FR2805919A1

FR2805919A1 - Procede de traitement du graphite utilise dans les reacteurs nucleaires

Info

Publication number: FR2805919A1
Application number: FR0002606A
Authority: FR
Inventors: Shigefumi Kuroyama
Original assignee: Nuclear Services Co
Current assignee: Nuclear Services Co
Priority date: 2000-03-01
Filing date: 2000-03-01
Publication date: 2001-09-07
Anticipated expiration: 2020-03-01
Also published as: GB0005248D0; FR2805919B1; GB2359923A; GB2359923B

Abstract

L'invention concerne un procédé de traitement du graphite utilisé dans des réacteurs nucléaires, et qui peut réduire considérablement la contamination secondaire des équipements et matériels utilisés dans le procédé.Le procédé comprend les étapes consistant à introduire le graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires dans un four de combustion (4), dans lequel le graphite se présente sous la forme de blocs (2), cette forme étant la même que celle qu'il prend pendant son utilisation dans les réacteurs nucléaires; à soumettre le graphite à une combustion par oxydation avec de l'oxygène ayant une haute concentration de 50 à 100 % en volume, envoyé dans ledit four de combustion, de façon à produire un gaz et des cendres (36); et à purifier par filtration le gaz produit, et à évacuer à l'atmosphère le gaz purifié, ou à le soumettre à des opérations subséquentes.

Description

PROCEDE DE TRAITEMENT DU GRAPHITE UTILISE DANS LES REACTEURS NUCLEAIRES La présente invention concerne un procédé de traitement du graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires, qui est utilisé par exemple lors du désarmement de réacteurs de centrales nucléaires, en particulier les réacteurs nucléaires modérés au graphite, ou les manchons de graphite du combustible nucléaire.

Le coeur d'un réacteur nucléaire modéré au graphite est composé de blocs moulés de graphite, empilés en couches multiples. Les blocs de graphite sont radioactivés, car ils sont exposés pendant un long laps de temps à irradiation par des neutrons provenant d'ensembles de combustible nucléaire pendant le fonctionnement du réacteur.

Les radionucléides radioactivés de ces blocs de graphite comprennent des atomes de carbone radioactifs provenant de l'azote de l'air, qui contenu dans des bulles présentes dans le graphite, des éléments radioactifs provenant d'impuretés métalliques présentes dans le graphite, d'autres gaz rares, etc. La séparation et l'enrichissement de ces éléments radioactifs des blocs de graphite est un facteur important lors du démantèlement d'un réacteur nucléaire modéré au graphite destiné à etre désarmé, et la réduction des déchets qui en résultent. est cependant impossible de soumettre directement le carbone, sous forme graphite solide, aux opérations de séparation, d'enrichissement et de conversion, etc. Pour cette raison, le traitement du graphite n'a jamais été effectue dans quelque pays que ce soit, lors du désarmement de réacteurs nucléaires qui utilisent du graphite en tant que modérateur neutrons. Les réacteurs désarmés sont abandonnés en l'état.

Comme on le sait généralement, le graphite se vaporise à une température très élevée, de l'ordre de plusieurs milliers de degrés C, mais les opérations, à ce niveau de haute température, ne sont en fait pas réalisables. On peut donc concevoir de vaporiser le graphite sous forme composé.

Comme on le sait par ailleurs, la combustion du graphite convertit carbone en dioxyde de carbone ou monoxyde de carbone, selon les réactions suivantes

C <SEP> + <SEP> 02 <SEP> -i <SEP> C02
<tb> 2C <SEP> +02->2C0 Cependant, quand on tente de brûler à l'air des blocs graphite servant à un réacteur nucléaire, les réactions d'oxydation ci dessus ont du à se dérouler, car les blocs de graphite ont une grande masse volumique et une petite aire spécifique, de sorte que la temperature du graphite ne peut être maintenue dans la gamme des temperatures de réaction, en raison de pertes excessives de chaleur. Des expériences ont montre que le graphite peut être oxydé par la chaleur un four électrique, ou par chauffage direct par passage d'une énergie electrique. En que procédé pour augmenter le volume du graphite et l'aire de réaction d'oxydation par unité de poids, dans le but de réaliser une oxydation satisfaisante, il a été proposé de pulvériser les blocs de graphite à l'avance, et de brûler le graphite pulvérisé une opération de fluidisation.

