FR2602368A1 - Zirconium alloy with high corrosion resistance for use as coating material for fuel elements for a nuclear reactor - Google Patents
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Abstract
Description
La présente invention se rapporte à un alliage de zirconium approprié à l'emploi comme matière de revêtement d'éléments combustibles pour réacteur nucléaire qui doit être exposée à une eau sous pression chaude ou à de la vapeur d'eau. The present invention relates to a zirconium alloy suitable for use as a reactor fuel element coating material which is to be exposed to hot water or steam.
Des réacteurs à haute pression (PWR) dans des centrales nucléaires utilisent des revêtements d'éléments combustibles faits d'alliages de zirconium, dont celui désigné commercialement sous le nom de Zircaloy 4, ayant la composition suivante, est caractéristique
1,2 - 1,7%-de Sn
0,18 - 0,24% de Fe
0,07 - 0,13% de Cr ; et le reste étant du zirconium et des impuretés occasion-* nelles (le pourcentage étant exprimé en poids comme ci-dessous).High pressure reactors (PWR) in nuclear power plants use coatings of fuel elements made of zirconium alloys, including the one commercially known as Zircaloy 4, having the following composition, is characteristic
1.2 - 1.7% of Sn
0.18 - 0.24% Fe
0.07 - 0.13% Cr; and the remainder being zirconium and occasional impurities (the percentages being by weight as below).
En vue d'améliorer l'économie du fonctionnement de centrales nucléaires, des efforts ont été faits pour porter au maximum l'efficacité de combustion du combustible et cela a conduit au besoin pour les éléments combustibles de rester dans le réacteur pendant une plus longue période. Mais ce besoin ne peut être rempli par les éléments combustibles conventionnels faits d'alliages de zirconium, typiquement Zircaloy 4, parce qu'ils n'ont pas une résistance à la corrosion suffisante pour résister à une exposition prolongée à l'atmosphère dans le réacteur. In order to improve the economics of operation of nuclear power plants, efforts have been made to maximize fuel combustion efficiency and this has led to the need for fuel elements to remain in the reactor for a longer period of time. . But this need can not be met by conventional fuel elements made of zirconium alloys, typically Zircaloy 4, because they do not have sufficient corrosion resistance to withstand prolonged exposure to the atmosphere in the reactor .
Dans ces circonstances, les présents inventeurs ont mené des études pour développer un alliage de zirconium qui présente une résistance à la corrosion supérieure quand il est utilisé comme une matière de revêtement d'éléments combustibles pour réacteur nucléaire, les études étant particulièrement dirigées vers une modification du Zircaloy 4. Comme résultat, les présents inventeurs ont trouvé qu'un alliage de Zr qui contenait de façon additionnelle Nb comme un composant d'alliage dans la composition ci-dessus désignée, avec une teneur de Sn réduit et pas plus de 60 ppm d'azote étant présent comme une impureté occasionnelle avait une telle résistance à la corrosion améliorée qu'il était approprié pour l'emploi comme une matière de revêtement d'éléments combustibles pour réacteur nucléaire sur une période prolongée. Under these circumstances, the present inventors have conducted studies to develop a zirconium alloy that exhibits superior corrosion resistance when used as a fuel element coating material for a nuclear reactor, the studies being particularly directed to a modification. As a result, the present inventors have found that a Zr alloy which additionally contains Nb as an alloy component in the above-named composition, with a reduced Sn content and not more than 60 ppm. Nitrogen being present as an occasional impurity had such improved corrosion resistance that it was suitable for use as a fuel cell coating material for a nuclear reactor over a prolonged period.
La présente invention a été accomplie sur la base de cette découverte et fournit un alliage de zirconium pour l'emploi comme matière de revêtement d'éléments combustibles pour réacteur nucléaire qui contient
0,2 - 1,15% de Sn
0,18 - 0,24% de Fe
0,08 - 0,13% de Cr
0,05 - 1% de Nb ; et le reste étant du zirconium et des impuretés occasionnelles, à condition que la teneur d'azote comme impureté occasionnelle ne soit pas au-dessus de 60 ppm.The present invention has been accomplished on the basis of this discovery and provides a zirconium alloy for use as a reactor fuel element coating material which contains
0.2 - 1.15% Sn
0.18 - 0.24% Fe
0.08 - 0.13% Cr
0.05 - 1% Nb; and the remainder being zirconium and occasional impurities, provided that the nitrogen content as an occasional impurity is not above 60 ppm.
