JP2000030694A - Electrode for nonaqueous electrolyte secondary battery and its manufacture - Google Patents

Electrode for nonaqueous electrolyte secondary battery and its manufacture

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JP2000030694A
JP2000030694A JP10197027A JP19702798A JP2000030694A JP 2000030694 A JP2000030694 A JP 2000030694A JP 10197027 A JP10197027 A JP 10197027A JP 19702798 A JP19702798 A JP 19702798A JP 2000030694 A JP2000030694 A JP 2000030694A
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伸 宮之脇
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an electrode forming an active material layer with the desired pattern and an uncoated section correctly and efficiently on the surface of a current collector, having high position precision of the active material layer and uncoated section, and having the excellent adhesiveness of the active material layer to the current collector. SOLUTION: An adhesive layer 3 is formed at the portion of the surface of a current collector 2, where an active material layer is to be provided, or the adhesive layer 3 is formed on the whole surface of the current collector 2, a release agent layer is formed at the portion where an uncoated section 5 is to be provided, the active material layer 3 is formed, then the active material layer 3 at the portion where the uncoated section 5 is to be provided is peeled off.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、リチウムイオン二
次電池に代表される非水電解液二次電池用電極板（以下
「電極板」ということがある）の製造方法、及び、当該
方法によって製造された電極板に関する。さらに詳しく
は、本発明は、集電体が露出した非塗工部を備えた電極
板を効率よく製造する方法に関する。また、本発明は、
活物質層と非塗工部の位置精度と寸法精度に優れると共
に、活物質層の密着性にも優れた電極板にも関する。The present invention relates to a method of manufacturing an electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery represented by a lithium ion secondary battery (hereinafter sometimes referred to as an "electrode plate"), and a method for manufacturing the same. The present invention relates to a manufactured electrode plate. More specifically, the present invention relates to a method for efficiently manufacturing an electrode plate having an uncoated portion where a current collector is exposed. Also, the present invention
The present invention also relates to an electrode plate having excellent positional accuracy and dimensional accuracy between an active material layer and a non-coated portion, and also having excellent adhesiveness of the active material layer.

【０００２】[0002]

【従来の技術】近年、電子機器や通信機器の小型化およ
び軽量化が急速に進んでおり、これらの駆動用電源とし
て用いられる二次電池に対しても小型化および軽量化が
要求されている。このため、従来のアルカリ蓄電池に代
わり、高エネルギー密度で高電圧を有する非水電解液二
次電池、代表的にはリチウムイオン二次電池が提案され
ている。2. Description of the Related Art In recent years, the size and weight of electronic devices and communication devices have been rapidly reduced, and the size and weight of secondary batteries used as power sources for driving these devices have been demanded. . For this reason, non-aqueous electrolyte secondary batteries having high energy density and high voltage, typically lithium ion secondary batteries, have been proposed in place of conventional alkaline storage batteries.

【０００３】二次電池の性能に大きく影響を及ぼす正極
および負極の各電極板に関しては、充放電サイクル寿命
を延長させるため、また、高エネルギー密度化のため、
電極板を薄膜化することによって電池内に巻き込まれる
電極板の面積をより大きくすることが提案されている。The positive and negative electrode plates, which greatly affect the performance of the secondary battery, are required to extend the charge / discharge cycle life and to increase the energy density.
It has been proposed to make the electrode plate thinner so as to increase the area of the electrode plate wound into the battery.

【０００４】例えば、特開昭６３−１０４５６号公報や
特開平３−２８５２６２号公報には、金属酸化物、硫化
物またはハロゲン化物等の正極活物質粉末、導電材およ
び結着材（バインダー）を適当な湿潤剤（以下、溶媒と
いう）に分散または溶解させて、ペースト状の活物質塗
工液を調製し、金属箔からなる集電体を基体とし、その
基体上に前記塗工液を塗布して正極活物質層（また、基
体上に負極用の塗工液を塗布したものを負極活物質層と
いい、正極と負極を特に区別しない場合は、単に活物質
層という）を形成して得られる正極電極板が開示されて
いる。この正極電極板においては、結着材として、例え
ばポリフッ化ビニリデンのようなフッ素系樹脂、シリコ
ーン−アクリル共重合体、スチレン−ブタジエン共重合
体等が用いられている。For example, JP-A-63-10456 and JP-A-3-285262 disclose a powder of a positive electrode active material such as a metal oxide, a sulfide or a halide, a conductive material and a binder. Dispersing or dissolving in a suitable wetting agent (hereinafter referred to as a solvent) to prepare a paste-like active material coating solution, using a current collector made of metal foil as a base, and applying the coating liquid on the base Then, a positive electrode active material layer (the one obtained by applying a coating liquid for a negative electrode on a substrate is referred to as a negative electrode active material layer, and when no distinction is made between the positive electrode and the negative electrode, simply referred to as an active material layer) The resulting positive electrode plate is disclosed. In this positive electrode plate, for example, a fluorine-based resin such as polyvinylidene fluoride, a silicone-acryl copolymer, a styrene-butadiene copolymer, or the like is used as a binder.

【０００５】一方、負極電極板は、結着材を適当な湿潤
剤（溶媒）に溶解させたものをカーボン等の負極活物質
に加えて、ペースト状の活物質塗工液を調製し、金属箔
の集電体に塗工して得られる。また、集電体に対する塗
工膜の密度を向上させたり、塗工膜の密着性を向上させ
るために、通常、プレス処理が施される。On the other hand, a negative electrode plate is prepared by dissolving a binder in an appropriate wetting agent (solvent) and adding it to a negative electrode active material such as carbon to prepare a paste-like active material coating solution. It is obtained by coating a foil current collector. Further, in order to increase the density of the coating film on the current collector or to improve the adhesion of the coating film, a press treatment is usually performed.

【０００６】上記の塗布型電極板において活物質塗工液
を調製するための結着材は、非水電解液に対して化学的
に安定であること、電解液中に溶出しないこと、また、
何らかの溶媒に溶解して基体上に薄く塗布できるもので
あることが必要である。A binder for preparing an active material coating liquid in the above-mentioned coating type electrode plate is chemically stable with respect to a non-aqueous electrolyte, does not elute into the electrolyte,
It is necessary to be able to dissolve in some solvent and apply thinly on the substrate.

【０００７】さらに、塗布、乾燥された活物質層は、電
池の組立工程において剥離、脱落、ひび割れ等が生じな
いように可とう性を備えていること、および、集電体と
の密着性に優れていることが要求される。特開平７−２
９６８０２号公報には、集電体の表面にあらかじめシラ
ンカップリング剤を塗布してから電極層を形成すること
により、電極層の密着性が良好な負極用電極板を製造す
る方法が記載されている。Further, the applied and dried active material layer has flexibility so as not to cause peeling, falling off, cracking, etc. in the battery assembling process, and has good adhesion to the current collector. It is required to be excellent. JP-A-7-2
No. 96802 describes a method for producing a negative electrode plate having good electrode layer adhesion by applying a silane coupling agent on the surface of a current collector in advance and then forming an electrode layer. I have.

【０００８】[0008]

【発明が解決しようとする課題】ここで電極板は、通
常、電流を取り出すための端子を付ける部分や隣接する
活物質層相互の境界部などのように、活物質層を設けた
くない非塗工部を有している。その非塗工部のパターン
は電池設計に従って任意に決定される。非塗工部を作製
する方法には、コーターヘッドを機械的に制御しながら
電極塗工液を集電体上に塗工して塗工部と非塗工部のパ
ターンを直接形成する方法や、集電体の全面に塗工膜を
形成した後でヘラなどの機械的手段により塗工膜を部分
的に剥離させて非塗工部を形成する方法がある。Here, the electrode plate is usually made of a non-coating material for which it is not desired to provide an active material layer, such as a portion for attaching a terminal for extracting a current or a boundary portion between adjacent active material layers. It has an engineering section. The pattern of the uncoated portion is arbitrarily determined according to the battery design. The method of producing the non-coated part includes a method of applying an electrode coating liquid on the current collector while mechanically controlling the coater head to directly form a pattern of the coated part and the non-coated part. Alternatively, there is a method in which a coating film is formed on the entire surface of the current collector, and then the coating film is partially peeled off by a mechanical means such as a spatula to form an uncoated portion.

【０００９】前者の方法による場合には、塗工部又は非
塗工部のパターンに合わせてコーターヘッド及び／又は
集電体を動かしながらコーターヘッドからの活物質塗工
液の吐出開始と吐出停止を繰り返したり、或いは、塗工
作業が塗工部と非塗工部の境界に到達するたびに、コー
ターヘッド及び／又は集電体の移動停止とその再開、塗
工面に対するコーターヘッドの離脱と再接近、電極塗工
液の吐出停止とその再開をそれぞれ同調させて繰り返す
などの作業を行なう。このようなコーターヘッドの機械
的制御により間欠塗工を行なって、例えば、所定幅を有
する長尺状集電体の表面に長さ６００ｍｍの活物質層
と、長さ５０ｍｍの非塗工部が交互に繰り返し設けられ
た電極板の原反を作成する。In the former method, the discharge of the active material coating liquid from the coater head is started and stopped while the coater head and / or the current collector is moved in accordance with the pattern of the coated or uncoated part. Each time the coating operation reaches the boundary between the coating part and the non-coating part, the movement of the coater head and / or the current collector is stopped and resumed, and the separation and re-movement of the coater head from the coating surface are repeated. Work such as approaching and stopping and resuming the discharge of the electrode coating liquid in synchronization with each other is performed. Intermittent coating is performed by such mechanical control of the coater head. For example, an active material layer having a length of 600 mm and a non-coated portion having a length of 50 mm are formed on the surface of a long current collector having a predetermined width. A raw material of an electrode plate provided alternately and repeatedly is created.

【００１０】しかしながら、塗工スピードを上げていく
とコーターヘッドの機械的制御を塗工スピードに同調さ
せることが難しくなってきて、塗工部と非塗工部が交互
に繰り返されたパターンを正確に形成することができな
くなる。特に、塗工部の中に比較的狭い面積の非塗工部
を間欠的に繰り返し設けたい場合には、速い塗工スピー
ドで非塗工部のパターンを正確に形成することが極めて
困難である。さらに別の問題として、非常に速い塗工ス
ピードに同調させてコーターヘッドを制御しようとする
と、個々の吐出開始位置と吐出停止位置において局所的
塗工量がわずかながら過剰になり、活物質層のエッジ部
が盛り上がってしまう。その結果、活物質層の厚さが不
均一になり、電極板をきれいに巻き上げることが困難に
なる。塗工スピードをそれほど上げなければ上記のよう
な問題は生じないが、それでは電極板の生産性を上げる
ことができない。However, as the coating speed is increased, it becomes difficult to synchronize the mechanical control of the coater head with the coating speed, and the pattern in which the coating portion and the non-coating portion are alternately repeated cannot accurately be obtained. Cannot be formed. In particular, when it is desired to intermittently provide a non-coated portion having a relatively small area in the coated portion, it is extremely difficult to accurately form a pattern of the non-coated portion at a high coating speed. . As another problem, if the coater head is controlled in synchronization with a very high coating speed, the local coating amount at each of the discharge start position and the discharge stop position is slightly excessive, and the active material layer is not sufficiently coated. The edge swells. As a result, the thickness of the active material layer becomes uneven, and it becomes difficult to wind up the electrode plate cleanly. If the coating speed is not increased so much, the above-mentioned problem does not occur, but it does not increase the productivity of the electrode plate.

【００１１】所望のパターンに塗工を行なうことができ
る方法としては、コーターヘッドを機械的に制御する、
例えば、スロットダイコート、スライドダイコート、コ
ンマリバースコートのような塗工法以外に、コーターヘ
ッドを機械的に制御しない、例えば、グラビアコートや
グラビアリバースコート等の塗工法も知られている。し
かしながら、コーターヘッドを機械的に制御しない方法
は、薄い塗工層を形成する場合には適しているが、活物
質層のような比較的厚い塗工層を形成する目的には適し
ていない。このような理由から、従来は、生産性がそれ
ほど良くないにもかかわらず、コーターヘッドを機械的
に制御する塗工法により活物質層と非塗工部が形成され
ていた。[0011] As a method capable of performing coating in a desired pattern, mechanically controlling a coater head,
For example, in addition to coating methods such as slot die coating, slide die coating, and reverse coating, coating methods that do not mechanically control the coater head, such as gravure coating and gravure reverse coating, are also known. However, the method of not mechanically controlling the coater head is suitable for forming a thin coating layer, but is not suitable for forming a relatively thick coating layer such as an active material layer. For these reasons, the active material layer and the non-coated portion have conventionally been formed by a coating method that mechanically controls the coater head, even though productivity is not so good.

【００１２】一方、後者の方法による場合には、パター
ンニング精度が高くなく、さらには活物質層のエッジを
滑らかに整えることが難しいのでエッジからの粉落ちが
生じるなどの問題がある。さらに、電池の組み立て作業
時及び充放電時における集電体からの活物質層の自然剥
離、脱落、ひび割れを阻止する目的で、集電体の表面に
あらかじめカップリング剤を塗布するなどして活物質層
に対する密着性を高くすると、非塗工部を形成するため
の剥離作業が困難になる。その結果、剥離のための作業
時間又は作業の繰り返し回数が増え、電極板の生産性が
悪くなる。On the other hand, the latter method has problems that the patterning accuracy is not high and that the edges of the active material layer are difficult to adjust smoothly, so that powders fall off the edges. Furthermore, in order to prevent the active material layer from spontaneously peeling off, falling off, or cracking from the current collector during the battery assembling operation and charging / discharging, a coupling agent is applied to the surface of the current collector in advance to activate the active material layer. If the adhesion to the material layer is increased, the peeling operation for forming the uncoated portion becomes difficult. As a result, the operation time for peeling or the number of repetitions of the operation increases, and the productivity of the electrode plate deteriorates.

【００１３】本発明は、上記の実状に鑑みて成し遂げら
れたものである。本発明の第１の目的は、集電体の表面
に所望のパターンを有する活物質層と非塗工部とを正確
に、しかも効率良く形成することができる電極板の製造
方法を提供することにある。The present invention has been accomplished in view of the above situation. A first object of the present invention is to provide a method for manufacturing an electrode plate capable of accurately and efficiently forming an active material layer having a desired pattern and a non-coated portion on a surface of a current collector. It is in.

