method for manufacturing an inexpensive fuel cell separator having excellent electric conductivity, gas impermeability and strength, it can be used for an inexpensive fuel cell excellent in air conductivity, gas impermeability and strength. A separator is created.

【0031】[0031]

【発明の実施の形態】図1は、燃料電池の一例を示す概
略部分断面図である。固体高分子電解質膜4は、二つの
電極(酸化剤極5、燃料極6)で挟んで接合されてい
る。固体高分子電解質膜4は酸化剤極5および燃料極6
で挟まれ接合されている。固体高分子電解質膜4の酸化
剤極5および燃料極6からはみ出した部分に、エチレン
プロピレンゴム製のガスケット7が射出成形により一体
成形されている。固体高分子電解質膜4、酸化剤極5、
燃料極6およびガスケット7で電極ユニット3が構成さ
れている。
FIG. 1 is a schematic partial sectional view showing an example of a fuel cell. The solid polymer electrolyte membrane 4 is joined and sandwiched between two electrodes (oxidant electrode 5 and fuel electrode 6). The solid polymer electrolyte membrane 4 includes an oxidizer electrode 5 and a fuel electrode 6
It is sandwiched and joined by. A gasket 7 made of ethylene propylene rubber is integrally formed by injection molding on a portion of the solid polymer electrolyte membrane 4 protruding from the oxidant electrode 5 and the fuel electrode 6. Solid polymer electrolyte membrane 4, oxidant electrode 5,
The electrode unit 3 is composed of the fuel electrode 6 and the gasket 7.

【0032】電極ユニット3は、セパレータ1Aとセパ
レータ1Bまたはセパレータ1Bとセパレータ1Cに挟
持されている。すなわち、セパレータ1A、電極ユニッ
ト3、セパレータ1B、電極ユニット3、セパレータ1
Cの順に積層されて、一つのユニットが構成されてい
る。燃料電池は、このユニットが多数積層されて構成さ
れている。
The electrode unit 3 is sandwiched between the separator 1A and the separator 1B or between the separator 1B and the separator 1C. That is, the separator 1A, the electrode unit 3, the separator 1B, the electrode unit 3, and the separator 1
One unit is configured by being stacked in the order of C. The fuel cell is configured by stacking a number of these units.

【0033】セパレータ1Aとセパレータ1Bで、また
セパレータ1Bとセパレータ1Cでそれぞれガスケット
7を挟持して、水素を主成分とする燃料ガス、空気など
の酸化剤ガスおよび冷却水などの冷却媒体をシールして
いる。セパレータ1Aとセパレータ1Cの間にもガスケ
ット7aを設け、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却水を
シールしている。
A gasket 7 is sandwiched between the separators 1A and 1B and between the separators 1B and 1C to seal a fuel gas containing hydrogen as a main component, an oxidizing gas such as air, and a cooling medium such as cooling water. ing. A gasket 7a is also provided between the separator 1A and the separator 1C to seal fuel gas, oxidizing gas and cooling water.

【0034】セパレータ1Aと電極ユニット3の間、セ
パレータ1Bと電極ユニット3の間を燃料ガスが通流す
る燃料ガス通路11aが、セパレータ1Aおよびセパレ
ータ1Bにそれぞれ設けられている。セパレータ1Bと
電極ユニット3の間、セパレータ1Cと電極ユニット3
の間を酸化剤ガスが通流する酸化剤ガス通路11bが、
セパレータ1Bおよびセパレータ1Cにそれぞれ設けら
れている。セパレータ1Aとセパレータ1Cの間には電
極ユニットがなく、冷却媒体が通流する冷却媒体通路1
1cが、前記セパレータ1Cおよびセパレータ1Aに設
けられている。
A fuel gas passage 11a through which fuel gas flows between the separator 1A and the electrode unit 3 and between the separator 1B and the electrode unit 3 is provided in each of the separators 1A and 1B. Between separator 1B and electrode unit 3, separator 1C and electrode unit 3
The oxidizing gas passage 11b through which the oxidizing gas flows,
It is provided in each of the separator 1B and the separator 1C. There is no electrode unit between the separator 1A and the separator 1C, and the cooling medium passage 1 through which the cooling medium flows.
1c is provided on the separator 1C and the separator 1A.

【0035】本発明は、このような通路などの複雑な形
状をもつセパレータ1A、1B、1Cを製造する方法お
よびセパレータに関するものである。セパレータの形状
に一例をセパレータ1Cで説明する。図2はセパレータ
1Cの酸化剤極5側から見た正面図である。
The present invention relates to a method of manufacturing the separators 1A, 1B, and 1C having a complicated shape such as such a passage, and to a separator. An example of the shape of the separator will be described using a separator 1C. FIG. 2 is a front view of the separator 1C as viewed from the oxidant electrode 5 side.

【0036】セパレータ1Cにはインサート成形時に中
子型により形成される燃料ガス供給孔13、燃料ガス排
出孔9、酸化剤ガス供給孔15、酸化剤ガス排出孔1
6、冷却媒体供給孔17、冷却媒体排出孔18が設けら
れている。
The separator 1C has a fuel gas supply hole 13, a fuel gas discharge hole 9, an oxidizing gas supply hole 15, and an oxidizing gas discharging hole 1 formed by a core during insert molding.
6. A cooling medium supply hole 17 and a cooling medium discharge hole 18 are provided.

