FR2914504A1 - Electrochemical generator for generating electrical energy, has control unit including unit for increasing air flow admitted in fuel and temperature of generator, where control unit reduces air flow of cooling circuit in fuel cell - Google Patents

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Abstract

The generator has a fuel inlet, an air inlet, a fuel cell (1) including gaseous fuel outlet and an electrical energy outlet, an internal temperature sensor, a temperature controlling circuit and a control unit (6). The control unit includes a unit for increasing the air flow admitted in the fuel and the temperature of the generator, where the control unit is provided for reducing the air flow of a cooling circuit (5) of the control unit in the fuel cell. An independent claim is also included for a method for electrochemical generation.

Description

B06-5160FR - GK/EVHB06-5160FR - GK / EVH

Société par actions simplifiée dite : RENAULT s.a.s. Générateur électrochimique Invention de : BENCHERIF Karim DI-PENTA Damiano Générateur électrochimique  Simplified joint-stock company known as: RENAULT s.a.s. Electrochemical generator Invention of: BENCHERIF Karim DI-PENTA Damiano Electrochemical generator

La présente invention concerne le domaine des générateurs électrochimiques, notamment des piles à combustible.  The present invention relates to the field of electrochemical generators, especially fuel cells.

Les piles à combustible sont utilisées pour fournir de l'énergie soit dans des applications stationnaires, soit dans le domaine aéronautique ou automobile. Une pile à combustible convertit des réactifs, à savoir un carburant et un comburant, pour générer de l'énergie électrique et des produits de réaction. Il est en général prévu un électrolyte disposé entre une cathode et une anode. Un catalyseur peut favoriser les réactions électrochimiques aux électrodes. Les électrodes peuvent également comprendre un substrat sur lequel le catalyseur est déposé. Les piles à combustible peuvent comprendre un ensemble membrane-électrode pourvu d'un électrolyte polymère solide ou d'une membrane à échange d'ions entre les deux électrodes. Des plaques de séparation pour diriger les réactifs vers une surface de chaque substrat d'électrode sont disposées de chaque côté de l'ensemble électrode-membrane. Le carburant peut comprendre de l'hydrogène pur, de l'hydrogène mélangé à du réformat, ou divers types d'hydrogènes impurs. L'oxydant peut comprendre de l'oxygène et/ou de l'air. Le carburant peut contenir des impuretés néfastes pour la réaction électrochimique souhaitée. Certaines impuretés peuvent être chimiquement absorbées ou physiquement déposées à la surface de l'anode, bloquant ainsi des sites catalytiques actifs et empêchant les portions correspondantes de l'anode de favoriser la réaction électrochimique d'oxydation du carburant. De telles impuretés sont également connues sous le nom de poisons catalytiques . L'empoisonnement catalytique provoque une diminution des performances de la pile à combustible, par exemple une diminution de la tension de sortie pour une densité de courant donnée. Le carburant dérivé d'hydrocarbones, oxygénés ou non, contient typiquement une haute concentration d'hydrogène mais également des poisons catalytiques tels que le monoxyde de carbone.  Fuel cells are used to provide energy either in stationary applications, or in the aeronautical or automotive field. A fuel cell converts reagents, a fuel and an oxidant, to generate electrical energy and reaction products. In general, an electrolyte is provided between a cathode and an anode. A catalyst can promote electrochemical reactions at the electrodes. The electrodes may also comprise a substrate on which the catalyst is deposited. The fuel cells may comprise a membrane-electrode assembly provided with a solid polymer electrolyte or an ion exchange membrane between the two electrodes. Separation plates for directing the reagents to a surface of each electrode substrate are disposed on each side of the electrode-membrane assembly. The fuel may comprise pure hydrogen, hydrogen mixed with reformate, or various types of impure hydrogen. The oxidant may comprise oxygen and / or air. The fuel may contain impurities that are harmful to the desired electrochemical reaction. Some impurities may be chemically absorbed or physically deposited on the surface of the anode, thereby blocking catalytically active sites and preventing the corresponding portions of the anode from promoting the electrochemical fuel oxidation reaction. Such impurities are also known as catalytic poisons. Catalytic poisoning causes a decrease in the performance of the fuel cell, for example a decrease in the output voltage for a given current density. Fuel derived from hydrocarbons, oxygenated or not, typically contains a high concentration of hydrogen but also catalytic poisons such as carbon monoxide.

Pour réduire les effets d'empoisonnement catalytique, il est connu de prétraiter le carburant avant de l'envoyer à la pile à combustible, par exemple par des catalyseurs pour convertir le monoxyde de carbone en dioxyde de carbone. Toutefois, un tel prétraitement ne peut supprimer la totalité du monoxyde de carbone dont de faibles traces peuvent être suffisantes pour nuire aux performances de la pile à combustible. Pour remédier à l'empoisonnement catalytique, il est possible de purger l'anode avec un gaz inerte tel que de l'azote. Toutefois, la génération de puissance est alors suspendue. I1 est également possible d'introduire un carburant propre dépourvu de monoxyde de carbone. Toutefois, cette méthode est lente et peu efficace. Le document CA 2 292 993 propose d'introduire une concentration variable d'oxygène dans le carburant impur destiné à la pile à combustible pour réduire ou prévenir l'empoisonnement catalytique sans utilisation excessive d'oxygène. La variation de la concentration d'oxygène peut être commandée sur la base d'un capteur de monoxyde de carbone. Une partie du monoxyde stocké sur les sites catalytiques peut ainsi être évacué. Toutefois, dans le cas d'un fort empoisonnement au monoxyde de carbone, l'introduction d'air est limitée en raison du risque d'explosion de l'anode en cas d'introduction d'un fort taux d'air dans le carburant contenant de l'hydrogène. Par ailleurs, l'introduction d'un fort taux d'air peut s'avérer néfaste pour la durée de vie de la pile à combustible en raison de l'assèchement de la membrane. Par ailleurs, une partie de l'hydrogène est consommée par oxydation, ce qui réduit le rendement de la pile à combustible. Le document WO 2005/083 145 propose un système de gestion de pile à combustible dans lequel l'existence de l'empoisonnement au monoxyde de carbone dans la pile est déduit de la différence entre la tension électrique moyenne des cellules d'une pile et la tension électrique moyenne d'une cellule particulière. On parvient ainsi à déterminer la présence d'empoisonnement au monoxyde de carbone dans la pile.  To reduce the effects of catalytic poisoning, it is known to pretreat the fuel before sending it to the fuel cell, for example by catalysts for converting carbon monoxide to carbon dioxide. However, such pretreatment can not remove all carbon monoxide, small traces of which may be sufficient to impair the performance of the fuel cell. To remedy catalytic poisoning, it is possible to purge the anode with an inert gas such as nitrogen. However, the power generation is then suspended. It is also possible to introduce a clean fuel free of carbon monoxide. However, this method is slow and inefficient. CA 2 292 993 proposes introducing a variable concentration of oxygen into the impure fuel for the fuel cell to reduce or prevent catalytic poisoning without excessive use of oxygen. The variation of the oxygen concentration can be controlled on the basis of a carbon monoxide sensor. Part of the monoxide stored on the catalytic sites can be removed. However, in the case of strong carbon monoxide poisoning, the introduction of air is limited because of the risk of explosion of the anode in case of introduction of a high rate of air in the fuel containing hydrogen. In addition, the introduction of a high rate of air can be detrimental to the life of the fuel cell due to the drying of the membrane. In addition, some of the hydrogen is consumed by oxidation, which reduces the efficiency of the fuel cell. WO 2005/083145 proposes a fuel cell management system in which the existence of carbon monoxide poisoning in the cell is deduced from the difference between the average cell voltage of a cell and the cell. average electrical voltage of a particular cell. It is thus possible to determine the presence of carbon monoxide poisoning in the cell.

