FR3071828A3 - Procede de production de co2 et d'argon - Google Patents

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Abstract

Un appareil de séparation d'air (3) produisant de l'oxygène (5) pour une oxy-combustion (9) sert également à séparer un débit de gaz (39) issu d'un appareil (25) de séparation de dioxyde de carbone des gaz d'oxy-combustion.

Description

La limitation de gaz à effet de serre devient un enjeu de plus en plus critique et de nombreux pays commencent à mettre en place des systèmes de régulations de ces émissions.
Une des solutions pour produire de l’électricité à partir de ressources fossiles sans émissions de CO2 est l’oxy-combustion. Dans ce procédé on brûle le combustible avec un mélange d’oxygène et de CO2 au lieu de l’air. Typiquement l’oxygène utilisé est impur et contient notamment une quantité significative d’argon. La quantité d’argon mise en jeu peut être très importante.
Aujourd’hui la production d’argon se fait à l’aide d’unités de séparation de l’air et est coûteuse.
En particulier, la séparation oxygène/argon par voie cryogénique est très coûteuse en énergie.
Le procédé présenté ici propose une méthode pour séparer conjointement le CO2 provenant d’une oxy-combustion et l’argon contenu dans l’oxygène utilisé pour l’oxy-combustion, tout en limitant considérablement la consommation énergétique relative à la séparation O2/Ar, cette dernière ne s’effectuant pas par voie cryogénique.
La séparation du CO2 et de l’argon contenus dans les fumées d’une centrale à oxy-combustion par voie purement cryogénique est connue. WO 2010/139884 traite d’un procédé de production d’au moins un fluide enrichi en argon et/ou d’au moins un fluide enrichi en oxygène à partir d’un fluide résiduaire (typiquement issu d’une centrale à oxy-combustion contenant principalement de l’oxygène, de l’argon de l’azote et du CO2).
Dans ce procédé, la séparation oxygène/argon est réalisée par voie cryogénique uniquement et est donc fortement consommatrice d’énergie.
Par ailleurs, la séparation argon/oxygène par voie cryogénique implique la production d’un courant d’oxygène pur afin d’éviter de perdre beaucoup d’argon dans cet oxygène.
Dans le cadre d’une centrale à oxy-combustion, de l’oxygène pur n’est pas requis (typiquement un oxygène à 96,5% est utilisé). La production d’oxygène pur nécessaire pour la coproduction de l’argon engendre donc une pénalité énergétique notable et l’unité de séparation d’air n’est donc plus optimisée pour son rôle initial. L’invention propose une méthode pour séparer des fumées d’oxy-combustion avec au moins un produit CO2 et un produit argon, la séparation oxygène/argon n’étant pas réalisée par voie cryogénique.
La séparation oxygène/argon par voie cryogénique étant très consommatrice d’énergie, la présente invention propose d’effectuer cette séparation au moyen d’une oxydation catalytique. Celle-ci pourra aussi bien fonctionner avec un carburant décarboné (typiquement de l’hydrogène) que carboné (méthane par exemple).
Par ailleurs, la séparation oxygène/argon ayant été faite en amont de la partie cryogénique, l’unité de séparation d’air ne doit pas nécessairement produire un oxygène pur et reste ainsi optimisée pour une production impure, requise pour l’oxy-combustion. L’invention propose d’effectuer au moins les étapes suivantes (pas nécessairement dans l’ordre ci-dessous) : A. Oxy-combustion du combustible avec un oxygène appauvri en azote au maximum mais contenant encore l’argon. B. Compression des fumées riches en CO2. C. Oxydation catalytique de l’excès d’oxygène présent dans le gaz à traiter, obtenant ainsi un gaz sans oxygène. D. Epuration en eau du gaz à traiter. E. Séparation du CO2 à une température sub-ambiante, par condensation partielle et/ou distillation pour produire un courant enrichi en CO2 et un courant d’incondensables, appauvri en CO2. F. Séparation supplémentaire du CO2 restant dans le courant appauvri en CO2 (par exemple par adsorption (PSA, TSA...), absorption (lavage aux amines...), perméation à travers des membranes ou une combinaison de ces méthodes). G. Production de l’argon sans avoir à distiller l’argon et l’oxygène : une simple séparation cryogénique de l’argon et de l’azote sera nécessaire en fonction de la teneur en azote dans les fumées à traiter (fonction des entrées d’air et de la pureté de l’oxygène utilisé pour la combustion) et de la pureté requise sur l’argon produit.
Dans le cas où une colonne de distillation serait utilisée pour la séparation argon/azote, celle-ci pourra être intégrée dans la boite froide de l’unité de séparation d’air utilisée pour produire l’oxygène nécessaire à l’oxy-combustion. L’étape d’oxydation catalytique (étape C) pourra être effectuée soit directement sur les fumées comprimées en sortie de la chaudière (après l’étape B), soit sur le courant d’incondensables généré lors de l’étape E.
Dans la première configuration, une seule étape de séchage sera alors utilisée (en aval de l’étape d’oxydation catalytique).
Dans la seconde configuration, une première étape de séchage sera utilisée avant d’entrer dans la zone de traitement à une température sub-ambiante (étape E), puis une seconde devra être employée en aval de l’étape d’oxydation catalytique, sur le courant d’incondensables, avant cette fois d’entrer en cryogénie pour l’étape G. L’injection d’un combustible (par exemple de l’hydrogène ou du méthane) est nécessaire en amont de l’oxydation catalytique (CATOX). Le combustible excédentaire pourra être séparé de manière cryogénique de l’argon et recyclé en amont de la CATOX. L’étape de séparation argon/azote (étape G) sera intégrée dans la même boite froide que l’unité de séparation d’air utilisée pour l’oxy-combustion et pourra être thermiquement intégrée avec un ou plusieurs éléments présents dans cette boite froide.
