JP2000182814A - Manufacture of material alloy for nano-composite magnet and manufacture of nano-composite magnet powder and the magnet - Google Patents

Manufacture of material alloy for nano-composite magnet and manufacture of nano-composite magnet powder and the magnet

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JP2000182814A JP10356286A JP35628698A JP2000182814A JP 2000182814 A JP2000182814 A JP 2000182814A JP 10356286 A JP10356286 A JP 10356286A JP 35628698 A JP35628698 A JP 35628698A JP 2000182814 A JP2000182814 A JP 2000182814A
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    • H01F1/057Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B
    • H01F1/0579Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B with exchange spin coupling between hard and soft nanophases, e.g. nanocomposite spring magnets

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To manufacture magnet powder which has satisfactory reproducibility and is suitable for effective manufacturing. SOLUTION: In a material alloy for a nano-composite magnet, general formula is represented by Fe100-x-yRxBy or Fe100-x-y-zRxByCoz, Fe100-x-y-uRxByBu or Fe100-x-y-z-uRxByCozMu, where R is a rare metal element wherein at least 90 at% of one element from among Pr and Nd or both of the elements are contained, and remainder contains greater than or equal to 0% and smaller than 10% of other lanthanum series element or at least one kind of element of Y. M is at least one kind of element selected from among a group constituted of Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Ni, Cu, Ca, Zr, Nb, Mo, Hf, Ta, W, Pt, Pb, Au and Ag. Composition ratios x, y, z and u satisfy 2<=x<=6, 16<=y<=20, 0.2<=z<=7 and 0.01<=u<=7. This material alloy for a nano- composite magnet is manufactured. In this case, a process, wherein molten metal of the material alloy is quenched and coagulated in a reduced pressure atmosphere by a single-roll method, is included. In this process, quenching and coagulation of the material alloy are performed in the reduced pressure atmosphere, so that quenched and coagulated alloy in a state of metal glass is formed.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、Fe3B化合物の
微結晶およびFe−R−B系化合物の微結晶が混在した
ナノコンポジット磁石の製造方法に関する。特に、ナノ
コンポジット磁石を製造するための原料合金およびその
粉末の製造方法、ならびにナノコンポジット磁石粉末や
ナノコンポジット磁石の製造方法に関する。また、本発
明はナノコンポジット磁石を備えたモータおよびアクチ
ュエータやFe系急冷合金の製造方法にも関する。
The present invention relates to a method for producing a nanocomposite magnet in which microcrystals of an Fe 3 B compound and microcrystals of an Fe—RB compound are mixed. In particular, the present invention relates to a method for producing a raw material alloy and a powder thereof for producing a nanocomposite magnet, and a method for producing a nanocomposite magnet powder and a nanocomposite magnet. The present invention also relates to a motor and an actuator having a nanocomposite magnet and a method for producing an Fe-based quenched alloy.

【0002】[0002]

【従来の技術】Fe3B/R2Fe14B系ナノコンポジッ
ト磁石は、ソフト磁性相であるFe3B微結晶とハード
磁性相であるR2Fe14B微結晶が均一に分布し、交換
相互作用によって両者が磁気的に結合した磁石である。
これらの微結晶はナノメートル(nm)オーダーのサイ
ズを持ち、両微結晶相が複合化した組織(ナノコンポジ
ット組織)を構成していることから、「ナノコンポジッ
ト磁石」と呼ばれている。
2. Description of the Related Art In a Fe 3 B / R 2 Fe 14 B nanocomposite magnet, Fe 3 B microcrystals as a soft magnetic phase and R 2 Fe 14 B microcrystals as a hard magnetic phase are uniformly distributed and exchanged. They are magnets that are magnetically coupled by interaction.
These microcrystals have a size on the order of nanometers (nm) and constitute a composite structure (nanocomposite structure) of both microcrystalline phases, and are therefore called “nanocomposite magnets”.

【0003】ナノコンポジット磁石は、ソフト磁性相を
含みながらも、ハード磁性相との磁気的結合によって優
れた磁石特性を発揮することができる。また、Nd等の
希土類元素を含まないソフト磁性相が存在する結果、全
体として希土類元素の含有量が低く抑えられる。このこ
とは、磁石の製造コストを低減し、磁石を安定に供給す
るうえでも好都合である。
[0003] A nanocomposite magnet can exhibit excellent magnet properties due to its magnetic coupling with a hard magnetic phase while containing a soft magnetic phase. In addition, as a result of the presence of the soft magnetic phase containing no rare earth element such as Nd, the content of the rare earth element can be kept low as a whole. This is advantageous in reducing the manufacturing cost of the magnet and stably supplying the magnet.

【0004】このようなナノコンポジット磁石は、溶融
した原料合金を急冷し、それによっていったん非晶質化
した後、熱処理によって微結晶を析出させるという方法
を用いて製造される。
[0004] Such a nanocomposite magnet is manufactured using a method in which a molten raw material alloy is quenched, thereby becoming amorphous once, and then microcrystals are precipitated by heat treatment.

【0005】非晶質状態の合金は片ロール法などのメル
トスピニング技術を用いて作製されれるのが一般的であ
る。メルトスピニング技術は、回転する冷却ロールの外
周表面上に溶湯状原料合金を流下し、溶湯原料合金を冷
却ロールと短時間だけ接触させることによって原料合金
を急冷・凝固させるものである。この方法による場合、
冷却速度の制御は冷却ロールの回転周速度を調節するこ
とによって行われる。
[0005] An alloy in an amorphous state is generally produced by a melt spinning technique such as a single roll method. In the melt spinning technique, a molten raw material alloy flows down on the outer peripheral surface of a rotating cooling roll, and the raw material alloy is rapidly cooled and solidified by bringing the molten raw material alloy into contact with the cooling roll for a short time. In this case,
The control of the cooling speed is performed by adjusting the rotation peripheral speed of the cooling roll.

【0006】凝固し、冷却ロールから離れた合金は、周
速度方向に薄く且つ長く延びたリボン(薄帯)形状にな
る。この合金薄帯は破断機によって破砕され薄片化した
のち、粉砕機によってより細かいサイズに粉砕されて粉
末化される。
The alloy that has solidified and separated from the cooling roll has a ribbon (thin strip) shape that is thin and long in the circumferential speed direction. The alloy ribbon is crushed and flaked by a breaker, and then crushed to a finer size by a crusher and powdered.

【0007】その後、結晶化のための熱処理が行われ
る。この熱処理によって、Fe3B微結晶およびR2Fe
14B微結晶が生成され、両者は交換相互作用によって磁
気的に結合することになる。
After that, heat treatment for crystallization is performed. By this heat treatment, Fe 3 B microcrystals and R 2 Fe
14 B microcrystals are generated, and both are magnetically coupled by exchange interaction.

【0008】[0008]

【発明が解決しようとする課題】熱処理によってどのよ
うな金属組織を形成するかが磁石特性を向上させる上で
重要である。しかし、この熱処理は制御性および再現性
の観点で幾つかの問題点を有していた。すなわち、非晶
質原料合金の結晶化反応で短時間に大きな熱が発生する
結果、熱処理装置による合金温度の制御が困難であると
いう問題があった。特に、大量の原料合金粉末に対して
熱処理を施そうとする場合、その温度制御が不能状態に
陥りやすかったため、少量ずつの原料合金粉末に対して
しか熱処理を施せなくなり、処理レート(単位時間あた
りの粉末処理量)が低下してしまうという問題があっ
た。このことは、磁石粉末の量産化にとって大きな支障
となっていた。
What kind of metal structure is formed by heat treatment is important for improving magnet properties. However, this heat treatment had some problems in terms of controllability and reproducibility. That is, as a result of generating large heat in a short time in the crystallization reaction of the amorphous raw material alloy, there is a problem that it is difficult to control the alloy temperature by the heat treatment apparatus. In particular, when heat treatment is to be performed on a large amount of raw material alloy powder, the temperature control is likely to be impossible, so that only a small amount of raw material alloy powder can be heat treated, and the processing rate (per unit time) Powder processing amount). This has been a great obstacle to mass production of magnet powder.

【0009】また、同様の方法でFe系急冷凝固合金を
製造する際、急冷凝固時の冷却速度を均一に制御するこ
とが困難であるため、不必要な組織が急冷凝固合金中に
出現しうるという問題があった。この問題は、特にロー
ル周速度を低くし、冷却速度を遅くした場合に顕著にな
った。
Further, when producing a rapidly solidified Fe-based alloy by the same method, it is difficult to uniformly control the cooling rate during rapid solidification, so that an unnecessary structure may appear in the rapidly solidified alloy. There was a problem. This problem became remarkable especially when the roll peripheral speed was reduced and the cooling speed was reduced.

【0010】本発明は斯かる諸点に鑑みてなされたもの
であり、その主な目的は、結晶化発熱を少なくし、それ
によって微細かつ均質な金属組織を持った磁石粉末を再
現性良く効率的に製造するのに適したナノコンポジット
磁石用原料合金(粉末)およびその製造方法を提供する
ことにある。
The present invention has been made in view of the above points, and a main object of the present invention is to reduce the heat of crystallization and thereby to produce a magnet powder having a fine and homogeneous metal structure with good reproducibility and efficiency. An object of the present invention is to provide a raw material alloy (powder) for a nanocomposite magnet and a method for producing the same, which are suitable for producing the same.

【0011】また、本発明の他の目的は、磁石性能に優
れたナノコンポジット磁石粉末の製造方法およびナノコ
ンポジット磁石の製造方法を提供することにある。
It is another object of the present invention to provide a method for producing a nanocomposite magnet powder having excellent magnet performance and a method for producing a nanocomposite magnet.

【0012】本発明の更に他の目的は、このように優れ
た特性を持つナノコンポジット磁石を備えたモータおよ
びアクチュエータを提供することにある。
It is still another object of the present invention to provide a motor and an actuator having a nanocomposite magnet having such excellent characteristics.

【0013】本発明の更に他の目的は、冷却速度を均一
に制御しやすいFe系急冷凝固合金の製造方法およびF
e系合金の製造方法を提供することにある。
Still another object of the present invention is to provide a method for producing a rapidly solidified Fe-based alloy in which the cooling rate can be easily controlled uniformly, and a method for producing the same.
An object of the present invention is to provide a method for producing an e-based alloy.

【0014】[0014]

【課題を解決するための手段】ナノコンポジット磁石用
原料合金の製造方法は、一般式がFe100-x-yxy
Fe100-x-y-zxyCoz、Fe100-x-y-uxyu
またはFe100-x-y-z-uxyCozuで表されるナノ
コンポジット磁石用原料合金であって、RはPrおよび
Ndの一方または両方の元素を90原子%以上含有し、
残部が他のランタン系列元素またはYの一種以上の元素
を0%以上10%未満含有する希土類元素であり、Mは
Al、Si、Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、G
a、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Pt、Pb、
AuおよびAgからなる群から選択された一種以上の元
素であり、組成比x、y、zおよびuが、2≦x≦6、
16≦y≦20、0.2≦z≦7、および0.01≦u
≦7を満足するナノコンポジット磁石用原料合金を製造
する方法において、冷却ロールを用いた液体急冷法によ
って前記原料合金の溶湯を急冷凝固させる工程を包含
し、前記急冷凝固工程に際して、前記合金の急冷凝固を
減圧雰囲気中で実行し、それによって金属ガラス状態に
ある急冷凝固合金を生成することを特徴とする。
Method for producing a material alloy for a nanocomposite magnet Means for Solving the Problems], the general formula Fe 100-xy R x B y ,
Fe 100-xyz R x B y Co z, Fe 100-xyu R x B y M u,
Or a Fe 100-xyzu R x B y Co z M u material alloy for a nanocomposite magnet represented by, R represents one or both of the elements Pr and Nd containing 90 atomic% or more,
The balance is a rare earth element containing 0% or more and less than 10% of another lanthanum series element or one or more elements of Y, and M is Al, Si, Ti, V, Cr, Mn, Ni, Cu, G
a, Zr, Nb, Mo, Hf, Ta, W, Pt, Pb,
At least one element selected from the group consisting of Au and Ag, wherein the composition ratio x, y, z and u is 2 ≦ x ≦ 6,
16 ≦ y ≦ 20, 0.2 ≦ z ≦ 7, and 0.01 ≦ u
A method for producing a raw material alloy for a nanocomposite magnet satisfying ≦ 7, comprising a step of quenching and solidifying a melt of the raw material alloy by a liquid quenching method using a cooling roll, wherein the quenching of the alloy is performed in the quenching and solidifying step. Solidification is performed in a reduced pressure atmosphere, thereby producing a rapidly solidified alloy in a metallic glass state.

【0015】前記減圧雰囲気の絶対圧力が50kPa以
下であることが好ましい。
It is preferable that the absolute pressure of the reduced pressure atmosphere is 50 kPa or less.

【0016】前記急冷凝固された原料合金から粉末を作
製する工程を更に包含していてもよい。
The method may further include a step of producing a powder from the rapidly solidified raw material alloy.

【0017】前記急冷凝固工程において、前記合金の冷
却速度を5×104〜5×106K/秒とし、急冷前の合
金の温度Tmから400〜800℃だけ低い温度に合金
の温度を低下させることが好ましい。
In the rapid solidification step, the cooling rate of the alloy is set to 5 × 10 4 to 5 × 10 6 K / sec, and the temperature of the alloy is reduced to 400 to 800 ° C. lower than the temperature Tm of the alloy before quenching. Preferably.

