JP2000143220A - Carbon purifying method and metal recovering method - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、コバルトやニッケ
ルなどの遷移金属、それらの金属の酸化物又はそれらの
金属のうち少なくとも一種類を含む合金を触媒として使
用し、その触媒に炭素源を含むガスを接触させることに
より、炭素をその触媒の周囲に生成させたときの、その
触媒と炭素を分離する炭素の精製方法、及びその触媒を
構成する金属の回収方法に関するものである。The present invention uses a transition metal such as cobalt or nickel, an oxide of such a metal, or an alloy containing at least one of these metals as a catalyst, and includes a carbon source in the catalyst. The present invention relates to a method for purifying carbon for separating carbon from the catalyst when the carbon is generated around the catalyst by contacting the gas, and a method for recovering a metal constituting the catalyst.
【０００２】[0002]
【従来の技術】炭素源を含むガスから触媒を使用して各
種炭素を製造する方法が検討されており、炭素は触媒の
周辺に触媒との混合物の状態で生成する。その混合物か
ら炭素のみを取り出す方法として、触媒を構成する金属
を酸で溶解洗浄する方法が提案されている（従来技術
１）。2. Description of the Related Art A method for producing various types of carbon from a gas containing a carbon source using a catalyst has been studied. Carbon is produced around the catalyst in a mixture with the catalyst. As a method of extracting only carbon from the mixture, a method of dissolving and washing the metal constituting the catalyst with an acid has been proposed (prior art 1).
【０００３】従来技術１を用いて、触媒として用いられ
るコバルトと炭素の分離を行なった。混合物としては、
コバルトと炭素の重量比率が５：８のものを用いた。そ
の混合物１０ｇをガラス製のカラムに充填して石英ウー
ルにより固定し、そのカラムに０．１Ｎの硝酸を流して
コバルトを溶解洗浄した。コバルトの溶出がなくなった
ことを確認した後、カラム中の残留物を蒸留水で洗浄
し、送風乾燥器により１００℃で１２時間乾燥し、さら
に真空乾燥器により２００℃で２４時間乾燥して炭素を
得た。混合物の酸による洗浄から残留物の乾燥終了まで
約３日間が必要であった。[0003] Using prior art 1, cobalt and carbon used as catalysts were separated. As a mixture,
The one having a weight ratio of cobalt to carbon of 5: 8 was used. 10 g of the mixture was packed in a glass column and fixed with quartz wool, and 0.1 N nitric acid was passed through the column to dissolve and wash cobalt. After confirming that the elution of cobalt had ceased, the residue in the column was washed with distilled water, dried at 100 ° C. for 12 hours with a blast dryer, and further dried at 200 ° C. for 24 hours with a vacuum dryer to remove carbon. I got It took about 3 days from washing the mixture with acid to the end of drying the residue.
【０００４】得られた炭素の組成を蛍光Ｘ線装置で調べ
た結果、炭素の純度は９９．５２％であり、不純物とし
てコバルトが０．３２％、シリコンが０．１６％含まれ
ていた。検出されたコバルトは、酸化されて酸化コバル
トとして存在し、酸に溶解なかったために残存したもの
と考えられ、検出されたシリコンは、石英ウールの混入
によるものと考えられる。As a result of examining the composition of the obtained carbon with a fluorescent X-ray apparatus, the purity of the carbon was 99.52%, and it contained 0.32% of cobalt and 0.16% of silicon as impurities. It is considered that the detected cobalt was oxidized to be present as cobalt oxide and remained because it did not dissolve in the acid, and the detected silicon was considered to be due to the contamination of quartz wool.
【０００５】[0005]
【発明が解決しようとする課題】従来技術１では、触媒
と炭素を分離するのに長時間がかかるので、触媒と炭素
からなる混合物を大量に処理することは現実的に困難で
ある。また、酸により処理された金属を回収し、再度触
媒として用いるには、濃縮、乾燥及び焼成などの工程を
経なければならず、時間とコストがかかる。そこで本発
明は、触媒と炭素からなる混合物を短時間で大量に処理
して触媒と炭素を分離し、さらにその触媒を構成する金
属を短時間及び低コストで回収することを目的とするも
のである。In the prior art 1, since it takes a long time to separate the catalyst and carbon, it is practically difficult to treat a large amount of a mixture of the catalyst and carbon. Further, in order to recover the metal treated with the acid and use it again as a catalyst, steps such as concentration, drying, and calcination must be performed, which requires time and costs. Accordingly, the present invention aims to separate a catalyst and carbon by treating a mixture of the catalyst and carbon in a large amount in a short time, and to recover the metal constituting the catalyst in a short time and at low cost. is there.
