FR2981784A1 - Decontamination thermique de graphite en presence de gaz reducteurs - Google Patents
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Abstract
La présente invention concerne un four de grillage (120) qui fonctionne à des températures allant de 800° Celsius à 2000° Celsius en présence de gaz inertes, éventuellement de gaz oxydants, et de gaz réducteurs afin de traiter un graphite contaminé par des radionucléides comprenant le tritium, le carbone 14 et le chlore 36. L'association de températures et de gaz permet d'éliminer la majeure partie, voire la quasi-totalité du carbone 14 contenu dans le graphite, tout en limitant considérablement le degré de gazéification du graphite massif.
Description
La présente invention concerne, de façon générale, des méthodes permettant de décontaminer du graphite afin d'en éliminer le tritium, le carbone 14 et le chlore 36 au moyen d'un traitement thermique effectué avec des gaz de purge qui comprennent des gaz réducteurs. Le graphite, qui est essentiellement constitué de l'élément carbone, est utilisé comme modérateur dans de nombreux types de réacteurs nucléaires, par exemple au Royaume-Uni, dans les réacteurs MAGNOX et AGR refroidis au gaz, ainsi que dans les réacteurs russes RBMK. Pendant la construction, le modérateur du réacteur est généralement installé sous la forme d'une structure d'emboîtement de briques de graphite. Lorsque le réacteur est en fin de vie, le graphite modérateur, qui pèse généralement environ 2000 tonnes, prend la forme d'un déchet radioactif qui nécessite une élimination sans danger. Le graphite est une forme chimique relativement stable du carbone, qui convient, à bien des égards, à une élimination directe sans traitement. Toutefois, après son irradiation aux neutrons, le graphite va emmagasiner de l'éner- gie de Wigner. Le potentiel de libération de cette énergie doit être pris en compte dans toute stratégie qui repose sur l'élimination du graphite sous une forme non traitée. Autrement, le fait de traiter le graphite avant de l'élimi- ner peut permettre de libérer en toute sécurité l'énergie de Wigner éventuellement emmagasinée. Le graphite contient également des quantités importantes de radionucléides provenant de réac- tions induites par des neutrons, dans le graphite proprement dit comme dans les petites impuretés qu'il renferme. En raison de la structure du graphite, qui comprend des feuilles ou couches peu tassées, les radio-isotopes peuvent se retrouver piégés dans les espaces ou pores du graphite. Les radio-isotopes qu'il contient se divisent commodément en deux catégories : les isotopes à vie courte et les isotopes à vie longue. Les isotopes à vie courte (comme le cobalt 60) rendent le graphite difficile à manipuler immédiatement après l'arrêt du réacteur, mais ils se désintègrent au bout de quelques dizaines d'années. Les isotopes à vie longue (principalement le carbone 14 et le chlore 36) sont plus préoccupants, du fait de la possibilité qu'ils se libèrent dans la biosphère. La production de carbone 14 dans le graphite se fait de deux manières. La première manière est l'activation d'azote gazeux, le carbone 14 étant présent dans les pores du graphite sous forme de dioxyde de carbone gazeux. La seconde passe par l'activation neutronique du carbone 13, un isotope naturel et stable du carbone qui repré- sente à peine plus de 1 pour cent du carbone dans le graphite. Le carbone 14 produit de cette manière fait partie de la matrice graphite. Le chlore 36 se forme d'une manière similaire, par irradiation du chlore qui est resté dans la matrice graphite pendant le procédé de frittage du graphite. Le traitement du graphite procure l'occasion de séparer la plus grande partie de la masse de graphite (carbone) des radio-isotopes à vie longue. Ce traitement facilite ensuite l'éli- mination des déchets de graphite juste après que le réacteur est arrivé en fin de vie, et peut permettre le recyclage. Compte tenu des caractéristiques du graphite et de sa masse, la procédure la plus courante utilisée à ce jour pour déclasser un réacteur modéré au graphite consiste à entreposer le coeur du réacteur sur site pendant une période de plusieurs dizaines d'années après l'arrêt de ce dernier. Pendant cette période, les radio- isotopes à vie courte vont se désintégrer suffisamment pour permettre, à terme, un démantèlement manuel du graphite modérateur. La plupart des programmes prévoient ensuite que le graphite sera éliminé sous sa forme chimique actuelle, avec un conditionnement complémentaire approprié pour empêcher toute dégradation ou libération pendant la longue période de désintégration du carbone 14 et du chlore 36. L'entreposage a certaines conséquences néga- tives, notamment les suivantes : 1) l'implication d'une responsabilité financière à long terme, 2) une structure d'entreposage visuellement gênante et sans but productif, et 3) une exigence imposée à une génération future (laquelle n'a tiré aucun profit de la structure d'origine) pour mener l'élimination à son terme. Si la solution de l'entreposage doit être remplacée par une gestion à plus court terme, il est indispensable que le graphite puisse être traité d'une manière qui ne présente aucun risque et qui soit acceptable du point de vue radiologique.