【0018】本発明によるナノコンポジット磁石粉末の
製造方法は、一般式がFe100-x-yxy、Fe
100-x-y-zxyCoz、Fe100-x-y-uxyu、また
はFe100- x-y-z-uxyCozuで表されるナノコン
ポジット磁石用合金であって、RはPrおよびNdの一
方または両方の元素を90原子%以上含有し、残部が他
のランタン系列元素またはYの一種以上の元素を0%以
上10%未満含有する希土類元素であり、MはAl、S
i、Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Ga、Zr、
Nb、Mo、Hf、Ta、W、Pt、Pb、Auおよび
Agからなる群から選択された一種以上の元素であり、
組成比x、y、zおよびuが、2≦x≦6、16≦y≦
20、0.2≦z≦7、および0.01≦u≦7を満足
するナノコンポジット磁石用原料合金の粉末を用意する
工程と、前記ナノコンポジット磁石用原料合金の粉末に
対して熱処理を施し、それによって、Fe3B化合物お
よびFe−R−B系化合物の結晶化を実行する工程とを
包含するナノコンポジット磁石粉末の製造方法であっ
て、前記ナノコンポジット磁石用原料合金の粉末を用意
する工程は、前記原料合金の溶湯を冷却ロールを用いた
液体急冷法によって減圧雰囲気中で急冷凝固させ、金属
ガラス状態にある急冷凝固合金を生成する工程と、前記
急冷凝固合金から前記粉末を作製する工程とを包含する
ことを特徴とする。
The method for producing a nanocomposite magnet powder according to the invention, general formula Fe 100-xy R x B y , Fe
100-xyz R x B y Co z, a Fe 100-xyu R x B y M u or Fe 100- xyzu R x B y Co z alloy for a nanocomposite magnet represented by M u,, R is Pr And Nd is a rare earth element containing at least 90 at% of at least one element and Nd, and the remainder is another lanthanum series element or a rare earth element containing at least one element of Y of at least 0% and less than 10%.
i, Ti, V, Cr, Mn, Ni, Cu, Ga, Zr,
One or more elements selected from the group consisting of Nb, Mo, Hf, Ta, W, Pt, Pb, Au and Ag;
When the composition ratios x, y, z and u are 2 ≦ x ≦ 6, 16 ≦ y ≦
A step of preparing a powder of a raw alloy for a nanocomposite magnet that satisfies 20, 0.2 ≦ z ≦ 7, and 0.01 ≦ u ≦ 7; and performing a heat treatment on the powder of the raw alloy for a nanocomposite magnet. Performing a crystallization of the Fe 3 B compound and the Fe-RB compound, thereby preparing a powder of the raw alloy for the nano composite magnet. The step is a step of rapidly solidifying the melt of the raw material alloy in a reduced pressure atmosphere by a liquid quenching method using a cooling roll to produce a rapidly solidified alloy in a metallic glass state, and producing the powder from the rapidly solidified alloy. And a step.

【0019】前記減圧雰囲気の絶対圧力が50kPa以
下であることが好ましい。
It is preferable that the absolute pressure of the reduced pressure atmosphere is 50 kPa or less.

【0020】前記急冷凝固工程において、前記合金の冷
却速度を5×104〜5×106K/秒とし、急冷前の合
金の温度Tmから400〜800℃だけ低い温度に合金
の温度を低下させることが好ましい。
In the rapid solidification step, the cooling rate of the alloy is set to 5 × 10 4 to 5 × 10 6 K / sec, and the temperature of the alloy is reduced to 400 to 800 ° C. lower than the temperature Tm of the alloy before quenching. Preferably.

【0021】ナノコンポジット磁石の製造方法は、一般
式がFe100-x-yxy、Fe100-x-y-zxyCoz
Fe100-x-y-uxyu、またはFe100-x-y-z-ux
yCozuで表されるナノコンポジット磁石用合金であ
って、RはPrおよびNdの一方または両方の元素を9
0原子%以上含有し、残部が他のランタン系列元素また
はYの一種以上の元素を0%以上10%未満含有する希
土類元素であり、MはAl、Si、Ti、V、Cr、M
n、Ni、Cu、Ga、Zr、Nb、Mo、Hf、T
a、W、Pt、Pb、AuおよびAgからなる群から選
択された一種以上の元素であり、組成比x、y、zおよ
びuが、2≦x≦6、16≦y≦20、0.2≦z≦
7.0、0.01≦u≦7を満足するナノコンポジット
磁石用原料合金の粉末を用意する工程と、前記ナノコン
ポジット磁石用原料合金の粉末に対して熱処理を施し、
それによって、Fe3B化合物およびFe−R−B系化
合物の結晶化を実行する工程と、前記熱処理後の原料合
金の粉末を用いて成形体を形成する工程とを包含するナ
ノコンポジット磁石の製造方法であって、前記ナノコン
ポジット磁石用原料合金の粉末を用意する工程は、前記
原料合金の溶湯を冷却ロールを用いた液体急冷法によっ
て減圧雰囲気中で急冷凝固させる工程と、前記急冷凝固
された原料合金から前記粉末を作製する工程とを包含す
る。
The method for producing a nanocomposite magnet, the general formula Fe 100-xy R x B y , Fe 100-xyz R x B y Co z,
Fe 100-xyu R x B y M u or Fe 100-xyzu R x B,
A y Co z alloy for a nanocomposite magnet represented by M u, R is one or both of the elements Pr and Nd 9
0 at% or more, the balance being a rare earth element containing 0% or more and less than 10% of another lanthanum series element or one or more elements of Y, and M is Al, Si, Ti, V, Cr, M
n, Ni, Cu, Ga, Zr, Nb, Mo, Hf, T
a, W, Pt, Pb, Au, and Ag, which are at least one element selected from the group consisting of: 2 × x ≦ 6, 16 ≦ y ≦ 20, 0. 2 ≦ z ≦
7.0, a step of preparing a powder of the raw material alloy for a nanocomposite magnet satisfying 0.01 ≦ u ≦ 7, and subjecting the powder of the raw material alloy for a nanocomposite magnet to a heat treatment;
Thereby, the production of a nanocomposite magnet including a step of performing crystallization of the Fe 3 B compound and the Fe—RB compound, and a step of forming a compact using the powder of the raw material alloy after the heat treatment. In the method, the step of preparing a powder of the raw material alloy for the nanocomposite magnet includes: a step of rapidly solidifying a melt of the raw material alloy in a reduced-pressure atmosphere by a liquid quenching method using a cooling roll; Producing the powder from a raw material alloy.

【0022】前記減圧雰囲気の絶対圧力は、50kPa
以下であることが好ましい。
The absolute pressure of the reduced pressure atmosphere is 50 kPa
The following is preferred.

【0023】前記急冷凝固工程において、前記合金の冷
却速度を5×104〜5×106K/秒とし、急冷前の合
金の温度Tmから400〜800℃だけ低い温度に合金
の温度を低下させることが好ましい。
In the rapid solidification step, the cooling rate of the alloy is set to 5 × 10 4 to 5 × 10 6 K / sec, and the temperature of the alloy is lowered to 400 to 800 ° C. lower than the temperature Tm of the alloy before quenching. Preferably.

【0024】前記成形体を形成する工程は、前記熱処理
後の原料合金の粉末を用いてボンド磁石を作製する工程
を含む。
The step of forming the compact includes a step of producing a bonded magnet using the powder of the raw material alloy after the heat treatment.

【0025】本発明のモータは、上記ナノコンポジット
磁石の製造方法によって製造されたナノコンポジット磁
石を備えている。
The motor of the present invention includes a nanocomposite magnet manufactured by the above-described method for manufacturing a nanocomposite magnet.

【0026】本発明によるFe系急冷凝固合金の製造方
法は、冷却ロールを用いた液体急冷法によってFe系合
金の溶湯を急冷凝固させる工程を包含するFe系急冷凝
固合金の製造方法であって、前記急冷凝固工程に際し
て、前記Fe系合金の急冷凝固を減圧雰囲気中で実行
し、それによって、結晶質相が全体の10%以下の状態
にあるFe系急冷凝固合金を形成することを特徴とす
る。
The method for producing an Fe-based rapidly solidified alloy according to the present invention is a method for producing an Fe-based rapidly solidified alloy, comprising the step of rapidly solidifying a molten Fe-based alloy by a liquid quenching method using a cooling roll, In the rapid solidification step, rapid solidification of the Fe-based alloy is performed in a reduced-pressure atmosphere, thereby forming a rapidly solidified Fe-based alloy in which a crystalline phase is 10% or less of the entirety. .

【0027】前記減圧雰囲気の絶対圧力を10kPa以
下とすることが好ましい。
It is preferable that the absolute pressure of the reduced pressure atmosphere is 10 kPa or less.

【0028】Fe系合金の製造方法は、冷却ロールを用
いた液体急冷法によって減圧雰囲気中でFe系合金の溶
湯を急冷凝固させ、それによって結晶質相が全体の10
%以下の状態にあるFe系急冷凝固合金を形成する工程
と、Fe系急冷凝固合金を加熱して、Fe系急冷凝固合
金を結晶化する工程とを包含する。
A method for producing an Fe-based alloy is to rapidly solidify a molten Fe-based alloy in a reduced-pressure atmosphere by a liquid quenching method using a cooling roll, so that the crystalline phase is reduced to 10%.
% And a step of heating the Fe-based rapidly solidified alloy to crystallize the Fe-based rapidly solidified alloy.

【0029】前記減圧雰囲気の絶対圧力を10kPa以
下とすることが好ましい。
Preferably, the absolute pressure of the reduced pressure atmosphere is 10 kPa or less.

【0030】[0030]

【発明の実施の形態】本発明では、一般式がFe
100-x-yxy、Fe100-x-y-zxyCoz、Fe
100-x-y-uxyu、またはFe100-x-y-z-uxy
zuの何れかで表されるナノコンポジット磁石用合金
の溶湯を作製した後、その合金溶湯を急冷して凝固す
る。
DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS In the present invention, the general formula is Fe
100-xy R x B y, Fe 100-xyz R x B y Co z, Fe
100-xyu R x B y M u or Fe 100-xyzu R x B y C,
After producing a melt of o z M alloy for a nanocomposite magnet represented by any one of u, solidifies rapidly cooled the molten alloy.

【0031】ここで、RはPrおよびNdの一方または
両方の元素を90原子%以上含有し、残部が他のランタ
ン系列元素またはYの一種以上の元素を0%以上10%
未満含有する希土類元素であり、MはAl、Si、T
i、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Ga、Zr、Nb、
Mo、Hf、Ta、W、Pt、Pb、AuおよびAgか
らなる群から選択された一種以上の元素である。組成比
x、y、zおよびuは、2≦x≦6、16≦y≦20、
0.2≦z≦7、および0.01≦u≦7を満足する。
これらの組成限定理由については後述する。
Here, R contains 90 atomic% or more of one or both elements of Pr and Nd, and the remainder contains 0% or more and 10% or more of another lanthanum series element or one or more elements of Y.
Is a rare earth element containing less than M, M is Al, Si, T
i, V, Cr, Mn, Ni, Cu, Ga, Zr, Nb,
At least one element selected from the group consisting of Mo, Hf, Ta, W, Pt, Pb, Au and Ag. The composition ratios x, y, z and u are 2 ≦ x ≦ 6, 16 ≦ y ≦ 20,
It satisfies 0.2 ≦ z ≦ 7 and 0.01 ≦ u ≦ 7.
The reasons for limiting these compositions will be described later.

【0032】本発明者は、上記合金溶湯の急冷凝固に際
して、その冷却速度を5×104〜5×106K/秒とす
ることが好ましいことを見いだした。また、このような
冷却速度にて冷却凝固した合金およびその粉末は、次に
述べるような金属ガラス状態にあることがわかった。す
なわち、粉末X線回折におけるブラッグ散乱ピークが
0.179nm±0.005nmの結晶面間隔に相当す
る位置にある準安定相Zを含有し、ブラッグ反射ピーク
の強度がハローパターンの最高強度の5%以上200%
未満であり、かつ、体心立方型Feの(110)ブラッ
グ散乱ピークの強度が前記ハローパターンの最高強度の
5%未満である。
The present inventor has found that the rapid cooling and solidification of the molten alloy is preferably performed at a cooling rate of 5 × 10 4 to 5 × 10 6 K / sec. Further, it was found that the alloy solidified and cooled at such a cooling rate was in a metallic glass state as described below. That is, the Bragg scattering peak in powder X-ray diffraction contains a metastable phase Z at a position corresponding to the crystal plane spacing of 0.179 nm ± 0.005 nm, and the intensity of the Bragg reflection peak is 5% of the maximum intensity of the halo pattern. More than 200%
And the intensity of the (110) Bragg scattering peak of body-centered cubic Fe is less than 5% of the maximum intensity of the halo pattern.

【0033】更に、本発明者は、片ロール法を用い、従
来のように常圧雰囲気中で上記合金を急冷凝固すると、
合金溶湯とロール外周面との間に雰囲気ガスが巻き込ま
れ、雰囲気ガスが巻き込まれた部分での冷却が不十分に
なる結果、急冷凝固された合金薄帯(合金リボン)の特
性が部分的に劣化してしまうことを見いだした。以下、
図面を参照しながら、この現象を説明する。
Further, the inventor of the present invention quenched and solidified the above alloy in a normal pressure atmosphere using a single roll method as in the prior art.
Atmospheric gas is entrained between the molten alloy and the outer peripheral surface of the roll, and the cooling at the portion where the atmospheric gas is entrained becomes insufficient. As a result, the characteristics of the rapidly solidified alloy ribbon (alloy ribbon) partially increase. We found that it deteriorated. Less than,
This phenomenon will be described with reference to the drawings.