【００１４】また、本発明の第２の目的は、活物質層と
非塗工部の位置精度が高く、しかも、集電体に対する活
物質層の密着性に優れた電極板を提供することにある。A second object of the present invention is to provide an electrode plate in which the positional accuracy between the active material layer and the non-coated portion is high and the adhesiveness of the active material layer to the current collector is excellent. is there.

【００１５】[0015]

【課題を解決するための手段】本発明者らは、カップリ
ング剤等の接着剤を利用することにより、集電体表面に
所望のパターンを有する活物質層と非塗工部を正確に、
しかも効率よく形成することができることを見出した。
また、得られた電極板は、活物質層と非塗工部の位置精
度が高いだけでなく、集電体に対する活物質層の密着性
も接着剤の介在により良好であった。本発明は、かかる
知見に基づいて成し遂げられたものである。Means for Solving the Problems By utilizing an adhesive such as a coupling agent, the present inventors can accurately form an active material layer having a desired pattern on a current collector surface and an uncoated portion.
Moreover, they have found that they can be formed efficiently.
In addition, the obtained electrode plate had not only high positional accuracy between the active material layer and the non-coated portion, but also good adhesion of the active material layer to the current collector due to the interposition of the adhesive. The present invention has been accomplished based on such knowledge.

【００１６】上記目的を達成するための第一の方法は、
集電体上に、活物質と結着材とを少なくとも含有する活
物質層と、活物質層のない非塗工部とを設けてなる非水
電解液二次電池用電極板の製造方法であって、集電体表
面の活物質層を設けたい部分に接着剤を塗工して接着剤
層を形成する工程と、接着剤層の形成後、接着剤層を形
成した側の集電体表面に、活物質と結着材とを少なくと
も含有する活物質層用塗工組成物を塗工して活物質層を
形成する工程と、活物質層の形成後、非塗工部を設けた
い部分の活物質層を剥離する工程とを含んでいることを
特徴とする。第一の方法においては、活物質層用塗工組
成物の塗工前に、集電体表面の非塗工部を設けたい部分
に剥離剤を塗工して剥離剤層を形成してもよい。A first method for achieving the above object is as follows:
On a current collector, an active material layer containing at least an active material and a binder, and a non-aqueous electrolyte electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery comprising a non-coated portion having no active material layer. A step of applying an adhesive to a portion of the current collector surface where the active material layer is to be provided to form an adhesive layer; and, after forming the adhesive layer, the current collector on the side where the adhesive layer is formed. On the surface, a step of applying an active material layer coating composition containing at least an active material and a binder to form an active material layer, and after forming the active material layer, a non-coated portion is desired to be provided. Removing the active material layer at a portion. In the first method, before applying the active material layer coating composition, a release agent may be formed by applying a release agent to a portion of the current collector surface where a non-coated portion is to be provided. Good.

【００１７】上記目的を達成するための第二の方法は、
集電体上に、活物質と結着材とを少なくとも含有する活
物質層と、活物質層のない非塗工部とを設けてなる非水
電解液二次電池用電極板の製造方法であって、集電体表
面の非塗工部を設けたい部分に剥離剤を塗工して剥離剤
層を形成する工程と、剥離剤層の形成前又は形成後に、
剥離剤層を形成した側の集電体表面に接着剤を塗工して
接着剤層を形成する工程と、接着剤層及び剥離剤層の形
成後、これらの層を形成した側の集電体表面に、活物質
と結着材とを少なくとも含有する活物質層用塗工組成物
を塗工して活物質層を形成する工程と、活物質層の形成
後、非塗工部を設けたい部分の活物質層を剥離剤層ごと
剥離する工程とを含んでいることを特徴とする。A second method for achieving the above object is as follows:
On a current collector, an active material layer containing at least an active material and a binder, and a non-aqueous electrolyte electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery comprising a non-coated portion having no active material layer. There, a step of forming a release agent layer by applying a release agent to a portion of the current collector surface where an uncoated portion is to be provided, and before or after formation of the release agent layer,
A step of applying an adhesive to the surface of the current collector on the side on which the release agent layer is formed to form an adhesive layer; and, after forming the adhesive layer and the release agent layer, a current collection on the side on which these layers are formed. On the body surface, a step of applying an active material layer coating composition containing at least an active material and a binder to form an active material layer, and after forming the active material layer, providing a non-coated portion Removing the desired portion of the active material layer together with the release agent layer.

【００１８】本発明においては、活物質層用塗工組成物
そのものを所定のパターン状に塗工するかわりに、接着
剤又は剥離剤を所定のパターン状に塗工する。活物質層
は比較的厚いので、コーターヘッドを機械的に制御する
方法でなければ所望のパターンに塗工することができな
い。これに対して、接着剤は、活物質層用塗工組成物よ
りも塗工しやすい性状を有しており、求められる塗工厚
も薄いので、コーターヘッドの機械的制御を行なわない
方法によって所望のパターンに塗工できる。従って、速
いスピードで、しかも正確に塗工を行なうことができ
る。In the present invention, instead of applying the active material layer coating composition itself in a predetermined pattern, an adhesive or a release agent is applied in a predetermined pattern. Since the active material layer is relatively thick, it is impossible to apply a desired pattern without a method of mechanically controlling the coater head. On the other hand, the adhesive has properties that are easier to apply than the active material layer coating composition, and the required coating thickness is thin, so that the method does not perform mechanical control of the coater head. It can be applied to a desired pattern. Therefore, the coating can be performed accurately at a high speed.

【００１９】また、剥離剤は非塗工部を設けたい部分に
塗工するだけであり、活物質層用塗工組成物よりもはる
かに塗工面積が少ないので、塗工スピードを上げた場合
でもコーターヘッドを機械的に制御する余裕がある。従
って、この場合も速いスピードで、しかも正確なパター
ン状に塗工することができる。Further, since the release agent is only applied to the portion where the uncoated portion is to be provided, the application area is much smaller than that of the active material layer coating composition. But there is room to mechanically control the coater head. Therefore, also in this case, the coating can be performed at a high speed and in an accurate pattern.

【００２０】また、本発明では、集電体表面の活物質層
を設けたい部分では、集電体と活物質層の間に接着剤層
を介在させて活物質層の密着性を高くし、一方、集電体
表面の非塗工部を設けたい部分では、集電体上に活物質
層を直接形成するか又は両者の間に剥離剤層を介在させ
て密着力を低くする。従って、集電体表面の活物質層を
設けたい部分と非塗工部を設けたい部分を比べると、活
物質層の密着力に差があるので剥離工程に時間がかから
ず、パターンのエッジをシャープに形成できる。Further, in the present invention, at the portion where the active material layer is to be provided on the current collector surface, an adhesive layer is interposed between the current collector and the active material layer to increase the adhesion of the active material layer, On the other hand, in a portion where the uncoated portion of the current collector surface is to be provided, the active material layer is directly formed on the current collector or a release agent layer is interposed between the two to reduce the adhesion. Therefore, when comparing the portion of the current collector surface where the active material layer is to be provided and the portion where the non-coated portion is to be provided, there is a difference in the adhesion of the active material layer. Can be formed sharply.

【００２１】このように、本発明によれば、集電体の表
面に所望のパターンを有する活物質層と非塗工部を、正
確に且つ効率よく形成することができる。また、得られ
た電極板は、活物質層と非塗工部のパターンがシャープ
で位置精度が高い。しかも、集電体と活物質層の間の密
着性に優れている。As described above, according to the present invention, an active material layer having a desired pattern and a non-coated portion can be accurately and efficiently formed on the surface of a current collector. In the obtained electrode plate, the pattern of the active material layer and the pattern of the non-coated portion is sharp and the positional accuracy is high. Moreover, the adhesion between the current collector and the active material layer is excellent.

【００２２】接着剤は、集電体の材質に合わせて適宜選
択される。銅箔集電体を用いる場合には、接着剤として
カップリング剤、カルボン酸又はスルホン酸を含有する
接着剤を塗工するのが好ましい。特に好ましい接着剤
は、末端基がアミノ基であるシランカップリング剤とシ
ュウ酸である。The adhesive is appropriately selected according to the material of the current collector. When a copper foil current collector is used, it is preferable to apply an adhesive containing a coupling agent, a carboxylic acid or a sulfonic acid as the adhesive. Particularly preferred adhesives are silane coupling agents whose terminal groups are amino groups and oxalic acid.

【００２３】剥離剤層を形成するための剥離剤として
は、ポリフッ化ビニリデン、ポリエチレン又はその誘導
体、ポリプロピレン又はその誘導体から選ばれる熱可塑
性樹脂を用いるのが好ましい。剥離剤としては、融点が
１００〜２５０℃、且つ、溶融粘度が１００〜５０，０
００ｃｐｓの熱可塑性樹脂も好ましく用いられる。As the release agent for forming the release agent layer, it is preferable to use a thermoplastic resin selected from polyvinylidene fluoride, polyethylene or a derivative thereof, and polypropylene or a derivative thereof. The release agent has a melting point of 100 to 250 ° C. and a melt viscosity of 100 to 50,0.
A 00 cps thermoplastic resin is also preferably used.

【００２４】活物質層の剥離工程においては、非塗工部
を設けたい部分の活物質層をヘラ等を用いて掻き落とし
てもよいが、活物質層の少なくとも非塗工部を設けたい
部分の表面に剥離用シートを接着して引き剥がすことに
よって、効率よく作業することができる。また、活物質
層の少なくとも非塗工部を設けたい部分にワックスなど
の熱溶融性材料を含浸して固化させてから剥離を行なっ
てもよい。活物質層を設けたい部分すなわち活物質層を
残しておきたい部分と、非塗工部を設けたい部分すなわ
ち活物質層を除去したい部分との間には、活物質層の密
着力に差があるので、このような方法でも活物質層のう
ちの所望部分だけ選択的に剥離することができる。In the step of removing the active material layer, a portion of the active material layer where the uncoated portion is to be provided may be scraped off using a spatula or the like, but at least a portion of the active material layer where the uncoated portion is to be provided. By adhering the peeling sheet to the surface of the sheet and peeling it off, it is possible to work efficiently. Alternatively, peeling may be performed after at least a portion of the active material layer where an uncoated portion is to be provided is impregnated with a heat-fusible material such as wax and solidified. There is a difference in the adhesion of the active material layer between the portion where the active material layer is to be provided, ie, the portion where the active material layer is to be left, and the portion where the uncoated portion is desired, ie, the portion where the active material layer is to be removed. Therefore, only a desired portion of the active material layer can be selectively peeled by such a method.

【００２５】[0025]

【発明の実施の形態】次に、好ましい実施の態様を挙げ
て本発明をさらに詳しく説明する。本発明においては、
集電体表面の活物質層に対する密着性を、活物質層を設
けたい部分についてだけカップリング剤等の接着剤を利
用して向上させ、それから、活物質層を集電体の全面に
塗工し、その後、密着性が相対的に弱い部分の活物質層
を選択的に剥離させて所定パターンの活物質層と非塗工
部を形成する。Next, the present invention will be described in more detail with reference to preferred embodiments. In the present invention,
The adhesion of the current collector surface to the active material layer is improved by using an adhesive such as a coupling agent only on the portion where the active material layer is to be provided, and then the active material layer is applied to the entire surface of the current collector. Then, the active material layer in a portion where the adhesion is relatively weak is selectively peeled off to form an active material layer having a predetermined pattern and a non-coated portion.

【００２６】本発明にかかる第一の方法においては、集
電体の表面に、カップリング剤等の接着剤をあらかじめ
所定のパターン状に塗工してから、活物質層用塗工組成
物を全面的に塗工する。第一の方法の一例を図１に示
す。図１の方法においては、先ず、集電体２の表面の活
物質層を設けたい部分に、カップリング剤等の接着剤を
塗工し、必要に応じて乾燥又は固化させて接着剤層３を
形成する。次に、接着剤層３を形成した側の集電体表面
に、活物質層用塗工組成物を全面的に塗工し、必要に応
じて乾燥又は固化させて活物質層４を形成する。その
後、剥離用シート６を利用するなどの方法で、非塗工部
を形成したい部分の活物質層だけ剥離すると、所定パタ
ーンの活物質層４ａと非塗工部５を有する電極板１０１
Ａが得られる。活物質層４のうち活物質層を設けたい部
分は接着剤層３が介在しているので密着性が高い。一
方、活物質層４のうち非塗工部を設けたい部分は接着剤
層が介在していないので、接着剤層が介在している部分
と比べて密着性が低い。従って、非塗工部を設けたい部
分の活物質層だけを容易に剥離することができる。なお
活物質層は、集電体の両面に形成してもよい。In the first method according to the present invention, an adhesive such as a coupling agent is applied to the surface of the current collector in a predetermined pattern in advance, and then the active material layer coating composition is applied. Apply the entire surface. One example of the first method is shown in FIG. In the method of FIG. 1, first, an adhesive such as a coupling agent is applied to a portion of the surface of the current collector 2 where an active material layer is to be provided, and dried or solidified if necessary. To form Next, the active material layer coating composition is applied to the entire surface of the current collector on the side where the adhesive layer 3 is formed, and dried or solidified as necessary to form the active material layer 4. . Thereafter, when only the active material layer at the portion where the uncoated portion is to be formed is peeled off by using a peeling sheet 6 or the like, the electrode plate 101 having the active material layer 4a of a predetermined pattern and the uncoated portion 5 is removed.
A is obtained. The portion of the active material layer 4 where the active material layer is to be provided has high adhesiveness because the adhesive layer 3 is interposed. On the other hand, the portion of the active material layer 4 where the uncoated portion is to be provided does not have the adhesive layer interposed therebetween, and thus has lower adhesion than the portion where the adhesive layer is interposed. Therefore, it is possible to easily peel off only the portion of the active material layer where the uncoated portion is to be provided. Note that the active material layers may be formed on both surfaces of the current collector.