Certaines techniques antérieures de traitement du graphite radioactif consistaient à appliquer de la chaleur et des gaz oxydants pour traiter le graphite afin d'éliminer une fraction 5 suffisante des radionucléides à vie longue contenus à l'intérieur du graphite. Ces procédés ont montré que le fait de chauffer ou de "griller" uniquement en présence de gaz inertes, comme l'azote ou l'argon, permettait d'éliminer 10 sensiblement la totalité de l'hydrogène 3 (tritium), mais que ce procédé ne permettait pas d'éliminer plus d'environ soixante (60) pour cent du carbone 14. D'autres procédés visant à améliorer l'élimination du carbone 14 ont été 15 réalisés, qui consistaient à rajouter au gaz inerte des quantités limitées de gaz contenant de l'oxygène, afin d'apporter de l'oxygène apte à transformer préférentiellement le carbone 14 en monoxyde ou en dioxyde de carbone gazeux, 20 lesquels peuvent être ensuite éliminés du graphite Les essais effectués avec des gaz inertes et des gaz contenant de l'oxygène (vapeur d'eau, dioxyde de carbone, oxyde nitreux, oxygène) ont montré qu'une meilleure élimination 25 du carbone 14 était possible mais que la présence d'oxygène avait tendance à faire augmenter de façon importante la gazéification du graphite massif. Pour réduire cet effet de gazéification qui apparaît lorsque des gaz 30 contenant de l'oxygène sont associés à des gaz inertes, il faut diminuer ou limiter la température de fonctionnement du procédé de grillage afin d'éviter une gazéification excessive du graphite massif. Malheureusement, lorsque la 35 température de grillage est réduite ou limitée, la quantité de carbone 14 éliminé, elle aussi, est fortement réduite ou limitée. Par conséquent, lorsque des gaz contenant de l'oxygène sont introduits avec les gaz inertes, la concen- tration de ces gaz oxydants doit être réduite pour permettre l'utilisation de températures plus élevées. Malgré tout, lorsque les températures de grillage sont supérieures à environ 1200° Celsius, la quantité de graphite massif gazéifié est excessive et ce, quel que soit le degré de réduction de la concentration des gaz contenant de l'oxygène qui sont utilisés. Les résultats des essais réalisés sur ces procédés montrent que si on limite la concen- tration des gaz contenant de l'oxygène suffisamment pour réduire la gazéification du graphite massif à des températures supérieures à environ 1200° Celsius, le taux d'élimination du carbone 14 se trouve réduit à moins d'environ soixante (60) pour cent, ce qui n'est pas satisfaisant. Si on augmente la concentration des gaz contenant de l'oxygène de sorte que le taux d'élimination du carbone 14 soit satisfaisant, on gazéifie trop de graphite massif. Dans les deux cas, l'objectif, qui est de faire se volatiliser plus de quatre-vingt-dix (90) pour cent du carbone 14 tout en réduisant la gazéification du graphite massif à moins de cinq (5) pour cent en poids est impossible à réaliser au moyen de ces méthodes conventionnelles. Il faut donc des systèmes et des méthodes qui permettent de soumettre le graphite à une plage de températures suffisante pour que les radionucléides se volatilisent sans que le graphite massif ne se gazéifie et plus précisément, des systèmes et des méthodes qui permettent d'éliminer plus de 90 pour cent du carbone 14 tout en gazéifiant moins de 5 pour cent du