HUT77448A - Ütésálló poli(fenilén-éter) kompozíciók - Google Patents

Description

A találmány izomonoolefin/para-alkil-sztirol kopolimerrel kevert poli(fenilén-éter) alapú, ütésálló polimer kompozíciókra vonatkozik.

A poli(fenilén-éter) (PPE) gyanták jól ismert hőre lágyuló technikai műanyagok, amelyek viszonylag magas olvadékviszkozitással, és lágyulásponttal rendelkeznek, amely például meghaladja a 275 °C-ot. Ezek a polimerek különféle területeken alkalmazhatók, ahol jó mechanikai tulajdonságok és hőállóság szükséges. Hátrányuk viszont, hogy a PPE gyanták ütésállósága általában gyenge, és feldolgozhatóságuk is gyenge. Például a PPE gyanták Izod-ütőszilárdsága bemetszett próbatesteken szobahőmérsékleten általában 1 ft.-lb./in. alatt van. A PPE belső viszkozitása általában körülbelül 0,50, ami nem megfelelő a szokásos fröccsöntéses módszerekkel történő feldolgozáshoz.

Az US 3383435 számú szabadalmi leírásból ismert, hogy a PPE gyanták feldolgozási tulajdonságai javíthatók azáltal, hogy a PPE-ből és egy kompatibilis sztirol polimerből, például polisztirolból vagy sztirol/akrilonitril kopolimerekből keveréket képeznek. Az ütésállóság is javul, ha hozzákevert komponensként ütésálló polisztirolt alkalmaznak. Az ütésálló polisztirolt úgy lehet előállítani, hogy a sztirolt oldatban polimerizálják oldott elasztomer, például cisz-polibutadién jelenlétében oly módon, hogy a végtermék polisztirol mátrixból áll, amelyben különálló részecskékből álló fázisként 1-20 tömeg% polibutadién részecske van diszpergálva.

A PPE ütésállóságának és feldolgozási tulajdonságainak javítására alkalmazott egyéb polimer adalékok közé tartoznak a hidrogénezett sztirol/butadién/sztirol blokk-kopolimerek, ame• ·

- 3 lyeket például J.P. Kirkpatrick és munkatársai ismertetnek (Elastomerics, 30-32. oldal, 1988. október 30.).

A polibutadién-tartalmú ütésállóság-módosító alkalmazásának hátránya, hogy a polibutadién szegmens részleges bomlásra hajlamos a PPE feldolgozása során alkalmazott magas hőmérsékleten, például 290 °C-on vagy ennél magasabb hőmérsékleten. A hidrogénezett sztirol/butadién/sztirol blokk-kopolimerek használata ütésállóság-módosítóként általában lényegesen kisebb modulussal rendelkező kompozíciót eredményez, és ez sok alkalmazási területen nem kívánatos.

A találmány javított ütőszilárdságú és kisebb mértékben csökkent modulusú, hőre lágyuló polimer kompozícióra vonatkozik, amely

a) egy poli(fenilén-éter) polimer, és

b) körülbelül 0,5 - 20 mol% kopolimerizált para-alkil-sztirolt tartalmazó, 4-7 szénatomos izomonoolefin interpolimer keverékét tartalmazza.

Az előnyös keverékek körülbelül 1-100 tömegrész izomonoolefin interpolimert tartalmaznak 100 tömegrész PPE-re vonatkoztatva. Az izomonoolefin interpolimer alatt funkcionalizált interpolimereket is értünk, amelyeket úgy állítunk elő, hogy a benziles hidrogénatomok egy részét funkciós csoportokkal, például halogénatommal vagy egyéb funkciós csoporttal, például akrilátokkal helyettesítjük. A kompozíció egy vagy több további módosító polimert, például egy olefin polimert és/vagy sztirol alapú polimert is tartalmazhat.

A kompozíciókat olvadék állapotban történő keveréssel és préseléssel vagy extrudálással alakíthatjuk olyan préselt termé• ·

kekké, amelyek javított ütésállósággal, modulussal és merevségi tulajdonságokkal rendelkeznek.