【００２７】非塗工部を設けたい部分の活物質層はヘラ
などを用いて剥離させてもよいが、剥離用シート６を用
いて剥離することができる。図１の方法に用いたい場
合、活物質層４に対する剥離用シート６の接着力は、活
物質層４を集電体２の表面に直接形成した時の両者間の
密着力よりも高く、且つ、活物質層４を接着剤層３を介
して形成した時の両者間の密着力よりも低くなるように
調節しておく。そして、活物質層４の表面全体に、或い
は、少なくとも非塗工部を設けたい部分の活物質層の表
面に剥離用シートを貼り付けてから再び引き剥がすと、
接着剤層３が介在している部分の活物質層４は集電体２
に強く固着しているので活物質層４と剥離用シート６の
境界で分離し、一方、接着剤層３が介在していない部分
では、集電体２と活物質層４との間の密着力が弱いの
で、これらの間の境界で分離する。その結果、非塗工部
を設けたい部分の活物質層を選択的に剥離することがで
きる。The active material layer where the uncoated portion is to be provided may be peeled off using a spatula or the like, but can be peeled off using a peeling sheet 6. When it is desired to use the method of FIG. 1, the adhesive force of the release sheet 6 to the active material layer 4 is higher than the adhesive force between the active material layer 4 when the active material layer 4 is directly formed on the surface of the current collector 2, and In addition, the active material layer 4 is adjusted so as to have a lower adhesive strength between the two when the active material layer 4 is formed via the adhesive layer 3. Then, when the peeling sheet is attached to the entire surface of the active material layer 4 or at least to the surface of the active material layer in a portion where the non-coated portion is to be provided, and then peeled off again,
The active material layer 4 where the adhesive layer 3 is interposed is the current collector 2
The adhesive between the current collector 2 and the active material layer 4 in a portion where the adhesive layer 3 is not interposed. Because of the weak force, they separate at the boundary between them. As a result, the active material layer in the portion where the non-coating portion is to be provided can be selectively separated.

【００２８】本発明の第一の方法においては、活物質層
用塗工組成物そのものを所定のパターン状に塗工するか
わりに、接着剤を所定のパターン状に塗工する。接着剤
と活物質層用塗工組成物を比べてみると、接着剤のほう
が活物質層用塗工組成物よりも塗工しやすい性状を有し
ている。また、接着剤層は活物質層の厚さよりもはるか
に薄いので、コーターヘッドの機械的制御を行なう必要
のない塗工法、例えば、グラビアコートやグラビアリバ
ース等の方法により、所望のパターン状に塗工すること
ができる。従って、活物質層用塗工組成物そのものを所
定のパターン状に塗工するよりも接着剤を所定のパター
ン状に塗工するほうが、速いスピードで、しかも正確
に、塗工することができる。In the first method of the present invention, instead of applying the active material layer coating composition itself in a predetermined pattern, an adhesive is applied in a predetermined pattern. When comparing the adhesive with the active material layer coating composition, the adhesive has properties that are easier to apply than the active material layer coating composition. Since the adhesive layer is much thinner than the active material layer, the adhesive layer is coated in a desired pattern by a coating method that does not require mechanical control of the coater head, for example, a method such as gravure coating or gravure reverse. Can be engineered. Therefore, it is possible to apply the adhesive in a predetermined pattern at a higher speed and more accurately than to apply the active material layer coating composition itself in a predetermined pattern.

【００２９】コーターヘッドを機械的に制御しながら活
物質層用塗工組成物を厚く塗工する場合には、活物質層
の端部の盛り上がりを生じやすいという問題もあるが、
第一の方法では、コーターヘッドの機械的制御を行なう
必要のない塗工法を利用することができ、また、接着剤
層の厚さが薄いので、塗工層の端部の盛り上がりは生じ
ない。When the active material layer coating composition is thickly applied while mechanically controlling the coater head, there is a problem that the edge of the active material layer tends to bulge.
In the first method, a coating method that does not require mechanical control of the coater head can be used, and since the thickness of the adhesive layer is small, no swelling occurs at the end of the coating layer.

【００３０】さらに、第一の方法においては、集電体表
面のうち活物質層を設けたい部分についてだけ活物質層
に対する密着性を高めるので、活物質層の自然剥離、脱
落、ひび割れを阻止できるだけでなく、集電体の表面全
体について活物質層に対する密着性を高める場合と比べ
て剥離作業に時間がかからない。Further, in the first method, the adhesion to the active material layer is increased only on the portion of the current collector surface where the active material layer is to be provided, so that the active material layer can be prevented from spontaneous peeling, falling off and cracking. In addition, the peeling operation does not take much time as compared with the case where the adhesion of the entire surface of the current collector to the active material layer is increased.

【００３１】第一の方法の別の例を図２に示す。図２の
方法においては、先ず、集電体２の表面の活物質層を設
けたい部分に、カップリング剤等の接着剤を塗工して接
着剤層３を形成する。次に、集電体２の表面の非塗工部
を設けたい部分に剥離剤を塗工して剥離剤層７を形成す
る。なお、剥離剤層７のパターンを先に形成してから接
着剤層３のパターンを形成してもよい。次に、接着剤層
３と剥離剤層７を形成した側の集電体表面に、活物質層
用塗工組成物を全面的に塗工して活物質層４を形成す
る。その後、剥離用シートを利用するなどの方法により
非塗工部を形成したい部分の活物質層だけ剥離すると、
所定パターンの活物質層４ａと非塗工部５を有する電極
板１０１Ｂが得られる。集電体２と剥離剤層７の間の密
着力は、集電体２上に活物質層４を直接形成した時の密
着力よりも弱い。従って、剥離剤層７が介在する部分の
活物質層は、集電体２と剥離剤層７の間の界面で分離し
て、剥離剤層を形成しない場合よりも容易に剥離させる
ことができる。Another example of the first method is shown in FIG. In the method of FIG. 2, first, an adhesive such as a coupling agent is applied to a portion of the surface of the current collector 2 where an active material layer is to be provided to form an adhesive layer 3. Next, a release agent is applied to a portion of the surface of the current collector 2 where an uncoated portion is to be provided to form a release agent layer 7. The pattern of the adhesive layer 3 may be formed after the pattern of the release agent layer 7 is formed first. Next, the active material layer 4 is formed by applying the active material layer coating composition over the entire surface of the current collector on the side where the adhesive layer 3 and the release agent layer 7 are formed. After that, when only the active material layer of the portion where the non-coated portion is to be formed is peeled off by a method such as using a peeling sheet,
An electrode plate 101B having an active material layer 4a of a predetermined pattern and an uncoated portion 5 is obtained. The adhesion between the current collector 2 and the release agent layer 7 is weaker than the adhesion when the active material layer 4 is directly formed on the current collector 2. Therefore, the active material layer in the portion where the release agent layer 7 is interposed can be separated at the interface between the current collector 2 and the release agent layer 7 and can be more easily separated than when the release agent layer is not formed. .

【００３２】本発明にかかる第二の方法においては、集
電体の表面全体にカップリング剤等の接着剤を塗工する
と共に、接着剤を塗工する前又は後に剥離剤を所定のパ
ターン状に塗工し、その後、活物質層用塗工組成物を全
面的に塗工する。第二の方法の一例を図３に示す。図３
の方法においては先ず、集電体２の表面全体にカップリ
ング剤等の接着剤を塗工して接着剤層３を形成する。次
に、接着剤層３を形成した側の集電体表面の非塗工部を
設けたい部分に剥離剤を塗工して剥離剤層７を形成す
る。次に、接着剤層３と剥離剤層７を形成した側の集電
体表面に、活物質層用塗工組成物を全面的に塗工して活
物質層４を形成する。このような方法で各層を形成する
と、集電体表面の活物質層を設けたい部分においては活
物質層４が接着剤層３の介在により集電体２に強く固着
するが、非塗工部を設けたい部分においては接着剤層３
と剥離剤層７の間の密着力が弱い。従って、剥離用シー
ト６を用いるなどの方法により、非塗工部を形成したい
部分の活物質層を剥離剤層７ごと容易に剥離することが
でき、所定パターンの活物質層４ａと非塗工部５を有す
る電極板１０１Ｃが得られる。電極板１０１Ｃの非塗工
部５には接着剤層３が残っているが、接着剤層を約０．
１ｇ／ｍ2程度の薄いものに形成すれば、通電性能に影
響しない。In the second method according to the present invention, an adhesive such as a coupling agent is applied to the entire surface of the current collector, and a release agent is applied in a predetermined pattern before or after applying the adhesive. Then, the coating composition for the active material layer is applied over the entire surface. FIG. 3 shows an example of the second method. FIG.
First, an adhesive such as a coupling agent is applied to the entire surface of the current collector 2 to form an adhesive layer 3. Next, a release agent is applied to a portion of the current collector surface on which the adhesive layer 3 is formed, where a non-coated portion is to be provided, to form a release agent layer 7. Next, the active material layer 4 is formed by applying the active material layer coating composition over the entire surface of the current collector on the side where the adhesive layer 3 and the release agent layer 7 are formed. When each layer is formed by such a method, the active material layer 4 is firmly fixed to the current collector 2 by the interposition of the adhesive layer 3 in the portion where the active material layer is to be provided on the current collector surface, but the non-coated portion The adhesive layer 3 is provided on the portion where the
The adhesive force between the adhesive and the release agent layer 7 is weak. Therefore, the active material layer at the portion where the uncoated portion is to be formed can be easily peeled off together with the release agent layer 7 by a method such as using the release sheet 6, and the active material layer 4a having a predetermined pattern and the non-coated An electrode plate 101C having the portion 5 is obtained. Although the adhesive layer 3 remains in the non-coated portion 5 of the electrode plate 101C, the adhesive layer is applied to about 0.
If it is formed as thin as about 1 g / m 2 , it does not affect the current-carrying performance.

【００３３】第二の方法の別の例を図４に示す。図４の
方法においては、先ず、集電体２の表面の非塗工部を設
けたい部分に剥離剤を塗工して剥離剤層７を形成する。
次に、剥離剤層７を形成した側の集電体の表面全体にカ
ップリング剤等の接着剤を塗工して接着剤層３を形成す
る。次に、剥離剤層７と接着剤層３を形成した側の集電
体の表面全体に活物質層用塗工組成物を塗工して、活物
質層４を形成する。この方法で各層を形成した場合も第
二の方法の先の例と同様に、集電体表面の活物質層を設
けたい部分においては活物質層４が接着剤層３の介在に
より集電体２に強く固着する。一方、集電体表面の非塗
工部を設けたい部分においては集電体２と剥離剤層７の
間の密着力が弱い。従って、剥離用シート６を用いるな
どの方法により、非塗工部を形成したい部分の活物質層
及び接着剤層を剥離剤層７ごと容易に剥離することがで
き、所定パターンの活物質層４ａと非塗工部５を有する
電極板１０１Ｄが得られる。FIG. 4 shows another example of the second method. In the method of FIG. 4, first, a release agent is applied to a portion of the surface of the current collector 2 where an uncoated portion is to be provided to form a release agent layer 7.
Next, an adhesive such as a coupling agent is applied to the entire surface of the current collector on the side where the release agent layer 7 is formed to form the adhesive layer 3. Next, the active material layer 4 is formed by applying the active material layer coating composition to the entire surface of the current collector on the side where the release agent layer 7 and the adhesive layer 3 are formed. When each layer is formed by this method, similarly to the previous example of the second method, the active material layer 4 is formed on the current collector surface by the adhesive layer 3 at the portion where the active material layer is to be provided. Strongly adheres to 2. On the other hand, the adhesion between the current collector 2 and the release agent layer 7 is weak in the portion where the uncoated portion is to be provided on the current collector surface. Therefore, the active material layer and the adhesive layer at the portion where the uncoated portion is to be formed can be easily peeled off together with the release agent layer 7 by a method such as using the release sheet 6, and the active material layer 4a having a predetermined pattern can be peeled off. And an electrode plate 101D having the uncoated portion 5 is obtained.

【００３４】本発明の第二の方法においては、活物質層
用塗工組成物そのものを所定のパターン状に塗工するか
わりに、剥離剤を所定のパターン状に塗工する。剥離剤
を塗工するのにコーターヘッドの機械的制御を行なう必
要がない方法で行なえば、活物質層用塗工組成物をコー
ターヘッドの機械的制御を行なう方法で塗工する場合よ
りも早く且つ正確に塗工することができる。また、剥離
剤をコーターヘッドの機械的制御を行なう方法で塗工す
る場合でも、剥離剤は非塗工部を設けたい部分に塗工す
るだけであり、活物質層用塗工組成物よりもはるかに塗
工面積が少ないので、塗工スピードを上げても精度よく
塗工することができる。従って、第二の方法による場合
も第一の方法と同様に、速いスピードで、しかも正確な
パターン状に塗工することができる。また、剥離剤をコ
ーターヘッドの機械的制御を行なう方法で塗工したため
に剥離剤層の端部が盛り上がったとしても、剥離剤層は
剥離工程において除去されてしまうので問題無い。また
第二の方法は、集電体表面のうち活物質層を設けたい部
分についてだけ活物質層に対する密着性を選択的に高め
ている点でも第一の方法と同様であり、集電体の表面全
体について活物質層に対する密着性を高める場合と比べ
て剥離作業に時間がかからない。In the second method of the present invention, a release agent is applied in a predetermined pattern instead of applying the active material layer coating composition itself in a predetermined pattern. If the method does not require the mechanical control of the coater head to apply the release agent, it is faster than the method of applying the active material layer coating composition by the method of mechanically controlling the coater head. And it can be applied accurately. In addition, even when the release agent is applied by a method of mechanically controlling the coater head, the release agent is only applied to the portion where the non-application portion is to be provided, and is more than the active material layer coating composition. Since the coating area is much smaller, coating can be performed with high accuracy even when the coating speed is increased. Therefore, also in the case of the second method, as in the first method, coating can be performed at a high speed and in an accurate pattern. Further, even if the end of the release agent layer is raised due to the application of the release agent by a method of mechanically controlling the coater head, there is no problem since the release agent layer is removed in the release step. Further, the second method is the same as the first method in that the adhesiveness to the active material layer is selectively enhanced only in a portion of the current collector surface where the active material layer is to be provided. The stripping operation does not take much time as compared with the case where the adhesion to the active material layer is improved over the entire surface.

