JP2000143902A - Polyolefin resin composition for skin material and skin material - Google Patents
Polyolefin resin composition for skin material and skin materialInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、ポリオレフィン系
樹脂を主成分とする表皮材用ポリオレフィン系樹脂組成
物、およびこの組成物からなる表皮材に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a polyolefin resin composition for a skin material containing a polyolefin resin as a main component, and a skin material comprising the composition.
【０００２】[0002]
【従来の技術】従来、金属鋼板、樹脂、発泡体などから
なる基材に表皮材を積層し、成形品表面の保護、または
耐久性や意匠性を付与することが行われている。従来こ
のような表皮材の原料としは、ポリ塩化ビニル樹脂が使
用されている。しかし、ポリ塩化ビニル樹脂からなる表
皮材は、 １）耐熱性および耐寒性に劣る、 ２）硬度の温度依存性が大きい、 ３）配合されている可塑剤の移行が起こり、表面にクラ
ックや外観不良が発生しやすい、 ４）配合されている可塑剤が気化し、ガラス等にくもり
を生じさせやすい、 ５）燃焼時に有害ガスが発生する、などの問題点があ
る。2. Description of the Related Art Conventionally, a skin material has been laminated on a base material made of a metal steel sheet, a resin, a foam, or the like to protect the surface of a molded product or to impart durability and design. Conventionally, polyvinyl chloride resin has been used as a raw material for such a skin material. However, the skin material made of polyvinyl chloride resin has 1) inferior heat resistance and cold resistance, 2) large temperature dependency of hardness, 3) migration of the plasticizer compounded, and cracks and appearance on the surface. There are problems that defects are apt to occur, 4) the plasticizer incorporated is easily vaporized and clouding is easily generated in glass and the like, and 5) harmful gas is generated during combustion.
【０００３】一方、ポリオレフィン系樹脂はポリ塩化ビ
ニル樹脂に比べて、 １）耐熱性および耐寒性に優れる、 ２）硬度の温度依存性が小さい、 ３）可塑剤の配合が不要であるので、表面にクラックや
外観不良が発生しにくい、 ４）可塑剤の配合が不要であるので、ガラス等にくもり
を生じさせない、 ５）燃焼時に有害ガスが発生しない、などの特性を有し
ており、このため表皮材原料としてポリオレフィン系樹
脂への代替が望まれる。[0003] On the other hand, polyolefin resins have the following advantages over polyvinyl chloride resins: 1) excellent heat resistance and cold resistance; 2) low temperature dependence of hardness; and 3) no plasticizer compounding is required. It has the following characteristics: 4) no cracks or poor appearance; 4) no plasticizer is required, so that no fogging occurs in glass, etc. 5) no harmful gas is generated during combustion. Therefore, replacement with a polyolefin resin as a skin material is desired.
【０００４】しかし、ポリオレフィン系樹脂を表皮材原
料として使用するには改質剤を配合して軟質化する必要
があるが、改質剤を配合すると、表皮材の表面硬度が低
下し、耐表面傷付性が著しく悪化するという問題点があ
る。However, in order to use a polyolefin-based resin as a raw material for a skin material, it is necessary to blend a modifier to soften the material. There is a problem that the scratching property is remarkably deteriorated.
【０００５】ところで、特開平３−２４１４０号には、
ポリプロピレン樹脂５０〜９９重量％およびゴム成分１
〜５０重量％からなり、前記ゴム成分がエチレン含有量
６０〜９５モル％、ＭＦＲ（２３０℃）０．１〜５０ｇ
／１０ｍｉｎのエチレン系ランダム共重合体５〜９５重
量％と、１−ブテン含有量６０〜９９モル％、ＭＦＲ
（２３０℃）０．１〜５０ｇ／１０ｍｉｎの１−ブテン
系ランダム共重合体５〜９５重量％とを含むものである
ポリオレフィン樹脂組成物が記載され、この樹脂組成物
はヒートシール強度、耐低温衝撃性および透明性に優れ
ていることが記載されている。しかし、上記公報には、
ポリオレフィン樹脂組成物が表面硬度、耐表面傷付性に
優れていることは記載されておらず、また表皮材用の原
料樹脂として使用できることも記載されていない。Japanese Patent Application Laid-Open No. 3-24140 discloses that
50 to 99% by weight of polypropylene resin and rubber component 1
-50% by weight, wherein the rubber component has an ethylene content of 60-95 mol% and an MFR (230 ° C.) of 0.1-50 g.
5 to 95% by weight of an ethylene random copolymer of / 10 min, 1-butene content of 60 to 99% by mole, MFR
(230 ° C.) A polyolefin resin composition containing 0.1 to 50 g / 10 min of 1-butene random copolymer in an amount of 5 to 95% by weight is described. This resin composition has heat seal strength and low-temperature impact resistance. And excellent transparency. However, in the above publication,
It does not disclose that the polyolefin resin composition is excellent in surface hardness and surface scratch resistance, and does not disclose that it can be used as a raw material resin for a skin material.
【０００６】[0006]
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、ポリ
オレフィン系樹脂を主成分とし、表面硬度に優れ、この
ため表面が傷付きにくく耐表面傷付性に優れた表皮材を
得ることができる表皮材用ポリオレフィン系樹脂組成
物、ならびにこの組成物からなる表皮材を提供すること
である。SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a skin material containing a polyolefin resin as a main component and having an excellent surface hardness and, therefore, a surface which is hardly damaged and has excellent surface scratch resistance. An object of the present invention is to provide a polyolefin resin composition for a skin material, and a skin material comprising the composition.
