FR2663467A1 - CELL OF WHICH THE ANODE IS AN ALKALINE OR ALKALINE-EARTH METAL AND OF WHICH THE POSITIVE ACTIVE MATERIAL IS LIQUID. - Google Patents

CELL OF WHICH THE ANODE IS AN ALKALINE OR ALKALINE-EARTH METAL AND OF WHICH THE POSITIVE ACTIVE MATERIAL IS LIQUID. Download PDF

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Planchat Jean-Pierre
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Abstract

A triggerable cell with a non-aqueous electrolyte for delivering high current densities in a wide range of temperatures, wherein the anode is lithium-based and the positive active material is SO2Cl2 based, and which contains an SO2Cl2 reduction catalyst. Said electrolyte is an SO2-NaAlCl4 complex wherein the proportion of SO2 is of between 2.8 and 3.2 moles per mole of NaAlCl4, and said positive active material is included in a proportion of between 2 and 6 moles per litre.

Description

Pile dont l'anode est un métal alcalin ou alcalinoterreux et dont la matière active positive est liquide
La présente invention concerne une pile dont l'anode est un métal alcalin ou alcalinoterreux et dont la matière active positive est liquide, notamment à base de S02C12. Battery whose anode is an alkali or alkaline earth metal and whose positive active material is liquid
The present invention relates to a battery whose anode is an alkali or alkaline earth metal and whose positive active material is liquid, in particular based on SO2Cl2.

Une pile de ce genre peut, par exemple, présenter la structure décrite dans le brevet français FR-A-2 539 917 du 21 janvier 1983 ou le brevet français FR-A-2 608 321 du 12 décembre 1986. A battery of this kind can, for example, have the structure described in French patent FR-A-2,539,917 of January 21, 1983 or French patent FR-A-2,608,321 of December 12, 1986.

Elle comporte alors dans un boîtier un empilage d'éléments plats constitués par des séparateurs et des électrodes munies d'une plaque métallique collectrice ; ces électrodes présentent au moins deux ouvertures par lesquelles elles sont enfilées respectivement sur au moins deux axes métalliques parallèles entre eux avec des entretoises métalliques maintenant entre les plaques l'intervalle souhaité et réalisant la liaison électrique.It then comprises in a housing a stack of flat elements constituted by separators and electrodes provided with a metal collecting plate; these electrodes have at least two openings through which they are threaded respectively on at least two metal axes parallel to each other with metal spacers maintaining the desired interval between the plates and making the electrical connection.

L'électrode positive comprend un support poreux pouvant être à base de noir d'acétylène et de PTFE, et la matière active proprement dite peut être choisie parmi S02C12, SOCl2, S2C12, SCl2, POC13, VOC13, VOBr2,
SeOCl2, CrO2Cl2 et leurs mélanges.The positive electrode comprises a porous support which can be based on acetylene black and PTFE, and the active material itself can be chosen from S02C12, SOCl2, S2C12, SCl2, POC13, VOC13, VOBr2,
SeOCl2, CrO2Cl2 and their mixtures.

La matière active négative est composée d'un métal alcalin, tel que le lithium, ou alcalinoterreux, ou de leurs alliages. The negative active material is composed of an alkali metal, such as lithium, or an alkaline earth metal, or their alloys.

Le matériau cathodique sert aussi de solvant pour l'électrolyte dont le soluté est un sel de formule M(M'C14)n OÙ
M = Li, Na, K (n = 1)
M = Mg, Ca (n = 2)
M' = B, Al, Ga, Sr, In.The cathode material also serves as a solvent for the electrolyte, the solute of which is a salt of formula M (M'C14) n OÙ
M = Li, Na, K (n = 1)
M = Mg, Ca (n = 2)
M '= B, Al, Ga, Sr, In.

On obtient avec une pile connue de l'art antérieur, dont l'électrolyte à base de S02C12 contient trois moles par litre de
LiAlCl4, une tension de 3,2 volts avec une densité de courant de 30mA/cm2 à la température ambiante.A cell known from the prior art is obtained, the S02C12 electrolyte of which contains three moles per liter of
LiAlCl4, a voltage of 3.2 volts with a current density of 30mA / cm2 at room temperature.