Manifestement, quand on fait appel à un tel procedé, la combustion du graphite par oxydation exige des équipements compliqués pour empêcher une diffusion de la radioactivite, ce, en plus travail de chauffage et du maintien des blocs de graphite à une haute température, et de la complexité de la pulvérisation graphite. Un autre inconvénient réside dans le fait qu'il faut résoudre problème de la contamination radioactive secondaire des équipements. En outre, l'azote ne participe pas à la combustion occupe environ % de l'air et dilue le dioxyde de carbone produit dans l'air, ce qui augmente inutilement la quantité de gaz de combustion.

La présente invention vise à résoudre les problèmes ci-dessus, et a pour objet de mettre à disposition un procédé de traitement du graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires, qui puisse réduire considérablement la contamination radioactive secondaire des équipements et matériels utilisés pour le traitement du graphite, et qui puisse traiter efficacement le graphite.

La présente invention met à disposition un procédé de traitement du graphite utilisé dans des réacteurs nucléaires, ce procédé comprenant les étapes consistant à introduire le graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires dans un four de combustion, dans lequel le graphite a la forme d'un bloc, qui est la même que celle prend quand il est utilisé dans les réacteurs nucléaires ; à soumettre le graphite à une combustion par oxydation, en introduisant le four de combustion de l'oxygène à une concentration élevée de 50 à 100 en volume, de façon à produire un gaz et des cendres ; et à purifier par filtration le gaz ainsi produit, et envoyer le gaz purifié dans l'atmosphère, ou à le soumettre à des procédés subséquents.

Le procédé de traitement du graphite comprend l'étape consistant à soumettre le graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires à une combustion par oxydation avec de l'oxygène à une concentration élevee de 50 à 100 % en volume.

Dans les procédés de traitement du graphite ci-dessus, préférence la combustion par oxydation est réalisée à une température 500 à 1500 C.

Dans les procédés de traitement du graphite ci-dessus, on utilise préférence de l'eau en tant que catalyseur pour mettre en oeuvre combustion par oxydation.

Dans les procédés de traitement du graphite ci-dessus, combustion par oxydation utilisant de l'oxygène à haute concentration de préférence mise en oeuvre en deux étapes.

Dans les procédés de traitement du graphite ci-dessus, le produit par la combustion d'oxydation subit de préférence un échange de chaleur avec l'eau, à travers une paroi métallique disposée entre gaz produit et l'eau, puis est soumis à une filtration.

Dans les procédés de traitement du graphite ci-dessus, combustion du graphite est de préférence déclenchée par des flammes de gaz.

Dans les procédés de traitement du graphite ci-dessus, les cendres produites par la combustion par oxydation sont de préférence récupérées par un récipient en céramique.

Dans les procédés de traitement du graphite ci-dessus, la quantité d'oxygène injecté à haute concentration, la concentration de l'oxygène et la quantité d'eau injectée en tant que catalyseur de la combustion par oxydation, sont de préférence ajustées d'une manière distincte ou combinée pendant la combustion du graphite par oxydation.

En conséquence d'études approfondies portant sur le traitement du graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires, les inventeurs ont découvert une technique de combustion du graphite à l'aide d'oxygène à haute concentration.

Si l'on se réfère d'abord aux résultats expérimentaux, l'expérience consistant à amener un oxygène gazeux à haute concentration, constitué de 90 % d'oxygène et de 10 % d'azote, un bloc de graphite de 2 cm x 2 cm x 2 cm qui a été préchauffé à 1000 C dans un four électrique, montre que le bloc de graphite poursuit sa combustion, même après arrêt du chauffage externe, et est totalement oxydé et a disparu au bout de 70 minutes. Il faut environ 3 heures pour brûler le même bloc de graphite à l'air, même en effectuant un chauffage continu du bloc de graphite dans un four électrique. De même, les inventeurs ont trouvé que le temps nécessaire à l'oxydation totale et à la suppression du bloc de graphite tombe à 60 minutes si l'on ajoute de la vapeur d'eau à l'oxygène gazeux à haute concentration, de façon à produire un gaz humide, la vapeur d'eau servant alors de catalyseur pour la combustion du graphite par oxydation.

Les inventeurs ont étudié plus en détail les résultats expérimentaux ci-dessus. Les études confirment que, quand il est chauffé l'air, le graphite utilisé dans un réacteur nucléaire commence lentement une réaction d'oxydation au voisinage de 500 C, présente un niveau d'oxydation légèrement renforcé au-delà de 680 C, et développe une combustion vigoureuse par oxydation au-delà de 760 C. Par comparaison avec une réaction d'oxydation du graphite dans un mélange gazeux d'oxygène et d'azote venant en remplacement de l'air, on ne trouve pas de différence significative pour ce qui est de la température de déclenchement de l'oxydation, de 500 C, mais une combustion importante commence à partir de 650 C pour une concentration de l'oxygène de 90 %.