【００３５】このように本発明によれば、速いスピード
で、しかも正確なパターン状に塗工を行なうことがで
き、その後の剥離工程にも時間がかからないので、集電
体の表面に所望のパターンを有する活物質層と非塗工部
を、正確に且つ効率よく形成することができる。また、
得られた電極板は、活物質層と非塗工部の位置精度が高
く、しかも、集電体と活物質層の間の密着性に優れてい
る。活物質層の端部の盛り上がりも生じない。As described above, according to the present invention, the coating can be performed at a high speed and in an accurate pattern, and the subsequent peeling step does not take much time. The active material layer and the non-coated portion having the above can be accurately and efficiently formed. Also,
The obtained electrode plate has high positional accuracy between the active material layer and the non-coated portion, and also has excellent adhesion between the current collector and the active material layer. There is no bulge at the end of the active material layer.

【００３６】次に、本発明の非水電解液二次電池用電極
板を構成する各材料、及び、本発明の電極板を用いた二
次電池について説明する。Next, each material constituting the electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention and a secondary battery using the electrode plate of the present invention will be described.

【００３７】［集電体］基体である集電体２としては、
通常は金属箔が用いられ、正極電極板としてはアルミニ
ウム箔、負極電極板としては銅箔が好ましく用いられ
る。これら金属箔の厚さは、通常、５〜３０μｍ程度で
ある。[Current Collector] As the current collector 2 as a substrate,
Usually, a metal foil is used, and an aluminum foil is preferably used as a positive electrode plate, and a copper foil is preferably used as a negative electrode plate. The thickness of these metal foils is usually about 5 to 30 μm.

【００３８】［接着剤層］接着剤層は、集電体と活物質
層との間の密着性を高めるために、集電体の表面に形成
される。接着剤層を形成するための接着剤としては、例
えば、シラン系、チタネート系、アルミニウム系等の各
種カップリング剤を使用することができる。[Adhesive Layer] The adhesive layer is formed on the surface of the current collector in order to enhance the adhesion between the current collector and the active material layer. As the adhesive for forming the adhesive layer, for example, various coupling agents such as silane, titanate, and aluminum can be used.

【００３９】シラン系カップリング剤としては、例え
ば、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピルトリメト
キシシラン、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピル
メチルジメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシク
ロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−アミノプ
ロピルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピ
ルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジル
アミノエチル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン
・塩酸塩、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン、アミノシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキ
シシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエト
キシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−クロロ
プロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラザ
ン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、ビニル
トリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニ
ルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、オクタデシ
ルジメチル［３−（トリメトキシシリル）プロピル］ア
ンモニウムクロライド、γ−クロロプロピルメチルジメ
トキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキ
シシラン、メチルトリクロロシラン、ジメチルジクロロ
シラン、トリメチルクロロシラン等が挙げられる。Examples of the silane coupling agent include γ- (2-aminoethyl) aminopropyltrimethoxysilane, γ- (2-aminoethyl) aminopropylmethyldimethoxysilane, β- (3,4-epoxycyclohexyl) ) Ethyltrimethoxysilane, γ-aminopropyltriethoxysilane, γ-methacryloxypropyltrimethoxysilane, N-β- (N-vinylbenzylaminoethyl-γ-aminopropyltrimethoxysilane hydrochloride, γ-glycid Xypropyltrimethoxysilane, aminosilane, γ-mercaptopropyltrimethoxysilane, methyltrimethoxysilane, methyltriethoxysilane, vinyltriacetoxysilane, γ-chloropropyltrimethoxysilane, hexamethyldisilazane, γ-anilinopropyltri Methoxysilane, vinyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, vinyltris (β-methoxyethoxy) silane, octadecyldimethyl [3- (trimethoxysilyl) propyl] ammonium chloride, γ-chloropropylmethyldimethoxysilane, γ-mercaptopropylmethyl Examples include dimethoxysilane, methyltrichlorosilane, dimethyldichlorosilane, and trimethylchlorosilane.

【００４０】チタネート系カップリング剤としては、例
えば、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、
イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネー
ト、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェー
ト）チタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチル
ホスファイト）チタネート、テトラオクチルビス（ジト
リデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−
ジアリルオキシメチル）ビス（ジトリデシル）ホスファ
イトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェー
ト）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパ
イロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピル
トリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリ
ルイソステアロイルチタネート、イソプロピルイソステ
アロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジ
オクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ
クミルフェニルチタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−ア
ミノエチル・アミノエチル）チタネート、ジクミルフェ
ニルオキシアセテートチタネート、ジイソステアロイル
エチレンチタネート等が挙げられる。As the titanate coupling agent, for example, isopropyl triisostearoyl titanate,
Isopropyl tridodecylbenzenesulfonyl titanate, isopropyl tris (dioctyl pyrophosphate) titanate, tetraisopropyl bis (dioctyl phosphite) titanate, tetraoctyl bis (ditridecyl phosphite) titanate, tetra (2,2-
Diallyloxymethyl) bis (ditridecyl) phosphite titanate, bis (dioctylpyrophosphate) oxyacetate titanate, bis (dioctylpyrophosphate) ethylene titanate, isopropyltrioctanoyl titanate, isopropyldimethacryl isostearyl titanate, isopropyl isostearyl diacryl titanate Isopropyl tri (dioctyl phosphate) titanate, isopropyl tricumyl phenyl titanate, isopropyl tri (N-aminoethylaminoethyl) titanate, dicumyl phenyloxy acetate titanate, diisostearoyl ethylene titanate, and the like.

【００４１】アルミニウム系カップリング剤としては、
例えば、アセトアルコキシアルミニウムジイソプロピレ
ート等が挙げられる。As the aluminum-based coupling agent,
For example, acetoalkoxyaluminum diisopropylate and the like can be mentioned.

【００４２】集電体として銅箔を用いる場合には、上記
したような各種のカップリング剤のほかに、カルボン酸
又はスルホン酸も接着剤として有効である。カルボン酸
及びスルホン酸は、側鎖として及び／又は主鎖の一部と
してカルボキシル基又はスルホン基と共にそれ以外の官
能基又は置換基を有していてもよい。またカルボン酸及
びスルホン酸は高分子であってもよい。銅箔集電体の密
着性を高めるのに好ましい接着剤は、末端基としてアミ
ノ基、メルカプト基、或いはビニルベンジルアミノエチ
ル基を有するシランカップリング剤、及び、シュウ酸で
ある。その中でも特に好ましいのは、末端基としてアミ
ノ基を有するシランカップリング剤、及びシュウ酸であ
る。When a copper foil is used as the current collector, a carboxylic acid or a sulfonic acid is also effective as an adhesive in addition to the various coupling agents described above. The carboxylic acid and the sulfonic acid may have a carboxyl group or a sulfone group as a side chain and / or a part of the main chain, and may have other functional groups or substituents. Further, the carboxylic acid and the sulfonic acid may be a polymer. Preferred adhesives for increasing the adhesion of the copper foil current collector are silane coupling agents having an amino group, mercapto group, or vinylbenzylaminoethyl group as a terminal group, and oxalic acid. Among them, particularly preferred are a silane coupling agent having an amino group as a terminal group, and oxalic acid.

【００４３】１種又は２種以上の接着剤を水、有機溶
剤、又は、水／有機溶剤混合液に溶解させた溶液を集電
体の表面に塗工し、乾燥することにより接着剤層を形成
することができる。A solution obtained by dissolving one or more kinds of adhesives in water, an organic solvent, or a mixed solution of water / organic solvent is applied to the surface of the current collector and dried to form an adhesive layer. Can be formed.

【００４４】接着剤としてカップリング剤を使用する時
には、通常は、カップリング剤を有機溶剤、又は、水／
有機溶剤混合液に溶解して塗工液とする。カップリング
剤の加水分解を促進させるために塗工液のｐＨを３〜５
に調節してもよい。また、カップリング剤の加水分解用
触媒として、例えば、塩酸、酢酸等を添加してもよい。
更には、カップリング剤と集電体表面との脱水反応を促
進させるために、集電体上にカップリング剤を塗工後、
１２０〜１３０℃の温度で加熱してもよい。カップリン
グ剤を溶解させる溶媒としては、例えば、メタノール、
エタノール、イソプロピルアルコール、トルエン、ベン
ゼン、アセトン、テトラヒドラフラン、セルソルブメチ
ル等が挙げられる。When a coupling agent is used as an adhesive, the coupling agent is usually an organic solvent or water / water.
It is dissolved in an organic solvent mixture to form a coating liquid. In order to promote the hydrolysis of the coupling agent, the pH of the coating solution is adjusted to 3 to 5
May be adjusted. Further, as a catalyst for hydrolyzing the coupling agent, for example, hydrochloric acid, acetic acid and the like may be added.
Furthermore, in order to promote the dehydration reaction between the coupling agent and the current collector surface, after coating the coupling agent on the current collector,
You may heat at the temperature of 120-130 degreeC. As a solvent for dissolving the coupling agent, for example, methanol,
Examples include ethanol, isopropyl alcohol, toluene, benzene, acetone, tetrahydrafuran, and cellosolve methyl.

【００４５】接着剤としてカルボン酸又はスルホン酸を
使用する時には、通常は、カルボン酸又はスルホン酸を
有機溶媒に溶解して塗工液とする。塗工液の乾燥を早め
るために、塗工後、塗工層を１２０〜１３０℃の温度で
加熱してもよい。カルボン酸又はスルホン酸を溶解させ
る有機溶媒としては、例えば、メタノール、メタノー
ル、イソプロピルアルコール、トルエン、ベンゼン、ア
セトン、Ｎ−メチルピロリドン等が挙げられる。When carboxylic acid or sulfonic acid is used as an adhesive, usually, carboxylic acid or sulfonic acid is dissolved in an organic solvent to prepare a coating liquid. To speed up drying of the coating solution, the coating layer may be heated at a temperature of 120 to 130 ° C. after coating. Examples of the organic solvent for dissolving a carboxylic acid or a sulfonic acid include methanol, methanol, isopropyl alcohol, toluene, benzene, acetone, N-methylpyrrolidone, and the like.

【００４６】本発明においては、集電体表面の活物質層
を設けたい部分のみに接着剤を塗工することにより、集
電体表面の活物質層を設けたい部分についてのみ集電体
と活物質層の間の密着性を高めることができる。この方
法による場合には、集電体の表面に接着剤を所定のパタ
ーン状に塗工しなければならないが、接着剤層用の塗工
液は活物質層用の塗工液よりも塗工しやすい性状を有し
ており、また、接着剤層は活物質層の厚さよりもはるか
に薄いので、コーターヘッドの機械的制御を行なう必要
のない塗工法、例えば、グラビアコートやグラビアリバ
ースコートなどの方法により、所望のパターンに塗工で
きる。従って、接着剤を所定のパターンに塗工する場合
には、活物質層そのものを所定のパターン状に塗工する
よりも速いスピードで、しかも正確に塗工することがで
きる。In the present invention, the adhesive is applied only to the portion of the current collector surface where the active material layer is to be provided, so that only the portion of the current collector surface where the active material layer is to be provided is contacted with the active material. Adhesion between the material layers can be increased. In this method, the adhesive must be applied to the surface of the current collector in a predetermined pattern, but the coating liquid for the adhesive layer is more coated than the coating liquid for the active material layer. Since the adhesive layer is much thinner than the active material layer, there is no need for mechanical control of the coater head, such as gravure coating or gravure reverse coating. Can be applied to a desired pattern. Therefore, when applying the adhesive in a predetermined pattern, it is possible to apply the active material layer itself at a faster speed and more accurately than applying the adhesive in a predetermined pattern.

【００４７】接着剤を所望のパターンに塗工する方法と
しては、コーターヘッドの機械的制御を行わない方法、
例えば、グラビアコートやグラビアリバースコート、及
び、コーターヘッドの機械的制御を行う方法、例えば、
スロットダイコート、スライドダイコート、コンマリバ
ースコートのどちらを適用してもよいが、前者の方が生
産性が高いので好ましい。As a method of applying the adhesive in a desired pattern, there are a method in which mechanical control of the coater head is not performed,
For example, gravure coat and gravure reverse coat, and a method of mechanically controlling the coater head, for example,
Any of a slot die coat, a slide die coat and a converse coat may be applied, but the former is preferred because of higher productivity.

【００４８】また、集電体表面の非塗工部を設けたい部
分に剥離剤を塗工すると共に、その前又は後に集電体の
表面全体に接着剤を塗工することによっても、集電体表
面の活物質層を設けたい部分についてのみ集電体と活物
質層の間の密着性を高めることができる。この方法によ
る場合には、接着剤を特定のパターンに塗工する必要が
ないので、いかなる塗工方法を適用してもよい。具体的
には、例えば、グラビアコート、グラビアリバースコー
ト、ロールコート、マイヤーバーコート、ブレードコー
ト、ナイフコート、エアーナイフコート、スロットダイ
コート、スライドダイコート、ディップコート、ノズル
塗工等の方法により、集電体の表面全体に接着剤層を形
成することができる。The current collector can also be formed by applying a release agent to a portion of the current collector surface where an uncoated portion is to be provided, and applying an adhesive to the entire surface of the current collector before or after the release agent. The adhesiveness between the current collector and the active material layer can be increased only at the portion where the active material layer is desired to be provided on the body surface. According to this method, there is no need to apply the adhesive in a specific pattern, and any coating method may be applied. Specifically, for example, current collection by a method such as gravure coat, gravure reverse coat, roll coat, Meyer bar coat, blade coat, knife coat, air knife coat, slot die coat, slide die coat, dip coat, nozzle coating, etc. An adhesive layer can be formed over the entire body surface.

【００４９】このようにして形成される接着剤層の塗工
量は、乾燥時で０．００１〜５ｇ／ｍ2程度が好まし
い。ただし、図３に示す方法のように活物質層を剥離し
た後の非塗工部に接着剤層が残る場合には、電極板の通
電性能に悪影響を及ぼさないように接着剤の塗工量を
０．１ｇ／ｍ2以下に調節するのが好ましい。The coating amount of the adhesive layer thus formed is preferably about 0.001 to 5 g / m 2 when dried. However, when the adhesive layer remains in the uncoated portion after the active material layer is peeled off as in the method shown in FIG. 3, the amount of the adhesive applied is determined so as not to adversely affect the current-carrying performance of the electrode plate. Is preferably adjusted to 0.1 g / m 2 or less.