graphite massif. Les exemples de réalisation de la présente invention fournissent des méthodes qui permettent de soumettre le graphite à une plage de températures suffisantes pour que les radionucléides se volatilisent sans que le graphite massif ne se gazéifie de manière trop importante. Un premier aspect de l'invention prévoit une méthode qui comprend les étapes consistant à : 1) chauffer un four de grillage à une température allant de 800° Celsius à 2000° Celsius ; 2) introduire du graphite contaminé par des radionucléides dans le four de grillage ; 3) introduire un gaz inerte dans le four de gril- Tage ; 4) introduire un gaz réducteur dans le four de grillage et 5) éliminer les radio- nucléides volatilisés du four de grillage. Cette méthode peut également comprendre les étapes supplémentaires qui consistent à : - ajouter un gaz oxydant dans le four de grillage, et/ou - réduire la granulométrie du graphite avant d'introduire le graphite dans le four de grillage.
Cette méthode peut également être caractérisée en ce que : - moins de cinq (5) pour cent du graphite sont gazéifiés ; - la température du procédé va de 1200° Celsius à 1500° Celsius ; les radionucléides comprennent du carbone 14 et au moins soixante-dix (70) pour cent du carbone 14 sont éliminés du graphite ; les radionucléides comprennent du carbone 14 et au moins quatre-vingt-dix (90) pour cent 10 du carbone 14 sont éliminés du graphite ; - le gaz de purge comprend au moins un gaz parmi l'azote, l'hélium et l'argon et le gaz réducteur comprend au moins un gaz parmi l'hydrogène, l'hydrazine, l'ammoniac, le 15 monoxyde de carbone et une vapeur d'hydro- carbure ; - le gaz de purge comprend un ou plusieurs gaz réducteurs pouvant produire de l'hydrogène libre, du monoxyde de carbone (CO), de l'ammo20 niac ou de la vapeur organique ; le gaz oxydant comprend au moins un gaz parmi la vapeur d'eau, le dioxyde de carbone (CO2), l'oxyde nitreux (N20), l'oxygène (02), l'air, les alcools (avec des groupes OH) ou 25 d'autres vapeurs oxygénées ; - les étapes d'introduction du gaz inerte dans le four de grillage et d'introduction du gaz réducteur dans le four de grillage comprennent une étape consistant à introduire le gaz inerte et le gaz réducteur à un emplacement situé près de la partie basse du réacteur, le gaz inerte et le gaz réducteur circulant à travers le graphite ; et/ou - le four de grillage comprend un réacteur à lit mobile à orientation verticale, et l'étape d'introduction du graphite contaminé par des radionucléides dans le four de grillage comprend une étape consistant à introduire le graphite près de la partie haute du four de grillage, et les étapes d'introduction du gaz inerte dans le four de grillage et d'introduction du gaz réducteur dans le four de grillage comprennent une étape consistant à introduire les gaz près de la partie basse du four de grillage. La figure 1 représente un schéma de principe d'un système de traitement de graphite radio-20 actif selon un exemple de réalisation de la présente invention. La figure 2 représente un organigramme d'un procédé de traitement de graphite radioactif selon un exemple de réalisation de la présente 25 invention. La figure 3 représente un dessin schématique d'un four de grillage destiné au traitement de graphite radioactif selon un exemple de réalisation de la présente invention.