A találmányt részletesen az alábbiakban ismertetjük.

A találmány értelmében alkalmazott 4-7 szénatomos izoolefin/para-alkil-sztirol interpolimerek 4-7 szénatomos izomonoolefinek, például izobutilén és para-alkil-sztirol komonomerek, előnyösen legalább körülbelül 80 tömeg%, még előnyösebben legalább 90 tömeg% para-izomert tartalmazó para-metil-sztirol komonomer véletlenszerű kopolimerjei, és ezek funkcionalizált interpolimerek is lehetnek, amelyekben a sztirol monomeregységben jelenlévő alkil-szubsztituensek legalább egy része halogénatomot vagy egyéb funkciós csoportot tartalmaz. Az előnyös anyagokra jellemző, hogy azok izobutilén interpolimerek, amelyek (1) és adott esetben (2) általános képletű monomeregységeket tartalmaznak véletlenszerűen elhelyezkedve a polimer láncban, a fenti képletekben

R és R¹ jelentése egymástól függetlenül hidrogénatom, rövid szénláncú alkilcsoport, előnyösen 1-7 szénatomos alkilcsoport, és

X jelentése funkciós csoport, például halogénatom.

Előnyösen R és R¹ jelentése is hidrogénatom. Az interpolimer szerkezetben jelenlévő para-alkil-sztirolnak legfeljebb 60 mol%-a lehet egy (2) általános képletű funkcionalizált szerkezet.

Ha a fenti képletben a (2) általános képletű monomeregység nincs jelen, akkor az izomonoolefin interpolimer nem funkcionalizált, azaz egy izomonoolefin és para-alkil-sztirol véletlenszerű kopolimerjéről van szó. Az ilyen interpolimerek közül legelőnyösebbek az izobutilén és a para-metil-sztirol kopolimerjei, • · amelyek körülbelül 0,5 - legfeljebb 20 mol% para-metil-sztirolt tartalmaznak véletlenszerűen kopolimerizálva a polimer láncban.

Ha a fenti képletben a (2) általános képletű monomeregységek jelen vannak, az izomonoolefin interpolimer legalább terpolimer, amely körülbelül 0,5 - legfeljebb 60 mol% (2) általános képletű funkcionalizált monomeregységet tartalmaz az (1) és (2) általános képletű aromás monomer egységek együttes mennyiségére vonatkoztatva. Az X jelentésére megadott funkciós csoport például halogénatom vagy egyéb funkciós csoport lehet, amelyet a benziles halogénatom más csoportokkal, például alkoxiddal, fenoxiddal, karboxiláttal, tioláttal, tioéterrel, tiokarbamáttal, ditiokarbamáttal, tiokarbamiddal, xantáttal, cianiddal, malonáttal, aminnal, amiddal, karbazollal, ftálamiddal, maleimiddel, cianáttal és ezek elegyeivel történő nukleofil szubsztitúciójával viszünk be a vegyületbe. A fenti funkcionalizált izomonoolefin interpolimerek és az előállításukra szolgáló eljárások közelebbről US 5162445 számú szabadalmi leírásból ismertek, amelynek teljes tartalmát referenciaként leírásunkba beépítettünk.

A fenti funkcionalizált anyagok közül legalkalmasabbak azok az izobutilénből és para-metil-sztirolból álló elasztomer véletlenszerű interpolimerek, amelyek körülbelül 0,5 - legfeljebb 20 mol% para-metil-sztirolt tartalmaznak, amelyben a benzilgyűrűt helyettesítő metilcsoportoknak körülbelül legfeljebb 60 mol%-a tartalmaz bróm- vagy klóratomot, előnyösen brómatomot. Ezek a polimerek egy alapjában véve homogén összetételi eloszlással rendelkeznek, azaz a polimer legalább 95 tömeg%-ának para-alkil-sztirol tartalma a polimer átlagos para-alkil-sztirol tartalmától ± 10%-kal tér el. A még előnyösebb polime- 6 rekre jellemző az is, hogy szűk móltömegeloszlással (Mw/Mn) rendelkeznek, amely kisebb, mint körülbelül 5, még előnyösebben kisebb, mint körülbelül 2,5, viszkozitás szerinti átlagos móltömegük előnyösen körülbelül 200 000 - legfeljebb 2 000 000, és gélpermeációs kromatográfiás eljárással meghatározott szám szerinti átlagos móltömegük előnyösen körülbelül 25 000 - körülbelül 750 000.

