JP2001174590A - Treating method for radioactive waste - Google Patents

Treating method for radioactive waste

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JP2001174590A
JP2001174590A JP35532299A JP35532299A JP2001174590A JP 2001174590 A JP2001174590 A JP 2001174590A JP 35532299 A JP35532299 A JP 35532299A JP 35532299 A JP35532299 A JP 35532299A JP 2001174590 A JP2001174590 A JP 2001174590A
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molten salt
uranium
cathode
nitrate
fluoride
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Naruhito Kondo
成仁 近藤
Reiko Fujita
玲子 藤田
Hitoshi Nakamura
等 中村
Kazuhiro Utsunomiya
一博 宇都宮
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Toshiba Corp
Original Assignee
Toshiba Corp
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To facilitate decontamination of a carbon fiber reinforced resin (CFRP) material, to eliminate the discharge of waste water, to reduce the volume of the CFRP, to recover a nuclear fuel material, or a deposit, by metal or oxide, and reuse it. SOLUTION: In this method for removing and recovering uranium or transuranic element from the CFRP material with nuclear fuel materials stuck thereto from nuclear fuel handling facilities, the contaminated CFRP 1 is reduced in a reduction process 5 and the reduced tetrafluoride CFRP material 6 is electrolyzed in an electrolysis process 7. In the electrolysis process 7, an organic substance dipped in molten salt and comprising CFRP is decomposed, the electrolysis is performed using a carbon fiber comprising the CFRP as a positive electrode in the molten salt to deposite and recovere the metallic uranium or the transuranic element metal 10 in the negative electrode.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、核燃料取扱施設か
ら排出される核燃料物質と、その混合物が付着した炭素
繊維強化樹脂(以下、CFRPと記す)材を溶融塩電解法に
よって除染するための放射性廃棄物の処理方法に関す
る。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method for decontaminating a nuclear fuel material discharged from a nuclear fuel handling facility and a carbon fiber reinforced resin (hereinafter referred to as CFRP) material to which a mixture thereof has adhered by a molten salt electrolysis method. The present invention relates to a method for treating radioactive waste.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来、例えば核燃料取扱施設から排出さ
れる核燃料物質またはこれらの混合物が付着したCFRPの
除染方法としては、表面を酸またはアルカリ溶液で洗浄
することにより、付着物を除去する方法が知られてい
る。また、CFRP材の減容のために焼却する方法が知られ
ている。
2. Description of the Related Art Conventionally, as a method for decontaminating CFRP to which a nuclear fuel substance or a mixture thereof discharged from a nuclear fuel handling facility has been attached, for example, a method of removing the attached substance by washing the surface with an acid or alkali solution is known. It has been known. In addition, a method of burning in order to reduce the volume of CFRP material is known.

【0003】[0003]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、図7
(a)に示すように対象とする汚染したCFRP材1の表面
には、核燃料物質からなる付着物aが付着しているが、
CFRP材1の構成材である炭素繊維bのうち、図7(a)
のA部を拡大して示す図7(b)から明らかなように、
表面近傍の炭素繊維とCFRPの基材cとの間に付着物dが
入り込んでいる。
However, FIG.
As shown in (a), on the surface of the target contaminated CFRP material 1, the deposit a composed of nuclear fuel material is attached.
FIG. 7 (a) shows the carbon fiber b constituting the CFRP material 1.
As is clear from FIG.
The deposit d has entered between the carbon fiber near the surface and the CFRP substrate c.

【0004】この入り込んだ付着物dは洗浄によって除
去することは困難である。すなわち、図8に示したよう
に洗浄後のCFRP材1a材の表面では、前記表面近傍の炭
素繊維bとCFRPの基材cとの間に入り込んだ付着物dは
残留してしまうという課題がある。
[0004] It is difficult to remove the attached deposit d by washing. That is, as shown in FIG. 8, on the surface of the CFRP material 1a after cleaning, there is a problem that the deposit d that has entered between the carbon fiber b near the surface and the CFRP base material c remains. is there.

【0005】また、除染後に多量の廃液が発生するとい
う課題もある。さらに、CFRP材1を付着物により汚染し
たまま焼却し減容する方法では、焼却灰からの核燃料物
質の回収が困難であるという課題がある。
Another problem is that a large amount of waste liquid is generated after decontamination. Furthermore, the method of incinerating and reducing the volume of the CFRP material 1 while contaminating it with adhering substances has a problem that it is difficult to recover nuclear fuel material from incinerated ash.

【0006】本発明は上記課題を解決するためになされ
たもので、例えば核燃料取扱施設から排出されるCFRP材
の除染を容易に行うことができるとともに、廃液の排出
がなく、そのうえ、除染と同時にCFRP材の減容ができ、
付着物である核燃料物質を金属または酸化物の形態で回
収して再利用できる放射性廃棄物の処理方法を提供する
ことにある。
SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made to solve the above-mentioned problems. For example, it is possible to easily decontaminate CFRP material discharged from a nuclear fuel handling facility, and there is no discharge of waste liquid. At the same time, the volume of CFRP material can be reduced,
It is an object of the present invention to provide a method for treating radioactive waste in which nuclear fuel material, which is a deposit, can be recovered and reused in the form of metal or oxide.

【0007】[0007]

【課題を解決するための手段】請求項1の発明は、核燃
料物質またはこれらの混合物が付着したCFRP材からウラ
ンまたは超ウラン元素を除去,回収する放射性廃棄物の
処理方法において、前記CFRP材を溶融塩に浸漬してCFRP
材を構成している有機物を分解するとともに、前記溶融
塩中でCFRP材を構成している炭素繊維を陽極として電解
することにより、陰極に金属ウランまたは超ウラン元素
の金属を析出,回収することを特徴とする。この発明に
よれば、CFRP材に付着したウランや超ウラン元素等の核
燃料物質を金属または酸化物の形態で容易に回収するこ
とができる。
The invention according to claim 1 is a method for treating a radioactive waste for removing and recovering uranium or transuranium element from a CFRP material to which a nuclear fuel substance or a mixture thereof is attached, CFRP immersed in molten salt
Decomposing the organic matter that constitutes the material and electrolyzing the carbon fiber that constitutes the CFRP material in the molten salt as an anode, thereby precipitating and collecting metal of uranium metal or transuranium element on the cathode. It is characterized by. According to the present invention, nuclear fuel substances such as uranium and transuranium attached to the CFRP material can be easily recovered in the form of metal or oxide.

【0008】請求項2の発明は、前記CFRP材に付着した
核燃料物質のうち、六フッ化ウランまたは超ウラン元素
の六フッ化物を、常温で水素ガスあるいは水素ガスを含
んだ不活性ガスもしくはホスゲン等の還元性ガスと接触
させ、四フッ化ウランまたは超ウラン元素の四フッ化物
に還元することを特徴とする。
[0008] The invention of claim 2 is to provide a nuclear fuel material adhered to the CFRP material, uranium hexafluoride or transuranium hexafluoride at room temperature hydrogen gas or an inert gas containing hydrogen gas or phosgene. Or the like, and is reduced to uranium tetrafluoride or transuranium element tetrafluoride by contact with a reducing gas such as

【0009】この発明によれば、除染対象となるCFRP材
を還元剤により六フッ化ウランが揮発しない温度で四フ
ッ化ウランに還元することができる。請求項3の発明
は、前記核燃料物質が付着したCFRP材を装荷した容器を
溶融塩中に浸漬した後、陽極端子に電気的に接続し、前
記ウランを析出,回収する陰極に金属製固体陰極を用
い、前記超ウラン元素を回収する陰極に液体金属陰極を
用い、これら陰極は前記溶融塩中に浸漬し、陽極と陰極
の間に電流を流して前記炭素繊維強化樹脂に付着してい
るウランまたは超ウラン元素を陽極溶解反応により前記
溶融塩中に溶解させて塩化物イオンとした後、溶解した
前記ウランまたは前記超ウラン元素の塩化物イオンを陰
極で還元し金属として析出,回収することを特徴とす
る。
According to the present invention, the CFRP material to be decontaminated can be reduced to uranium tetrafluoride by a reducing agent at a temperature at which uranium hexafluoride does not evaporate. The invention according to claim 3 is that, after immersing the container loaded with the CFRP material to which the nuclear fuel substance is attached in a molten salt, the container is electrically connected to an anode terminal, and a metal solid cathode is used as a cathode for depositing and recovering the uranium. A liquid metal cathode is used as a cathode for recovering the transuranium element, and these cathodes are immersed in the molten salt, and a current is applied between the anode and the cathode to cause uranium adhered to the carbon fiber reinforced resin. Alternatively, after dissolving the transuranium element in the molten salt by an anodic dissolution reaction to form chloride ions, reducing the dissolved uranium or the chloride ions of the transuranium element at a cathode to precipitate and recover as a metal. Features.