Les données relatives à la réaction d'oxydation du graphite présentent de grandes variations. En conséquence de l'examen de la cause de ce phénomène, il s'est avéré qu'une telle grande variation peut être attribuée à un oxyde, sur un fil à piano plaqué de laiton, qui est le fil métallique utilisé pour l'usinage par décharge électrique lors du découpage d'un échantillon de graphite. Les oxydes métalliques, tels que l'oxyde de fer, l'oxyde de cuivre et l'oxyde de zinc, favorisent l'oxydation du graphite et abaissent de 15 C la température de 760 C à laquelle le graphite développe une combustion vigoureuse par oxydation.

L'utilisation, en tant que catalyseur d'oxydation, d'un oxyde métallique ou d'un composé se transformant en un oxyde métallique par pyrolyse, n'est cependant pas préférée, car l'oxyde metallique augmente après combustion la quantité de cendres résiduelles radioactives. Par ailleurs, l'utilisation de vapeur d'eau en que catalyseur pour favoriser l'oxydation est avantageuse, car elle augmente la vitesse d'oxydation du graphite sans augmenter la quantite des cendres résiduelles radioactives. La vitesse d'oxydation du graphite est d'autant plus grande 'est plus élevée sa température d'oxydation. Il est donc préférable d'avoir une température d'oxydation plus élevée, pour augmenter la quantite de combustion par unité de temps. Si l'on considère la plage de températures réalisables dans la pratique pour des matériaux réfractaires dans une atmosphère oxydante, on a cependant une limite pratique à 1500 C. Si la température d'oxydation dépasse 1000 C, il y a production de monoxyde de carbone en une proportion plus importante, conformement à la formule ci-après, et la charge de combustion secondaire, nécessaire à la combustion du monoxyde de carbone produit, augmente elle aussi

2C+02->2C0 outre, comme la quantité de monoxyde de carbone subit une nouvelle augmentation en raison de la réaction, exprimée par la formule ci-apres, du dioxyde de carbone produit dans la zone de combustion et du graphite encore imbrûlé, on a en fait une régulation de la température de combustion, même avec un équipement comprenant un appareil combustion secondaire

C <SEP> + <SEP> C02 <SEP> -> <SEP> 2C0 outre, si la température s'élève au-delà de 1200 C, on peut être confronté à un risque,dû à un rapide chauffage local à une grande vitesse d'écoulement du gaz produit, qui casse les fragments de graphite, et les cendres résiduelles tourbillonnent et arrivent des poussieres d'échappement, ce qui colmate les mailles du filtre d'échappement.

Pour les raisons ci-dessus, la température de combustion à laquelle le graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires est brûlé par utilisation d'oxygène à haute concentration selon la présente invention est si possible maintenue dans la gamme de 700 à 1300 C. Cependant, le principe de la présente invention englobe non seulement un procédé de combustion du graphite utilisé dans la gamme inférieure de températures de 500 à 700 C dans laquelle le graphite peut être soumis à une réaction de combustion, mais aussi un procédé de développement d'une réaction de combustion du graphite utilisé dans la gamme supérieure de températures de 1300 à 1500 C, par utilisation d'un appareil, de matériels et de systèmes de régulation utilisables dans la pratique.

Les caractéristiques du graphite utilisé dans les reacteurs nucléaires sont les suivantes

Température <SEP> de <SEP> graphitisation <SEP> 2750 C
<tb> Densité <SEP> apparente <SEP> 1,68-1,75
<tb> Conductivité <SEP> thermique <SEP> 94 <SEP> - <SEP> 162 <SEP> kcal/kg. C
<tb> Chaleur <SEP> spécifique <SEP> 0,129 <SEP> kcal/kg. C
<tb> Coefficient <SEP> de <SEP> dilatation <SEP> thermique <SEP> 2,66 <SEP> - <SEP> 3,63 <SEP> x <SEP> 10-6/
<tb> Resistance <SEP> à <SEP> la <SEP> compression <SEP> 23,0 <SEP> - <SEP> 43,0 <SEP> MPa
<tb> (235-439 <SEP> kg/ <SEP> cm2)
<tb> Resistance <SEP> à <SEP> la <SEP> traction <SEP> 5,0 <SEP> - <SEP> 9,5 <SEP> MPa
<tb> (51-96,5 <SEP> kg/ <SEP> cm2)
<tb> Resistance <SEP> à <SEP> la <SEP> flexion <SEP> 18,8 <SEP> - <SEP> 24,3 <SEP> MPa
<tb> (192-248 <SEP> kg/ <SEP> cm2)
<tb> Modules <SEP> d'Young <SEP> 9123-13230
<tb> (9,3-13,5x104 <SEP> kg/cm2)
<tb> Teneur <SEP> en <SEP> cendres <SEP> 100 <SEP> ppm La présente invention vise essentiellement à realiser une combustion par oxydation de blocs de graphite qui ont été utilisés dans réacteurs nucléaires, par utilisation d'oxygène à haute concentration.