【００５０】［剥離剤層］剥離剤層を、集電体表面の非
塗工部とすべき部分に形成し、その上に活物質層を形成
すると、この部分の活物質層の密着力が弱くなって剥離
しやすくなる。[Release Agent Layer] A release agent layer is formed on a portion of the surface of the current collector which is to be an uncoated portion, and an active material layer is formed thereon. It becomes weak and easy to peel off.

【００５１】剥離剤層を形成するための剥離剤は、集電
体に剥離剤を直接塗布する場合には集電体に対する密着
性が劣っていて、集電体と剥離剤層の間の境界で容易に
剥離できるものでなければならない。また、集電体の表
面全体に接着剤を塗布してから剥離剤を塗布する場合に
は、剥離剤は接着剤層に対して密着性が劣っていて、接
着剤層と剥離剤層の間の境界で容易に剥離できるもので
なければならない。The release agent for forming the release agent layer has poor adhesion to the current collector when the release agent is directly applied to the current collector, and the boundary between the current collector and the release agent layer is poor. Must be easily peelable. When the adhesive is applied to the entire surface of the current collector before applying the release agent, the release agent has poor adhesion to the adhesive layer, and the adhesive between the adhesive layer and the release agent layer is poor. Must be easily peelable at the boundary of

【００５２】剥離剤の具体的な材料としては、例えば、
ポリフッ化ビニリデン、ポリエチレン又はその誘導体、
ポリプロピレン又はその誘導体から選ばれる熱可塑性樹
脂、及び、これらの熱可塑性樹脂の混合物を例示するこ
とができる。これらの中から塗工面に対する密着性の低
いものを選んで使用する。好ましい剥離剤としては、ポ
リフッ化ビニリデン、非酸化型低密度タイプ、非酸化型
中密度タイプ、非酸化型高密度タイプ、酸化型低密度タ
イプ、酸化型中密度タイプ、酸化型高密度タイプ、非極
性タイプ、極性タイプ、微粉末タイプなどの各種のポリ
エチレン及びポリプロピレンを例示できる。As a specific material of the release agent, for example,
Polyvinylidene fluoride, polyethylene or derivatives thereof,
Examples thereof include a thermoplastic resin selected from polypropylene or a derivative thereof, and a mixture of these thermoplastic resins. Of these, those having low adhesion to the coated surface are selected and used. Preferred release agents include polyvinylidene fluoride, non-oxidized low density type, non-oxidized medium density type, non-oxidized high density type, oxidized low density type, oxidized medium density type, oxidized high density type, non-oxidized type Various types of polyethylene and polypropylene such as a polar type, a polar type and a fine powder type can be exemplified.

【００５３】剥離剤は加熱により流動性を発現するもの
が適している。剥離剤としてポリエチレン、ポリプロピ
レン又はこれらの誘導体を用いる場合には、その融点が
１００〜２５０℃程度であると好ましく、１２０〜１７
０℃程度であると特に好ましい融点が低すぎる場合に
は、室温で柔らかくなるために剥離剤の取り扱いが難し
く、生産性に劣り、且つ、剥離剤層の上に活物質層を形
成して乾燥させる時に剥離剤層が溶融してしまう。ま
た、融点が高すぎるとエネルギー的に不経済であり、且
つ、剥離剤の塗工時に基材である集電体を侵してしま
う。ポリエチレン、ポリプロピレン又はこれらの誘導体
の溶融粘度は、通常は１００〜５０，０００ｃｐｓ程
度、好ましくは４００〜６，０００ｃｐｓ程度とする。
溶融粘度が高すぎるとエネルギー的に不経済である。ま
た、溶融粘度が低すぎると、溶融させた時に集電体表面
に広がりすぎて、パターンニングが困難になる。A release agent that exhibits fluidity by heating is suitable. When polyethylene, polypropylene or a derivative thereof is used as the release agent, the melting point is preferably about 100 to 250 ° C, and 120 to 17 ° C.
When the melting point is particularly preferably about 0 ° C., the melting point is too low, and the softening at room temperature makes the handling of the release agent difficult, resulting in poor productivity, and the formation of an active material layer on the release agent layer and drying. At the time of release, the release agent layer is melted. On the other hand, if the melting point is too high, it is uneconomical in terms of energy, and the current collector serving as the base material is damaged when the release agent is applied. The melt viscosity of polyethylene, polypropylene or derivatives thereof is usually about 100 to 50,000 cps, preferably about 400 to 6,000 cps.
If the melt viscosity is too high, it is uneconomical in terms of energy. On the other hand, if the melt viscosity is too low, it will spread too much on the surface of the current collector when it is melted, making patterning difficult.

【００５４】剥離剤層を所定のパターン状に形成するに
は、剥離剤を適当な溶剤に溶解又は分散して、集電体の
表面に塗工すればよい。剥離剤がポリフッ化ビニリデン
の場合には、Ｎ−メチル−２−ピロリドン中に溶解、分
散させて塗工液を調製し、塗工するのが好ましい。剥離
剤は、加熱により溶融したものを集電体の表面に塗工し
てもよい。剥離剤の塗工液又は溶融物は、例えば、グラ
ビアコート、グラビアリバースコート、ロールコート、
マイヤーバーコート、ブレードコート、ナイフコート、
エアーナイフコート、スロットダイコート、スライドダ
イコート、ノズル塗工等の一般的な方法により所定のパ
ターン状に塗工することができる。剥離剤の溶融時性
状、求められる塗工厚等の条件を考慮して、最も適切な
塗工方法を選定すればよい。In order to form the release agent layer in a predetermined pattern, the release agent may be dissolved or dispersed in an appropriate solvent and applied to the surface of the current collector. When the release agent is polyvinylidene fluoride, it is preferable to dissolve and disperse it in N-methyl-2-pyrrolidone to prepare a coating solution and apply the solution. The release agent may be melted by heating and applied to the surface of the current collector. Coating solution or melt of the release agent, for example, gravure coat, gravure reverse coat, roll coat,
Meyer bar coat, blade coat, knife coat,
Coating can be performed in a predetermined pattern by a general method such as air knife coating, slot die coating, slide die coating, and nozzle coating. The most appropriate coating method may be selected in consideration of conditions such as the properties of the release agent at the time of melting and the required coating thickness.

【００５５】剥離剤層の厚さが比較的薄い場合には、コ
ーターヘッドの機械的制御を行なう必要がない方法、例
えば、グラビアコート、グラビアリバースコート等によ
り、所定のパターン状に塗工することができる。剥離剤
を塗工するのにコーターヘッドの機械的制御を行なう必
要がない方法で行なえば、活物質層用塗工組成物をコー
ターヘッドの機械的制御を行なう方法で塗工する場合よ
りも早く且つ正確に塗工することができる。When the thickness of the release agent layer is relatively thin, it is necessary to apply a predetermined pattern by a method that does not require mechanical control of the coater head, for example, a gravure coat or a gravure reverse coat. Can be. If the method does not require the mechanical control of the coater head to apply the release agent, it is faster than the method of applying the active material layer coating composition by the method of mechanically controlling the coater head. And it can be applied accurately.

【００５６】一方、剥離剤層が比較的厚い場合には、活
物質層用塗工組成物をコーターヘッドの機械的制御を行
なう方法で塗工する必要がある。剥離剤をコーターヘッ
ドの機械的制御を行なう方法で塗工する場合でも、剥離
剤は非塗工部を設けたい部分に塗工するだけであり、活
物質層用塗工組成物よりもはるかに塗工面積が少ないの
で、塗工スピードを上げても精度よく塗工することがで
きる。従って、速いスピードで、しかも正確なパターン
状に塗工することができる。また、剥離剤をコーターヘ
ッドの機械的制御を行なう方法で塗工したために剥離剤
層の端部が盛り上がったとしても、剥離剤層は剥離工程
において除去されてしまうので問題無い。On the other hand, when the release agent layer is relatively thick, it is necessary to apply the active material layer coating composition by a method of mechanically controlling the coater head. Even when the release agent is applied by a method of mechanically controlling the coater head, the release agent is only applied to the portion where the uncoated portion is to be provided, and is far more than the active material layer coating composition. Since the coating area is small, coating can be performed with high accuracy even when the coating speed is increased. Therefore, it is possible to perform coating at a high speed and in an accurate pattern. Further, even if the end of the release agent layer is raised due to the application of the release agent by a method of mechanically controlling the coater head, there is no problem since the release agent layer is removed in the release step.

【００５７】このようにして形成される剥離剤層の厚さ
は、乾燥時において活物質層の厚さと同程度かそれより
も少し薄い程度とするのが好ましい。The thickness of the release agent layer formed in this manner is preferably about the same as or slightly smaller than the thickness of the active material layer when dried.

【００５８】［活物質層］活物質層４は、活物質と結着
材とを少なくとも含有する。活物質には、正極用活物質
と負極用活物質がある。正極用活物質としては、例えば
ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2もしくはＬｉＭｎ2Ｏ4等のリ
チウム酸化物、またはＴｉＳ2、ＭｎＯ2、ＭoＯ3もしく
はＶ2Ｏ5等のカルコゲン化合物を例示することができ
る。これらの正極用活物質は単独で用いてもよいし、２
種以上を組み合わせて用いてもよい。負極用活物質とし
ては、例えば、金属リチウムまたはリチウム合金等のよ
うなリチウム含有金属、グラファイト、カーボンブラッ
クまたはアセチレンブラックのような炭素質材料が好ん
で用いられる。特に、ＬｉＣｏＯ2を正極用活物質とし
て用い、炭素質材料を負極用活物質として用いることに
より、４ボルト程度の高い放電電圧を有するリチウム系
２次電池が得られる。[Active Material Layer] The active material layer 4 contains at least an active material and a binder. The active material includes a positive electrode active material and a negative electrode active material. Examples of the positive electrode active material include a lithium oxide such as LiCoO 2 , LiNiO 2 or LiMn 2 O 4 or a chalcogen compound such as TiS 2 , MnO 2 , MoO 3 or V 2 O 5 . These positive electrode active materials may be used alone,
A combination of more than one species may be used. As the negative electrode active material, for example, a lithium-containing metal such as lithium metal or a lithium alloy, or a carbonaceous material such as graphite, carbon black or acetylene black is preferably used. In particular, by using LiCoO 2 as a positive electrode active material and using a carbonaceous material as a negative electrode active material, a lithium secondary battery having a high discharge voltage of about 4 volts can be obtained.

【００５９】前記正極活物質および前記負極活物質は、
これらの活物質を塗工層中に均一に分散させるために、
１〜１００μｍの範囲の粒径を有し、且つ平均粒径が約
１０μｍの粉体であるのが好ましい。The positive electrode active material and the negative electrode active material are
In order to uniformly disperse these active materials in the coating layer,
Preferably, the powder has a particle size in the range of 1 to 100 μm and an average particle size of about 10 μm.

【００６０】結着材（バインダー）としては、例えば、
熱可塑性樹脂、より具体的にはポリエステル樹脂、ポリ
アミド樹脂、ポリアクリル酸エステル樹脂、ポリカーボ
ネート樹脂、ポリウレタン樹脂、セルロース樹脂、ポリ
オレフィン樹脂、ポリビニル樹脂、フッ素系樹脂または
ポリイミド樹脂等を使用することができる。この際、反
応性官能基を導入したアクリレートモノマーまたはオリ
ゴマーを結着材中に混入させることも可能である。その
ほかにも、ゴム系の樹脂や、アクリル樹脂、ウレタン樹
脂等の熱硬化性樹脂、アクリレートモノマー、アクリレ
ートオリゴマー或いはそれらの混合物からなる電離放射
線硬化性樹脂、上記各種の樹脂の混合物を使用すること
もできる。As the binder, for example,
A thermoplastic resin, more specifically, a polyester resin, a polyamide resin, a polyacrylate resin, a polycarbonate resin, a polyurethane resin, a cellulose resin, a polyolefin resin, a polyvinyl resin, a fluorine resin, a polyimide resin, or the like can be used. At this time, an acrylate monomer or oligomer having a reactive functional group introduced therein can be mixed into the binder. In addition, it is also possible to use a rubber-based resin, a thermosetting resin such as an acrylic resin or a urethane resin, an ionizing radiation-curable resin composed of an acrylate monomer, an acrylate oligomer or a mixture thereof, and a mixture of the above various resins. it can.

【００６１】活物質層、結着剤、及び必要に応じてその
他の成分を混合して塗工用組成物を調製する。例えば、
適宜選択した活物質と結着剤とを、トルエン、メチルエ
チルケトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン或いはこれら
の混合物のような有機溶剤の中に投入し、さらに必要に
応じて導電剤を加え、ホモジナイザー、ボールミル、サ
ンドミルまたはロールミル等の分散機により溶解又は分
散して、塗工液を調製する。この時の配合割合は、塗工
液全体を１００重量部とした時に活物質と結着剤の合計
量が約４０〜８０重量部となるようにするのが好まし
い。また、活物質と結着剤との配合割合は従来と同様で
よく、例えば、正極の場合は活物質：結着剤＝５：５〜
９：１（重量比）程度とするのが好ましく、負極板の場
合は活物質：結着剤＝８：２〜９：１（重量比）程度と
するのが好ましい。また導電剤としては、例えば、グラ
ファイト、カーボンブラックまたはアセチレンブラック
等の炭素質材料が必要に応じて用いられる。The coating composition is prepared by mixing the active material layer, the binder, and other components as necessary. For example,
The active material and the binder selected as appropriate are put into an organic solvent such as toluene, methyl ethyl ketone, N-methyl-2-pyrrolidone or a mixture thereof, and a conductive agent is further added as necessary, and a homogenizer, It is dissolved or dispersed by a dispersing machine such as a ball mill, a sand mill or a roll mill to prepare a coating liquid. The mixing ratio at this time is preferably such that the total amount of the active material and the binder is about 40 to 80 parts by weight when the entire coating liquid is 100 parts by weight. The mixing ratio of the active material and the binder may be the same as the conventional one. For example, in the case of the positive electrode, the active material: the binder = 5: 5
The ratio is preferably about 9: 1 (weight ratio), and in the case of a negative electrode plate, the active material: binder is preferably about 8: 2 to 9: 1 (weight ratio). As the conductive agent, for example, a carbonaceous material such as graphite, carbon black or acetylene black is used as necessary.