Az interpolimereket a monomerelegy szuszpenziós polimerizálásával állíthatjuk elő, Lewis-sav katalizátor alkalmazásával, majd halogénezéssel, előnyösen brómozással oldatban, halogén és egy gyök-iniciátor, például hő és/vagy fém és/vagy kémiai iniciátor jelenlétében.

Előnyös interpolimerek a brómozott interpolimerek, amelyek általában körülbelül 0,1 - körülbelül 5 mol% bróm-metil-csoportot tartalmaznak, amelyek többsége monobróm-metil-csoport, és a kopolimerben 0,05 mol%-nál kevesebb dibróm-metil-csoport szubsztituens van. Még előnyösebb interpolimerek azok, amelyek körülbelül 0,05 - legfeljebb körülbelül 2,5 tömeg% brómot tartalmaznak az interpolimer tömegére vonatkoztatva, és legelőnyösebben körülbelül 0,05 - 0,75 tömeg% brómot tartalmaznak, és lényegében nem tartalmaznak halogénatomot a magban, vagy a polimer vázban.

A fenti interpolimerek, az előállításukra szolgáló eljárások, a vulkanizálásukra és ojtásukra szolgáló eljárások, valamint az ezekből származó funkcionalizált polimerek közelebbről az US 5162445 számú szabadalmi leírásból ismertek.

A hőre lágyuló, technikai poli(fenilén-éter) gyanták (PPE), amelyeket a találmány szerint módosítunk, kereskedelmi forga• · • ·

- 7 lomban lévő anyagok, amelyeket alkilcsoporttal szubsztituált fenolok oxidatív kapcsolásos polimerizálásával állítanak elő. Ezek általában lineáris, amorf polimerek, amelyek üvegesedési hőmérséklete körülbelül 190 - 235 °C.

Az előnyös PPE polimerek szerkezete a (3) általános képlettel írható le, ahol

Q jelentése egyértékű szubsztituens csoport, amely halogénatom, legfeljebb 8 szénatomos szénhidrogéncsoport, szénhidrogén-oxi-csoport, vagy halogén-szénhidrogén-oxi-csoport lehet.

Q jelentése még előnyösebben azonosan vagy eltérően 1-4 szénatomos alkilcsoport, és n egész számot jelent, amelynek értéke legalább 100, előnyösen 150-1200.

Előnyös polimer például a poli(2,6-dialkil-l,4-fenilén-éter), például a poli(2,6-dimetil-1,4-fenilén-éter), poli(2-metil-6-etil-1,4-fenilén-éter), poli(2-metil-6-etil-l,4—fenilén-éter), poli(2-metil-6-propil-l,4-fenilén-éter), poli(2,6-dipropil-l,4-fenilénéter) és a poli(2-etil-6-propil-l,4-fenilén-éter).

A jobb ütésállóság és feldolgozási tulajdonságok elérése érdekében a PPE-t és az izomonoolefin interpolimert (I-PMS) olvadék formában keverjük körülbelül 1 - körülbelül 100 tömegrész I-PMS/100 tömegrész PPE, még előnyösebben körülbelül 5 - körülbelül 50 tömegrész I-PMS/100 tömegrész PPE, legelőnyösebben körülbelül 15-50 tömegrész I-PMS/100 tömegrész PPE arányban.