Si on souhaite décharger une telle pile dans les mêmes conditions de température avec une densité de courant de l'ordre de 120 mA/cm2, la tension n'est plus que de 1 volt ; elle baisse encore si la température décroît.If it is desired to discharge such a battery under the same temperature conditions with a current density of the order of 120 mA / cm2, the voltage is no more than 1 volt; it drops further if the temperature drops.

La présente invention a pour but d'améliorer les performances d'une pile de ce genre pour des densités de courant de décharge très importantes, et cela dans un domaine de température compris entre -300C et +700C. The present invention aims to improve the performance of a battery of this kind for very high discharge current densities, and this in a temperature range between -300C and + 700C.

La présente invention a pour objet une pile dont l'anode est un métal alcalin ou alcalinoterreux et dont la matière active positive est un liquide choisi parmi S02C12, SOCl2, S2C12, SC12, P0C13, V0C13, VOBr2, Sec12, Cr02C12 et leurs mélanges, cette matière active servant de solvant de l'électrolyte dont le soluté est formé d'au moins un sel ayant pour formule M (M'Cl ) où
4n
M = Li, Na, K (avec n = 1)
M = Mg, Ca (avec n = 2)
M' = B, Al, Ga, Sr, In, pile caractérisée par le fait que ledit solvant de l'électrolyte comprend en outre S02, qui n'a aucune fonction de dépolarisant, dans une proportion comprise entre 2 et 20 moles par mole dudit sel.The present invention relates to a battery whose anode is an alkali or alkaline earth metal and whose positive active material is a liquid chosen from S02C12, SOCl2, S2C12, SC12, P0C13, V0C13, VOBr2, Sec12, Cr02C12 and their mixtures, this active ingredient serving as solvent for the electrolyte, the solute of which is formed of at least one salt having the formula M (M'Cl) where
4n
M = Li, Na, K (with n = 1)
M = Mg, Ca (with n = 2)
M '= B, Al, Ga, Sr, In, cell characterized in that the said electrolyte solvent further comprises S02, which has no depolarizing function, in a proportion of between 2 and 20 moles per mole of said salt.

De préférence, ladite proportion de S02 est comprise entre 2,8 et 3,2 moles par mole dudit sel. Preferably, said proportion of SO 2 is between 2.8 and 3.2 moles per mole of said salt.

Selon un mode de réalisation, ladite matière active positive se trouve dans une proportion comprise entre 2 à 8 moles par litre, et de préférence dans une proportion de l'ordre de 4 moles par litre. According to one embodiment, said positive active material is found in a proportion of between 2 to 8 moles per liter, and preferably in a proportion of the order of 4 moles per liter.

Selon un perfectionnement, ledit électrolyte contient en outre du brome qui a une fonction de catalyseur, et non de dépolarisant, dans une proportion comprise entre 0,1 à 1 mole/litre, selon la proportion de matière active positive. According to an improvement, said electrolyte further contains bromine which has a catalyst function, and not depolarizing, in a proportion of between 0.1 to 1 mole / liter, depending on the proportion of positive active material.

Une pile selon l'invention est susceptible d'être déchargée sous des densités de courant pouvant atteindre 200 mA/cm2 avec des- tensions supérieures à 2 volts, dans un domaine de température allant de -300C à +70du.  A battery according to the invention is capable of being discharged at current densities of up to 200 mA / cm2 with voltages greater than 2 volts, in a temperature range ranging from -300C to + 70du.

D'autres caractéristiques et avantages de la présente invention apparaîtront au cours de la description suivante de modes de réalisatio# donnés à titre illustratif mais non limitatif. Other characteristics and advantages of the present invention will appear during the following description of embodiments given by way of illustration but not limitation.