【0010】この発明によれば、CFRP材に付着している
四フッ化ウランを溶融塩中で電解し、陰極中にウラン金
属を析出することができる。また、金属状態のウランを
溶融塩中から取り出して回収することができる。
According to the present invention, uranium tetrafluoride adhering to the CFRP material is electrolyzed in the molten salt, and uranium metal can be deposited in the cathode. Further, uranium in a metal state can be taken out from the molten salt and recovered.

【0011】請求項4の発明は、前記ウランを析出,回
収する陰極材料は、電解時の温度で固体であり、かつ溶
融塩やウランと反応しない鉄またはモリブデン等の金属
製からなり、前記ウランまたはウランと超ウラン元素を
回収する陰極材料は、電解時の温度で液体である液体金
属からなることを特徴とする。この発明によれば、CFRP
材に付着しているウランや超ウラン元素を容易に除去,
回収できるとともにCFRP材の有機物をガス化し、その廃
棄物を減容化できる。
According to a fourth aspect of the present invention, the cathode material for precipitating and recovering uranium is solid at the temperature at the time of electrolysis and made of a metal such as iron or molybdenum which does not react with molten salt or uranium. Alternatively, the cathode material for recovering uranium and transuranium elements is characterized by being composed of a liquid metal that is liquid at the temperature during electrolysis. According to the present invention, CFRP
Easily remove uranium and transuranium elements from materials
It can be recovered and gasified organic matter of CFRP material, and its waste can be reduced in volume.

【0012】請求項5の発明は、前記溶融塩の化学形態
は、塩化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩
化マグネシウム、塩化カルシウム、塩化アルミニウム、
塩化錫等の塩化物またはそれらの混合塩化物、フッ化リ
チウム、フッ化ナトリウム、フッ化カリウム、フッ化マ
グネシウム、フッ化カルシウム、フッ化アルミニウム、
フッ化錫等のフッ化物または混合フッ化物、水酸化リチ
ウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグ
ネシウム、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウム、水
酸化錫等水酸化物または混合水酸化物、炭酸リチウム、
炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、炭
酸カルシウム、炭酸アルミニウム、炭酸錫等の炭酸塩も
しくは混合炭酸塩、もしくは硝酸リチウム、硝酸ナトリ
ウム、硝酸カリウム、硝酸マグネシウム、硝酸カルシウ
ム、硝酸アルミニウム、硝酸錫等の硝酸塩もしくはそれ
らの混合硝酸塩であることを特徴とする。この発明によ
れば、溶融塩の融点温度を低くしてプロセスの運転温度
を下げ、運転を容易にすることができる。
According to a fifth aspect of the present invention, the chemical form of the molten salt is lithium chloride, sodium chloride, potassium chloride, magnesium chloride, calcium chloride, aluminum chloride,
Chlorides such as tin chloride or their mixed chlorides, lithium fluoride, sodium fluoride, potassium fluoride, magnesium fluoride, calcium fluoride, aluminum fluoride,
Fluoride or mixed fluoride such as tin fluoride, lithium hydroxide, sodium hydroxide, potassium hydroxide, magnesium hydroxide, calcium hydroxide, aluminum hydroxide, tin hydroxide or other hydroxide or mixed hydroxide, carbonic acid lithium,
Carbonates or mixed carbonates such as sodium carbonate, potassium carbonate, magnesium carbonate, calcium carbonate, aluminum carbonate and tin carbonate; or nitrates such as lithium nitrate, sodium nitrate, potassium nitrate, magnesium nitrate, calcium nitrate, aluminum nitrate, tin nitrate and the like It is characterized by a mixed nitrate thereof. According to the present invention, the operation temperature of the process can be lowered by lowering the melting point temperature of the molten salt, and the operation can be facilitated.

【0013】請求項6の発明は、前記溶融塩は、300 ℃
〜1200℃で溶融し、陽極と陰極を浸漬して電流を流した
際に分解することなく安定に電解が可能な電位範囲が広
いことを特徴とする。この発明によれば、陽極と陰極を
溶融塩中に浸漬して電流を流した際に分解することな
く、安定に電解でき、電位範囲が広い溶融塩を使用する
ことができる。
According to a sixth aspect of the present invention, the molten salt is 300 ° C.
It is characterized by having a wide potential range in which it can be stably electrolyzed without being decomposed when an electric current is applied by immersing an anode and a cathode by melting at ~ 1200 ° C. According to the present invention, it is possible to stably electrolyze the anode and the cathode without being decomposed when the electric current flows by immersing the anode and the cathode in the molten salt, and to use a molten salt having a wide potential range.

【0014】請求項7の発明は、前記溶融塩中に酸化性
ガスを吹き込み前記炭素繊維強化樹脂材を補強している
有機物を酸化分解して二酸化炭素および水に変換した
後、残留した炭素繊維を陽極として電解することを特徴
とする。
According to a seventh aspect of the present invention, the oxidizing gas is blown into the molten salt to oxidatively decompose organic substances reinforcing the carbon fiber reinforced resin material into carbon dioxide and water. Is used as an anode for electrolysis.

【0015】この発明によれば、酸化工程でCFRP材に付
着している核燃料物質を全て酸化物の化学形態に転換す
ることができる。この酸化物の転換により酸化物を酸塩
素化物として溶融塩中に容易に溶解させることができ
る。
According to the present invention, all the nuclear fuel substances adhering to the CFRP material in the oxidation step can be converted into the chemical form of oxide. The conversion of the oxide allows the oxide to be easily dissolved in the molten salt as an acid chloride.

【0016】[0016]

【発明の実施の形態】(第1の実施の形態)(請求項1
に対応) 図1は核燃料取扱施設から排出される放射性廃棄物のう
ちCFRPを処理する方法を示すフローチャート(流れ図)
である。核燃料取扱施設から排出されるCFRPには、化学
形態が酸化物、塩化物、フッ化物、水素化物、または硝
酸塩あるいは硫酸塩である核燃料物質およびそれらの混
合物が付着する。
DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS (First Embodiment) (Claim 1)
Fig. 1 is a flowchart (flow chart) showing a method for treating CFRP in radioactive waste discharged from a nuclear fuel handling facility.
It is. CFRP discharged from a nuclear fuel handling facility will adhere to nuclear fuel materials and their mixtures in the chemical form of oxides, chlorides, fluorides, hydrides, or nitrates or sulfates.

【0017】これら核燃料物質が付着し汚染したCFRP材
1は切断工程2において処理が容易な大きさに切断す
る。切断したCFRP材3の付着物のうち、とくに六フッ化
物は揮発性であり、処理工程におけるオフガス処理や六
フッ化物自体の回収が困難であるため、還元工程5にお
いて水素などの還元剤4を反応させることにより、不揮
発性の四フッ化物に還元する。
In the cutting step 2, the CFRP material 1 to which the nuclear fuel material adheres and is contaminated is cut into a size which can be easily processed. Among the adhered substances of the cut CFRP material 3, hexafluoride is particularly volatile, and it is difficult to perform off-gas treatment and recovery of hexafluoride itself in the treatment process. The reaction reduces to non-volatile tetrafluoride.