【0037】セパレータ1Cには、図2の上方から下方
に通流する酸化剤ガス通路11bに酸化剤ガス供給孔1
5から酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス入口部19、お
よび酸化剤ガス通路11bからに酸化剤ガス排出孔16
に酸化剤ガスを排出する酸化剤ガス出口部20が設けら
れている。これらの酸化剤ガス入口部19、酸化剤ガス
出口部20は、ロの字状の横断面形状を有する矩形中空
部材19a、20aをインサート成形することにより形
成されている。溝部8aは、燃料電池に組み立てられた
とき、ガスケット7の凸部が当接して燃料ガス、酸化剤
ガス、冷却媒体をシールするように設けられている。
The oxidizing gas supply hole 1b is formed in the separator 1C through an oxidizing gas passage 11b flowing downward from above in FIG.
The oxidizing gas inlet 19 for supplying the oxidizing gas from the oxidizing gas 5 and the oxidizing gas discharge hole 16
Is provided with an oxidizing gas outlet 20 for discharging the oxidizing gas. The oxidizing gas inlet 19 and the oxidizing gas outlet 20 are formed by insert molding rectangular hollow members 19a and 20a having a square cross section. The groove 8a is provided so that the projection of the gasket 7 abuts to seal the fuel gas, the oxidizing gas, and the cooling medium when assembled in the fuel cell.

【0038】燃料ガス供給孔13、燃料ガス排出孔9、
酸化剤ガス供給孔15、酸化剤ガス排出孔16、冷却媒
体供給孔17および冷却媒体排出孔18は、セパレータ
1A、1Bおよびガスケット7にも設けられ、燃料電池
に組み立てられたとき、それぞれ燃料ガス供給マニホー
ルド、燃料ガス排出マニホールド、酸化剤ガス供給マニ
ホールド15M、酸化剤ガス排出マニホールド16M、
冷却媒体供給マニホールドおよび冷却媒体排出マニホー
ルドを構成する。
The fuel gas supply holes 13, the fuel gas discharge holes 9,
The oxidizing gas supply hole 15, the oxidizing gas discharge hole 16, the cooling medium supply hole 17, and the cooling medium discharge hole 18 are also provided in the separators 1A and 1B and the gasket 7, and when assembled in the fuel cell, Supply manifold, fuel gas discharge manifold, oxidant gas supply manifold 15M, oxidant gas discharge manifold 16M,
A cooling medium supply manifold and a cooling medium discharge manifold are configured.

【0039】本発明者が提案する燃料電池用セパレータ
の製造方法は、鱗片状の天然黒鉛、人造黒鉛、土状黒鉛
などのカーボン粉末に、バインダーとしてビス(4−ヒ
ドロキシフェニル)サルホン、ビス(4−ヒドロキシフ
ェニル)サルファイドなどのビスフェノール類とノボラ
ック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ
樹脂などのエポキシ樹脂とを添加、混練し樹脂が黒鉛化
しない温度で所定の形状を有する金型で加熱プレス成形
してセパレータを製造する方法である。
The method for producing a fuel cell separator proposed by the present inventors is based on scaly carbon powder such as natural graphite, artificial graphite, earthy graphite or the like, and bis (4-hydroxyphenyl) sulfone, bis (4 -Hydroxyphenyl) sulfide and other bisphenols and epoxy resin such as novolak-type epoxy resin and cresol novolak-type epoxy resin are added, kneaded, and heated and press-molded in a mold having a predetermined shape at a temperature at which the resin does not graphitize. This is a method for manufacturing a separator.

【0040】一般的に軟化点が70〜85℃のノボラッ
ク型フェノール樹脂および軟化点が60〜75℃のフェ
ノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂の熱プレス成形温度(140〜250
℃)における溶融粘度は数十ないし数百Pa・sと高い
ため、満足なセパレータ性能(電気伝導性。ガス不透過
性、強度耐熱性、耐クリープ性、耐腐食性など)を得る
には熱プレス成形時の面圧として50〜100MPaと
非常に高いことが要求される。
In general, the hot press molding temperature of a novolak type phenol resin having a softening point of 70 to 85 ° C., a phenol novolak type epoxy resin having a softening point of 60 to 75 ° C., and a cresol novolak type epoxy resin (140 to 250)
C), the melt viscosity is as high as several tens to several hundreds of Pa · s. Therefore, to obtain satisfactory separator performance (electrical conductivity, gas impermeability, strength heat resistance, creep resistance, corrosion resistance, etc.) It is required that the surface pressure during press molding be as high as 50 to 100 MPa.

【0041】この問題を解決するために、本発明者はビ
スフェノール類をバインダーとして含有させた。ビスフ
ェノール類は熱溶融時の粘度は、10mPa・s以下と
非常に低いため、ビスフェノール類とエポキシ樹脂を組
み合わせたバインダーを用いることにより、熱プレス成
形時の面圧10〜30MPaで十分な性能のセパレータ
が得られる。
To solve this problem, the present inventors have included bisphenols as a binder. Since bisphenols have a very low viscosity of 10 mPa · s or less at the time of hot melting, by using a binder combining bisphenols and an epoxy resin, a separator having sufficient performance at a surface pressure of 10 to 30 MPa during hot press molding is used. Is obtained.

【0042】ビスフェノール類とエポキシ樹脂の混合割
合は、加熱によって化学反応して熱硬化する際に化学反
応に供されるエポキシ樹脂のエポキシ基の量に対するビ
スフェノール類の水酸基の量の比が0.8〜1.2にな
るように設定することが望ましい。
The mixing ratio of the bisphenol and the epoxy resin is such that the ratio of the amount of the hydroxyl group of the bisphenol to the amount of the epoxy group of the epoxy resin subjected to the chemical reaction when subjected to a chemical reaction upon heating and thermosetting is 0.8. It is desirable to set it to be 1.2.