La demanderesse s'est rendue compte que les solutions existantes de destruction du monoxyde de carbone empoisonnant les sites catalytiques de la pile à combustible n'étaient pas satisfaisantes. La présente invention a notamment pour but de remédier aux inconvénients de l'art antérieur évoqué ci-dessus. La présente invention a notamment pour but de proposer des moyens améliorés pour remédier à l'empoisonnement par le monoxyde de carbone de sites catalytiques d'une pile à combustible. Le générateur électrochimique comprend une entrée de carburant, une entrée d'air, un module de génération d'énergie électrique, un capteur de température interne, un circuit de gestion de température et une unité de commande comprenant un moyen pour augmenter le débit d'air admis dans le carburant et la température du générateur électrochimique. Grâce à l'augmentation de la proportion d'air dans le mélange gazeux contenant de l'hydrogène et à l'augmentation de la température interne du générateur électrochimique, on parvient à évacuer une partie significative du monoxyde de carbone stocké sur les sites catalytiques tout en rendant le générateur électrochimique moins sensible à l'empoisonnement. On obtient ainsi une puissance de sortie plus élevée et un rendement amélioré. Dans un mode de réalisation, le circuit de gestion de température comprend un circuit de refroidissement à débit variable. L'unité de commande est configurée pour réduire le débit du circuit de refroidissement. La réduction du débit du circuit de refroidissement en diminuant l'énergie thermique prélevée dans la pile à combustible permet une élévation de la température interne de ladite pile à combustible. Le circuit de refroidissement peut être pourvu d'une conduite de bipasse permettant de court-circuiter de façon contrôlée le circuit de refroidissement. Alternativement, on peut prévoir de bipasser une portion du circuit de refroidissement extérieure à la pile à combustible, par exemple une zone de refroidissement du fluide de refroidissement du circuit de refroidissement, afin de réduire le prélèvement d'énergie thermique sur le circuit de refroidissement, ce qui provoque une élévation de la température à l'entrée du circuit de refroidissement dans la pile à combustible. Dans un mode de réalisation, l'unité de commande est configurée pour augmenter cycliquement le débit d'air admis dans le carburant et la température de la pile à combustible, puis les diminuer. On obtient ainsi un désempoisonnement régulier de la pile à combustible et une augmentation du rendement moyen tout en évitant les effets néfastes d'une température interne élevée sur une longue période, notamment l'effet d'assèchement de la membrane dans le cas d'une pile à combustible à membrane d'échange de protons. Dans un mode de réalisation, l'unité de commande est configurée pour augmenter le débit d'air dans le carburant puis la température de la pile à combustible. Dans un mode de réalisation, l'unité de commande est configurée pour augmenter la température de la pile à combustible après que le débit d'air admis dans le carburant a atteint un seuil. Le seuil peut être égal au maximum autorisé de proportion d'air dans le carburant. Dans un mode de réalisation, la pile à combustible comprend une anode et une cathode. Dans un mode de réalisation, l'unité de commande comprend un premier comparateur comprenant une entrée de commande et une entrée d'une grandeur représentative de l'empoisonnement de la pile à combustible, un premier correcteur relié à une sortie du premier comparateur de débit d'air, un module de saturation relié à une sortie du correcteur et comprenant une sortie de consigne de débit d'air, un deuxième correcteur comprenant une entrée de commande, une entrée de consigne de débit d'air reliée à la sortie du module de saturation et une entrée d'une grandeur représentative de l'empoisonnement de la pile à combustible, un deuxième comparateur comprenant une entrée reliée à la sortie du deuxième correcteur et une entrée d'une grandeur représentative de la température de la pile à combustible, et une sortie, et un troisième correcteur relié à la sortie du deuxième comparateur et comprenant une sortie de consigne et de température de la pile à combustible. Dans un autre mode de réalisation, l'unité de commande comprend un module d'optimisation comprenant une entrée de commande, une première et une deuxième sortie, un premier comparateur comprenant une entrée reliée à la première sortie du module d'optimisation et une entrée d'une grandeur représentative de l'empoisonnement de la pile à combustible, un premier correcteur relié à une sortie du premier comparateur et comprenant une sortie de consigne de débit d'air, un deuxième comparateur comprenant une entrée reliée à la deuxième sortie du module d'optimisation et une entrée d'une grandeur représentative de la température de la pile à combustible, et une sortie, et un deuxième correcteur lié à une sortie du deuxième comparateur et comprenant une sortie de consigne de température de la pile à combustible. Dans un autre mode de réalisation, l'unité de commande comprend un correcteur multivariables comprenant une entrée de commande, une entrée d'une grandeur représentative de l'empoisonnement de la pile à combustible, une entrée d'une grandeur représentative de la température de la pile à combustible, une sortie de consigne de débit et une sortie de consigne de température de la pile à combustible. Dans un mode de réalisation, la sortie de consigne de débit d'air est reliée à l'entrée de commande d'une vanne d'entrée d'air.  Applicant has realized that existing solutions for destroying carbon monoxide poisoning catalytic sites of the fuel cell are not satisfactory. The present invention is intended to overcome the disadvantages of the prior art mentioned above. It is an object of the present invention to provide improved means for remedying carbon monoxide poisoning of catalytic sites of a fuel cell. The electrochemical generator includes a fuel inlet, an air inlet, an electrical energy generation module, an internal temperature sensor, a temperature management circuit, and a control unit including means for increasing the flow rate of the fuel. air admitted into the fuel and the temperature of the electrochemical generator. By increasing the proportion of air in the gas mixture containing hydrogen and increasing the internal temperature of the electrochemical generator, it is possible to remove a significant portion of the carbon monoxide stored at the catalytic sites while by making the electrochemical generator less susceptible to poisoning. This results in a higher power output and improved efficiency. In one embodiment, the temperature management circuit includes a variable rate cooling circuit. The control unit is configured to reduce the flow of the cooling circuit. Reducing the flow rate of the cooling circuit by decreasing the heat energy taken from the fuel cell enables the internal temperature of said fuel cell to be raised. The cooling circuit may be provided with a bypass line for controlled short-circuiting of the cooling circuit. Alternatively, provision may be made to bypass a portion of the external cooling circuit to the fuel cell, for example a cooling zone of the coolant of the cooling circuit, in order to reduce the thermal energy withdrawal on the cooling circuit, which causes a rise in the temperature at the inlet of the cooling circuit in the fuel cell. In one embodiment, the control unit is configured to cyclically increase the airflow rate into the fuel and the temperature of the fuel cell, and then decrease it. This results in a regular poisoning of the fuel cell and an increase in the average yield while avoiding the adverse effects of a high internal temperature over a long period, in particular the drying effect of the membrane in the case of a reactor. proton exchange membrane fuel cell. In one embodiment, the control unit is configured to increase the air flow in the fuel and then the temperature of the fuel cell. In one embodiment, the control unit is configured to increase the temperature of the fuel cell after the airflow to the fuel has reached a threshold. The threshold may be equal to the maximum allowed proportion of air in the fuel. In one embodiment, the fuel cell comprises an anode and a cathode. In one embodiment, the control unit comprises a first comparator comprising a control input and an input of a magnitude representative of the poisoning of the fuel cell, a first corrector connected to an output of the first flow comparator. of air, a saturation module connected to an output of the corrector and comprising an air flow setpoint output, a second corrector comprising a control input, an airflow setpoint input connected to the output of the module saturating and an input of a magnitude representative of the poisoning of the fuel cell, a second comparator comprising an input connected to the output of the second corrector and an input of a magnitude representative of the temperature of the fuel cell, and an output, and a third corrector connected to the output of the second comparator and comprising a setpoint and temperature output of the fuel cell. In another embodiment, the control unit comprises an optimization module comprising a control input, a first and a second output, a first comparator comprising an input connected to the first output of the optimization module and an input a magnitude representative of the poisoning of the fuel cell, a first corrector connected to an output of the first comparator and comprising an air flow setpoint output, a second comparator comprising an input connected to the second output of the module; and an input of a magnitude representative of the temperature of the fuel cell, and an output, and a second corrector connected to an output of the second comparator and comprising a temperature setpoint output of the fuel cell. In another embodiment, the control unit comprises a multivariable corrector comprising a control input, an input of a magnitude representative of the poisoning of the fuel cell, an input of a magnitude representative of the temperature of the fuel cell. the fuel cell, a flow setpoint output and a temperature setpoint output of the fuel cell. In one embodiment, the airflow setpoint output is connected to the control input of an air inlet valve.

