FR2895272A1 - Procede et dispositif de production en continu d'un gaz riche en oxygene a partir d'un gaz d'alimentation contenant de l'oxygene - Google Patents
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Abstract
La présente invention concerne un procédé de production en continu d'un gaz riche en oxygène à partir d'un gaz d'alimentation contenant de l'oxygène.Selon l'invention, le procédé consiste à :- mettre en contact le gaz d'alimentation avec au moins une zone de passage contenue dans des moyens de capture de l'oxygène de façon à capter l'oxygène dudit gaz,- récupérer l'oxygène capté par ladite zone par mise en contact de cette zone avec un gaz éluant,ladite zone étant en communication relative par rapport au gaz d'alimentation et au gaz éluant de manière à ce que cette zone soit alimentée cycliquement au moins en gaz d'alimentation et en gaz éluant.
Description
DOMAINE DE L'INVENTION La présente invention concerne un procédé de
production d'un gaz riche en oxygène, le gaz produit pouvant être utilisé dans plusieurs domaines, en particulier I'oxycombustion dans des équipements variés comme les turbines à gaz, les chaudières et les fours, notamment les fours pour les industries pétrolière, verrière et de cimenterie. Un autre domaine d'application du gaz riche en oxygène produit par le procédé selon la présente invention est celui de l'oxydation partielle qui nécessite un oxygène relativement pur. La présente invention décrit également les moyens technologiques permettant de réaliser ledit procédé. La croissance de la demande énergétique mondiale, dans la mesure où elle est satisfaite par des procédés de combustion de matière carbonée, conduit à émettre des quantités croissantes de dioxyde de carbone (CO2) préjudiciables à l'environnement. La capture du dioxyde de carbone en vue de son stockage est ainsi devenue une nécessité incontournable. L'oxycombustion, qu'on peut définir comme un procédé de combustion d'une matière combustible contenant du carbone au moyen d'un comburant contenant essentiellement de l'oxygène, s'accompagne de la production de fumées contenant essentiellement du dioxyde de carbone et de l'eau, et permet de ce fait une extraction aisée du CO2 en vue de son stockage. L'oxycombustion comparée à une combustion classique avec de l'air permet d'éviter une séparation coûteuse de l'azote et du CO2 au niveau des fumées, dans la perspective d'une captation du CO2 émis. D'autre part, la production de gaz de synthèse à partir de matières premières carbonées diverses, telles que charbon, pétrole conventionnel ou extra-lourd, gaz naturel, biomasse, est aussi une étape clef dans la production d'hydrogène ou de carburants de synthèse, mais nécessite un oxygène aussi exempt d'azote que possible, pour éviter de diluer le gaz de synthèse obtenu. Dans tous ces cas, il est donc important d'éviter, ou au moins de 30 minimiser, la présence d'azote. Par contre, il peut être avantageux d'utiliser un 1 mélange d'oxygène et d'un gaz inerte, qui peut être de la vapeur d'eau et/ou du dioxyde de carbone, faciles à séparer de l'oxygène, ou pouvant selon les applications, être utilisé comme tel. L'oxygène est généralement produit par distillation cryogénique, séparation membranaire ou adsorption. Lorsque des quantités importantes d'oxygène sont nécessaires, comme dans le cas des centrales thermiques fonctionnant en oxycombustion, seul le procédé de distillation cryogénique peut actuellement être employé. Ce procédé présente plusieurs inconvénients. L'oxygène produit présente une quantité résiduelle d'azote, et le coût de production de l'oxygène augmente de façon importante avec la pureté désirée. De plus, la consommation énergétique de la production d'oxygène par cryogénie est très importante, ce qui entraîne une émission de CO2 associée.
EXAMEN DE L'ART ANTERIEUR Pour s'affranchir des inconvénients cités, on connaît en particulier le document américain US 6,059,858 qui décrit un procédé de type PSA (Pressure Swing Adsorption) pour la production d'oxygène. L'adsorbant utilisé est un solide de type pérovskite ou CMS (tamis moléculaire à base de carbone) qui fonctionne entre 300 C et 1400 C. Le niveau de pression en phase d'adsorption est compris entre 1 et 50 bars, et le niveau de pression en désorption est compris entre 10"3 et 5 bars abs. Le procédé décrit dans ce brevet indique également l'utilisation possible d'un gaz passif de balayage ne contenant pas d'oxygène.
L'exemple donné dans le brevet cité concerne un procédé de type PSA utilisant comme solide adsorbant un oxyde pérovskite sous forme de particules de taille comprise entre 1 et 3 mm, fonctionnant à 900 C sous 10 bars en adsorption et 0,1 bar en désorption. Le gaz à traiter étant de l'air, le procédé produit donc de l'azote à une pureté supérieure à 98% d'une part, et de l'oxygène à une pureté supérieure à 99,9% d'autre part.
Cependant, la mise en oeuvre d'un tel procédé nécessite l'utilisation de plusieurs réacteurs distincts fonctionnant alternativement en phase d'adsorption ou de désorption. Afin de produire un flux continu d'oxygène, il est donc nécessaire d'utiliser un nombre important de réacteurs (pouvant aller de 5 à 15), et de définir une séquence de fonctionnement rigoureuse pour chaque réacteur. Il en résulte un procédé relativement compliqué à mettre en oeuvre, et entraînant des coûts d'exploitation et de maintenance importants. De plus, le niveau de pression requis pour la phase de désorption peut être très faible, et donc coûteux à réaliser.