【0043】次式にビスフェノール類とエポキシ樹脂の
化学反応式を示す。ビスフェノール類がエポキシ基と反
応して2つのエポキシ基を連結する反応が起きるので、
ビスフェノール類の水酸基から水蒸気が発生することを
防ぐことができる。
The following formula shows a chemical reaction formula between a bisphenol and an epoxy resin. Bisphenols react with the epoxy group to link the two epoxy groups,
Generation of steam from the hydroxyl group of bisphenols can be prevented.

【0044】[0044]

【化1】 すなわち、ビスフェノール類だけをバインダーに用いた
場合、加熱プレス成形時にビスフェノール類の水酸基が
反応して水を生じ、これが水蒸気となってセパレータ内
部に膨れとなって現れ、ガス不透過性、導電性、強度を
著しく損なう恐れがある。バインダーとしてビスフェノ
ール類とエポキシ樹脂を用いると、水酸基はエポキシ基
と反応するため水蒸気が発生することがなく、セパレー
タはより緻密な状態となり、理論密度に近い密度となっ
てガス不透過性、導電性、強度などに優れたセパレータ
が得られる。加熱プレス成形して得られるセパレータの
密度は理論密度の93%以上であることが望ましい。
Embedded image That is, when only bisphenols are used as the binder, the hydroxyl groups of the bisphenols react during hot press molding to produce water, which becomes steam and appears as swelling inside the separator, gas impermeability, conductivity, The strength may be significantly reduced. When bisphenols and epoxy resin are used as the binder, the hydroxyl groups react with the epoxy groups, so that no water vapor is generated, and the separator is in a denser state, having a density close to the theoretical density, and is gas-impermeable and conductive. A separator having excellent strength and the like can be obtained. The density of the separator obtained by hot press molding is desirably 93% or more of the theoretical density.

【0045】エポキシ基に対する水酸基の比が1.2よ
り大きいと、水酸基と反応できるエポキシ基が少ないの
で、水蒸気の発生が多くなる。一方、エポキシ基に対す
る水酸基の比が0.8より小さいと、エポキシ基の量が
多いので、加熱硬化に時間がかかり燃料電池セパレータ
の製造に時間がかかり、コストアップする。
When the ratio of the hydroxyl group to the epoxy group is larger than 1.2, the number of the epoxy groups that can react with the hydroxyl group is small, so that the generation of steam increases. On the other hand, when the ratio of the hydroxyl group to the epoxy group is smaller than 0.8, the amount of the epoxy group is large, so that it takes time to heat and cure, it takes time to manufacture the fuel cell separator, and the cost increases.

【0046】本発明のバインダーとして用いられるビス
フェノール類には、ビス(4−ヒドロキシフェニル)サ
ルホン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)サルファイ
ド、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパ
ン、ビスフェノールF、2,2−ビス(4−ヒドロキシ
フェニル)ヘキサフルオロプロパンなどである。
The bisphenols used as the binder in the present invention include bis (4-hydroxyphenyl) sulfone, bis (4-hydroxyphenyl) sulfide, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, bisphenol F, , 2-bis (4-hydroxyphenyl) hexafluoropropane and the like.

【0047】ビスフェノール類の一部を、水酸基を有し
ているフェノール樹脂に置換することができる。ビスフ
ェノール類の一部をフェノール樹脂に置換することによ
りセパレータの機械的性質(曲げ強度、曲げ弾性率、圧
縮強度、クリープ強度)、耐熱性、耐薬品性などを調節
できる。その置換の割合は70wt%を越えない範囲が
望ましい。置換の割合が70wt%を超えると、材料の
流動性が低下し、熱プレス成形時の面圧が大きくなり、
熱プレス成形機および金型が大型化しコストアップす
る。
Some of the bisphenols can be replaced with a phenolic resin having a hydroxyl group. By replacing a part of the bisphenols with a phenol resin, the mechanical properties (flexural strength, flexural modulus, compressive strength, creep strength), heat resistance, chemical resistance, etc. of the separator can be adjusted. It is desirable that the substitution ratio does not exceed 70 wt%. If the substitution ratio exceeds 70 wt%, the fluidity of the material decreases, and the surface pressure during hot press molding increases,
The hot press molding machine and the mold increase in size and cost.

【0048】ビスフェノール類の一部をフェノール樹脂
に置換した場合、加熱によって化学反応して熱硬化する
際に化学反応に供されるエポキシ樹脂のエポキシ基の量
に対するビスフェノール類とフェノール樹脂の水酸基の
合計量の比が0.8〜1.2になるように設定すること
が望ましい。
When a part of bisphenols is replaced by a phenol resin, the total of the hydroxyl groups of the bisphenols and the phenol resin with respect to the amount of epoxy groups of the epoxy resin subjected to the chemical reaction when chemically cured by heating and thermally cured. It is desirable to set the ratio of the amounts to be 0.8 to 1.2.

【0049】本発明のバインダーとして用いられるエポ
キシ樹脂には、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、
ビスフェノールAノボラック型エポキシ樹脂、クレゾー
ルノボラック型エポキシ樹脂、臭素化ノボラック型エポ
キシ樹脂、ビスフェノールA型エポキシ樹脂などを用い
ることができる。
The epoxy resin used as the binder of the present invention includes a phenol novolak type epoxy resin,
Bisphenol A novolak type epoxy resin, cresol novolak type epoxy resin, brominated novolak type epoxy resin, bisphenol A type epoxy resin and the like can be used.