Dans un mode de réalisation, la sortie de consigne de température de la pile à combustible est reliée à l'entrée de commande d'une vanne de bipasse du circuit de refroidissement. Dans un mode de réalisation, l'unité de commande comprend une entrée de consigne de rendement de la pile à combustible.  In one embodiment, the temperature setpoint output of the fuel cell is connected to the control input of a bypass valve of the cooling circuit. In one embodiment, the control unit includes a fuel cell efficiency reference input.

La pile à combustible peut comprendre un ensemble de cellules élémentaires. Dans le procédé de génération électrochimique, une unité de commande d'une pile à combustible commande l'augmentation du débit d'air admis dans le carburant et la température de la pile à combustible. L'augmentation du débit d'air admis dans le carburant et de la température de la pile à combustible peut être commandée lorsque le rendement de la pile à combustible est inférieur à un seuil. L'augmentation du débit d'air permet une désorption progressive du monoxyde de carbone bloquant des sites catalytiques, d'où une augmentation progressive des performances de la pile à combustible malgré une éventuelle baisse de courte durée en raison de l'introduction d'air qui peut consommer une partie du carburant en entrée de la pile à combustible. L'augmentation de la température interne de la pile à combustible permet de désensibiliser ladite pile à combustible contre les effets de l'empoisonnement au monoxyde de carbone et offre par conséquent une augmentation rapide du rendement de ladite pile à combustible. En outre, l'augmentation de la température interne de la pile à combustible peut être commandée par une action sur le circuit de refroidissement susceptible de réduire la consommation d'énergie du circuit de refroidissement, par exemple en diminuant le débit d'une pompe.  The fuel cell may comprise a set of elementary cells. In the electrochemical generation process, a control unit of a fuel cell controls the increase of the air flow admitted into the fuel and the temperature of the fuel cell. The increase of the air flow admitted to the fuel and the temperature of the fuel cell can be controlled when the efficiency of the fuel cell is below a threshold. The increase in air flow allows a gradual desorption of carbon monoxide blocking catalytic sites, resulting in a gradual increase in the performance of the fuel cell despite a possible short-term drop due to the introduction of air which can consume some of the fuel input of the fuel cell. The increase in the internal temperature of the fuel cell makes it possible to desensitize said fuel cell against the effects of carbon monoxide poisoning and therefore offers a rapid increase in the efficiency of said fuel cell. In addition, the increase in the internal temperature of the fuel cell can be controlled by an action on the cooling circuit that can reduce the energy consumption of the cooling circuit, for example by reducing the flow rate of a pump.