L'objet de la présente invention est donc de produire un gaz riche en oxygène, et non pas de l'oxygène pur, ledit gaz riche en oxygène se retrouvant en mélange avec du CO2 ou de la vapeur d'eau, et pouvant être utilisé en tant que tel dans la plupart des applications envisagées.
DESCRIPTION SOMMAIRE DES FIGURES La figure 1 représente une vue d'ensemble du dispositif de mise en contact selon l'invention dans la variante où les zones de passage sont mobiles et le système de distribution fixe. La figure 2 représente une vue de la partie supérieure du dispositif selon l'invention sans le système de distribution et permet de mieux comprendre l'organisation des zones de passage. Les figures 3a et 3b représentent deux vues de côté schématiques du dispositif avec leur système d'alimentation et de soutirage, 3a dans la variante où les zones de passage sont mobiles, 3b dans la variante où le système de distribution est mobile. La figure 4 représente le système de distribution dans la variante où celui-ci est mobile. La figure 5 représente une vue de dessus du système de distribution dans la variante où celui-ci est mobile.30 DESCRIPTION SOMMAIRE DE L'INVENTION La présente invention concerne un procédé de production en continu d'un gaz riche en oxygène à partir d'un gaz d'alimentation contenant de l'oxygène, caractérisé en ce qu'il consiste à : - mettre en contact le gaz d'alimentation avec au moins une zone de passage contenue dans des moyens de capture de l'oxygène de façon à capter l'oxygène dudit gaz, - récupérer l'oxygène capté par ladite zone par mise en contact de cette zone avec un gaz éluant, ladite zone étant en communication relative par rapport au gaz d'alimentation et au gaz éluant de manière à ce que cette zone soit alimentée cycliquement au moins en gaz d'alimentation et en gaz éluant.
Le procédé peut consister à capter l'oxygène par absorption sur la zone 15 de passage et à le récupérer par désorption de ladite zone.
Il peut également consister à balayer la zone de passage des moyens de capture par un gaz passif avant la captation et/ou la récupération de l'oxygène.
20 Le procédé peut consister à balayer la zone de passage des moyens de capture par un gaz passif à une pression supérieure aux pressions du gaz d'alimentation et du gaz éluant.
Ce procédé peut consister à : 25 - recueillir, en sortie de la zone de passage, le gaz éluant contenant de l'oxygène mélangé avec du dioxyde de carbone, - envoyer le gaz éluant contenant l'oxygène comme comburant vers une unité d'oxycombustion qui génère des fumées de combustion contenant essentiellement du dioxyde de carbone et de la vapeur d'eau, 30 -condenser les fumées de combustion de manière à éliminer l'eau et à recycler au moins une partie du dioxyde de carbone dans le gaz éluant à l'entrée de l'unité d'oxycombustion.
Le procédé objet de la présente invention permet donc de transférer, en continu et dans un équipement unique, l'oxygène d'un gaz contenant de l'oxygène, vers un gaz éluant, de façon à obtenir un mélange dudit gaz éluant et d'oxygène. Ce gaz peut ainsi être utilisé pour opérer tout procédé ultérieur d'oxycombustion ou d'oxydation partielle, soit directement en tant que tel, soit après une séparation de l'oxygène dudit gaz éluant. Ceci est d'autant plus facile à réaliser que la séparation de l'oxygène peut se faire généralement par une simple condensation ou une distillation puisque, de manière préférée, le gaz éluant ne contient pas d'azote.
L'invention concerne également un dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène comprenant des moyens de capture de l'oxygène contenu dans un gaz d'alimentation, caractérisé en ce qu'il comprend : -des moyens d'admission en gaz d'alimentation dans au moins une zone de passage contenue dans des moyens de capture pour permettre la captation de l'oxygène, - des moyens d'admission en gaz éluant dans ladite zone pour y récupérer l'oxygène capturé, - des moyens de mise en communication sélective des moyens d'admission avec ladite zone.
Ce dispositif peut comprendre des moyens d'admission en gaz passif de balayage de ladite zone des moyens de capture.
Le gaz éluant peut comprendre un mélange de dioxyde de carbone et de vapeur d'eau.
Le gaz d'alimentation peut contenir de l'oxygène dans une proportion variant de 7% à 70% en poids, et de manière préférée de 10% à 30%. Les moyens de capture peuvent comprendre au moins deux zones de passage radiales mobiles autour d'un axe de révolution, dont une première30 zone permet la circulation du gaz d'alimentation et dont une seconde zone permet la circulation du gaz éluant, et les zones de passage peuvent être mises en rotation par rapport aux moyens d'admission du gaz d'alimentation et du gaz éluant.
Alternativement, les moyens de capture peuvent comprendre au moins deux zones de passage radiales fixes autour d'un axe de révolution, dont une première zone permet la circulation du gaz d'alimentation et dont une seconde zone permet la circulation du gaz éluant et ledit dispositif peut comprendre une pièce mobile angulairement pour la distribution du gaz d'alimentation et du gaz éluant dans lesdites zones de passage.
Les zones de passage peuvent comprendre un solide adsorbant, ledit solide adsorbant étant déposé à la surface d'éléments de contact occupant au 15 moins en partie lesdites zones de passage.