【０００６】[0006]
【課題を解決するための手段】本発明にかかる第１の発
明は、金属、金属の酸化物又は合金からなる触媒に炭素
源を含むガスを接触させることにより触媒との混合物と
なって生成する炭素を精製する方法であって、その混合
物に一酸化炭素を作用させることにより、触媒を構成す
る金属を金属カルボニルとして炭素から分離する炭素の
精製方法である。According to a first aspect of the present invention, a catalyst comprising a metal, a metal oxide or an alloy is brought into contact with a gas containing a carbon source to form a mixture with the catalyst. This is a method for purifying carbon, in which a metal constituting the catalyst is separated from carbon as metal carbonyl by reacting the mixture with carbon monoxide.
【０００７】混合物中に含まれる金属の種類に応じた圧
力等の条件下で混合物に一酸化炭素を作用させると、一
酸化炭素と金属が結合して金属カルボニルが生成する。
混合物から金属カルボニルを揮発除去することにより、
炭素のみが残存する。When carbon monoxide is allowed to act on the mixture under conditions such as pressure depending on the type of metal contained in the mixture, carbon monoxide and the metal combine to form metal carbonyl.
By volatilizing and removing the metal carbonyl from the mixture,
Only carbon remains.
【０００８】本発明にかかる第２の発明は、金属、金属
の酸化物又は合金からなる触媒に炭素源を含むガスを接
触させることにより炭素を触媒との混合物として生成さ
せる際の、触媒を構成する金属を回収する方法であっ
て、その混合物に一酸化炭素を作用させることにより、
触媒を構成する金属を金属カルボニルとして炭素から分
離し、その金属カルボニルを熱分解することにより、金
属を回収する金属の回収方法である。A second invention according to the present invention is directed to a catalyst for forming carbon as a mixture with a catalyst by contacting a gas containing a carbon source with a catalyst comprising a metal, a metal oxide or an alloy. A method of recovering a metal to be treated, by reacting the mixture with carbon monoxide,
This is a metal recovery method in which a metal constituting a catalyst is separated from carbon as metal carbonyl, and the metal carbonyl is thermally decomposed to recover the metal.
【０００９】混合物中に含まれる金属の種類に応じた条
件下で混合物に一酸化炭素を作用させると、一酸化炭素
と金属が結合して金属カルボニルが生成する。その金属
カルボニルを揮発させて炭素から分離し、その金属カル
ボニルを熱分解することにより金属を回収する。When carbon monoxide is allowed to act on the mixture under conditions according to the type of metal contained in the mixture, carbon monoxide and the metal combine to form metal carbonyl. The metal carbonyl is volatilized and separated from the carbon, and the metal is recovered by pyrolyzing the metal carbonyl.
【００１０】[0010]
【実施例】（実施例１） 本発明にかかる第１の発明に
より、触媒として炭素の製造に用いられるニッケルと炭
素の分離を行なった。さらに第２の発明により、ニッケ
ルを回収した。図１は、それらの際に用いる装置の一例
を表す概略構成図である。ニッケル及び炭素からなる混
合物としては、ニッケルと炭素の重量比率が２：８のも
のを用いた。EXAMPLES (Example 1) According to the first invention of the present invention, carbon used as a catalyst in the production of carbon was separated from nickel. Further, according to the second invention, nickel was recovered. FIG. 1 is a schematic configuration diagram illustrating an example of an apparatus used in such a case. As a mixture composed of nickel and carbon, a mixture having a weight ratio of nickel to carbon of 2: 8 was used.