Dans certains cas particuliers, la séparation de l’azote et de l’argon pourra être évitée : • Minimisation de l’azote contenu dans l’oxygène • Minimisation de l’azote contenu dans le carburant (quitte à le séparer en amont - utilisation de gaz naturel par exemple) • Minimisation des infiltrations d’air
Dans la très grande majorité des cas, où la pureté argon requise est de l’ordre du ppm(v) en azote, une colonne de séparation azote/argon sera envisagée comme décrit précédemment.
Une variante supplémentaire proposée est de séparer le courant sortant de l’étape B (compression) en au moins deux courants. Le premier de ces courants n’est pas envoyé dans une CATOX, est envoyé dans un sécheur puis dans l’unité de purification cryogénique en tant que courant contenant de l’oxygène. Le second de ces courants est envoyé dans une CATOX puis dans un sécheur puis dans l’unité de purification cryogénique en tant que courant ne contenant pas d’oxygène.
Les deux courants sont traités indépendamment en condensation partielle afin d’obtenir deux courants incondensables, l’un avec oxygène et l’autre sans oxygène et deux liquides riches en CO2. Les deux liquides riches en CO2 peuvent alors éventuellement être mélangés puis traité dans une même colonne à distiller.
Le courant incondensable sans oxygène est celui qui sera utilisé pour produire l’argon (étapes F, G). Cela permet de réduire la taille de la CATOX et de choisir exactement le débit d’argon produit indépendamment de la taille de l’unité d’oxy-combustion. L’invention sera maintenant décrite de manière plus détaillée en se référant aux figures.
La Figure 1 représente un procédé selon l’invention. De l’air 1 est envoyé à un appareil de séparation d’air par distillation cryogénique 3. Cet appareil 3 comprend une colonne de séparation d’azote et d’argon. Il produit de l’argon pur 2, de l’azote résiduaire 4 et de l’oxygène gazeux 5. L’oxygène envoyé à une oxy-combustion A alimentée par du charbon 7 et qui produit un gaz 11.
Ce gaz 11 est comprimé par un compresseur 13 pour produire un gaz 15 et envoyé à la catalyse 17 qui est alimenté également par du carburant 14. Le gaz 19 épuré en oxygène est séché par le sécheur 21 et le gaz sec 23 est épuré dans l’unité de séparation 25 pour produire du dioxyde de carbone pur 27 par distillation à basse température. Les gaz 29 non-condensables de la distillation sont envoyés à un séparateur 31 de type MDEA ou TSA qui produit également du dioxyde de carbone pur 30.
Le séparateur 31 produit également un mélange d’azote et d’argon 35 qui est envoyé à l’appareil de séparation d’air 3 pour être séparé. L’argon 4 provient donc partiellement de ce débit 35 et partiellement de l’air.
Dans la variante de la Figure 2, l’ordre des étapes est modifié, la catalyse 17 étant déplacé après la séparation de dioxyde de carbone dans le séparateur 21.
Une première étape de séchage 21 intervient avant la séparation 25 et une deuxième étape de séchage 21’ intervient après la catalyse 17.
Dans la variante de la Figure 3, qui est un procédé alternatif à celui de l’invention, le gaz 11 provenant de l’oxy-combustion contient 83,5% mol de dioxyde de carbone ainsi que de l’eau, de l’argon, de l’azote et de l’oxygène. Après compression par le compresseur 13 jusqu’à 25 bars abs, il est séparé par catalyse 17 puis séchage 21 pour former un gaz sec contenant 91% mol de dioxyde de carbone. Après séparation 25 à basse température, le produit CO2 27 est envoyé à un client et les incondensats 29 sont envoyés à une séparation de type MDEA 31 puis TSA 37. Les incondensats 29 contiennent 56% d’argon et 23% mol d’azote ainsi que de l’hydrogène et du dioxyde de carbone.
Le TSA 37 produit un gaz contenant 57% d’argon, 3% d’hydrogène et 23% d’azote qui peut être séparé dans une unité de séparation cryogénique 41 qui n’est pas alimentée par l’air. Il produit de l’azote 4 et de l’argon 2 ainsi qu’un débit de recyclage contenant de l’hydrogène 43. Un autre débit d’hydrogène 45 vient le rejoindre et le débit mélangé est envoyé en aval du compresseur 13 et en amont de la catalyse 17.

Claims (1)

  1. Revendication 1° Procédé de production d’argon et de dioxyde de carbone comprenant les étapes suivantes : i) Oxy-combustion (9) d’un combustible (9) avec un oxygène appauvri en azote mais contenant encore l’argon (5) provenant d’un appareil de séparation d’air par séparation cryogénique (3). ii) Compression (13) des fumées riches en CO2 produites par l’oxy-combustion pour produire un gaz à traiter (15). iii) Oxydation catalytique (17) de l’excès d’oxygène présent dans le gaz à traiter, obtenant ainsi un gaz sans oxygène (19). iv) Epuration en eau du gaz à traiter (21 ;21 ’). v) Séparation du CO2 dans le gaz à traiter (25) à une température subambiante, par condensation partielle et/ou distillation pour produire un courant enrichi en CO2 (27) et un courant d’incondensables (29), appauvri en CO2. vi) Séparation supplémentaire (31,37) du CO2 restant dans le courant appauvri en CO2 pour former du CO2 produit (30) et un mélange d’azote et d’argon (39). vii) Séparation cryogénique du mélange d’azote et d’argon dans l’appareil de séparation d’air pour produire de l’argon (2) comme produit.
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