Le solide adsorbant peut comprendre des particules de solide adsorbant de taille comprise entre 0,5 et 3 mm et de fraction vide comprise entre 0,4 et 0,6. Le solide adsorbant peut avoir la forme d'extrudés cylindriques de hauteur h comprise entre 1 et 5 mm, et de rapport h/d compris entre 1,5 et 5, d désignant le diamètre des extrudés.
25 Les zones de passage peuvent comprendre un ensemble de plaques disposées radialement autour de l'axe de révolution du dispositif et sur la surface desquelles est déposé le solide adsorbant, le nombre de plaques à l'intérieur d'une zone de passage étant compris entre 4 et 6.
30 Les zones de passage peuvent être constituées par des canaux taillés dans un monolithe, les dimensions des canaux étant comprises entre 0,5 mm et 2 mm et la densité de canaux étant comprise entre 30 et 100 par cm2. 20 DESCRIPTION DETAILLEE DE L'INVENTION Le procédé objet de la présente invention est un procédé continu de production d'un gaz riche en oxygène à partir d'un gaz d'alimentation contenant de l'oxygène et qui, généralement, sera de l'air. Le gaz produit contenant l'oxygène est de manière générale, essentiellement composé de CO2 et de vapeur d'eau dans des proportions quelconques. Dans une variante préférée de l'invention le gaz produit ne contient pas d'azote. Le gaz d'alimentation est un gaz contenant de l'oxygène dans une proportion pouvant aller de 5% à 100% en poids, de préférence de 7% à 70% en poids, et de manière encore plus préférée de 10% à 30% en poids d'oxygène. Le gaz d'alimentation utilisé dans le dispositif de l'invention est préférentiellement de l'air ou de l'air humidifié. Le dispositif utilisé dans le procédé objet de l'invention consiste à mettre en contact le gaz contenant de l'oxygène ou gaz d'alimentation, avec un solide adsorbant sélectif vis-à-vis de l'oxygène dans des zones de passage se déplaçant de manière relative et continue par rapport aux moyens d'alimentation et de soutirage dudit gaz d'alimentation, lesdites zones de passage étant, après leur fonctionnement en adsorption, mises en communication avec un gaz éluant permettant la désorption de l'oxygène adsorbé sur le solide adsorbant et le transport de cet oxygène, ceci par le même mouvement de déplacement relatif et continu des zones de passage par rapport aux moyens d'alimentation et de soutirage dudit gaz éluant. Le dispositif selon l'invention contient donc à chaque instant un premier ensemble de zones de passage fonctionnant en adsorption, un second ensemble de zones de passage fonctionnant en désorption, les deux ensembles étant à chaque instant disjoints, et leur réunion formant la totalité des zones de passage du dispositif. Le dispositif selon l'invention peut dans certains cas contenir un troisième ensemble de zones de passage fonctionnant en balayage, par l'utilisation d'un gaz passif de balayage qui permet le nettoyage des zones de passage avant leur fonctionnement en adsorption ou en désorption. Dans ce cas, c'est la réunion des trois ensembles de zones de passage qui forme la totalité des zones de passage. Le gaz d'alimentation est généralement de l'air ou de l'air humidifié.
Le gaz éluant est constitué de préférence de dioxyde de carbone ou de vapeur d'eau, ou d'un mélange quelconque de ces deux composés, de sorte que le gaz produit sera constitué d'un mélange de CO2, de vapeur d'eau et d'oxygène. Les solides adsorbants utilisés dans le présent procédé devront présenter 10 une sélectivité cinétique pour l'adsorption de l'oxygène, comme par exemple les tamis moléculaires à base de carbone. Il est également possible d'utiliser une céramique de type pérovskite, ou une céramique sélectionnée dans le groupe formé par Bi2O3, ZrO2, CeO2, ThO2, HfO2 ou un mélange de ces diverses céramiques. Il est également possible de 15 doper ces céramiques avec Y2O3. Il est également possible d'utiliser des tamis moléculaires à base de carbone connus sous l'abréviation de CMS (abréviation de Carbon Molecular Sieve). Dans le procédé selon l'invention, le gaz d'alimentation contenant de 20 l'oxygène et/ou le gaz éluant peut être comprimé et chauffé pour accélérer la cinétique de transfert. La pression du présent procédé est généralement la même en adsorption et en désorption, et généralement comprise entre 1 bar et 50 bars (1 bar = 105 pascals). 25 La température du présent procédé se situe typiquement entre une température proche de l'ambiante et 900 C en fonction du type de solide adsorbant utilisé. En particulier dans le cas d'un solide adsorbant de type céramique pérovskite, on doit opérer à relativement haute température, préférentiellement au dessus de 600 C. 30 Dans le cas d'un solide adsorbant constitué de tamis moléculaire à base de carbone, il est préférable d'opérer à relativement basse température, proche de l'ambiante, ou même inférieure. Lorsque le mélange d'oxygène, de CO2 et de vapeur d'eau produit par le procédé est destiné à alimenter une opération de combustion ou d'oxydation partielle opérant sous pression, il est avantageux de produire ledit mélange à une pression voisine de la pression à laquelle est opérée la combustion ou l'oxydation partielle, de façon à pouvoir alimenter directement l'unité dans laquelle est opérée cette combustion ou oxydation partielle. Chacun des gaz évacués peut également être détendu à travers une 10 turbine de détente, pour récupérer au moins en partie l'énergie mécanique de compression. Le déplacement relatif et continu des zones de passage par rapport aux systèmes de distribution du gaz d'alimentation, du gaz éluant et éventuellement du gaz de balayage peut être réalisé : 15 - (A) soit en faisant tourner autour de l'axe central du dispositif objet de l'invention, les zones de passage contenant le solide adsorbant de façon à faire varier celles qui sont balayées par le gaz d'alimentation contenant l'oxygène, et celles qui sont balayées par le gaz éluant, les moyens d'alimentation et de soutirage du gaz d'alimentation et du gaz éluant étant 20 fixes, - (B) soit en faisant tourner à chaque extrémité du dispositif selon l'invention, une pièce de distribution qui permet de déplacer de manière continue les moyens de distribution et de soutirage du gaz d'alimentation et du gaz éluant, les zones de passage restant fixes. 