Les exemples de réalisation de la présente invention fournissent des systèmes et des méthodes permettant de traiter du graphite radioactif contaminé par du tritium, du carbone 5 14 et du chlore 36 ainsi que d'autres radionucléides produits pendant l'exploitation d'un réacteur nucléaire ou l'utilisation d'un autre procédé nucléaire. Lesdits systèmes et méthodes comprennent un four de grillage qui fonctionne à 10 des températures allant de 800° Celsius à 2000° Celsius avec des gaz inertes, éventuellement des gaz oxydants, et des gaz réducteurs. L'association de températures et de gaz permet d'éliminer plus de 90 pour cent du carbone 14 15 contenu dans le graphite tout en gazéifiant moins de 5 pour cent du graphite massif. La figure 1 représente un schéma de principe d'un système 100 de traitement de graphite radioactif selon un exemple de réalisation de la 20 présente invention. Sur la figure 1, un composant de manipulation de matériau 110 reçoit le graphite devant être traité dans le système 100. En règle générale, ledit graphite aura été utilisé comme modérateur dans un coeur de 25 réacteur nucléaire. Les autres sources de graphite comprennent, sans toutefois s'y limiter, les gaines d'éléments de combustibles, les supports, ou d'autres composants du réacteur irradiés par le flux de neutrons du réacteur. Ce 30 graphite, généralement contaminé par des radionucléides tels que l'hydrogène 3 (tritium), le carbone 14, le chlore 36, le fer 55 et le cobalt 60, peut comprendre d'autres produits représentatifs de la fission et de l'activation.
Le composant de manipulation de matériau 110 calibre le graphite et le conserve en préparation à l'introduction du graphite dans un four de grillage 120. Le graphite reçu dans le composant de manipulation de matériau 110 aura été extrait du réacteur nucléaire par un quelconque procédé conventionnel. Ces procédés peuvent comprendre des procédés par voie humide, des procédés par voie sèche ou une association des deux. La présente invention permet de traiter un graphite sec ou humide, d'une granulométrie ou d'une forme quelconques, issu du procédé d'extraction. En outre, le graphite peut être mis à tremper dans de l'eau ou une autre solution avant d'être reçu dans le composant de manipulation de matériau 110. Le graphite peut être traité sous forme de granulés ou de poudre. Un composant auxiliaire de réduction de granulométrie 112 du composant de manipulation de matériau 110 réduit la granulométrie du graphite reçu avant son introduction dans le four de grillage 120. Dans cet exemple de réalisation, le graphite reçu est réduit à une granulométrie inférieure à 20 mm.
Cette faible granulométrie facilite la volatilisation des radionucléides du graphite. Pour réduire la granulométrie du graphite, l'exemple de composant auxiliaire de réduction de granulométrie 112 comprend un concasseur à mâchoire ou rotatif. Un autre matériel de réduction de granulométrie peut être utilisé. Un composant auxiliaire à trémie 114 du composant de manipulation de matériau 110 reçoit le graphite à granulométrie réduite et contient le graphite en attendant son introduction dans le four de grillage 120. L'atmosphère interne du composant auxiliaire de réduction de granulométrie 112 et du composant auxiliaire à trémie 114 de l'exemple comprend une couverture de type gaz inerte, comme l'argon, l'azote, le dioxyde de carbone, ou un autre gaz inerte similaire. L'atmosphère interne du composant auxiliaire de réduction de granulométrie 112 et du composant auxiliaire à trémie 114 de l'exemple est reliée au circuit d'effluents gazeux du four de grillage 120, certains radionucléides étant susceptibles de se dégager du graphite pendant le procédé de réduction de granulométrie. Dans un autre mode de réalisation, le graphite peut