【0018】還元剤4として水素を使用した場合は反応
により余剰となるフッ素はHF30となる。四フッ化物と
なった核燃料物質であるウランおよび超ウラン元素(T
RU)が付着した四フッ化物付着CFRP材6は電解工程7
に送られる。電解工程7では、まず高温の溶融塩に浸漬
され、構成材の有機物は熱分解し有機物分解ガス9とな
る。
When hydrogen is used as the reducing agent 4, the excess fluorine due to the reaction becomes HF30. Uranium and transuranium elements (T
RU) -adhered CFRP material 6 adhering to electrolysis step 7
Sent to In the electrolysis step 7, first, the organic material of the constituent material is immersed in a high-temperature molten salt and thermally decomposed into an organic substance decomposition gas 9.

【0019】この時点でCFRPは四フッ化物が付着した炭
素繊維のみになるので、この炭素繊維を陽極とし四フッ
化物を電気化学的に溶融塩中に陽イオンとして溶解さ
せ、陰極で電気化学的に還元することで金属ウラン又は
金属TRU10として析出,回収する。また、陽極には表
面に付着していた核燃料物質が取り除かれた状態の炭素
繊維8が残留する。
At this time, CFRP is only carbon fiber to which tetrafluoride is adhered. Therefore, the carbon fiber is used as an anode, and the tetrafluoride is electrochemically dissolved in a molten salt as a cation, and then the electrochemically To precipitate and recover as metal uranium or metal TRU10. In addition, the carbon fiber 8 in a state where the nuclear fuel substance attached to the surface has been removed remains on the anode.

【0020】本実施の形態によれば、汚染したCFRP材1
に付着していたウランや超ウラン元素を容易に除去,回
収できるとともに、CFRP材の有機物は有機物分解ガス9
となってガス化してしまうため、除染された廃棄物は炭
素繊維8のみとなり、CFRP材廃棄物を減容することがで
きる。なお、回収したウランまたは超ウラン元素は再利
用が容易な金属の形態で回収することができる。
According to the present embodiment, the contaminated CFRP material 1
Uranium and transuranium elements adhering to the surface can be easily removed and recovered, and the organic matter in the CFRP material is an organic matter decomposition gas 9
Therefore, the carbon fiber 8 is the only decontaminated waste, and the volume of CFRP material waste can be reduced. The recovered uranium or transuranium element can be recovered in the form of a metal that can be easily reused.

【0021】(第2の実施の形態)(請求項2に対応) 本発明に係る第2の実施の形態を説明する。本実施の形
態は第1の実施の形態における還元工程5において、除
染対象となるウランまたは超ウラン元素が付着したCFRP
材1に還元性ガスとして水素ガス、水素を含んだアルゴ
ンガス等の不活性ガス、またはホスゲン等の還元性ガス
を流して六フッ化ウランを四フッ化ウランに還元する。
反応は六フッ化ウランが揮発しない温度である70℃以下
であることが重要である。
(Second Embodiment) (corresponding to claim 2) A second embodiment according to the present invention will be described. In the present embodiment, in the reduction step 5 in the first embodiment, CFRP to which uranium or transuranium element to be decontaminated is attached
Uranium hexafluoride is reduced to uranium tetrafluoride by flowing an inert gas such as hydrogen gas, hydrogen-containing argon gas or the like, or a reducing gas such as phosgene to the material 1.
It is important that the reaction is performed at a temperature of 70 ° C. or lower, which is a temperature at which uranium hexafluoride does not evaporate.

【0022】これらの過程で起こる反応は以下の通りで
ある。 UF+H2 =UF4 +2HF 還元終了後は四フッ化物付着CFRP材6にはウランまたは
超ウラン元素はUF4またはTRUF4 の形態で付着し
ている。本実施の形態によれば、四フッ化物の生成を低
温で行うことができる。
The reactions occurring in these processes are as follows. UF + H 2 = UF 4 + 2HF After the reduction is completed, the uranium or transuranium element is attached to the tetrafluoride-adhered CFRP material 6 in the form of UF 4 or TRUF 4 . According to this embodiment, tetrafluoride can be generated at a low temperature.

【0023】(第3の実施の形態)(請求項3に対応) 図1および図2により本発明の第3の実施の形態を説明
する。図2は第1の実施の形態における電解工程7の一
例を示したものである。
(Third Embodiment) (corresponding to claim 3) A third embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. FIG. 2 shows an example of the electrolysis step 7 in the first embodiment.

【0024】図2において、符号11は電解槽で、電解槽
11内には溶融塩12が収納されている。溶融塩12には直流
電源16に接続する陽極バスケット13と固体陰極14が浸漬
される。電解槽11の上端には排気ライン15が接続し、排
気ライン15は電解槽11内のガス空間31に連通している。
なお、図2中、符号10は固体陰極14に析出した金属ウラ
ンまたは金属TRU(超ウラン元素)を示している。
In FIG. 2, reference numeral 11 denotes an electrolytic cell.
A molten salt 12 is accommodated in 11. An anode basket 13 and a solid cathode 14 connected to a DC power supply 16 are immersed in the molten salt 12. An exhaust line 15 is connected to the upper end of the electrolytic cell 11, and the exhaust line 15 communicates with a gas space 31 in the electrolytic cell 11.
In FIG. 2, reference numeral 10 denotes metal uranium or metal TRU (transuranium element) deposited on the solid cathode 14.

【0025】図1において、還元工程後の四フッ化物と
なった核燃料物質であるウランまたは超ウラン元素(T
RU)が付着した四フッ化物付着CFRP材6は、パイログ
ラファイト等のグラファイト、タンタル、タングステ
ン、炭素鋼またはステンレス鋼からなる図2に示した陽
極バスケット13内に装荷される。
Referring to FIG. 1, uranium or transuranium element (T
The tetrafluoride-adhered CFRP material 6 to which RU is attached is loaded in the anode basket 13 shown in FIG. 2 made of graphite such as pyrographite, tantalum, tungsten, carbon steel or stainless steel.

【0026】この状態で、溶融状態のアルカリ金属塩化
物、アルカリ土類金属塩化物、アルカリ金属フッ化物ま
たはアルカリ土類金属フッ化物のうち少なくとも1種、
あるいは処理対象物である核燃料物質の化合物の構成元
素、付着している核燃料物質の塩化物またはフッ化物、
あるいはこれらの混合物からなる高温の溶融塩電解質12
(以下、溶融塩または単に塩と記す)に浸漬される。
In this state, at least one of an alkali metal chloride, an alkaline earth metal chloride, an alkali metal fluoride or an alkaline earth metal fluoride in a molten state,
Alternatively, the constituent elements of the nuclear fuel material compound to be treated, the chloride or fluoride of the attached nuclear fuel material,
Alternatively, a high-temperature molten salt electrolyte 12 comprising a mixture thereof
(Hereinafter, referred to as a molten salt or simply a salt).

【0027】溶融塩12の温度は500 ℃以上と高温である
ため、CFRP材の構成材である有機物は熱分解して有機物
分解ガス9となり、溶融塩12中から電解槽11の乾燥空気
または不活性ガスで満たされたガス空間31を通って電解
槽11に接続されている排気手段15から放出される。
Since the temperature of the molten salt 12 is as high as 500 ° C. or more, the organic substance constituting the CFRP material is thermally decomposed into an organic substance decomposed gas 9, from which dry air in the electrolytic cell 11 or non-decomposed gas is removed. The gas is discharged from the exhaust means 15 connected to the electrolytic cell 11 through the gas space 31 filled with the active gas.