25 La présente invention couvre les deux modes de réalisation précédents et comprend une description particulière de la pièce de distribution lorsque le système de distribution est rotatif. Pour une meilleure compréhension, le dispositif selon l'invention est illustré par les figures 1, 2, 3, 4 et 5, qui ne présentent pas un caractère limitatif, mais servent à faciliter la description qui 30 suit. La figure 1, montre une vue d'ensemble du dispositif selon l'invention dans la variante (A) de sa mise en oeuvre. Le dispositif selon l'invention comprend un dispositif de mise en contact (2) entraîné en rotation autour de son axe longitudinal (3). Le dispositif de mise en contact (2) comprend des moyens de capture qui se présentent sous la forme d'une portion de cylindre limité par une surface externe cylindrique (4) et deux faces parallèles circulaires (5) et (6). Le dispositif de mise en contact (2) est disposé dans une enveloppe cylindrique coaxiale (23) fermée par les plaques planes supérieure (16) et inférieure (17).
L'enveloppe cylindrique (23) et les plaques (16) et (17) sont fixes et solidaires du système de distribution (8) et du système d'évacuation (9). Le dispositif de mise en contact est pourvu de zones de passage (non représentées sur la figure 1) s'étendant selon l'axe longitudinal (3) et dont les extrémités débouchent dans l'une et l'autre des deux faces parallèles circulaires (5) et (6). Ces zones de passage sont représentées, dans le cas de la figure 1 et de la figure 2, par des cloisons longitudinales disposées radialement (7) s'étendant selon l'axe longitudinal (3) sur toute la hauteur dudit dispositif de mise en contact (2). Dans la suite de la description, on parlera simplement de cloisons.
Le dispositif de mise en contact (2) comprend également au moins un moyen d'alimentation (8) du gaz d'alimentation et un moyen d'évacuation (9) du gaz d'alimentation débarrassé d'une majeure partie d'oxygène. De la même manière, le dispositif selon l'invention comprend au moins un moyen d'alimentation en gaz éluant (15) et au moins un moyen d'évacuation dudit gaz éluant chargé en oxygène (non représenté sur les figures 1 et 2, mais approximativement symétrique du moyen d'introduction (15) et fixé sur la plaque (17)). Il comprend éventuellement, en plus des moyens d'alimentation et d'évacuation du gaz d'alimentation et du gaz éluant, au moins un moyen d'alimentation en gaz de balayage et au moins un moyen de soutirage dudit 10 gaz de balayage. Généralement, l'ensemble des moyens d'alimentation en gaz d'alimentation, éluant ou en gaz de balayage seront situés sur la plaque supérieure (16) du dispositif, et l'ensemble des moyens d'évacuation de ces mêmes gaz seront situés sur la plaque inférieure (17) du dispositif. Pour une plus grande clarté, la figure 1 ne représente que le moyen d'alimentation (8) et le moyen d'évacuation (9) pour le gaz d'alimentation, mais il est aisé d'imaginer des moyens du même type pour le gaz éluant et pour le gaz de balayage.
Le moyen d'alimentation (8) est muni d'une conduite d'alimentation (10), ainsi que d'un diffuseur (12), et d'une ouverture (14) pratiquée dans la plaque supérieure (16), définissant un secteur angulaire sur la face circulaire (5). Le moyen d'évacuation (9) est muni d'une conduite d'évacuation (11) ainsi que d'un convergent (13), et d'une ouverture (14'), non visible sur la figure 1, définissant un secteur angulaire sur la face circulaire (6) du dispositif de mise en contact, et identique au secteur défini par l'ouverture (14) sur la face circulaire (5) du dispositif de mise en contact. Ainsi, ladite ouverture (14) autorise la circulation du gaz d'alimentation entre le moyen d'alimentation (8) et le moyen d'évacuation (9) qui lui est associé, à travers les zones de passage du dispositif de mise en contact (2), correspondant au secteur angulaire défini par les ouvertures (14) et (14'). Le dispositif représenté sur la figure 1 comprend également des joints radiaux (20) montés solidairement sur les bords radiaux (21) des cloisons (7). Des joints circulaires (22) sont montés solidairement sur la circonférence des faces parallèles circulaires (5) et (6). Les joints (20) et (22) coopèrent avec la plaque plane fixe supérieure (16). Dans une variante équivalente, non représentée, les joints circulaires (22) sont montés sur les plaques (16), ou sur l'enveloppe (23). Des joints axiaux (25), visibles sur la figure 2, sont également montés solidairement sur les bords externes (26) des cloisons radiales (7) du dispositif de mise en contact (2), et coopèrent avec la surface interne cylindrique de l'enveloppe (23). D'autres dispositions des divers joints peuvent être utilisées. Ces diverses dispositions ne sont pas des éléments caractérisant la présente invention, et l'homme du métier utilisera toute disposition des joints permettant de garantir l'étanchéité entre les parties fixes et les parties tournantes, de manière à éviter le passage du gaz d'alimentation dans les zones de passage fonctionnant en désorption ou, de manière symétrique, à éviter le passage du gaz éluant dans les zones de passage fonctionnant en adsorption.