être reçu sous une forme et dans une granulométrie qui permettent de l'introduire dans le four de grillage 120 sans qu'il soit nécessaire de réduire sa granulométrie. D'une manière similaire, un procédé continu peut se passer du composant auxiliaire à trémie 114. Le four de grillage 120 comprend une enceinte servant au traitement du graphite calibré. Le four de grillage 120 fonctionne dans une plage de températures allant de 800° Celsius à 2000° Celsius. La capacité, la forme et la dimension du four de grillage 120 peuvent varier d'une application à une autre. Le four de grillage 120 est réalisé dans des matériaux pouvant convenir à des températures de fonctionnement élevées, par exemple une enceinte en acier à revêtement réfractaire. La pression de fonctionnement peut varier d'un vide poussé à une légère mise en pression. Tout type de four de grillage ou dispositif comprenant un four de grillage à lit fluidisé, à lit mobile, discontinu ou à lit statique peut être utilisé. Comme premier exemple de four de grillage, on peut citer un four de grillage à lit mobile à orientation verticale, où on injecte le graphite frais par le haut de la pile et on retire le graphite traité du bas de la pile pendant que le gaz de purge circule en remontant (à contre- courant) à travers la pile de graphite. (Voir figure 3, décrite ci-après). Les traitements discontinus du graphite se font généralement sur du graphite en poudre, en adoptant une approche par lit fluidisé. Pour un graphite d'une granulométrie supérieure à celle d'une poudre, il est préférable d'utiliser un four de grillage continu à lit mobile. Dans l'exemple de réalisation, le four de grillage 120 est chauffé à l'électricité, mais d'autres types de chauffage peuvent être utilisés. Le chauffage électrique est préférable, parce qu'il évite d'avoir à introduire dans l'enceinte des gaz oxydants qui peuvent gazéifier le graphite massif, et facilite la régulation de la température et permet d'avoir une meilleure efficacité énergétique. Le four de grillage 120 reçoit le graphite d'un orifice d'entrée de matière 117. Diverses techniques mécaniques peuvent être utilisées pour transférer le graphite du composant de manipulation de matériau 110 au four de grillage 120 en le faisant passer par l'orifice d'entrée de matière 117. Dans un exemple de système, on utilise une technique de sas à double soupape pour empêcher que les gaz se trouvant à l'intérieur du four de grillage ne s'échappent de ce dernier et pour limiter l'introduction de gaz autres que des gaz inertes dans le four de grillage avec le graphite. Le four de grillage 120 comprend des orifices d'entrée de gaz 130, 140, 150 destinés à recevoir un ou plusieurs gaz de purge inertes, un ou plusieurs gaz réducteurs, et éventuellement un ou plusieurs gaz oxydants. Naturellement, les orifices d'entrée de gaz 130, 140, 150 peuvent être un seul orifice d'entrée relié à trois sources de gaz différentes, une première source fournissant un gaz de purge inerte, une deuxième source fournissant un gaz réducteur et une troisième source fournissant un gaz oxydant.
En règle générale, l'orifice ou les orifices d'entrée de gaz se situent près de la partie basse du four de grillage 120, de sorte que les gaz peuvent pénétrer dans l'enceinte et remonter à travers le graphite qui se trouve dans le four de grillage 120. Le gaz peut être introduit par le biais d'un séparateur ou répartiteur d'écoulement destiné à répartir le gaz dans le volume du graphite, mais ce composant n'est pas obligatoire. Le four de grillage comprend un orifice de sortie 122 pour les radionucléides volatilisés, qui sont évacués de l'orifice de sortie 122 par le gaz de purge inerte. Le four de grillage 120 comprend également un orifice de sortie 124 pour le graphite traité.