【０００７】[0007]
【課題を解決するための手段】本発明は次の表皮材用ポ
リオレフィン系樹脂組成物および表皮材である。 （１）（Ａ）ポリプロピレン樹脂５０〜９５重量％、
（Ｂ）エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとの
ランダム共重合体であって、エチレン含有量６０〜９５
モル％、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件で測定した
メルトフローレート（ＭＦＲ）０．１〜５０ｇ／１０ｍ
ｉｎのエチレン・α−オレフィンランダム共重合体２．
５〜４７．５重量％、および（Ｃ）１−ブテンと炭素数
２〜２０のα−オレフィン（ただし、１−ブテンは除
く）とのランダム共重合体であって、１−ブテン含有量
６０〜９９モル％、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件
で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）０．１〜５０
ｇ／１０ｍｉｎのブテン・α−オレフィンランダム共重
合体２．５〜４７．５重量％を含む表皮材用ポリオレフ
ィン系樹脂組成物。 （２）ポリプロピレン樹脂（Ａ）が高結晶性ポリプロピ
レンまたはプロピレン単独重合体であり、エチレン・α
−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）がエチレンと炭素
数６〜２０のα−オレフィンとのランダム共重合体であ
り、ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｃ）が
１−ブテン・エチレンランダム共重合体である上記
（１）記載の表皮材用ポリオレフィン系樹脂組成物。 （３）上記（１）または（２）記載の表皮材用ポリオレ
フィン系樹脂組成物からなる表皮材。 （４）上記（１）または（２）記載の表皮材用ポリオレ
フィン系樹脂組成物からなる鋼板ラミネーション用表皮
材。 （５）厚みが３０〜４００μｍである上記（３）または
（４）記載の表皮材。 （６）厚みが１００〜２００μｍである上記（３）また
は（４）記載の表皮材。The present invention relates to the following polyolefin resin compositions for skin materials and skin materials. (1) (A) 50 to 95% by weight of a polypropylene resin,
(B) a random copolymer of ethylene and an α-olefin having 3 to 20 carbon atoms, having an ethylene content of 60 to 95;
Mol%, melt flow rate (MFR) 0.1 to 50 g / 10 m measured under the conditions of 190 ° C. and 2.16 kg load.
1. ethylene / α-olefin random copolymer
5 to 47.5% by weight, and (C) a random copolymer of 1-butene and an α-olefin having 2 to 20 carbon atoms (excluding 1-butene), and having a 1-butene content of 60 ~ 99 mol%, melt flow rate (MFR) 0.1 to 50 measured under the conditions of 190 ° C and 2.16 kg load.
A polyolefin-based resin composition for a skin material, comprising 2.5 to 47.5% by weight of a butene / α-olefin random copolymer of g / 10 min. (2) The polypropylene resin (A) is a highly crystalline polypropylene or propylene homopolymer, and ethylene / α
The olefin random copolymer (B) is a random copolymer of ethylene and an α-olefin having 6 to 20 carbon atoms, and the butene / α-olefin random copolymer (C) is 1-butene / ethylene random copolymer; The polyolefin resin composition for a skin material according to the above (1), which is a polymer. (3) A skin material comprising the polyolefin resin composition for a skin material according to (1) or (2). (4) A skin material for steel plate lamination, comprising the polyolefin resin composition for a skin material according to (1) or (2). (5) The skin material according to the above (3) or (4), which has a thickness of 30 to 400 µm. (6) The skin material according to the above (3) or (4), which has a thickness of 100 to 200 µm.
【０００８】本発明で用いるポリプロピレン樹脂（Ａ）
としては、プロピレンの単独重合体またはプロピレンを
主モノマーとする共重合体が使用できるが、高結晶性の
ものが好ましい。共重合体の場合、ランダム共重合体で
あってもブロック共重合体であってもよい。プロピレン
と共重合するモノマーとしては、プロピレン以外のα−
オレフィン、ジエン化合物などがあげられる。ポリプロ
ピレン樹脂（Ａ）中のプロピレン含有量（プロピレンか
ら誘導される構造単位）は８５〜１００モル％、好まし
くは９０〜９９．５モル％、他のモノマーの含有量は０
〜１５モル％、好ましくは０．５〜１０モル％であるの
が望ましい。The polypropylene resin (A) used in the present invention
Can be used, a homopolymer of propylene or a copolymer containing propylene as a main monomer can be used, but a highly crystalline one is preferable. In the case of a copolymer, it may be a random copolymer or a block copolymer. As the monomer copolymerized with propylene, α-
Olefin, diene compounds and the like can be mentioned. The propylene content (the structural unit derived from propylene) in the polypropylene resin (A) is 85 to 100 mol%, preferably 90 to 99.5 mol%, and the content of other monomers is 0 to 100 mol%.
〜15 mol%, preferably 0.5-10 mol%.
【０００９】プロピレンと共重合する他のα−オレフィ
ンとしては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、３
−メチル−１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１
−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセ
ン、１−テトラデセン等の炭素数２または４〜２０のα
−オレフィンなどが例示できる。Other α-olefins copolymerized with propylene include ethylene, 1-butene, 1-pentene, 3
-Methyl-1-butene, 4-methyl-1-pentene, 1
Α having 2 or 4 to 20 carbon atoms, such as hexene, 1-octene, 1-decene, 1-dodecene, and 1-tetradecene;
-Olefin and the like.
【００１０】プロピレンと共重合するジエン化合物とし
ては、１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、
１，４−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン、１，４
−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、４−メチル−
１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジ
エン、６−メチル−１，６−オクタジエン、７−メチル
−１，６−オクタジエン、６−エチル−１，６−オクタ
ジエン、６−プロピル−１，６−オクタジエン、６−ブ
チル−１，６−オクタジエン、６−メチル−１，６−ノ
ナジエン、７−メチル−１，６−ノナジエン、６−エチ
ル−１，６−ノナジエン、７−エチル−１，６−ノナジ
エン、６−メチル−１，６−デカジエン、７−メチル−
１，６−デカジエン、６−メチル−１，６−ウンデカジ
エン、１，７−オクタジエン、１，９−デカジエン、イ
ソプレン、ブタジエン、エチリデンノルボルネン、ビニ
ルノルボルネンおよびジシクロペンタジエン等の炭素数
４〜２０のジエン化合物などがあげられる。The diene compounds copolymerized with propylene include 1,3-butadiene, 1,3-pentadiene,
1,4-pentadiene, 1,3-hexadiene, 1,4
-Hexadiene, 1,5-hexadiene, 4-methyl-
1,4-hexadiene, 5-methyl-1,4-hexadiene, 6-methyl-1,6-octadiene, 7-methyl-1,6-octadiene, 6-ethyl-1,6-octadiene, 6-propyl- 1,6-octadiene, 6-butyl-1,6-octadiene, 6-methyl-1,6-nonadiene, 7-methyl-1,6-nonadiene, 6-ethyl-1,6-nonadiene, 7-ethyl- 1,6-nonadiene, 6-methyl-1,6-decadiene, 7-methyl-
Diene having 4 to 20 carbon atoms such as 1,6-decadiene, 6-methyl-1,6-undecadiene, 1,7-octadiene, 1,9-decadiene, isoprene, butadiene, ethylidene norbornene, vinylnorbornene and dicyclopentadiene. And the like.