Rappelons qu'éventuellement, un gaz de balayage peut également être utilisé pour éviter toute contamination des zones de passage fonctionnant en adsorption par le gaz éluant, ou des zones de passage fonctionnant en désorption par le gaz d'alimentation. Comme cela est illustré à la figure 2, le dispositif de mise en contact (2) est relié à un moteur rotatif (30) par l'intermédiaire d'un arbre (31), sensiblement situé dans l'axe longitudinal (3). La suite de la description sera mieux comprise en suivant la figure 2. Le dispositif de mise en contact (2) est divisé par des cloisons radiales étanches (7) s'étendant parallèlement à l'axe longitudinal (3) sur toute la hauteur dudit dispositif de mise en contact (2). Le dispositif de mise en contact (2) est pourvu de passages longitudinaux (32) et d'une surface d'adsorption (33) constituée par la surface interne desdits passages (32). Cette surface d'adsorption (33) est recouverte, au moins en partie, par le solide adsorbant. L'ensemble des passages (32) contenus dans un secteur donné forme la 25 zone de passage du secteur en question. Les extrémités (35) et (36) de chaque passage (32) débouchent dans l'une et l'autre des deux faces parallèles circulaires (5) et (6). Au cours d'une rotation complète du dispositif (2), l'ensemble des zones de passage vont se trouver successivement en position d'adsorption, en 30 position de balayage, en position de désorption, et en en position de balayage, puis vont recommencer un cycle. La durée de chaque position en adsorption, balayage, désorption et balayage est définie par l'ouverture des secteurs correspondants. Généralement les secteurs d'adsorption et de désorption auront la même dimension, ainsi que les éventuels secteurs de balayage, mais d'autres répartitions sont possibles. Rappelons que les positions de balayage sont facultatives. Les figures 3a et 3b schématisent les deux modes de déplacement relatif et continu qui peuvent être mis en oeuvre.
Dans les deux modes (A) et (B), les zones de passage contenant le solide adsorbant sont situées dans l'enceinte RA. Le gaz d'alimentation contenant l'oxygène entre par le conduit Ti et ressort par le conduit SI. Le gaz éluant entre par le conduit T2 et ressort par le conduit S2. On n'a pas représenté sur les figures 3a et 3b de gaz de balayage.
Dans le fonctionnement selon le mode (A), schématisé sur la figure 3a, l'enceinte RA tourne de façon continue autour de l'axe de révolution X-X', ce qui permet de déplacer de façon continue les zones de passage par rapport aux moyens d'introduction et d'évacuation des fluides•qui eux restent fixes. Dans le fonctionnement selon le mode (B), schématisé sur la figure 3b, l'enceinte RA est fixe et le déplacement continu des moyens d'introduction et de soutirage par rapport aux zones de passage est opéré au moyen des distributeurs spécifiques DE en entrée, et DS en sortie. Chacun des moyens d'introduction DE et DS comporte deux pièces fixes (II) et (III), et une pièce mobile (ii), qui tourne de façon continue autour de l'axe de révolution X-X' et permet ainsi de déplacer de façon continue les zones alimentées par le gaz d'alimentation et le gaz éluant, ainsi que les zones de soutirage des dits gaz. La rotation de la pièce mobile (Il) du distributeur d'entrée DE, et la rotation de la pièce mobile (Il') du distributeur de sortie DS sont rigoureusement 30 synchronisées.
La figure 4 présente un exemple de réalisation du moyen de distribution, qui est utilisé dans le mode (B) de déplacement. La figure 5 présente une vue de dessus du dit moyen de distribution. La pièce mobile (H) présente? comme cela est schématisé sur la figure 5? deux secteurs évidés semi-circulaires SC1 et SC2. Le secteur SC1 concerne l'alimentation du gaz d'alimentation, et le secteur SC2 l'alimentation du gaz éluant. Par la rotation de la pièce mobile (Il), le déplacement du secteur SC1 définit de façon continue les zones de passage alimentées par le gaz d'alimentation, et le déplacement du secteur SC2 définit les zones de passage alimentées par le gaz éluant. Le secteur SC1 est alimenté en gaz d'alimentation par la perforation P'l pratiquée dans la pièce fixe (I). Le secteur SC2 est simultanément alimenté par la perforation P2 pratiquée sur la pièce fixe (I).