Les radionucléides volatils sont évacués du four de grillage par le flux de gaz de purge et stabilisés dans le sous-système de traitement 160, au moyen d'une technique appropriée de traitement des radionucléides. Le graphite traité subit un traitement complémentaire dans le sous-système de traitement 170, où il est conditionné pour être éliminé à terme sous forme de déchet "propre" (non radioactif) ou est recyclé. Le carbone 14 est plus réactif ou plus mobile que le carbone 12 massif de la matrice de graphite. La présence de faibles quantités 10 d'oxygène fournit l'oxygène nécessaire pour transformer le carbone 14 en monoxyde de carbone Les gaz réducteurs suppriment l'oxydation du carbone 12 de la matrice de graphite. Un exemple de l'avantage que présente l'ajout d'un gaz 15 réducteur est que les composés de carbone 14 éventuellement présents dans le graphite comprennent du cyanure. L'introduction d'hydrogène dans le four de grillage va apporter des atomes d'hydrogènes qui vont se lier au cyanure 20 pour produire du cyanure d'hydrogène, lequel est volatil, une partie du carbone 14 pouvant ainsi être éliminée grâce à la présence du gaz réducteur, notamment l'hydrogène. La figure 2 représente un organigramme d'un 25 procédé 200 de traitement d'un graphite radioactif selon un exemple de réalisation de la présente invention. Sur les figures 1 et 2, à l'étape 210, le graphite est introduit dans le four de grillage 120 à partir du composant auxi- 30 liaire à trémie 114 du composant de manipulation de matériau 110 par un transfert mécanique du graphite dans le four de grillage. Dans cet exemple de réalisation, le procédé est effectué en mode discontinu. En variante, le graphite peut être traité par un procédé continu dans lequel, par exemple, le graphite entre par la partie haute du four de grillage 120 et ressort par la partie basse du four de grillage 120 et les gaz de réaction entrent par la partie basse du four de grillage 120 et ressortent par la partie haute du four de grillage 120. Le composant auxiliaire à trémie 114 peut être supprimé.
Avant d'introduire le graphite dans le four de grillage 120, on amène ce dernier à la température de traitement. Cette température varie de 800° Celsius à 2000° Celsius. Dans cet exemple de réalisation, la plage de température préférée est de 1200° Celsius à 1500° Celsius, du fait que des gaz réducteurs sont utilisés dans cet exemple de procédé. Les procédés antérieurs de traitement du graphite destinés à éliminer le carbone 14 du graphite étaient limités à des températures d'environ 1200° Celsius, en raison du degré élevé de gazéification du graphite qu'entraînait l'utilisation d'un four de grillage avec des gaz contenant de l'oxygène à plus de 1200° Celsius. Grâce à l'introduction de gaz réducteurs dans le procédé de traitement, le four de grillage 120 peut fonctionner à des températures supérieures à 1200° Celsius. Ces températures de fonctionnement plus élevées permettent de libérer pratiquement tout le tritium, la quasi-totalité (plus de 90 pour cent) du chlore 36, et la plus grande partie (plus de 70 pour cent) du carbone 14 du graphite. À l'étape 220, on introduit des gaz de réaction dans le four à grillage 120. Ces gaz entrent en contact avec le graphite chauffé pendant qu'ils parcourent ledit graphite chauffé.
Ces gaz de réaction comprennent au moins un gaz de purge inerte et un gaz réducteur. Les gaz de purge comprennent un ou plusieurs gaz parmi l'azote, l'argon ou des gaz non réactifs similaires. Il faut éviter d'utiliser les gaz inertes tels que le dioxyde de carbone, ces gaz apportant une source d'oxygène susceptible de gazéifier le carbone massif. À l'étape 220, on introduit également un gaz réducteur tel que l'hydrogène, l'hydrazine, l'ammoniac, le mono- xyde de carbone ou de l'ammonium ou de la vapeur organique. La quantité de gaz réducteur introduite se situe entre cent parties par million et cinquante (50) pour cent de la quantité totale de gaz introduite et de préférence