【0050】なお、エポキシ樹脂の硬化促進剤としてイ
ミダゾール化合物(1−シアノエチル−2−エチル−4
(5)−メチルイミダゾール、2−メチルイミダゾール
アミン、1−ベンジル−2−メチルイミダゾール、2−
エチル−4−メチルイミダゾールなど)、芳香族アミン
化合物(メタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニル
メタン、ジアミノジフェニルサルホンなど)、ジシアン
ジアミドなどを併用してもよい。その添加量は、エポキ
シ樹脂に対して、イミダゾール化合物では1重量%以
下、芳香族アミン化合物、ジシアンジアミドでは5重量
%以下が望ましい。
An imidazole compound (1-cyanoethyl-2-ethyl-4) is used as a curing accelerator for the epoxy resin.
(5) -methylimidazole, 2-methylimidazoleamine, 1-benzyl-2-methylimidazole, 2-
Ethyl-4-methylimidazole, etc.), aromatic amine compounds (metaphenylenediamine, diaminodiphenylmethane, diaminodiphenylsulfone, etc.), dicyandiamide and the like may be used in combination. The addition amount of the imidazole compound is preferably 1% by weight or less, and the amount of the aromatic amine compound or dicyandiamide is preferably 5% by weight or less based on the epoxy resin.

【0051】本発明に用いられるカーボン粉末は、粒度
範囲が0.5〜250μmに属する鱗片状の天然黒鉛、
人造黒鉛、膨張黒鉛、コークス、カーボンブラック、黒
鉛材の切削粉、土状黒鉛などの単独粉または混合粉であ
る。
The carbon powder used in the present invention is a flaky natural graphite having a particle size range of 0.5 to 250 μm,
It is a single powder or a mixed powder of artificial graphite, expanded graphite, coke, carbon black, graphite material cutting powder, earth graphite, and the like.

【0052】バインダーとカーボン粉末の混合比率は、
バインダー5〜30重量%、カーボン粉末70〜95重
量%が望ましい。バインダーが、この範囲より小さい場
合にはセパレータの強度が低くなったり、ガス透過性が
低下する。一方、バインダーが、この範囲より大きい場
合に導電性が低下するという問題が起こる。
The mixing ratio of the binder and the carbon powder is as follows:
The binder is preferably 5 to 30% by weight and the carbon powder 70 to 95% by weight. When the binder is smaller than the above range, the strength of the separator is lowered or the gas permeability is reduced. On the other hand, when the binder is larger than this range, there is a problem that the conductivity is reduced.

【0053】本発明のセパレータの製造方法では、ま
ず、その主成分たるカーボン粉末を所定の量比で混合す
る。この混合工程は、ニーダー、リボンミキサー、ステ
ックミキサー、ヘンジェルミキサー、アイリッヒミキサ
ーなどで行うことができる。
In the method of manufacturing a separator according to the present invention, first, carbon powder as a main component is mixed at a predetermined ratio. This mixing step can be performed by a kneader, a ribbon mixer, a stick mixer, a Hängel mixer, an Erich mixer or the like.

【0054】次に、溶媒にバインダーを溶解した溶液状
バインダーを所定の量比で添加し、カーボン粉末とバイ
ンダーを十分混合分散して混合物を得る。得られた混合
物は溶媒を除去して粉末状または顆粒状としたのち、所
定の形状の加熱された金型に所定量投入し、金型温度1
40〜280℃、面圧10〜50MPaで加熱プレス成
形する。なお、成形されたセパレータが完全硬化してい
ない場合には所定の加熱炉内で160〜280℃で30
〜300分間加熱して完全硬化させることが望ましい。
Next, a solution binder obtained by dissolving a binder in a solvent is added at a predetermined ratio, and the carbon powder and the binder are sufficiently mixed and dispersed to obtain a mixture. After removing the solvent into a powder or granule by removing the solvent, a predetermined amount of the mixture is poured into a heated mold having a predetermined shape, and a mold temperature of 1
Heat press molding is performed at 40 to 280 ° C and a surface pressure of 10 to 50 MPa. If the formed separator is not completely cured, it is heated at 160 to 280 ° C. in a predetermined heating furnace.
It is desirable to complete the curing by heating for up to 300 minutes.

【0055】以下、本発明の実施例について、詳しく説
明する。
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail.

【0056】(実施例1)本実施例1は、バインダーと
してビスフェノール類とエポキシ樹脂を用いたものであ
る。ビスフェノール類として、水酸基当量が111グラ
ム当量のビス(4−ヒドロキシフェニル)サルファイド
を用いた。エポキシ樹脂として、エポキシ当量が210
グラム当量のビスフェノールAノボラック型エポキシ樹
脂を用いた。バインダーを溶解する溶媒として酢酸エチ
ルを用いた。カーボン粉末として、粒度範囲が0.5〜
128μm、平均粒径75μmの鱗片状人造黒鉛粉末
(LONZA社製:KS−75)を用いた。
(Example 1) In Example 1, bisphenols and epoxy resin were used as binders. As bisphenols, bis (4-hydroxyphenyl) sulfide having a hydroxyl equivalent of 111 gram equivalent was used. The epoxy resin has an epoxy equivalent of 210
A gram equivalent of bisphenol A novolak epoxy resin was used. Ethyl acetate was used as a solvent for dissolving the binder. As carbon powder, the particle size range is from 0.5 to
A flaky artificial graphite powder (KS-75, manufactured by LONZA) having a size of 128 μm and an average particle size of 75 μm was used.