On comprend qu'au cours de la rotation de la pièce (Il) le secteur évidé SC1 est toujours alimenté par le gaz d'alimentation, soit par la perforation P1 sur la première partie de la rotation, soit par la perforation P'l sur la seconde partie de la rotation. De la même manière, le secteur évidé SC2 est toujours alimenté par le gaz éluant, soit par la perforation P'2 sur la première partie de la rotation, soit par la perforation P2 sur la seconde partie de la rotation de la pièce (Il). Sur la figure 5, on a représenté des secteurs évidés SC1 et SC2 qui correspondent à des demi-circonférences, ce qui a pour effet de provoquer un nombre égal de zones de passage fonctionnant en adsorption et en désorption. En pratiquant une autre répartition des secteurs SC1 et SC2, il est possible de définir toute répartition à volonté des zones de passage fonctionnant en adsorption et en désorption. Les perforations P1 et P'l de la pièce fixe (I) sont alimentées de façon regroupée par le conduit d'amenée du gaz d'alimentation (Ti) ou de façon 30 séparée par les conduits d'amenée du gaz d'alimentation (Ti) et (T'1), 5non représenté sur la figure 3b). De la même manière les perforations P2 et P'2 de la pièce fixe (I) sont alimentées de façon regroupée par le conduit (T2) d'amenée du gaz éluant, ou de façon séparée par les conduits d'amenée du gaz éluant (T2) et (T'2), (non représenté sur la figure 3b). La pièce fixe (III) permet de mettre en communication les secteurs de distribution SC1 et SC2 avec les zones de passage correspondantes du dispositif de mise en contact. Cette pièce n'est pas indispensable et, moyennant les joints d'étanchéité qui ont été décrits plus haut, le système de distribution peut fonctionner• avec seulement la pièce fixe (I) et la pièce mobile (Il). Dans le mode de déplacement (A), la vitesse de rotation du dispositif de mise en contact peut varier entre 0,1 et 500, de préférenceentre 1 et 100 révolutions par minute.
Dans le mode de déplacement (B), la pièce mobile (II) du distributeur rotatif a une vitesse de rotation pouvant varier de 0,1 à 500 tours/minute, et préférentiellement de 1 à 100 tours/minute. Le dispositif de mise en contact (2) peut consister en un ensemble de particules formant un lit granulaire de porosité déterminée, le gaz circulant à travers l'espace intergranulaire, et l'adsorption ou la désorption de l'oxygène se faisant à la surface des dites particules. L'ensemble de particules peut être solidarisé par n'importe quel moyen connu de l'homme du métier. Par exemple, les particules peuvent être solidarisées à l'aide d'un panier 25 dans lequel elles sont contenues. Elles peuvent être contenues simplement par les cloisons (7) elles-mêmes. Les particules peuvent avoir des formes très diverses telles que, par exemple, des billes ou des extrudés. Le dispositif de mise en contact peut consister en un ensemble de 30 plaques solidarisées autour d'un moyeu, d'axe sensiblement confondu avec celui du dispositif de mise en contact, de manière à créer un ensemble de zones de passage ayant la forme d'un secteur radial s'étendant sur toute la longueur du dispositif. Le solide adsorbant est alors déposé directement ou par l'intermédiaire d'un revêtement adéquat sur tout ou partie de la surface offerte par les plaques. Dans un autre mode de réalisation de la présente invention, le dispositif de mise en contact peut comporter un substrat ayant la forme d'une mousse ou d'une éponge comprenant des pores ouverts constituant les passages à travers lesquels circule le gaz d'alimentation ou le gaz éluant, éventuellement le gaz de balayage. Selon un mode préféré de réalisation de la présente invention, le dispositif de mise en contact comprend un monolithe cylindrique, épousant la forme d'un secteur radial et comportant une pluralité de canaux parallèles orientés longitudinalement selon l'axe central du dit dispositif.
Ces canaux sont représentés en (32) sur la figure 2. La surface interne des canaux du monolithe peut être revêtue d'un support adéquat généralement appelé "wash coat", sur lequel est déposé le matériau actif. Il est également possible d'envisager un monolithe constitué par le matériau actif lui même.
Le substrat peut être un alliage métallique ou une céramique. Les matériaux utilisés pour le substrat peuvent être, par exemple, de l'alumine dense, de la mullite, du carbure de silicium, de la cordiérite ou un alliage à base de fer, de chrome et d'aluminium, tel que du Fecralloy. Le support peut comprendre un ou plusieurs oxydes réfractaires de surface et de porosité supérieures à celle du substrat monolithique. De préférence, le support est à base d'alumine, éventuellement dopée par des terres rares ou de la silice. En général, le diamètre et la géométrie des canaux du monolithe sont tels que la surface d'échange entre le gaz oxydant et le matériau actif est 30 maximisée.
La surface spécifique du support est donc généralement la plus élevée possible, et la structure même du monolithe permet d'offrir une grande surface développée. II est donc avantageux de choisir un monolithe présentant une densité de canaux la plus élevée possible. Cependant, cette densité de canaux ne doit pas dépasser une certaine limite au delà de laquelle la perte de charge dans les canaux du monolithe serait trop importante du fait de la réduction de la section de passage du gaz. La densité de canaux du monolithe est généralement comprise entre 1,5 et 140, de préférence entre 30 et 100 canaux par cm2. En général, le rapport entre la surface et le volume du monolithe augmente quand la densité de canaux est augmentée. Les canaux ont généralement un diamètre équivalent compris entre 0,1 et 10 mm, de préférence entre 0,5 et 2 mm, par exemple 1 mm.
La distance moyenne entre les canaux est, en général, comprise entre 0,02 et 1 mm, de préférence entre 0,05 et 0,2 mm, par exemple 0,1 mm. Que ce soit dans le mode déplacement (A) ou le mode déplacement (B), le dispositif selon l'invention effectue à chaque rotation une séquence toujours identique.