On va résumer ci-dessous le procédé de préparation du graphite utilisé dans des réacteurs nucléaires.

La présente invention met à disposition un procédé de traitement graphite utilisé dans des réacteurs nucléaires, ce procédé comprenant les étapes consistant à introduire dans un four de combustion le graphite utilisé dans des réacteurs nucléaires, four dans lequel le graphite a la même forme en bloc que celle qu'il a pendant son utilisation dans les réacteurs nucléaires ; à soumettre le graphite à une combustion par oxydation avec de l'oxygène à une haute concentration 50 à 100 % en volume introduit dans le four de combustion, de façon à produire un gaz et des cendres ; et à purifier par filtration le gaz ainsi produit, le gaz purifié étant envoyé à l'atmosphère ou soumis à opérations ultérieures, le graphite se présentant sous forme d'une colonne ayant en coupe transversale une forme sensiblement hexagonale, ayant en son centre un trou destiné à l'insertion de barres de combustible, et possédant des évidements et des saillies, formees dans et sur ses surfaces extérieures, pour combinaison à d'autres blocs de graphite, et ayant une longueur comprise entre environ 85 cm au maximum et environ 40 cm au minimum, une épaisseur (longueur diagonale) d'environ 24 cm, et un poids compris entre un maximum d'environ 70 kg et un minimum d'environ 35 kg, bien que non présente en detail.

L'invention sera mieux comprise en regard de la description ci- après et des dessins annexés, qui présentent un exemple de réalisation de l'invention, dessins dans lesquels La Figure 1 présente un schéma d'un appareil permettant la mise en oeuvre du procédé de traitement du graphite utilisé les réacteurs nucléaires selon une forme de réalisation de la présente invention ; et La Figure 2 est un diagramme schématique présentant les étapes du procédé de traitement du graphite utilisé dans les réacteurs nucleaires selon la forme de réalisation de la présente invention.

On va maintenant présenter les détails d'un appareil utilisé pour mettre en oeuvre le procédé de traitement du graphite de la présente invention. Sur la Figure 1, le repère 1 désigne un appareil étanche à l'air chargement de blocs de graphite. L'appareil de chargement 1 est constitué d'une chambre ayant un orifice d'entrée 3 par lequel est charge un bloc de graphite 2, et un orifice de sortie 5 qui communique avec un four de combustion 4. L'orifice d'entrée 3 et l'orifice de sortie 5 peuvent être fermés respectivement par les portes 6, 7, d'une maniere aussi étanche à l'air que possible. Des dispositifs transporteurs 8, tels qu'un pousseur (non représenté) et des rouleaux, sont disposés dans la chambre. L'appareil de chargement 1 est associé à un dispositif d'échappement 9, destiné à renvoyer le gaz de fuite, du four combustion 4 à l'appareil de chargement, et pour maintenir une pression négative dans l'appareil de chargement 1 dans le but d'empêcher que le gaz de combustion radioactif ne s'échappe à l'atmosphère. Le dispositif d'échappement 9 est construit comme un éjecteur disposé entre l'appareil de chargement 1 et le four de combustion 4. Le dispositif d'échappement 9 est exploité avec de l'oxygène, va être décrit ci-après (et qui contient une petite quantité d'azote), fourni par une soufflante 10 de façon à maintenir une dépression l'appareil de chargement 1. A ce propos, le numéro 11 désigne une prise d'air.

