FR2770648A1 - Dispositif de detection et de mesure des gaz et des aerosols radioactifs - Google Patents

Abstract

L'invention a pour objet un dispositif de spectrométrie gamma, comportant : - des moyens pour recevoir un filtre,- des premiers moyens de détection permettant de fournir un signal représentatif d'au moins un radioélément déposé sur un filtre installé sur, ou dans, les moyens pour recevoir le filtre, - une réservoir pour recevoir une atmosphère à contrôler,- des seconds moyens de détection permettant de délivrer un signal représentatif de la radioactivité d'une atmosphère à contrôler introduite dans le réservoir.

Description

DISPOSITIF DE DETECTION ET DE MESURE DES GAZ ET DES
AEROSOLS RADIOACTIFS
Domaine technique et état de la technique
L'invention concerne le domaine de la mesure de radioactivité de l'air en temps réel.

Dans le domaine de la mesure radioactive de l'air en temps réel, on connaît une technique consistant à séparer les mesures des gaz radioactifs et celles des poussières radioactives : ces deux types de mesures sont confiés à deux types d'appareils distincts, basés sur des principes physiques de détection totalement différents.

Le principe de la mesure des gaz radioactifs est de faire circuler l'air à contrôler dans une chambre d'ionisation.

Le courant mesuré est alors une image de la radioactivité globale des gaz contenus dans l'air.

Cette mesure présente certains inconvénients.

Elle ne renseigne pas sur les radioéléments présents dans l'air. Elle ne permet donc pas de situer un niveau de risque pour les individus. La valeur numérique délivrée par cet appareil est totalement erronée dès lors que les radioéléments présents ne sont pas ceux pour lesquels l'appareil a été paramétré.

De plus, le courant dtionisation est très faible (typiquement 10-13A/LDCA) donc très difficile à mesurer in situ dans des conditions d'agressions physiques (température, hygrométrie, champ électrique) qui sont celles d'un environnement extérieur et non pas d'un laboratoire.

Utilisés dans l'environnement, ces appareils mesurent le radon 222 émetteur a. Le courant correspondant à ce "bruit de fond" étant relativement élevé, la limite de détection des gaz émetteurs Q est assez élevée.

Le principe de la mesure des aérosols radioactifs est de collecter les aérosols sur un filtre à travers lequel circule l'air à contrôler. Deux types de mesures sont alors possibles
1. La mesure globale a, ss.

La grande majorité des appareils existants mesure alors la radioactivité globale a et/ou Q déposée sur le filtre, par scintillation plastique, ou à l'aide d'une diode silicium, ou par compteur à circulation de gaz.

Cette technique ne renseigne pas sur les radioéléments présents sous forme de poussières dans l'air. Elle ne permet donc pas de situer un niveau de risque pour les individus. Elle doit donc nécessairement être complétée par des analyses au laboratoire.

2. La mesure spectrométrique y.

Deux appareils connus font en particulier de la spectrométrie y sur le filtre, et sur une cartouche de charbon pour mesurer spécifiquement l'iode radioactif.

Ces mesures spectrométriques ne se font pas en continu sur le filtre pendant le pompage de l'air. On a une séquence de pompage, puis une mesure spectrométrique. Cela simplifie l'algorithme de traitement mais augmente d'un facteur 2 ie temps de réponse et diminue la sensibilité, puisque chaque cycle commence avec un filtre vierge. I1 n'y a donc pas d'accumulation de radioactivité à sa surface.

Par conséquent, il n'existe pas actuellement d'appareil permettant de mesurer à la fois gaz et aérosols radioactifs.

Par ailleurs, les appareils existants ne font pas de spectrométrie y in situ en temps réel, et donc ne caractérisent pas les radioéléments in situ en temps réel.

Quant aux procédés connus de dépouillement de spectres, ils ne permettent d'accéder qu a une valeur moyenne de l'activité déposée sur le filtre élément par élément, mais pas à leur activité volumique élément par élément. Or, cette dernière information est très utile aux spécialistes confrontés aux problèmes de radioprotection.

Exposé de l'invention
L'invention vise à résoudre ces problèmes.

Selon un premier aspect, un dispositif de spectrométrie y selon l'invention comporte - des moyens pour recevoir un filtre, - des premiers moyens de détection permettant de
fournir un signal représentatif d'au moins un
radioélément déposé sur un filtre installé sur, ou
dans, les moyens pour recevoir le filtre, - un réservoir pour recevoir une atmosphère à
contrôler, - des seconds moyens de détection permettant de
délivrer un signal représentatif de la radioactivité
d'une atmosphère à contrôler introduite dans le
réservoir.

Un tel dispositif permet de fournir, d'une part, un signal représentatif d'au moins un radioélément, contenu dans l'atmosphère à contrôler, déposé sur le filtre et, d'autre part, un signal représentatif d'au moins un radioélément contenu dans l'atmosphère introduite dans le réservoir.

De préférence, les premier et second moyens de détection sont confondus. Le dispositif est alors très compact.

Selon un autre aspect de l'invention, le dispositif tel que décrit ci-dessus peut comporter en outre des moyens pour permettre de traiter des données, ou des signaux, délivrés par les premier et second détecteurs.

Le dispositif selon l'invention peut donc en outre comporter des moyens pour réaliser un spectre représentatif d'au moins un radioélément présent sur un filtre disposé sur, ou dans, les moyens pour recevoir le filtre, et réaliser un spectre représentatif d'au moins un radioélément présent dans l'atmosphère du réservoir.

I1 peut comporter alors en outre des moyens pour déterminer l'activité volumique d'aérosols déposés sur le filtre et/ou l'activité volumique y des gaz contenus dans le réservoir.

En outre, ce dispositif peut disposer de moyens pour calculer, pour chaque radioélément, la contribution à son activité d'au moins l'espèce supérieure de n ordres (n > l) audit radioélément dans une chaîne de filiation menant au moins jusqu'audit radioélément.