【0034】図1(a)および(b)は、片ロール法を
用い、従来のように常圧雰囲気中で上記合金を急冷凝固
した場合に得られる合金リボン101および102の断
面を模式的に示している。図1(a)は、ロール周速度
が比較的に遅い場合(ロール周速度:10m/秒未
満)、図1(b)は、ロール周速度が比較的に速い場合
(ロール周速度:10m/秒以上)を示している。ロー
ル周速度が遅い場合は、形成される合金リボン101は
相対的に厚く、ロール周速度が速い場合、形成される合
金リボン102は相対的に薄い。図1(a)および
(b)の何れの場合も、合金リボン101および102
の下面、すなわち、冷却ロールと接触していた面には複
数の凹部105が形成されている。この凹部105は、
合金溶湯とロール外周面との間に雰囲気ガスが巻き込ま
れた結果生じたものである。合金リボン101および1
02の凹部においては、冷却ロールによる冷却が不充分
にしか行われず、他の部分に比べて冷却速度が局所的に
遅くなっている。特に、図1(a)の場合、もともと冷
却速度が比較的に遅く設定されているので、合金リボン
101の凹部105では、その部位の冷却速度が望まし
い範囲から外れ、α−Fe相106が生成されてしま
う。このα−Fe相106は、熱処理後も消えず、Fe
3B/Nd2Fe14B系ナノコンポジット磁石の特性を劣
化させる。これに対して、図1(b)の場合は、ロール
周速度が速く、合金は全体として速く冷却されている。
このため、合金リボン102の凹部105においてはα
−Fe相はほとんど生成されず、その代わりに、後に述
べる「準安定相Z」が凹部近傍で生成されていると考え
られる。
FIGS. 1 (a) and 1 (b) schematically show cross sections of alloy ribbons 101 and 102 obtained when the above alloy is rapidly solidified in a normal pressure atmosphere using a single roll method. Is shown. 1A shows a case where the roll peripheral speed is relatively low (roll peripheral speed: less than 10 m / sec), and FIG. 1B shows a case where the roll peripheral speed is relatively high (roll peripheral speed: 10 m / sec). Seconds or more). When the roll peripheral speed is low, the formed alloy ribbon 101 is relatively thick, and when the roll peripheral speed is high, the formed alloy ribbon 102 is relatively thin. In each case of FIGS. 1A and 1B, alloy ribbons 101 and 102 are used.
Are formed with a plurality of concave portions 105 on the lower surface of the substrate, that is, the surface that has been in contact with the cooling roll. This recess 105
This is the result of atmospheric gas being caught between the molten alloy and the outer peripheral surface of the roll. Alloy ribbons 101 and 1
In the recessed portion 02, cooling by the cooling rolls is performed only insufficiently, and the cooling rate is locally lower than in other portions. In particular, in the case of FIG. 1A, since the cooling rate is originally set to be relatively low, the cooling rate of the concave portion 105 of the alloy ribbon 101 is out of a desired range, and the α-Fe phase 106 is generated. Will be done. This α-Fe phase 106 does not disappear even after the heat treatment,
It degrades the properties of the 3 B / Nd 2 Fe 14 B-based nanocomposite magnet. On the other hand, in the case of FIG. 1B, the peripheral speed of the roll is high, and the alloy is rapidly cooled as a whole.
Therefore, in the concave portion 105 of the alloy ribbon 102, α
It is considered that -Fe phase is hardly generated, and instead, "metastable phase Z" described later is generated in the vicinity of the concave portion.

【0035】図1(c)および(d)は、それぞれ、図
1(a)および(b)に対応する図面であり、急冷凝固
を減圧雰囲気中で行った場合に作製される合金リボン1
03および104の断面を示している。図1(c)およ
び(d)の何れの場合も、合金リボン103および10
4の下面、すなわち、冷却ロールと接触していた面には
凹部が形成されていない。これは、合金溶湯とロール外
周面との間に雰囲気ガスがほとんど巻き込まれず、合金
溶湯がロール外周面と均一に接触していたためである。
この結果、ロール周速度を低くし、それによって冷却速
度を低減した場合でも、図1(c)に示すように、合金
リボン103の表面形状は劣化せず、また、α−Fe相
の生成も抑制されている。一方、図1(d)の場合、合
金は均一に冷却されているが、冷却速度自体が速いた
め、後に述べる「準安定相Z」はほとんど生成されてい
ない。
FIGS. 1 (c) and 1 (d) are drawings corresponding to FIGS. 1 (a) and 1 (b), respectively. The alloy ribbon 1 produced when rapid solidification is performed in a reduced pressure atmosphere is shown.
The cross sections of 03 and 104 are shown. 1C and 1D, the alloy ribbons 103 and 10
No recess is formed on the lower surface of 4, that is, the surface that has been in contact with the cooling roll. This is because the atmosphere gas was hardly entrained between the molten alloy and the outer peripheral surface of the roll, and the molten alloy was in uniform contact with the outer peripheral surface of the roll.
As a result, even when the peripheral speed of the roll is reduced and thereby the cooling rate is reduced, as shown in FIG. 1C, the surface shape of the alloy ribbon 103 does not deteriorate, and the generation of the α-Fe phase does not occur. Is suppressed. On the other hand, in the case of FIG. 1D, the alloy is uniformly cooled, but the "metastable phase Z" described later is hardly generated because the cooling rate itself is high.

【0036】このように、合金溶湯と冷却ロールとの間
における雰囲気ガスの巻き込みを抑制するには、急冷室
の絶対圧を50kPa以下にすることが好ましく、30
kPa以下にすることがより好ましい。絶対圧力の好ま
しい範囲の下限は、1kPa程度である。雰囲気ガスの
巻き込み防止のためには、これ以上に低い圧力にセット
する意義はほとんどないからである。
As described above, in order to suppress the entrainment of the atmospheric gas between the molten alloy and the cooling roll, it is preferable to set the absolute pressure of the quenching chamber to 50 kPa or less.
It is more preferable that the pressure be kPa or less. The lower limit of the preferable range of the absolute pressure is about 1 kPa. This is because there is almost no significance in setting the pressure to a value lower than this in order to prevent entrainment of the atmospheric gas.

【0037】本実施形態の方法によって急冷凝固した合
金またはその粉末に熱処理を施すと、それによって、F
3B微結晶およびR−Fe−B系微結晶の結晶化が生
じ、優れた磁石特性を持ったナノコンポジット磁石構造
が発現することになる。
When the alloy or its powder rapidly solidified by the method of this embodiment is subjected to a heat treatment,
Crystallization occurs in e 3 B crystallites and R-Fe-B-based microcrystals nanocomposite magnet structure with excellent magnetic properties is to be expressed.

【0038】本発明の製造方法によって作製した原料合
金は、結晶化のための熱処理を受ける前において前述の
ような金属ガラス構造を有しており、長距離の周期的秩
序性を示していないことが粉末X線回折から確認されて
いる。本願発明者の実験によれば、合金溶湯の冷却速度
を調節することによって、上記準安定相Zを含む金属ガ
ラス状合金を形成することができ、その後の熱処理によ
って極めて優れた磁気特性が発揮されることになる。
The raw material alloy produced by the production method of the present invention has the above-mentioned metallic glass structure before being subjected to the heat treatment for crystallization, and does not exhibit long-range periodic order. Is confirmed from powder X-ray diffraction. According to the experiment of the present inventor, by adjusting the cooling rate of the molten alloy, a metallic glassy alloy containing the metastable phase Z can be formed, and extremely excellent magnetic properties can be exhibited by the subsequent heat treatment. Will be.

【0039】本発明の方法を用いて製造した磁石が磁石
特性に優れる第1の理由は、雰囲気ガスの減圧によって
溶湯と冷却ロールとの間の密着性が向上し、溶湯の冷却
が均一に行われる結果、ロール周速度を遅くしてもα−
Fe相がほとんど含まれない良質の金属ガラス状合金を
形成できるからである。
The first reason that magnets manufactured using the method of the present invention have excellent magnet properties is that the pressure between the molten metal and the cooling rolls is improved by reducing the pressure of the atmosphere gas, and the molten metal is cooled uniformly. As a result, α-
This is because a high-quality metallic glassy alloy containing almost no Fe phase can be formed.

【0040】また、第2の理由は、上述の金属ガラス状
態にある合金中において、Fe3B等の結晶成長に必要
な微小前駆体(エンブリオ)が高密度で分散しているか
らである。そのため、熱処理を行うと、合金中に存在す
る多数の前駆体が示す短距離秩序を核として結晶成長が
進行し、その結果、微細かつ均質な結晶組織が形成され
ることになる。またFe3Bの結晶化が極短範囲の原子
拡散によって進行するため、その結晶化を比較的低い温
度で達成することが可能になるという利点もある。
The second reason is that, in the above alloy in the metallic glass state, fine precursors (embrios) necessary for crystal growth of Fe 3 B or the like are dispersed at a high density. Therefore, when heat treatment is performed, crystal growth proceeds with the short-range order of many precursors present in the alloy as nuclei, and as a result, a fine and homogeneous crystal structure is formed. Further, since crystallization of Fe 3 B proceeds by atomic diffusion in an extremely short range, there is an advantage that the crystallization can be achieved at a relatively low temperature.

【0041】Fe3Bの結晶化は560〜600℃の温
度で生じる。この結晶化の進展に伴って、Nd等の希土
類元素がFe3Bの周囲の非晶質領域にはき出され、そ
の部分の組成がNd2Fe14Bに近づく。その結果、N
2Fe14Bは複雑な構造を持つ三元化合物であるにも
かかわらず、長距離の原子拡散を必要とすることなく、
結晶化する。Nd2Fe14Bが結晶化する温度は、Fe3
Bの結晶化が完了する温度よりも約20〜90℃だけ高
く、約610〜690℃である。
The crystallization of Fe 3 B occurs at a temperature of 560-600 ° C. With the progress of the crystallization, a rare earth element such as Nd is exuded into an amorphous region around Fe 3 B, and the composition of the portion approaches Nd 2 Fe 14 B. As a result, N
Although d 2 Fe 14 B is a ternary compound having a complicated structure, it does not require long-range atomic diffusion,
Crystallizes. The temperature at which Nd 2 Fe 14 B crystallizes is Fe 3
It is about 610-690 ° C., about 20-90 ° C. higher than the temperature at which crystallization of B is completed.

【0042】このように本発明による原料合金では、F
3Bの結晶化とNd2Fe14Bの結晶化とを異なる温度
範囲で別々に実行できるため、結晶化に伴う大きな反応
熱が短時間に生じることがなく、20nm程度の微細な
金属組織を再現性良く生成することができる。このこと
は、合金結晶化のための熱処理工程を制御する上で重要
である。すなわち、高い反応熱を伴い結晶化が一挙に進
展してしまうと、合金の温度を所定範囲内に制御するこ
とができなくなるからである。
As described above, in the raw material alloy according to the present invention, F
Since crystallization of e 3 B and crystallization of Nd 2 Fe 14 B can be performed separately in different temperature ranges, a large heat of reaction due to crystallization does not occur in a short time, and a fine metal structure of about 20 nm is formed. Can be generated with good reproducibility. This is important in controlling the heat treatment process for alloy crystallization. That is, if crystallization progresses at once with high reaction heat, the temperature of the alloy cannot be controlled within a predetermined range.

【0043】準安定相Zは、その実際の構造がまだ確認
されていないが、X線回折で特定位置に急峻な回折線ピ
ークを持つため、その存在を定量的に把握することがで
きる。準安定相Zは、0.179nm±0.005nm
の結晶面間隔に相当する位置に鋭いブラッグ散乱ピーク
を示し、また、0.417nm±0.005nmの結晶
面間隔および0.267nm±0.005nmの結晶面
間隔に相当する位置にも、ほぼ同レベルのブラッグ散乱
ピークを示す。また、これらに加えて0.134nm±
0.005nmにもブラッグピークを示すことがある。
Although the actual structure of the metastable phase Z has not been confirmed yet, it has a sharp diffraction line peak at a specific position by X-ray diffraction, so that its existence can be quantitatively grasped. Metastable phase Z is 0.179 nm ± 0.005 nm
A sharp Bragg scattering peak is shown at a position corresponding to the crystal plane spacing of, and almost the same at positions corresponding to the crystal plane spacing of 0.417 nm ± 0.005 nm and 0.267 nm ± 0.005 nm. Shows the Bragg scattering peak of the level. Further, in addition to these, 0.134 nm ±
A Bragg peak may be shown even at 0.005 nm.

【0044】急冷凝固後に合金中に存在した準安定相Z
は、磁石化のための熱処理によって熱分解して最終的に
は準安定相Fe3Bを生成するものと考えられる。この
過程は、Fe3Bの不均一核の生成が最も頻繁に生じる
温度よりも低い温度であって、比較的に広い範囲の温度
で進行すると考えられる。
The metastable phase Z present in the alloy after rapid solidification
Is considered to be thermally decomposed by a heat treatment for magnetization to eventually produce a metastable phase Fe 3 B. It is believed that this process proceeds at a temperature lower than the temperature at which the generation of heterogeneous nuclei of Fe 3 B occurs most frequently, and over a relatively wide range of temperatures.