【００１１】ポリプロピレン樹脂（Ａ）としては、ＡＳ
ＴＭ Ｄ １２３８、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条
件で測定したＭＦＲが０．１〜１０ｇ／１０ｍｉｎ、好
ましくは０．５〜８ｇ／１０ｍｉｎであるものが望まし
い。また融点（Ｔｍ）が１１５〜１７０℃、好ましくは
１２５〜１６５℃であるものが望ましい。またＡＳＴＭ
Ｄ７９０で測定した曲げ弾性率が５００〜２７００Ｍ
Ｐａ、好ましくは７００〜２０００ＭＰａであるものが
望ましい。また示差走査型熱量計により測定した発熱曲
線における最大ピーク位置の温度（以下、Ｔｃと略記す
る）が９０〜１３０℃、好ましくは９５〜１２８℃であ
るものが耐表面傷付性の点から望ましい。As the polypropylene resin (A), AS
It is desirable that the MFR measured under the conditions of TMD 1238, 230 ° C. and a load of 2.16 kg is 0.1 to 10 g / 10 min, preferably 0.5 to 8 g / 10 min. Further, those having a melting point (Tm) of 115 to 170 ° C, preferably 125 to 165 ° C are desirable. Also ASTM
Flexural modulus measured by D790 is 500-2700M
Pa, preferably 700 to 2000 MPa is desirable. Further, the temperature at the maximum peak position (hereinafter, abbreviated as Tc) in the heat generation curve measured by the differential scanning calorimeter is preferably from 90 to 130 ° C., and more preferably from 95 to 128 ° C. from the viewpoint of surface scratch resistance. .
【００１２】またポリプロピレン樹脂（Ａ）としては、
13Ｃ−ＮＭＲで測定されるアイソタクチックペンタッド
分率（ｍｍｍｍ分率）が０．９００以上、好ましくは
０．９２０〜０．９９５である結晶性ポリプロピレンが
望ましい。ここでアイソタクチックペンタッド分率（ｍ
ｍｍｍ分率）とは、13Ｃ−ＮＭＲを使用して測定される
ポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタ
クチック連鎖であり、プロピレンモノマー単位で５個連
続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマ
ー単位の分率である。実際には、13Ｃ−ＮＭＲスペクト
ルで測定されるメチル炭素領域の全吸収ピーク中に、ｍ
ｍｍｍピークが占める分率として求めることができる。Further, as the polypropylene resin (A),
Crystalline polypropylene having an isotactic pentad fraction (mmmm fraction) of 0.900 or more, preferably 0.920 to 0.995, measured by 13 C-NMR is desirable. Here, the isotactic pentad fraction (m
mmm fraction) is an isotactic chain in a pentad unit in a polypropylene molecular chain measured using 13 C-NMR, and is located at the center of a chain in which five meso-bonds are continuously formed in a propylene monomer unit. It is the fraction of certain propylene monomer units. Actually, m is included in all the absorption peaks in the methyl carbon region measured in the 13 C-NMR spectrum.
It can be determined as the fraction occupied by the mmm peak.
【００１３】ポリプロピレン樹脂（Ａ）の具体的なもの
としては、プロピレン単独共重合体、プロピレン・エチ
レンランダム共重合体、プロピレン・１−ブテンランダ
ム共重合体、プロピレン・１−ブテン・エチレンランダ
ム共重合体、プロピレン・１−ヘキセンランダム共重合
体、プロピレン・３−メチル−１−ブテンランダム共重
合体、プロピレン・４−メチル−１−ペンテンランダム
共重合体などがあげられる。これらの中では特に表面硬
度を必要とする場合プロピレン単独共重合体が好まし
く、特に高結晶性のプロピレン単独共重合体が好まし
い。ポリプロピレン樹脂（Ａ）は１種単独で使用するこ
ともできるし、２種以上を併用することもできる。Specific examples of the polypropylene resin (A) include propylene homopolymer, propylene / ethylene random copolymer, propylene / 1-butene random copolymer, and propylene / 1-butene / ethylene random copolymer. And a propylene / 1-hexene random copolymer, a propylene / 3-methyl-1-butene random copolymer, a propylene / 4-methyl-1-pentene random copolymer, and the like. Among these, a propylene homopolymer is particularly preferred when surface hardness is required, and a highly crystalline propylene homopolymer is particularly preferred. The polypropylene resin (A) can be used alone or in combination of two or more.
【００１４】ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、チーグラー
・ナッタ系触媒、メタロセン系触媒などの公知の触媒の
存在下に、モノマーを気相法、バルク法、スラリー法な
どの公知の重合法により重合させることにより製造する
ことができる。The polypropylene resin (A) is obtained by polymerizing a monomer by a known polymerization method such as a gas phase method, a bulk method and a slurry method in the presence of a known catalyst such as a Ziegler-Natta catalyst or a metallocene catalyst. Can be manufactured.
【００１５】本発明で使用するエチレン・α−オレフィ
ンランダム共重合体（Ｂ）は、エチレンと炭素数３〜２
０、好ましくは６〜２０、さらに好ましくは６〜１０の
α−オレフィンとのランダム共重合体であって、エチレ
ン含有量が６０〜９５モル％、好ましくは７０〜９０モ
ル％、ＡＳＴＭ Ｄ １２３８、１９０℃、２．１６ｋ
ｇ荷重の条件で測定したＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０
ｍｉｎ、好ましくは０．１〜２０ｇ／１０ｍｉｎのエチ
レン・α−オレフィンランダム共重合体である。The ethylene / α-olefin random copolymer (B) used in the present invention is composed of ethylene and C 3 -C 2.
