JP2001236972A - Solid elecrolyte fuel cell - Google Patents
Solid elecrolyte fuel cellInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、円筒型固体電解質
型燃料電池セルの電池構造に関し、特に、円筒形状の片
側開放部において非発電領域部の空気電極面側に緻密質
部材をコートすることによりセル開放部において、空気
電極面側に燃料ガスが逆流した場合においても空気電極
を破損させないために改良を加えられた固体電解質型燃
料電池（以下Ｔ−ＳＯＦＣともいう）に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a cell structure of a cylindrical solid oxide fuel cell, and more particularly, to a method of coating a dense member on the air electrode surface side of a non-power generation area at a cylindrical open side. Accordingly, the present invention relates to a solid oxide fuel cell (hereinafter also referred to as a T-SOFC) which has been improved so as not to damage the air electrode even when the fuel gas flows back to the air electrode surface side at the cell opening.
【０００２】[0002]
【従来の技術】Ｔ−ＳＯＦＣは、特公平１−５９７０５
号公報等に開示されている固体電解質型燃料電池の一タ
イプである。同公報では、多孔質支持管−空気電極−固
体電解質−燃料電極−インターコネクターで構成される
円筒型セルを有する。空気電極側に酸素（空気）を流
し、燃料電極側に燃料ガス（Ｈ2、ＣＨ4等）を流してや
ると、このセル内で酸素イオンが移動して化学的燃焼が
起こり、空気電極と燃料電極の間に電位が生じ発電が行
われる。なお、空気電極や燃料電極が支持管を兼用する
形式のものや、平板形状した形式のものもある。Ｔ−Ｓ
ＯＦＣの実証試験は、１９９７年段階で１００ｋＷ級の
もの（セル有効長１５０ｃｍ、セル数１１５２本）まで
が進行中である。2. Description of the Related Art T-SOFC is disclosed in Japanese Patent Publication No. 1-59705.
Is a type of solid oxide fuel cell disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open Publication No. HEI 10-163, etc. This publication has a cylindrical cell composed of a porous support tube, an air electrode, a solid electrolyte, a fuel electrode, and an interconnector. When oxygen (air) is flowed to the air electrode side and fuel gas (H 2 , CH 4, etc.) is flowed to the fuel electrode side, oxygen ions move in this cell to cause chemical combustion, and the air electrode and the fuel Electric potential is generated between the electrodes to generate power. In addition, there are a type in which the air electrode and the fuel electrode also serve as the support tube, and a type in which the air electrode and the fuel electrode are formed in a flat plate shape. T-S
The demonstration test of the OFC is in progress up to the 100 kW class (effective cell length 150 cm, number of cells 1152) in 1997.
【０００３】現状の代表的なＴ−ＳＯＦＣの構成材料、
厚さ及び製造方法は以下の通りである。（Abstracts, F
uel Cell Seminar, Palm Springs, USA, 1998）。 空気電極：Ｄｏｐｅｄ ＬａＭｎＯ3、厚さ２．２ｍ
ｍ、押し出し 固体電解質：ＺｒＯ2（Ｙ2Ｏ3）、厚さ４０μｍ、ＥＶ
Ｄ インターコネクター：Ｄｏｐｅｄ ＬａＣｒＯ3、厚さ
８５μｍ、プラズマスプレー 燃料電極：Ｎｉ−ＺｒＯ２（Ｙ2Ｏ3）、厚さ１００μ
ｍ、スラリーコート＋ＥＶＤ[0003] At present, typical constituent materials of T-SOFC,
The thickness and manufacturing method are as follows. (Abstracts, F
uel Cell Seminar, Palm Springs, USA, 1998). Air electrode: Doped LaMnO 3 , thickness 2.2 m
m, extrusion solid electrolyte: ZrO 2 (Y 2 O 3 ), thickness 40 μm, EV
D interconnector: Doped LaCrO 3 , thickness 85 μm, plasma spray Fuel electrode: Ni—ZrO 2 (Y 2 O 3 ), thickness 100 μ
m, slurry coat + EVD
【０００４】図３は、従来知られている代表的なＴ−Ｓ
ＯＦＣの全体構造を示す図である。この固体電解質型燃
料電池１１０の中枢部分である円筒セル集合体１０１
は、細長い円筒状（寸法例、径１５ｍｍ×長さ５００ｍ
ｍ）の多数のセル３から構成されている。円筒セル３
は、上端開放、下端閉のセラミックチューブである。円
筒セル３の断面は多層円筒状をしており（図２（Ｂ）参
照）、空気電極１１、固体電解質１３、燃料電極１５及
びインターコネクター１７の各層が積層されている。FIG. 3 shows a typical T-S known in the prior art.