Le repère 12 désigne un générateur d'oxygene à haute concentration. Le générateur 12 d'oxygène à haute concentration peut être remplace par un équipement séparateur d'air par cryocompression, ou par utilisation d'oxygène comprimé ou d'oxygène liquide. Cependant, pour plus de commodité en utilisation pratique, il avantageux d'utiliser un générateur 12 d'oxygène à haute concentration utilise le principe procédé PSA (adsorption par oscillation pression), par adsorption d'azote par un tamis moléculaire 13. Le génerateur 12 d'oxygène à haute concentration est constitué du tamis moleculaire 13 qui est contenu dans un récipient 14 et adsorbe l'azote, tout en permettant a l'oxygène de le traverser. Ainsi, le four de combustion 4 reçoit un oxygène contenant une petite quantité de l'azote et de l'argon provenant l'air (ci-après simplement appelé "oxygène"). Le générateur 12 d'oxygène à haute concentration est installé en deux exemplaires, de sorte que utilise deux générateurs à tour de rôle pour permettre une exploitation continue. L'oxygène sortant du génerateur 12 d'oxygène a haute concentration a une concentration de à 95 %. Quand on utilise de l'oxygène liquide, l'oxygène a une concentration de 100 %. Ce cas entre lui aussi dans le cadre de la présente invention.

Le repère 15 désigne un tuyau de communication, le repère 16 un orifice d'échappement de l'azote, et le repère 17 une cuve. L'oxygène produit comme décrit ci-dessus peut être directement envoye au four de combustion 4, mais l'oxygène est d'abord envoyé à un dispositif 18 humidificateur d'oxygène pour augmenter le rendement de la combustion. Le dispositif 18 humidificateur d'oxygène a pour but d'humidifier l'oxygène et est constitué d'un récipient fermé 19, qui reçoit de l'eau 21 provenant d'une source d'alimentation 20, puis est chauffé par un réchauffeur 22. L'oxygène est envoyé au récipient fermé 19 pour humidification à partir d'un orifice d'alimentation 23. Bien que de la vapeur d'eau à l'équilibre soit produite en présence d'une régulation de la température de l'eau dans le dispositif d'humidification de l'oxygene, on peut aussi utiliser, à la place, un dispositif pulvérisateur ou analogue. Ou bien encore, on peut obtenir le même résultat en introduisant directement une petite quantité d'eau dans le four de combustion 4. L'oxygène humidifié est envoyé un orifice de sortie 24, telle sorte qu'une partie de l'oxygène fait fonctionner le dispositif d'échappement 9, tandis que l'oxygène restant directement introduit dans four de combustion 4.

four de combustion 4 est un four lequel les blocs de graphite 2 sont présents en le nombre requis pour le préchauffage et la combustion, et ils sont directement soumis a la combustion par oxydation. Le four de combustion 4 est réalisé de façon à posséder une paroi extérieure pouvant résister à la température de combustion, à présenter une certaine résistance mécanique, en particulier dans le fond, permette de résister à la charge des blocs de graphite, et à présenter une étanchéité à l'air pour empêcher d'une manière sûre les fuites gaz radioactif. En cours d'exploitation, le four de combustion 4 est depressurisé jusqu'à une valeur inférieure à la pression de l'air atmosphérique. La paroi extérieure du four de combustion 4 est généralement constituée de briques réfractaires, mais il est tout aussi efficace d'utiliser une paroi directement refroidie par de l'eau, en acier résistant à la corrosion, eu égard à la difficulté qu'il y a à manipuler les briques réfractaires ultérieurement, après qu'elles ont été contaminées par radioactivité. L'oxygène destiné à la combustion est injecté dans le four combustion 4 par une pluralité de buses disposées en des points dispersés pour produire une combustion uniforme. Dans le cas d'un four cylindrique, il est efficace d'injecter l'oxygène tangentiellement à une section du four cylindrique, de façon que l'oxygène subisse une diffusion suffisante vers la surface du graphite. Il est tout aussi efficace que la température de l'oxygène soit élevée au préalable grâce à un échange chaleur. L'inventeur de la présente invention a brûlé un graphite utilisé dans un réacteur nucléaire par combustion par oxydation. a obtenu sous forme de cendres résiduelles des oxydes mixtes, en une quantité de 0,025 à 0,040 % par rapport au graphite. L'analyse des constituants typiques des cendres résiduelles a montré la présence de 38 % de SiO2, de 37 % de Fe20s, de 15 % de CaO, de 4 de NiO, de 3 % de Ti02 et de 3 % d'autres oxydes contenant une petite quantité de chlorures.

Comme le graphite destiné à un réacteur nucléaire présente une grande purete, la quantité de cendres résiduelles est petite, mais il reste 30-40 kg de cendres après combustion de 100 tonnes du graphite. Alors que, comme on l'a dit ci-dessus, les constituants principaux de la cendre comprennent des oxydes ayant des points de fusion non inférieurs à 500 C, et que les cendres ont un point de fusion élevé, les autres constituants comprennent une petite quantité de chlorures et de composés radioactifs. Il est donc efficace d'installer au préalable un plateau 25, en une céramique ou un métal réfractaire, sur le fond du four, de façon que les cendres ne puissent pénétrer dans le réfractaire du fond du four et que les cendres puissent être facilement extraites, ou encore de déposer un matériau pulvérulent céramique (non représenté), tel que la silice en poudre ou l'alumine en poudre, sur une couche de 0,5 mm à 5 mm, de façon que les cendres ne puissent se soulever sous forme de poussières.