0, preferably 6-20, more preferably 6-10, random copolymers with α-olefins having an ethylene content of 60-95 mol%, preferably 70-90 mol%, ASTM D 1238, 190 ° C, 2.16k
The MFR measured under the condition of g load is 0.1 to 50 g / 10
min, preferably 0.1 to 20 g / 10 min of an ethylene / α-olefin random copolymer.
【００１６】エチレンと共重合するα−オレフィンとし
ては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メ
チル−１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘ
キセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１
−テトラデセン等の炭素数３〜２０、好ましくは６〜２
０、さらに好ましくは６〜１０のα−オレフィンなどが
例示できる。The α-olefin copolymerized with ethylene includes propylene, 1-butene, 1-pentene, 3-methyl-1-butene, 4-methyl-1-pentene, 1-hexene, 1-octene, Decene, 1-dodecene, 1
-Having 3 to 20, preferably 6 to 2 carbon atoms such as tetradecene;
0, and more preferably 6 to 10 α-olefins.
【００１７】エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体（Ｂ）の具体的なものとしては、エチレン・プロピレ
ンランダム共重合体、エチレン・１−ブテンランダム共
重合体、エチレン・１−ヘキセンランダム共重合体、エ
チレン・１−オクテンランダム共重合体などがあげられ
る。これらの中では、エチレン・１−ヘキセンランダム
共重合体およびエチレン・１−オクテンランダム共重合
体が好ましい。エチレン・α−オレフィンランダム共重
合体（Ｂ）は１種単独で使用することもできるし、２種
以上を併用することもできる。Specific examples of the ethylene / α-olefin random copolymer (B) include an ethylene / propylene random copolymer, an ethylene / 1-butene random copolymer, and an ethylene / 1-hexene random copolymer. And an ethylene / 1-octene random copolymer. Among them, an ethylene / 1-hexene random copolymer and an ethylene / 1-octene random copolymer are preferred. The ethylene / α-olefin random copolymer (B) can be used alone or in combination of two or more.
【００１８】エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体（Ｂ）は、チーグラー・ナッタ系触媒、メタロセン系
触媒などの公知の触媒の存在下に、モノマーを気相法、
バルク法、スラリー法などの公知の重合法により重合さ
せることにより製造することができる。The ethylene / α-olefin random copolymer (B) is prepared by subjecting a monomer to a gas phase process in the presence of a known catalyst such as a Ziegler-Natta catalyst or a metallocene catalyst.
It can be produced by polymerizing by a known polymerization method such as a bulk method and a slurry method.
【００１９】本発明で使用するブテン・α−オレフィン
ランダム共重合体（Ｃ）は、１−ブテンと炭素数２〜２
０、好ましくは２〜８のα−オレフィン（ただし、１−
ブテンは除く）とのランダム共重合体であって、１−ブ
テン含有量が６０〜９９モル％、好ましくは７０〜９９
モル％、ＡＳＴＭ Ｄ １２３８、１９０℃、２．１６
ｋｇ荷重の条件で測定したＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１
０ｍｉｎ、好ましくは０．５〜１０ｇ／１０ｍｉｎのブ
テン・α−オレフィンランダム共重合体である。ブテン
・α−オレフィンランダム共重合体（Ｃ）の１−ブテン
含有量が上記範囲にある場合、分散性に優れている。The butene / α-olefin random copolymer (C) used in the present invention comprises 1-butene and 2-2 carbon atoms.
0, preferably 2 to 8 α-olefins (provided that 1-
(Butenes are excluded), and the 1-butene content is 60 to 99 mol%, preferably 70 to 99 mol%.
Mol%, ASTM D 1238, 190 ° C., 2.16
The MFR measured under the condition of a kg load is 0.1 to 50 g / 1.
0 min, preferably 0.5 to 10 g / 10 min butene / α-olefin random copolymer. When the 1-butene content of the butene / α-olefin random copolymer (C) is within the above range, the dispersibility is excellent.
【００２０】１−ブテンと共重合するα−オレフィンと
しては、エチレン、プロピレン、１−ペンテン、３−メ
チル−１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘ
キセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１
−テトラデセン等の炭素数２〜２０、好ましくは２〜８
のα−オレフィン（ただし１−ブテンを除く）などが例
示できる。The α-olefin copolymerized with 1-butene includes ethylene, propylene, 1-pentene, 3-methyl-1-butene, 4-methyl-1-pentene, 1-hexene, 1-octene, Decene, 1-dodecene, 1
-Having 2 to 20, preferably 2 to 8 carbon atoms such as tetradecene
Α-olefins (excluding 1-butene).
【００２１】ブテン・α−オレフィンランダム共重合体
（Ｃ）の具体的なものとしては、１−ブテン・エチレン
ランダム共重合体、１−ブテン・プロピレンランダム共
重合体、１−ブテン・１−ヘキセンランダム共重合体、
１−ブテン・１−オクテンランダム共重合体などがあげ
られる。これらの中では、１−ブテン・エチレンランダ
ム共重合体および１−ブテン・プロピレンランダム共重
合体が好ましい。ブテン・α−オレフィンランダム共重
合体（Ｃ）は１種単独で使用することもできるし、２種
以上を併用することもできる。Specific examples of the butene / α-olefin random copolymer (C) include 1-butene / ethylene random copolymer, 1-butene / propylene random copolymer, 1-butene / 1-hexene Random copolymer,
Examples thereof include 1-butene / 1-octene random copolymer. Of these, 1-butene / ethylene random copolymer and 1-butene / propylene random copolymer are preferred. The butene / α-olefin random copolymer (C) can be used alone or in combination of two or more.