It is a figure showing the whole OFC structure. Cylindrical cell assembly 101 which is the central part of this solid oxide fuel cell 110
Is an elongated cylindrical shape (example dimensions, diameter 15 mm x length 500 m)
m). Cylindrical cell 3
Is a ceramic tube whose upper end is open and whose lower end is closed. The cross section of the cylindrical cell 3 has a multilayer cylindrical shape (see FIG. 2B), and layers of an air electrode 11, a solid electrolyte 13, a fuel electrode 15, and an interconnector 17 are laminated.
【０００５】次ぎに、図２（Ａ）を参照しつつ、円筒セ
ル３の軸方向（上下方向）における構造について説明す
る。円筒セル３上端（開放端）部には、開放端側非発電
域３１が設けられている。この非発電域３１は、空気電
極１１と固体電解質層１３のみからなり、燃料電極やイ
ンターコネクターは形成されていない。したがって、円
筒セル３内外のガス遮断は行われるが、発電は行われな
い。このような非発電域は、円筒セル３下端（封止端）
２３の近傍にも設けられている（封止端側非発電域３
５）。これによって、セル封止端及び開放端近傍のヒー
トスポットをなくしクラックを未然に防止している。Next, the structure of the cylindrical cell 3 in the axial direction (vertical direction) will be described with reference to FIG. At the upper end (open end) of the cylindrical cell 3, an open-end non-power generation area 31 is provided. The non-power generation region 31 includes only the air electrode 11 and the solid electrolyte layer 13, and has no fuel electrode or interconnector. Accordingly, the gas inside and outside the cylindrical cell 3 is shut off, but no power is generated. Such a non-power generation area is located at the lower end (sealed end) of the cylindrical cell 3.
23 (the non-power-generating region 3 on the sealed end side).
5). This eliminates heat spots near the cell sealing end and the open end, thereby preventing cracks.
【０００６】開放端非発電域３１及び封止端非発電域３
５を除く円筒セル３中央部は発電域３３となっている。Open end non-power generation area 31 and sealed end non-power generation area 3
The central part of the cylindrical cell 3 excluding 5 is a power generation area 33.
【０００７】円筒セルの各層は、それぞれ必要な機能
（導電性、通気性、固体電解質、電気化学触媒性等）を
有する酸化物を主成分とする材料で形成されている。円
筒セル３内には、空気を通すための細長い空気導入管５
が通っている。空気導入管５によって、空気分配器１２
１内の空気が、円筒セル３チューブ内に供給される。チ
ューブ内（底）に供給された空気は、上述の発電反応に
寄与しつつチューブ内を上方に向かい、セル上端２１か
ら排気燃焼室１０５に出る。この排気燃焼室１０５にお
いては、後述する燃料ガス排気と空気排気とが混合さ
れ、円筒セル３で未反応のまま排気された酸素と燃料成
分が燃焼（一般的な燃焼）する。[0007] Each layer of the cylindrical cell is formed of a material mainly composed of an oxide having the required functions (conductivity, air permeability, solid electrolyte, electrochemical catalysis, etc.). Inside the cylindrical cell 3, an elongated air introduction pipe 5 for passing air is provided.
Is passing. The air introduction pipe 5 allows the air distributor 12
The air in 1 is supplied into the cylindrical cell 3 tube. The air supplied to the inside (bottom) of the tube is directed upward in the tube while contributing to the above-described power generation reaction, and exits from the cell upper end 21 to the exhaust combustion chamber 105. In the exhaust combustion chamber 105, fuel gas exhaust and air exhaust, which will be described later, are mixed, and oxygen and fuel components exhausted without being reacted in the cylindrical cell 3 burn (general combustion).