Dans le dessin annexé - La figure 1 est une vue très schématique en coupe d'un exemple de pile selon l'invention. In the accompanying drawing - Figure 1 is a very schematic sectional view of an example battery according to the invention.

- La figure 2 montre des courbes de tension de décharge de deux piles selon l'invention en fonction de la densité du courant de décharge.- Figure 2 shows the discharge voltage curves of two batteries according to the invention as a function of the density of the discharge current.

- La figure 3 montre des courbes analogues à celles de la figure 2, pour différentes températures de fonctionnement.- Figure 3 shows curves similar to those of Figure 2, for different operating temperatures.

On voit dans la figure 1 une pile selon l'invention comportant un boîtier métallique 1 fermé par un couvercle 2 portant deux tiges métalliques filetées 3 et 4. La tige 3 est isolée du couvercle par un élément 6, par exemple un joint en verre. Les extrémités des tiges 3 et 4 extérieures au boîtier constituent les bornes de sortie de la pile. On enfile sur les tiges 3 et 4 des électrodes positives 12 et négatives 13 avec des rondelles métalliques intercalaires 5 permettant d'assurer les liaisons électriques entre les électrodes. Des écrous 7 et 8 assurent le serrage de l'ensemble de l'empilage. We see in Figure 1 a battery according to the invention comprising a metal housing 1 closed by a cover 2 carrying two threaded metal rods 3 and 4. The rod 3 is isolated from the cover by an element 6, for example a glass gasket. The ends of the rods 3 and 4 outside the housing constitute the battery output terminals. The positive rods 12 and negative 13 are threaded on the rods 3 and 4 with intermediate metal washers 5 making it possible to provide the electrical connections between the electrodes. Nuts 7 and 8 tighten the entire stack.

Les électrodes positives 12 sont formées d'un mélange de noir d'acétylène et de PTFE empâté sur les deux faces d'une grille de nickel servant de collecteur de courant.The positive electrodes 12 are formed from a mixture of acetylene black and PTFE pasted on both sides of a nickel grid serving as a current collector.

Les électrodes négatives 13 sont constituées de feuilles de lithium incrustées sur des grilles de nickel servant de collecteurs de courant.The negative electrodes 13 consist of lithium sheets embedded on nickel grids serving as current collectors.

Entre les électrodes sont intercalés des séparateurs 14 qui sont des disques en feutre de fibres de verre.Between the electrodes are interposed separators 14 which are felt discs of glass fibers.

On a référencé 15, 16, 17 des cales isolantes.We have referenced 15, 16, 17 insulating shims.

On réalise deux piles A et B selon l'invention comportant chacune deux électrodes négatives et une électrode positive agencées comme dans la figure 1. Two batteries A and B according to the invention are produced, each comprising two negative electrodes and a positive electrode arranged as in FIG. 1.

L'électrolyte de la pile A a la composition suivante NaAlCl4, 2' 2 4M. The electrolyte of cell A has the following composition NaAlCl4, 2 '2 4M.

L'électrolyte de la pile B a la composition suivante NaAlCî4, 3S02, S02C12 4M, Br2 0,25M.  The electrolyte of cell B has the following composition NaAlCl4, 3SO2, SO2Cl2 4M, Br2 0.25M.

Dans les piles selon l'invention, 502 nta aucune fonction de dépolarisant. Il forme un complexe avec le tétrachloroaluminate de sodium. In the batteries according to the invention, 502 has no depolarizing function. It forms a complex with sodium tetrachloroaluminate.

Le brome n'a pas non plus de fonction de dépolarisant et joue le rôle de catalyseur de la réduction de S02C12 sur l'électrode positive.Bromine also has no depolarizing function and acts as a catalyst for the reduction of SO2Cl2 on the positive electrode.

Dans la figure 2 apparaissent les performances des deux piles A ez
B ; on a reporté en abscisses les densités de courant de décharge i (en mA/cm2) et en ordonnées les tensions V (en volts). Figure 2 shows the performance of the two A ez batteries
B; the discharge current densities i (in mA / cm2) are plotted on the abscissa and the voltages V (in volts) on the ordinate.