Grâce à l'invention, on parvient à diminuer l'empoisonnement d'une pile à combustible par le monoxyde de carbone tout en conservant un rendement suffisant pendant l'opération de désempoisonnement. A la fin d'une opération de désempoisonnement, le rendement de la pile à combustible est supérieur à celui qui prévalait antérieurement. L'invention sera mieux comprise à l'étude de la description détaillée de quelques modes de réalisation pris à titre d'exemples nullement limitatifs et illustrés par les dessins annexés, sur lesquels : - la figure 1 est une vue schématique générale d'un générateur électrochimique ; et - les figures 2 à 4 sont des vues schématiques de différents modes de réalisation. Comme on peut le voir sur la figure 1, un générateur électrochimique comprend une pile à combustible 1 alimentée en carburant par un réformeur 2. Le réformeur 2 est alimenté par un réservoir de carburant 3, contenant par exemple un liquide ou un gaz hydrocarboné. Le réformeur 2 est alimenté en air comprimé par un compresseur 4. La pile à combustible 1 est associée à un circuit de refroidissement 5 lui permettant de conserver une température de fonctionnement de l'ordre de 75 à 85 degrés par exemple. En sortie, la pile à combustible 1 fournit une énergie électrique à un circuit électrique survolteur 7. Une unité de commande 6 peut comprendre une mémoire vive, une mémoire morte, un processeur de calcul, une entrée reliée à des capteurs de paramètres de la pile à combustible 1, une entrée reliée à un ou plusieurs capteurs de température du circuit de refroidissement 5, une entrée reliée à un ou plusieurs capteurs de paramètres du réformeur 2 et une entrée reliée à un ou plusieurs paramètres de fonctionnement du groupe de compression 4, et des sorties de commande reliées à la pile à combustible 1, au réformeur 2, au groupe de compression 4 et au circuit de refroidissement 5. En d'autres termes, le groupe de compression 4 assure l'alimentation de la cathode de la pile à combustible 1 en air et donc en oxygène par l'intermédiaire du réformeur 2. Le circuit de refroidissement 5 comprend un fluide caloporteur utilisable à des températures inférieures à 0 , par exemple comprenant un antigel, et muni d'une pompe ou d'un système de vanne permettant la régulation du débit du fluide caloporteur. Les capteurs peuvent comprendre un capteur de la température dans la pile à combustible 1, un capteur de débit d'air fourni par le groupe de compression 4, un capteur de pression d'air, un capteur de courant et un capteur de tension de la pile à combustible. La tension de la pile à combustible est égale à la différence des potentiels d'électrodes en circuit ouvert de laquelle se soustrait la somme des différentes polarisations ou surtensions qui correspondent à des pertes. Les pertes peuvent comprendre les pertes par activation au niveau de l'anode ou de la cathode, les pertes ohmiques dues aux résistances internes de la pile à combustible 1, les pertes par diffusion au niveau de l'anode ou de la cathode et les pertes liées à la présence de monoxyde de carbone. La caractéristique de la pile à combustible 1 peut être mise alors sous forme d'une courbe de polarisation qui permet de prédire ou d'estimer la tension en fonction de différentes mesures : U = f(T, Qo2, QH2, p, Oco, i) avec i le courant imposé à la pile à combustible, T la température de la pile, Qoz le débit molaire de l'oxygène à la cathode, QH2 le débit molaire d'hydrogène à la cathode, p la pression de fonctionnement du système, par exemple la pression de l'air en entrée de la pile à combustible 1 et Oco le taux de pollution de la pile à combustible au monoxyde de carbone. La puissance électrique délivrée est égale au produit du courant, de la tension et du nombre de cellules de la pile à combustible mises en série et/ou en parallèle. Le réformeur 2 fournit un réformat riche en hydrogène. Dans le cas d'un réformeur étagé, la dilution de l'hydrogène peut atteindre à des valeurs proches de 40% avec un taux de monoxyde de carbone allant de quelques ppm (partie par million) à quelques centaines de ppm. I1 est possible de réduire la quantité de monoxyde de carbone mais en dégradant le rendement du réformeur 2. Avec un réformeur membranaire, la dilution en hydrogène est proche de 100% ou au moins supérieure à 98 ou 99%. Par contre, quelques ppm de monoxyde de carbone sont également présents qui, par effet d'accumulation dans la pile à combustible 1, peuvent sérieusement dégrader les performances de la pile. Le réformeur 2 en amont de la pile à combustible 1 dans le sens d'écoulement du carburant permet de transformer les hydrocarbures présents dans l'essence ou le gazole habituels en dihydrogène, dioxyde de carbone et monoxyde de carbone. Ce mélange gazeux transite alors vers l'anode de la pile à combustible 1. Le dihydrogène est le carburant de la réaction chimique génératrice d'énergie électrique.  Thanks to the invention, it is possible to reduce the poisoning of a fuel cell by carbon monoxide while maintaining a sufficient yield during the operation of de-poisoning. At the end of a poisoning operation, the efficiency of the fuel cell is higher than that which prevailed previously. The invention will be better understood on studying the detailed description of some embodiments taken as non-limiting examples and illustrated by the appended drawings, in which: FIG. 1 is a general schematic view of a generator electrochemical; and - Figures 2 to 4 are schematic views of different embodiments. As can be seen in FIG. 1, an electrochemical generator comprises a fuel cell 1 supplied with fuel by a reformer 2. The reformer 2 is fed by a fuel tank 3, for example containing a liquid or a hydrocarbon gas. The reformer 2 is supplied with compressed air by a compressor 4. The fuel cell 1 is associated with a cooling circuit 5 allowing it to maintain an operating temperature of the order of 75 to 85 degrees for example. At the output, the fuel cell 1 supplies electrical energy to a booster electrical circuit 7. A control unit 6 can comprise a random access memory, a read-only memory, a calculation processor, an input connected to battery parameter sensors. with fuel 1, an input connected to one or more temperature sensors of the cooling circuit 5, an input connected to one or more parameter sensors of the reformer 2 and an input connected to one or more operating parameters of the compression group 4, and control outputs connected to the fuel cell 1, the reformer 2, the compression group 4 and the cooling circuit 5. In other words, the compression group 4 provides power to the cathode of the battery fuel 1 air and therefore oxygen through the reformer 2. The cooling circuit 5 comprises a heat transfer fluid used at lower temperatures 0, for example comprising an anti-freeze, and provided with a pump or a valve system for controlling the flow of coolant. The sensors may include a temperature sensor in the fuel cell 1, an air flow sensor provided by the compression unit 4, an air pressure sensor, a current sensor and a voltage sensor of the Fuel cell. The voltage of the fuel cell is equal to the difference of the open circuit electrode potentials from which the sum of the different polarizations or overvoltages corresponding to losses is subtracted. Losses may include anode or cathode activation losses, ohmic losses due to internal resistances of fuel cell 1, anode or cathode scattering losses, and losses. related to the presence of carbon monoxide. The characteristic of the fuel cell 1 can be put then in the form of a polarization curve which makes it possible to predict or estimate the voltage according to different measurements: U = f (T, Qo2, QH2, p, Oco, i) with i the current imposed on the fuel cell, T the temperature of the cell, Qoz the molar flow rate of oxygen at the cathode, QH2 the molar flow rate of hydrogen at the cathode, p the operating pressure of the system for example, the air pressure at the inlet of the fuel cell 1 and Oco the pollution rate of the carbon monoxide fuel cell. The electric power delivered is equal to the product of the current, the voltage and the number of cells of the fuel cell placed in series and / or in parallel. Reformer 2 provides a reformate rich in hydrogen. In the case of a stepped reformer, the dilution of hydrogen can reach values close to 40% with a carbon monoxide level ranging from a few ppm (parts per million) to a few hundred ppm. It is possible to reduce the amount of carbon monoxide but by degrading the efficiency of reformer 2. With a membrane reformer, the hydrogen dilution is close to 100% or at least greater than 98 or 99%. On the other hand, a few ppm of carbon monoxide are also present which, by accumulation effect in the fuel cell 1, can seriously degrade the performance of the battery. The reformer 2 upstream of the fuel cell 1 in the direction of flow of the fuel makes it possible to convert the hydrocarbons present in the usual gasoline or diesel fuel into dihydrogen, carbon dioxide and carbon monoxide. This gaseous mixture then passes to the anode of the fuel cell 1. The hydrogen is the fuel of the chemical reaction generating electrical energy.