【0057】カーボン粉末とビスフェノール類の酢酸エ
チル溶液(濃度80wt%)とエポキシ樹脂の酢酸エチ
ル溶液(濃度15wt%)を表1に示す組合せでヘキシ
ェルミキサーにて混合・捏合し、溶媒を除去して顆粒状
としたのち、試験用の金型(10mm×85mm)に、
その厚さが約3.5mmになる量を投入し、面圧30M
Pa、金型温度200℃、加圧時間10分間の条件でプ
レス成形した。その後、160〜180℃の加熱炉内で
60分間、後硬化させ、試験用成形品を製造した。この
試験用成形品の評価は、相対密度、電気比抵抗、曲げ強
度で行った。相対密度は、試験用成形品の密度(成形品
密度)を測定し、理論密度に対する成形品密度の比すな
わち成形品密度/理論密度を計算して求めた。また試験
用成形品の熱プレス成形の加圧方向の電気比抵抗を測定
した。さらに支点間距離60mm、試験速度2mm/m
inの条件で、試験用成形品のの熱プレス成形の加圧方
向を荷重方向として曲げ強度を測定した(JIS K7
203準拠)。
A mixture of carbon powder, an ethyl acetate solution of bisphenols (concentration: 80 wt%) and an epoxy resin ethyl acetate solution (concentration: 15 wt%) was mixed and kneaded with a Hexchel mixer in a combination shown in Table 1, and the solvent was removed. After granulation, the test mold (10 mm x 85 mm)
An amount of the thickness of about 3.5 mm is introduced, and the surface pressure is 30M.
Press molding was performed under the conditions of Pa, a mold temperature of 200 ° C., and a pressing time of 10 minutes. Thereafter, post-curing was performed in a heating furnace at 160 to 180 ° C. for 60 minutes to produce a test molded product. The evaluation of the test molded article was performed based on the relative density, the electrical resistivity, and the bending strength. The relative density was obtained by measuring the density of the test molded article (molded article density) and calculating the ratio of the molded article density to the theoretical density, that is, the molded article density / theoretical density. Further, the electrical resistivity in the pressing direction of the hot press molding of the test molded article was measured. Furthermore, the distance between supporting points is 60 mm, and the test speed is 2 mm / m.
Under the conditions of “in”, the bending strength was measured with the pressing direction of hot press molding of the test molded product as the load direction (JIS K7).
203).

【0058】(実施例2)本実施例2は、バインダーと
して実施例1とは異なるビスフェノール類とエポキシ樹
脂を用いたものである。ビスフェノール類として、水酸
基当量が127グラム当量のビス(4−ヒドロキシフェ
ニル)サルホンを用いた。エポキシ樹脂として、エポキ
シ当量が220グラム当量のオキソクレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂を用いた。ビス(4−ヒドロキシフェ
ニル)サルホンを溶解する溶媒として酢酸エチルを、オ
キソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂をを溶解する
溶媒として2−ブタノンを用いた。カーボン粉末とし
て、実施例1と同じものを用いた。
(Example 2) In Example 2, a bisphenol and an epoxy resin different from those in Example 1 were used as a binder. As bisphenols, bis (4-hydroxyphenyl) sulfone having a hydroxyl equivalent of 127 gram equivalent was used. As the epoxy resin, an oxocresol novolak type epoxy resin having an epoxy equivalent of 220 g equivalent was used. Ethyl acetate was used as a solvent for dissolving bis (4-hydroxyphenyl) sulfone, and 2-butanone was used as a solvent for dissolving oxocresol novolak type epoxy resin. The same carbon powder as in Example 1 was used.

【0059】カーボン粉末とビスフェノール類の酢酸エ
チル溶液(濃度80wt%)とエポキシ樹脂の2−ブタ
ノン溶液(濃度15wt%)を表2に示す組合せで実施
例1と同じ方法で試験用成形品を製造した。評価も実施
例1と同じ方法で行った。
A test molded article was produced in the same manner as in Example 1 using a combination of carbon powder, an ethyl acetate solution of bisphenols (concentration: 80 wt%) and an epoxy resin 2-butanone solution (concentration: 15 wt%) as shown in Table 2. did. The evaluation was performed in the same manner as in Example 1.

【0060】(実施例3)本実施例3は、バインダーと
してビスフェノール類とフェノール樹脂とエポキシ樹脂
を用いたものである。カーボン粉末、ビスフェノール
類、エポキシ樹脂および溶媒として、実施例1と同じも
のを用いた。フェノール樹脂として、水酸基当量が11
0グラム当量のノボラック型フェノール樹脂を用いた。
Example 3 In Example 3, bisphenols, a phenol resin and an epoxy resin were used as the binder. The same carbon powder, bisphenols, epoxy resin and solvent as in Example 1 were used. As a phenol resin, the hydroxyl equivalent is 11
0 gram equivalent of novolak phenolic resin was used.

【0061】カーボン粉末とビスフェノール類の酢酸エ
チル溶液(濃度80wt%)とエポキシ樹脂の酢酸エチ
ル溶液(濃度15wt%)とフェノール樹脂の酢酸エチ
ル溶液(濃度15wt%)を表3に示す組合せで実施例
1と同じ方法で試験用成形品を製造し、実施例1と同じ
方法で評価した。
Examples of combinations of carbon powder, an ethyl acetate solution of bisphenols (concentration: 80 wt%), an epoxy resin ethyl acetate solution (concentration: 15 wt%), and a phenol resin ethyl acetate solution (concentration: 15 wt%) are shown in Table 3. A test molded article was produced in the same manner as in Example 1, and evaluated in the same manner as in Example 1.