【0045】準安定相Zは急冷凝固時の冷却速度が比較
的に小さい場合に凝固薄帯の表面付近に形成され、冷却
速度が従来の急冷凝固方法の場合のように大きい場合に
は生成されない特徴を有している。本発明では、準安定
相Zを適切な量だけ生成するように冷却速度を調整して
いる。すなわち、本発明では、適切な冷却速度を決定す
る場合の指標として、準安定相Zの存在を利用してい
る。合金の組成を変更したり、冷却装置を変更した場合
でも、準安定相Zの生成量を基に冷却速度を設定しなお
せば、本発明の原料合金として最適な状態のものが簡単
に得られる。なお、準安定相Z自体が微結晶化にとって
大きな役割を果たしているか否かは不明である。ただ、
準安定相Zがある割合で形成されるように急冷条件を制
御すれば、その後の熱処理で高い磁気特性が得られるこ
とがわかっている。
The metastable phase Z is formed near the surface of the solidified ribbon when the cooling rate during rapid solidification is relatively low, and is not generated when the cooling rate is high as in the conventional rapid solidification method. Has features. In the present invention, the cooling rate is adjusted so as to generate an appropriate amount of the metastable phase Z. That is, in the present invention, the presence of the metastable phase Z is used as an index for determining an appropriate cooling rate. Even if the composition of the alloy is changed or the cooling device is changed, if the cooling rate is set again based on the amount of metastable phase Z formed, the optimum alloy as the raw material alloy of the present invention can be easily obtained. . It is unknown whether the metastable phase Z itself plays a large role in microcrystallization. However,
It has been found that if the quenching condition is controlled so that the metastable phase Z is formed at a certain ratio, high magnetic properties can be obtained by the subsequent heat treatment.

【0046】以下、冷却速度が所定範囲から外れた場合
に何が生じるかを説明する。
Hereinafter, what will occur when the cooling rate is out of the predetermined range will be described.

【0047】まず、冷却速度が速すぎる場合を説明す
る。
First, the case where the cooling rate is too fast will be described.

【0048】冷却速度が速すぎると、合金はほぼ完全な
非晶質状態になる。その場合、Fe3Bの不均一核が生
成するサイトの数が極めて少ないため、あとの熱処理で
Fe3Bの結晶粒が大きく成長することになる。その結
果、微細な結晶組織を形成できず、保磁力などが低下
し、優れた磁気特性が発揮されなくなる。
If the cooling rate is too high, the alloy will be almost completely amorphous. In this case, since the number of sites where heterogeneous nuclei of Fe 3 B are generated is extremely small, the crystal grains of Fe 3 B grow large by the subsequent heat treatment. As a result, a fine crystal structure cannot be formed, the coercive force and the like decrease, and excellent magnetic properties cannot be exhibited.

【0049】このように冷却速度が速すぎる場合、準安
定相Zの生成が抑制される。その存在比率をX線回折に
おけるブラッグ散乱ピークの強度で評価すると、準安定
相Zによるブラッグ散乱ピーク強度はハローパターンの
最高強度の5%未満になり、ほとんど観察されないレベ
ルにある。この場合、Fe3B結晶化のための核を発生
するために大きな駆動力が必要となり、結晶化反応温度
が高温側に移動する。しかも、その場合いったん結晶化
反応が開始すると、結晶化反応が爆発的に進行するた
め、短時間に大量の熱が発生して原料合金温度が高くな
る。その結果、原子拡散が高速で生じるレベルにまで原
料合金温度が上昇して反応工程の制御性を失い、粗大な
金属組織しか得られなくなってしまう。
When the cooling rate is too high, the formation of the metastable phase Z is suppressed. When the abundance ratio is evaluated based on the intensity of the Bragg scattering peak in X-ray diffraction, the Bragg scattering peak intensity due to the metastable phase Z is less than 5% of the maximum intensity of the halo pattern, and is at a level that is hardly observed. In this case, a large driving force is required to generate nuclei for Fe 3 B crystallization, and the crystallization reaction temperature moves to a higher temperature side. In addition, in this case, once the crystallization reaction starts, the crystallization reaction explosively proceeds, so that a large amount of heat is generated in a short time and the temperature of the raw material alloy increases. As a result, the temperature of the raw material alloy rises to a level at which atomic diffusion occurs at a high speed, the controllability of the reaction process is lost, and only a coarse metal structure can be obtained.

【0050】上記結晶化のための熱処理を連続熱処理法
を用いて行う場合、単位時間あたりの原料合金粉末供給
量を低く抑え、結晶化反応熱が熱拡散によって周囲に逸
散できるようにする必要がある。連続熱処理法に代えて
バッチ処理法による場合も、同様の理由から、原料合金
粉末の処理量を大きく制限する必要がある。
When the heat treatment for crystallization is performed by using a continuous heat treatment method, it is necessary to keep the supply amount of the raw material alloy powder per unit time low so that the heat of crystallization reaction can be dissipated to the surroundings by thermal diffusion. There is. Also in the case of using a batch processing method instead of the continuous heat treatment method, it is necessary to greatly restrict the processing amount of the raw material alloy powder for the same reason.

【0051】次に、冷却速度が遅すぎる場合を説明す
る。
Next, a case where the cooling rate is too slow will be described.

【0052】冷却速度が遅すぎると、周期的規則性が長
範囲にわたって形成される。多くの場合、安定相である
Feが結晶化してしまう。このように冷却速度が遅すぎ
ると、結晶相のブラッグ反射ピークの強度がハローパタ
ーンの上に重なって観察されるようになる。体心立方型
Feの最強線である(110)ブラッグ散乱ピークが面
間隔0.203nmの位置に観測され、その強度がハロ
ーパターンの最高強度の5%以上となった場合、「冷却
速度は遅すぎる」と判断できる。Feは生成時点では高
温相のガンマ鉄である可能性があるが、室温では体心立
方鉄に変態している。
If the cooling rate is too slow, periodic regularities will form over a long range. In many cases, the stable phase Fe is crystallized. If the cooling rate is too slow in this way, the intensity of the Bragg reflection peak of the crystal phase is observed overlapping the halo pattern. When the (110) Bragg scattering peak, which is the strongest line of body-centered cubic Fe, is observed at a plane spacing of 0.203 nm, and its intensity is 5% or more of the maximum intensity of the halo pattern, "the cooling rate is slow. Too much ". Fe may be gamma iron in the high-temperature phase at the time of formation, but is transformed to body-centered cubic iron at room temperature.

【0053】なお、冷却速度が合金全体としては適正範
囲内に設定されていたとしても、前述のように、合金と
ロール外周面との間に雰囲気ガスの巻き込みがあると、
局所的に冷却速度が低下し、体心立方型Fe相が出現す
ることになる。
Even if the cooling rate is set within an appropriate range for the whole alloy, as described above, if the ambient gas is caught between the alloy and the outer peripheral surface of the roll,
The cooling rate decreases locally, and a body-centered cubic Fe phase appears.

【0054】最後に、Feの結晶核が生成する程には冷
却速度が遅くないが、好ましい冷却速度には達していな
い場合を説明する。この場合、結晶核エンブリオが既に
大きな組織に成長してしまっているため、あとの熱処理
工程で微細な結晶組織を形成することができなくなる。
この場合の合金は準安定相Zを多く含んでおり、粉末X
線回折によると、準安定相Zのブラッグ反射ピークの強
度が極めて多くなり、ハローパターンの最高強度の20
0%を超える。
Finally, the case where the cooling rate is not slow enough to generate Fe crystal nuclei but has not reached the preferable cooling rate will be described. In this case, since the crystal nucleus embryo has already grown into a large structure, a fine crystal structure cannot be formed in a subsequent heat treatment step.
The alloy in this case contains a large amount of the metastable phase Z, and the powder X
According to the line diffraction, the intensity of the Bragg reflection peak of the metastable phase Z becomes extremely large,
Over 0%.

【0055】このように準安定相Zの比率が非常に大き
な状態の原料合金は、あとの熱処理によって粗大な金属
組織しか生成することができなくなる。その理由は、F
3Bの核発生サイトが減少するとともに、平衡相であ
るFeの結晶粒成長が優先的に生じるからである。熱処
理後の金属組織が粗大化すると、Fe3BやFeの磁化
方向とNd2Fe14Bの磁化方向との間の交換相互作用
を介した磁気的結合が不充分となる。その結果、本来の
ナノコンポジット磁石が持つ高い磁気特性を発現させら
れなくなる。
In the raw material alloy in which the ratio of the metastable phase Z is very large, only a coarse metal structure can be formed by the subsequent heat treatment. The reason is F
This is because the number of nucleation sites of e 3 B is reduced and the crystal grain growth of Fe, which is an equilibrium phase, occurs preferentially. When the metal structure after the heat treatment becomes coarse, the magnetic coupling via the exchange interaction between the magnetization direction of Fe 3 B or Fe and the magnetization direction of Nd 2 Fe 14 B becomes insufficient. As a result, it becomes impossible to express the high magnetic characteristics of the original nanocomposite magnet.

【0056】本発明の方法によって製造したナノコンポ
ジット磁石用原料合金の特質を整理すると、下記の通り
になる。
The characteristics of the raw material alloy for a nanocomposite magnet produced by the method of the present invention are summarized as follows.

【0057】1.減圧雰囲気中で合金の急冷凝固を行う
ため、冷却ロールによる均一な冷却が実現し、Feの結
晶核が局所的に生成されてしまうような事態を避けるこ
とができる。
1. Since the alloy is rapidly solidified in a reduced-pressure atmosphere, uniform cooling by the cooling roll is realized, and a situation in which Fe crystal nuclei are locally generated can be avoided.

【0058】2.Fe3Bの結晶化が極短範囲の原子拡
散で進行するため、Fe3Bの結晶化が比較的低温で可
能となる。
2. Since crystallization of Fe 3 B proceeds by atomic diffusion in an extremely short range, crystallization of Fe 3 B can be performed at a relatively low temperature.

【0059】3.Fe3Bの結晶化が進行する温度範囲
がNd2Fe14Bの結晶化が進行する温度範囲からずれ
るため、熱処理時にそれぞれの結晶化が時間的に別々に
起こる。
3. Since the temperature range in which the crystallization of Fe 3 B progresses deviates from the temperature range in which the crystallization of Nd 2 Fe 14 B progresses, the respective crystallizations occur temporally separately during the heat treatment.

【0060】4.上記2および3の事項によって、大き
な結晶化反応熱を伴うことなく、結晶化を制御性良く実
行させることができるようになる。その結果、磁石特性
を劣化させることなく、熱処理工程での原料粉末処理量
を向上させることができる。
4. According to the above items 2 and 3, crystallization can be performed with good controllability without involving a large heat of crystallization reaction. As a result, the raw material powder throughput in the heat treatment step can be improved without deteriorating the magnet characteristics.

【0061】5.Fe3Bの結晶化に必要な結晶核が原
料合金中に高密度で存在するため、磁石化熱処理によっ
て微細かつ均一な金属組織を形成することができる。こ
のことは、高い磁石特性の発現を可能にする。
5. Since crystal nuclei necessary for crystallization of Fe 3 B are present at a high density in the raw material alloy, a fine and uniform metal structure can be formed by magnetizing heat treatment. This enables the development of high magnet properties.

【0062】以下、図面を参照しながら、本発明の実施
形態を説明する。
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.

【0063】[原料合金およびその粉末の製造方法]本
実施形態では、図2(a)および(b)に示す装置を用
いて原料合金を製造する。酸化しやすい希土類元素を含
む原料合金の酸化を防ぐため、不活性ガス雰囲気中で合
金製造工程を実行する。不活性ガスとしては、ヘリウム
またはアルゴン等の希ガスを用いることが好ましい。窒
素は希土類元素と反応しやすいため、不活性ガスとして
用いることは好ましくない。
[Production Method of Raw Material Alloy and Its Powder] In this embodiment, a raw material alloy is produced using the apparatus shown in FIGS. 2 (a) and 2 (b). In order to prevent oxidation of a raw material alloy containing a rare earth element which is easily oxidized, an alloy manufacturing process is performed in an inert gas atmosphere. It is preferable to use a rare gas such as helium or argon as the inert gas. Since nitrogen easily reacts with rare earth elements, it is not preferable to use nitrogen as an inert gas.

【0064】図2の装置は、真空または不活性ガス雰囲
気を保持し、その圧力を調整することが可能な原料合金
の溶解室1および急冷室2を備えている。
The apparatus shown in FIG. 2 is provided with a raw material alloy melting chamber 1 and a quenching chamber 2 capable of maintaining a vacuum or an inert gas atmosphere and adjusting the pressure.

【0065】溶解室1は、所望の磁石合金組成になるよ
うに配合された原料20を高温にて溶解する溶解炉3
と、底部に出湯ノズル5を有する貯湯容器4と、大気の
進入を抑制しつつ配合原料を溶解炉3内に供給するため
の配合原料供給装置8とを備えている。貯湯容器4は原
料合金の溶湯21を貯え、その出湯温度を所定のレベル
に維持できる加熱装置(不図示)を有している。
The melting chamber 1 is a melting furnace 3 for melting a raw material 20 blended to have a desired magnet alloy composition at a high temperature.
And a hot water storage container 4 having a tapping nozzle 5 at the bottom, and a compounding material supply device 8 for supplying the compounding material into the melting furnace 3 while suppressing the entry of the atmosphere. The hot water storage container 4 has a heating device (not shown) that stores the molten metal 21 of the raw material alloy and can maintain the temperature of the molten metal at a predetermined level.