【0028】陽極バスケット13には四フッ化物となった
核燃料物質が付着したCFRPの構成材である炭素繊維が残
留する。このとき、陽極バスケット13を陽極とし、固体
陰極14との間に直流電源16からの電流を供給して電気分
解を行う。本実施の形態によれば、炭素繊維表面に付着
している四フッ化核燃料物質は電気化学的に溶融塩12中
に溶解する。固体陰極14には溶融塩中に溶解した核燃料
物質のうちウランが金属ウラン10として析出する。所定
の電流を流した後、金属ウラン10が析出した固体陰極14
を溶融状態の溶融塩12から取り出して回収することがで
きる。
Carbon fiber, which is a constituent material of CFRP, to which the nuclear fuel material which has become tetrafluoride adheres remains in the anode basket 13. At this time, the anode basket 13 is used as an anode, and a current is supplied from the DC power supply 16 to the solid cathode 14 to perform electrolysis. According to the present embodiment, the nuclear tetrafluoride nuclear fuel material adhering to the carbon fiber surface is dissolved in the molten salt 12 electrochemically. Uranium of the nuclear fuel material dissolved in the molten salt is precipitated as the metallic uranium 10 on the solid cathode 14. After passing a predetermined current, the solid cathode 14 on which the metal uranium 10 is deposited
Can be taken out from the molten salt 12 in a molten state and recovered.

【0029】(第4の実施の形態)(請求項4に対応) つぎに図3により本発明の第4の実施の形態を説明す
る。本実施の形態は、ウランを析出,回収する陰極材料
は、電解時の温度で固体であり、かつ溶融塩やウランと
反応しない鉄またはモリブデン等の金属製からなる。ま
た、ウランまたは超ウラン元素を回収する陰極材料は電
解時の温度で液体である液体金属からなる。
(Fourth Embodiment) (corresponding to claim 4) Next, a fourth embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. In the present embodiment, the cathode material for depositing and recovering uranium is solid at the temperature at the time of electrolysis and made of a metal such as iron or molybdenum that does not react with molten salt or uranium. Further, the cathode material for recovering uranium or transuranium element is made of liquid metal which is liquid at the temperature during electrolysis.

【0030】すなわち、本実施の形態は第3の実施の形
態で説明した電解槽11内に設置した固体陰極14に代え
て、液体金属陰極33を使用して超ウラン元素のみまたは
ウランと超ウラン元素を金属として陰極に析出,回収す
ることにある。なお、図3中、図2と同一部分には同一
符号を付して重複する部分の説明は省略する。
That is, this embodiment uses a liquid metal cathode 33 instead of the solid cathode 14 installed in the electrolytic cell 11 described in the third embodiment, and uses only a transuranium element or uranium and transuranium. The purpose is to deposit and collect elements on the cathode as metals. In FIG. 3, the same portions as those in FIG. 2 are denoted by the same reference numerals, and the description of the overlapping portions will be omitted.

【0031】本実施の形態において、液体金属34は陰極
ルツボ17に装荷された状態で高温の溶融塩12に浸漬さ
れ、液体金属陰極支持機構35により溶融塩中に保持され
る。液体金属34にはセラミックス等の絶縁材19により電
気的に溶融塩12と絶縁された陰極導線32が浸漬されてい
る。
In the present embodiment, the liquid metal 34 is immersed in the high-temperature molten salt 12 while being loaded in the cathode crucible 17, and is held in the molten salt by the liquid metal cathode support mechanism 35. A cathode conductor 32 electrically insulated from the molten salt 12 by an insulating material 19 such as ceramics is immersed in the liquid metal.

【0032】陽極バスケット13と液体金属陰極33に直流
電源16から所定の電流を供給した後、陰極ルツボ17とと
もに液体金属34を溶融状態の溶融塩12から取り出し回収
する。液体金属34としては、溶融塩12の温度で溶融する
物質であることが重要であり、カドミウム、ビスマスも
しくは亜鉛が適している。
After a predetermined current is supplied from the DC power supply 16 to the anode basket 13 and the liquid metal cathode 33, the liquid metal 34 is taken out of the molten salt 12 together with the cathode crucible 17 and collected. It is important that the liquid metal 34 be a substance that melts at the temperature of the molten salt 12, and cadmium, bismuth, or zinc is suitable.

【0033】本実施の形態によれば、CFRP材表面に付着
していたウランや超ウラン元素を容易に除去,回収でき
る上、CFRP材の有機物はガス化してしまうため、除染さ
れた廃棄物は炭素繊維のみとなり、CFRP廃棄物を減容す
ることができる。なお、回収したウランや超ウラン元素
は再利用が容易な金属の形態で回収できる。
According to this embodiment, uranium and transuranium elements adhering to the surface of the CFRP material can be easily removed and recovered, and the organic matter of the CFRP material is gasified. Is only carbon fiber and can reduce the volume of CFRP waste. The recovered uranium and transuranium elements can be recovered in the form of a metal that can be easily reused.

【0034】(第5の実施の形態)(請求項5、6に対
応) つぎに図2および図3により本発明の第5の実施の形態
を説明する。本実施の形態は図2および図3において、
溶融塩12としては塩化ナトリウムとフッ化ナトリウムの
混合塩を使用することにある。また、塩化ナトリウムと
フッ化ナトリウムの混合塩の代りに、つぎの混合塩を使
用することができる。
(Fifth Embodiment) (corresponding to claims 5 and 6) Next, a fifth embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. In this embodiment, FIGS.
As the molten salt 12, a mixed salt of sodium chloride and sodium fluoride is used. Further, the following mixed salt can be used instead of the mixed salt of sodium chloride and sodium fluoride.

【0035】すなわち、塩化リチウム、塩化ナトリウ
ム、塩化カリウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウ
ム、塩化アルミニウム、塩化錫等の塩化物または混合塩
化物、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化カリ
ウム、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウム、フッ化
アルミニウム、フッ化錫等のフッ化物または混合フッ化
物、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウ
ム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化ア
ルミニウム、水酸化錫等の水酸化物または混合水酸化
物、炭酸リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭
酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸アルミニウム、
炭酸錫等の炭酸塩または混合炭酸塩、または硝酸リチウ
ム、硝酸ナトリウム、硝酸カリウム、硝酸マグネシウ
ム、硝酸カルシウム、硝酸アルミニウム、硝酸錫等の硝
酸塩または混合硝酸塩である。
That is, chlorides or mixed chlorides such as lithium chloride, sodium chloride, potassium chloride, magnesium chloride, calcium chloride, aluminum chloride, tin chloride, lithium fluoride, sodium fluoride, potassium fluoride, magnesium fluoride; Fluoride or mixed fluoride such as calcium fluoride, aluminum fluoride and tin fluoride, water such as lithium hydroxide, sodium hydroxide, potassium hydroxide, magnesium hydroxide, calcium hydroxide, aluminum hydroxide and tin hydroxide Oxides or mixed hydroxides, lithium carbonate, sodium carbonate, potassium carbonate, magnesium carbonate, calcium carbonate, aluminum carbonate,
Carbonate or mixed carbonate such as tin carbonate, or nitrate or mixed nitrate such as lithium nitrate, sodium nitrate, potassium nitrate, magnesium nitrate, calcium nitrate, aluminum nitrate, tin nitrate and the like.

【0036】これらの混合塩は、300 〜1200℃で溶融
し、陽極と陰極を溶融塩中に浸漬して電流を流した際に
分解することなく安定に電解可能な電位範囲(電位窓)
が広い混合塩を用いることができる。
These mixed salts are melted at 300 to 1200 ° C., and the anode and the cathode are immersed in the molten salt to allow stable electrolysis without decomposition when an electric current is applied (potential window).
However, mixed salts having a wide range can be used.