【0062】(実施例4)本実施例4は、カーボン粉
末、ビスフェノール類、エポキシ樹脂、溶媒として実施
例1と同じものを用い、かつ硬化促進剤を用いたもので
ある。硬化促進剤として、1−シアノエチル−2−エチ
ル−4(5)−メチルイミダゾールを用いた。カーボン
粉末とビスフェノール類の酢酸エチル溶液(濃度80w
t%)とエポキシ樹脂の酢酸エチル溶液(濃度15wt
%)と硬化促進剤を表4に示す組合せでヘキシェルミキ
サーにて混合・捏合し、溶媒を除去して顆粒状としたの
ち、試験用の金型(10mm×85mm)に、その厚さ
が約3.5mmになる量を投入し、面圧30MPa、金
型温度180℃、加圧時間10分間の条件でプレス成形
し、試験用成形品を製造した。評価は実施例1と同じ方
法で行った。
Example 4 In Example 4, the same carbon powder, bisphenols, epoxy resin and solvent as those in Example 1 were used, and a curing accelerator was used. 1-cyanoethyl-2-ethyl-4 (5) -methylimidazole was used as a curing accelerator. Ethyl acetate solution of carbon powder and bisphenols (concentration 80w
t%) and an ethyl acetate solution of an epoxy resin (concentration 15 wt.
%) And a curing accelerator are mixed and kneaded in a combination shown in Table 4 with a Hexchel mixer, and the solvent is removed to obtain granules. Then, the thickness of the mixture is reduced to a test mold (10 mm × 85 mm). An amount of about 3.5 mm was charged and press-molded under the conditions of a surface pressure of 30 MPa, a mold temperature of 180 ° C., and a pressurizing time of 10 minutes to produce a test molded product. The evaluation was performed in the same manner as in Example 1.

【0063】(比較例1)本比較例1は、バインダーと
してフェノール樹脂とエポキシ樹脂を用いたものであ
る。カーボン粉末、溶媒は実施例1と同じものを用い
た。フェノール樹脂として、水酸基当量が110グラム
当量のノボラック型フェノール樹脂を用いた。エポキシ
樹脂として、エポキシ当量が220グラム当量のオキソ
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂(エポキシ樹脂)
を用いた。
Comparative Example 1 In Comparative Example 1, a phenol resin and an epoxy resin were used as a binder. The same carbon powder and solvent as in Example 1 were used. As a phenol resin, a novolak-type phenol resin having a hydroxyl equivalent of 110 gram equivalent was used. As an epoxy resin, an oxocresol novolak type epoxy resin having an epoxy equivalent of 220 g equivalent (epoxy resin)
Was used.

【0064】カーボン粉末とフェノール樹脂の酢酸エチ
ル溶液(濃度80wt%)とエポキシ樹脂の酢酸エチル
溶液(濃度15wt%)を表5に示す組合せで実施例1
と同じ方法で試験用成形品を製造した。評価も実施例1
と同じ方法で行った。
Example 1 was prepared by combining a carbon powder, a phenol resin in ethyl acetate solution (concentration: 80 wt%) and an epoxy resin in ethyl acetate solution (concentration: 15 wt%) as shown in Table 5.
A test molded article was produced in the same manner as in Example 1. Evaluation is also Example 1
Performed in the same manner as

【0065】(比較例2)本比較例1は、バインダーと
してフェノール樹脂のみを用いたものである。カーボン
粉末、溶媒は実施例1と同じものを用いた。フェノール
樹脂として、軟化点80.5℃、ゲル化時間385秒
(150℃で)、流動度190mm(125℃で)のノ
ボラック型フェノール樹脂を、フェノール樹脂の硬化剤
としてヘキサメチレンテトラミンを用いた。
(Comparative Example 2) In Comparative Example 1, only a phenol resin was used as a binder. The same carbon powder and solvent as in Example 1 were used. A novolak type phenol resin having a softening point of 80.5 ° C., a gel time of 385 seconds (at 150 ° C.), and a fluidity of 190 mm (at 125 ° C.) was used as the phenol resin, and hexamethylenetetramine was used as a curing agent for the phenol resin.

【0066】カーボン粉末とフェノール樹脂の酢酸エチ
ル溶液(濃度80wt%)と硬化剤を表5に示す組合せ
で実施例4と同じ方法で試験用成形品を製造した。評価
は実施例1と同じ方法で行った。
A molded article for testing was produced in the same manner as in Example 4 using a combination of carbon powder, an ethyl acetate solution of phenolic resin (concentration: 80 wt%) and a curing agent as shown in Table 5. The evaluation was performed in the same manner as in Example 1.

【0067】(評価結果)実施例1〜4、比較例1、2
の評価結果を、それぞれの表1〜6に示し、図3〜6に
グラフ化して示した。図3は、カーボン粉末に加えるバ
インダー量と相対密度の関係を示すグラフ図である。図
4は、カーボン粉末に加えるバインダー量と電気比抵抗
の関係を示すグラフ図である。図5は、カーボン粉末に
加えるバインダー量と曲げ強度の関係を示すグラフ図で
ある。
(Evaluation Results) Examples 1 to 4, Comparative Examples 1 and 2
Are shown in Tables 1 to 6 and graphed in FIGS. FIG. 3 is a graph showing the relationship between the amount of binder added to the carbon powder and the relative density. FIG. 4 is a graph showing the relationship between the amount of binder added to the carbon powder and the electrical resistivity. FIG. 5 is a graph showing the relationship between the amount of binder added to the carbon powder and the bending strength.