【００２２】ブテン・α−オレフィンランダム共重合体
（Ｃ）は、チーグラー・ナッタ系触媒、メタロセン系触
媒などの公知の触媒の存在下に、モノマーを気相法、バ
ルク法、スラリー法などの公知の重合法により重合させ
ることにより製造することができる。The butene / α-olefin random copolymer (C) is prepared by subjecting a monomer to a known method such as a gas phase method, a bulk method, or a slurry method in the presence of a known catalyst such as a Ziegler-Natta catalyst or a metallocene catalyst. Can be produced by polymerizing by the polymerization method of
【００２３】本発明の樹脂組成物の各成分の含有割合
は、ポリプロピレン樹脂（Ａ）５０〜９５重量％、好ま
しくは６０〜９０重量％、エチレン・α−オレフィンラ
ンダム共重合体（Ｂ）２．５〜４７．５重量％、好まし
くは５〜３５重量％、ブテン・α−オレフィンランダム
共重合体（Ｃ）２．５〜４７．５重量％、好ましくは５
〜３５重量％であって、エチレン・α−オレフィンラン
ダム共重合体（Ｂ）とブテン・α−オレフィンランダム
共重合体（Ｃ）との合計が５〜５０重量％、好ましくは
１０〜４０重量％である。エチレン・α−オレフィンラ
ンダム共重合体（Ｂ）とブテン・α−オレフィンランダ
ム共重合体（Ｃ）との合計が上記範囲にある場合、フィ
ルムの柔軟性および耐表面傷付性に優れている。The content ratio of each component of the resin composition of the present invention is 50 to 95% by weight, preferably 60 to 90% by weight of the polypropylene resin (A), and the ethylene / α-olefin random copolymer (B). 5 to 47.5% by weight, preferably 5 to 35% by weight, butene / α-olefin random copolymer (C) 2.5 to 47.5% by weight, preferably 5%
And the total of the ethylene / α-olefin random copolymer (B) and the butene / α-olefin random copolymer (C) is 5 to 50% by weight, preferably 10 to 40% by weight. It is. When the total of the ethylene / α-olefin random copolymer (B) and the butene / α-olefin random copolymer (C) is within the above range, the film is excellent in flexibility and surface scratch resistance.
【００２４】本発明の樹脂組成物には、本発明の目的を
損なわない範囲で、他の樹脂、粘着付与剤、耐候安定
剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチ
ブロッキング剤、滑剤、顔料、染料、可塑剤、老化防止
剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤などの添加剤を必要に応じ
て配合することができる。The resin composition of the present invention contains other resins, tackifiers, weather stabilizers, heat stabilizers, antistatic agents, anti-slip agents, anti-blocking agents, as long as the object of the present invention is not impaired. Additives such as a lubricant, a pigment, a dye, a plasticizer, an antioxidant, a hydrochloric acid absorbent, and an antioxidant can be added as necessary.
【００２５】本発明の樹脂組成物は公知の方法により製
造することができ、例えば（Ａ）〜（Ｃ）成分、および
必要に応じて配合する添加剤を押出機、ニーダーなどを
用いて溶融混練するなどの方法により製造することがで
きる。The resin composition of the present invention can be produced by a known method. For example, the components (A) to (C) and, if necessary, additives to be compounded are melt-kneaded using an extruder, a kneader or the like. It can be manufactured by a method such as
【００２６】本発明の樹脂組成物からなるシートまたは
フィルムはポリオレフィン樹脂（Ａ）が本来有している
特性を維持したまま、表面硬度に優れ、このため表面が
傷付きにくく耐表面傷付性に優れている。このため、本
発明の樹脂組成物は表皮材用原料として用いられる。The sheet or film made of the resin composition of the present invention has excellent surface hardness while maintaining the characteristics inherent in the polyolefin resin (A), and therefore, the surface is hardly scratched and the surface scratch resistance is improved. Are better. For this reason, the resin composition of the present invention is used as a raw material for a skin material.
【００２７】本発明の表皮材は、前記表皮材用ポリオレ
フィン系樹脂組成物からなるものであり、基材に積層し
て用いられるものである。本発明の表皮材の形状は特に
限定されないが、通常シートまたはフィルム状の形状で
あり、厚さは通常５μｍ〜１ｍｍ、好ましくは３０〜４
００μｍ、特に好ましくは１００〜２００μｍであるの
が望ましい。The skin material of the present invention comprises the above-mentioned polyolefin resin composition for a skin material, and is used by being laminated on a base material. The shape of the skin material of the present invention is not particularly limited, but is usually a sheet or film shape, and the thickness is usually 5 μm to 1 mm, preferably 30 to 4 mm.
The thickness is desirably 00 μm, particularly preferably 100 to 200 μm.
【００２８】本発明の表皮材を積層する基材の種類およ
び形状などは特に限定されず、例えば金属板、木材、樹
脂、発泡体、布およびこれらの複合体などがあげられ
る。これらの中では金属板、特に鋼板が好ましい。これ
らの基材に本発明の表皮材を積層することにより、積層
体の表面を保護したり、耐久性を付与できるほか、意匠
性を付与することもできる。この場合、本発明の表皮材
は前記表皮材用ポリオレフィン系樹脂組成物からなって
いるので、表面硬度に優れ、このため表面が傷付きにく
く耐表面傷付性に優れている。The type and shape of the substrate on which the skin material of the present invention is laminated are not particularly limited, and examples thereof include a metal plate, wood, resin, foam, cloth, and a composite thereof. Among these, a metal plate, particularly a steel plate is preferable. By laminating the skin material of the present invention on these substrates, the surface of the laminate can be protected, durability can be imparted, and design can be imparted. In this case, since the skin material of the present invention is composed of the polyolefin resin composition for a skin material, the skin material is excellent in surface hardness, and therefore the surface is hardly damaged and the surface scratch resistance is excellent.