Ainsi, on peut obtenir une information précise sur chacun des radioéléments détectés ou Lournissant une contribution au signal (signaux) ou aux spectre(s) issu(s) du (ou des) détecteur(s).

Un tel dispositif peut en outre comporter des moyens pour réaliser une pluralité de spectres de durée
T et des moyens pour déterminer si la durée T, ou temps d'accumulation, des spectres est trop large, ou pas.

Ceci permet, au cas où une activité volumique est importante, par exemple en cas d'accident nucléaire, de ramener la durée d'acquisition du spectre à une valeur compatible avec l'importance de l'activité.

Selon un autre aspect particulier, un tel dispositif comporte de plus des moyens pour réaliser une pluralité de k (k > 2) spectres d'une durée T et pour réaliser la sommation d'un spectre d'ordre k aux k-l spectres précédents.

Tout se passe alors comme si on avait un spectre de durée d'acquisition kT, et donc une limite de détection abaissée de Tk. . Ceci permet, en outre, de détecter une éventuelle contamination atmosphérique, trop faible pour être détectée durant la durée T.

Eventuellement, le dispositif peut aussi disposer de moyens pour - calculer l'activité volumique d'un élément, d'une
part à partir du spectre d'ordre k, et d'autre part à
partir de la somme des k-l spectres précédents, - et pour comparer les activités volumiques ainsi
obtenues.

On peut alors en déduire, pour l'élément considéré, si l'activité volumique est sporadique et apparue au cours du dernier spectre, d'ordre k, ou moyenne et chronique et se manifestant à peu près constamment.

Le dispositif peut alors en outre disposer de moyens pour éliminer du spectre somme toute contribution d'au moins un pic du spectre d'ordre k : on peut alors traiter le spectre somme, épuré des éventuelles bouffées de contamination détectées par les spectres de durée T, ce qui permet ensuite de calculer une activité volumique de fond, plus ou moins constante et de faible amplitude.

L'invention a également pour objet un procédé de spectrométrie y, mettant en oeuvre un dispositif tel que décrit ci-dessus, et comportant les étapes suivantes - positionner un filtre sur les moyens pour recevoir un
filtre, - envoyer une atmosphère à contrôler sur le filtre et
dans le réservoir, - réaliser au moins un spectre représentatif d'une part
d'au moins un radioélément présent sur le filtre et,
d'autre part, de la radioactivité de l'atmosphère du
réservoir.

Selon ce procédé, on détermine ensuite l'activité volumique d'aérosols déposés sur le filtre et de la radioactivité du gaz contenu dans le réservoir.

L'invention a également pour objet un procédé de spectrométrie y d'une atmosphère dans lequel on détermine d'une part l'activité volumique des aérosols radioactifs de l'atmosphère qui se déposent sur un filtre, qu'une partie de l'atmosphère traverse, et d'autre part l'activité volumique d'une autre partie de l'atmosphère introduite dans un réservoir.

Dans un procédé selon l'invention, on effectue donc, in situ et en continu, une spectrométrie y, de façon à connaître en permanence le mélange de radioéléments réellement présents sous forme d'aérosols dans l'atmosphère.

On peut réaliser au moins un spectre représentatif, d'une part, d'au moins un radioélément présent sur le filtre et, d'autre part, d'au moins un radioélément présent dans l'atmosphère du réservoir.

Un même spectre peut donc contenir à la fois l'information sur la radioactivité des aérosols déposés sur le filtre, et la radioactivité du gaz contenue dans le réservoir sous pression.

Brève description des figures
De toute façon, les caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront mieux à la lumière de la description qui va suivre. Cette description porte sur les exemples de réalisation, donnés à titre explicatif et non limitatif, en se référant à des dessins annexés sur lesquels
- La figure 1 représente un mode de réalisation de l'invention.

- La figure 2 représente un arbre de recherche et de calcul des filiations pour le déroulement d'un procédé conforme à la présente invention.

- La figure 3 est un schéma électrique, analogue au circuit aéraulique constitué par le filtre et la turbine d'un dispositif selon l'invention.

- La figure 4 est une représentation schématique fonctionnelle d'un système informatique selon l'invention.

- Les figures 5 à 8 sont des courbes permettant de définir un diamètre optimum du filtre dans un dispositif selon l'invention.

Description détaillée de modes de réalisation de l'invention
Sur la figure 1, la référence 2 désigne un filtre disposé à l'extrémité d'une conduite 4 dans laquelle est envoyé un flux d'air 6 dont la radioactivité est à contrôler.

Ce filtre est situé en face d'un détecteur 8, par exemple un détecteur au germanium, de haute pureté et à 40% ; cette dernière valeur, en %, est une mesure de l'efficacité de détection par rapport à un détecteur
NaI de référence. Ce détecteur est relié à son réservoir d'azote liquide 10. Un réservoir 12 est constitué autour du détecteur 8, et est limité en fait par un blindage de plomb 14. Ce réservoir 12 est par exemple maintenu à une pression de 12 bars et à un volume d'environ 25 litres. L'air à contrôler est maintenu sous pression à l'aide d'un compresseur 16 à membrane. Une turbine 18 (fonctionnant par exemple à un débit de 90 m3/h) est reliée, par exemple par l'intermédiaire de 4 piquages 20, 22, au volume 12.

Elle fait circuler dans la conduite 4 le flux d'air voulu.

On peut utiliser un détecteur au NaI ou encore tout autre détecteur permettant l'obtention d'un spectre y au lieu d'un détecteur au germanium.

On peut utiliser deux détecteurs, un pour chaque mesure, au lieu d'un seul détecteur. Evidemment, le dispositif obtenu est alors plus coûteux.

Avec un tel dispositif, un spectre est produit pendant une certaine durée T, qui permet de mesurer à la fois la radioactivité des aérosols, déposés sur le filtre 2, et la radioactivité du gaz contenu dans le réservoir 12 sous pression.