【0037】これらの溶融塩の組合せについては、塩化
物+フッ化物、塩化物+炭酸塩、フッ化物+炭酸塩、水
酸化物+炭酸塩、硝酸塩+炭酸塩、塩化物+硝酸塩、フ
ッ化物+硝酸塩が適用できる。なお、塩化物+水酸化
物、フッ化物+水酸化物、硝酸塩+水酸化物の組合せは
実施できない。
With respect to combinations of these molten salts, chloride + fluoride, chloride + carbonate, fluoride + carbonate, hydroxide + carbonate, nitrate + carbonate, chloride + nitrate, fluoride + Nitrate can be applied. Note that combinations of chloride + hydroxide, fluoride + hydroxide, nitrate + hydroxide cannot be performed.

【0038】硝酸塩を選択した理由はつぎのとおりであ
る。すなわち、硝酸塩は融点が低く、溶融塩を使用する
プロセスの運転温度を下げることができるので、運転が
容易になることと、装置構造材の選択の幅が広がるメリ
ットがあるからである。
The reason for selecting the nitrate is as follows. That is, since the nitrate has a low melting point and can lower the operating temperature of the process using the molten salt, there is an advantage that the operation becomes easy and the range of selection of the structural material of the apparatus is widened.

【0039】溶融塩の温度範囲を300 〜1200℃に選択し
た理由は、300 ℃未満では、実用となる場合溶融塩では
電位窓の広いものがないからであり、1200℃を超えると
1200℃以上の溶融塩を内包できる装置材料が見当たらな
いためである。
The reason why the temperature range of the molten salt was selected to be 300 to 1200 ° C. is that if the temperature is lower than 300 ° C., there is no molten salt having a wide potential window when practical, and if it exceeds 1200 ° C.
This is because there is no device material capable of containing a molten salt of 1200 ° C. or higher.

【0040】(第6の実施の形態)(請求項7に対応) 図4により本発明の第6の実施の形態を説明する。本実
施の形態は放射性廃棄物であるCRFP中の有機物を、溶融
塩中で酸化分解処理した後、炭素繊維を除染する放射性
廃棄物の処理方法である。なお、図4中、図1と同一部
分には同一符号を付して重複する部分の説明は省略す
る。
(Sixth Embodiment) (corresponding to claim 7) A sixth embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. The present embodiment is a method for treating radioactive waste in which organic matter in CRFP, which is radioactive waste, is oxidatively decomposed in a molten salt, and then carbon fibers are decontaminated. In FIG. 4, the same portions as those in FIG. 1 are denoted by the same reference numerals, and the description of the overlapping portions will be omitted.

【0041】本実施の形態が第1の実施の形態と異なる
点は、還元工程5の代りに酸化工程20を設けるととも
に、酸化工程20の後に塩素化溶解工程25を設けたことに
ある。すなわち、本実施の形態は第1の実施の形態に準
じて、核燃料取扱施設から排出される汚染したCFRP材1
には、化学形態が酸化物、塩化物、フッ化物、水素化
物、または硝酸塩あるいは硫酸塩である核燃料物質およ
びそれらの混合物が付着しており、これら核燃料物質が
付着し汚染したCFRP材1を切断工程2において後処理が
容易な大きさに切断する。
This embodiment is different from the first embodiment in that an oxidation step 20 is provided instead of the reduction step 5, and a chlorination dissolution step 25 is provided after the oxidation step 20. That is, this embodiment is based on the first embodiment, and the contaminated CFRP material 1 discharged from the nuclear fuel handling facility
Has attached thereto a nuclear fuel material whose chemical form is oxide, chloride, fluoride, hydride, or nitrate or sulfate, and a mixture thereof, and cuts the contaminated CFRP material 1 by the attachment of these nuclear fuel materials. In step 2, it is cut into a size that can be easily processed.

【0042】切断したCFRP材3は、酸化工程20において
低融点の溶融塩、例えば水酸化ナトリウム(NaOH)
または水酸化ナトリウム(NaOH)と炭酸ナトリウム
(Na2 CO3 )の混合溶融塩22に浸漬させて、核燃料
物質が付着している炭素繊維以外のCRFP構造材を前記塩
に溶解させるとともに、混合溶融塩22中に酸化剤として
酸素ガス21を吹き込む。これにより生成した炭酸ガス、
NOx 、SOx をNa 2 CO3 、NaNO2 、Na2
4 23として溶融塩中に固定化する。
In the oxidation step 20, the cut CFRP material 3 is
Low melting point molten salt such as sodium hydroxide (NaOH)
Or sodium hydroxide (NaOH) and sodium carbonate
(NaTwoCOThreeD) Nuclear fuel
The CRFP structural material other than the carbon fiber
As an oxidizing agent in the mixed molten salt 22
Oxygen gas 21 is blown. The carbon dioxide generated by this,
NOx, SOxTo Na TwoCOThree, NaNOTwo, NaTwoS
OFourImmobilized in molten salt as 23.

【0043】酸化工程20で有機物を酸化分解する際に、
CFRP材1に付着している核燃料物質の化学形態はすべて
酸化物に転換される。酸化工程20から得られる核燃料物
質の酸化物が付着した酸化物付着炭素繊維24は塩素化溶
解工程25に送られる。
When oxidatively decomposing organic substances in the oxidation step 20,
All chemical forms of the nuclear fuel material attached to the CFRP material 1 are converted to oxides. The oxide-adhered carbon fiber 24 to which the oxide of the nuclear fuel substance obtained from the oxidation step 20 is attached is sent to a chlorination dissolution step 25.

【0044】この塩素化溶解工程25では混合溶融塩22と
は別の、混合溶融塩に浸漬し溶解させる。すなわち、こ
の混合溶融塩は塩化ナトリウムとフッ化ナトリウム、塩
化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化マグ
ネシウム、塩化カルシウム、塩化アルミニウム、塩化セ
シウム、塩化錫等の塩化物または混合塩化物、フッ化リ
チウム、フッ化ナトリウム、フッ化カリウム、フッ化マ
グネシウム、フッ化カルシウム、フッ化アルミニウム、
フッ化錫等のフッ化物または混合フッ化物、水酸化リチ
ウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグ
ネシウム、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウム、水
酸化錫等水酸化物または混合水酸化物、炭酸リチウム、
炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、炭
酸カルシウム、炭酸アルミニウム、炭酸錫等の炭酸塩ま
たは混合炭酸塩、または硝酸リチウム、硝酸ナトリウ
ム、硝酸カリウム、硝酸マグネシウム、硝酸カルシウ
ム、硝酸アルミニウム、硝酸錫等の硝酸塩もしくは混合
硝酸塩であって、300 〜1200℃で溶融し、電解時に分解
せず電位窓が広い混合溶融塩である。
In the chlorination dissolution step 25, the molten salt 22 is immersed and dissolved in a mixed molten salt different from the mixed molten salt 22. That is, this mixed molten salt is sodium chloride and sodium fluoride, lithium chloride, sodium chloride, potassium chloride, magnesium chloride, calcium chloride, aluminum chloride, cesium chloride, tin chloride and the like or a mixed chloride, lithium fluoride, Sodium fluoride, potassium fluoride, magnesium fluoride, calcium fluoride, aluminum fluoride,
Fluoride or mixed fluoride such as tin fluoride, lithium hydroxide, sodium hydroxide, potassium hydroxide, magnesium hydroxide, calcium hydroxide, aluminum hydroxide, tin hydroxide or other hydroxide or mixed hydroxide, carbonic acid lithium,
Carbonate or mixed carbonate such as sodium carbonate, potassium carbonate, magnesium carbonate, calcium carbonate, aluminum carbonate, tin carbonate, or nitrate such as lithium nitrate, sodium nitrate, potassium nitrate, magnesium nitrate, calcium nitrate, calcium nitrate, aluminum nitrate, tin nitrate or It is a mixed nitrate that melts at 300-1200 ° C and does not decompose during electrolysis and has a wide potential window.