Mint fent említettük, a PPE-t és izomonoolefin interpolimer adalékot tartalmazó keverékek jobb fizikai tulajdonságokkal ren···· ♦♦ • · • · ·· • · • · delkeznek, mint az interpolimer adalék nélküli PPE. Ezek a tulajdonságok még jobbak akkor, ha az interpolimer egy benziles funkciós csoportot, például halogénatomot, így például brómatomot tartalmaz, amely a PPE-vel kölcsönhatásba tud lépni a keverési körülmények között. Feltételezzük, hogy ezek a javított tulajdonságok a halogénezett interpolimerben jelenlévő benziles halogénatom, például brómatom, és a PPE-ben jelenlévő helyettesíthető hidrogénatom közötti kémiai kölcsönhatás eredményeként jönnek létre, valószínűleg egy elektrofil szubsztitúciós reakció révén, amely akkor játszódik le, amikor a polimereket olvadék állapotban keverjük körülbelül 280 °C és körülbelül 310 °C közötti hőmérsékleten. Ez a reakció elősegíthető továbbá egy olyan katalizátor beiktatásával a készítménybe, amely az elektrofil szubsztitúciós reakciót elősegíti, ilyen például a cink-oxid, magnézium-oxid, cink-bromid, vas(III)-klorid és hasonlók. Ezeket a promotereket körülbelül 0,01 - körülbelül 1,5 tömeg%, még előnyösebben körülbelül 0,05 - körülbelül 0,5 tömeg% mennyiségben alkalmazhatjuk a kompozícióban jelenlévő halogénezett interpolimer mennyiségére vonatkoztatva.

Az I-PMS interpolimer telített vázszerkezettel rendelkezik, amelynek következtében nagyon stabil az olvadék formában történő keverés során, a szakirodalomból korábban ismert ütésállóság-módosítóktól eltérően, amelyek telítetlen diolefin polimereket, például polibutadiént tartalmaznak. Ennek következtében az elegy komponenseit bármely olvadékkeverő berendezésben elegyíthetjük, például alkalmazhatunk Banbury keverőt, vagy még előnyösebben egy keverő/extrudert. Az olvadék formában történő keverést előnyösen körülbelül 270 °C és körülbelül 320 ·»·»· ·· • ·

- 9 ·· °C közötti hőmérsékleten, még előnyösebben körülbelül 280 °C és körülbelül 310 °C közötti hőmérséklettartományban hajtjuk végre olyan keverési idővel, hogy az I-PMS interpolimer a PPE mátrixszal egységes diszperziót képezzen, ez általában körülbelül 0,5 - körülbelül 4 perc.

A kompozíció olvadék formában történő feldolgozhatósága tovább szabályozható, ha a kompozícióba egy vinil-aromás polimert vagy kopolimert is beviszünk. A fenti polimerekre példaként említjük a polisztirolt és a sztirol legfeljebb 50 tömeg% akrilonitrillel alkotott kopolimerjeit. Az ütésállóság és a feldolgozhatóság jó egyensúlyát érhetjük el, ha a vinil-aromás polimer tartalmat változtatjuk a PPE/I-PMS keverékben. A további vinil-aromás polimer mennyisége körülbelül 1 - körülbelül 100 tömegrész lehet 100 tömegrész PPE-re vonatkoztatva, még előnyösebben körülbelül 5 - körülbelül 60 tömegrész 100 tömegrész PPE-re vonatkoztatva.

Mivel az I-PMS interpolimer nagyon ragadós még szobahőmérsékleten is, előnyös lehet, ha először egy előkeverék kompozíciót készítünk I-PMS és egy másik polimer, például egy olefin polimer keverékéből, olvadék formájában keverjük, és az elegyet nem ragadós pasztillákká extrudáljuk. A pasztillázás megkönnyíti az elegyítést. Ezeket a pasztillákat azután a PPE-vel olvadék formában keverhetjük a találmány szerinti kompozíciók előállítása céljából. Megfelelő olefin polimerek például a kristályosítható polimerek, például a polipropilén, a nagysűrűségű polietilén, és az etilén/propilén kopolimerek vagy ezek elegyei, valamint az amorf polimerek, például a kissűrűségű polietilén, és az etilén/propilén és legfeljebb 10 tömeg% nem-konju·· ···· ·· • · · · • · · ··· » · · · ·

- 10 gált diének, például nonbornadién, 1,4-hexadién, diciklopentadién és hasonlók kopolimerjei. Általában ezek az előkeverékek körülbelül 20 - 95 tömeg% I-PMS kopolimert tartalmaznak, és a keverék fennmaradó részét az olefin polimerek valamelyike vagy azok elegye képezi. A tapadást csökkenthetjük úgy is, hogy az I-PMS kopolimert, például egy brómozott I-PMS kopolimert cink-oxiddal vagy egyéb porított reakció-promoterrel előporítjuk.