Le détecteur peut être relié à un microordinateur 20 qui permet de mémoriser et/ou de traiter les données spectrales. Il peut également permettre de gérer les séquences d'acquisition de spectres. Un dispositif de visualisation peut éventuellement permettre l'affichage de spectres déjà acquis ou en cours d'acquisition.

Pour un dispositif incorporant un seul détecteur, un dépouillement du spectre peut être fait en deux fois, avec deux bibliothèques de radioéléments différentes, et deux courbes d'efficacité différentes.

Un dispositif à deux détecteurs ne nécessite qu'un dépouillement des deux spectres obtenus. Les résultats bruts du dépouillement du spectre en aérosol sont analysés par un algorithme de traitement permettant de passer de la radioactivité, déposée sur le filtre 2, à la radioactivité volumique de l'air, qui a traversé le filtre pendant le comptage de durée T. Ceci permet de suivre l'évolution de la radioactivité volumique de l'air au cours de temps. La durée T de comptage est adaptée par le logiciel de traitement, en fonction du niveau de radioactivité détecté.

L'algorithme de traitement analyse ensuite le spectre, somme des n spectres élémentaires de durée T réalisés depuis le changement de filtre. Par exemple, ce changement est réalisé tous les jours, à 0 heure. La sensibilité de la mesure en est améliorée, puisque cela correspond à un temps de comptage de nT, et non pas seulement de T.

Si on laisse le filtre inchangé pendant une certaine durée, par exemple une journée entière, il y a accumulation de la radioactivité au cours du temps, ce qui, là encore, améliore la sensibilité de détection.

Dans les conditions décrites précédemment, la limite de détection est de : Av=50.10~3Bq.m~3 en 137Cs dans des spectres élémentaires de durée 1 heure et
Av=5.10-4Bq.m-3 en 137Cs dans le spectre somme pour une période de 24 heures.

Ces valeurs sont comparables à celles des meilleurs appareils connus, donnant une information globale. Le très grand avantage de la spectrométrie y ne se paye donc pas en perte de sensibilité, puisque A,=50Bq.m-3 en 133Xe dans des spectres élémentaires de 1 heure, ce qui représente au moins dix fois mieux que les appareils existants en gaz. De plus : A,=1OBq.m- en 133Xe dans le spectre somme pour une période de 24 heures.

Le traitement des spectres y obtenus à l'aide du détecteur 8 va maintenant être présenté de manière plus détaillée, en faisant les hypothèses suivantes
- Le filtre est changé tous les jours, par exemple à 24 heures.

- Le débit d'aspiration Q est supposé constant au cours du temps.

- Les spectres "élémentaires" ont tous la même durée d'acquisition T (par exemple : T=lh).

- La durée qui sépare le lancement du spectre i+1 de la fin du spectre i est considérée comme nulle.

L'activité volumique des différents radioéléments est considérée comme constante au cours du temps pendant la durée d'un spectre élémentaire.

Cette activité peut bien évidemment varier d'un spectre à l'autre.

Le calcul de l'activité de chaque élément sur le filtre est réalisé en considérant successivement les premiers de chaîne, puis les deuxièmes de chaîne, et de la chaîne de filiation conduisant à l'élément considéré.

1. Si le radioélément considéré est le premier, sur le filtre 2, d'une chaîne de filiation, on a
dnfi = NVlQdt - Blnfldt avec - flf1 : nombre d'atomes du radioélément considéré,
présents sur le filtre à l'instant t - NV1 : nombre d'atomes du radioélément considéré,
présents par unité de volume à l'instant t - #1 : constante radioactive du radioélément considéré.

On en déduit

avec - : activité du radioélément considéré sur le
filtre à l'instant t, tE[0,T]) - AV1 : activité volumique du radioélément considéré; - afo : activité du radioélément considéré sur le
filtre à t=O (début d'acquisition du spectre), ce qui
est équivalent à l'activité du radioélément considéré
sur le filtre, à la fin d'acquisition du spectre
précédent (af10=0 pour le premier spectre effectué
après le changement de filtre à O heure) .

2. Si le radioélément considéré est le deuxième d'une chaîne de filiation sur le filtre, on a
dnf2 = Nv2Qdt + p2#1nf1dt - #2nf2dt avec p2 : rapport de branchement père-fils.

Les phénomènes d'apparition du radioélément sur le filtre, d'aspiration d'air contenant le radioélément et de décroissance du père du radioélément étant totalement indépendants, on peut découpler l'équation différentielle ; d'où
dn'2 = NV2Qdt - #2n'f2 dt
et dn"f2 = p2#1nf1dt - #2n"f2 dt
La part "piégeage" a alors la même allure que pour un premier de chaîne

La part "décroissance" donne

avec

d' où

3. En généralisant les formules précédentes, on peut montrer que, pour un nième de chaîne

4. Un même radioélément pouvant être obtenu par plusieurs filiations, on a, d'une manière générale (équation (1))

<tb> <SEP> n <SEP> n <SEP> r1.
<tb> afn <SEP> = <SEP> Fnn <SEP> E <SEP> 7w <SEP> (piRi) <SEP> E <SEP> i <SEP> 1
<tb> <SEP> toutes <SEP> i=2 <SEP> = <SEP> n
<tb> <SEP> les <SEP> 7t <SEP> (Xj <SEP> 1- <SEP> Xi)
<tb> <SEP> les
<tb> <SEP> filiations <SEP> jxi
<tb>
On va maintenant présenter le calcul du nombre de coups dans le pic d'absorption totale.

Le comptage avec la chaîne de spectrométrie y étant simultané avec le piégeage sur le filtre, on a
dNpicn = afndtaI@#(E) avec - dta= temps actif de comptage (correction de temps
mort effectuée, le temps mort étant supposé constant
pendant toute l'acquisition du spectre) - r= intensité de la raie y d'énergie E - #(E) = efficacité de détection de l'énergie E de la
chaîne de spectrométrie.