【0045】この混合溶融塩中に酸化物付着炭素繊維24
を浸漬した後、塩素ガス27と溶融塩中で反応させ、酸化
物を酸塩化物として溶融塩中に溶解させる。このときの
反応は、核燃料物質の酸化物がUO2 であった場合は以
下の通りである。 UO2 +C(炭素繊維24)+2Cl2 →CO2 ↑+UC
4
In the mixed molten salt, carbon oxide-adhered carbon fibers 24
After immersion, the chlorine gas 27 is reacted with the molten salt to dissolve the oxide as an acid chloride in the molten salt. The reaction at this time is as follows when the oxide of the nuclear fuel material is UO 2 . UO 2 + C (carbon fiber 24) + 2Cl 2 → CO 2 ↑ + UC
l 4

【0046】又、核燃料物質の酸化物がTRUO2 であ
った場合は以下の通りである。 TRUO2 +C(炭素繊維24)+2Cl2 →CO2 ↑+
TRUCl4 本実施の形態によれば、溶融塩中に溶解した核燃料物質
の4価イオンは、電解工程7で塩素化溶解工程と同一の
溶融塩中でやはり炭素繊維24自体を陽極とした電解によ
り陰極に金属ウランあるいは金属TRU10として回収す
ることができる。この場合、陽極からは塩素ガス29が発
生する。
The case where the oxide of the nuclear fuel material is TRUO 2 is as follows. TRUO 2 + C (carbon fiber 24) + 2Cl 2 → CO 2 ↑ +
TRUCl 4 According to the present embodiment, tetravalent ions of the nuclear fuel substance dissolved in the molten salt are subjected to electrolysis in the same molten salt as in the chlorination dissolution step in the electrolysis step 7, also using the carbon fiber 24 itself as the anode. It can be recovered as metal uranium or metal TRU10 on the cathode. In this case, chlorine gas 29 is generated from the anode.

【0047】つぎに図5および図6により本発明の第7
の実施の形態を説明する。図5において、符号36は塩素
化溶解槽で、この塩素化溶解槽36には塩素ガス導入ライ
ン37と排気ライン38が接続し、内部には溶融塩12が収納
され、溶融塩12中に陽極バスケット13と塩素ガス導入ラ
イン37の下部が浸漬される。なお、図5中、符号27は塩
素ガス、28はCO2 、39はガス空間である。本実施の形
態は第6の実施の形態における塩素化溶解工程25および
電解工程7を実施するための装置に関するものである。
Next, FIG. 5 and FIG. 6 show the seventh embodiment of the present invention.
An embodiment will be described. In FIG. 5, reference numeral 36 denotes a chlorination dissolving tank, to which a chlorine gas introduction line 37 and an exhaust line 38 are connected, in which the molten salt 12 is housed. The basket 13 and the lower part of the chlorine gas introduction line 37 are immersed. In FIG. 5, reference numeral 27 denotes chlorine gas, 28 denotes CO 2 , and 39 denotes a gas space. The present embodiment relates to an apparatus for performing the chlorination dissolution step 25 and the electrolysis step 7 in the sixth embodiment.

【0048】塩素化溶解工程25で使用する混合溶融塩12
に、陽極バスケット13に装荷された核燃料物質の酸化物
が付着した炭素繊維24を浸漬する。塩素化溶解槽36に接
続されている塩素ガスの導入手段37から塩素ガス27が溶
融塩12中に導入され、塩素ガス27は核燃料物質の酸化物
が付着した炭素繊維24および付着している核燃料物質の
酸化物と反応する。
Mixed molten salt 12 used in chlorination dissolution step 25
Then, the carbon fibers 24 loaded with the oxide of the nuclear fuel material loaded on the anode basket 13 are immersed. Chlorine gas 27 is introduced into the molten salt 12 from a chlorine gas introduction means 37 connected to a chlorination dissolution tank 36, and the chlorine gas 27 is the carbon fiber 24 to which the oxide of the nuclear fuel substance is attached and the nuclear fuel to which the oxide is attached. Reacts with oxides of matter.

【0049】反応により生成するCO2 ガス28は排気ラ
イン38を通って塩素化溶解槽36外に放出される。塩素化
溶解槽36内のガス空間39は乾燥空気雰囲気または不活性
ガス雰囲気となっている。
The CO 2 gas 28 generated by the reaction is discharged through the exhaust line 38 to the outside of the chlorination dissolution tank 36. The gas space 39 in the chlorination dissolution tank 36 has a dry air atmosphere or an inert gas atmosphere.

【0050】図6は電解工程7を実施するための装置を
示している。図6中、図2と同一部分には同一符号を付
して重複する部分の説明は省略する。なお、電解装置は
塩素化溶解装置と同一であってもよい。
FIG. 6 shows an apparatus for performing the electrolysis step 7. 6, the same portions as those in FIG. 2 are denoted by the same reference numerals, and the description of the overlapping portions will be omitted. The electrolyzer may be the same as the chlorination and dissolution apparatus.

【0051】すなわち、図6において、溶融塩12に浸漬
されている陽極バスケット13を陽極とし、固体陰極14と
の間に直流電源16からの電流を供給することで電解を行
い、固体陰極14に金属の形態で金属ウラン10を析出回収
する。TRUあるいはウランとTRUを回収する場合
は、固体陰極14の代りに図4に示したものと同様な構成
の液体金属陰極33を用いる。
That is, in FIG. 6, the anode basket 13 immersed in the molten salt 12 is used as an anode, and a current is supplied from a DC power supply 16 to the solid cathode 14 to perform electrolysis. The uranium metal 10 is precipitated and recovered in the form of metal. When recovering TRU or uranium and TRU, a liquid metal cathode 33 having the same structure as that shown in FIG.

【0052】上記各々の実施の形態において、ウランま
たは超ウラン元素等の核燃料物質が付着したCFRP材を溶
融塩中に浸漬させた際に、前記核燃料物質の酸化物は溶
融塩中に溶解することなく酸化物の形態で沈殿する可能
性がある。そのため、前記溶融塩を保持する容器の底に
溶融塩中から取出し可能な核燃料物質の酸化物を回収す
る容器を設置する。前記回収容器は、たとえば側面に多
数の穴の開いたものでもよく、側面がメッシュになって
いてもよい。
In each of the above embodiments, when the CFRP material to which the nuclear fuel material such as uranium or transuranium element is attached is immersed in the molten salt, the oxide of the nuclear fuel material is dissolved in the molten salt. And may precipitate in the form of oxides. Therefore, a container for collecting oxides of nuclear fuel material that can be taken out of the molten salt is provided at the bottom of the container holding the molten salt. The collection container may be, for example, one having a large number of holes on the side surface, or a mesh on the side surface.

【0053】[0053]

【発明の効果】本発明によれば、従来除染が困難であっ
たCFRP材の除染処理を容易にできるとともに、廃液の排
出が全くないか、あっても少なく、そのうえCFRP材部分
も分解できるので、廃棄物減容の効果がある。また、付
着物である核燃料物質を、金属または酸化物の形態で回
収することができ、再利用することもできる。
According to the present invention, the decontamination of CFRP material, which has been difficult to decontaminate, can be facilitated, and no or little waste liquid is discharged, and the CFRP material is also decomposed. It is possible to reduce waste volume. Further, the nuclear fuel material as the deposit can be recovered in the form of metal or oxide, and can be reused.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】本発明に係る放射性廃棄物の処理方法の第1か
ら第3の実施の形態を説明するための流れ線図。
FIG. 1 is a flow chart for explaining first to third embodiments of the method for treating radioactive waste according to the present invention.