【０００８】円筒セル３の外面には、燃料電池１１０下
部の燃料ヘッダー１３７から上方に向けて燃料ガスが供
給され、上述の発電に供される。燃料ガスの未反応部分
と、セル部での電気化学的燃焼生成物（ＣＯ2、Ｈ2Ｏ
等）とは、円筒セル３上端外側の隙間を通って排気燃焼
室１０５に入る。この排気燃焼室１０５では、上述のよ
うに未反応燃料が燃焼する。燃焼排ガスは、排気口１２
５から排出される。この排ガスの顕熱は、燃料電池に供
給される空気及び燃料ガスの余熱に用いられたり、ある
いは、通常の蒸気ボイラー・タービンを用いる発電シス
テムに送られて発電に利用される。[0008] Fuel gas is supplied to the outer surface of the cylindrical cell 3 from the fuel header 137 below the fuel cell 110 and supplied to the above-described power generation. The unreacted portion of the fuel gas and the products of electrochemical combustion (CO 2 , H 2 O)
And the like) enter the exhaust combustion chamber 105 through the gap outside the upper end of the cylindrical cell 3. In the exhaust combustion chamber 105, the unreacted fuel burns as described above. The combustion exhaust gas is exhausted at the exhaust port 12.
It is discharged from 5. The sensible heat of the exhaust gas is used for residual heat of air and fuel gas supplied to the fuel cell, or sent to a power generation system using a normal steam boiler turbine for power generation.
【０００９】図３に示されている６列の円筒セル３は、
互いに電気的に接続されている。すなわち、右側の円筒
セルのインターコネクター１７が、その左側の円筒セル
の外面（外面電極、この場合燃料電極）に、Ｎｉフェル
ト１３５を介して接続されているので、結局、図３の６
本の円筒セルは直列に接続されていることとなる。通常
の固体電解質型燃料電池にあっては、円筒セル１本にお
ける発電電圧は約１ボルトなので、多数の円筒セルを直
列に接続して所要の電圧を得る。円筒セル集合体１０１
の最外列の外側には集電板１３１、１３１’が円筒セル
３に接して設けられている。この集電板１３１と、それ
に接続されている集電棒１３３から、セル集合体１で発
電された電力を外部へ取り出す。The six rows of cylindrical cells 3 shown in FIG.
They are electrically connected to each other. That is, since the interconnector 17 of the right cylindrical cell is connected to the outer surface (external electrode, in this case, the fuel electrode) of the left cylindrical cell via the Ni felt 135, after all, 6 in FIG.
The cylindrical cells are connected in series. In a normal solid oxide fuel cell, the power generation voltage in one cylindrical cell is about 1 volt, so that a required voltage is obtained by connecting many cylindrical cells in series. Cylindrical cell assembly 101
Current collector plates 131 and 131 ′ are provided in contact with the cylindrical cell 3 outside the outermost row. From the current collector 131 and the current collector 133 connected to the current collector 131, the power generated by the cell assembly 1 is taken out.
【００１０】[0010]
【発明が解決しようとする課題】Ｔ−ＳＯＦＣは上述し
たように、セルを接続して集合体として使用する。この
ように接続した集合体として使用する際に、セル下方側
から燃料ガス（あるいは酸化剤）を流し、セルチューブ
内に酸化剤（あるいは燃料ガス）を流すことにより、セ
ル発電領域において発電が行われる。この際未反応の燃
料ガスが空気電極面側に逆流する可能性がある。セル開
放側の非発電域３１の空気電極面を緻密質部材でコート
する事により、空気電極の破損を防止することが可能と
なる。As described above, a T-SOFC connects cells and uses them as an aggregate. When used as an assembly connected in this way, fuel gas (or oxidant) flows from the lower side of the cell, and oxidant (or fuel gas) flows into the cell tube, thereby generating power in the cell power generation area. Will be At this time, unreacted fuel gas may flow back to the air electrode surface side. By coating the air electrode surface of the non-power generation region 31 on the cell open side with a dense material, it is possible to prevent the air electrode from being damaged.
【００１１】しかし、従来のＴ−ＳＯＦＣでは、セル開
放側の非発電域３１の空気電極面においては、空気電極
が表層に露出しているか、あるいは多孔質の支持管によ
り覆われているだけであるため、空気電極面側に未反応
の燃料ガスが逆流した場合には空気電極を破損するとい
う問題があった。However, in the conventional T-SOFC, on the air electrode surface of the non-power generation area 31 on the cell open side, only the air electrode is exposed to the surface layer or is covered with a porous support tube. Therefore, when unreacted fuel gas flows back to the air electrode surface side, the air electrode is damaged.
【００１２】本発明は、円筒形状の片側封構造の開放端
部において非発電域の空気電極面を緻密質部材でコート
する事により、空気電極の破損を防止するために改良が
加えられた固体電解質型燃料電池を提供することを目的
とする。According to the present invention, a solid material is provided in which an air electrode surface in a non-power generation area is coated with a dense material at an open end of a cylindrical one-sided sealing structure, thereby improving the solid state in order to prevent damage to the air electrode. An object of the present invention is to provide an electrolyte fuel cell.