【００１１】石英管２の基端側と他端側に、熱電対４
ａ，４ｂにより加熱される２つの加熱部６ａ，６ｂがそ
れぞれ設けられ、他端側に石英ウール１１が充填された
２段式反応器が配置されている。その２段式反応器の石
英管２の１段目８ａに、ニッケルと炭素の混合物１２の
１０ｇを磁製皿１０に収容して充填した。石英管２内は
常圧であり、１段目８ａは加熱部６ａにより１００℃に
加熱され、２段目８ｂは加熱部６ｂにより４００℃に加
熱される。ガス供給源として、一酸化炭素ガスボンベ１
４及び窒素ガスボンベ１６が備えられ、一酸化炭素及び
窒素を所定の比で混合するガス混合器１８に接続されて
いる。ガス混合器１８からの混合ガスは、混合ガスの流
量を制御する流量制御器２０を介して、石英管２の基端
側に送られる。A thermocouple 4 is provided at the base end and the other end of the quartz tube 2.
Two heating units 6a and 6b heated by a and 4b are provided, respectively, and a two-stage reactor filled with quartz wool 11 is disposed on the other end side. The first stage 8a of the quartz tube 2 of the two-stage reactor was filled with 10 g of a mixture 12 of nickel and carbon in a porcelain dish 10. The inside of the quartz tube 2 is at normal pressure, the first stage 8a is heated to 100 ° C. by the heating unit 6a, and the second stage 8b is heated to 400 ° C. by the heating unit 6b. As a gas supply source, a carbon monoxide gas cylinder 1
4 and a nitrogen gas cylinder 16 are provided, and are connected to a gas mixer 18 for mixing carbon monoxide and nitrogen at a predetermined ratio. The mixed gas from the gas mixer 18 is sent to the base end side of the quartz tube 2 via a flow controller 20 for controlling the flow rate of the mixed gas.
【００１２】ガス混合器１８により、一酸化炭素ガスボ
ンベ１４の一酸化炭素と窒素ガスボンベ１６の窒素を
１：９の混合比で混合し、その混合ガスを流量制御器２
０により２００ｍｌ／分の流量で石英管２に常圧で流し
た。混合ガス中の一酸化炭素と混合物１２中のニッケル
が反応してニッケルカルボニルが生成した。そのニッケ
ルカルボニルは揮発して２段目８ｂに送られ熱分解さ
れ、２段目８ｂにニッケルが生成した。混合物１２中の
炭素は磁製皿１０に残っていた。The gas mixer 18 mixes carbon monoxide in the carbon monoxide gas cylinder 14 with nitrogen in the nitrogen gas cylinder 16 at a mixing ratio of 1: 9.
It flowed through the quartz tube 2 at normal pressure at a flow rate of 200 ml / min according to 0. Carbon monoxide in the mixed gas reacted with nickel in the mixture 12 to produce nickel carbonyl. The nickel carbonyl volatilized and was sent to the second stage 8b, where it was thermally decomposed, and nickel was generated in the second stage 8b. Carbon in mixture 12 remained on porcelain dish 10.
【００１３】８時間後、１段目８ａに残った炭素と２段
目に生成したニッケルを採取した。蛍光Ｘ線装置により
それぞれの組成を調べた結果、炭素の純度は９９．９４
％で、０．０６％のニッケルを含んでおり、２段目に生
成したニッケルの純度は９８．８％で、石英ウール１１
の混入によるものと考えられる１．２％のシリコンを含
んでいた。このように、本発明によると、短時間でニッ
ケルと炭素を分離でき、さらに短時間及び低コストでニ
ッケルを回収することができる。After 8 hours, the carbon remaining in the first stage 8a and the nickel produced in the second stage were sampled. As a result of examining the respective compositions using a fluorescent X-ray apparatus, the purity of carbon was 99.94.
% Of nickel, the purity of the nickel produced in the second stage is 98.8%, and quartz wool 11
Contained 1.2% of silicon, which is considered to be due to the incorporation of silicon. As described above, according to the present invention, nickel and carbon can be separated in a short time, and nickel can be recovered in a short time and at low cost.
【００１４】（実施例２） 本発明にかかる第１の発明
により、触媒として炭素の製造に用いられるコバルトと
炭素の分離を行なった。さらに第２の発明により、コバ
ルトを回収した。コバルト及び炭素からなる混合物とし
ては、コバルトと炭素の重量比率が５：８のものを用
い、その混合物は以下の方法により製造した。図２は、
炭素製造装置を表す概略構成図である。(Example 2) According to the first invention of the present invention, carbon used as a catalyst for producing carbon was separated from carbon. Further, according to the second invention, cobalt was recovered. A mixture of cobalt and carbon having a weight ratio of cobalt to carbon of 5: 8 was used, and the mixture was produced by the following method. FIG.