Afin d'améliorer la cinétique de cette réaction, on peut utiliser un catalyseur. Ainsi l'hydrogène se fixe d'abord sur le catalyseur avant d'être consommé. Cependant, le monoxyde de carbone se fixe également de manière réversible sur le catalyseur et bloque les sites catalytiques prévus pour l'hydrogène, réduisant ainsi la vitesse de combustion de l'hydrogène. L'empoisonnement au monoxyde de carbone des sites catalytiques crée une surtension anodique significative qui se soustrait à la tension aux bornes de la pile et diminue de la sorte les performances de la pile à combustible 1.  In order to improve the kinetics of this reaction, a catalyst can be used. Thus the hydrogen is fixed first on the catalyst before being consumed. However, carbon monoxide also reversibly binds to the catalyst and blocks the catalytic sites provided for hydrogen, thereby reducing the rate of hydrogen combustion. Carbon monoxide poisoning of the catalytic sites creates a significant anode overvoltage which is subtracted from the voltage at the battery terminals and thus decreases the performance of the fuel cell 1.

Afin de limiter les effets de l'empoisonnement des sites catalytiques au monoxyde de carbone, on ajoute une faible proportion d'air dans le flux de mélange gazeux contenant de l'hydrogène dirigé vers l'anode de la pile à combustible 1. Ledit oxygène de l'air ajouté permet de transformer le monoxyde de carbone des sites catalytiques pollués en dioxyde de carbone, lequel quitte le catalyseur. Les sites catalytiques ainsi libérés du monoxyde de carbone peuvent alors à nouveau accueillir de l'hydrogène. L'unité de commande 6 provoque également des augmentations ponctuelles de la température de la pile à combustible 1 en vue d'une désensibilisation de l'anode, notamment des sites catalytiques, aux contaminants, en particulier au monoxyde de carbone. La demanderesse s'est aperçue que la surtension anodique pouvait atteindre ou dépasser 0,2 volts à une température de l'ordre de 70 avec 50 ppm de monoxyde de carbone et un courant surfacique de l'ordre de 0,4 à 1 ampère/cm2. En ajoutant 0,5% d'air dans le mélange gazeux alimentant l'anode, on parvient à limiter la surtension anodique en dessous de 0,05 volt et en dessous de 0,03 volt avec un taux d'air de l'ordre de 2%. Des résultats nettement améliorés sont obtenus en poussant la température de la pile à combustible à 90 . Malgré un taux de monoxyde de carbone très élevé, par exemple de l'ordre de 200 ppm, un taux d'air de 2% permet de maintenir la surtension anodique aux alentours de 0,5 volt. Un taux d'air de 4% permet de maintenir la surtension anodique aux alentours de 0,03 volt, et ce pour des courants surfaciques de l'ordre de 0,4 à 1 ampère/cm2. Ainsi, une température élevée de la pile couplée à un taux d'introduction d'air dans l'alimentation de l'anode relativement élevé permet de désempoisonner les sites catalytiques occupés par le monoxyde de carbone tout en conservant une tension anodique très faible et un excellent rendement de la pile à combustible. Les taux sont des taux volumiques ou molaires. Dans le mode de réalisation illustré sur la figure 2, la pile à combustible 1 comprend une entrée de carburant gazeux 8 munie d'au moins une vanne 9 commandée par l'unité de commande 6. L'unité de commande 6 commande également une pompe du circuit de refroidissement 5. Un capteur de température 10 de la pile à combustible 1 comprend une sortie reliée à l'unité de commande 6. Un capteur de surtension anodique 11 est relié à une sortie d'énergie électrique 12 de la pile à combustible 1. L'unité de commande 6 comprend une entrée de consigne 13, par exemple une consigne de rendement ou encore une consigne de surtension anodique. L'unité de commande 6 comprend un comparateur 14 pourvu d'une entrée reliée à la sortie du capteur 11 de surtension anodique et une entrée reliée à l'entrée 13 de consigne, un correcteur 15 pourvu d'une entrée reliée à la sortie du comparateur 14, et un module de saturation 16 pourvu d'une entrée reliée à la sortie du correcteur 15. La sortie du module de saturation 16 est reliée à l'entrée de commande de la vanne 9. L'unité de commande 6 comprend également un correcteur 17 muni de trois entrées, l'une reliée à la sortie du module de saturation 16, l'autre reliée à une sortie du capteur de surtension anodique 11 et une autre encore reliée à l'entrée de consigne 13, un comparateur 18 pourvu d'une entrée reliée à la sortie du correcteur 17 et d'une entrée reliée à la sortie du capteur de température 10, et un correcteur 19 pourvu d'une entrée reliée à la sortie du comparateur de température 18 et d'une sortie reliée à l'entrée de commande du circuit de refroidissement 5. Ainsi, la vanne 9 est pilotée de façon bouclée à travers un correcteur ou un régulateur. La synthèse du régulateur peut être effectuée soit avec des techniques de synthèse de commande classiques, par exemple une commande linéaire PID (Proportionnelle Intégrale Dérivée), et RST ou non linéaire, soit avec des techniques de synthèse avancées selon une approche dans l'espace d'états, par exemple linéaire quadratique, linéaire quadratique gaussien, linéaire quadratique gaussien avec reconstitution du transfert de boucle, placement de pôles avec placement de vecteurs propres, commande robuste ou encore une approche fréquentielle comme la commande robuste avec poids, la commande robuste d'ordre non entier ou encore une commande adaptative, ou une commande prédictive ou une méthode mixte. I1 est préférable de saturer la consigne d'introduction d'air pour des raisons de sécurité. On prévoit ainsi un module de saturation permettant de limiter par construction le taux d'air admis à une valeur très éloignée de la limite d'explosivité entre le carburant et le carburant, plus précisément entre l'hydrogène et l'oxygène. L'augmentation de la température rend la pile à combustible 1 moins