【0068】エポキシ樹脂をバインダーに含んでいない
比較例2を除いて、バインダーの種類に関係なく、相対
密度は加えるバインダー量が増すにしたがって上昇し、
加えるバインダー量が15wt%を超えると安定する。
比較例2は、バインダー量が5wt%の場合、相対密度
がかなり低く、10wt%以上ではバインダー量ととも
に相対密度が上昇している。
Except for Comparative Example 2 in which no epoxy resin was contained in the binder, the relative density increased as the amount of binder added increased, regardless of the type of binder.
When the amount of the binder added exceeds 15% by weight, the binder becomes stable.
In Comparative Example 2, when the binder amount was 5 wt%, the relative density was considerably low, and when the binder amount was 10 wt% or more, the relative density increased with the binder amount.

【0069】バインダーの種類に関係なく、電気比抵抗
は加えるバインダー量が減少するにしたがって低下す
る。バインダーの種類に関係なく、曲げ強度は加えるバ
インダー量が増すにしたがって上昇し、加えるバインダ
ー量が15wt%を超えると安定する。
Regardless of the type of binder, the electrical resistivity decreases as the amount of binder added decreases. Regardless of the type of binder, the flexural strength increases as the amount of binder added increases, and becomes stable when the amount of binder exceeds 15 wt%.

【0070】実施例1、2、4は、相対密度、電気比抵
抗、曲げ強度ともほぼ同等の性能である。バインダーに
フェノール樹脂を加えた実施例3は、実施例1、2、4
に比べて相対密度、曲げ強度がやや低く、電気比抵抗が
やや高い程度である。これに対して、比較例1、2は、
実施例1〜4に比べて相対密度、曲げ強度がかなり低
く、電気比抵抗がかなり高い。
Examples 1, 2, and 4 have almost the same performance in relative density, electrical resistivity, and bending strength. Example 3 in which a phenol resin was added to the binder was used in Examples 1, 2, and 4.
However, the relative density and the bending strength are slightly lower and the electrical resistivity is slightly higher. On the other hand, Comparative Examples 1 and 2
Compared with Examples 1 to 4, the relative density and the bending strength are considerably lower, and the electric resistivity is considerably higher.

【0071】すなわち、本発明のビスフェノール類とエ
ポキシ樹脂の組合せの方が、比較例のフェノール樹脂と
エポキシ樹脂の組合せあるいはフェノール樹脂のみの場
合より、数段優れている。このように、ビスフェノール
類の熱溶融時の粘度が低く、低い面圧で相対密度の高い
セパレータを成形できる。かつ、バインダー中の水酸基
とエポキシ樹脂のエポキシ基が反応し水蒸気の発生を抑
えることができるので、気泡の発生を抑えることがで
き、相対密度、曲げ強度が高く、電気比抵抗が低いセパ
レータを成形できる。低い面圧でセパレータを成形でき
ると、小型の加熱プレス機と金型を使用できるので、安
価な燃料電池用セパレータを製造できる。
That is, the combination of the bisphenols and the epoxy resin of the present invention is several times better than the combination of the phenol resin and the epoxy resin of the comparative example or only the phenol resin. As described above, a bisphenol having a low viscosity at the time of thermal melting can be molded at a low surface pressure and a high relative density. In addition, the hydroxyl group in the binder reacts with the epoxy group of the epoxy resin to suppress the generation of water vapor, so the generation of bubbles can be suppressed, and the separator having a high relative density, high bending strength and low electric resistivity is formed. it can. If the separator can be formed with a low surface pressure, a small heating press and a mold can be used, so that an inexpensive fuel cell separator can be manufactured.

【0072】また、実施例4のように硬化促進剤を添加
すれば、金型内で完全に硬化できるので、成形後の熱処
理が不要になり、そのための設備が不要であり、セパレ
ータの製造時間を短縮できるなど低コスト化できる。実
施例3のようにビスフェノール類とともにフェノール樹
脂をバインダーとして添加することもできる。
Further, if a curing accelerator is added as in Example 4, complete curing can be performed in the mold, so that heat treatment after molding is not necessary, equipment for the molding is unnecessary, and the production time of the separator is reduced. And cost can be reduced. As in Example 3, a phenol resin can be added as a binder together with bisphenols.

【0073】なお、バインダー量が5wt%以上であれ
ば図2に示すようなセパレータを強度の問題なしに成形
可能であり、30wt%以下であれば実用的な電気比抵
抗の範囲内のセパレータを成形できるから、実用に供し
得るバインダー量は5〜30wt%と判断する。
When the amount of the binder is 5 wt% or more, the separator as shown in FIG. 2 can be molded without a problem of strength. When the amount of the binder is 30 wt% or less, a separator having a practical range of electric resistivity can be used. Since it can be molded, the binder amount that can be practically used is determined to be 5 to 30% by weight.