Or dta = Ta/T du où Ta : temps actif, d'où

et donc (équation (2))

<tb> NpiCn <SEP> = <SEP> 8(E)rTa <SEP> a <SEP> iFn <SEP> + <SEP> n <SEP> (pihi). <SEP> n
<tb> <SEP> 7t <SEP> (p1X1) <SEP> . <SEP> IFj1
<tb> <SEP> toutes <SEP> 1=2 <SEP> i=l(XjXj)
<tb> <SEP> les
<tb> <SEP> filiations
<tb> avec

En fin d'analyse, on a une activité fictive

<tb> Afictif <SEP> =-Npic
<tb> <SEP> S(E)FTa
<tb>
L'activité volumique cherchée est donc donnée par

<tb> <SEP> n <SEP> T
<tb> <SEP> n <SEP> 1-e <SEP> n
<tb> Av <SEP> = <SEP> Afictif <SEP> - <SEP> Tt <SEP> (p1X1) <SEP> . <SEP> l; <SEP> - <SEP> A <SEP> T
<tb> <SEP> 1=2 <SEP> 1=1 <SEP> Ln <SEP> d0 <SEP> XnT
<tb> <SEP> toutes <SEP> j=1
<tb> <SEP> les <SEP> ji
<tb> <SEP> filiations
<tb>

Cette formule montre qu'on peut corriger l'activité fictive - en calculant l'activité sur le filtre à la fin de
chaque spectre, cette activité devenant l'activité
initiale sur le filtre pour le spectre suivant, - en calculant la contribution due à toutes les
filiations menant au radioélément de rang n. Or, on
ne peut calculer la contribution du père de rang n-l
que si l'on connaît son activité volumique Av l'
elle-même nécessitant une correction tenant compte de
toutes les filiations menant au radioélément n-1. Et
ainsi de suite...

Autrement dit, l'algorithme de traitement est récursif jusqu'à trouver le radioélément premier de chaîne sur le filtre. Alors, on peut calculer Au1 , et donc toutes les contributions dues à ce premier de chaîne sur tous ses descendants.

L'algorithme de traitement va être expliqué en liaison avec la figure 2 qui représente un arbre de recherche et de calcul des filiations d'un élément Rn, situé en position 1 dans l'arbre. Cet élément possède des prédécesseurs, ou des espèces supérieures, d'ordre 1 (père Rani, en position 2), d'ordre 2 (grands-pères
Rn2 et R'n2, en positions 3 et 4), d'ordre 3 (arrièregrand-père Rn3 en position 5) . L'élément "grand-père" en position 3 ne possède pas de père.

La procédure récursive commence en 1, au niveau
I, niveau de l'élément Rn lui-même.

La procédure recherche le premier père de Rn présent sur le filtre. Elle trouve Rnl. La procédure s'appelle elle-même (récursivité).

On entre dans la procédure récursive en position 2, en passant comme paramètre Rnl. On se trouve alors au niveau de récursivité II.

La procédure recherche le premier père de REn1 présent sur le filtre. Elle trouve REn2. La procédure s'appelle elle-même (récursivité).

On entre dans la procédure récursive en position 3, en passant comme paramètre Rn-2. On se trouve alors au niveau de récursivité III.

La procédure recherche les pères de REn2 présents sur le filtre. Il n'y en a pas. La procédure ne s appelle donc pas de nouveau, mais calcule l'activité volumique et l'activité finale sur le filtre de Rn-2, et la contribution de Rn-2 dans l'activité fictive de Rn-1 et Rn. La sortie de la procédure est normale.

On retourne donc ensuite en position 2, (niveau de récursivité II), avec comme paramètre Rn-l.

La procédure recherche le deuxième père de R présent sur le filtre. Elle trouve R'n-2. La procédure s'appelle elle-même (récursivité).

On entre dans la procédure récursive en position 4, en passant comme paramètre R'n-2. On se trouve alors au niveau de récursivité III.

La procédure recherche le premier père de R'n-2 présent sur le filtre. Elle trouve Rn-2. La procédure s'appelle elle-même (récursivité).

On entre dans la procédure récursive en position 5, en passant comme paramètre Rn-3. On se trouve alors au niveau de récursivité IV.

La procédure recherche les pères de Rn-3, présents sur le filtre. Il n'y en a pas. La procédure ne s appelle donc pas de nouveau, mais calcule l'activité volumique et l'activité finale sur le filtre de Rn-3, et la contribution de Rn-3 dans l'activité fictive de R'n2, Rn-1 et Rn. La sortie de la procédure est normale. On retourne donc en position 1 (niveau de récursivité I), avec Rn comme paramètre.

La procédure recherche le deuxième père de Rn présent sur le filtre. Il n'y en a pas. La procédure ne s'appelle donc pas de nouveau, mais calcule l'activité volumique et l'activité finale sur le filtre de Rn. La sortie de la procédure est normale.

Le Rn du spectre marque la fin de la procédure récursive. Bien sûr la même chose se reproduit pour chacun des radioéléments du spectre.

Pour avoir à la fois une bonne sensibilité et un temps de réponse acceptable, la durée d'acquisition normale d'un spectre est d'environ T=l heure.

Si l'activité volumique est importante (cas d'un accident), la durée d'acquisition peut passer automatiquement à, par exemple, 10 minutes pour suivre la dynamique du rejet. Le passage automatique peut être réalisé soit à l'aide d'un détecteur classique additionnel, fournissant une valeur globale de la radioactivité, soit en fonction d'une valeur de l'activité volumique globale ou d'au moins un radioélément précédemment mesuré. On compare alors la valeur du paramètre retenu à une valeur seuil. Par contre, en particulier, en temps normal, l'activité artificielle étant extrêmement faible, il est intéressant d'augmenter la sensibilité en augmentant, de façon fictive, la durée d'acquisition ; pour cela, il suffit de sommer le spectre n qui vient d'être acquis aux '(n-1) précédents.