【００２９】本発明の表皮材を基材に積層する方法は特
に限定されず、押出ラミネート法、ドライラミネート法
など、基材の種類、形状に応じて公知の方法を採用する
ことができる。基材が樹脂または発泡体である場合、例
えば次のような方法が例示される。 （１）予めシート状に成形された表皮材および基材を、
カレンダー成形機等の手段を用いて熱圧着または熱融着
する方法。 （２）予めどちらか一方がシート成形された基材または
表皮材を、押出成形またはカレンダー成形をしている他
方の層に熱圧着または熱融着する方法。 （３）多層押出成形機で基材と表皮材とを同時に押出成
形して熱圧着または熱融着する方法（共押出成形）。The method of laminating the skin material of the present invention on a substrate is not particularly limited, and a known method such as an extrusion lamination method or a dry lamination method can be adopted according to the type and shape of the substrate. When the substrate is a resin or a foam, for example, the following method is exemplified. (1) A skin material and a base material which have been formed into a sheet shape in advance,
A method of thermocompression bonding or heat fusion using a means such as a calender molding machine. (2) in which either a method in which one is a substrate or skin material is sheet shaped, thermocompression bonding or heat sealing to the other layer that extrusion molding or calender molding. (3) A method in which a base material and a skin material are simultaneously extruded by a multilayer extruder and thermocompression-bonded or heat-fused (co-extrusion).
【００３０】基材が金属である場合、例えば次のような
方法が例示される。 （１）接着剤を塗布した金属板表面に表皮材を圧着させ
る方法。 （２）接着性樹脂と表皮材との共押出を行い、金属板表
面に表皮材をラミネートさせる方法。When the substrate is metal, for example, the following method is exemplified. (1) A method in which a skin material is pressure-bonded to the surface of a metal plate to which an adhesive has been applied. (2) A method in which an adhesive resin and a skin material are co-extruded to laminate the skin material on the surface of the metal plate.
【００３１】本発明の表皮材を金属板に積層した具体的
なものとしては、内装設備等の建材；音響機器、事務機
器、厨房製品、空調機器、その他の家電製品等の電気機
器；自動車、船舶等の輸送機器；その他生活用品、雑
貨、家具などがあげられる。また本発明の表皮材を木材
または樹脂に積層した具体的なものとしては、内装設備
等の建材；かばん、ケース等の雑貨などがあげられる。
発泡体に積層した具体的なものとしては、自動車内装部
品などがあげられる。自動車内装部品の場合、基材とし
てはポリエチレンフォーム、ポリプロピレンフォーム、
ウレタンフォームなどが通常用いられる。布に積層した
具体的なものとしては、生活用品、雑貨などがあげられ
る。Concrete materials obtained by laminating the skin material of the present invention on a metal plate include: building materials such as interior equipment; electric equipment such as audio equipment, office equipment, kitchen products, air conditioning equipment, and other home appliances; Transportation equipment such as ships; other household goods, miscellaneous goods, furniture and the like. Specific examples in which the skin material of the present invention is laminated on wood or resin include building materials such as interior equipment; and miscellaneous goods such as bags and cases.
Specific examples laminated on a foam include an automobile interior part. In the case of automotive interior parts, polyethylene foam, polypropylene foam,
Urethane foam or the like is usually used. Specific items laminated on cloth include household goods, miscellaneous goods and the like.
【００３２】[0032]
【発明の効果】本発明の表皮材用ポリオレフィン系樹脂
組成物は、ポリプロピレン樹脂に特定のエチレン・α−
オレフィンランダム共重合体およびブテン・α−オレフ
ィンランダム共重合体を特定量配合しているので、ポリ
オレフィン系樹脂を主成分としているにもかからず、表
面硬度に優れ、このため表面が傷付きにくく耐表面傷付
性に優れた表皮材を簡単に得ることができる。本発明の
表皮材は上記表皮材用ポリオレフィン系樹脂組成物から
なっているので、ポリオレフィン系樹脂を主成分として
いるにもかからず、表面硬度に優れ、このため表面が傷
付きにくく耐表面傷付性に優れている。The polyolefin resin composition for a skin material of the present invention comprises a polypropylene resin having a specific ethylene / α-
Because the olefin random copolymer and the butene / α-olefin random copolymer are compounded in a specific amount, the surface hardness is excellent despite the fact that the polyolefin resin is used as a main component, and thus the surface is hardly damaged. A skin material having excellent surface scratch resistance can be easily obtained. Since the skin material of the present invention is composed of the above-mentioned polyolefin resin composition for the skin material, it is excellent in surface hardness despite being mainly composed of the polyolefin resin, so that the surface is hardly scratched and the surface is hardly scratched. Excellent stickiness.
【００３３】[0033]
【発明の実施の形態】次に本発明の実施例について説明
する。各実施例および比較例で使用した成分は次の通り
である。なお表１〜表３で各成分の略号を使用してい
る。Next, an embodiment of the present invention will be described. The components used in each example and comparative example are as follows. In Tables 1 to 3, the abbreviations for the components are used.