【図2】本発明に係る放射性廃棄物の処理方法の第3お
よび第5の実施の形態を説明するための装置を一部概略
的に示す縦断面図。
FIG. 2 is a longitudinal sectional view schematically showing a part of an apparatus for explaining a third and fifth embodiments of the radioactive waste treatment method according to the present invention.

【図3】本発明に係る放射性廃棄物の処理方法の第4お
よび第5の実施の形態を説明するための装置を一部概略
的に示す縦断面図。
FIG. 3 is a longitudinal sectional view schematically showing a part of an apparatus for explaining fourth and fifth embodiments of the radioactive waste treatment method according to the present invention.

【図4】本発明に係る放射性廃棄物の処理方法の第6の
実施の形態を説明するための流れ線図。
FIG. 4 is a flow chart for explaining a sixth embodiment of the method for treating radioactive waste according to the present invention.

【図5】本発明に係る放射性廃棄物の処理方法の第7の
実施の形態を説明するための装置を一部概略的に示す縦
断面図。
FIG. 5 is a longitudinal sectional view schematically showing a part of an apparatus for explaining a seventh embodiment of the method for treating radioactive waste according to the present invention.

【図6】第7の実施の形態において、電解工程時の装置
を概略的に示す縦断面図。
FIG. 6 is a longitudinal sectional view schematically showing an apparatus during an electrolysis step in a seventh embodiment.

【図7】(a)は従来例の課題を説明するための核燃料
物質が付着した状態のCRFP材を概念的に示す縦断面図、
(b)は(a)のA部を拡大して示す部分断面図。
FIG. 7 (a) is a longitudinal sectional view conceptually showing a CRFP material in a state where a nuclear fuel substance is attached, for explaining a problem of a conventional example;
FIG. 2B is an enlarged partial cross-sectional view illustrating a portion A of FIG.

【図8】図7において、酸等で洗浄後の核燃料物質が付
着した状態のCFRP材を概念的に示す縦断面図。
FIG. 8 is a longitudinal sectional view conceptually showing the CFRP material in a state where the nuclear fuel material after cleaning with an acid or the like is attached in FIG.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1…汚染したCFRP材、2…切断工程、3…切断したCFRP
材、4…還元剤、5…還元工程、6…四フッ化物付着CF
RP材、7…電解工程、8…炭素繊維、9…有機物分解ガ
ス、10…金属ウラン又は金属TRU、11…電解槽、12…
溶融塩、13…陽極バスケット、14…固体陰極、15…排気
ライン、16…直流電源、17…陰極ルツボ、19…絶縁材、
20…酸化工程、21…酸化剤、22…混合溶融塩(NaO
H,NaCO3 )、23…NaCO3 ,NaNO2 ,Na
2 SO4 、24…核燃料物質の酸化物が付着した炭素繊
維、25…塩素化溶解工程、26…炭素繊維、27…塩素ガ
ス、28…CO2 、29…塩素ガス、30…フッ化水素、31…
ガス空間、32…陰極導線、33…液体金属陰極、34…液体
金属、35…液体陰極支持機構、36…塩素化溶解槽、37…
塩素ガス導入ライン、38…排気ライン、39…ガス空間、
a…核燃料物質からなる付着物、b…炭素繊維、c…CF
RPの基材、d…付着物。
1 ... contaminated CFRP material, 2 ... cutting process, 3 ... cut CFRP
Material, 4 ... Reducing agent, 5 ... Reducing process, 6 ... CF4 with CF
RP material, 7: electrolysis process, 8: carbon fiber, 9: organic matter decomposition gas, 10: metal uranium or metal TRU, 11: electrolytic cell, 12 ...
Molten salt, 13… Anode basket, 14… Solid cathode, 15… Exhaust line, 16… DC power supply, 17… Cathode crucible, 19… Insulation material,
20: oxidation step, 21: oxidizing agent, 22: mixed molten salt (NaO
H, NaCO 3 ), 23 ... NaCO 3 , NaNO 2 , Na
2 SO 4 , 24: carbon fiber to which oxide of nuclear fuel substance is attached, 25: chlorination dissolution step, 26: carbon fiber, 27: chlorine gas, 28: CO 2 , 29: chlorine gas, 30: hydrogen fluoride, 31…
Gas space, 32: Cathode conductor, 33: Liquid metal cathode, 34: Liquid metal, 35: Liquid cathode support mechanism, 36: Chlorination dissolving tank, 37 ...
Chlorine gas introduction line, 38… exhaust line, 39… gas space,
a: deposits composed of nuclear fuel material, b: carbon fiber, c: CF
RP substrate, d: attached matter.

フロントページの続き (72)発明者 中村 等 神奈川県川崎市川崎区浮島町2番1号 株 式会社東芝浜川崎工場内 (72)発明者 宇都宮 一博 神奈川県横浜市磯子区新杉田町8番地 株 式会社東芝横浜事業所内 Fターム(参考) 4D004 AA50 AB09 AC05 BA05 CA02 CA27 CA29 CA36 CA37 CA44 CB04 CB12 CB31 CC01 CC11 DA06 4K058 AA21 BA01 CB03 CB04 CB05 CB06 CB12 CB17 EB13 EC07 FA21 Continuing from the front page (72) Inventor Nakamura et al. 2-1 Ukishima-cho, Kawasaki-ku, Kawasaki-ku, Kawasaki, Kanagawa Prefecture Inside the Toshiba Hamakawasaki Plant (72) Inventor Kazuhiro Utsunomiya 8-8 Shinsugita-cho, Isogo-ku, Yokohama-shi, Kanagawa 4D004 AA50 AB09 AC05 BA05 CA02 CA27 CA29 CA36 CA37 CA44 CB04 CB12 CB31 CC01 CC11 DA06 4K058 AA21 BA01 CB03 CB04 CB05 CB06 CB12 CB17 EB13 EC07 FA21

