FR2538265A1 - REACTION TUBE FOR CARRYING OUT A HETEROGENEOUS CATALYSIS GAS REACTION, IN PARTICULAR FOR EXECUTING A METHANIZATION REACTION - Google Patents

REACTION TUBE FOR CARRYING OUT A HETEROGENEOUS CATALYSIS GAS REACTION, IN PARTICULAR FOR EXECUTING A METHANIZATION REACTION Download PDF

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FR2538265A1 FR8319913A FR8319913A FR2538265A1 FR 2538265 A1 FR2538265 A1 FR 2538265A1 FR 8319913 A FR8319913 A FR 8319913A FR 8319913 A FR8319913 A FR 8319913A FR 2538265 A1 FR2538265 A1 FR 2538265A1
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Heinrich Josef Rudol Schiebahn
Manfred Vorwerk
Reinhard Menzer
Bernd Hohlein
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Forschungszentrum Juelich GmbH
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Kernforschungsanlage Juelich GmbH
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    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/06Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds in tube reactors; the solid particles being arranged in tubes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07C1/02Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon
    • C07C1/04Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon from carbon monoxide with hydrogen
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Abstract

Tube de réaction. Il est subdivisé en au moins deux tronçons 7, 10, montés l'un derrière l'autre dont le premier 7, considéré suivant le sens d'écoulement du gaz de réaction, a un diamètre hydraulique tel que le rapport de ce diamètre hydraulique au diamètre équivalent des particules de catalyseur 13 à l'état solide est plus petit dans ce tronçon que dans le tronçon 10. Méthanisation. (CF DESSIN DANS BOPI)Reaction tube. It is subdivided into at least two sections 7, 10, mounted one behind the other, of which the first 7, considered according to the direction of flow of the reaction gas, has a hydraulic diameter such as the ratio of this hydraulic diameter to equivalent diameter of the catalyst particles 13 in the solid state is smaller in this section than in section 10. Methanization. (CF DRAWING IN BOPI)

Description

Tube de réaction pour effectuer une réaction en phase gazeuse à catalyseReaction tube for conducting a catalyzed gas phase reaction

hétérogène, notamment pour exécuter  heterogeneous, especially to execute

une réaction de méthanisation.a methanation reaction.

L'invention se rapporte à un tube de réaction pour effectuer une réaction exothermique entre des constituants gazeux d'un gaz de réaction, notamment pour la méthanisation d'un gaz de synthèse contenant de l'oxyde de carbone, du gaz carbonique et de l'hydrogène Dans le tube de réaction est entassé un lit de catalyseur de matière solide qui peut être traversé par du gaz de réaction réagissant sur le catalyseur en matière solide et qui est refroidi de l'extérieur Le tube de réaction présente une entrée  The invention relates to a reaction tube for effecting an exothermic reaction between gaseous constituents of a reaction gas, in particular for the methanization of a synthesis gas containing carbon monoxide, carbon dioxide and carbon dioxide. In the reaction tube is packed a bed of solid catalyst which can be passed therethrough by reaction gas reacting on the solid catalyst and which is cooled from outside. The reaction tube has an inlet.

pour amener du gaz de réaction et, à sa sortie, commu-  to supply the reaction gas and, on leaving it, to

nique avec un conduit d'évacuation du gaz produit.  with a gas evacuation duct produced.

Dans des réactions exothermiques en phase-  In exothermic reactions in phase

gazeuse, utilisant des catalyseurs à l'état solide, il faut prendre garde, d'une part, à ce que la chaleur de réaction ne surchauffe pas de manière inadmissible  gas, using solid state catalysts, care must be taken, on the one hand, that the heat of reaction does not overheat unacceptably

le catalyseur à l'état solide La vitesse de dégage-  the catalyst in the solid state The rate of evolution

ment de la chaleur de réaction dépend, outre de l'état du gaz de réaction, de la qualité du catalyseur, ainsi que du volume du catalyseur qui prend part activement  In addition to the state of the reaction gas, the reaction heat depends on the quality of the catalyst as well as the volume of the catalyst which is actively involved.

au déroulement de la réaction On maintient à un fai-  the course of the reaction.

ble niveau l'échauffement du catalyseur par un refroi-  the heating of the catalyst by a cooling

dissement extérieur du tube de réaction D'autre parte le produit de réaction qui est soutiré en tant que gaz produit se trouve, lorsqu'il est prélevé du tube de réaction,en un équilibre thermodynamique donné à l'avance La longueur du tube et la perte de charge dans le tube de réaction doivent être limi- tées à des valeurs acceptables du point de vue de la  In addition, the reaction product which is withdrawn as product gas is, when taken from the reaction tube, in a given thermodynamic equilibrium in advance. The length of the tube and the pressure drop in the reaction tube must be limited to acceptable values from the point of view of

construction et du point de vue économique Les dis-  construction and from the economic point of view

positions à prendre pour satisfaire à ces conditions  positions to be taken to satisfy these conditions

sont,au moins partiellement,diamétralement opposées.  are, at least partially, diametrically opposed.