【００３４】《（Ａ）成分》 ＰＰ−１：プロピレン単独重合体、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ
Ｄ １２３８、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝２ｇ／
１０ｍｉｎ、融点＝１６５℃、曲げ弾性率＝１８００Ｍ
Ｐａ、Ｔｃ＝１２５℃、高結晶ポリプロピレン、結晶化
温度＝１２５℃、アイソタクチックペンタッド分率（ｍ
ｍｍｍ分率）＝０．９７ ＰＰ−２：プロピレン単独重合体、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ
Ｄ １２３８、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝２ｇ／
１０ｍｉｎ、融点＝１５９℃、曲げ弾性率＝１３００Ｍ
Ｐａ、Ｔｃ＝１１０℃、アイソタクチックペンタッド分
率（ｍｍｍｍ分率）＝０．９３ ＰＰ−３：プロピレン・エチレン・１−ブテン三元ラン
ダム共重合体、プロピレン含有量＝９５モル％、エチレ
ン含有量＝３．５モル％、１−ブテン含有量＝１．５モ
ル％、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ １２３８、２３０℃、
２．１６ｋｇ荷重）＝７ｇ／１０ｍｉｎ、融点＝１３８
℃、曲げ弾性率＝８００ＭＰａ、Ｔｃ＝９８℃<< Component (A) >> PP-1: propylene homopolymer, MFR (ASTM
D 1238, 230 ° C, 2.16 kg load) = 2 g /
10 min, melting point = 165 ° C., flexural modulus = 1800 M
Pa, Tc = 125 ° C., high crystalline polypropylene, crystallization temperature = 125 ° C., isotactic pentad fraction (m
mm-2) = 0.97 PP-2: Propylene homopolymer, MFR (ASTM)
D 1238, 230 ° C, 2.16 kg load) = 2 g /
10 min, melting point = 159 ° C., flexural modulus = 1300 M
Pa, Tc = 110 ° C., isotactic pentad fraction (mmmm fraction) = 0.93 PP-3: propylene / ethylene / 1-butene ternary random copolymer, propylene content = 95 mol%, ethylene Content = 3.5 mol%, 1-butene content = 1.5 mol%, MFR (ASTM D 1238, 230 ° C.,
2.16 kg load) = 7 g / 10 min, melting point = 138
° C, flexural modulus = 800 MPa, Tc = 98 ° C
【００３５】《（Ｂ）成分》 ＥＢＲ：エチレン・１−ブテンランダム共重合体、エチ
レン含有量＝８５モル％、１−ブテン含有量＝１５モル
％、密度＝０．８７０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ
Ｄ １２３８、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝３．６
ｇ／１０ｍｉｎ ＥＯＲ：エチレン・１−オクテンランダム共重合体、エ
チレン含有量＝８６モル％、１−オクテン含有量＝１４
モル％、密度＝０．８７０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（ＡＳＴ
Ｍ Ｄ １２３８、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝
４．０ｇ／１０ｍｉｎ<< Component (B) >> EBR: ethylene / 1-butene random copolymer, ethylene content = 85 mol%, 1-butene content = 15 mol%, density = 0.870 g / cm 3 , MFR ( ASTM
D 1238, 190 ° C, 2.16 kg load) = 3.6
g / 10 min EOR: ethylene / 1-octene random copolymer, ethylene content = 86 mol%, 1-octene content = 14
Mol%, density = 0.870 g / cm 3 , MFR (AST
MD 1238, 190 ° C, 2.16 kg load) =
4.0g / 10min
【００３６】《（Ｃ）成分》 ＢＥＲ：１−ブテン・エチレンランダム共重合体、１−
ブテン含有量＝９５モル％、エチレン含有量＝５モル
％、密度＝０．９００ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ
Ｄ １２３８、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝４．０
ｇ／１０ｍｉｎ<< Component (C) >> BER: 1-butene-ethylene random copolymer, 1-
Butene content = 95 mol%, ethylene content = 5 mol%, density = 0.900 g / cm 3 , MFR (ASTM
D 1238, 190 ° C, 2.16 kg load) = 4.0
g / 10min
【００３７】実施例１、２および比較例１、２ 表１に示す組成で各成分をヘンシェルミキサーで混合し
た後、押出機で溶融混練し、続いて樹脂温度２００℃で
シート成形用ダイに供給し、厚さ１５０μｍのシートを
成形した。このシートについて、外観、風合い、鉛筆硬
度、引張弾性率を試験した。また、接着剤を塗布した鋼
板表面に上記シートを熱圧着させて、鋼板とシートとを
貼り合せた。このようにして鋼板表面に表１の組成物か
らなる表皮材シートが積層された鋼板積層体を製造し
た。この積層体について、クラックの発生を試験した。
結果を表１に示す。Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2 The components shown in Table 1 were mixed with a Henschel mixer, melted and kneaded with an extruder, and then supplied to a sheet forming die at a resin temperature of 200 ° C. Then, a sheet having a thickness of 150 μm was formed. This sheet was tested for appearance, texture, pencil hardness, and tensile modulus. Further, the sheet was thermocompression-bonded to the surface of the steel sheet to which the adhesive was applied, and the steel sheet and the sheet were bonded. In this way, a steel sheet laminate in which the skin material sheet composed of the composition of Table 1 was laminated on the surface of the steel sheet was manufactured. This laminate was tested for crack generation.
Table 1 shows the results.
【００３８】[0038]
【表１】 ＊１ クラックは次のようにして判定した。すなわち、
鋼板に表皮材が積層された積層体の表面および裏面に
０．５インチの鋼球を配置し、この鋼球に５０ｃｍの高
さから５００ｇの重りを落下させ、衝撃を与えて積層体
を加工（デュポン衝撃加工）した後、シートの表面を次
の基準で目視判定した。 ○：デュポン衝撃加工後、シートにクラックが発生しな
い ×：デュポン衝撃加工後、シートにクラックが発生する ＊２ 外観は次の基準で目視判定した。 ○：フィッシュアイ等のブツがない ×：フィッシュアイ等のブツがある ＊３ 風合いは次の基準で判定した。 ○：手で掴んだ時、しなやかである ×：手で掴んだ時、しなやかでない ＊４ 鉛筆硬度：ＪＩＳ Ｋ５４００、１ｋｇ荷重 ＊５ 引張弾性率：ＪＩＳ Ｋ７１１３、ＭＤ方向[Table 1] * 1 Cracks were determined as follows. That is,
A 0.5-inch steel ball is placed on the front and back surfaces of a laminate in which a skin material is laminated on a steel plate, and a 500 g weight is dropped from a height of 50 cm onto the steel ball, and an impact is applied to process the laminate. After (Dupont impact processing), the surface of the sheet was visually determined according to the following criteria. ：: No crack is generated in the sheet after Dupont impact processing. ×: A crack is generated in the sheet after Dupont impact processing. * 2 The appearance was visually judged according to the following criteria. ：: No fish eyes and other spots ×: Fish eyes and other spots * 3 Texture was determined according to the following criteria. ：: Flexible when gripped by hand ×: Not flexible when gripped by hand * 4 Pencil hardness: JIS K5400, 1 kg load * 5 Tensile modulus: JIS K7113, MD direction
【００３９】実施例３、４および比較例３ 表２に示す組成で各成分を用いた以外は、実施例１と同
様に行った。結果を表２に示す。Examples 3 and 4 and Comparative Example 3 The same procedure as in Example 1 was carried out except that each component was used in the composition shown in Table 2. Table 2 shows the results.