【００１３】[0013]
【課題を解決するための手段およびその作用・効果】上
記目的を達成するために、固体電解質層、空気電極層、
燃料電極層、支持管およびインターコネクター層を含む
円筒状固体電解質型燃料電池において、前記支持管の片
側が封止構造で、開放側の非発電領域部の空気電極面側
を緻密質部材にてコートすることを特徴とする。Means for Solving the Problems and Their Functions and Effects To achieve the above object, a solid electrolyte layer, an air electrode layer,
In a cylindrical solid oxide fuel cell including a fuel electrode layer, a support tube, and an interconnector layer, one side of the support tube has a sealed structure, and the air electrode surface side of the non-power generation region on the open side is a dense member. It is characterized by coating.
【００１４】セル開放端側における破損を防止するため
には、開放端側の非発電域の空気電極面を緻密質部材、
特に高温での酸化および還元雰囲気下において安定な材
料であるジルコニア基系あるいはアルミナ基系のセラミ
ック材料によりコートすることにより解消することがで
きる。In order to prevent breakage on the open end side of the cell, the air electrode surface in the non-power generation area on the open end side is made of a dense member,
In particular, the problem can be solved by coating with a zirconia-based or alumina-based ceramic material that is a stable material under an oxidizing and reducing atmosphere at a high temperature.
【００１５】[0015]
【発明の実施の形態】本発明において円筒形状の開放部
側の非発電域の空気電極面を緻密質部材にてコートする
のは、セル開放部側における未反応の燃料ガスにより空
気電極を破損することを防止することにより、セルの耐
久性を向上させることが可能となるからである。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS In the present invention, the air electrode surface in the non-power generation region on the cylindrical open side is coated with a dense material because the air electrode is damaged by unreacted fuel gas on the cell open side. This is because, by preventing such a situation, the durability of the cell can be improved.
【００１６】上記開放部側の非発電域の空気電極面を緻
密質部材にてコートするのは、酸化・還元両雰囲気下に
おいて安定な物質が望ましく、具体的にはジルコニア
基、アルミナ基等のセラミックで覆うことが良い。The surface of the air electrode in the non-power-generating region on the open side is preferably coated with a dense member using a material that is stable in both an oxidizing and reducing atmosphere, and specifically, a zirconia-based or alumina-based material. Good to cover with ceramic.
【００１７】緻密質部材のコート方法としてはスラリー
コート法、転写法、シート接着法などにより緻密にコー
トすることが可能である。As a method for coating the dense member, it is possible to coat densely by a slurry coating method, a transfer method, a sheet bonding method, or the like.
【００１８】[0018]
【実施例】固体電解質層、空気電極、燃料電極およびイ
ンターコネクター層を含む、円筒状固体電解質型燃料電
池において、空気電極が支持管を兼用する形式のものと
し、図２に示すような従来のセル開放部側の非発電域の
空気電極面を緻密部材でコートしないセルと、図１に示
すようなセル開放部側の非発電域の空気電極面を電解質
と同材料のジルコニアにて緻密コートした改良型セルを
作製した。これらのセルについて発電試験を行った結
果、従来型のセルにおいては発電試験時に７％の割合で
セル開放部においてクラックを生じていた。一方、改良
型のセルにおいては発電試験時にセル開放部におけるク
ラックは全くなくなった。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS In a cylindrical solid electrolyte fuel cell including a solid electrolyte layer, an air electrode, a fuel electrode, and an interconnector layer, the air electrode also serves as a supporting tube, as shown in FIG. A cell in which the air electrode surface in the non-power generation area on the open cell side is not coated with a dense member, and a dense coating on the air electrode surface in the non-power generation area on the open cell side as shown in FIG. 1 with zirconia of the same material as the electrolyte. An improved cell was prepared. As a result of a power generation test performed on these cells, cracks occurred in the cell open portions at a rate of 7% in the conventional cell during the power generation test. On the other hand, in the improved cell, cracks at the cell open part were completely eliminated during the power generation test.
【００１９】[0019]
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
は、固体電解質型燃料電池においてセル開放部構造に起
因する、セル開放部の破損を防止することによりセルの
耐久性を向上することができる。セルの破損を防止する
ためにセル開放部の非発電域の空気電極面を緻密質部材
によりコートする構造とした固体電解質型燃料電池を得
ることができる。As is apparent from the above description, the present invention improves the durability of a solid oxide fuel cell by preventing breakage of the open cell portion due to the open cell structure. Can be. It is possible to obtain a solid oxide fuel cell having a structure in which the air electrode surface in the non-power generation region of the cell open portion is coated with a dense member in order to prevent cell breakage.