A találmány szerinti kompozíciók a PPE kompozíciókban szokásosan alkalmazott egyéb komponenseket is tartalmazhatnak hatásos mennyiségben, például antioxidánsokat, pigmenteket, színezőanyagokat, töltőanyagokat, képlékenyítőszereket és hasonlókat.

A találmányt közelebbről - a korlátozás szándéka nélkül - az alábbi példákkal kívánjuk szemléltetni. A példákban Exxpro™ elasztomer alatt izobutilén és para-metil-sztirol (PMS) brómozott interpolimerjét értjük, amely 4,7 tömeg% PMS-t, 0,15 mol% benzilesen brómozott PMS-t (NMR-rel meghatározva), 0,35 tömeg% brómot tartalmaz a polimer tömegére vonatkoztatva (röntgen-fluoreszcenciás mérés szerint), és az interpolimer viszkozitás szerinti átlagos móltömege 350 000, amelyet diizobutilénnel készült híg oldatban határozunk meg 20 °C-on. Az XP-50 jelzéssel azonosított anyag egy nem-funkcionalizált izobutilén kopolimer, amely 5 tömeg% PMS-t tartalmaz, viszkozitás szerinti átlagos móltömege 300 000, amelyet izobutilénnel készült híg oldatban határozunk meg 20 °C-on. Az egyéb alkalmazott anyagok kereskedelmi forgalomból beszerezhetők az alábbiak szerint:

• · • ···

Komponens	Gyártó	Összetétel
PPO®N640	GE Plastics	poli(2,6-dimetil-l,4- -fenilén-éter)
PPO®N4752	GE Plastics	PPO®N640 és polisztirol 70/30 arányú keveréke
Kraton®-G 1650	Shell	hidrogénezett sztirol/butadién/sztirol blokk-kopolimer

A példákban ismertetett kompozíciókat úgy állítjuk elő, hogy az összes komponenst (0,5 tömeg% antioxidánst is) olvadék formában összekeverjük egy 20 mm-es Welding Engineers ellenirányban forgó iker-csigás extruderben, amely két betápláló zónával és egy szálhúzó szerszámmal van ellátva. A cink-oxidot tartalmazó kompozíciók esetén az Exxpro™ polimer őrölt részecskéit a cink-oxid porral előkeverjük, majd az anyagot az extruder keverőbe betápláljuk. A kompozíciókat 250 - 320 °C termékhőmérséklet-profillal keverjük és extrudáljuk. Az extrudált szálakat vízfürdőn hűtjük le, majd 5x5 mm-es pasztillákká pelletezzük. A kapott pasztillákat a felületi nedvesség eltávolítása céljából szárítjuk.

A mechanikai vizsgálatokat úgy végezzük, hogy a pasztillákat mechanikus présrudakká préseljük 15 tonnás Boy® fröccsöntőgép alkalmazásával. A vizsgálatokat az alábbi eljárások szerint végeztük.

- 12 ·· · · • · · · · • 9 9 9 ·9

Vizsgálat	Vizsgálati módszer
Szakítószilárdság	ASTM D-638
Megnyúlás	ASTM D-638
Izod-ütőszilárdság (ft-lb/in.)	ASTM D-638
Hajlítómodulus	ASTM D-790

1. példa

Négy különböző keveréket (A-D) állítottunk elő a fent ismertetett módon, amelyek összetételét az 1. táblázatban ismertetjük. A C keverék (amely Exxpro™ polimert tartalmaz) 0,1 tömeg% cink-oxid port is tartalmaz az Exxpro polimer tömegére vonatkoztatva. Az A minta a kontroll, amely nem tartalmaz módosító polimereket, és a B-D minta 20 tömeg% módosító polimert tartalmaz, az 1. táblázatban megadottak szerint.