【００６２】調製された塗工液を、あらかじめ接着剤
層、及び必要に応じてさらに剥離剤層をそれぞれ所定の
パターン状に形成しておいた集電体上に塗工して乾燥
し、活物質層を形成する。The prepared coating solution is applied onto a current collector on which an adhesive layer and, if necessary, a release agent layer are further formed in a predetermined pattern, and dried. Form a material layer.

【００６３】活物質塗工液の塗工方法は、特に限定され
ないが、例えばスロットダイコート、スライドダイコー
ト、コンマリバースコート等のように、厚い塗工層を形
成できる方法が適している。ただし、活物質層に求めら
れる厚さが比較的薄い場合には、グラビアコートやグラ
ビアリバースコート等により塗工してもよい。本発明に
おいては、活物質塗工液を所定のパターン状に塗工する
必要がないので、スロットダイコート、スライドダイコ
ート、コンマリバースコート等により塗工するであって
も、コーターヘッドを機械的に制御する必要がない。The method of applying the active material coating liquid is not particularly limited, but a method capable of forming a thick coating layer, such as a slot die coat, a slide die coat, and a converse coat, is suitable. However, when the thickness required for the active material layer is relatively small, the active material layer may be coated by a gravure coat or a gravure reverse coat. In the present invention, since it is not necessary to apply the active material coating liquid in a predetermined pattern, even if the coating is performed by a slot die coat, a slide die coat, a converse coat, or the like, the coater head is mechanically controlled. No need to do.

【００６４】乾燥工程における熱源としては、熱風、赤
外線、マイクロ波、高周波、或いはそれらを組み合わせ
て利用できる。乾燥工程において集電体をサポート又は
プレスする金属ローラーや金属シートを加熱して放出さ
せた熱によって乾燥してもよい。また、乾燥後、電子線
または放射線を照射することにより、結着材を架橋反応
させて活物質層を得ることもできる。塗布と乾燥は、複
数回繰り返してもよい。活物質層の厚さは、乾燥時で通
常１０〜２００μｍ、好ましくは５０〜１７０μｍの範
囲にする。さらに、得られた活物質層を真空オーブン等
でエージングして、活物質層中の水分を除去することが
好ましい。As a heat source in the drying step, hot air, infrared rays, microwaves, high frequency waves, or a combination thereof can be used. In the drying step, a metal roller or a metal sheet for supporting or pressing the current collector may be dried by heating and releasing heat. After drying, the active material layer can be obtained by irradiating an electron beam or radiation to cause a crosslinking reaction of the binder. The application and the drying may be repeated a plurality of times. The thickness of the active material layer when dried is usually in the range of 10 to 200 μm, preferably 50 to 170 μm. Further, it is preferable that the obtained active material layer is aged in a vacuum oven or the like to remove moisture in the active material layer.

【００６５】得られた塗工膜を金属ロール、加熱ロール
またはシートプレス機等を用いてプレス処理することに
より、塗工膜の均質性を向上させることができる。ま
た、活物質層の乾燥途中で、その表面にポリエチレンテ
レフタレートフィルム等の表面平滑なフィルムを軽く圧
着して再び剥離することによって、活物質層の表面を平
滑化してもよい。The uniformity of the coating film can be improved by pressing the obtained coating film using a metal roll, a heating roll, a sheet press, or the like. Further, during the drying of the active material layer, a surface having a smooth surface such as a polyethylene terephthalate film may be lightly pressed on the surface and peeled off again to smooth the surface of the active material layer.

【００６６】［剥離作業］集電体上に活物質層を形成し
た後、非塗工部を設けたい部分の活物質層を剥離するこ
とにより、本発明の電極板が完成する。集電体上の活物
質層のうち活物質層を残しておきたい部分、すなわち活
物質層を設けたい部分は、接着剤層の介在により集電体
に強く固着しているが、活物質層を剥離したい部分すな
わち非塗工部を設けたい部分は、集電体に直接的又は剥
離層を介して形成されているので、相対的に密着力が弱
い。従って、非塗工部を設けたい部分の活物質層を密着
力の差を利用して容易に剥離することができ、シャープ
で且つ境界部が滑らかなパターンを形成できる。非塗工
部を設けたい部分に剥離剤層を介在させた場合には、活
物質層を残したい部分と剥離したい部分の密着力の差が
大きくなるので、剥離が特に容易になる。[Peeling operation] After the active material layer is formed on the current collector, the part of the active material layer where the uncoated portion is to be provided is peeled off, whereby the electrode plate of the present invention is completed. The portion of the active material layer on the current collector where the active material layer is to be left, that is, the portion where the active material layer is to be provided, is firmly fixed to the current collector with an adhesive layer interposed therebetween. The portion from which is to be peeled off, that is, the portion where the uncoated portion is to be provided, is formed on the current collector directly or via a release layer, and therefore has relatively weak adhesion. Therefore, the active material layer at the portion where the uncoated portion is to be provided can be easily peeled off by utilizing the difference in adhesion, and a sharp and smooth boundary pattern can be formed. When the release agent layer is interposed in the portion where the non-coated portion is to be provided, the difference in adhesion between the portion where the active material layer is to be left and the portion where the active material layer is to be removed is increased, so that the release is particularly easy.

【００６７】非塗工部を設けたい部分の活物質層はヘラ
などを用いて剥離させてもよいが、各図に示したような
剥離用シートを用いて剥離してもよい。活物質層の表面
全体に、或いは、少なくとも非塗工部を設けたい部分の
活物質層の表面に、接着力を適切に調節した剥離用シー
トを貼り付け、再び引き剥がすことにより、非塗工部を
設けたい部分の活物質層だけを剥離させる。非塗工部と
すべき部分に剥離剤層を介在させる場合には、剥離剤層
が集電体側の界面で剥離して活物質層と共に除去できる
ように、各材料の密着力を調節しておく。The active material layer where the uncoated portion is to be provided may be peeled off using a spatula or the like, or may be peeled off using a peeling sheet as shown in each figure. By applying a release sheet with an appropriately adjusted adhesive force to the entire surface of the active material layer, or at least to the surface of the active material layer where a non-coated portion is to be provided, and peeling it off again, Only the portion of the active material layer where a portion is to be provided is peeled off. When a release agent layer is interposed in the portion to be uncoated, the adhesion of each material is adjusted so that the release agent layer is separated at the current collector side interface and can be removed together with the active material layer. deep.

【００６８】一例としては、剥離用シートとして耐熱性
プラスチックフィルムの片面にヒートシール材層を形成
したものを使用し、この剥離用シートのヒートシール材
層を活物質層と向き合わせて当該剥離用シートを活物質
層上に重ね、熱圧着した後に引き剥がすことにより、活
物質層の密着力が弱い部分だけを剥離することができ
る。As an example, a release sheet having a heat-sealable material layer formed on one surface of a heat-resistant plastic film is used, and the heat-sealable material layer of the release sheet is opposed to the active material layer to form the release sheet. By stacking the sheet on the active material layer, peeling the sheet after thermocompression bonding, only the part of the active material layer where the adhesion is weak can be peeled off.

【００６９】非塗工部とすべき部分の活物質層は、ワッ
クス等の熱溶融性材料を活物質層に含浸、固化させて熱
溶融性材料と活物質の混合体としてから除去してもよ
い。The active material layer at the portion to be uncoated may be removed by impregnating the active material layer with a heat-meltable material such as wax and solidifying it to form a mixture of the heat-meltable material and the active material. Good.

【００７０】［二次電池の非水電解液］上記の各工程を
経て作製された電極板を用いて二次電池を作製する際に
は、電池の組立工程に移る前に活物質層中の水分を除去
するために、加熱処理や減圧処理等をあらかじめ行うこ
とが好ましい。[Non-Aqueous Electrolyte Solution for Secondary Battery] When a secondary battery is manufactured using the electrode plate manufactured through the above-described steps, the active material layer in the active material layer must be formed before moving to the battery assembling step. In order to remove moisture, heat treatment, reduced pressure treatment, or the like is preferably performed in advance.

【００７１】この電極板を用いて、例えばリチウム系二
次電池を作製する場合には、溶質であるリチウム塩を有
機溶媒に溶かした非水電解液が用いられる。リチウム塩
としては、例えば、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＰＦ
6、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ等の無機リチウム
塩、または、ＬｉＢ（Ｃ6Ｈ5）4、ＬｉＮ（ＳＯ2Ｃ
Ｆ 3）2、ＬｉＣ（ＳＯ2ＣＦ3）3、ＬｉＯＳＯ2ＣＦ3、
ＬｉＯＳＯ2Ｃ2Ｆ5、ＬｉＯＳＯ2Ｃ3Ｆ7、ＬｉＯＳＯ2
Ｃ4Ｆ9、ＬｉＯＳＯ2Ｃ5Ｆ11、ＬｉＯＳＯ2Ｃ6Ｆ13、Ｌ
ｉＯＳＯ2Ｃ7Ｆ15等の有機リチウム塩等が用いられる。Using this electrode plate, for example, a lithium-based
When manufacturing a secondary battery, use a lithium salt that is a solute.
A non-aqueous electrolyte dissolved in an organic solvent is used. Lithium salt
As, for example, LiClOFour, LiBFFour, LiPF
6, LiAsF6Lithium, such as LiCl, LiBr
Salt or LiB (C6HFive)Four, LiN (SOTwoC
F Three)Two, LiC (SOTwoCFThree)Three, LiOSOTwoCFThree,
LiOSOTwoCTwoFFive, LiOSOTwoCThreeF7, LiOSOTwo
CFourF9, LiOSOTwoCFiveF11, LiOSOTwoC6F13, L
iOSOTwoC7FFifteenAnd the like are used.

【００７２】リチウム塩を溶解するための有機溶媒とし
ては、環状エステル類、鎖状エステル類、環状エーテル
類、鎖状エーテル類等を例示できる。より具体的には、
環状エステル類としては、プロピレンカーボネート、ブ
チレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、ビニレンカ
ーボネート、２−メチル−γ−ブチロラクトン、アセチ
ル−γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン等を例示
できる。Examples of the organic solvent for dissolving the lithium salt include cyclic esters, chain esters, cyclic ethers, and chain ethers. More specifically,
Examples of the cyclic esters include propylene carbonate, butylene carbonate, γ-butyrolactone, vinylene carbonate, 2-methyl-γ-butyrolactone, acetyl-γ-butyrolactone, and γ-valerolactone.

【００７３】鎖状エステル類としては、ジメチルカーボ
ネート、ジエチルカーボネート、ジブチルカーボネー
ト、ジプロピルカーボネート、メチルエチルカーボネー
ト、メチルブチルカーボネート、メチルプロピルカーボ
ネート、エチルブチルカーボネート、エチルプロピルカ
ーボネート、ブチルプロピルカーボネート、プロピオン
酸アルキルエステル、マロン酸ジアルキルエステル、酢
酸アルキルエステル等を例示できる。Examples of the chain esters include dimethyl carbonate, diethyl carbonate, dibutyl carbonate, dipropyl carbonate, methyl ethyl carbonate, methyl butyl carbonate, methyl propyl carbonate, ethyl butyl carbonate, ethyl propyl carbonate, butyl propyl carbonate, and alkyl propionate. Examples thereof include esters, dialkyl malonates, and alkyl acetates.

【００７４】環状エーテル類としては、テトラヒドロフ
ラン、アルキルテトラヒドロフラン、ジアルキルテトラ
ヒドロフラン、アルコキシテトラヒドロフラン、ジアル
コキシテトラヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、ア
ルキル−１，３−ジオキソラン、１，４−ジオキソラン
等を例示できる。Examples of the cyclic ethers include tetrahydrofuran, alkyltetrahydrofuran, dialkyltetrahydrofuran, alkoxytetrahydrofuran, dialkoxytetrahydrofuran, 1,3-dioxolan, alkyl-1,3-dioxolan, 1,4-dioxolan and the like.

【００７５】鎖状エーテル類としては、１，２−ジメト
キシエタン、１，２−ジエトキシエタン、ジエチルエー
テル、エチレングリコールジアルキルエーテル、ジエチ
レングリコールジアルキルエーテル、トリエチレングリ
コールジアルキルエーテル、テトラエチレングリコール
ジアルキルエーテル等を例示することができる。Examples of the chain ether include 1,2-dimethoxyethane, 1,2-diethoxyethane, diethyl ether, ethylene glycol dialkyl ether, diethylene glycol dialkyl ether, triethylene glycol dialkyl ether, and tetraethylene glycol dialkyl ether. Examples can be given.

【００７６】[0076]

【実施例】【Example】

【００７７】［実施例１］ （１） 活物質層用塗工液の調製 負極電極板を作製した。下記組成の塗工材料をプラネタ
リーミキサー（（株）小平製作所製）を用いて３０分間
撹拌して、スラリー状の負極活物質層用塗工液を調製し
た。Example 1 (1) Preparation of Coating Solution for Active Material Layer A negative electrode plate was prepared. The coating material having the following composition was stirred for 30 minutes using a planetary mixer (manufactured by Kodaira Seisakusho) to prepare a slurry-like coating solution for a negative electrode active material layer.

【００７８】＜負極活物質層用塗工液＞ ・負極活物質 グラファイト粉末：８５重量部 ・結着材 ポリフッ化ビニリデンのＮ−メチル−２−ピ
ロリドン溶液（固形分１２％、ＫＦ＃１１００、呉羽化
学工業（株）製）：１２５重量部 ・分散媒 Ｎ−メチル−２−ピロリドン：５重量部<Coating solution for negative electrode active material layer> Negative electrode active material Graphite powder: 85 parts by weight Binder N-methyl-2-pyrrolidone solution of polyvinylidene fluoride (solid content: 12%, KF # 1100, Kureha) Chemical Industry Co., Ltd.): 125 parts by weight Dispersion medium N-methyl-2-pyrrolidone: 5 parts by weight

【００７９】（２） 接着剤層の塗工 集電体として厚さ１４μｍ、幅３２０ｍｍの長尺状の銅
箔（ＴＣＵ−銅箔、日本製箔（株）製）を用い、その一
面に下記組成の接着剤層用塗工液をグラビアリバースコ
ーターにて間欠塗工して、塗工部を繰り返し形成した。
塗工部の幅は３００ｍｍ、長さは８００ｍｍとした。ま
た未塗工部の長さは２０ｍｍとした。塗工後、集電体を
長さ２ｍ、１００℃の乾燥ゾーンの中に２０ｍ／ｍｉ
ｎ．の搬送速度で通過させて乾燥処理した。接着剤層の
乾燥後の塗工量は０．１ｇ／ｍ2だった。(2) Coating of Adhesive Layer A long copper foil (TCU-copper foil, manufactured by Nippon Foil Co., Ltd.) having a thickness of 14 μm and a width of 320 mm was used as a current collector. The coating liquid for the adhesive layer having the composition was intermittently coated with a gravure reverse coater to repeatedly form a coated portion.
The width of the coated part was 300 mm and the length was 800 mm. The length of the uncoated portion was 20 mm. After coating, the current collector is placed in a drying zone of 2 m in length and 100 ° C. in a drying zone of 20 m / mi.
n. And dried at a transport speed of. The coating amount after drying of the adhesive layer was 0.1 g / m 2 .