【0066】急冷室2は、出湯ノズル5から出た溶湯2
1を急冷凝固するための回転冷却ロール7と、これによ
って急冷凝固された原料合金を急冷室2内で破砕する破
断機10とを備えている。この装置によれば、溶解、出
湯、急冷凝固、破断等を連続かつ平行して実行すること
ができる。
The quenching chamber 2 contains the molten metal 2 discharged from the tapping nozzle 5.
1 is provided with a rotary cooling roll 7 for rapidly cooling and solidifying 1, and a breaker 10 for crushing the rapidly solidified raw material alloy in the quenching chamber 2. According to this apparatus, melting, tapping, rapid solidification, breakage, and the like can be performed continuously and in parallel.

【0067】この装置においては、溶解室1および急冷
室2内の雰囲気およびその圧力が所定の範囲に制御され
る。そのために、雰囲気ガス供給口1b、2b、8b、
および9bとガス排気口1a、2a、8a、および9a
とが装置の適切な箇所に設けられている。特にガス排気
口2aは、急冷室2内の絶対圧を真空〜50kPaの範
囲内に制御するため、ポンプに接続している。
In this apparatus, the atmosphere and pressure in the melting chamber 1 and the quenching chamber 2 are controlled within a predetermined range. Therefore, the atmosphere gas supply ports 1b, 2b, 8b,
And 9b and gas outlets 1a, 2a, 8a and 9a
Are provided at appropriate places in the apparatus. In particular, the gas exhaust port 2a is connected to a pump in order to control the absolute pressure in the quenching chamber 2 within a range from vacuum to 50 kPa.

【0068】溶解炉3は傾動可能であり、ロート6を介
して溶湯21を貯湯容器4内に適宜注ぎ込む。溶湯21
は貯湯容器4内において不図示の加熱装置によって加熱
される。
The melting furnace 3 can be tilted, and the molten metal 21 is appropriately poured into the hot water storage container 4 via the funnel 6. Molten 21
Is heated in the hot water storage container 4 by a heating device (not shown).

【0069】貯湯容器4の出湯ノズル5は、溶解室1と
急冷室2との隔壁に配置され、貯湯容器4内の溶湯21
を下方に位置する冷却ロール7の表面に流下させる。出
湯ノズル5のオリフィス径は、例えば0.5〜2.0m
mである。溶湯21の粘性が大きい場合、溶湯21は出
湯ノズル5内を流れにくくなるが、本実施形態では急冷
室2を溶解室1よりも低い圧力状態に保持するため、溶
解室1と急冷室2との間に圧力差が形成され、溶湯21
の出湯がスムーズに実行される。
The tapping nozzle 5 of the hot water storage container 4 is disposed on the partition wall between the melting chamber 1 and the quenching chamber 2,
Flow down to the surface of the cooling roll 7 located below. The orifice diameter of the tapping nozzle 5 is, for example, 0.5 to 2.0 m.
m. When the viscosity of the molten metal 21 is large, the molten metal 21 does not easily flow in the tapping nozzle 5. However, in this embodiment, since the quenching chamber 2 is maintained at a lower pressure state than the melting chamber 1, the melting chamber 1 and the quenching chamber 2 A pressure difference is formed between the
The hot water is run smoothly.

【0070】冷却ロール7の表面は例えばクロムめっき
層で覆われており、冷却ロール7の直径は例えば300
〜500mmである。冷却ロール7内に設けた水冷装置
の水冷能力は、単位時間あたりの凝固潜熱と出湯量とに
応じて算出し、調節される。
The surface of the cooling roll 7 is covered with, for example, a chrome plating layer, and the diameter of the cooling roll 7 is, for example, 300 mm.
500500 mm. The water cooling capacity of the water cooling device provided in the cooling roll 7 is calculated and adjusted according to the solidification latent heat and the amount of hot water per unit time.

【0071】図2に示す本装置によれば、例えば合計2
0kgの原料合金を15〜30分間で急冷凝固させるこ
とができる。こうして形成した合金は、破断前において
は、厚さ:70〜150μm、幅:1.5〜6mmの合
金薄帯(合金リボン)22であるが、破断装置10によ
って長さ2〜150mm程度の合金薄片23に破砕され
たのち、回収機構部9によって回収される。図示してい
る装置例では、回収機構部9に圧縮機11を備え付けて
おり、それによって薄片23を圧縮することができる。
According to the present apparatus shown in FIG.
0 kg of the raw material alloy can be rapidly solidified in 15 to 30 minutes. The alloy thus formed is an alloy ribbon (alloy ribbon) 22 having a thickness of 70 to 150 μm and a width of 1.5 to 6 mm before breaking, but the alloy having a length of about 2 to 150 mm by the breaking device 10. After being crushed into thin pieces 23, they are collected by the collection mechanism 9. In the illustrated device example, the recovery mechanism 9 is provided with the compressor 11, so that the thin section 23 can be compressed.

【0072】次に、図2の装置を用いた原料合金の製造
方法を説明する。
Next, a method for producing a raw material alloy using the apparatus shown in FIG. 2 will be described.

【0073】まず、一般式がFe100-x-yxy、Fe
100-x-y-zxyCoz、Fe100-x-y-uxyu、また
はFe100-x-y-z-uxyCozuの何れかで表される
ナノコンポジット磁石用合金の溶湯21を作製し、溶解
室1の貯湯容器4に貯える。ここで、R、M、組成比
x、y、zおよびuの範囲などは、前述した通りであ
る。
[0073] First, the general formula Fe 100-xy R x B y , Fe
100-xyz R x B y Co z, Fe 100-xyu R x B y M u, or Fe 100-xyzu R x B y Co z M nanocomposite magnet alloy melt 21 represented by any one of u It is prepared and stored in the hot water storage container 4 of the melting chamber 1. Here, the ranges of R and M and the composition ratios x, y, z and u are as described above.

【0074】次に、この溶湯21は出湯ノズル5から減
圧Ar雰囲気中の水冷ロール7上に出湯され、水冷ロー
ル7との接触によって急冷され、凝固する。急冷凝固方
法としては、冷却速度の高精度の制御が可能な方法を用
いる必要があり、本実施形態では液体急冷法の一つであ
る片ロール法を用いている。
Next, the melt 21 is discharged from the tapping nozzle 5 onto the water-cooled roll 7 in a reduced-pressure Ar atmosphere, rapidly cooled by contact with the water-cooled roll 7, and solidified. As the rapid solidification method, it is necessary to use a method capable of controlling the cooling rate with high precision. In the present embodiment, a single roll method, which is one of the liquid rapid cooling methods, is used.

【0075】本実施形態では、溶湯21の冷却凝固に際
して、冷却速度を5×104〜5×106K/秒とする。
この冷却速度で合金の温度を△T1だけ低い温度に低下
させる。急冷前の合金溶湯21の温度は融点Tmに近い
温度(例えば1200〜1300℃)にあるため、合金
の温度は冷却ロール7上でTmから(Tm−△T1)に
まで低下する。本願発明者の実験によれば、最終的な磁
石特性を向上させるという観点から△T1は400〜8
00℃の範囲内にあることが好ましい。
In the present embodiment, at the time of cooling and solidifying the molten metal 21, the cooling rate is set to 5 × 10 4 to 5 × 10 6 K / sec.
At this cooling rate, the temperature of the alloy is reduced to a temperature lower by ΔT1. Since the temperature of the molten alloy 21 before quenching is at a temperature close to the melting point Tm (for example, 1200 to 1300 ° C.), the temperature of the alloy decreases from Tm to (Tm−ΔT1) on the cooling roll 7. According to the experiment of the inventor of the present application, ΔT1 is 400 to 8 from the viewpoint of improving the final magnet properties.
It is preferably in the range of 00 ° C.

【0076】合金の溶湯21が冷却ロール7によって冷
却される時間は、回転する冷却ロール7の外周表面ら合
金が接触してから離れるまでの時間に相当し、本実施形
態の場合は0.5〜2ミリ秒である。その間に、合金の
温度は更に△T2だけ低下し、凝固する。その後、凝固
した合金は冷却ロール7から離れ、不活性雰囲気中を飛
行する。合金は薄帯状で飛行している間に雰囲気ガスに
熱を奪われる結果、その温度は(Tm−△T1−△T
2)に低下する。△T2は、装置のサイズや雰囲気ガス
の圧力によって変化するが、約100℃またはそれ以上
である。
The time during which the molten alloy 21 is cooled by the cooling roll 7 corresponds to the time from the contact of the alloy with the outer peripheral surface of the rotating cooling roll 7 until the alloy is separated, and in the case of the present embodiment, 0.5. ~ 2 ms. Meanwhile, the temperature of the alloy further decreases by ΔT2 and solidifies. Thereafter, the solidified alloy leaves the cooling roll 7 and flies in an inert atmosphere. The alloy is deprived of heat by the atmospheric gas while flying in the form of a ribbon, so that its temperature becomes (Tm- △ T1- △ T).
2). ΔT2 varies depending on the size of the apparatus and the pressure of the atmosphere gas, but is about 100 ° C. or more.

【0077】本実施形態では、合金薄帯22の温度が
(Tm−△T1−△T2)になった段階で装置内で速や
かに破砕工程を実行し、その場で合金薄片23を作製す
る。そのため、(Tm−△T1−△T2)が合金のガラ
ス化温度Tgよりも低くなるように(△T1+△T2)
の大きさを調整することが好ましい。もし、(Tm−△
T1−△T2)≧Tgであれば、合金が軟化した状態に
あり、その破断が困難になるからである。凝固合金の破
断・粉砕工程を他の装置で別途実行する場合は、合金温
度が室温程度に低下するため、(△T1+△T2)の大
きさを考慮する必要はない。
In this embodiment, when the temperature of the alloy ribbon 22 reaches (Tm- △ T1- △ T2), the crushing step is immediately performed in the apparatus, and the alloy flakes 23 are produced on the spot. Therefore, (△ T1 + △ T2) is set so that (Tm- △ T1- △ T2) becomes lower than the vitrification temperature Tg of the alloy.
Is preferably adjusted. If (Tm- △
If (T1- △ T2) ≧ Tg, the alloy is in a softened state, and it is difficult to break the alloy. When the fracture / crushing step of the solidified alloy is separately performed by another device, the alloy temperature drops to about room temperature, and therefore, it is not necessary to consider the size of (ΔT1 + ΔT2).

【0078】なお、急冷室2内の絶対圧力は、真空〜5
0kPaの範囲内に設定することが好ましく、2〜10
kPaの範囲内に設定することが更に好ましい。このよ
うな減圧雰囲気状態で溶湯21を冷却ローラ7上に流下
すれば、溶湯21とローラ7の表面との間に雰囲気ガス
がまき込まれるおそれがなくなり、溶湯21の冷却速度
を従来より低くしても、冷却状態が均一化され、表面形
状および組織構成に優れた合金薄帯22が得られるから
である。
The absolute pressure in the quenching chamber 2 is from vacuum to 5
It is preferable to set within the range of 0 kPa,
It is more preferable to set it in the range of kPa. If the molten metal 21 flows down onto the cooling roller 7 in such a decompressed atmosphere state, there is no danger that ambient gas will be spilled between the molten metal 21 and the surface of the roller 7, and the cooling rate of the molten metal 21 can be made lower than before. Even in this case, the cooling state is made uniform, and the alloy ribbon 22 excellent in surface shape and structure can be obtained.

【0079】また、本実施形態のように、急冷凝固工程
に引き続いて破砕装置による凝固合金の破砕工程を速や
かに実行すれば、長い合金リボンとして冷却ロールから
吐き出された急冷合金を比較的に狭い空間内でコンパク
トに回収することができる。急冷凝固装置と破砕装置と
を別構成にすると、いったん急冷合金を長い薄帯とし
て、かさばった状態で収納する必要が生じる。
Further, as in the present embodiment, if the crushing step of the solidified alloy by the crushing device is performed immediately after the quenching and solidifying step, the quenched alloy discharged from the cooling roll as a long alloy ribbon is relatively narrow. It can be collected compactly in space. When the quenching and solidifying device and the crushing device are configured separately, it is necessary to temporarily store the quenched alloy as a long ribbon in a bulky state.

【0080】破断装置によって破砕された合金薄片を公
知の機械的粉砕装置によって更に粉砕すれば、熱処理工
程やその後の成形工程に適した大きさの合金粉末を作製
することができる。本実施形態では、パワーミル装置で
約850μm以下となるまで合金の粗粉砕を行った後、
ピンディスクミル装置によって粒度が約150μmとな
るまで粉砕する。
If the alloy flakes crushed by the breaking device are further crushed by a known mechanical crushing device, an alloy powder having a size suitable for the heat treatment step and the subsequent forming step can be produced. In the present embodiment, after the alloy is roughly pulverized to about 850 μm or less with a power mill device,
Pulverize with a pin disk mill until the particle size becomes about 150 μm.

【0081】[ナノコンポジット磁石粉末の製造方法]
以下に、図3を参照しながら、上記原料合金粉末に対し
て行う熱処理方法を説明する。
[Production Method of Nanocomposite Magnet Powder]
Hereinafter, a heat treatment method performed on the raw material alloy powder will be described with reference to FIG.