vulnérable au monoxyde de carbone. Lorsque le module de saturation 16 est actif, on lance alors un cyclage thermique. En d'autres termes, on augmente périodiquement la température de la pile à combustible 1, par exemple en faisant varier périodiquement le débit de liquide de refroidissement du circuit de refroidissement 5, par exemple grâce à une commande implantée dans le correcteur 19. Le cyclage évite l'assèchement de la membrane de la pile à combustible 1 qui risque de se produire dans une pile à combustible à membrane exposée trop longtemps à une température élevée, par exemple de l'ordre de 90 à 100 C. Un cycle peut durer de 1 à 10 minutes. La durée de la phase de température élevée au cours d'un cycle peut être comprise entre 10 et 120 secondes. La durée relative de la phase de température élevée au cours d'un cycle peut être comprise entre 5 et 25 %. Dans une pile à combustible à membrane, ayant une température nominale de fonctionnement de l'ordre de 70 à 80 C, on peut prévoir d'atteindre périodiquement une température plus élevée, par exemple comprise entre 90 et 100 , voire 110 C et ce, tout en admettant une certaine proportion d'air dans l'entrée de carburant de la pile à combustible 1, par exemple compris entre 1 et 5%, préférablement compris entre 2 et 4% limites comprises. On obtient ainsi une pile à durée de vie accrue, l'assèchement de la membrane étant évité, tout en bénéficiant d'une meilleure disponibilité de la pile et d'une réduction des pertes. Dans le mode de réalisation illustré sur la figure 3, les références des éléments semblables à celui du mode de réalisation précédent ont été conservées. L'unité de commande 6 comprend un module d'optimisation 20 relié à l'entrée de consigne 13 qui effectue une synthèse des consignes de température et d'empoisonnement sur la base de critères qui peuvent être le rendement de la pile à combustible 1 ou encore la durée de vie de la pile. Le module d'optimisation 20 possède deux sorties, reliées chacune à une boucle de régulation, respectivement de consigne d'admission d'air et de température disposées en parallèle et découplées dynamiquement. L'unité de commande 6 comprend un comparateur 21 muni d'une entrée reliée au capteur de tension anodique 11 et une entrée reliée à la sortie de consigne d'admission d'air du module d'optimisation 20, et un correcteur d'admission d'air 22 relié à la sortie du comparateur 21 et muni d'une sortie reliée à l'entrée de commande de la vanne 9. L'unité de commande 6 comprend un comparateur 23 muni d'une entrée reliée à la sortie du capteur de température 10 et une entrée reliée à la sortie de consigne de température du module d'optimisation 20, et un correcteur thermique 24 muni d'une entrée reliée à la sortie du comparateur 23 et d'une sortie reliée à l'entrée de commande du circuit de refroidissement 5. Dans le mode de réalisation illustré sur la figure 4, les références des éléments semblables à ceux des modes de réalisation précédents ont été conservées. L'unité de commande 6 comprend un correcteur multivariables 25 comprenant une entrée de consigne 13, une entrée reliée à la sortie du capteur de surtension anodique 11 et une entrée reliée à la sortie du capteur de température 10, une sortie de commande de la vanne 9 et une sortie de commande du circuit de refroidissement 5. Le correcteur multivariables 25 est configuré pour synthétiser une loi de commande actionnant la vanne 9 et le circuit de refroidissement 5 de façon couplée afin de rejoindre dynamiquement de façon optimale la consigne qui peut être le rendement souhaité de la pile à combustible 1. Grâce à l'invention, on bénéficie d'un accroissement du rendement de la pile à combustible, d'où la possibilité d'un dimensionnement plus sévère de la pile à combustible, par exemple par diminution du nombre d'éléments de la pile à combustible, ce qui s'avère très économique.  In order to limit the effects of the poisoning of the catalytic sites with carbon monoxide, a small proportion of air is added to the flow of gaseous mixture containing hydrogen directed towards the anode of the fuel cell 1. Said oxygen Added air makes it possible to transform the carbon monoxide of the polluted catalytic sites into carbon dioxide, which leaves the catalyst. The catalytic sites thus released from carbon monoxide can then again accommodate hydrogen. The control unit 6 also causes point increases in the temperature of the fuel cell 1 for desensitization of the anode, especially catalytic sites, to contaminants, in particular carbon monoxide. The Applicant has found that the anode overvoltage could reach or exceed 0.2 volts at a temperature of about 70 with 50 ppm of carbon monoxide and a surface current of the order of 0.4 to 1 ampere / cm2. By adding 0.5% of air in the gas mixture feeding the anode, it is possible to limit the anode overvoltage below 0.05 volts and below 0.03 volts with a rate of air of the order 2%. Significantly improved results are obtained by pushing the temperature of the fuel cell to 90. Despite a very high carbon monoxide level, for example of the order of 200 ppm, an air ratio of 2% makes it possible to maintain the anodic overvoltage at around 0.5 volts. An air ratio of 4% makes it possible to maintain the anodic overvoltage around 0.03 volts for surface currents of the order of 0.4 to 1 ampere / cm 2. Thus, a high temperature of the cell coupled with a relatively high rate of air introduction into the anode feed enables the catalytic sites occupied by carbon monoxide to be poisoned while maintaining a very low anode voltage and excellent performance of the fuel cell. Rates are volume or molar rates. In the embodiment illustrated in FIG. 2, the fuel cell 1 comprises a gaseous fuel inlet 8 provided with at least one valve 9 controlled by the control unit 6. The control unit 6 also controls a pump of the cooling circuit 5. A temperature