【００８０】＜接着剤層用塗工液１＞ ・シランカップリング剤 γ−（２−アミノエチル）ア
ミノプロピルトリメトキシシラン（ＳＨ６０２０、東レ
・ダウコーニング（株）製）：１重量部 ・エチルアルコール：９９重量部<Coating liquid 1 for adhesive layer> Silane coupling agent γ- (2-aminoethyl) aminopropyltrimethoxysilane (SH6020, manufactured by Dow Corning Toray): 1 part by weight Ethyl alcohol : 99 parts by weight

【００８１】（３） 活物質層の形成 次に、集電体の接着剤層を形成した側に、あらかじめ調
製しておいた負極活物質層用塗工液をスロットダイコー
ターにて塗工した後、オーブンを用いて乾燥させた。局
所的に温度が変えられる長さ８ｍの乾燥オーブンを用
い、その温度を２ｍごとに順次１００℃、１２０℃、１
３０℃、１４０℃に設定した。そして、集電体をその中
に４ｍ／ｍｉｎ．の搬送速度で通過させて乾燥処理し
た。乾燥後の活物質層の厚さは１３０μｍだった。乾燥
後、電極板をロールプレスにて線圧１５０ｋｇｆ／ｃｍ
でプレスし、活物質層の厚さをプレス前の厚さの８０％
にした。(3) Formation of Active Material Layer Next, on the side of the current collector on which the adhesive layer was formed, a previously prepared coating liquid for a negative electrode active material layer was applied by a slot die coater. Then, it was dried using an oven. Use a drying oven with a length of 8 m, where the temperature can be changed locally, and raise the temperature to 100 ° C, 120 ° C, 1
30 ° C and 140 ° C were set. Then, the current collector was placed at 4 m / min. And dried at a transport speed of. The thickness of the active material layer after drying was 130 μm. After drying, the electrode plate was roll-pressed to a linear pressure of 150 kgf / cm.
Press, and make the thickness of the active material layer 80% of the thickness before pressing
I made it.

【００８２】（４） 活物質層の剥離 厚さ１３０μｍのポリエチレンヒートシール材（モアテ
ック０２３８Ｎ，出光石油（株）製）を厚さ２５μｍｍ
のポリエチレンテレフタレートフィルムにドライラミネ
ートして厚さ１５５μｍの剥離用シートを作製した。こ
の剥離用シートを、そのヒートシール材面が活物質層と
向き合うようにして電極板上に重ねた。それから、接着
剤層を形成しなかった部分に、剥離用シートの上から幅
３００ｍｍ×長さ２０ｍｍの長方形の鉄板を１７０℃、
２ｋｇｆ／ｃｍ2の条件で２秒間押し当てて加熱圧着し
た。その後、剥離用シートを剥がすと、接着剤層を形成
しなかった部分では、大部分の活物質層が剥離用シート
と一緒に剥離したが、集電体の表面にうっすらと活物質
層の粉が付着していた。そこで、同じ部位に対して同様
の加熱圧着をもう一度行なったところ、活物質層が完全
に除去されてきれいな集電体面が現れた。剥離の際に、
パターン形状の広がりや崩れは生じなかった。また、形
成された非塗工部のパターンは、シャープで粉落ちのな
いエッジを有していた。(4) Peeling of Active Material Layer A polyethylene heat seal material (moretech 0238N, manufactured by Idemitsu Oil Co., Ltd.) having a thickness of 130 μm was coated with a thickness of 25 μm.
Was laminated by dry lamination on a polyethylene terephthalate film of Example 1 to produce a 155 μm-thick release sheet. This release sheet was stacked on the electrode plate such that the surface of the heat sealing material faced the active material layer. Then, on a part where the adhesive layer was not formed, a rectangular iron plate having a width of 300 mm and a length of 20 mm was placed on the release sheet at 170 ° C.
Under the condition of 2 kgf / cm 2 , pressing was performed by pressing for 2 seconds. After that, when the peeling sheet was peeled off, most of the active material layer was peeled off together with the peeling sheet in the part where the adhesive layer was not formed, but the powder of the active material layer was slightly applied to the surface of the current collector. Had adhered. Then, when the same thermocompression bonding was again performed on the same portion, the active material layer was completely removed, and a clean current collector surface appeared. When peeling,
The pattern shape did not spread or collapse. In addition, the formed pattern of the non-coated portion had a sharp and non-dusting edge.

【００８３】［実施例２］下記組成の接着剤層用塗工液
２を用いたほかは実施例１と同様にして間欠塗工を行な
った。得られた接着剤層は、実施例１と同じパターンを
有するが、接着剤としてシュウ酸を含有し、乾燥後の塗
工量は０．１ｇ／ｍ2だった。Example 2 Intermittent coating was performed in the same manner as in Example 1 except that a coating solution 2 for an adhesive layer having the following composition was used. The obtained adhesive layer had the same pattern as in Example 1, but contained oxalic acid as an adhesive, and the coating amount after drying was 0.1 g / m 2 .

【００８４】＜接着剤層用塗工液２＞ ・シュウ酸：１重量部 ・Ｎ−メチルピロリドン：９９重量部<Coating Solution 2 for Adhesive Layer> Oxalic acid: 1 part by weight N-methylpyrrolidone: 99 parts by weight

【００８５】その後、実施例１と同じ負極活物質用塗工
液を用い、実施例１と同様に塗工して、乾燥時厚さが１
３０μｍの活物質層を形成した。それから、実施例１と
同じ剥離用シートを用い、実施例１と同様に剥離作業を
行なった。Thereafter, using the same coating liquid for a negative electrode active material as in Example 1, coating was performed in the same manner as in Example 1, and the thickness when dried was 1
An active material layer of 30 μm was formed. Then, the same peeling operation as in Example 1 was performed using the same peeling sheet as in Example 1.

【００８６】その結果も実施例１と同じだった。すなわ
ち、剥離用シートを剥がすと、接着剤層を形成しなかっ
た部分では、大部分の活物質層が剥離用シートと一緒に
剥離したが、集電体の表面にうっすらと活物質層の粉が
付着していた。そして、同じ部位に対して同様の加熱圧
着をもう一度行なったところ、活物質層が完全に除去さ
れてきれいな集電体面が現れた。剥離の際に、パターン
形状の広がりや崩れは生じなかった。また、形成された
非塗工部のパターンは、シャープで粉落ちのないエッジ
を有していた。The results were the same as in Example 1. That is, when the release sheet was peeled off, most of the active material layer was peeled off together with the release sheet in the portion where the adhesive layer was not formed, but the powder of the active material layer was slightly applied to the surface of the current collector. Had adhered. Then, when the same thermocompression bonding was again performed on the same site, the active material layer was completely removed, and a clean current collector surface appeared. At the time of peeling, the pattern shape did not spread or collapse. In addition, the formed pattern of the non-coated portion had a sharp and non-dusting edge.

【００８７】［実施例３］ （１） 剥離剤層の塗工 集電体として厚さ１４μｍ、幅３２０ｍｍの長尺状の銅
箔（ＴＣＵ−銅箔、日本製箔（株）製）を用い、その一
面に下記組成の剥離剤層用塗工液をグラビアダイレクト
コーターにて間欠塗工し、剥離剤層のパターンを繰り返
し形成した。剥離剤層の塗工部の幅は３００ｍｍ、長さ
は２０ｍｍとした。また、未塗工部の長さは８００ｍｍ
とした。塗工後、集電体を長さ２ｍ、１００℃の乾燥ゾ
ーンの中に１０ｍ／ｍｉｎ．の搬送速度で通過させて乾
燥処理した。乾燥後の剥離剤層の塗工量は４ｇ／ｍ2だ
った。Example 3 (1) Coating of Release Agent Layer A long copper foil (TCU-copper foil, manufactured by Nippon Foil Co., Ltd.) having a thickness of 14 μm and a width of 320 mm was used as a current collector. A coating liquid for a release agent layer having the following composition was intermittently applied to one surface thereof using a gravure direct coater to repeatedly form a pattern of the release agent layer. The width of the coated part of the release agent layer was 300 mm, and the length was 20 mm. The length of the uncoated part is 800 mm
And After coating, the current collector was placed in a drying zone of 2 m in length and 100 ° C. at 10 m / min. And dried at a transport speed of. The coating amount of the release agent layer after drying was 4 g / m 2 .

【００８８】＜剥離剤層用塗工液１＞ ・ポリフッ化ビニリデン：６重量部 ・Ｎ−メチル−２−ピロリドン：６重量部<Coating liquid 1 for release agent layer> Polyvinylidene fluoride: 6 parts by weight N-methyl-2-pyrrolidone: 6 parts by weight

【００８９】（２） 接着剤層の形成 実施例１と同じ接着剤層用塗工液を用い、実施例１と同
様に間欠塗工を行ない、集電体表面の剥離剤層を形成し
ていない部分に、接着剤層のパターンを繰り返し形成し
た。接着剤層の塗工部は幅３００ｍｍ、長さ８００ｍｍ
であり、その未塗工部の長さは２０ｍｍだった。すなわ
ち、剥離剤層と接着剤層とは、相互にポジパターンとネ
ガパターンの相補的関係となるように形成された。乾燥
後の接着剤層の塗工量は０．１ｇ／ｍ2だった。(2) Formation of Adhesive Layer Using the same adhesive layer coating liquid as in Example 1, intermittent coating was performed in the same manner as in Example 1 to form a release agent layer on the current collector surface. The pattern of the adhesive layer was repeatedly formed in the portion where no adhesive layer was present. The coated part of the adhesive layer is 300mm wide and 800mm long
And the length of the uncoated portion was 20 mm. That is, the release agent layer and the adhesive layer were formed so as to have a complementary relationship between the positive pattern and the negative pattern. The coating amount of the adhesive layer after drying was 0.1 g / m 2 .

【００９０】（３） 活物質層の形成 集電体の剥離剤層と接着剤層を形成した側に、実施例１
と同じ負極活物質層用塗工液を用い、実施例１と同様に
塗工、乾燥して、乾燥時厚さが１３０μｍの活物質層を
形成した。(3) Formation of Active Material Layer Example 1 was formed on the current collector on the side where the release agent layer and the adhesive layer were formed.
Using the same coating liquid for a negative electrode active material layer as in Example 1, coating and drying were performed in the same manner as in Example 1 to form an active material layer having a dry thickness of 130 μm.

【００９１】（４）活物質層の剥離 実施例１の剥離用シートを、そのヒートシール材面が活
物質層と向き合うようにして電極板上に重ねた。それか
ら、剥離剤層を形成した部分に、剥離用シートの上から
幅３００ｍｍ×長さ２０ｍｍの長方形の鉄板を１７０
℃、２ｋｇｆ／ｃｍ2の条件で２秒間押し当てて加熱圧
着した。その後、剥離用シートを剥がすと、剥離用シー
トを圧着した部分の活物質層が剥離用シートと一緒に完
全に剥離し、きれいな集電体面が現れた。剥離の際に、
パターン形状の広がりや崩れは生じなかった。また、形
成された非塗工部のパターンは、シャープで粉落ちのな
いエッジを有していた。(4) Peeling of Active Material Layer The peeling sheet of Example 1 was overlaid on the electrode plate such that the heat-sealing material face faced the active material layer. Then, on the part where the release agent layer was formed, a rectangular iron plate having a width of 300 mm and a length of 20 mm was placed 170 mm above the release sheet.
At 2 ° C. and 2 kgf / cm 2 , they were pressed for 2 seconds to perform thermocompression bonding. Thereafter, when the release sheet was peeled off, the active material layer at the portion where the release sheet was pressed was completely peeled off together with the release sheet, and a clean current collector surface appeared. When peeling,
The pattern shape did not spread or collapse. In addition, the formed pattern of the non-coated portion had a sharp and non-dusting edge.

【００９２】［実施例４］接着剤層を先に形成してから
剥離剤層を形成したこと以外は実施例３と同じに塗工、
乾燥を行なって、実施例３と同じパターン、同じ塗工量
の接着剤層、剥離剤層、及び活物質層を形成した。その
後も実施例３と同様にして、剥離剤層を形成した部分の
活物質層を剥離用シートを用いて剥離した。その結果、
剥離用シートを圧着した部分の活物質層が剥離用シート
と一緒に完全に剥離し、きれいな集電体面が現れた。剥
離の際に、パターン形状の広がりや崩れは生じなかっ
た。また、形成された非塗工部のパターンは、シャープ
で粉落ちのないエッジを有していた。Example 4 Coating was performed in the same manner as in Example 3, except that the adhesive layer was formed first, and then the release agent layer was formed.
By drying, an adhesive layer, a release agent layer, and an active material layer having the same pattern and the same coating amount as in Example 3 were formed. Thereafter, in the same manner as in Example 3, the portion of the active material layer where the release agent layer was formed was peeled off using a release sheet. as a result,
The active material layer at the portion where the release sheet was pressed was completely peeled off together with the release sheet, and a clean current collector surface appeared. At the time of peeling, the pattern shape did not spread or collapse. In addition, the formed pattern of the non-coated portion had a sharp and non-dusting edge.