【0082】図3は、フープベルトを用いた粉末焼成炉
装置を示している。この装置は、本体28によって回転
可能に指示された回転ロール24および25と、それら
の回転ロール24および25の回転によって一方向に所
定速度で駆動されるフープベルト26とを備えている。
原料合金の粉末はフープベルト26上の原料フィード位
置Aに供給され、図中左方に運搬される。フープベルト
26上に供給された粉末は、摺切板27によって均さ
れ、それによって粉末の高さが一定レベル以下(例えば
高さ2〜4mm)に調整される。その後、粉末は金属チ
ューブに囲まれた加熱ゾーンに入り、そこで微結晶化の
ための熱処理を受ける。加熱ゾーン(例えば長さ110
0mm)内には、例えば3ゾーンにわけて不図示のヒー
タが配置されている(1ゾーンの長さは例えば300m
m)。粉末は加熱ゾーン内を移動しながら、熱処理を受
けることになる。加熱ゾーンの後段には、例えば長さ8
00mmの冷却ゾーンCが存在し、粉末は水冷された金
属筒内を通過することによって冷却される。冷却された
粉末は、回転ローラ25の左下方で不図示の回収装置に
よって回収される。
FIG. 3 shows a powder firing furnace apparatus using a hoop belt. The apparatus includes rotating rolls 24 and 25 instructed to be rotatable by a main body 28, and a hoop belt 26 driven at a predetermined speed in one direction by rotation of the rotating rolls 24 and 25.
The powder of the raw material alloy is supplied to the raw material feed position A on the hoop belt 26, and is conveyed to the left in the figure. The powder supplied on the hoop belt 26 is leveled by a sliding plate 27, whereby the height of the powder is adjusted to a certain level or less (for example, a height of 2 to 4 mm). Thereafter, the powder enters a heating zone surrounded by a metal tube, where it undergoes a heat treatment for microcrystallization. Heating zone (eg length 110
0 mm), a heater (not shown) is arranged in, for example, three zones (the length of one zone is, for example, 300 m).
m). The powder undergoes a heat treatment while moving in the heating zone. After the heating zone, for example, a length of 8
There is a cooling zone C of 00 mm and the powder is cooled by passing through a water-cooled metal cylinder. The cooled powder is collected by a collecting device (not shown) at the lower left of the rotating roller 25.

【0083】この熱処理装置によれば、与えられた加熱
ゾーンの長さに対して、フープベルト26の移動速度を
調整することによって熱処理工程を制御することができ
る。
According to this heat treatment apparatus, the heat treatment step can be controlled by adjusting the moving speed of the hoop belt 26 for a given length of the heating zone.

【0084】熱処理工程としては、例えば、昇温レート
100〜150℃/分にて熱処理温度590〜700℃
にまで上昇させ、その状態を5〜15分程度のあいだ保
持すればよい。その後、合金温度を降温レート100〜
150℃/分にて室温レベルまで低下させる。
As the heat treatment step, for example, a heat treatment temperature of 590 to 700 ° C. at a rate of 100 to 150 ° C./min.
, And hold that state for about 5 to 15 minutes. After that, the alloy temperature is lowered to a rate of 100-
Reduce to room temperature level at 150 ° C./min.

【0085】なお、熱処理の処理粉末量を増大させるに
は、フープベルト26の幅を広くし、フープベルト26
の単位長さ当たりの粉末供給量を大きくする一方、加熱
ゾーンの長さを長くし、回転ローラ24および25の回
転周速度を早くすればよい。本発明による合金粉末によ
れば、熱処理に際して急激に大きな結晶化反応熱が生成
されないため、熱処理工程における合金粉末の温度制御
が容易である。その結果、粉末供給量を増加しても、安
定した磁気特性を持つ磁石粉末を作製できる。
In order to increase the amount of powder to be treated in the heat treatment, the width of the hoop belt 26 should be increased,
It is sufficient to increase the length of the heating zone and increase the peripheral speed of rotation of the rotating rollers 24 and 25 while increasing the amount of powder supplied per unit length. According to the alloy powder according to the present invention, since a large heat of crystallization reaction is not generated suddenly during the heat treatment, it is easy to control the temperature of the alloy powder in the heat treatment step. As a result, a magnet powder having stable magnetic properties can be produced even if the amount of supplied powder is increased.

【0086】上記熱処理装置による熱処理を受けた原料
粉末は、前述したように微結晶化し、ナノコンポジット
磁石としての特性を発揮できるようになる。こうして、
熱処理前においては金属ガラス状態にあり、硬質磁性材
料としての特性を示さなかった原料合金粉末が、熱処理
によって磁気特性に優れたナノコンポジット磁石合金粉
末に変化する。
[0086] The raw material powder that has been heat-treated by the heat treatment apparatus is microcrystallized as described above, and can exhibit properties as a nanocomposite magnet. Thus,
Before the heat treatment, the raw material alloy powder, which is in a metallic glass state and does not show the properties as a hard magnetic material, changes to a nanocomposite magnet alloy powder having excellent magnetic properties by the heat treatment.

【0087】[磁石の製造方法]以下に、上記ナノコン
ポジット磁石合金粉末から磁石を製造する方法を説明す
る。
[Method of Manufacturing Magnet] A method of manufacturing a magnet from the above nanocomposite magnet alloy powder will be described below.

【0088】まず、前述のようにして得られたナノコン
ポジット磁石合金粉末にエポキシ樹脂からなるバインダ
ーと添加剤とを加え、混練することによってコンパウン
ドを作製する。次に、コンパウドの所望形状の成形空間
を持つ成形装置によってプレス成形した後、加熱硬化工
程、洗浄工程、コーティング工程、検査工程、着磁工程
を経て、最終的なボンド磁石を得ることができる。
First, a compound made by adding a binder made of an epoxy resin and an additive to the nanocomposite magnet alloy powder obtained as described above and kneading it is prepared. Next, after the compound is press-molded by a molding apparatus having a molding space of a desired shape, a final bonded magnet can be obtained through a heat curing step, a washing step, a coating step, an inspection step, and a magnetization step.

【0089】成形加工は、上述の圧縮成形に限定される
わけではなく、公知の押出成形、射出成形、または圧延
成形によってもよい。磁石粉末は、採用する成形法の種
類に応じてブラスチック樹脂やゴムと混練されることに
なる。
The molding process is not limited to the above-mentioned compression molding, but may be a known extrusion molding, injection molding or rolling molding. The magnet powder is kneaded with a plastic resin or rubber depending on the type of molding method to be employed.

【0090】なお、射出成形による場合、樹脂として広
く使用されているポリイミドやナイロンの他、PPSの
ように高軟化点樹脂を使用することができる。これは、
本発明の磁石粉末が低希土類合金から形成されているた
め、酸化されにくく、比較的に高い温度で射出成形を行
っても磁石特性が劣化しないからである。
In the case of injection molding, a resin having a high softening point such as PPS can be used in addition to polyimide and nylon widely used as resins. this is,
This is because the magnet powder of the present invention is formed from a low-rare-earth alloy, so that it is not easily oxidized, and magnet characteristics do not deteriorate even when injection molding is performed at a relatively high temperature.

【0091】また、本発明の磁石は酸化されにくいた
め、最終的な磁石表面を樹脂膜でコートする必要もな
い。従って、例えば、複雑な形状のスロットを持つ部品
のスロット内に射出成形によって本発明の磁石粉末およ
び溶融樹脂を圧入し、それによって複雑な形状の磁石を
一体的に備えた部品を製造することも可能にある。
Since the magnet of the present invention is hardly oxidized, it is not necessary to coat the final magnet surface with a resin film. Therefore, for example, it is also possible to press-fit the magnet powder and the molten resin of the present invention into a slot of a component having a slot having a complicated shape by injection molding, thereby manufacturing a component integrally provided with a magnet having a complicated shape. It is possible.

【0092】[モータ]次に、このようにして製造した
磁石を備えたモータの実施形態を説明する。
[Motor] Next, an embodiment of a motor provided with the magnet thus manufactured will be described.

【0093】本実施形態のモータは、PM(Permanent
Magnet)型モータであり、前述の製造方法によって作製
したボンド磁石を一体型ロータのスプリング磁石として
用いる。
The motor of the present embodiment has a PM (Permanent
Magnet) type motor, in which the bond magnet produced by the above-described manufacturing method is used as a spring magnet of the integrated rotor.

【0094】なお、本発明の磁石は、この種のモータ以
外にも、他の種類のモータやアクチュエータに好適に用
いられることは言うまでもない。
It goes without saying that the magnet of the present invention can be suitably used for other types of motors and actuators besides this type of motor.

【0095】以下に、本発明の実施例および比較例を説
明する。
Hereinafter, examples of the present invention and comparative examples will be described.

【0096】[実施例と比較例]本実施例では、絶対圧
力が50kPa以下のアルゴン雰囲気中で前述の急冷凝
固工程を行った。冷却ロールとしては、厚さ5〜15μ
mのクロムめっき層で覆われた銅合金製ロール(直径:
350mm)を用いた。その銅合金製ロールを10m/
秒の周速度で回転しながら、その外周表面上に原料合金
の溶湯を流下し、急冷凝固させた。溶湯の温度は輻射温
度計で測定したところ、1300℃であった。溶湯は、
オリフィスから毎秒10〜20gのレートで直径1.3
〜1.5mmにして落下させた。
[Examples and Comparative Examples] In this example, the above-mentioned rapid solidification step was performed in an argon atmosphere having an absolute pressure of 50 kPa or less. As cooling roll, thickness 5-15μ
Roll made of copper alloy (diameter:
350 mm). 10m /
While rotating at a peripheral speed of seconds, the molten metal of the raw material alloy was allowed to flow down on the outer peripheral surface thereof, and was rapidly solidified. The temperature of the molten metal was 1300 ° C. as measured with a radiation thermometer. The molten metal
1.3 diameter from the orifice at a rate of 10-20 g / s
に し て 1.5 mm and dropped.

【0097】図4は、保磁力および残留磁束密度が結晶
化熱処理の温度にどのように依存するかを示すグラフで
ある。このグラフで、黒丸印は、1.3kPaのAr雰
囲気中においてロール周速度9m/秒で急冷凝固した場
合(実施例1)、×印は、50kPaのAr雰囲気中に
おいてロール周速度9m/秒で急冷凝固した場合(実施
例2)、白丸印は、常圧のAr雰囲気中においてロール
周速度20m/秒で急冷凝固した場合(比較例)につい
てのデータを示している。
FIG. 4 is a graph showing how the coercive force and the residual magnetic flux density depend on the temperature of the crystallization heat treatment. In this graph, the black circles indicate that the solidification was rapid-solidified at a roll peripheral speed of 9 m / sec in an Ar atmosphere of 1.3 kPa (Example 1), and the x symbols indicate that the roll peripheral speed was 9 m / sec in an Ar atmosphere of 50 kPa. In the case of rapid solidification (Example 2), white circles indicate data in the case of rapid solidification at a roll peripheral speed of 20 m / sec in a normal pressure Ar atmosphere (Comparative Example).

【0098】図4からわかるように、実施例1および実
施例2では、広い温度範囲にわたって比較例よりも優れ
た磁気特性が得られている。
As can be seen from FIG. 4, in Examples 1 and 2, superior magnetic properties were obtained over the comparative example over a wide temperature range.

【0099】図5は、保磁力および残留磁束密度が単位
時間あたりの処理量にどのように依存するかを示すグラ
フである。このグラフで、黒丸印は、1.3kPaのA
r雰囲気中においてロール周速度9m/秒で急冷凝固し
た場合(実施例1)、黒四角印は、常圧のAr雰囲気中
においてロール周速度20m/秒で急冷凝固した場合
(比較例)についてのデータを示している。
FIG. 5 is a graph showing how the coercive force and the residual magnetic flux density depend on the throughput per unit time. In this graph, black circles indicate A of 1.3 kPa.
In the case of rapid solidification at a roll peripheral speed of 9 m / sec in an r atmosphere (Example 1), a black square indicates the case of rapid solidification at a roll peripheral speed of 20 m / sec in a normal pressure Ar atmosphere (comparative example). Shows the data.

【0100】図5からわかるように、実施例1では、比
較例よりも大きな処理量で優れた磁気特性が得られてい
る。
As can be seen from FIG. 5, in Example 1, excellent magnetic characteristics were obtained with a larger throughput than in the comparative example.

【0101】[組成限定理由]最後に、Fe3B/Nd2
Fe14B系ナノコンポジット磁石のための原料合金組成
の限定理由を説明する。
[Reason for Limiting Composition] Finally, Fe 3 B / Nd 2
The reasons for limiting the raw material alloy composition for the Fe 14 B-based nanocomposite magnet will be described.

【0102】希土類元素Rは、ハード磁性相であるR2
Fe14Bに必須の元素である。本発明でのRは、Prお
よびNdの一方または両方の元素を90原子%以上含有
し、残部が他のランタン系列元素またはYの一種以上の
元素を0%以上10%未満含有する。PrおよびNdの
何れか一方の元素は、一軸結晶磁気異方性を持つR2
14Bを生成するために不可欠である。PrおよびNd
以外の希土類元素は、適宜任意に選択される。Rの組成
比は、2原子%を下回ると保磁力発生の効果が少なすぎ
るので好ましくない。一方、Rの組成比が6原子%を超
えると、Fe3B相およびNd2Fe14B相が生成され
ず、α−Fe相が主相となってしまうため、保磁力が著
しく低下してしまうことになる。以上のことから、Rの
組成比xについては、2≦x≦6であることが好まし
い。
The rare earth element R is composed of the hard magnetic phase R 2
It is an essential element for Fe 14 B. R in the present invention contains one or both elements of Pr and Nd in an amount of 90 atomic% or more, and the balance contains other lanthanum series elements or one or more elements of Y in an amount of 0% or more and less than 10%. One of the elements Pr and Nd is R 2 F having uniaxial crystal magnetic anisotropy.
essential to produce e 14 B. Pr and Nd
The rare earth elements other than are appropriately selected arbitrarily. If the composition ratio of R is less than 2 atomic%, the effect of generating a coercive force is too small, which is not preferable. On the other hand, if the composition ratio of R exceeds 6 atomic%, the Fe 3 B phase and the Nd 2 Fe 14 B phase are not generated, and the α-Fe phase becomes the main phase. Will be lost. From the above, it is preferable that the composition ratio x of R satisfy 2 ≦ x ≦ 6.