【0074】[0074]

【表1】 [Table 1]

【表2】 [Table 2]

【表3】 [Table 3]

【表4】 [Table 4]

【表5】 [Table 5]

【表6】 [Table 6]

【0075】[0075]

【発明の効果】以上のように、本発明は、ビスフェノー
ル類とエポキシ樹脂を含有するバインダーとカーボン粉
末を含む混合物を所定形状の金型で加熱プレス成形する
ことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法およ
びこの燃料電池用セパレータの製造方法用いて製造され
ることを特徴とする燃料電池用セパレータであるので、
電気伝導性、ガス不透過性、強度に優れた安価な燃料電
池用セパレータの製造方法および燃料電池用セパレータ
を提供することができる。
As described above, the present invention relates to a fuel cell separator characterized in that a mixture containing a carbon powder and a binder containing a bisphenol and an epoxy resin is hot-pressed in a mold having a predetermined shape. Since it is a fuel cell separator characterized by being manufactured using a manufacturing method and a method for manufacturing this fuel cell separator,
An inexpensive method for producing a fuel cell separator excellent in electric conductivity, gas impermeability, and strength, and a fuel cell separator can be provided.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】燃料電池の一例を示す概略部分断面図FIG. 1 is a schematic partial cross-sectional view showing an example of a fuel cell.

【図2】セパレータ1Cの酸化剤極側から見た正面図FIG. 2 is a front view of the separator 1C viewed from the oxidant electrode side.

【図3】カーボン粉末に加えるバインダー量と相対密度
の関係を示すグラフ図
FIG. 3 is a graph showing the relationship between the amount of binder added to carbon powder and the relative density.

【図4】カーボン粉末に加えるバインダー量と電気比抵
抗の関係を示すグラフ図
FIG. 4 is a graph showing the relationship between the amount of binder added to carbon powder and the electrical resistivity.

【図5】カーボン粉末に加えるバインダー量と曲げ強度
の関係を示すグラフ図
FIG. 5 is a graph showing the relationship between the amount of binder added to carbon powder and bending strength.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1A、1B、1C…セパレータ(燃料電池用セパレー
タ)
1A, 1B, 1C ... separator (separator for fuel cell)

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) H01M 8/10 H01M 8/10 (72)発明者 寺澤 俊久 愛知県刈谷市朝日町2丁目1番地 アイシ ン精機株式会社内 (72)発明者 石井 正巳 愛知県刈谷市八軒町5丁目50番地 株式会 社イムラ材料開発研究所内 Fターム(参考) 4J002 CD001 CD061 DA027 DA037 EJ036 EN078 ER028 EU118 EV076 EV218 EV226 FD146 FD158 FD207 GQ00 4J036 AA01 AF06 AF07 DB05 DB06 DC31 DC40 DC44 FA02 JA15 5H026 AA06 BB01 BB02 BB08 CX07 EE05 EE18 HH05 ──────────────────────────────────────────────────の Continued on the front page (51) Int.Cl. 7 Identification symbol FI Theme coat ゛ (Reference) H01M 8/10 H01M 8/10 (72) Inventor Toshihisa Terasawa 2-1-1 Asahicho, Kariya City, Aichi Prefecture Aisin Within Seiki Co., Ltd. (72) Inventor Masami Ishii 5-50, Hachigen-cho, Kariya-shi, Aichi F-term in the Imura Materials Research Laboratory (reference) 4J002 CD001 CD061 DA027 DA037 EJ036 EN078 ER028 EU118 EV076 EV218 EV226 FD146 FD158 FD207 GQ00 4J036 AA01 AF06 AF07 DB05 DB06 DC31 DC40 DC44 FA02 JA15 5H026 AA06 BB01 BB02 BB08 CX07 EE05 EE18 HH05

Claims (6)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 ビスフェノール類とエポキシ樹脂を含有
するバインダーとカーボン粉末を含む混合物を所定形状
の金型で加熱プレス成形することを特徴とする燃料電池
用セパレータの製造方法。
1. A method for producing a separator for a fuel cell, wherein a mixture containing a carbon powder and a binder containing a bisphenol and an epoxy resin is hot-press-molded in a mold having a predetermined shape.
【請求項2】 前記バインダーにフェノール樹脂が含有
されていることを特徴とする請求項1記載の燃料電池用
セパレータの製造方法。
2. The method for producing a fuel cell separator according to claim 1, wherein the binder contains a phenol resin.
【請求項3】 前記フェノール樹脂の含有量が前記バイ
ンダー全量の70wt%以下であることを特徴とする請
求項2に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
3. The method for producing a fuel cell separator according to claim 2, wherein the content of the phenol resin is 70 wt% or less of the total amount of the binder.
【請求項4】 前記バインダーに含まれるエポキシ基に
対する、前記バインダーに含まれる水酸基の比が0.8
〜1.2であることを特徴とする請求項1〜3のいずれ
かに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
4. The composition according to claim 1, wherein a ratio of a hydroxyl group contained in the binder to an epoxy group contained in the binder is 0.8.
The method for producing a fuel cell separator according to any one of claims 1 to 3, wherein:
【請求項5】 前記混合物にエポキシ樹脂の硬化促進剤
が含まれていることを特徴とする請求項1〜4のいずれ
かに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
5. The method for producing a fuel cell separator according to claim 1, wherein the mixture contains a curing accelerator for an epoxy resin.
【請求項6】 請求項1〜5のいずれかに記載の燃料電
池用セパレータの製造方法用いて製造されることを特徴
とする燃料電池用セパレータ。
6. A fuel cell separator manufactured by using the method for manufacturing a fuel cell separator according to claim 1. Description:
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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2005174908A (en) * 2003-12-12 2005-06-30 Asia Pacific Fuel Cell Technology Ltd Sealing structure of modularized proton exchange membrane fuel cell
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JP2009224347A (en) * 2009-07-08 2009-10-01 Panasonic Electric Works Co Ltd Manufacturing method of separator for solid polymer fuel cell, and separator for solid polymer fuel cell

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