Des composants étain (Sn), fer (Fe) et chrome (Cr) présents en combinaison dans l'alliage de zirconium de la présente invention servent à fournir une résistance à la corrosion améliorée. Si la quantité de n'importe lequel de ces trois composants est au-dessous de la limite plus basse désignée ci-dessus, le niveau désiré de résistance à la corrosion n'est pas assuré. Si, d'autre part la quantité de n'importe lequel de ces composants excède sa limite supérieure désignée ci-dessus, la résistance à la corrosion de l'alliage résultant est aussi diminuée. Par conséquent, les teneurs de Sn, Fe et
Cr dans l'alliage de la présente invention sont limitées pour être dans des intervalles respectivement de 0,2 1,15%, 0,18 - 0,24%, et 0,07 - 0,13%. Tin (Sn), iron (Fe) and chromium (Cr) components present in combination in the zirconium alloy of the present invention serve to provide improved corrosion resistance. If the amount of any of these three components is below the lower limit referred to above, the desired level of corrosion resistance is not assured. If, on the other hand, the amount of any of these components exceeds its upper limit designated above, the corrosion resistance of the resulting alloy is also decreased. Consequently, the contents of Sn, Fe and
Cr in the alloy of the present invention are limited to be in intervals of 0.2 1.15%, 0.18-0.24%, and 0.07-0.13%, respectively.
Du niobium contribue à une amélioration supplémentaire dans la résistance à la corrosion. Si la teneur de Nb est au-dessous de 0,05%, l'effet désiré pour améliorer la résistance à la corrosion ne pourra être atteint. Si, d'autre part, la teneur de Nb excède 1%, une forte absorption de neutrons se produira. De plus, la présence de niobium en excès conduit à la formation d'une quantité accrue de précipité dans l'alliage ce qui réduit son aptitude au façonnage. Par conséquent, la teneur en niobium dans l'alliage de la présente invention est limitée pour être dans l'intervalle de 0,05 - 1%. Niobium contributes to further improvement in corrosion resistance. If the Nb content is below 0.05%, the desired effect to improve the corrosion resistance can not be achieved. If, on the other hand, the content of Nb exceeds 1%, a strong absorption of neutrons will occur. In addition, the presence of excess niobium leads to the formation of an increased amount of precipitate in the alloy which reduces its workability. Therefore, the niobium content in the alloy of the present invention is limited to be in the range of 0.05 - 1%.
Si la teneur d'azote comme impureté occasionnelle excède 60 ppm, aucune haute résistance à la corrosion n'est assurée même si les teneurs de Sn, Fe, Cr et Nb sont fixées afin d'être dans les intervalles désignés ci-dessus. Par conséquent, la teneur d'azote comme impureté occasionnelle est limitée pour ne pas être au-dessus de 60 ppm. If the nitrogen content as an occasional impurity exceeds 60 ppm, no high corrosion resistance is ensured even if Sn, Fe, Cr and Nb contents are set to be in the ranges designated above. As a result, the nitrogen content as occasional impurity is limited to not be above 60 ppm.
L'invention sera mieux comprise, et d'autres buts, caractéristiques, détails et avantages de celle-ci apparaîtront plus clairement au cours de la description explicative qui va suivre faite en référence à un exemple et au tableau 1 ci-après. The invention will be better understood, and other objects, features, details and advantages thereof will appear more clearly in the following explanatory description made with reference to an example and in Table 1 below.
Exemple. Example.