【００９３】［比較例１］カップリング剤の塗工液を集
電体の表面に連続塗工した以外は実施例１と同様に塗
工、乾燥、プレスを行なって負極板を作製し、剥離用シ
ートを用いて活物質層を剥離してみた。しかしながら、
剥離用シートのヒートシール面にうっすらと活物質層の
粉が付着する程度しか剥離できなかった。同様の剥離作
業を９回繰り返したところ、ようやくきれいな集電体面
が現れた。Comparative Example 1 A negative electrode plate was prepared by applying, drying and pressing in the same manner as in Example 1 except that the coating solution of the coupling agent was continuously applied to the surface of the current collector, and peeled off. The active material layer was peeled off using a sheet. However,
Peeling was only possible to the extent that the powder of the active material layer slightly adhered to the heat-sealed surface of the peeling sheet. When the same peeling operation was repeated nine times, a clean current collector surface finally appeared.

【００９４】［比較例２］シュウ酸の塗工液を集電体の
表面に連続塗工した以外は実施例２と同様に塗工、乾
燥、プレスを行なって負極板を作製し、剥離用シートを
用いて活物質層を剥離してみた。しかしながら、剥離用
シートのヒートシール面にうっすらと活物質層の粉が付
着する程度しか剥離できなかった。同様の剥離作業を１
０回繰り返したところ、ようやくきれいな集電体面が現
れた。Comparative Example 2 A negative electrode plate was prepared by applying, drying and pressing in the same manner as in Example 2 except that a coating solution of oxalic acid was continuously applied to the surface of the current collector. The active material layer was peeled off using a sheet. However, peeling was only possible to such an extent that the powder of the active material layer slightly adhered to the heat sealing surface of the peeling sheet. Similar peeling work
After repeating 0 times, a clean current collector surface finally appeared.

【００９５】［比較例３］接着剤層を設けなかった以外
は実施例１と同様に塗工、乾燥、プレスを行なって負極
板を作製し、剥離用シートを用いて活物質層を剥離して
みた。しかしながら、得られた非塗工部のパターンのエ
ッジはシャープでなく、活物質層を剥離する際にパター
ン形状の広がりやエッジ部からの粉落ち等が生じた。Comparative Example 3 A negative electrode plate was prepared by applying, drying and pressing in the same manner as in Example 1 except that the adhesive layer was not provided, and the active material layer was peeled off using a peeling sheet. I tried. However, the edge of the pattern in the obtained non-coated portion was not sharp, and when the active material layer was peeled off, the pattern shape spread and powder fell off from the edge portion.

【００９６】［比較例４］接着剤層を設けなかった以外
は実施例２と同様に塗工、乾燥、プレスを行なって負極
板を作製し、剥離用シートを用いて活物質層を剥離して
みた。しかしながら、得られた非塗工部のパターンのエ
ッジはシャープでなく、活物質層を剥離する際にパター
ン形状の広がりやエッジ部からの粉落ち等が生じた。Comparative Example 4 A negative electrode plate was prepared by applying, drying and pressing in the same manner as in Example 2 except that the adhesive layer was not provided, and the active material layer was peeled off using a peeling sheet. I tried. However, the edge of the pattern in the obtained non-coated portion was not sharp, and when the active material layer was peeled off, the pattern shape spread and powder fell off from the edge portion.

【００９７】[0097]

【発明の効果】以上に述べたように、本発明によれば、
活物質層用塗工組成物そのものを所定のパターン状に塗
工するかわりに、接着剤又は剥離剤を所定のパターン状
に塗工することにより、速いスピードで、しかも正確に
塗工を行なうことができる。また、活物質層を設けたい
部分と非塗工部を設けたい部分では、活物質層の密着力
に差があるので、剥離工程にも時間がかからず、パター
ンのエッジをシャープに形成できる。従って、集電体の
表面に所望のパターンを有する活物質層と非塗工部を、
正確に且つ効率よく形成することができる。また、得ら
れた電極板は、活物質層と非塗工部のパターンがシャー
プで位置精度が高い。しかも、集電体と活物質層の間の
密着性に優れている。さらに、活物質層の端部の盛り上
がりも生じない。As described above, according to the present invention,
Instead of applying the active material layer coating composition itself in a predetermined pattern, by applying an adhesive or a release agent in a predetermined pattern, a high-speed and accurate coating can be performed. Can be. In addition, since there is a difference in the adhesion of the active material layer between the portion where the active material layer is to be provided and the portion where the non-coated portion is to be provided, the peeling step does not take much time and the pattern edge can be formed sharply. . Therefore, the active material layer having a desired pattern and the uncoated portion on the surface of the current collector,
It can be formed accurately and efficiently. In the obtained electrode plate, the pattern of the active material layer and the pattern of the non-coated portion is sharp and the positional accuracy is high. Moreover, the adhesion between the current collector and the active material layer is excellent. Further, no bulge occurs at the end of the active material layer.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図１】本発明の電極板の製造方法の一例を示す説明図
である。FIG. 1 is an explanatory view showing an example of a method for manufacturing an electrode plate of the present invention.

【図２】本発明の電極板の製造方法の他の一例を示す説
明図である。FIG. 2 is an explanatory view showing another example of the method for manufacturing an electrode plate of the present invention.

【図３】本発明の電極板の製造方法の他の一例を示す説
明図である。FIG. 3 is an explanatory view showing another example of the method for manufacturing an electrode plate of the present invention.

【図４】本発明の電極板の製造方法の他の一例を示す説
明図である。FIG. 4 is an explanatory view showing another example of the method for manufacturing an electrode plate of the present invention.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

２：集電体 ３：接着剤層 ４：活物質層 ５：非塗工部 ６：剥離用シート ７：剥離剤層 2: current collector 3: adhesive layer 4: active material layer 5: uncoated portion 6: release sheet 7: release agent layer

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H014 AA02 AA04 BB03 BB08 EE02 EE05 HH08 5H017 AA03 AS01 BB01 BB08 BB13 BB14 CC01 DD03 EE01 EE07 HH06 HH08 5H029 AJ11 AJ14 AK03 AL07 AM03 AM04 AM05 AM06 CJ01 CJ02 CJ12 CJ13 CJ22 DJ07 EJ01 EJ12 HJ10 HJ14  ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page F-term (reference) HJ10 HJ14

Claims (13)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】 集電体上に、活物質と結着材とを少なく
とも含有する活物質層と、活物質層のない非塗工部とを
設けてなる非水電解液二次電池用電極板の製造方法であ
って、 集電体表面の活物質層を設けたい部分に接着剤を塗工し
て接着剤層を形成する工程と、 接着剤層の形成後、接着剤層を形成した側の集電体表面
に、活物質と結着材とを少なくとも含有する活物質層用
塗工組成物を塗工して活物質層を形成する工程と、 活物質層の形成後、非塗工部を設けたい部分の活物質層
を剥離する工程とを含んでいることを特徴とする、非水
電解液二次電池用電極板の製造方法。An electrode for a non-aqueous electrolyte secondary battery comprising a current collector and an active material layer containing at least an active material and a binder, and a non-coated portion having no active material layer. A method of manufacturing a plate, comprising: a step of applying an adhesive to a portion of the current collector surface where an active material layer is to be provided to form an adhesive layer; and forming the adhesive layer after the formation of the adhesive layer. Applying a coating composition for an active material layer containing at least an active material and a binder to the surface of the current collector on the side to form an active material layer; and Stripping an active material layer at a portion where a processed portion is to be provided. A method for manufacturing an electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery, comprising the steps of: 【請求項２】 活物質層の形成前に、集電体表面の非塗
工部を設けたい部分に剥離剤を塗工して剥離剤層を形成
する工程をさらに含み、 活物質層の剥離工程において、非塗工部を設けたい部分
の活物質層を剥離剤層ごと剥離することを特徴とする、
請求項１に記載の非水電解液二次電池用電極板の製造方
法。2. The method according to claim 1, further comprising, before forming the active material layer, forming a release agent layer by applying a release agent to a portion of the current collector surface where an uncoated portion is to be provided. In the step, the active material layer of the portion where the non-coated portion is to be provided is separated together with the release agent layer,
A method for producing an electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery according to claim 1. 【請求項３】 集電体上に、活物質と結着材とを少なく
とも含有する活物質層と、活物質層のない非塗工部とを
設けてなる非水電解液二次電池用電極板の製造方法であ
って、 集電体表面の非塗工部を設けたい部分に剥離剤を塗工し
て剥離剤層を形成する工程と、 剥離剤層の形成前又は形成後に、剥離剤層を形成した側
の集電体表面に接着剤を塗工して接着剤層を形成する工
程と、 接着剤層及び剥離剤層の形成後、これらの層を形成した
側の集電体表面に、活物質と結着材とを少なくとも含有
する活物質層用塗工組成物を塗工して活物質層を形成す
る工程と、 活物質層の形成後、非塗工部を設けたい部分の活物質層
を剥離剤層ごと剥離する工程とを含んでいることを特徴
とする、非水電解液二次電池用電極板の製造方法。3. An electrode for a non-aqueous electrolyte secondary battery in which an active material layer containing at least an active material and a binder and a non-coated portion without an active material layer are provided on a current collector. A method of manufacturing a plate, comprising: a step of applying a release agent to a portion of the current collector surface where an uncoated portion is to be provided to form a release agent layer; and A step of applying an adhesive to the surface of the current collector on which the layer is formed to form an adhesive layer; and, after forming the adhesive layer and the release agent layer, a surface of the current collector on which these layers are formed. A step of applying an active material layer coating composition containing at least an active material and a binder to form an active material layer; and forming a non-coated portion after forming the active material layer. Removing the active material layer together with the release agent layer of (a), wherein the electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery is provided. 【請求項４】 剥離剤層の形成後に接着剤層を形成し、
活物質層の剥離工程において、非塗工部を設けたい部分
の接着剤層及び活物質層を剥離剤層ごと剥離することを
特徴とする、請求項３に記載の非水電解液二次電池用電
極板の製造方法。4. An adhesive layer is formed after the release agent layer is formed,
The non-aqueous electrolyte secondary battery according to claim 3, wherein, in the step of separating the active material layer, the adhesive layer and the active material layer at a portion where the non-coated portion is to be provided are separated together with the release agent layer. Of manufacturing electrode plates for use. 【請求項５】 接着剤層の形成後に剥離剤層を形成し、
活物質層の剥離工程において、非塗工部を設けたい部分
の活物質層を、接着剤層と剥離剤層の境界で剥離剤層ご
と剥離させることを特徴とする、請求項３に記載の非水
電解液二次電池用電極板の製造方法。5. A release agent layer is formed after the formation of the adhesive layer,
4. The method according to claim 3, wherein, in the step of removing the active material layer, a portion of the active material layer where an uncoated portion is to be provided is peeled together with the release agent layer at a boundary between the adhesive layer and the release agent layer. 5. A method for producing an electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery. 【請求項６】 活物質層の剥離工程において、活物質層
の少なくとも非塗工部を設けたい部分の表面に剥離用シ
ートを接着して引き剥がすことにより、非塗工部を設け
たい部分の活物質層を剥離させることを特徴とする、請
求項１乃至請求項５のいずれかに記載の非水電解液二次
電池用電極板の製造方法。6. In the step of peeling the active material layer, a peeling sheet is adhered to at least the surface of the portion of the active material layer where the non-coated portion is to be provided and peeled off, thereby removing the portion where the non-coated portion is to be provided. The method for producing an electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery according to claim 1, wherein the active material layer is peeled off. 【請求項７】 活物質層の剥離工程において、活物質層
の少なくとも非塗工部を設けたい部分に熱溶融性材料を
含浸して固化させてから、非塗工部を設けたい部分の活
物質層を剥離することを特徴とする、請求項１乃至請求
項５のいずれかに記載の非水電解液二次電池用電極板の
製造方法。7. In the step of separating the active material layer, at least a portion of the active material layer where the non-coated portion is to be provided is impregnated with a heat-fusible material and solidified. The method for producing an electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery according to any one of claims 1 to 5, wherein the material layer is peeled off. 【請求項８】 前記集電体として銅箔集電体を用い、当
該銅箔集電体の表面に、前記接着剤としてカップリング
剤、カルボン酸又はスルホン酸を含有する接着剤を塗工
することを特徴とする、請求項１乃至請求項７のいずれ
かに記載の非水電解液二次電池用電極板の製造方法。8. A copper foil current collector is used as the current collector, and a surface of the copper foil current collector is coated with an adhesive containing a coupling agent, a carboxylic acid or a sulfonic acid as the adhesive. The method for producing an electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery according to any one of claims 1 to 7, wherein: 【請求項９】 前記カップリング剤として、末端基がア
ミノ基であるシランカップリング剤を用いることを特徴
とする、請求項８に記載の非水電解液二次電池用電極板
の製造方法。9. The method for producing an electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery according to claim 8, wherein a silane coupling agent whose terminal group is an amino group is used as the coupling agent. 【請求項１０】 前記カルボン酸として、シュウ酸を用
いることを特徴とする、請求項８に記載の非水電解液二
次電池用電極板の製造方法。10. The method for producing an electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery according to claim 8, wherein oxalic acid is used as the carboxylic acid. 【請求項１１】 剥離剤として、ポリフッ化ビニリデ
ン、ポリエチレン又はその誘導体、ポリプロピレン又は
その誘導体から選ばれる熱可塑性樹脂を用いることを特
徴とする、請求項２乃至請求項１０のいずれかに記載の
非水電解液二次電池用電極板の製造方法。11. The non-woven fabric according to claim 2, wherein a thermoplastic resin selected from polyvinylidene fluoride, polyethylene or a derivative thereof, and polypropylene or a derivative thereof is used as the release agent. A method for producing an electrode plate for a water electrolyte secondary battery. 【請求項１２】 剥離剤として、融点が１００〜２５０
℃、且つ、溶融粘度が１００〜５０，０００ｃｐｓの熱
可塑性樹脂を用いることを特徴とする、請求項２乃至請
求項１０のいずれかに記載の非水電解液二次電池用電極
板の製造方法。12. A releasing agent having a melting point of 100 to 250.
The method for producing an electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery according to any one of claims 2 to 10, wherein a thermoplastic resin having a melt viscosity of 100 to 50,000 cps is used. . 【請求項１３】 前記請求項１乃至１２のいずれかに記
載の方法により製造された非水電解液二次電池用電極
板。13. An electrode plate for a non-aqueous electrolyte secondary battery manufactured by the method according to claim 1. Description:
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