It is a schematic structure figure showing a carbon manufacturing device.
【００１５】ガス供給源として、水素ガスボンベ４２、
二酸化炭素ガスボンベ４４、及び窒素ガスボンベ４６が
備えられ、二酸化炭素、水素及び窒素を所定の比で混合
するガス混合器４８に接続されている。ガス混合器４８
からの混合ガスは、石英製の反応管５０に送られる。反
応管５０には、コバルトからなる触媒５２が充填されて
いる。その触媒５２は、反応管５０に充填されたガラス
ビーズや石英ウールにより固定される。反応管５０は加
熱炉５４により所定の温度に加熱される。反応管５０を
通過したガスは排出されるが、切換えバルブ５８により
随時切り換えて、ガスクロマトグラフ５６に送られる。
ガスクロマトグラフ５６では、一酸化炭素、二酸化炭
素、窒素及びメタンの濃度が検出される。As a gas supply source, a hydrogen gas cylinder 42,
A carbon dioxide gas cylinder 44 and a nitrogen gas cylinder 46 are provided, and are connected to a gas mixer 48 for mixing carbon dioxide, hydrogen and nitrogen at a predetermined ratio. Gas mixer 48
Is sent to a reaction tube 50 made of quartz. The reaction tube 50 is filled with a catalyst 52 made of cobalt. The catalyst 52 is fixed by glass beads or quartz wool filled in the reaction tube 50. The reaction tube 50 is heated to a predetermined temperature by the heating furnace 54. The gas that has passed through the reaction tube 50 is exhausted, but is switched as needed by a switching valve 58 and sent to a gas chromatograph 56.
In the gas chromatograph 56, the concentrations of carbon monoxide, carbon dioxide, nitrogen and methane are detected.
【００１６】金属コバルト粉末１．２５ｇを触媒５２と
して反応管５０に充填し、反応管５０に、５２０℃の反
応温度で、窒素、二酸化炭素及び水素を１：３：６の混
合比で混合した混合ガスを４００ｍｌ／分の流量で７時
間流し、金属コバルトの周囲に炭素を生成させた。取り
出したコバルトと炭素の混合物の重量は３．２７ｇであ
り、炭素は２．０２ｇ析出していた。1.25 g of metallic cobalt powder was charged into a reaction tube 50 as a catalyst 52, and nitrogen, carbon dioxide and hydrogen were mixed in the reaction tube 50 at a reaction temperature of 520 ° C. at a mixing ratio of 1: 3: 6. The mixed gas was flowed at a flow rate of 400 ml / min for 7 hours to generate carbon around the metallic cobalt. The weight of the mixture of cobalt and carbon taken out was 3.27 g, and 2.02 g of carbon was deposited.
【００１７】図３は、コバルトと炭素の分離の際に用い
た加圧式反応器を表す概略構成図である。反応管２２の
周囲に、反応管２２を加熱する加熱部２６が設けられて
いる。反応管２２は加熱部２６により２００℃に加熱さ
れる。反応管２２には、コバルトと炭素の重量比率が
５：８の混合物２４が１０ｇ充填されている。ガス供給
源として、一酸化炭素ガスボンベ２８及び窒素ガスボン
ベ３０が備えられ、一酸化炭素及び窒素を所定の比で混
合するガス混合器３２に接続されている。ガス混合器１
８は、混合ガスを加圧する高圧ガス圧縮機３４及び混合
ガスの流量を制御する流量制御器３６を介して、石英管
２２の基端側に接続されている。石英管２２の他端側
は、圧力制御部３８を介して、ガス採取部４０に接続さ
れている。高圧ガス圧縮機３４、流量制御器３６、反応
管２２及び圧力制御部３８ならびにそれらの機器の間の
流路は高圧に耐えられるようになっている。FIG. 3 is a schematic diagram showing a pressurized reactor used for separating cobalt and carbon. A heating unit 26 for heating the reaction tube 22 is provided around the reaction tube 22. The reaction tube 22 is heated to 200 ° C. by the heating unit 26. The reaction tube 22 is filled with 10 g of a mixture 24 having a weight ratio of cobalt to carbon of 5: 8. As a gas supply source, a carbon monoxide gas cylinder 28 and a nitrogen gas cylinder 30 are provided, and are connected to a gas mixer 32 for mixing carbon monoxide and nitrogen at a predetermined ratio. Gas mixer 1
8 is connected to the base end side of the quartz tube 22 via a high-pressure gas compressor 34 for pressurizing the mixed gas and a flow controller 36 for controlling the flow rate of the mixed gas. The other end of the quartz tube 22 is connected to a gas sampling unit 40 via a pressure control unit 38. The high-pressure gas compressor 34, the flow controller 36, the reaction tube 22, the pressure controller 38, and the flow path between these devices can withstand high pressure.