- 13 ·· ·· ·*·· _Α·* • « · · · ♦ ♦ ♦ · · ·»» • · · · · _

1. táblázat

ΡΡΕ mátrixszal készült keverékek

Komponensek és tulajdonságok	A	B	C	D
Mátrix	20% módosítót tartalmazó keverékek
PPE (tömeg%) (PPO®N 640)	100	80	80	80
XP-50 (tömeg%)		20
Exxpro™ (tömeg%)			20
Kraton® G-1650 (tömeg%)				20
Hajlító modulus (kpsi)	380	254	274	210
Szakítószilárdság (kpsi)	11,0	3,8	5,1	4,0
Megnyúlás szakadásnál (%)	25,7	5,2	5,2	8,7
Izod-ütőszilárdság bemetszetlen próbatesteken (ft-lb/in)	17,9	20,2	27,8	25
Izod-ütőszilárdság bemetszett próbatesteken (ft-lb/in)	0,6	5,6	9,2	8,5

* 55 szobahőmérséklet, 1/8 mintadarabok

Az A kompozíció mutatja a PPE kontroll (PPO® N640) tulajdonságait, amelynek Izod-ütőszilárdsága szobahőmérsékleten 0,6 ft-lb/in. Mind az ΧΡ-50-nel, mind az Exxpro™-val módosított PPE kompozíciók jobb Izod-ütőszilárdságot mutatnak, mint a kontroll A kompozíció. Az Exxpro™ elasztomerrel módosított PPE (C kompozíció) Izod-ütőszilárdsága bemetszett próbatesteken 9,2 ft-lb/in, ami még az XP-50 elasztomerrel módosított PPE-hez (B kompozíció) képest is további javulást mutat (5,6 ft-lb/in), bizonyítván a benzil-bromid funkciós csoport jelentőségét. A PPE/Exxpro™ keverék a PPE/Kraton®G-1650 keveréknél (D kompozíció 8,5 ft-lb/in) is keményebb. Ezenkívül a PPE/- 14 Exxpro™ keverék hajlítómodulusa és szakítószilárdsága nagyobb, mint a PPE/XP-50 és PPE/Kraton®G-1650 keveréké. Tehát, mivel az utóbbi 33 tömeg% polisztirolt (PS) tartalmaz blokk formában, míg az Exxpro™ elasztomer nem tartalmaz képlékeny szegmenst, ha a Kraton®G-1650 és Exxpro™ elasztomereket nettó gumitartalom alapon hasolítjuk össze, az előbbi alkalmazása valószínűleg még kisebb keménységhez és szakítószilárdsághoz vezetne.

2. példa

Négy további keveréket állítunk elő az 1. példában leírtak szerint, azzal az eltéréssel, hogy a PPE helyett PPE és polisztirol (PS) 70/30 arányú előkeverékét alkalmazzuk. A C keverékhez hasonlóan a G keverék is tartalmaz 0,1 tömeg% cinkoxidot az Exxpro™ polimer tömegére vonatkoztatva. A készítmények összetételét és a vizsgálati adatokat a 2. táblázatban közöljük.