Le repère 26 désigne un dispositif de combustion du monoxyde de carbone, destiné à assurer une combustion parfaite du monoxyde de carbone produit pendant la combustion à haute température des blocs de graphite Le dispositif 26 de combustion du monoxyde de carbone peut aussi être constitué d'un brûleur à treillis céramique ou metallique (non représenté), pour assurer un mélange complet de l'oxygène.

Quand le gaz de combustion est à une haute température, on a une réduction du rendement de la conversion en dioxyde de carbone. Dans ce cas, le dispositif 26 de combustion du monoxyde de carbone peut être installé dans l'étage après que le gaz a été refroidi par une partie d'un refroidisseur de gaz 27 décrit ci-dessous. Le refroidisseur de gaz 27 est en un sens une chaudière, et a essentiellement pour but d'abaisser la température du gaz par un échange de chaleur entre un caloporteur liquide (dans certains cas, l'eau) et le gaz. En fait, des moyens efficaces permettant de lutter contre une contamination par la radioactivité consiste à construire la paroi extérieure du refroidisseur de gaz 27 sous forme d'une paroi métallique refroidie à l'eau, d'une manière analogue au four de combustion 4. En outre, l'utilisation efficace de la chaleur prélevée à l'aide d'un caloporteur du circuit secondaire entre aussi dans le cadre de la présente invention.

Le numéro 28 désigne le corps d'un refroidisseur, et le repère 29 désigne des serpentins. De l'eau arrive par un orifice d'entrée 30, elle est chauffée tout en s'écoulant dans les serpentins 29 et sort sous forme de vapeur d'eau par un orifice sortie 30a. La vapeur d'eau est refroidie par un appareil de circulation, non représenté. Le repère 31 désigne un dépoussiéreur, destiné a assurer le piégeage final et la collecte des cendres qui se sont dispersées et qui proviennent des blocs de graphite 2. Le dépoussiéreur 31 est construit par utilisation par exemple de filtres frittés en une ceramique ou un métal. Ou bien encore, le dépoussiéreur 31 peut être un dépoussiéreur électrostatique. De même, on peut faire appel à importe quel type de filtre pour recueillir efficacement les poussières radioactives. Le gaz de combustion est épuré par passage par le dépoussiéreur 31. Le numéro 32 désigne une tour de traitement du gaz, qui est un équipement pour l'absorption et la conversion de la vapeur d'eau et du NOX contenus en de petites quantités dans le gaz de combustion. tour 32 de traitement du gaz peut être constituée de l'un quelconque des différents équipements appropriés d'adsorption et de conversion. De même, la tour 32 de traitement du gaz peut comprendre plusieurs unités d'équipement, installées pour éliminer séparément vapeur d'eau et NOX. Le numéro 33 désigne un ventilateur, destiné à mettre la totalité du système sous une pression négative. Des ventilateurs additionnels peuvent être prévus au milieu du système, ou encore on peut faire appel à une régulation par amortissement pour compenser et réguler la perte de pression dans les unités de l'appareil. Le repère 34 désigne une cheminée pour les fumées.

Le procédé de traitement du graphite de la présente invention, mis en oeuvre par utilisation de l'appareil décrit ci-dessus, va être décrit par référence aux Figures 1 et 2.

Le bloc de graphite 2 qui a éte utilisé dans le réacteur nucléaire est transporté en bloc dans le four combustion 4, par l'appareil de chargement 1 étanche à l'air, pour isoler le bloc de graphite 2 de l'air atmosphérique situé à l'extérieur four de combustion 4, le bloc de graphite 2 ayant la même forme que celle qu'il a pendant son utilisation dans le réacteur. Comme un autre bloc de graphite 2 est déjà préchauffé et soumis à une combustion oxydation dans le four de combustion 4 à l'aide d'un combustible auxiliaire ou d'une énergie électrique amenée au préalable au four combustion 4, le bloc de graphite 2, se trouvant dans l'appareil de chargement 1 étanche à l'air, est préchauffé par la chaleur produite dans le four de combustion 4.