La sommation se faisant canal par canal, tout se passe comme si on avait un nouveau spectre de durée d'acquisition nT, et donc une limite de détection abaissée de 7n. Ceci doit permettre de faire sortir, dès que possible, une éventuelle contamination atmosphérique, trop faible pour être détectée en 1 heure de comptage. Pour éviter tout conflit entre les résultats du dernier spectre et du dernier spectre somme, on peut utiliser l'algorithme suivant - si l'activité volumique vue par le spectre (réalisé
en T) est différente de zéro, c'est celle-ci qui est
choisie quelle que soit l'activité volumique vue par
le spectre somme, - si l'activité volumique vue par le spectre (réalisé
en T) est égale à zéro, et celle vue par le spectre
somme est supérieure à zéro, on ne peut pas conclure
directement ; en effet, cette activité volumique w0
du spectre somme peut être due à
* une activité volumique > 0 dans l'un (ou plusieurs)
des spectres précédents (le spectre somme garde la
"mémoire" des événements passés)
* une activité volumique constante trop faible pour
sortir dans les spectres mais qui sort dans le
spectre somme (cas le plus intéressant),
* une combinaison des cas précédents.

On calcule, pour chaque radioélément du spectre somme

<tb> <SEP> n
<tb> Npic50 <SEP> = <SEP> Afictifsomme <SEP> i <SEP> - <SEP> Ta <SEP> i
<tb> <SEP> i <SEP> = <SEP> 1
<tb> <SEP> n
<tb> <SEP> Picsommenet <SEP> NpiCsom: <SEP> i <SEP> Z <SEP> Npic1
<tb> <SEP> n
<tb> <SEP> N. <SEP> 1 <SEP> = <SEP> Ai <SEP> AfictifiTai
<tb> <SEP> Afictif,,mm,,et <SEP> i=l
<tb> <SEP> n <SEP> - <SEP> A <SEP> i=l
<tb> <SEP> n <SEP> n <SEP> somme
<tb> <SEP> iTa.
<tb> <SEP> ommenet <SEP> n <SEP> Tai <SEP> Z <SEP> T
<tb> <SEP> i <SEP> = <SEP> 1 <SEP> a1
<tb>
Ensuite est appliqué au spectre somme, ainsi corrigé, le même algorithme que pour un spectre réalisé en T, en remplaçant T par nT avec afi0 = 0 pour tout i, puisque, par définition, le spectre somme commence a t=0, date de changement de filtre.

Cet algorithme permet de traiter le spectre somme, épuré des éventuelles bouffées de contamination détectées par les spectres réalisés en T (par exemple
T=1 heure), pour déceler et calculer une activité volumique "de fond" constante et de faible amplitude.

L'algorithme donne des résultats erronés dans les cas suivants - présence, dans la filiation, d'un émetteur a ou Q pur
déposé sur le filtre et ayant un descendant y. En
effet, par définition, il ne sera pas détecté par le
détecteur 8, et son descendant direct (fils) sera
considéré, à tort, comme premier de chaîne. Les
corrections d'activité dues à la décroissance de ce
père a ou Q pur ne seront donc pas faites, ce qui
conduira à un calcul d'activité volumique du fils
surestimée. Il n'y a pas de correction à ce cas de
figure. Mais, et c'est un avantage du procédé selon
l'invention, ceci ne pose pas de problème, puisque
l'erreur est commise dans le sens de la sécurité.

- fils non détecté au spectre i, mais détecté au
spectre i+1, en présence du père. En effet, le calcul
d'activité volumique du fils au spectre i+1 est o
effectué avec a = 0, puisqu'il n'a pas été détecté
sur le spectre précédent. Or la présence du père
démontre qu'il y a bien une activité af0 # 0.

Là encore, cette absence de correction conduit à une activité volumique du fils surestimée, ce qui va encore dans le sens de la sécurité. Ce cas peut être évité en calculant, à chaque spectre, l'activité finale sur le filtre pour tous les descendants de tous les radioéléments présents. Mais ceci est coûteux en place mémoire et en temps de calcul, pour une correction de faible amplitude.

L'algorithme de traitement des spectres et les calculs d'activité exposés ci-dessus peuvent se présenter sous la forme d'un programme informatique, résidant sur un support susceptible d'être lu par un ordinateur et comportant des instructions pour amener l'ordinateur à réaliser les étapes de traitement et de calcul ci-dessus.

Plus généralement, on peut utiliser un système informatique, qui peut être le micro-ordinateur 20
(ordinateur de type PC), ou une station de travail ou une unité centrale. Ce système informatique stocke et exécute des instructions utilisées pour réaliser les étapes de traitement et/ou de calcul ci-dessus. Comme illustré sur la figure 4, le système informatique 22 comprend par exemple une mémoire 26 couplée à un bus 24, ainsi qu'un processeur programmable 28, ce dernier pouvant être un microprocesseur ou un processeur d'unité centrale. La mémoire 26 peut être, par exemple, un disque dur ou une mémoire morte (ROM), ou une mémoire DRAM ou RAM ou un élément de stockage magnétique. Des instructions correspondant à l'algorithme de traitement et de calcul exposé cidessus peuvent être stockées dans une zone de la mémoire 26. Les données à traiter (provenant des spectres acquis) peuvent être stockées dans une mémoire 30 de donnée

Aux hypothèses précédentes est ajoutée l'hypothèse du débit constant au cours du temps. Ceci implique que le colmatage du filtre est suffisamment faible pour que la perte de charge induite soit négligeable devant celle due au filtre vierge.