- 15 2. táblázat

70/30 arányú PPE/PS keverék mátrixszal alkotott keverékek

Komponensek és tulajdonságok	E	F	G	H
Mátrix	20% módosítót tartalmazó keverékek
PPE/PS=70/30 (tömeg%) (PPO*N 640)	100	80	80	80
XP-50 (tömeg%)		20
Exxpro™ (tömeg%)			20
Kraton* G-1650 (tömeg%)				20
Hajlítómodulus (kpsi)	431	256	300	277
Szakítószilárdság (kpsi)	11,5	5,7	7,2	7,8
Megnyúlás szakadásnál (%)	17,5	6,1	7,5	17,8
Izod-iitőszilárdság bemetszetlen próbatesteken (ft-lb/in)	7,4	11,6	20,5	33
Izod-ütőszilárdság bemetszett próbatesteken (ft-lb/in)	0,5	1,4	2,7	3

* M szobahőmérséklet, 1/8 mintadarabok

A hozzáadott polisztirol hatására a vizsgált E-H keverékek közül mindegyiknek kisebb az Izod-ütőszilárdsága. Mind az Exxpro -val, mind ΧΡ-50-nel módosított PPE kompozíciók jobb ütőtulajdonságokkal rendelkeznek, mint a kontroll. Az Exxpro elasztomerrel módosított PPE (G kompozíció) Izod-ütőszilárdsága bemetszett próbatesteken 2,7 ft-lb/in, ami további javulást jelent az XP-50 elasztomerrel módosított PPE-hez képest (F kompozíció, 1,4 ft-lb/in), bizonyítván ismét a benzil-bromid funkciós csoport jelentőségét. A PPE/ Exxpro™ keverék Izod-ütőszilárdsága kissé alacsonyabb, mint a PPE/Kraton®G-1650 keveréké (H kompozíció, 3,0 ft-lb/in). A PPE/Exxpro™ keverék

- 16 hajlítómodulusa és szakítószilárdsága itt is nagyobb, mint a PPE/XP-50, vagy a PPE/Kraton®G-1650 keveréké.

3. példa

További négy keveréket (I-L) készítettünk, amelyek változó mennyiségben tartalmazzák az Exxpro elasztomert. A fenti keverékek összetételét és mechanikai tulajdonságait a 3. táblázatban hasonlítjuk össze a C és G keverékével. A fenti Exxpro™-tartalmú keverékekhez hasonlóan mindegyik kompozíció 0,1 tömeg% cink-oxidot tartalmaz az Exxpro™ polimer tömegére vonatkoztatva.

Az eredmények azt mutatják, hogy az ütőtulajdonságok javulnak, ahogy az Exxpro™ elasztomer koncentrációját 10-20%-kal növeljük.

3, táblázat

Különböző' mennyiségű Exxpro™ elasztomert tartalmazó keverékek

Componensek és tulajdonságok	I	J	C	K	L	G
PPE (tömeg%)	90	85	80
PPE/PS=70/30 (tömeg%)				90	85	80
Exxpro™ (tömeg%)	10	15	20	10	15	20
Hajlítómodulus (kpsi)	313	303	274	375	333	300
Szakítószilárdság (kpsi)	6,6	5,5	5,1	9,7	8,4	7,2
Megnyúlás szakadásnál (%)	8,2	6,0	5,2	9,6	8,0	7,5
Izod-ütőszilárdság bemetszetlen próbatesteken* (ft-lb/in)	14,9	19,5	27,8	19,5	18,1	20,5
Izod-ütőszilárdság bemetszett próbatesteken* (ft-lb/in)	3	3,7	9,2	1,3	2,4	2,7

szobahőmérséklet, 1/8” mintadarabok

Claims (21)

1. Szabadalmi igénypontok

   1. Hőre lágyuló polimer kompozíció, amely ^a) egy poli(fenilén-éter) polimer, és

   b) körülbelül 0,5 - 20 mol% kopolimerizált para-alkil-sztirolt tartalmazó, 4-7 szénatomos izomonoolefin interpolimer keverékét tartalmazza.
2. 2. Az 1. igénypont szerinti kompozíció, amely körülbelül 1 körülbelül 100 tömegrész interpolimert tartalmaz 100 tömegrész poli(fenilén-éter)-re vonatkoztatva.
3. 3. Az 1. igénypont szerinti kompozíció, amely izomonoolefinként izobutilént és para-alkil-sztirolként para-metil-sztirolt tartalmaz.
4. 4. Az 1. igénypont szerinti kompozíció, amely interpolimerként izobutilént tartalmaz, amely a polimer láncban véletlenszerűen elhelyezve (1) és (2) általános képletű aromás monomer egységeket tartalmaz, a képletekben