dans une plage de deux (2) à vingt (20) pour cent et de manière davantage préférée, entre deux (2) et dix (10) pour cent. Ce mélange de gaz de purge inerte et de gaz réducteur est introduit dans le four de grillage 120 près de la partie haute du four de grillage 120. Le gaz monte à travers le graphite et fait sortir les radionucléides volatilisés du four de grillage 120 par l'orifice de sortie 124. Même lorsqu'un gaz oxydant est inclus, l'inclusion du gaz réducteur réduit de manière significative la gazéification du graphite massif, de sorte que moins de cinq (5) pour cent du graphite massif sont gazéifiés. En outre, une température de fonctionnement d'environ 1200° Celsius ainsi que l'utilisation d'un mélange de gaz de purge inerte, de gaz oxydant et de gaz réducteur entraînent l'élimination de la plus grande partie, voire de la quasi-totalité du carbone 14. Dans un autre mode de réalisation, les gaz de réaction comprennent également un oxydant. La présence d'oxygène transforme le carbone 14 solide en dioxyde de carbone ou CO gazeux, ce qui facilite sa diffusion à partir de la matrice de graphite. L'association du gaz de purge inerte (de préférence l'azote) avec une quantité limitée de gaz contenant de l'oxygène, comme la vapeur d'eau, le dioxyde de carbone (CO2), l'oxyde nitreux (N20), l'oxy-gène (02), l'air, les alcools (groupes OH), ou d'autres vapeurs oxygénées, et de gaz réducteurs tels que l'hydrogène, permet une élimination du radionucléides carbone 14 meilleure qu'avec toutes les autres techniques antérieures tout en limitant la gazéification du graphite massif. Le gaz oxydant préféré est la vapeur d'eau, qui constitue d'environ un (1) à cinquante (50) pour cent du total des gaz de réaction entrants (de préférence de deux (2) à dix (10) pour cent). Si on utilise du dioxyde de carbone ou de l'oxyde nitreux comme gaz oxydant, ceux-ci constituent environ un (1) à dix (10) pour cent du total des gaz de réaction entrants. L'inclusion du gaz réducteur réduit considérablement la gazéifica-tion du graphite massif en présence de l'oxydant, de sorte que moins de cinq (5) pour cent du graphite massif sont gazéifiés. Le gaz de réduction déplace l'équilibre réactionnel de l'oxygène avec le graphite massif de sorte que la vitesse de réaction du gaz contenant de l'oxygène est sensiblement bloquée, ce qui empêche l'oxydant en question de réagir avec le graphite massif. À l'étape 230, on recueille le gaz de purge dans le sous-système de traitement 160, où on 5 stabilise les radionucléides à l'aide de méthodes connues. À l'étape 240, on extrait le graphite du four de grillage 120 et on le traite dans le sous-système de traitement 170. En règle générale, le graphite traité est éliminé dans 10 une décharge ou recyclé et est traité en tant que déchet faiblement radioactif et non comme des déchets radioactifs de niveau intermédiaire. Le procédé s'arrête à l'étape 250. Il peut être effectué à plusieurs reprises si nécessaire. 15 La figure 3 représente un dessin schématique d'un exemple de four de grillage 300. On introduit le graphite par l'intermédiaire d'un système d'alimentation (non représenté), par exemple une trémie, par un orifice d'entrée 310, 20 sous une couverture de gaz inerte. On introduit des gaz de réaction par un orifice d'entrée 370, de sorte que les gaz de réaction montent à travers le graphite et sortent par l'orifice d'échappement des gaz 320 au fur et à mesure que 25 le graphite descend dans l'enceinte 330. Au fur et à mesure que le graphite se déplace dans l'enceinte 330, qui peut être un tube en céramique, il est chauffé (représenté en tant que graphite chauffé 340). L'enceinte 330 est 30 entourée d'une source de chauffage 350, par exemple des serpentins de chauffage électrique. L'enceinte 330 et la source de chauffage 350 se trouvent à l'intérieur d'une enceinte externe 360, par exemple une enveloppe métallique à revêtement réfractaire. Le graphite traité est évacué de l'enceinte 330 par un orifice de sortie 380.