【００１８】ガス混合器３２により、一酸化炭素ガスボ
ンベ２８の一酸化炭素と窒素ガスボンベ３０の窒素を
５：５の混合比で混合した。高圧ガス圧縮機３４及び流
量制御器３６により、高圧ガス圧縮機３４、流量制御器
３６、反応管３８及び圧力制御部３８ならびにそれらの
機器の間の流路が１００気圧になるように制御してその
混合ガスを圧縮するとともに、１００ｍｌ／分の流量で
石英管２２に流した。混合ガス中の一酸化炭素と混合物
１２中のコバルトが反応してコバルトカルボニルが生成
した。そのコバルトカルボニルは揮発して、圧力制御部
３８を介して、ガス採取部４０に送られる。ガス採取部
４０により、コバルトカルボニルを採取した。６時間
後、反応管２２に残った炭素を採取し、蛍光Ｘ線装置に
より組成を調べた結果、炭素の純度は９９．９１％で、
０．０９％のコバルトを含んでいた。第１の発明による
と、従来技術１よりも短時間でコバルトと炭素を分離で
き、さらに高い収率で炭素を精製することができる。A gas mixer 32 mixed carbon monoxide gas cylinder 28 with nitrogen gas in a nitrogen gas cylinder 30 at a mixing ratio of 5: 5. The high-pressure gas compressor 34 and the flow rate controller 36 are controlled so that the flow path between the high-pressure gas compressor 34, the flow rate controller 36, the reaction tube 38, the pressure control unit 38, and those devices becomes 100 atm. The mixed gas was compressed and flowed through the quartz tube 22 at a flow rate of 100 ml / min. Carbon monoxide in the mixed gas reacted with cobalt in the mixture 12 to produce cobalt carbonyl. The cobalt carbonyl evaporates and is sent to the gas sampling unit 40 via the pressure control unit 38. Cobalt carbonyl was sampled by the gas sampling unit 40. Six hours later, the carbon remaining in the reaction tube 22 was sampled, and the composition was examined using a fluorescent X-ray apparatus. As a result, the purity of the carbon was 99.91%.
It contained 0.09% cobalt. According to the first invention, cobalt and carbon can be separated in a shorter time than in prior art 1, and carbon can be purified with a higher yield.
【００１９】ガス採取部４０により採取したコバルトカ
ルボニルを真空加熱炉により７００℃、２時間の条件で
熱分解し、コバルトを回収した。そのコバルトの触媒能
を調べるために、図２に示す炭素製造装置に充填し、炭
素の製造を行なった。第２の発明により回収したコバル
トを反応管５０に充填し、水素ガスにより４００℃の温
度条件で還元した後、窒素ガス、二酸化炭素ガス、水素
ガスの混合ガスを流しながら、反応管５０を加熱炉５４
により加熱し、反応後のガスをガスクロマトグラフ５６
により測定して生成物の量を定量した。反応条件は、窒
素ガス：二酸化炭素ガス：水素ガス＝１：３：６、混合
ガス流量が４００ｍｌ／分、反応温度が５２０℃であっ
た。窒素は反応の前後で変化しないため、試料採取量を
求めるための内部標準物質として用いた。The cobalt carbonyl sampled by the gas sampling section 40 was thermally decomposed in a vacuum heating furnace at 700 ° C. for 2 hours to recover cobalt. In order to examine the catalytic ability of the cobalt, it was charged into a carbon production apparatus shown in FIG. 2 to produce carbon. After filling the reaction tube 50 with the cobalt recovered by the second invention and reducing it with hydrogen gas at a temperature of 400 ° C., the reaction tube 50 is heated while flowing a mixed gas of nitrogen gas, carbon dioxide gas and hydrogen gas. Furnace 54
The gas after the reaction is heated by a gas chromatograph 56.