On a :dnf=NvQdt-#nfdt (3) d'où

avec - af = activité du radioélément considéré sur le filtre
à l'instant t (ler de chaîne), - Av activité volumique du radioélément considéré
(constante Vts[o,T]) - af0 = activité du radioélément considéré a t=0 (début
d'acquisition du spectre) = activité du radioélément
considéré a t=T (fin d'acquisition du spectre
précédent).

Dans le pic d'absorption totale, Npic est donné par une expression similaire à l'équation (2) déjà donnée ci-dessus

où #, #, Ta, Q, af0 ont la signification déjà donnée précédemment.

Le terme à optimiser, correspondant à l'apport d'aérosol pendant le comptage du spectre en cours, est donc

et donc, en fonction de la surface du filtre S Npic=KQ(S)x#(E,S).

L'efficacité dans le pic d'absorption totale (p a t) peut s'exprimer comme
s (E, S) = Kd(E)x#totale(E, S),
pat avec - Kd(E) = caractéristique de la diode obtenue par étalonnage

<tb> <SEP> E0p <SEP> a <SEP> t(E)
<tb> Kd(E) <SEP> (E)
<tb>
* p a t(E) = mesurée avec une source étalon de
géométrie bien connue,
* totale = calculée dans cette même géométrie par
la méthode de Monte-Carlo.

- #totale0(E, S) = efficacité totale calculée dans la
géométrie du filtre de surface S à la distance d du
capot de la diode par la méthode de Monte-Carlo.

Pour des filtres de diamètre variant entre quelques centimètres et quelques dizaines de centimètres, il n'y a pas d'expression analytique o simple. totale(EtS) peut donc être déterminé en le calculant, par la méthode de Monte-Carlo, pour des filtres centrés sur la diode et pour des diamètres d variant de 2 à 40 cm. Les résultats sont donnés dans le tableau I ci-dessous.

TABLEAU I

d <SEP> 2 <SEP> 4 <SEP> 6 <SEP> 8 <SEP> 10 <SEP> 12 <SEP> 14 <SEP> 20 <SEP> 40
<tb> #(60keV) <SEP> 5,40.10-2 <SEP> 5,05.10-2 <SEP> 4,26.10-2 <SEP> 3,18.10-2 <SEP> 2,29.10-2 <SEP> 1,74.10-2 <SEP> 1,41.10-2 <SEP> 9,25.10-3 <SEP> 3,99.10-3
<tb> #(600keV) <SEP> 5,22-10-2 <SEP> 4,88.10-2 <SEP> 4,31.10-3 <SEP> 3,67.10-2 <SEP> 3,10.10-2 <SEP> 2,62.10-2 <SEP> 2,27.10-2 <SEP> 1,54.10-2 <SEP> 6,25.10-3
<tb> #(2000keV) <SEP> 1,97.10-2 <SEP> 1,85.10-2 <SEP> 1,65.10-2 <SEP> 1,43.10-2 <SEP> 1,23.10-2 <SEP> 1,05.10-2 <SEP> 9,15.10-3 <SEP> 6,26.10-3 <SEP> 2,55.10-3
<tb>
La figure 3 représente un montage électrique analogue au montage aéraulique écoulement 4-filtre 2turbine 18.

Or, aux bornes du générateur, (turbine 18) #P=#P0-rtQ avec - #P = dépression aux bornes de la turbine (=AP0 pour
un débit nul), - rt = résistance aéraulique de la turbine, et aux bornes des "résistances" : AP=(rtp+Rf)Q,

avec - rtp = "résistance" aéraulique de la tête de
prélèvement, - Rf = "résistance" du filtre, constante au cours du
temps puisque Q=f(t)=Cte, or : Rf = k/S (en effet, si l'on double la surface du filtre, la résistance est divisée par deux)

Si l'on met un filtre "infini" (ce qui est équivalent à pas de filtre sur la tête de prélèvement), on a alors un débit maximum Qmax :

et si l'on met un petit filtre, on a alors un débit minimum Qmin

d'où :

Une expérience en vraie grandeur, sur plusieurs jours, a permis d'obtenir les valeurs suivantes - Qmax=140 m3.h-1 conforme aux données du constructeur, - Qmin=57,2 m3.h-1 pour Smin=28,27 cm2 soit #=6cm, d'où les courbes I, II, III en pointillés de la figure 4 donnant le nombre de coups (en unité arbitraire) dans le pic d'absorption totale en fonction du diamètre du filtre, respectivement à E=60keV, E=600keV et
E=6000keV.

On constate un optimum pour : #-9cm, soit
S=64cm2.

Le calcul de N va maintenant être présenté dans le cas d'un débit variable au cours du temps.

Si le débit de prélèvement d'air varie au cours du temps (cas réel), on ne peut pas intégrer directement l'équation différentielle (3). Il faut d'abord trouver l'expression
Q=f(t)
On a vu précédemment que

Or Q décroît avec t, car Rf croît avec T, à cause de l'empoussièrement du filtre.

Rf = Rf0 + ae (4) avec - Rk = "résistance" aéraulique du filtre vierge, - ae : "résistance" aéraulique due à l'épaisseur e de
poussière déposée sur le filtre.

L'expression (4), loi linéaire, est choisie a priori. Une expérience de confirmation a été faite en superposant au filtre de très faibles épaisseurs de papier poreux dans une gamme de perte de charge, conforme à la réalité.

On constate bien, aux incertitudes de mesure près, que
Rf-Rk =ae
On a donc

D'autre part, on a vu que :
Rf = k/S, donc Rf0 = k0/S d'où &alpha; = &alpha;0/S.

On a donc :

d'autre part, à un instant t:
dv=Qdt, d'où dm=TQdt, et en supposant la poussière répartie de façon homogène sur le filtre de surface S
dm=pSde=TQdt, avec - dm = variation de masse de poussière sur le filtre
pendant le temps dt, - p= masse volumique de la poussière, - T empoussièrement de l'air prélevé d'où :

et

en supposant e=O à t=O (début de prélèvement d'air).