Pour enflammer pour la première fois le bloc de graphite dans le four de combustion , du gaz de pétrole liquéfié (propane ou butane) est envoyé au four de combustion 4, en provenant d'une bouteille de gaz 35, au début de l'inflammation dans cette forme de réalisation. Avec cette technique, aucune électrode n'est utilisée, au contraire du cas dans lequel on fait appel à une alimentation électrique, de sorte que l'on peut omettre le traitement des électrodes contaminées.

Puis la soufflante 10 introduit de l'air par la prise d'air 11, pour l'amener dans le générateur 12 d'oxygène à haute concentration, dans lequel il y a production d'oxygène à haute concentration. Dans cette forme de réalisation, l'oxygène produit a une pureté comprise entre 85 et 95 %. L'oxygène est mélangé à de la vapeur d'eau et humidifié dans le dispositif 18 humidificateur d'oxygène, puis envoyé au four de combustion 4. La raison pour laquelle le rendement de la combustion est amélioré par humidification de l'oxygène est vraisemblablement que le graphite a une structure moléculaire multicouche, et que l'humidité s'infiltre entre les couches, en même temps que l'oxygène. C'est de cette manière que l'oxygène humidifié est introduit dans le four de combustion 4, ce qui favorise la combustion naturelle du bloc de graphite préchauffé 2. A cette occasion, le chauffage auxiliaire utilisé au début est arrêté, la combustion est régulée essentiellement par régulation de la quantité d'oxygène, avec mesure de la température de combustion et de la température du gaz produit. De même, la quantité de vapeur d'eau servant de catalyseur est ajustée par le dispositif 18 humidificateur d'oxygène. Les cendres résiduelles 36, après combustion, sont presentes en une très faible quantité, car la teneur en impuretés du graphite utilisé dans le réacteur nucléaire n'est pas supérieure à plusieurs ppm, du fait de sa propre nature, de sorte qu'il n'est pas nécessaire de prélever périodiquement et fréquemment les cendres résiduelles.

Ensuite, comme le gaz de combustion contient du monoxyde de carbone, le gaz produit peut une fois de plus parfaitement brûler par utilisation d'oxygène pour convertir le monoxyde de carbone en dioxyde de carbone. A cette fin, le dispositif 26 de combustion du monoxyde de carbone est utilisé pour brûler à l'aide d'oxygène le gaz produit. Comme il est quelquefois plus efficace de réaliser la combustion prévue le dispositif 26 de combustion du monoxyde de carbone après refroidissement partiel du gaz produit, le dispositif 26 de combustion du monoxyde de carbone doit être installé compte tenu de la combinaison avec le refroidisseur de gaz 27. Dans certains cas, dispositif de combustion du monoxyde de carbone peut être incorpore dans le refroidisseur de gaz 27. Le refroidisseur de gaz 27 avantageusement du type échangeur de chaleur indirect. De préférence, un refroidissement par dilution avec de l'air ou analogue ne doit être réalise, afin de minimiser la quantité de gaz radioactif.

Pour la raison ci-dessus, on utilise un liquide en tant caloporteur de refroidissement, un exemple représentatif d'un caloporteur efficace étant l'eau. Quand on utilise de l'eau, l'eau se transforme en vapeur ou en eau chaude. Ainsi, le gaz passe par dépoussiereur 31, qui élimine une quantité très petite de poussières, telles des cendres radioactives. Bien que cela dépende de composition du gaz oxygéné, le gaz de combustion contient éventuellement des oxydes d'azote si le gaz oxygéné contient une petite quantité d'azote. On fait donc passer le gaz par une tour 32 traitement du gaz, pour éliminer la vapeur d'eau et séparer les autres constituants gazeux. Finalement, on obtient un dioxyde de carbone a haute concentration, qui est envoyé à l'atmosphère par la cheminée 34.

lieu d'envoyer un gaz dépoussiéré à l'atmosphère comme décrit ci-dessus, on peut envoyer le gaz à un compresseur de gaz 38 par une vanne à trois voies 37, comme on le voit sur la Figure 1. Dans ce cas, le gaz dépoussiéré est comprimé et liquéfié dans le compresseur de gaz 38, le dioxyde de carbone liquide résultant est récupéré. En outre, numéro 39 désigne une vanne.

Avec le procédé de traitement du graphite de la présente invention le graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires peut être efficacement converti en un dioxyde de carbone à haute concentration, avec quantité minimale d'auxiliaires et d'énergie.