【００４０】[0040]
【表２】 ＊１〜＊５ 表１参照[Table 2] * 1 to * 5 See Table 1
【００４１】実施例５および比較例４ 表３に示す組成で各成分を用いた以外は、実施例１と同
様に行った。結果を表３に示す。Example 5 and Comparative Example 4 The same procedure as in Example 1 was carried out except that each component was used in the composition shown in Table 3. Table 3 shows the results.
【００４２】[0042]
【表３】 ＊１〜＊５ 表１参照[Table 3] * 1 to * 5 See Table 1
【００４３】表１〜表３の結果からわかるように、ポリ
プロピレン樹脂（Ａ）にエチレン・α−オレフィンラン
ダム共重合体（Ｂ）およびブテン・α−オレフィンラン
ダム共重合体（Ｃ）の両方を配合した各実施例の鉛筆硬
度は、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体
（Ｂ）またはブテン・α−オレフィンランダム共重合体
（Ｃ）のいずれか一方だけを配合した各比較例に比べて
高い。As can be seen from the results in Tables 1 to 3, both the ethylene / α-olefin random copolymer (B) and the butene / α-olefin random copolymer (C) were blended with the polypropylene resin (A). The pencil hardness of each of the above Examples is higher than that of each Comparative Example in which only one of the ethylene / α-olefin random copolymer (B) and the butene / α-olefin random copolymer (C) is blended.
フロントページの続き (72)発明者 八坂 直登 千葉県市原市千種海岸３番地 三井化学株 式会社内 (72)発明者 中川 徳彦 千葉県市原市千種海岸３番地 三井化学株 式会社内 (72)発明者 鳥海 道生 千葉県市原市千種海岸３番地 株式会社グ ランドポリマー内 (72)発明者 谷 和寛 茨城県ひたちなか市高野148−27 Ｆターム(参考） 4F100 AB03B AK07A AK08A AK62A AK65A AK67A AL01A BA02 GB90 JA06A JA11A JK12 JK14 YY00A 4J002 BB052 BB121 BB141 BB151 BB173 FD20 GC00 GF00 GL00 GN00 Continued on the front page (72) Inventor Naoto Yasaka 3 Chikusa Kaigan, Ichihara-shi, Chiba Prefecture Mitsui Chemicals Co., Ltd. Person Michio Torikai 3 Chigusa Coast, Ichihara City, Chiba Prefecture Within Grand Polymer Co., Ltd. (72) Inventor Kazuhiro Tani 148-27 Takano, Hitachinaka-shi, Ibaraki F-term (reference) 4F100 AB03B AK07A AK08A AK08A AK62A AK65A AK67A AL01A BA02 GB90 JA06J JAA JK14 YY00A 4J002 BB052 BB121 BB141 BB151 BB173 FD20 GC00 GF00 GL00 GN00
Claims (6)
量％、 （Ｂ）エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとの
ランダム共重合体であって、エチレン含有量６０〜９５
モル％、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件で測定した
メルトフローレート（ＭＦＲ）０．１〜５０ｇ／１０ｍ
ｉｎのエチレン・α−オレフィンランダム共重合体２．
５〜４７．５重量％、および（Ｃ）１−ブテンと炭素数
２〜２０のα−オレフィン（ただし、１−ブテンは除
く）とのランダム共重合体であって、１−ブテン含有量
６０〜９９モル％、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件
で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）０．１〜５０
ｇ／１０ｍｉｎのブテン・α−オレフィンランダム共重
合体２．５〜４７．５重量％を含む表皮材用ポリオレフ
ィン系樹脂組成物。1. A random copolymer of (A) 50 to 95% by weight of a polypropylene resin, (B) ethylene and an α-olefin having 3 to 20 carbon atoms, and having an ethylene content of 60 to 95.
Mol%, melt flow rate (MFR) 0.1 to 50 g / 10 m measured under the conditions of 190 ° C. and 2.16 kg load.
1. ethylene / α-olefin random copolymer
5 to 47.5% by weight, and (C) a random copolymer of 1-butene and an α-olefin having 2 to 20 carbon atoms (excluding 1-butene), and having a 1-butene content of 60 ~ 99 mol%, melt flow rate (MFR) 0.1 to 50 measured under the conditions of 190 ° C and 2.16 kg load.
A polyolefin-based resin composition for a skin material, comprising 2.5 to 47.5% by weight of a butene / α-olefin random copolymer of g / 10 min.
リプロピレンまたはプロピレン単独重合体であり、エチ
レン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）がエチレ
ンと炭素数６〜２０のα−オレフィンとのランダム共重
合体であり、ブテン・α−オレフィンランダム共重合体
（Ｃ）が１−ブテン・エチレンランダム共重合体である
請求項１記載の表皮材用ポリオレフィン系樹脂組成物。2. The polypropylene resin (A) is a highly crystalline polypropylene or propylene homopolymer, and the ethylene / α-olefin random copolymer (B) is a random copolymer of ethylene and an α-olefin having 6 to 20 carbon atoms. The polyolefin-based resin composition for a skin material according to claim 1, wherein the butene-α-olefin random copolymer (C) is a 1-butene-ethylene random copolymer.
レフィン系樹脂組成物からなる表皮材。3. A skin material comprising the polyolefin resin composition for a skin material according to claim 1 or 2.
レフィン系樹脂組成物からなる鋼板ラミネーション用表
皮材。4. A skin material for lamination of a steel sheet, comprising the polyolefin resin composition for a skin material according to claim 1 or 2.
または４記載の表皮材。5. The method according to claim 3, wherein the thickness is 30 to 400 μm.
Or the skin material according to 4.
３または４記載の表皮材。6. The skin material according to claim 3, which has a thickness of 100 to 200 μm.
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|---|---|---|---|
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Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000344976A (en) * | 1999-06-09 | 2000-12-12 | Mitsui Chemicals Inc | Polypropylene based resin composition for film |
-
1998
- 1998-11-10 JP JP31960398A patent/JP2000143902A/en active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JP2000344976A (en) * | 1999-06-09 | 2000-12-12 | Mitsui Chemicals Inc | Polypropylene based resin composition for film |
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