【0103】Bは、ソフト磁性相であるFe3Bおよび
ハード磁性相であるR2Fe14Bの両方にとって必須の
元素である。Bの組成比yが16〜20原子%の範囲か
ら外れると所要の保磁力が発揮されないため、Bの組成
比yについては16≦y≦20であることが好ましい。
更に、Bがこの組成範囲を外れると、融点が上昇し、溶
解温度および貯湯容器の保温温度を高める必要が生じ、
また、非晶質生成能も低下するので所望の急冷合金組織
が得られにくくなる。
B is an essential element for both the soft magnetic phase Fe 3 B and the hard magnetic phase R 2 Fe 14 B. If the composition ratio y of B is out of the range of 16 to 20 at%, the required coercive force is not exerted. Therefore, the composition ratio y of B is preferably 16 ≦ y ≦ 20.
Further, when B is out of this composition range, the melting point rises, and it becomes necessary to increase the melting temperature and the heat retaining temperature of the hot water storage container,
In addition, since the ability to form an amorphous phase is also reduced, it is difficult to obtain a desired rapidly cooled alloy structure.

【0104】Coは、キュリー温度を向上させることに
よって磁気特性の温度変化依存性を減少させ、その結
果、磁気特性を安定化させるという機能を持つ。また、
合金溶湯の粘性を改善するという機能もあり、溶湯流下
レートの安定化にも寄与する。Coの添加割合が0.0
2原子%を下回ると上記機能が充分に発揮されず、7原
子%を超えると磁化特性が低下し始める。Coの添加
は、これらの機能を発揮させたい場合に行えば良く、本
発明の効果を得る上でCoの添加が不可欠であるわけで
はない。Coを添加する場合は、上述の理由から、その
組成比zについて0.2≦z≦7が成立することが好ま
しい。
Co has the function of reducing the temperature change dependence of the magnetic characteristics by improving the Curie temperature, thereby stabilizing the magnetic characteristics. Also,
It also has the function of improving the viscosity of the molten alloy and contributes to the stabilization of the flow rate of the molten metal. Co addition ratio is 0.0
If the amount is less than 2 atomic%, the above function is not sufficiently exhibited, and if it exceeds 7 atomic%, the magnetization characteristics start to deteriorate. The addition of Co may be performed when it is desired to exhibit these functions, and the addition of Co is not indispensable for obtaining the effects of the present invention. When Co is added, it is preferable that 0.2 ≦ z ≦ 7 is satisfied for the composition ratio z for the above-described reason.

【0105】Mは、保磁力をできるだけ増加させたい場
合などに添加する。Mの添加割合が0.01原子%を下
回ると、保磁力増加が充分に観察されず、Mの添加割合
が7原子%を超えると、磁化が低下する。従って、Mを
添加する場合は、その組成比uについて、0.1≦z≦
7が成立することが好ましい。Mの中で、Crは保磁力
増加の他に耐食性向上の効果も発揮する。また、Cu、
Au、Agは結晶化熱処理工程での適正温度範囲を拡大
する効果がある。
M is added when it is desired to increase the coercive force as much as possible. When the addition ratio of M is less than 0.01 at%, the increase in coercive force is not sufficiently observed, and when the addition ratio of M exceeds 7 at%, the magnetization decreases. Therefore, when M is added, for the composition ratio u, 0.1 ≦ z ≦
7 is preferably satisfied. Among M, Cr exerts an effect of improving corrosion resistance in addition to an increase in coercive force. Also, Cu,
Au and Ag have the effect of expanding the appropriate temperature range in the crystallization heat treatment step.

【0106】[Fe系急冷凝固合金の製造方法]片ロー
ル法によって常圧下でFe系急冷凝固合金を製造する場
合でも、やはり雰囲気ガスの巻き込みによって冷却ロー
ルと合金との間で密着性が低下し、その結果、冷却速度
が合金リボンの部位によって不均一になるとい問題が生
じる。全てが結晶質の合金リボンや全てが実質的に非晶
質であるようなFe系急冷凝固合金を製造する場合に比
較して、部分的に結晶相を含むようなFe系急冷凝固合
金を製造する場合は、比較的に遅い冷却速度を高い精度
で所定範囲内に制御する必要がある。そのような場合
に、常圧下では図1(a)に示したような問題が生じう
る。
[Manufacturing method of Fe-based rapidly solidified alloy] Even when an Fe-based rapidly solidified alloy is manufactured under normal pressure by the one-roll method, the adhesion between the cooling roll and the alloy is reduced due to the entrainment of the atmosphere gas. As a result, there arises a problem that the cooling rate becomes non-uniform depending on the portion of the alloy ribbon. Produces a rapidly solidified Fe-based alloy that partially contains a crystalline phase, compared to the case of producing an alloy-based ribbon that is entirely crystalline or an Fe-based rapidly solidified alloy that is substantially all amorphous. In this case, it is necessary to control a relatively slow cooling rate within a predetermined range with high accuracy. In such a case, a problem as shown in FIG. 1A may occur under normal pressure.

【0107】従って、本発明は、一般式がFe100-x-y
xy、Fe100-x-y-zxyCoz、Fe100-x-y-ux
yu、またはFe100-x-y-z-uxyCozuで表さ
れるナノコンポジット磁石用原料合金に適用する場合に
顕著な効果を発揮するものではあるが、結晶質相が全体
の10%以下の状態にあるようなFe系急冷凝固合金を
製造する場合にも有効である。そのようなFe系急冷凝
固合金は、その後の熱処理によって結晶化され、均一な
金属組織を再現性良く発現することが可能になる。ま
た、巻き込みの影響は冷却ロールの周速度を低減する場
合に顕著となる傾向があるため、常圧雰囲気中ではロー
ル周速度を低減しにくかった。一般に、ロール周速度が
遅いほど、冷却ロールの劣化が遅くなるため、本発明に
よれば冷却ロールを高い信頼性のもとで長期間使用でき
るという利点も生まれる。
Therefore, according to the present invention, the general formula is Fe 100-xy
R x B y, Fe 100- xyz R x B y Co z, Fe 100-xyu R x
There is intended to exert a remarkable effect when applied to B y M u or Fe 100-xyzu R x B y Co z M u in the material alloy for a nanocomposite magnet represented, but, the crystalline phase the whole This is also effective when producing an Fe-based rapidly solidified alloy in a state of 10% or less. Such an Fe-based rapidly solidified alloy is crystallized by a subsequent heat treatment, so that a uniform metal structure can be expressed with good reproducibility. In addition, the influence of entanglement tends to be significant when the peripheral speed of the cooling roll is reduced, so that it is difficult to reduce the peripheral speed of the roll in a normal pressure atmosphere. Generally, the lower the roll peripheral speed, the slower the deterioration of the cooling roll. Therefore, according to the present invention, there is also an advantage that the cooling roll can be used for a long time with high reliability.

【0108】なお、ここでのFe系急冷凝固合金として
は、例えば、Nd13Fe825、Fe74Cu1Nb3Si
166、Fe91Zr72、Fe91Hf72等が含まれ
る。
The Fe-based rapidly solidified alloy is, for example, Nd 13 Fe 82 B 5 , Fe 74 Cu 1 Nb 3 Si
16 B 6 , Fe 91 Zr 7 B 2 , Fe 91 Hf 7 B 2 and the like are included.

【0109】[0109]

【発明の効果】本発明によれば、減圧雰囲気によって冷
却ロールと溶湯との密着性を向上させるため、均一な冷
却が実現する。そのため、所望の金属ガラス状の合金が
得られ、熱処理後の磁気特性が向上する。また、Fe3
B/Nd2Fe14B系ナノコンポジット磁石を形成する
ための結晶化反応熱が広い温度範囲に分散し、大きな結
晶化反応熱が一度に放出されることなく、微結晶化を制
御性良く実行させることができる結果、磁石特性を劣化
させることなく、熱処理工程での原料粉末処理量を向上
させることができる。
According to the present invention, uniform cooling is realized because the adhesion between the cooling roll and the molten metal is improved by the reduced pressure atmosphere. Therefore, a desired metallic glass-like alloy is obtained, and the magnetic properties after the heat treatment are improved. In addition, Fe 3
The heat of crystallization for forming the B / Nd 2 Fe 14 B-based nanocomposite magnet is dispersed in a wide temperature range, and the microcrystallization is performed with good controllability without releasing a large heat of crystallization at once. As a result, the throughput of the raw material powder in the heat treatment step can be improved without deteriorating the magnet characteristics.

【0110】Fe3Bの結晶化に必要な結晶核が原料合
金中に高密度で存在し、かつFe相が少ないため、磁石
化熱処理によって微細かつ均一な金属組織を形成するこ
とができ、高い磁石特性の発現を可能にする。
Since the crystal nuclei necessary for crystallization of Fe 3 B are present in the raw material alloy at high density and the Fe phase is small, a fine and uniform metal structure can be formed by the heat treatment with magnetization. Enables the development of magnet properties.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】(a)および(b)は、片ロール法を用い、従
来のように常圧雰囲気中で上記合金を急冷凝固した場合
に得られる合金リボンの模式断面図であり、(c)およ
び(d)は、それぞれ、(a)および(b)に対応する
図面であり、急冷凝固を減圧雰囲気中で行った場合に作
製される合金リボンの模式断面図である。
1 (a) and 1 (b) are schematic cross-sectional views of an alloy ribbon obtained when the above alloy is rapidly solidified in a normal pressure atmosphere using a single roll method as in the past, and FIG. 1 (c). And (d) are drawings corresponding to (a) and (b), respectively, and are schematic cross-sectional views of an alloy ribbon produced when rapid solidification is performed in a reduced-pressure atmosphere.

【図2】(a)は、本発明によるナノコンポジット磁石
用原料合金を製造する方法に用いる装置の全体構成例を
示す断面図であり、(b)は急冷凝固が行われる部分の
拡大図である。
FIG. 2A is a cross-sectional view showing an example of an entire configuration of an apparatus used for a method for producing a raw material alloy for a nanocomposite magnet according to the present invention, and FIG. 2B is an enlarged view of a portion where rapid solidification is performed. is there.

【図3】本発明によるナノコンポジット磁石を製造する
方法に用いる熱処理装置の例を示す断面図である。
FIG. 3 is a cross-sectional view illustrating an example of a heat treatment apparatus used for a method of manufacturing a nanocomposite magnet according to the present invention.

【図4】保磁力および残留磁束密度が結晶化熱処理の温
度にどのように依存するかを示すグラフである。
FIG. 4 is a graph showing how the coercive force and the residual magnetic flux density depend on the temperature of the crystallization heat treatment.

【図5】保磁力および残留磁束密度が単位時間あたりの
処理量にどのように依存するかを示すグラフである。
FIG. 5 is a graph showing how the coercive force and the residual magnetic flux density depend on the throughput per unit time.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1b、2b、8b、および9b 雰囲気ガス供給口 1a、2a、8a、および9a ガス排気口 1 溶解室 2 急冷室 3 溶解炉 4 貯湯容器 5 出湯ノズル 6 ロート 7 回転冷却ロール 10 破断機10 11 圧縮機 21 溶湯 22 合金薄帯 23 合金薄片 28 本体 24 回転ロール 25 回転ロール 26 フープベルト 27 摺切板 1b, 2b, 8b, and 9b Atmosphere gas supply ports 1a, 2a, 8a, and 9a Gas exhaust ports 1 Melting chamber 2 Quenching chamber 3 Melting furnace 4 Hot water storage tank 5 Hot water nozzle 6 Roth 7 Rotary cooling roll 10 Breaker 10 11 Compression Machine 21 Molten metal 22 Alloy thin strip 23 Alloy thin piece 28 Main body 24 Rotating roll 25 Rotating roll 26 Hoop belt 27 Sliding plate

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) H01F 41/02 H01F 1/06 A Fターム(参考) 4K018 AA27 CA50 KA45 5E040 AA04 AA19 BB04 BB05 BD00 CA01 HB07 HB11 HB15 HB17 HB19 NN01 NN17 NN18 5E062 CC05 CD04 CD05 CE01 CE04 CG02 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (51) Int.Cl. 7 Identification code FI Theme coat ゛ (Reference) H01F 41/02 H01F 1/06 A F term (Reference) 4K018 AA27 CA50 KA45 5E040 AA04 AA19 BB04 BB05 BD00 CA01 HB07 HB11 HB15 HB17 HB19 NN01 NN17 NN18 5E062 CC05 CD04 CD05 CE01 CE04 CG02