The amount of the product was quantified as determined by the following method. The reaction conditions were as follows: nitrogen gas: carbon dioxide gas: hydrogen gas = 1: 3: 6, the mixed gas flow rate was 400 ml / min, and the reaction temperature was 520 ° C. Since nitrogen did not change before and after the reaction, it was used as an internal standard for determining the sampled amount.
【００２０】図４は、反応時間と各生成物への二酸化炭
素の転換率を表す図であり、（Ａ）は触媒として初めて
使用するコバルトを充填したときを示し、（Ｂ）は第２
の発明により回収したコバルトを充填したときを示す。
横軸は時間（単位は時間ｈ）、縦軸は二酸化炭素転換率
（％）を表す。図にデータを示した時間ごとに、反応管
５０からのガスの分析を行なった。ガスクロマトグラフ
５６により、一酸化炭素、二酸化炭素、メタン及び窒素
を測定し、供給した二酸化炭素量から、検出された一酸
化炭素、二酸化炭素及びメタンの合計量を差し引いて炭
素量を求めた。転換率合計は、供給した二酸化炭素量か
ら検出された二酸化炭素量を差し引いて求めた。FIG. 4 is a diagram showing the reaction time and the conversion rate of carbon dioxide to each product. FIG. 4 (A) shows a case where cobalt used for the first time as a catalyst is charged, and FIG.
Fig. 7 shows the state when the cobalt recovered according to the invention of Fig. 1 is filled.
The horizontal axis represents time (the unit is time h), and the vertical axis represents the carbon dioxide conversion rate (%). The gas from the reaction tube 50 was analyzed at each time shown in the figure. Carbon monoxide, carbon dioxide, methane and nitrogen were measured by the gas chromatograph 56, and the total amount of the detected carbon monoxide, carbon dioxide and methane was subtracted from the supplied carbon dioxide to obtain the carbon content. The total conversion was determined by subtracting the detected carbon dioxide amount from the supplied carbon dioxide amount.
【００２１】図４に示されるように、第２の発明により
回収したコバルトにおいて、触媒として初めて使用する
コバルトを充填したときとほぼ同等の反応性が見られ
た。このように、第２の発明によれば短時間及び低コス
トでコバルトを回収することができ、さらにそのコバル
トを再利用することができる。As shown in FIG. 4, in the cobalt recovered according to the second invention, almost the same reactivity as when the cobalt used for the first time as the catalyst was charged was observed. Thus, according to the second aspect, cobalt can be recovered in a short time and at low cost, and the cobalt can be reused.
【００２２】[0022]
【発明の効果】本発明にかかる第１の発明では、触媒と
炭素の混合物に一酸化炭素を作用させることにより、触
媒を構成する金属を金属カルボニルとして炭素から分離
するようにしたので、触媒と炭素の混合物を短時間で大
量に処理して高純度の炭素を精製することができる。本
発明にかかる第２の発明では、触媒と炭素の混合物に一
酸化炭素を作用させることにより、触媒を構成する金属
を金属カルボニルとして炭素から分離し、その金属カル
ボニルを熱分解することにより、金属を回収するように
したので、触媒を構成する金属を短時間及び低コストで
回収することができる。このように本発明によると、触
媒と炭素からなる混合物を短時間で大量に処理して触媒
と炭素を分離し、さらにその触媒を構成する金属を短時
間及び低コストで回収することができる。According to the first aspect of the present invention, the metal constituting the catalyst is separated from carbon as metal carbonyl by causing carbon monoxide to act on a mixture of the catalyst and carbon. High-purity carbon can be purified by treating a mixture of carbon in a large amount in a short time. In the second invention according to the present invention, by causing carbon monoxide to act on a mixture of a catalyst and carbon, a metal constituting the catalyst is separated from carbon as a metal carbonyl, and the metal carbonyl is thermally decomposed to form a metal. Is recovered, the metal constituting the catalyst can be recovered in a short time and at low cost. As described above, according to the present invention, a mixture of a catalyst and carbon can be treated in a large amount in a short time to separate the catalyst and the carbon, and a metal constituting the catalyst can be recovered in a short time and at low cost.
【図１】 第１の発明及び第２の発明をニッケルと炭素
の混合物の分離に適用した際に用いる装置の一例を表す
概略構成図である。FIG. 1 is a schematic configuration diagram illustrating an example of an apparatus used when the first invention and the second invention are applied to separation of a mixture of nickel and carbon.