Comme l'aura compris l'homme du métier, la présente invention fournit des méthodes permettant le traitement de graphite radioactif contaminé au tritium, au carbone 14 et au chlore 36 ainsi que d'autres radionucléides produits pendant l'exploitation d'un réacteur nucléaire ou l'utilisation d'un autre procédé nucléaire. Lesdites méthodes comprennent un four de grillage qui fonctionne à des températures allant de 800° Celsius à 2000° Celsius avec des gaz inertes, éventuellement des gaz oxydants, et des gaz réducteurs. L'association de températures et de gaz permet d'éliminer la majeure partie, voire la quasi-totalité du carbone 14 contenu dans le graphite, tout en limitant considérable- ment le degré de gazéification du graphite massif. Bien entendu, l'invention n'est pas limitée aux exemples de réalisation ci-dessus décrits et représentés, à partir desquels on pourra prévoir d'autres modes et d'autres formes de réalisation, sans pour autant sortir du cadre de l'invention.
Claims (4)
- REVENDICATIONS1. Méthode (200) comprenant les étapes consistant à : chauffer un four de grillage (120) à une 5 température allant de 800° Celsius à 2000° Celsius ; introduire du graphite contaminé par des radionucléides dans le four de grillage (120) ; introduire un gaz inerte dans le four de 10 grillage (120) ; introduire un gaz réducteur dans le four de grillage (120) ; et éliminer les radionucléides volatilisés du four de grillage (120). 15
- 2. Méthode selon la revendication 1, dans laquelle moins de cinq (5) pour cent du graphite sont gazéifiés.
- 3. Méthode selon la revendication 1 ou la revendication 2, dans laquelle la température va 20 de 1200° Celsius à 1500° Celsius.
- 4. Méthode selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans laquelle les radionucléides comprennent du carbone 14. . Méthode selon la revendication 4, dans laquelle les radionucléides comprennent du carbone 14 et au moins quatre-vingt-dix (90) pour cent du carbone 14 sont éliminés du 5 graphite. 6. Méthode selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans laquelle le gaz de purge comprend au moins un gaz parmi l'azote, l'hélium et l'argon et le gaz réducteur comprend 10 au moins un gaz parmi l'hydrogène, l'hydrazine, l'ammoniac, le monoxyde de carbone et la vapeur d'hydrocarbure. 7. Méthode selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans laquelle le gaz 15 de purge comprend un ou plusieurs gaz réducteurs pouvant produire de l'hydrogène libre, du monoxyde de carbone (CO), de l'ammoniac ou de la vapeur organique. 8. Méthode selon l'une quelconque des 20 revendications précédentes, comprenant en outre l'étape consistant à rajouter un gaz oxydant dans le four de grillage (120). 9. Méthode selon la revendication 8, dans laquelle le gaz oxydant comprend au moins un gaz 25 parmi la vapeur d'eau, le dioxyde de carbone (CO2), l'oxyde nitreux (N20), l'oxygène (02), l'air, les alcools (avec des groupes OH) ou d'autres vapeurs oxygénées. 10. Méthode selon l'une quelconque des 30 revendications précédentes, dans laquelle lesétapes d'introduction du gaz inerte dans le four de grillage (120) et d'introduction du gaz réducteur dans le four de grillage (120) comprennent une étape consistant à introduire le gaz inerte et le gaz réducteur à un emplacement situé près de la partie basse du réacteur et dans laquelle le gaz inerte et le gaz réducteur circulent à travers le graphite. 11. Méthode selon l'une quelconque des revendications précédentes, comprenant en outre l'étape qui consiste à réduire la granulométrie du graphite avant d'introduire le graphite dans le four de grillage (120). 12. Méthode selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans laquelle le four de grillage comprend un réacteur à lit mobile à orientation verticale et dans laquelle l'étape d'introduction du graphite contaminé par des radionucléides dans le four de grillage comprend une étape consistant à introduire le graphite près de la partie haute du four de grillage (120) et dans laquelle les étapes d'introduction du gaz inerte dans le four de grillage et d'introduction du gaz réducteur dans le four de grillage comprennent une étape consistant à introduire les gaz près de la partie basse du four de grillage.
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