Claims (16)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 一般式がFe100-x-yxy、Fe
100-x-y-zxyCoz、Fe100-x-y-uxyu、また
はFe100-x-y-z-uxyCozuで表されるナノコン
ポジット磁石用原料合金であって、RはPrおよびNd
の一方または両方の元素を90原子%以上含有し、残部
が他のランタン系列元素またはYの一種以上の元素を0
%以上10%未満含有する希土類元素であり、MはA
l、Si、Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Ga、
Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Pt、Pb、Au
およびAgからなる群から選択された一種以上の元素で
あり、組成比x、y、zおよびuが、2≦x≦6、16
≦y≦20、0.2≦z≦7、および0.01≦u≦7
を満足するナノコンポジット磁石用原料合金を製造する
方法において、 冷却ロールを用いた液体急冷法によって前記原料合金の
溶湯を急冷凝固させる工程を包含し、 前記急冷凝固工程に際して、前記合金の急冷凝固を減圧
雰囲気中で実行し、それによって金属ガラス状態にある
急冷凝固合金を生成することを特徴とするナノコンポジ
ット磁石用原料合金の製造方法。
1. A general formula Fe 100-xy R x B y , Fe
100-xyz R x B y Co z, a Fe 100-xyu R x B y M u or Fe 100-xyzu R x B y Co z M raw material alloy for a nanocomposite magnet represented by u,, R is Pr and Nd
90% by atom or more, and the balance is 0% or more with other lanthanum series elements or one or more elements of Y.
% To less than 10%, and M is A
1, Si, Ti, V, Cr, Mn, Ni, Cu, Ga,
Zr, Nb, Mo, Hf, Ta, W, Pt, Pb, Au
And at least one element selected from the group consisting of Ag and Ag, wherein the composition ratio x, y, z and u is 2 ≦ x ≦ 6, 16
≦ y ≦ 20, 0.2 ≦ z ≦ 7, and 0.01 ≦ u ≦ 7
In the method for producing a raw material alloy for a nanocomposite magnet that satisfies the following, the method includes a step of rapidly solidifying a molten metal of the raw material alloy by a liquid quenching method using a cooling roll. A method for producing a raw alloy for a nanocomposite magnet, which is performed in a reduced-pressure atmosphere, thereby producing a rapidly solidified alloy in a metallic glass state.
【請求項2】 前記減圧雰囲気の絶対圧力が50kPa
以下であることを特徴とする請求項1に記載のナノコン
ポジット磁石用原料合金の製造方法。
2. An absolute pressure of the reduced pressure atmosphere is 50 kPa.
The method for producing a raw material alloy for a nanocomposite magnet according to claim 1, wherein:
【請求項3】 前記急冷凝固された原料合金から粉末を
作製する工程を更に包含する請求項1または2に記載の
ナノコンポジット磁石用原料合金の製造方法。
3. The method for producing a raw material alloy for a nanocomposite magnet according to claim 1, further comprising a step of producing a powder from the rapidly solidified raw material alloy.
【請求項4】 前記急冷凝固工程において、前記合金の
冷却速度を5×104〜5×106K/秒とし、急冷前の
合金の温度Tmから400〜800℃だけ低い温度に合
金の温度を低下させる請求項1から3の何れかひとつに
記載のナノコンポジット磁石用原料合金の製造方法。
4. In the rapid solidification step, a cooling rate of the alloy is set to 5 × 10 4 to 5 × 10 6 K / sec, and the temperature of the alloy is lowered by 400 to 800 ° C. from the temperature Tm of the alloy before quenching. The method for producing a raw material alloy for a nanocomposite magnet according to any one of claims 1 to 3, wherein the raw material alloy is reduced.
【請求項5】 一般式がFe100-x-yxy、Fe
100-x-y-zxyCoz、Fe100-x-y-uxyu、また
はFe100-x-y-z-uxyCozuで表されるナノコン
ポジット磁石用合金であって、RはPrおよびNdの一
方または両方の元素を90原子%以上含有し、残部が他
のランタン系列元素またはYの一種以上の元素を0%以
上10%未満含有する希土類元素であり、MはAl、S
i、Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Ga、Zr、
Nb、Mo、Hf、Ta、W、Pt、Pb、Auおよび
Agからなる群から選択された一種以上の元素であり、
組成比x、y、zおよびuが、2≦x≦6、16≦y≦
20、0.2≦z≦7、および0.01≦u≦7を満足
するナノコンポジット磁石用原料合金の粉末を用意する
工程と、 前記ナノコンポジット磁石用原料合金の粉末に対して熱
処理を施し、それによって、Fe3B化合物およびFe
−R−B系化合物の結晶化を実行する工程とを包含する
ナノコンポジット磁石粉末の製造方法であって、 前記ナノコンポジット磁石用原料合金の粉末を用意する
工程は、 前記原料合金の溶湯を冷却ロールを用いた液体急冷法に
よって減圧雰囲気中で急冷凝固させ、金属ガラス状態に
ある急冷凝固合金を生成する工程と、 前記急冷凝固合金から前記粉末を作製する工程と、を包
含することを特徴とするナノコンポジット磁石粉末の製
造方法。
Wherein general formula Fe 100-xy R x B y , Fe
100-xyz R x B y Co z, a Fe 100-xyu R x B y M u or Fe 100-xyzu R x B y Co z M u alloying nanocomposite magnet represented by,, R is Pr And Nd is a rare earth element containing at least 90 at% of at least one element and Nd, and the remainder is another lanthanum series element or a rare earth element containing at least one element of Y of at least 0% and less than 10%.
i, Ti, V, Cr, Mn, Ni, Cu, Ga, Zr,
One or more elements selected from the group consisting of Nb, Mo, Hf, Ta, W, Pt, Pb, Au and Ag;
When the composition ratios x, y, z and u are 2 ≦ x ≦ 6, 16 ≦ y ≦
A step of preparing a powder of a raw alloy for a nanocomposite magnet satisfying 20, 0.2 ≦ z ≦ 7, and 0.01 ≦ u ≦ 7; and performing a heat treatment on the powder of the raw alloy for a nanocomposite magnet. And thereby the Fe 3 B compound and Fe
Performing a crystallization of the RB-based compound, wherein the step of preparing a powder of the raw material alloy for the nanocomposite magnet comprises cooling the molten metal of the raw material alloy. A step of rapidly solidifying in a reduced pressure atmosphere by a liquid quenching method using a roll to produce a rapidly solidified alloy in a metallic glass state, and a step of producing the powder from the rapidly solidified alloy, Of producing nanocomposite magnet powder.
【請求項6】 前記減圧雰囲気の絶対圧力が50kPa
以下であることを特徴とする請求項5に記載のナノコン
ポジット磁石粉末の製造方法。
6. An absolute pressure of the reduced pressure atmosphere is 50 kPa.
The method for producing a nanocomposite magnet powder according to claim 5, wherein:
【請求項7】 前記急冷凝固工程において、前記合金の
冷却速度を5×104〜5×106K/秒とし、急冷前の
合金の温度Tmから400〜800℃だけ低い温度に合
金の温度を低下させる請求項5または6に記載のナノコ
ンポジット磁石粉末の製造方法。
7. In the rapid solidification step, the cooling rate of the alloy is set to 5 × 10 4 to 5 × 10 6 K / sec, and the temperature of the alloy is lowered by 400 to 800 ° C. from the temperature Tm of the alloy before quenching. 7. The method for producing a nanocomposite magnet powder according to claim 5, wherein
【請求項8】 一般式がFe100-x-yxy、Fe
100-x-y-zxyCoz、Fe100-x-y-uxyu、また
はFe100-x-y-z-uxyCozuで表されるナノコン
ポジット磁石用合金であって、RはPrおよびNdの一
方または両方の元素を90原子%以上含有し、残部が他
のランタン系列元素またはYの一種以上の元素を0%以
上10%未満含有する希土類元素であり、MはAl、S
i、Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Ga、Zr、
Nb、Mo、Hf、Ta、W、Pt、Pb、Auおよび
Agからなる群から選択された一種以上の元素であり、
組成比x、y、zおよびuが、2≦x≦6、16≦y≦
20、0.2≦z≦7.0、0.01≦u≦7を満足す
るナノコンポジット磁石用原料合金の粉末を用意する工
程と、 前記ナノコンポジット磁石用原料合金の粉末に対して熱
処理を施し、それによって、Fe3B化合物およびFe
−R−B系化合物の結晶化を実行する工程と、 前記熱処理後の原料合金の粉末を用いて成形体を形成す
る工程とを包含するナノコンポジット磁石の製造方法で
あって、 前記ナノコンポジット磁石用原料合金の粉末を用意する
工程は、 前記原料合金の溶湯を冷却ロールを用いた液体急冷法に
よって減圧雰囲気中で急冷凝固させる工程と、 前記急冷凝固された原料合金から前記粉末を作製する工
程とを包含するナノコンポジット磁石の製造方法。
8. A general formula Fe 100-xy R x B y , Fe
100-xyz R x B y Co z, a Fe 100-xyu R x B y M u or Fe 100-xyzu R x B y Co z M u alloying nanocomposite magnet represented by,, R is Pr And Nd is a rare earth element containing at least 90 at% of one or both elements, and the balance is another lanthanum series element or a rare earth element containing one or more elements of Y at 0% or more and less than 10%.
i, Ti, V, Cr, Mn, Ni, Cu, Ga, Zr,
One or more elements selected from the group consisting of Nb, Mo, Hf, Ta, W, Pt, Pb, Au and Ag;
When the composition ratios x, y, z, and u are 2 ≦ x ≦ 6, 16 ≦ y ≦
20, a step of preparing a powder of a raw material alloy for a nanocomposite magnet satisfying 0.2, z ≦ 7.0, and 0.01 ≦ u ≦ 7; and a heat treatment for the powder of the raw material alloy for a nanocomposite magnet. And thereby the Fe 3 B compound and Fe
A method for producing a nanocomposite magnet, comprising: a step of performing crystallization of an RB-based compound; and a step of forming a molded body using the raw material alloy powder after the heat treatment, wherein the nanocomposite magnet is provided. A step of preparing a powder of the raw material alloy for use; a step of rapidly solidifying a melt of the raw material alloy in a reduced-pressure atmosphere by a liquid quenching method using a cooling roll; and a step of producing the powder from the rapidly solidified raw alloy. A method for producing a nanocomposite magnet comprising:
【請求項9】 前記減圧雰囲気の絶対圧力は、50kP
a以下であることを特徴とする請求項8に記載のナノコ
ンポジット磁石の製造方法。
9. An absolute pressure of the reduced pressure atmosphere is 50 kP.
The method for producing a nanocomposite magnet according to claim 8, wherein a is equal to or less than a.
【請求項10】 前記急冷凝固工程において、前記合金
の冷却速度を5×104〜5×106K/秒とし、急冷前
の合金の温度Tmから400〜800℃だけ低い温度に
合金の温度を低下させる請求項8または9に記載のナノ
コンポジット磁石の製造方法。
10. In the rapid solidification step, the cooling rate of the alloy is set to 5 × 10 4 to 5 × 10 6 K / sec, and the temperature of the alloy is reduced by 400 to 800 ° C. from the temperature Tm of the alloy before quenching. The method for producing a nanocomposite magnet according to claim 8, wherein the magnetic field is reduced.
【請求項11】 前記成形体を形成する工程は、前記熱
処理後の原料合金の粉末を用いてボンド磁石を作製する
工程を含む請求項8から10の何れかひとつに記載のナ
ノコンポジット磁石の製造方法。
11. The production of the nanocomposite magnet according to claim 8, wherein the step of forming the molded body includes a step of producing a bond magnet using the powder of the raw material alloy after the heat treatment. Method.
【請求項12】 請求項8から11の何れかひとつに記
載のナノコンポジット磁石の製造方法によって製造され
たナノコンポジット磁石を備えたモータ。
12. A motor comprising a nanocomposite magnet manufactured by the method for manufacturing a nanocomposite magnet according to claim 8.
【請求項13】 冷却ロールを用いた液体急冷法によっ
てFe系合金の溶湯を急冷凝固させる工程を包含するF
e系急冷凝固合金の製造方法であって、 前記急冷凝固工程に際して、前記Fe系合金の急冷凝固
を減圧雰囲気中で実行し、それによって、結晶質相が全
体の10%以下の状態にあるFe系急冷凝固合金を形成
することを特徴とするFe系急冷凝固合金の製造方法。
13. A method comprising the step of rapidly solidifying a molten Fe-based alloy by a liquid quenching method using a cooling roll.
A method for producing an e-based rapidly solidified alloy, wherein in the rapid solidification step, rapid solidification of the Fe-based alloy is performed in a reduced-pressure atmosphere, whereby the crystalline phase is less than 10% of the total. A method for producing a rapidly solidified Fe-based alloy, the method comprising forming a rapidly solidified alloy.
【請求項14】 前記減圧雰囲気の絶対圧力を10kP
a以下とすることを特徴とする請求項13に記載のFe
系急冷凝固合金の製造方法。
14. An absolute pressure of the reduced pressure atmosphere is 10 kP.
a or less than a.
Production method of rapidly solidified alloys.
【請求項15】 冷却ロールを用いた液体急冷法によっ
て減圧雰囲気中でFe系合金の溶湯を急冷凝固させ、そ
れによって結晶質相が全体の10%以下の状態にあるF
e系急冷凝固合金を形成する工程と、 前記Fe系急冷凝固合金を加熱して、前記Fe系急冷凝
固合金を結晶化する工程とを包含するFe系合金の製造
方法。
15. A liquid quenching method using a chill roll to rapidly solidify a molten Fe-based alloy in a reduced-pressure atmosphere, whereby the crystalline phase is less than 10% of the total.
A method for producing an Fe-based alloy, comprising: a step of forming an e-based rapidly solidified alloy; and a step of heating the Fe-based rapidly solidified alloy to crystallize the Fe-based rapidly solidified alloy.
【請求項16】 前記減圧雰囲気の絶対圧力を10kP
a以下とすることを特徴とする請求項15に記載のFe
系合金の製造方法。
16. An absolute pressure of the reduced pressure atmosphere is set to 10 kP.
a or less than a.
Production method of base alloy.
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