【図２】 炭素製造装置を表す概略構成図である。FIG. 2 is a schematic configuration diagram illustrating a carbon production apparatus.
【図３】 第１の発明をコバルトと炭素の混合物の分離
に適用した際に用いる装置の一例を表す概略構成図であ
る。FIG. 3 is a schematic configuration diagram illustrating an example of an apparatus used when the first invention is applied to separation of a mixture of cobalt and carbon.
【図４】 図２の炭素製造装置における反応時間と各生
成物への二酸化炭素の転換率を表す図であり、（Ａ）は
触媒として初めて使用するコバルトを充填したときを示
し、（Ｂ）は第２の発明により回収したコバルトを充填
したときを示す。4 is a diagram showing a reaction time and a conversion ratio of carbon dioxide to each product in the carbon production apparatus of FIG. 2, (A) shows a case where cobalt used for the first time as a catalyst is filled, and (B) Indicates the time when the cobalt recovered according to the second invention is filled.
２ 石英管 ６ａ，６ｂ 加熱部 １０ 磁製皿 １２ ニッケルと炭素の混合物 １４ 一酸化炭素ガスボンベ １６ 窒素ガスボンベ １８ ガス混合器 ２０ 流量制御部 １１ 石英ウール １２ 触媒 １４ 加熱炉 １６ ガスクロマトグラフ 2 Quartz tube 6a, 6b Heating unit 10 Porcelain dish 12 Mixture of nickel and carbon 14 Carbon monoxide gas cylinder 16 Nitrogen gas cylinder 18 Gas mixer 20 Flow control unit 11 Quartz wool 12 Catalyst 14 Heating furnace 16 Gas chromatograph
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4G046 BA04 BB01 BC01 CA01 CC08 CC10 4G069 AA10 BB02A BB02B BC67B BC68B CD10 GA02 4K001 AA07 AA19 BA05 BA24 DA09 DA12 GA08 GB12 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page F term (reference) 4G046 BA04 BB01 BC01 CA01 CC08 CC10 4G069 AA10 BB02A BB02B BC67B BC68B CD10 GA02 4K001 AA07 AA19 BA05 BA24 DA09 DA12 GA08 GB12
Claims (2)
に炭素源を含むガスを接触させることにより触媒との混
合物となって生成する炭素を精製する方法において、 前記混合物に一酸化炭素を作用させることにより、前記
触媒を構成する金属を金属カルボニルとして炭素から分
離することを特徴とする炭素の精製方法。1. A method for purifying carbon formed as a mixture with a catalyst by contacting a gas containing a carbon source with a catalyst comprising a metal, a metal oxide or an alloy, comprising the steps of: A method for purifying carbon, wherein the metal constituting the catalyst is separated from carbon as metal carbonyl by acting.
に炭素源を含むガスを接触させることにより炭素を触媒
との混合物として生成させる際の、触媒を構成する金属
を回収する方法において、 前記混合物に一酸化炭素を作用させることにより、前記
触媒を構成する金属を金属カルボニルとして炭素から分
離し、前記金属カルボニルを熱分解することにより、金
属を回収することを特徴とする金属の回収方法。2. A method for recovering a metal constituting a catalyst when producing a carbon as a mixture with the catalyst by contacting a gas containing a carbon source with a catalyst comprising a metal, a metal oxide or an alloy, A method for recovering a metal, comprising reacting carbon monoxide on the mixture to separate a metal constituting the catalyst from carbon as metal carbonyl, and thermally decomposing the metal carbonyl to recover the metal. .
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10311954A JP2000143220A (en) | 1998-11-02 | 1998-11-02 | Carbon purifying method and metal recovering method |
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| JP2000143220A true JP2000143220A (en) | 2000-05-23 |
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ID=18023442
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Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004020714A1 (en) * | 2002-08-29 | 2004-03-11 | Statoil Asa | Method for removal of metal contaminants |
-
1998
- 1998-11-02 JP JP10311954A patent/JP2000143220A/en active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004020714A1 (en) * | 2002-08-29 | 2004-03-11 | Statoil Asa | Method for removal of metal contaminants |
| EA008271B1 (en) * | 2002-08-29 | 2007-04-27 | Статойл Аса | Method for production of catalyst for carbon nanofibre production |
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