Les décharges ont été effectuées à 200C ; les courbes A et B correspondent respectivement aux piles A et B.The discharges were carried out at 200C; curves A and B correspond respectively to stacks A and B.

Dans la figure 3 apparaissent les résultats obtenus avec la pile B pour différentes températures de décharge (B1 : 150C ; B2 : 450C
B3 : 700C ; B : -l50C : B : -300C).In figure 3 appear the results obtained with the battery B for different discharge temperatures (B1: 150C; B2: 450C
B3: 700C; B: -l50C: B: -300C).

Une pile selon l'invention permet donc d'obtenir à -300C, sous une densité de courant de 150 mA/cin2, une tension de 2,4 volts.A battery according to the invention therefore makes it possible to obtain at -300C, at a current density of 150 mA / cin2, a voltage of 2.4 volts.

On obtient des valeurs de tension de 2,5 volts à température ambiante avec une densité de courant de 200mA/cm2.Voltage values of 2.5 volts are obtained at room temperature with a current density of 200mA / cm2.

Les performances augmentent avec la température de décharge, ce qui prouve une excellente stabilité de l'électrolyte. Aucune décomposition particulière n'est observée à +700C.The performance increases with the discharge temperature, which proves excellent stability of the electrolyte. No particular decomposition is observed at + 700C.

Une pile selon l'invention présente donc d'excellentes performances dans une vaste plage de température.A battery according to the invention therefore exhibits excellent performance over a wide temperature range.

Bien entendu l'invention n'est pas limitée à l'exemple d'électrolyte qui vient d'être donné. Of course, the invention is not limited to the example of electrolyte which has just been given.

Le chlorure de sulfuryle peut être remplacé par l'une des matières actives citées plus haut. Sa concentration peut varier entre 2 et 8 moles par litre.Sulfuryl chloride can be replaced by one of the active ingredients mentioned above. Its concentration can vary between 2 and 8 moles per liter.

La quantité de S02 varie de préférence autour de 3 moles pour 1 mole de sel, (entre 2,8 et 3,2 moles) pour que soient évités les problèmes de manipulation liés à une tension de vapeur élevée ; mais elle pourrait aller jusqu'à 20 moles par mole de sel.The amount of SO 2 preferably varies around 3 moles per 1 mole of salt, (between 2.8 and 3.2 moles) so that the handling problems associated with a high vapor pressure are avoided; but it could go up to 20 moles per mole of salt.

NaAlCl4 donne des résultats particulièrement intéressants à -300C ; mais si la pile est destinée à être utilisée à des températures moins basses, ce sel peut être remplacé avantageusement par LiAlC14 ou l'un de ceux rappelés plus haut. NaAlCl4 gives particularly interesting results at -300C; but if the battery is intended to be used at lower temperatures, this salt can advantageously be replaced by LiAlC14 or one of those mentioned above.

Le brome ajouté à l'électrolyte améliore encore les performances d'une pile selon l'invention ; lorsque la concentration en S02Cl2 varie entre 2 et 8 moles par litre, sa concentration varie entre 0,1 et 1 mole par litre. The bromine added to the electrolyte further improves the performance of a battery according to the invention; when the concentration of SO2Cl2 varies between 2 and 8 moles per liter, its concentration varies between 0.1 and 1 mole per liter.

A titre d'exemple, une pile selon l'invention pesant 205 grammes réalisée avec six couples montés en série délivre une tension de 23 volts avec une densité de puissance de 470 watts/kg. For example, a battery according to the invention weighing 205 grams produced with six couples mounted in series delivers a voltage of 23 volts with a power density of 470 watts / kg.

Il est clair qu'une pile selon l'invention peut présenter une configuration différente de celle de la figure 1. It is clear that a battery according to the invention can have a configuration different from that of FIG. 1.

L'invention s'applique de préférence aux piles amorçables, mais elle peut être également mise en oeuvre dans les piles amorcées.  The invention preferably applies to bootable batteries, but it can also be implemented in primed batteries.