On connaît, pour la méthanisation de gaz riches en  We know, for the methanization of gas rich in

oxydes de carbone, des tubes de réaction qui présen-  oxides of carbon, reaction tubes which

tent un diamètre constant et qui, pour effectuer les  constant diameter and which, in order to perform the

réactions, sont emplis de catalyseur à l'état solide.  reactions, are filled with solid state catalyst.

On méthanise des gaz qui comprennent essentiellement de l'hydrogène, H 2, de l'oxyde de carbone, CO, du  Methanize gases that essentially comprise hydrogen, H 2, carbon monoxide, CO,

gaz carbonique, C 02, et du méthane, CH 4 Par méthani-  carbon dioxide, C 02, and methane, CH 4 by methane

sation, on prépare par exemple des combustibles ga-  for example, fuels are

zeux qui remplacent les gaz naturels que l'on peut obtenir à partir de sources naturelles, ou l'on produit des gaz qui peuvent servir de sources d'énergie dans un circuit d'énergie à distance décrit,  zeux that replace the natural gases that can be obtained from natural sources, or produces gases that can serve as sources of energy in a described remote energy circuit,

par exemple, au DT-PS 1 298 233 ou au DT-AS 1 601 001.  for example, DT-PS 1 298 233 or DT-AS 1 601 001.

Dans la méthanisation, la proportion de CH 4 du gaz  In anaerobic digestion, the proportion of CH 4 in the gas

est augmentée par des réactions exothermiques se dé-  is increased by exothermic reactions

roulant sur des catalyseurs à l'état solide CO + 3 H 2 CH 4 + H 20 H 298 K = -206 k J/mole  rolling on solid state catalysts CO + 3 H 2 CH 4 + H 20 H 298 K = -206 k J / mol

+ 32 4 2 298 K+ 32 4 2 298 K

C 02 + 4 H 2 CH 4 + 2 H 20 AH 298 K = -165 k J/mole On peut envoyer le gaz formé dans le réseau de gaz naturel immédiatement après la séparation de  C 02 + 4 H 2 CH 4 + 2 H 20 AH 298 K = -165 k J / mole The gas formed in the natural gas network can be sent immediately after the separation of

l'eau se formant dans la réaction, ou on peut le re-  the water forming in the reaction, or it can be

former à nouveau à la vapeur dans le circuit d'éner-  to steam again in the fuel circuit.

gie se trouvant à distance On évacue la chaleur  away from the heat The heat is removed

créée dans le tube de réaction par un agent réfrigé-  created in the reaction tube by a refrigerant

rant, cf par exemple DE-OS 25 29 316, DE-OS  rant, see for example DE-OS 25 29 316, DE-OS

29 49 588.29 49 588.

En utilisant des tubes de réaction d'un diamè-  By using reaction tubes of a diameter

tre constant, il n'a pas été possible jusqu'ici de  be constant, it has not been possible so far to

satisfaire simultanément à toutes les conditions men-  simultaneously satisfy all the conditions

tionnées ci-dessus pour l'exécution du procédé, même en mettant en oeuvre une matière de catalyseur de qualité différente Si l'on introduit dans le tube de réaction des matériaux formant catalyseur qui sont différents, et qui sont traversés, l'un après l'autre, par le gaz réactif, on se heurte, notamment en raison  above, for the execution of the process, even using a catalyst material of different quality. If catalyst materials which are different, and which are passed through, one after is introduced into the reaction tube. the other, by the reactive gas, one collides, in particular because

de la-différence de vieillissement des diverses cou-  of the aging difference of the various

ches de catalyseur, et du décalage de la température maximale du lit de catalyseur,qui en résulte, à des inconvénients considérables lors de l'exécution du procédé. L'invention vise à effectuer la réaction en  As a result, the catalyst catalyst, and the resultant catalyst temperature shift, has considerable disadvantages in carrying out the process. The aim of the invention is to carry out the reaction

utilisant un catalyseur à l'état solide ayant une -  using a solid state catalyst having a

qualité prescrite, de manière A ce que, pour une per-  prescribed quality, so that, for a person

te de charge limitée d'une part, on puisse éviter toute surchauffe du catalyseur à l'état solide et de manière à ce que l'on puisse disposer, d'autre part, à une température prescrite, d'un mélange gazeux se  On the one hand, it is possible to avoid any overheating of the catalyst in the solid state and so that a gas mixture can be placed on the other hand at a prescribed temperature.

trouvant en équilibre thermodynamique.  finding in thermodynamic equilibrium.