【図１】 本発明の一実施例に係わる円筒セルタイプ固
体電解質型燃料電池のセル開放部の改良構造を示す断面
図である。（Ａ）は全体の縦断面図であり、（Ｂ）は
（Ａ）のＢ−Ｂ断面を示す横断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view showing an improved structure of a cell opening of a cylindrical cell type solid oxide fuel cell according to one embodiment of the present invention. (A) is an overall longitudinal sectional view, and (B) is a transverse sectional view showing a BB section of (A).
【図２】 従来知られている代表的なＴ−ＳＯＦＣのセ
ル（組立体）の構造を示す断面図であり、（Ａ）は全体
の縦断面図、（Ｂ）は（Ａ）のＢ−Ｂ断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view showing a structure of a cell (assembly) of a conventionally known representative T-SOFC, in which (A) is an overall longitudinal cross-sectional view, and (B) is a cross-sectional view of (B) of (A). It is B sectional drawing.
【図３】 同、全体構造を示す図である。FIG. 3 is a diagram showing an overall structure of the same.
１ セル組立体 ３ 円筒セル ５ 空気導入管 １１ 空気電極 １３ 固体電解質層 １５ 燃料電極 １７ インターコネクター層 ２１ セル上端
（開放端） ２３ セル下端（封止端） ２５ 導入管先端 ３１ 開放端側非発電領域 ３３ 発電領域
（電極分割域） ３５ 封止端側非発電領域 ３７ 開放端側非発電領域空気電極面緻密コート部DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Cell assembly 3 Cylindrical cell 5 Air introduction pipe 11 Air electrode 13 Solid electrolyte layer 15 Fuel electrode 17 Interconnector layer 21 Cell upper end (open end) 23 Cell lower end (sealed end) 25 Introduction pipe end 31 Open end non-power generation Area 33 Power generation area (electrode division area) 35 Non-power generation area on sealed end 37 Non-power generation area on open end Side Air electrode surface dense coating
Claims (6)
層、支持管およびインターコネクター層を含む円筒状固
体電解質型燃料電池において、 前記支持管の片側が封止構造で、開放側の非発電領域部
の空気電極面側を緻密質部材にてコートすることを特徴
とする固体電解質型燃料電池。1. A cylindrical solid electrolyte fuel cell including a solid electrolyte layer, an air electrode layer, a fuel electrode layer, a support tube and an interconnector layer, wherein one side of the support tube has a sealed structure and non-power generation on an open side. A solid oxide fuel cell, characterized in that the air electrode surface side of the region is coated with a dense member.
特徴とする請求項１記載の固体電解質型燃料電池。2. The solid oxide fuel cell according to claim 1, wherein the air electrode layer also serves as a support tube.
気電極面側を酸化・還元両雰囲気下において安定な物質
により緻密にコートすることを特徴とする請求項１、２
記載の固体電解質型燃料電池。3. The air electrode surface side of the non-power generation area on the open side of the support tube is densely coated with a stable substance under both an oxidizing and reducing atmosphere.
The solid oxide fuel cell according to the above.
気電極面側をジルコニア基、アルミナ基等のセラミック
材料により緻密にコートすることを特徴とする請求項
１、２記載の固体電解質型燃料電池。4. The solid electrolyte according to claim 1, wherein the air electrode surface side of the non-power generation area on the open side of the support tube is densely coated with a ceramic material such as zirconia or alumina. Type fuel cell.
気電極面側をスラリーコート法（ディップ法、スプレー
法、フローコート法など）により緻密にコートすること
を特徴とする請求項１〜４記載の固体電解質型燃料電
池。5. The method according to claim 1, wherein the air electrode surface side of the non-power generation area on the open side of the support tube is densely coated by a slurry coating method (dip method, spray method, flow coating method, etc.). 5. The solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 4.
気電極面側を転写法、シート接着法などにより緻密にコ
ートすることを特徴とする請求項１〜４記載の固体電解
質型燃料電池。6. The solid electrolyte fuel according to claim 1, wherein the air electrode surface side of the non-power generation region on the open side of the support tube is densely coated by a transfer method, a sheet bonding method, or the like. battery.
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Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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2000
- 2000-02-25 JP JP2000049274A patent/JP2001236972A/en active Pending
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