Donc

d'où :

soit :
Q=Q0(1+at)-1/2 avec : - Q0 = débit initial,

avec r = rt +
Les courbes débit = f(t) et #P=f(t) montrent l'évolution réelle au cours du temps pour 3 tailles de filtre - # = 10 cm les 30 premières heures, - Q = 8 cm les 34 heures suivantes, - # = 6 cm les 28 dernières heures.

On constate sur la figure 5 que les courbes expérimentales (courbe I) et théoriques (courbe II) se suivent remarquablement, confirmant les hypothèses faites.

Si le radioélément est de période suffisamment longue pour négliger la décroissance radioactive sur le filtre, on a alors
dnf=NvQ0(1+at)-1/2dt, d'où :

Le terme à optimiser, correspondant à l'apport d'aérosol pendant le comptage du spectre en cours, est donc

Soit, en fonction de S

Sur la figure a, les courbes I', II', III' en trait plein (respectivement pour E=60keV, E=600keV et
E=6000keV) donnant NpiC=f(S), montrent un optimum pour =lOcm, soit S=78,54 cm2.

L'optimum est déplacé vers les # plus grands le colmatage est d'autant plus sensible que le filtre est petit, et donc s'empoussière vite. Le terme correctif de variation du débit est négligeable dès que + > 14cm et reste faible jusque ##6cm.

Si le radioélément n'est pas de période longue, on supposera, cette fois, que le débit Q=Q0(1+at)-1/2 peut être approché par la formule

Ceci est valable si l'empoussièrement est faible et donc, on vient de le voir, si # > 6cm au moins.

On a alors

d'où :

Donc le terme à optimiser, correspondant à l'apport d'aérosol pendant le comptage du spectre, est

On constate sur la figure 6 sur laquelle
Npic=f(d) (Npic en unités arbitraires et d en cm) pour différents T (pour E=600keV ; courbe I : T=0,01h courbe II : T=lh ; courbe III : T=100h), que les courbes sont très proches et que l'optimum correspond bien, même pour des périodes courtes de quelques minutes, à + > lOcm.

L'étude précédente a été conduite pour un taux d'empoussièrement d'environ 10-2mg.m-3, constant pendant toute l'étude.

L'optimum va bien sûr dépendre de ce taux d'empoussièrement. Il est de ##9 cm si l'empoussièrement est négligeable, puisqu'on retrouve alors un débit constant au cours du temps. Par contre, si l'empoussièrement est plus important, on augmente la taille du filtre pour que la perte de charge reste acceptable.

Les courbes de la figure 7 montrent pour
Ey=600keV l'évolution de cet optimum en fonction de l'empoussièrement : les courbes I, II, III, IV correspondent respectivement à un empoussièrement égal à 0,1, 10 et 100. La valeur 1 de ce paramètre d'empoussièrement est représentatif de l'empoussièrement moyen du site sur lequel la mesure a été faite.

Par conséquent, une taille optimale du filtre semble obtenue pour un diamètre sensiblement compris entre 8cm et 12cm, ou entre 9cm et 10cm. Pour d'autres géométries de détecteur (distance détecteur filtre comprise entre quelques dixièmes de mm et quelques cm, par exemple entre 0,2mm et 10cm), le diamètre optimum du filtre sera compris, approximativement, entre 5cm et 20 cm ou entre 5 cm et 40cm.

On notera pour finir que les références 3 et 9 désignent, sur la figure 1, des parois séparant le détecteur 8 du flux d'air circulant soit dans le réservoir 12 soit dans la conduite 4. La paroi 3 est, par exemple, en aluminium ou en plastique rigide. La paroi 9 est, par exemple, en aluminium ou en inox. Ces parois sont transparentes aux rayonnements à détecter.

Elles permettent un meilleur fonctionnement du dispositif de détection en évitant que des filets d'air ne viennent au contact du détecteur et perturbent les spectres obtenus, par exemple par des vibrations.

Claims (35)

REVEND I CAT I ONS

1. Dispositif de spectrométrie y, comportant - des moyens pour recevoir un filtre, - des premiers moyens de détection permettant de

fournir un signal représentatif d'au moins un

radioélément déposé sur un filtre installé sur, ou

dans, les moyens pour recevoir le filtre, - un réservoir pour recevoir une atmosphère à

contrôler, - des seconds moyens de détection permettant de

délivrer un signal représentatif de la radioactivité

d'une atmosphère à contrôler introduite dans le

réservoir.

2. Dispositif selon la revendication l, les premier et second moyens de détection étant confondus.

3. Dispositif selon l'une des revendication 1 ou 2, les premiers et/ou les seconds moyens de détection comportant un détecteur au germanium ou à l'iodure de sodium.

4. Dispositif selon l'une des revendications 1 à 3, comportant en outre des moyens pour réaliser un spectre représentatif d'au moins un radioélément présent sur un filtre disposé sur, ou dans, les moyens pour recevoir le filtre, et de la radioactivité y de l'atmosphère du réservoir.

5. Dispositif selon la revendication 4, comportant en outre des moyens pour déterminer l'activité volumique d'aérosols déposés sur le filtre.

6. Dispositif selon la revendication 5, comportant en outre des moyens pour déterminer la radioactivité y des gaz contenus dans le réservoir.

7. Dispositif selon l'une des revendications précédentes, comportant en outre des moyens pour calculer, pour chaque radioélément, la contribution à son activité d'au moins l'espèce supérieure de n ordres

(n > l) audit radioélément dans une chaîne de filiation menant au moins jusqu'audit radioélément.

8. Dispositif selon l'une des revendications 4 à 6, comportant en outre comporter des moyens pour réaliser une pluralité de spectres de durée T et des moyens pour déterminer si la durée T, ou temps d'accumulation, des spectres est trop large, ou pas.