Claims (7)

REVENDICATIONS 1/ Pile dont l'anode est un métal alcalin ou alcalinoterreux et dont la matière active positive est un liquide choisi parmi S02Cl2, Soc2, 1 / Battery whose anode is an alkali or alkaline earth metal and whose positive active material is a liquid chosen from S02Cl2, Soc2, S2C12, SC12, POC13, VOCî3, Voir2, SeOC12, CrO2Cî2 et leurs mélanges, cette matière active servant de solvant de l'électrolyte dont le soluté est formé d'au moins un sel ayant pour formule M (M'Cl ) oùS2C12, SC12, POC13, VOCî3, Voir2, SeOC12, CrO2Cî2 and their mixtures, this active ingredient serving as an electrolyte solvent, the solute of which is formed of at least one salt having the formula M (M'Cl) where 4  4 M = Li, Na, K (avec n = 1)M = Li, Na, K (with n = 1) M = Mg, Ca (avec n = 2)M = Mg, Ca (with n = 2) M' = B, AI, Ga, Sr, In, pile caractérisée par le fait que ledit solvant de l'électrolyte comprend en outre S02, qui n'a aucune fonction de dépolarisant, dans une proportion comprise entre 2 et 20 moles par mole dudit sel.M '= B, AI, Ga, Sr, In, cell characterized in that the said electrolyte solvent further comprises S02, which has no depolarizing function, in a proportion of between 2 and 20 moles per mole of said salt. 2/ Pile selon la revendication 1, caractérisée par le fait que ladite proportion de S02 est comprise entre 2,8 et 3,2 moles par mole dudit sel.2 / cell according to claim 1, characterized in that said proportion of SO2 is between 2.8 and 3.2 moles per mole of said salt. 3/ Pile selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisée par le fait qu'elle comprend ladite matière active positive dans une proportion comprise entre 2 à 8 moles par litre.3 / Battery according to one of claims 1 and 2, characterized in that it comprises said positive active material in a proportion between 2 to 8 moles per liter. 4/ Pile selon la revendication 3, caractérisée par le fait que la proportion de ladite matière active positive est de l'ordre de 4 moles par litre.4 / cell according to claim 3, characterized in that the proportion of said positive active material is of the order of 4 moles per liter. 5/ Pile selon l'une des revendications précédentes, caractérisée par le fait que ledit électrolyte contient en outre du brome, qui a une fonction de catalyseur et non de dépolarisant, dans une proportion de 0,1 à 1 mole par litre.5 / cell according to one of the preceding claims, characterized in that said electrolyte further contains bromine, which has a function of catalyst and not of depolarizing, in a proportion of 0.1 to 1 mole per liter. 6/ Pile dont l'anode est à base de lithium, dont la matière active positive est S02C12, cette matière active servant de solvant de l'électrolyte, caractérisée par le fait que SO C12 se trouve dans une proportion de l'ordre de 4 moles par litre, que le soluté de l'électrolyte est un sel de formule NaAlCl4, et que le solvant d'électrolyte contient en outre S02, sans fonction de dépolarisant, dans une proportion de l'ordre de 2,8 à 3,2 moles par mole dudit sel. 6 / Battery whose anode is based on lithium, whose positive active material is S02C12, this active material serving as solvent for the electrolyte, characterized in that SO C12 is found in a proportion of the order of 4 moles per liter, that the electrolyte solute is a salt of formula NaAlCl4, and that the electrolyte solvent also contains SO2, without depolarizing function, in a proportion of the order of 2.8 to 3.2 moles per mole of said salt. 7/ Pile selon la revendication 6, caractérisée par le fait que ledit solvant contient en outre du brome, ayant une fonction de catalyseur e non de dépolarisant, dans une proportion de l'ordre de 0,25 mole par litre. 7 / cell according to claim 6, characterized in that said solvent further contains bromine, having a catalyst function and not depolarizing, in a proportion of the order of 0.25 mol per liter.
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