Claims (7)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 核燃料物質またはこれらの混合物が付着
した炭素繊維強化樹脂材からウランまたは超ウラン元素
を除去,回収する放射性廃棄物の処理方法において、前
記炭素繊維強化樹脂材を溶融塩に浸漬して炭素繊維強化
樹脂材を構成している有機物を分解するとともに、前記
溶融塩中で前記炭素繊維強化樹脂材を構成している炭素
繊維を陽極として電解することにより、陰極に金属ウラ
ンまたは超ウラン元素の金属を析出,回収することを特
徴とする放射性廃棄物の処理方法。
1. A method for treating a radioactive waste in which a uranium or transuranium element is removed and recovered from a carbon fiber reinforced resin material to which a nuclear fuel substance or a mixture thereof is attached, wherein the carbon fiber reinforced resin material is immersed in a molten salt. Decomposes the organic material constituting the carbon fiber reinforced resin material, and electrolyzes the carbon fiber constituting the carbon fiber reinforced resin material as an anode in the molten salt, so that metal uranium or transuranium is formed on the cathode. A method for treating radioactive waste, comprising depositing and recovering elemental metals.
【請求項2】 前記炭素繊維強化樹脂材に付着した核燃
料物質のうち、六フッ化ウランまたは超ウラン元素の六
フッ化物を、常温で水素ガスあるいは水素ガスを含んだ
不活性ガスもしくはホスゲン等の還元性ガスと接触させ
ることにより、四フッ化ウランまたは超ウラン元素の四
フッ化物に還元することを特徴とする請求項1記載の放
射性廃棄物の処理方法。
2. Among the nuclear fuel substances attached to the carbon fiber reinforced resin material, uranium hexafluoride or transuranium element hexafluoride is converted to hydrogen gas or an inert gas containing hydrogen gas or phosgene at room temperature. 2. The method for treating radioactive waste according to claim 1, wherein the reduction is performed by contacting with uranium tetrafluoride or transuranium element by reducing gas.
【請求項3】 前記核燃料物質が付着した炭素繊維強化
樹脂材を装荷した容器を溶融塩中に浸漬した後、陽極端
子に電気的に接続し、前記ウランを析出,回収する陰極
に金属製固体陰極を用い、前記超ウラン元素を回収する
陰極に液体金属陰極を用い、これら陰極は前記溶融塩中
に浸漬し、陽極と陰極の間に電流を流して前記炭素繊維
強化樹脂材に付着しているウランまたは超ウラン元素を
陽極溶解反応により前記溶融塩中に溶解させて塩化物イ
オンとした後、溶解した前記ウランまたは前記超ウラン
元素の塩化物イオンを陰極で還元し金属として析出,回
収することを特徴とする請求項1記載の放射性廃棄物の
処理方法。
3. A container loaded with the carbon fiber reinforced resin material to which the nuclear fuel material is attached is immersed in a molten salt, and then electrically connected to an anode terminal, and a metal solid is deposited on a cathode for precipitating and recovering the uranium. Using a cathode, a liquid metal cathode is used as the cathode for recovering the transuranium element, these cathodes are immersed in the molten salt, and a current is applied between the anode and the cathode to adhere to the carbon fiber reinforced resin material. After dissolving the uranium or transuranium element in the molten salt by anodic dissolution reaction to form chloride ions, the dissolved uranium or transuranium element chloride ions are reduced at the cathode to precipitate and recover as metal. The method for treating radioactive waste according to claim 1, wherein:
【請求項4】 前記ウランを析出,回収する陰極材料
は、電解時の温度で固体であり、かつ溶融塩やウランと
反応しない鉄またはモリブデン等の金属製からなり、前
記ウランまたはウランと超ウラン元素を回収する陰極材
料は、電解時の温度で液体である液体金属からなること
を特徴とする請求項3記載の放射性廃棄物の処理方法。
4. The cathode material for depositing and recovering uranium is solid at the temperature during electrolysis and made of a metal such as iron or molybdenum that does not react with molten salt or uranium. The method for treating radioactive waste according to claim 3, wherein the cathode material for recovering the element is made of a liquid metal which is a liquid at the temperature during electrolysis.
【請求項5】 前記溶融塩の化学形態は、塩化リチウ
ム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化マグネシウ
ム、塩化カルシウム、塩化アルミニウム、塩化錫等の塩
化物またはそれらの混合塩化物、フッ化リチウム、フッ
化ナトリウム、フッ化カリウム、フッ化マグネシウム、
フッ化カルシウム、フッ化アルミニウム、フッ化錫等の
フッ化物または混合フッ化物、水酸化リチウム、水酸化
ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグネシウム、水
酸化カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化錫等水酸
化物または混合水酸化物、炭酸リチウム、炭酸ナトリウ
ム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウ
ム、炭酸アルミニウム、炭酸錫等の炭酸塩もしくは混合
炭酸塩、もしくは硝酸リチウム、硝酸ナトリウム、硝酸
カリウム、硝酸マグネシウム、硝酸カルシウム、硝酸ア
ルミニウム、硝酸錫等の硝酸塩もしくはそれらの混合硝
酸塩であることを特徴とする請求項3記載の放射性廃棄
物の処理方法。
5. The chemical form of the molten salt is chloride such as lithium chloride, sodium chloride, potassium chloride, magnesium chloride, calcium chloride, aluminum chloride, tin chloride, or a mixture thereof, lithium fluoride, fluoride, and the like. Sodium, potassium fluoride, magnesium fluoride,
Fluoride or mixed fluoride such as calcium fluoride, aluminum fluoride, tin fluoride, lithium hydroxide, sodium hydroxide, potassium hydroxide, magnesium hydroxide, calcium hydroxide, aluminum hydroxide, tin hydroxide, etc. Or mixed hydroxide, carbonate or mixed carbonate such as lithium carbonate, sodium carbonate, potassium carbonate, magnesium carbonate, calcium carbonate, aluminum carbonate, tin carbonate, or lithium nitrate, sodium nitrate, potassium nitrate, magnesium nitrate, calcium nitrate 4. The method for treating radioactive waste according to claim 3, wherein the nitrate is a nitrate such as aluminum nitrate, tin nitrate or the like or a mixed nitrate thereof.
【請求項6】 前記溶融塩は、300 ℃〜1200℃で溶融
し、陽極と陰極を浸漬して電流を流した際に分解するこ
となく安定に電解が可能な電位範囲が広いことを特徴と
する請求項3記載の放射性廃棄物の処理方法。
6. The molten salt melts at 300 ° C. to 1200 ° C., and has a wide potential range in which stable electrolysis can be performed without decomposition when an anode and a cathode are immersed and an electric current is applied. The method for treating radioactive waste according to claim 3.
【請求項7】 前記溶融塩中に酸化性ガスを吹き込み前
記炭素繊維強化樹脂材を補強している有機物を酸化分解
して二酸化炭素および水に変換した後、残留した炭素繊
維を陽極として電解することを特徴とする請求項1記載
の放射性廃棄物の処理方法。
7. An oxidizing gas is blown into the molten salt to oxidize and decompose organic substances reinforcing the carbon fiber reinforced resin material into carbon dioxide and water, and then perform electrolysis using the remaining carbon fibers as an anode. The method for treating radioactive waste according to claim 1, wherein:
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Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2011071151A1 (en) * 2009-12-10 2011-06-16 東ソー株式会社 Method for producing indium metal, molten salt electrolytic cell, and method for purifying low melting point metal
KR101134154B1 (en) 2009-10-30 2012-04-09 한국철도기술연구원 Circulation flow reactor for collecting the carbon fiber from closed CFRP and its Method
JP2013217801A (en) * 2012-04-10 2013-10-24 Kurita Engineering Co Ltd Decontamination method for radioactive waste resin
CN109972173A (en) * 2019-05-09 2019-07-05 东华理工大学 A kind of modification NZVI three-dimensional electrochemical method based on solar energy recycles the device of uranium in nuclear waste water
JP2021032590A (en) * 2019-08-19 2021-03-01 株式会社東芝 Method and device for treating ion exchange resin
EP3947286A4 (en) * 2019-03-29 2022-12-14 The Board of Regents of The Nevada System of Higher Education on behalf of the University of Nevada, Las Vegas Conversion of uranium hexafluoride and recovery of uranium from ionic liquids

Cited By (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101134154B1 (en) 2009-10-30 2012-04-09 한국철도기술연구원 Circulation flow reactor for collecting the carbon fiber from closed CFRP and its Method
WO2011071151A1 (en) * 2009-12-10 2011-06-16 東ソー株式会社 Method for producing indium metal, molten salt electrolytic cell, and method for purifying low melting point metal
JP2011122197A (en) * 2009-12-10 2011-06-23 Tosoh Corp Method of producing metal indium
JP2013217801A (en) * 2012-04-10 2013-10-24 Kurita Engineering Co Ltd Decontamination method for radioactive waste resin
EP3947286A4 (en) * 2019-03-29 2022-12-14 The Board of Regents of The Nevada System of Higher Education on behalf of the University of Nevada, Las Vegas Conversion of uranium hexafluoride and recovery of uranium from ionic liquids
US11760654B2 (en) 2019-03-29 2023-09-19 The Board Of Regents Of The Nevada System Of Higher Education On Behalf Of The University Of Nevada, Las Vegas Conversion of uranium hexafluoride and recovery of uranium from ionic liquids
CN109972173A (en) * 2019-05-09 2019-07-05 东华理工大学 A kind of modification NZVI three-dimensional electrochemical method based on solar energy recycles the device of uranium in nuclear waste water
CN109972173B (en) * 2019-05-09 2024-02-27 东华理工大学 Device for recycling uranium in nuclear wastewater by using solar-based modified NZVI three-dimensional electrochemical method
JP2021032590A (en) * 2019-08-19 2021-03-01 株式会社東芝 Method and device for treating ion exchange resin

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