9. Dispositif selon l'une des revendications 4 à 6 ou 8, comportant des moyens pour réaliser une pluralité de k (k > 2) spectres d'une durée T et pour réaliser la sommation d'un spectre d'ordre k aux k-l spectres précédents.

10. Dispositif selon la revendication 9, comportant en outre des moyens pour - calculer l'activité volumique d'un élément, d'une

part à partir du spectre d'ordre k, et d'autre part à

partir de la somme des k-l spectres précédents, - et pour comparer les activités volumiques ainsi

obtenues.

11. Dispositif selon les revendication 9 ou 10, comportant en outre des moyens pour éliminer du spectre somme toute contribution d'au moins un pic du spectre d'ordre k.

12. Dispositif selon la revendication 11, comportant en outre des moyens pour calculer, à partir du spectre somme traité, l'activité volumique d'au moins un radioélément.

13. Dispositif selon l'une des revendications 1 à 12, les moyens pour recevoir un filtre étant prévus pour un filtre de diamètre compris entre 5cm et 20cm.

14. Dispositif selon l'une des revendications 1 à 12, les moyens pour recevoir un filtre étant prévus pour un filtre de diamètre compris entre 8cm et 12cm.

15. Dispositif selon l'une des revendications 1 à 12, les moyens pour recevoir un filtre étant prévus pour un filtre de diamètre compris entre 9cm et 10cm.

16. Procédé de spectrométrie y d'une atmosphère dans lequel on détermine d'une part l'activité volumique des aérosols radioactifs de l'atmosphère qui se déposent sur un filtre, qu'une partie de l'atmosphère traverse, et d'autre part l'activité volumique d'une autre partie de l'atmosphère introduite dans un réservoir.

17. Procédé selon la revendication 16, un même détecteur de rayonnement y fournissant un signal représentatif, d'une part des aérosols déposés sur le filtre et, d'autre part, de la radioactivité y de l'atmosphère introduite dans le réservoir.

18. Procédé selon l'une des revendications 16 ou 17, dans lequel on réalise au moins un spectre représentatif, d'une part, d'au moins un radioélément présent sur le filtre et, d'autre part, de la radioactivité de l'atmosphère du réservoir.

19. Procédé de spectrométrie y mettant en oeuvre un dispositif selon l'une des revendications 1 à 3 et comportant les étapes suivantes - positionner un filtre sur les moyens pour recevoir un

filtre, - envoyer une atmosphère à contrôler sur le filtre et

dans le réservoir, - réaliser au moins un spectre représentatif d'une part

d'au moins un radioélément présent sur le filtre et,

d'autre part, de la radioactivité de l'atmosphère du

réservoir.

20. Procédé selon la revendication 19, comportant en outre une détermination de l'activité volumique d'aérosols déposés sur le filtre.

21. Procédé selon la revendication 19 ou 20, comportant en outre une détermination de la radioactivité du gaz contenu dans le réservoir.

22. Procédé selon l'une des revendications 16 à 18 ou selon la revendication 20, comportant les étapes suivantes - calculer l'activité sur le filtre à la fin du

spectre, pour chaque radioélément, - calculer, pour chaque radioélément, la contribution à

son activité d'au moins l'espèce de rang

immédiatement supérieure dans une chaîne de filiation

menant au moins jusqu'audit radioélément.

23. Procédé selon la revendication 22, comportant en outre la détermination de la contribution à l'activité du radioélément d'au moins l'espèce supérieure de deux ordres audit radioélément dans une chaîne de filiation menant au moins jusqu'audit radioélément.

24. Procédé selon la revendication 22, comportant en outre la détermination de la contribution à l'activité du radioélément d'au moins l'espèce supérieure de n ordre (n > 2) audit radioélément dans une chaîne de filiation menant au moins jusqu'audit radioélément.

25. Procédé selon l'une des revendications 16 à 24, dans lequel on réalise une pluralité de spectres d'une durée T et dans lequel on détermine si la durée

T, ou temps d'accumulation des spectres, est trop longue ou pas, cette durée T étant réduite à T' < T si le

T est jugé trop longue.

26. Procédé selon la revendication 25, dans lequel on détermine si la durée T est trop longue, ou pas, en fonction d'un signal provenant d'un détecteur sensible à la radioactivité.

27. Procédé selon la revendication 25, dans lequel on détermine si la durée T est trop longue, ou pas, en fonction d'une valeur de l'activité volumique globale ou d'au moins un radioélément.

28. Procédé selon l'une des revendications 16 à 27, dans lequel on réalise une pluralité de k spectres d'une durée T, et dans lequel on réalise la sommation d'un spectre, dit d'ordre k, à k-l spectres réalisés précédemment.

29. Procédé selon la revendication 28, dans lequel - on calcule l'activité volumique d'un élément d'une

part à partir du spectre d'ordre k et d'autre part à

partir de la somme des k-l spectres précédents, - on compare les activités volumiques ainsi calculées.

30. Procédé selon la revendication 28 ou 29, comportant en outre une étape de traitement du spectre somme pour en éliminer toute contribution d'au moins un pic du spectre d'ordre k.

31. Procédé selon la revendication 27, comportant en outre - la détermination de l'activité volumique d'au moins

un radioélément à partir du spectre résultant de la

somme des k premiers spectres, - la détermination de l'activité volumique de ce même

radioélément à partir du spectre d'ordre k, - on soustrait les deux activités volumiques ainsi

déterminées.

32. Procédé selon la revendication 30 ou 31, comportant en outre une étape de détermination, à partir du spectre somme traité, de l'activité volumique d'au moins un radioélément.

33. Procédé selon l'une des revendications 16 à 32, le filtre ayant un diamètre compris entre 5cm et 40cm.

34. Procédé selon l'une des revendications 16 à 32, le filtre ayant un diamètre compris entre 8cm et 12cm.

35. Procédé selon l'une des revendications 16 à 32, le filtre ayant un diamètre compris entre 9cm et 10cm.