sensor 10 of the fuel cell 1 comprises an output connected to the control unit 6. An anode overvoltage sensor 11 is connected to an electrical energy output 12 of the fuel cell 1. The control unit 6 comprises a setpoint input 13, for example a performance reference or an anode overvoltage setpoint. The control unit 6 comprises a comparator 14 provided with an input connected to the output of the anode overvoltage sensor 11 and an input connected to the setpoint input 13, a corrector 15 provided with an input connected to the output of the comparator 14, and a saturation module 16 provided with an input connected to the output of the corrector 15. The output of the saturation module 16 is connected to the control input of the valve 9. The control unit 6 also comprises a corrector 17 provided with three inputs, one connected to the output of the saturation module 16, the other connected to an output of the anode overvoltage sensor 11 and another still connected to the setpoint input 13, a comparator 18 provided with an input connected to the output of the corrector 17 and an input connected to the output of the temperature sensor 10, and a corrector 19 provided with an input connected to the output of the temperature comparator 18 and an output connected to the control input of the circu 5. Thus, the valve 9 is controlled in a loop through a corrector or a regulator. The synthesis of the regulator can be carried out either with conventional control synthesis techniques, for example a linear PID (Proportional Integral Derivative), and RST or nonlinear control, or with advanced synthesis techniques according to an approach in the control space. states, for example, quadratic linear, Gaussian quadratic linear, Gaussian quadratic linear with loop transfer reconstruction, pole placement with eigenvector placement, robust control or even a frequency approach such as robust control with weight, robust control of non-integer order or an adaptive command, or a predictive command or a mixed method. It is preferable to saturate the air introduction setpoint for safety reasons. A saturation module is thus provided which makes it possible, by construction, to limit the rate of air admitted to a value very far from the explosive limit between the fuel and the fuel, more precisely between hydrogen and oxygen. The increase in temperature makes the fuel cell 1 less vulnerable to carbon monoxide. When the saturation module 16 is active, thermal cycling is then initiated. In other words, the temperature of the fuel cell 1 is periodically increased, for example by periodically varying the flow rate of the coolant of the cooling circuit 5, for example by means of a control implanted in the corrector 19. Cycling avoids the drying of the membrane of the fuel cell 1 which may occur in a membrane fuel cell exposed for too long at a high temperature, for example of the order of 90 to 100 C. A cycle may last from 1 to 10 minutes. The duration of the high temperature phase during a cycle can be between 10 and 120 seconds. The relative duration of the high temperature phase during a cycle can be between 5 and 25%. In a membrane fuel cell, having a nominal operating temperature of the order of 70 to 80 ° C., it is possible to reach a higher temperature periodically, for example between 90 and 100, or even 110 ° C. while admitting a certain proportion of air in the fuel inlet of the fuel cell 1, for example between 1 and 5%, preferably between 2 and 4% limits included. This results in a battery with increased lifetime, the drying of the membrane being avoided, while enjoying a better battery availability and a reduction of losses. In the embodiment illustrated in FIG. 3, the references of elements similar to that of the previous embodiment have been retained. The control unit 6 comprises an optimization module 20 connected to the setpoint input 13 which carries out a synthesis of the temperature and poisoning instructions on the basis of criteria which may be the efficiency of the fuel cell 1 or still the life of the battery. The optimization module 20 has two outputs, each connected to a regulation loop, respectively air and temperature admission setpoint arranged in parallel and decoupled dynamically. The control unit 6 comprises a comparator 21 provided with an input connected to the anode voltage sensor 11 and an input connected to the air intake setpoint output of the optimization module 20, and an admission corrector air 22 connected to the output of the comparator 21 and provided with an output connected to the control input of the valve 9. The control unit 6 comprises a comparator 23 provided with an input connected to the output of the sensor 10 and an input connected to the temperature setpoint output of the optimization module 20, and a thermal corrector 24 provided with an input connected to the output of the comparator 23 and an output connected to the control input of the cooling circuit 5. In the embodiment illustrated in FIG. 4, the references of elements similar to those of the previous embodiments have been retained. The control unit 6 comprises a multivariable corrector 25 comprising a setpoint input 13, an input connected to the output of the anode overvoltage sensor 11 and an input connected to the output of the temperature sensor 10, a control output of the valve 9 and a control output of the cooling circuit 5. The multivariable corrector 25 is configured to synthesize a control law actuating the valve 9 and the cooling circuit 5 in a coupled manner in order to dynamically reach optimally the setpoint which may be the desired yield of the fuel cell 1. Thanks to the invention, it benefits from an increase in the efficiency of the fuel cell, hence the possibility of a more severe dimensioning of the fuel cell, for example by reducing of the number of elements of the fuel cell, which is very economical.