Le tube de réaction suivant l'invention, qui  The reaction tube according to the invention, which

est du type rappelé ci-dessus, est caractérisé en ce qu'il est subdi-  is of the type recalled above, is characterized in that it is subdi-

visé en au moins deux tronçons de tube montés l'un  referred to in at least two tube sections mounted one

derrière l'autre, dont le premier, considéré sui-  behind the other, the first of which

vant le sens de l'écoulement du gaz de réaction, présente un diamètre hydraulique tel que le rapport  the flow direction of the reaction gas, has a hydraulic diameter such that the ratio

de ce diamètre hydraulique au"diamètre équi-  from this hydraulic diameter to the

valent "des particules de catalyseur à l'état solide introduites dans ce tronçon de tube,est plus petit que le rapport du diamètre hydraulique du second tronçon de tube en aval au diamètre équivalent des particules de catalyseur à l'état solide introduites dans le second tronçon de tube et en ce que le premier tronçon de tube présente une longueur telle que le gaz ' de réaction dans le premier tronçon de tube peut, après avoir atteint une température de réaction maximale admissible, être refroidi jusqu'au passage dans le second  The solid state catalyst particles introduced into this tube section are smaller than the ratio of the hydraulic diameter of the second downstream tube section to the equivalent diameter of the solid state catalyst particles introduced into the second. section of tube and in that the first tube section has a length such that the reaction gas in the first tube section can, after reaching a maximum permissible reaction temperature, be cooled until the passage in the second

tronçon de tube, à une température telle que la tem-  a section of pipe at a temperature such that the temperature

pérature du gaz de réaction dans le second tronçon de  reaction gas temperature in the second section of

tube reste inférieure à la température maximale admis-  tube remains below the maximum permissible temperature

sible. Par "diamètre hydraulique de tube", on désigne un diamètre égal au diamètre d'un conduit cylindrique résultant de la relation suivante -dh = 4 f/U f= section droite libre d'écoulement du conduit,  sible. "Hydraulic tube diameter" means a diameter equal to the diameter of a cylindrical duct resulting from the following relationship -dh = 4 f / U f = free cross section of the duct,

U= pourtour de la section droite libre d'écoulement.  U = around the free cross section.

Par "diamètre équivalent", on entend un  By "equivalent diameter" is meant a

diamètre d'une sphère égal au volume d'une parti-  diameter of a sphere equal to the volume of a parti-

cule de catalyseur On calcule lé diamètre équivalent dg à partir du volume de la sphère Vk = 6 T d 3 par la relation dg 3 46 V /il g p  The equivalent diameter dg is calculated from the volume of the sphere Vk = 6 T d 3 by the relation dg 3 46 V / il g p

vp = volume de la particule.vp = volume of the particle.

Avec le rapport du diamètre hydraulique du tube au diamètre équivalent, on tient compte, d'une part, que l'évacuation de la chaleur de réaction est amélioré e par un-diamètre hydraulique de tube qui s'amenuise et, d'autre part, que le rapport de la surface géométrique au volume des particules de  With the ratio of the hydraulic diameter of the tube to the equivalent diameter, it is taken into account, on the one hand, that the evacuation of the heat of reaction is improved e by a hydraulic tube diameter which diminishes and on the other hand , that the ratio of the geometric surface to the volume of the particles of

2538265,2538265,

catalyseur influe sur la conversion lors de la réaction Seules les données géométriques du tronçon de tube vide non empli de particules de catalyseur sont à la base du calcul du diamètre hydraulique du tube, lorsque l'on fixe ce rapport On ne tient  catalyst influences the conversion during the reaction Only the geometrical data of the empty pipe section not filled with catalyst particles are the basis for calculating the hydraulic diameter of the pipe, when this ratio is fixed.

pas compte des dimensions des particules de cataly-  the size of the catalyst particles

seur On est parti, d'une manière avantageuse, du fait que le danger d'une surchauffe du catalyseur à l'état solide existe essentiellement dans la région d'entrée du tube de réaction On a donc pris soin de prévoir une grande évacuation de chaleur, notamment  It is advantageous that the danger of overheating of the solid state catalyst exists essentially in the inlet region of the reaction tube. heat, especially

dans cette région L'équilibre thermodynamique sou-  in this region The thermodynamic equilibrium

haité est réglé à une température prescrite dans le  is set to a prescribed temperature in the

second tronçon de tube venant ensuite Cette subdivi-  second section of pipe coming next This subdivision

sion du tube de réaction en deux tronçons de tube adaptés au déroulement de la réaction donne des tubes de réaction relativement courts et une faible perte  Reaction of the reaction tube into two tube sections adapted to the course of the reaction gives relatively short reaction tubes and a low loss.

de charge.charge.