   R és R¹ jelentése egymástól függetlenül hidrogénatom vagy 1-4 szénatomos alkilcsoport, és

   X jelentése funkciós csoport.
5. 5. A 4. igénypont szerinti kompozíció, amelyben az X funkciós csoportot tartalmazó monomeregységek az interpolimerben jelenlévő aromás monomeregységek összes mennyiségének körülbelül 0,5-60 mol%-át teszik ki.
6. 6. A 4. igénypont szerinti kompozíció, amelyben X jelentése halogénatom.
7. 7. A 6. igénypont szerinti kompozíció, amelyben R és R¹ jelentése hidrogénatom, és

   - 18 X jelentése brómatom, amely az interpolimerben körülbelül 2,5 tömeg%-nál kisebb mennyiségben van jelen.
8. 8. A 7. igénypont szerinti kompozíció, amelyben az interpolimerben jelenlévő brómatom mennyisége körülbelül 0,05 körülbelül 0,75 tömeg%.
9. 9. A 2-7. igénypontok bármelyike szerinti kompozíció, amely körülbelül 5 - körülbelül 60 tömegrész interpolimert tartalmaz 100 tömegrész poli(fenilén-éter)-re vonatkoztatva.
10. 10. Az 1. igénypont szerinti kompozíció, amelyben a poli(fenilén-éter) szerkezete a (3) általános képlet szerinti, ahol

    Q jelentése azonosan vagy eltérően 1-4 szénatomos alkilcsoport, és n jelentése egész szám, amelynek értéke legalább 100.
11. 11. A 10. igénypont szerinti kompozíció, amely poli(fenilén-éter)-ként poli(2,6-dimetil-l,4-fenilén-éter)-t tartalmaz.
12. 12. Az 1-7. igénypontok bármelyike szerinti kompozíció, amely körülbelül 1 - körülbelül 100 tömegrész vinil-aromás polimert is tartalmaz 100 tömegrész poli(fenilén-éter)-re vonatkoztatva.
13. 13. A 12. igénypont szerinti kompozíció, amely vinil-aromás polimerként polisztirolt tartalmaz.
14. 14. A 6. igénypont szerinti kompozíció, amely körülbelül 0,01 - körülbelül 1,5 tömeg% elektrofil reakció-promotert is tartalmaz a kompozícióban jelenlévő interpolimer tömegére vonatkoztatva.
15. 15. A 14. igénypont szerinti kompozíció, amely reakció-promoterként cink-oxidot tartalmaz.

    - 19
16. 16. Eljárás poli(fenilén-éter) fizikai tulajdonságainak javítására, azzal jellemezve, hogy egy poli(fenilén-éter)-ből és egy körülbelül 0,5 - körülbelül 20 tömeg% kopolimerizált para-alkil-sztirolt tartalmazó 4-7 szénatomos izomonoolefin interpolimerből elegyet állítunk elő, és az elegyet olvadék formában keverjük körülbelül 270 °C és 320 °C közötti hőmérsékleten, amíg egységes keveréket kapunk.
17. 17. A 16. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy 100 tömegrész poli(fenilén-éter)-re vonatkoztatva körülbelül 1 körülbelül 100 tömegrész interpolimert tartalmazó elegyet állítunk elő.
18. 18. A 17. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy interpolimerként izobutilén és para-metil-sztirol brómozott polimerjét alkalmazzuk.
19. 19. A 18. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a kompozícióban jelenlévő brómozott interpolimer tömegére vonatkoztatva körülbelül 0,01 - körülbelül 1,5 tömeg% cink-oxidot is tartalmazó elegyet állítunk elő.
20. 20. Formált termék, amely az 1-6. igénypontok bármelyike szerinti kompozícióból van előállítva.
21. 21. A 12. igénypont szerinti kompozíció, amely 1-60 tömegrész vinil-aromás polimert tartalmaz a poli(fenilén-éter) tömegére vonatkoztatva.