Un zirconium spongieux ayant une pureté non au-dessous de 99,8%, et des poudres de Sn, Fe, Cr, et Nb chacune ayant une pureté de 99,9% ont été fournis comme matières de départ. Ces matières de départ ont été mélangées dans des proportions prédéterminées et les mélanges résultant ont été pressés en des masses compactes. Les masses compactes ont été fondues dans un four à arc et mises sous forme de boutons, qui ont été ensuite forgés à chaud à une température de 6000C pour un étirage de 50% et chauffés à 10800C. Par la suite, les boutons ont été trempés à l'eau et décapés dans un bain salin, suivi par un laminage à froid pour un étirage de 50%, un maintien à 6300C pendant 2 heures pour effectuer une recristallisation et un recuit, un autre laminage à froid pour un étirage de 50%, et un maintien à 4500C pendant 2 heures pour effectuer un recuit de relaxation des contraintes.Finalement, les boutons ont été décapés et polis. Comme résultat, des échantillons d'essai
Nos. 1 à 8 pour des alliages de Zr de la présente invention et Nos. 1 à 7 pour des alliages comparatifs de
Zr ont été préparés ; ces échantillons avaient les compositions indiquées dans le tableau 1 et mesuraient 20 mm de large, 40 mm de long et 0,5 mm d'épaisseur.Sponge zirconium having a purity of not less than 99.8%, and Sn, Fe, Cr, and Nb powders each having a purity of 99.9% were provided as starting materials. These starting materials were mixed in predetermined proportions and the resulting mixtures were pressed into compact masses. The compact masses were melted in an arc furnace and shaped into knobs, which were then hot forged at a temperature of 6000C for a 50% draw and heated to 10800C. Subsequently, the buttons were soaked with water and stripped in a salt bath, followed by cold rolling for a 50% stretch, holding at 6300C for 2 hours to effect recrystallization and annealing, another cold rolling for 50% stretching, and holding at 4500C for 2 hours to perform stress relieving annealing. Finally, the buttons were stripped and polished. As a result, test samples
Our. 1 to 8 for Zr alloys of the present invention and Nos. 1 to 7 for comparative alloys of
Zr were prepared; these samples had the compositions shown in Table 1 and were 20 mm wide, 40 mm long and 0.5 mm thick.
Les alliages de Zr comparatifs Nos. 1 à 7 étaient tels qu'un de leurs composants (marqué d'un astérisque dans le tableau 1) était extérieur au domaine de composition désigné par la présente invention. Comparative Zr alloys Nos. 1-7 were such that one of their components (marked with an asterisk in Table 1) was outside the range of composition designated by the present invention.
Tous les échantillons d'essai ont été soumis à un essai de corrosion à l'état non empilé, dans un autoclave statique commun à vapeur d'eau, à 4500C et à 105 kg/cm. Après 720 heures, le gain en poids à la corrosion qui survenait dans chaque échantillon d'essai a été mesuré. Les résultats sont indiqués dans le tableau 1. All test samples were subjected to a non-stacked corrosion test in a static steam autoclave at 4500C and 105 kg / cm. After 720 hours, the corrosion weight gain that occurred in each test sample was measured. The results are shown in Table 1.
Tableau 1
<tb> <SEP> Composition <SEP> (m <SEP> en <SEP> poids) <SEP> Gain <SEP> en <SEP> poids
<tb> Echantillon <SEP> N <SEP> ir <SEP> + <SEP> à <SEP> la <SEP> corro
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<tb> * : Extérieur à la portée de l'invention. <tb><SEP> Composition <SEP> (m <SEP> in <SEP> weight) <SEP> Gain <SEP> in <SEP> weight
<tb> Sample <SEP> N <SEP> ir <SEP> + <SEP> to <SEP> the <SEP> corro
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<tb><SEP> c
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<tb> *: Exterior within the scope of the invention.
Comme les données dans le tableau 1 l'indiquent, les alliages de Zr Nos. 1 à 8 de la présente invention montraient une résistance à la corrosion supérieure par rapport aux alliages de Zr comparatifs Nos. 1 à 7 dans lesquels un des composants était extérieur au domaine de composition désigné par la présente invention. As the data in Table 1 indicate, the alloys of Zr Nos. 1 to 8 of the present invention exhibited superior corrosion resistance over comparative Zr alloys Nos. 1 to 7 wherein one of the components was outside the compositional range designated by the present invention.
L'alliage de zirconium de la présente invention montre une résistance à la-corrosion améliorée sous les conditions auxquelles des matières de revêtement d'éléments combustibles pour réacteur nucléaire sont exposées et, par conséquent, il offrira beaucoup d'avantages industriels tel que celui qui permet de mettre en service commercial sur une très longue période des revêtements d'éléments combustibles faits de cet alliage. The zirconium alloy of the present invention exhibits improved corrosion resistance under the conditions in which nuclear reactor fuel element coating materials are exposed and, therefore, will offer many industrial advantages such as allows to put in commercial service over a very long period of coatings of fuel elements made of this alloy.
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