Comme le graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires est brûlé sans etre pulvérisé en pastilles ou en poudre, il est possible d'empêcher une contamination des appareils utilisés pour pulvériser le graphite, et d'éviter une augmentation de la quantité de matériel contaminé, résultant d'une pulvérisation du graphite. En outre, il est possible de réduire considérablement, par rapport à la combustion du graphite à l'air, la quantité de produit qu'il s'agit d'obtenir apres combustion.

Le procédé de combustion du graphite peut etre mis en oeuvre d'une manière satisfaisante du point de vue pratique sur la gamme de températures de 500 à 1500 C.

Comme aucun composé métallique ou analogue n'est utilisé, le procédé de traitement du graphite peut être mis en oeuvre moyennant un coût fortement réduit. En outre, comme le post traitement ne doit être effectué que sur de la vapeur d'eau, le traitement est beaucoup plus facile lors du traitement d'un composé métallique contaminé, ou analogue. On realise par ailleurs une combustion parfaite.

Comme on procède à un échange de chaleur à l'eau à travers une paroi métallique disposée entre le gaz produit et l'eau, la quantité de matières, telles qu'un liquide ou un gaz radioactif, peut être réduite par comparaison au cas dans lequel le gaz produit est refroidi par pulvérisation directe d'eau, ou par introduction d'air ou analogue.

De plus comme le graphite n'est pas enflammé par passage d'énergie électrique à travers une électrode, le processus d'élimination est facilité, car le problème de l'élimination de l'électrode contaminée est supprimé, et le gaz utilisé pour l'inflammation graphite est éliminé en même temps que le gaz de combustion.

Une contamination radioactive secondaire plateau céramique n'atteint pas l'intérieur du plateau, et le plateau céramique n'a besoin que d'être nettoyé en surface, ce qui simplifie les opérations de nettoyage.

Enfin, les blocs de graphite peuvent être maintenus dans un état satisfaisant de combustion.

Bien entendu, l'invention n'est pas limitee aux exemples de réalisation ci-dessus décrits et représentés, à partir desquels on pourra prévoir d'autres modes et d'autres formes de realisation, sans pour autant sortir du cadre de l'invention.

Claims

REVENDICATIONS

1. Procédé de traitement du graphite utilisé dans des réacteurs nucleaires, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consistant à introduire le graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires dans un four de combustion (4), dans lequel le graphite se présente sous la forme de blocs (2), cette forme étant la même que celle qu'il prend pendant son utilisation dans les réacteurs nucléaires ; à soumettre le graphite à une combustion par oxydation avec de l'oxygène ayant une haute concentration de 50 à 100 % en volume, envoyé dans ledit four de combustion (4), de façon à produire un gaz et des cendres (36) ; et à purifier par filtration le gaz produit, et à évacuer à l'atmosphère le purifié, ou à le soumettre à des opérations subséquentes.

2. Procédé de traitement du graphite utilisé dans des réacteurs nucleaires, caractérisé en ce qu'il comprend l'étape consistant à soumettre le graphite utilisé dans les réacteurs nucléaires à une combustion par oxydation avec de l'oxygène présentant une haute concentration de 50 à 100 % en volume.

3. Procédé de traitement du graphite utilise dans des réacteurs nucleaires selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que la combustion par oxydation est mise en oeuvre dans la gamme de températures de 500 à 1500 C.

4. Procédé de traitement du graphite utilise dans des réacteurs nucleaires selon la revendication 1, 2 ou 3, caractérisé en ce que la combustion par oxydation est mise en oeuvre utilisation d'eau servant de catalyseur.

5. Procédé de traitement du graphite utilise des réacteurs nucleaires selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que la combustion par oxydation par de l'oxygène a haute concentration est mise en oeuvre en deux étapes.

6. Procédé de traitement du graphite utilisé des réacteurs nucleaires selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que le gaz produit par la combustion par oxydation soumis à un échange de chaleur avec de l'eau à travers une paroi métallique disposée entre le gaz produit et l'eau, puis soumis à une filtration.

7. Procédé de traitement du graphite utilisé dans des réacteurs nucléaires selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que la combustion du graphite est déclenchée par des flammes de gaz. Procédé de traitement du graphite utilisé des réacteurs nucléaires selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que cendres produites par la combustion oxydation sont récupérées dans un récipient céramique. 9. Procédé de traitement du graphite utilisé des réacteurs nucléaires selon la revendication 4, 5, 6, 7 ou 8, caractérisé en ce que la quantité de l'oxygène â haute concentration et telle qu'injectée, la concentration de l'oxygène et la quantité de l'eau injectée, sont ajustées d'une manière distincte ou combinée pendant la combustion du graphite par oxydation.