Claims (10)

REVENDICATIONS 1-Générateur électrochimique comprenant une entrée de carburant, une entrée d'air, une pile à combustible (1) comprenant une entrée de carburant gazeux et une sortie d'énergie électrique (12), un capteur de température interne (10), un circuit de gestion de température, et une unité de commande (6), caractérisé par le fait que l'unité de commande (6) comprend un moyen pour augmenter le débit d'air admis dans le carburant et la température du générateur électrochimique.  1-Electrochemical generator comprising a fuel inlet, an air inlet, a fuel cell (1) comprising a gaseous fuel inlet and an electrical energy output (12), an internal temperature sensor (10), an temperature management circuit, and a control unit (6), characterized in that the control unit (6) comprises means for increasing the air flow rate to the fuel and the temperature of the electrochemical generator. 2-Générateur selon la revendication 1, dans lequel le circuit de gestion de température comprenant un circuit de refroidissement (5) à débit variable, l'unité de commande (6) est configurée pour réduire le débit du circuit de refroidissement dans la pile à combustible (1).  A generator according to claim 1, wherein the temperature management circuit comprises a variable flow cooling circuit (5), the control unit (6) is configured to reduce the flow rate of the cooling circuit in the storage cell. fuel (1). 3-Générateur selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'unité de commande (6) est configurée pour augmenter cycliquement le débit d'air admis dans le carburant et la température de la pile à combustible, puis les diminuer.  3-generator according to any one of the preceding claims, wherein the control unit (6) is configured to cyclically increase the air flow rate into the fuel and the temperature of the fuel cell, and then reduce them. 4-Générateur selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'unité de commande (6) est configurée pour augmenter le débit d'air admis dans le carburant puis la température de la pile à combustible.  4-generator according to any one of the preceding claims, wherein the control unit (6) is configured to increase the flow of air admitted into the fuel and the temperature of the fuel cell. 5-Générateur selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'unité de commande (6) est configurée pour augmenter la température de la pile à combustible après que le débit d'air admis dans le carburant a atteint un seuil.  A generator according to any one of the preceding claims, wherein the control unit (6) is configured to increase the temperature of the fuel cell after the inflow of air into the fuel has reached a threshold. 6-Générateur selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'unité de commande (6) comprend un premier comparateur (14) comprenant une entrée de commande et une 16 entrée d'une grandeur représentative de l'empoisonnement de la pile à combustible, un premier correcteur (15) relié à une sortie du premier comparateur (14), un module de saturation (16) relié à une sortie du premier correcteur (15) et comprenant une sortie de consigne de débit d'air, un deuxième correcteur (17) comprenant une entrée de commande, une entrée de consigne de débit d'air reliée à la sortie du module de saturation (16) et une entrée d'une grandeur représentative de l'empoisonnement de la pile à combustible, un deuxième comparateur (18) comprenant une entrée reliée à la sortie du deuxième correcteur (17) et une entrée d'une grandeur représentative de la température de la pile à combustible, et une sortie, et un troisième correcteur (19) relié à la sortie du deuxième comparateur (18) et comprenant une sortie de consigne de température de la pile à combustible.  A generator according to any one of the preceding claims, wherein the control unit (6) comprises a first comparator (14) comprising a control input and an input of a magnitude representative of the poisoning of the battery. with fuel, a first corrector (15) connected to an output of the first comparator (14), a saturation module (16) connected to an output of the first corrector (15) and comprising an airflow setpoint output, a second corrector (17) comprising a control input, an air flow setpoint input connected to the output of the saturation module (16) and an input of a magnitude representative of the poisoning of the fuel cell, a second comparator (18) comprising an input connected to the output of the second corrector (17) and an input of a magnitude representative of the temperature of the fuel cell, and an output, and a third corrector (19) connected to the output from the the second comparator (18) and comprising a temperature setpoint output of the fuel cell. 7-Générateur selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel l'unité de commande (6) comprend un module d'optimisation (20) comprenant une entrée de commande, une première et une deuxième sorties, un premier comparateur (21) comprenant une entrée reliée à la première sortie du module d'optimisation (20) et une entrée d'une grandeur représentative de l'empoisonnement de la pile à combustible, un premier correcteur (22) relié à une sortie du premier comparateur (21) et comprenant une sortie de consigne de débit d'air, un deuxième comparateur (23) comprenant une entrée reliée à la deuxième sortie du module d'optimisation (20) et une entrée d'une grandeur représentative de la température de la pile à combustible, et une sortie, et un deuxième correcteur (24) relié à une sortie du deuxième comparateur (23) et comprenant une sortie de consigne de température de la pile à combustible.  7-generator according to any one of claims 1 to 5, wherein the control unit (6) comprises an optimization module (20) comprising a control input, a first and a second outputs, a first comparator ( 21) comprising an input connected to the first output of the optimization module (20) and an input of a quantity representative of the poisoning of the fuel cell, a first corrector (22) connected to an output of the first comparator ( 21) and comprising an air flow setpoint output, a second comparator (23) comprising an input connected to the second output of the optimization module (20) and an input of a magnitude representative of the battery temperature. fuel, and an output, and a second corrector (24) connected to an output of the second comparator (23) and comprising a temperature setpoint output of the fuel cell. 8-Générateur selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel l'unité de commande (6) comprend un correcteurmultivariables (25) comprenant une entrée de commande, une entrée d'une grandeur représentative de l'empoisonnement de la pile à combustible, une entrée d'une grandeur représentative de la température de la pile à combustible, une sortie de consigne de débit d'air, et une sortie de consigne de température de la pile à combustible.  8-generator according to any one of claims 1 to 5, wherein the control unit (6) comprises a multivariable corrector (25) comprising a control input, an input of a magnitude representative of the poisoning of the battery fuel, an input of a magnitude representative of the temperature of the fuel cell, an airflow setpoint output, and a temperature setpoint output of the fuel cell. 9-Générateur selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'unité de commande (6) comprend une entrée (13) de consigne de rendement de la pile à combustible.  9-generator according to any one of the preceding claims, wherein the control unit (6) comprises an input (13) of the fuel cell efficiency reference. 10-Procédé de génération électrochimique, dans lequel une unité de commande (6) d'une pile à combustible (1) commande l'augmentation du débit d'air admis dans le carburant et de la température de la pile à combustible.  10-Electrochemical generation process, wherein a control unit (6) of a fuel cell (1) controls the increase of the air flow admitted to the fuel and the temperature of the fuel cell.
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