Une séquence se définit de la façon la plus générale, comme la succession d'un temps de passage t1 du gaz d'alimentation, suivi d'un temps de passage t2 du gaz de balayage, suivi d'un temps de passage t3 du gaz éluant, suivi d'un temps de passage t4 du gaz de balayage. Les phases de balayages sont cependant facultatives et peuvent être 25 supprimées. La réalisation des temps t1, t2, t3 et t4 est obtenue par le secteur angulaire des ouvertures correspondant au gaz d'alimentation, au gaz de balayage et au gaz éluant pratiquées sur les plaques planes respectives des moyens d'alimentation et de soutirage, pour une vitesse de rotation donnée du 30 dispositif de mise en contact.
Selon un mode de réalisation avantageux de l'invention, le dispositif peut comporter, en outre, des moyens d'étanchéité. II peut être avantageux d'utiliser, en complément des moyens d'étanchéité décrits précédemment, un gaz de balayage. De plus, lorsque la phase d'adsorption s'accompagne d'un dégagement de chaleur, ce gaz de balayage permet d'évacuer une partie des calories générées, et permet donc d'aborder la phase de désorption à une température voisine de la température d'adsorption. Ainsi, selon un mode de réalisation préféré de l'invention, le gaz de balayage circulant dans les zones de passage en position de balayage, est maintenu à une pression supérieure aux pressions du gaz d'alimentation et du gaz éluant. La surpression du gaz de balayage est généralement choisie de manière à établir une différence de pression entre les zones de passage en positions de balayage et les zones de passage en positions d'adsorption ou de désorption, qui est comprise entre 0,01 et 0,1 MPa, et de préférence comprise entre 0,01 et 0,05 MPa. Le dispositif selon l'invention peut être intégré à un procédé de génération d'énergie de la manière suivante : - on introduit en continu le gaz d'alimentation, éventuellement comprimé, un gaz éluant et éventuellement un gaz de balayage par leurs moyens d'alimentation respectifs, dans les zones de passage correspondants du dispositif de mise en contact, - on récupère le gaz d'alimentation appauvri en oxygène, le gaz éluant 25 contenant en mélange l'oxygène ainsi que du dioxyde de carbone et/ou de l'eau, et éventuellement le gaz de balayage vicié dans leurs moyens d'évacuation respectifs, en sortie des passages correspondants. - le gaz éluant contenant l'oxygène est envoyé vers une unité d'oxycombustion, par exemple un four de raffinage qui génère des fumées de 30 combustion contenant essentiellement du CO2 et de la vapeur d'eau, une partie du CO2 étant recyclé vers le gaz éluant à l'entrée du dispositif selon l'invention, l'autre partie du CO2 étant envoyée vers un site de stockage. Un avantage de l'invention est de permettre une production en continu d'un gaz riche en oxygène au moyen d'un équipement dont la capacité de production unitaire en oxygène peut varier de 10 kg/s à 100 kg/s. Un avantage supplémentaire de la présente invention est de permettre l'obtention de temps de séjour très courts et parfaitement contrôlés, qui sont particulièrement favorables à la mise en oeuvre d'un cycle adsorption/désorption régi par une sélectivité cinétique.
En particulier, dans la mise en oeuvre du dispositif au moyen de monolithes ou d'un système de plaques radiales, le temps de circulation des différents gaz dans les zones de passages peut être exactement réalisé à la valeur voulue en jouant sur la vitesse de rotation du dispositif.
EXEMPLE La présente invention sera mieux comprise à l'aide de l'exemple non limitatif décrit ci-après. L'exemple décrit en relation avec la figure 1 permet de produire un gaz contenant du 002 et de l'oxygène, et un gaz contenant essentiellement de l'azote. L'objectif est d'alimenter en oxygène une chaudière de 400 MW thermiques fonctionnant au charbon. Le dispositif utilisé, représenté schématiquement sur la figure 1, est constitué de 20 secteurs garnis d'un monolithe de cordiérite. 10 secteurs fonctionnent en adsorption et les 10 autres en désorption. L'ensemble des monolithes constit un cylindre de 6,7 mètres de diamètre et de 5,5 mètres de longueur. Le substrat en cordiérite est recouvert d'une couche de pérovskite de formule Lam Sro.9 Coo.5 Feo.5 03. Les zones de passage sont constituées de canaux de section carrée de 1 mm de côté avec une densité de canaux de 60 par cm2.
Le réacteur est alimenté en air comme gaz d'alimentation, à 1,2 bars et 600 C avec un débit de 125 kg/s. Le réacteur est alimenté en CO2 comme gaz éluant, à 1,2 bars et 800 C avec un débit de 96 kg/s. La vitesse de rotation du réacteur est de 2 tr/min.
Le réacteur produit ainsi 119 kg/s d'un gaz chaud à environ 720 C contenant 30% poids d'oxygène et 70% poids de CO2, et un gaz contenant essentiellement de l'azote ayant un débit de 102 kg/s. Le gaz produit alimente comme gaz comburant une chaudière au charbon consommant 36 tonnes de charbon par heure correspondant à 370 MWatts 10 (Mega Watt thermiques). Cette chaudière génère des fumées ayant la composition suivante : - CO2 : 130 kg/s - H2O : 9 kg/s Le CO2 est séparé de l'H20 par condensation, et 75% du CO2 est 15 réintroduit dans le dispositif comme gaz éluant. Les 25% restant du CO2 sont stockés dans un site de stockage approprié.
Claims (16)
1) Procédé de production en continu d'un gaz riche en oxygène à partir d'un gaz d'alimentation contenant de l'oxygène, caractérisé en ce qu'il consiste à: - mettre en contact le gaz d'alimentation avec au moins une zone de passage contenue dans des moyens de capture de l'oxygène de façon à capter l'oxygène dudit gaz, - récupérer l'oxygène capté par ladite zone par mise en contact de cette 10 zone avec un gaz éluant, ladite zone étant en communication relative par rapport au gaz d'alimentation et au gaz éluant de manière à ce que cette zone soit alimentée cycliquement au moins en gaz d'alimentation et en gaz éluant. 15
2) Procédé de production en continu d'un gaz riche en oxygène selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il consiste à capter l'oxygène par absorption sur la zone de passage et à le récupérer par désorption de ladite zone. 20
3) Procédé de production en continu d'un gaz riche en oxygène selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce qu'il consiste à balayer la zone de passage des moyens de capture par un gaz passif avant la captation et/ou la récupération de l'oxygène. 25
4) Procédé de production en continu d'un gaz riche en oxygène selon la revendication 3, caractérisé en ce qu'il consiste à balayer la zone de passage des moyens de capture par un gaz passif à une pression supérieure aux pressions du gaz d'alimentation et du gaz éluant. 30
5) Procédé de production en continu d'un gaz riche en oxygène selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce qu'il consiste à : -recueillir, en sortie de la zone de passage, le gaz éluant contenant de l'oxygène mélangé avec du dioxyde de carbone, - envoyer le gaz éluant contenant l'oxygène comme comburant vers une unité d'oxycombustion qui génère des fumées de combustion contenant essentiellement du dioxyde de carbone et de la vapeur d'eau, - condenser les fumées de combustion de manière à éliminer l'eau et à recycler au moins une partie du dioxyde de carbone dans le gaz éluant à l'entrée de l'unité d'oxycombustion.
6) Dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène 10 comprenant des moyens de capture de l'oxygène contenu dans un gaz d'alimentation, caractérisé en ce qu'il comprend : - des moyens d'admission en gaz d'alimentation (8) dans au moins une zone de passage contenue dans les moyens de capture pour permettre la captation de l'oxygène, 15 - des moyens d'admission en gaz éluant (15) dans ladite zone pour y récupérer l'oxygène capturé, - des moyens de mise en communication (14) sélective des moyens d'admission avec ladite zone. 20
7) Dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène selon la revendication 6, caractérisé en ce qu'il comprend des moyens d'admission en gaz passif de balayage de ladite zone des moyens de capture.
8) Dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène selon 25 la revendication 6, caractérisé en ce que le gaz éluant comprend un mélange de dioxyde de carbone et de vapeur d'eau.
9) Dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène selon la revendication 6, caractérisé en ce que le gaz d'alimentation contient de 30 l'oxygène dans une proportion variant de 7% à 70% en poids, et de manière préférée de 10% à 30%.
10) Dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène selon l'une des revendications 6 à 9, caractérisé en ce que les moyens de capture comprennent au moins deux zones de passage radiales mobiles autour d'un axe de révolution (3), dont une première zone permet la circulation du gaz d'alimentation et dont une seconde zone permet la circulation du gaz éluant, et en ce que les zones de passage sont mises en rotation par rapport aux moyens d'admission du gaz d'alimentation (8) et du gaz éluant (15).
11) Dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène selon l'une des revendications 6 à 9, caractérisé en ce que les moyens de capture comprennent au moins deux zones de passage radiales fixes autour d'un axe de révolution (3), dont une première zone permet la circulation du gaz d'alimentation et dont une seconde zone permet la circulation du gaz éluant et en ce que ledit dispositif comprend une pièce (II) mobile angulairement pour la distribution du gaz d'alimentation et du gaz éluant dans lesdites zones de passage.
12) Dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène selon l'une des revendications 6 à 11, caractérisé en ce que les zones de passage comprennent un solide adsorbant, ledit solide adsorbant étant déposé à la surface d'éléments de contact occupant au moins en partie lesdites zones de passage.
13) Dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène selon la revendication 12, caractérisé en ce que le solide adsorbant comprend des particules de solide adsorbant de taille comprise entre 0,5 et 3 mm et de fraction vide comprise entre 0,4 et 0,6.
14) Dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène selon la revendication 12, caractérisé en ce que le solide adsorbant a la forme d'extrudés cylindriques de hauteur h comprise entre 1 et 5 mm, et de rapport h/d compris entre 1,5 et 5, d désignant le diamètre des extrudés.
15) Dispositif selon l'une quelconque des revendications 6 à 14, caractérisé en ce que les zones de passage comprennent un ensemble de plaques disposées radialement autour de l'axe de révolution du dispositif et sur la surface desquelles est déposé le solide adsorbant, le nombre de plaques à l'intérieur d'une zone de passage étant compris entre 4 et 6.
16) Dispositif pour la production en continu d'un gaz riche en oxygène selon l'une des revendications 6 à 11, caractérisé en ce que les zones de passage comprennent des canaux (32) taillés dans un monolithe, les dimensions des canaux étant comprises entre 0,5 mm et 2 mm et la densité de canaux étant comprise entre 30 et 100 par cm2.
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Effective date: 20130830 |