Suivant un perfectionnement, dans le premier tronçon de tube sont disposés, à côté des particules de catalyseur à l'état solide, des corps de refoulement, qui diminuent le diamètre hydraulique du tube et qui sont inertes du point de vue catalytique pour la réaction exothermique Lorsque l'on fixe le rapport du diamètre hydraulique du tube au diamètre équivalent des particules, les corps de refoulement doivent être considérés exclusivement pour la détermination  According to an improvement, in the first section of tube are arranged, beside the solid state catalyst particles, discharge bodies, which reduce the hydraulic diameter of the tube and which are catalytically inert for the exothermic reaction. When the ratio of the hydraulic diameter of the pipe to the equivalent diameter of the particles is fixed, the discharge bodies must be considered exclusively for the determination

du diamètre hydraulique du tube Le diamètre équi-  the hydraulic diameter of the tube The equi-

valent des particules n'est pas influencé par les  worth of particles is not influenced by the

dimensions des corps de refoulement.  dimensions of the delivery bodies.

De préférence, le premier tronçon de tube présente un diamètre plus petit que le tronçon de tube suivant On envisage également des tubes de  Preferably, the first pipe section has a smaller diameter than the next pipe section.

2538265.2538265.

réaction s'évasant coniquement, suivant le sens d'écou-  reaction flowing conically, following the direction of

lement du gaz de réaction Pour augmenter l'effet de  reaction gas To increase the effect of

refroidissement, on peut également subdiviser le pre-  cooling, it is also possible to subdivide the

mier tronçon de tube en plusieurs tubes individuels, la somme des diamètres hydrauliques des tubes indivi-  first section of tube into several individual tubes, the sum of the hydraulic diameters of the individual tubes

duels devant être prise alors comme diamètre hydrauli-  duels to be taken then as a hydraulic diameter

que du tube.than tube.

La figure unique du dessin annexé, donnée uniquement à titre d'exemple, est un schéma d'un tube de réaction ayant deux tronçons de tube qui ont des  The single figure of the accompanying drawing, given solely by way of example, is a diagram of a reaction tube having two tube sections which have

diamètres différents.different diameters.

Au dessin est représenté un tube de réaction  In the drawing is shown a reaction tube

1,à l'entre duquel 2 peut être amené un gaz de réac-  1, between which 2 can be fed a reaction gas

tion réagissant de manière exothermique Le tube de réaction 1 est empli d'un lit de catalyseur 3 à l'état solide favorisant la réaction des constituants du gaz de réaction et est refroidi de l'extérieur sur toute la longueur 4 Dans l'exemple de réalisation, le tube  The reaction tube 1 is filled with a catalyst bed 3 in the solid state which promotes reaction of the constituents of the reaction gas and is cooled from the outside over the entire length. realization, the tube

de réaction 1 est entouré d'un récipient sous pres-  of reaction 1 is surrounded by a container under pres-

sion, qui n'est pas représenté au dessin, et qui est empli d'eau sous pression En absorbant la chaleur de réaction produite par la réaction, leau bout Du gaz  sion, which is not shown in the drawing, and which is filled with water under pressure By absorbing the heat of reaction produced by the reaction, the water boils

produit est soutiré de la sortie 5 par l'intermédiai-  product is withdrawn from outlet 5 through the

re d'un conduit 6 pour le gaz.re a conduit 6 for the gas.

Le gaz de réaction passe d'abord dans un pre-  The reaction gas first passes through a first

mier tronçon de tube 7 d'une longueur 8 Le premier tronçon de tube présente un diamètre intérieur 9 plus petit que le second tronçon de tube 10 du tube de  The first tube section 7 has an inner diameter 9 smaller than the second tube section 10 of the tube.

réaction 1,qui vient ensuite dans le sens de l'écoule-  reaction 1, which then follows in the direction of

ment du gaz de réaction Dans la partie de transition  of the reaction gas In the transition part

11 le tube s'élargit du diamètre 9 à un diamètre 12.  11 the tube widens from the diameter 9 to a diameter 12.

Les deux tronçons de-tubes 7 et 10 sont cylindriques  The two sections of tubes 7 and 10 are cylindrical

dans l'exemple de réalisation Dans ce cas, le dia-  in the exemplary embodiment In this case, the dia-

mètre hydraulique du tube de ces tronçons de tube  hydraulic meter of the tube of these tube sections

correspond au diamètre intérieur 9 et 12.  corresponds to the inner diameter 9 and 12.

Dans le tube de réaction 7 sont introduits,  In the reaction tube 7 are introduced,

dans les deux tronçons de tube 7 et 10, des particu-  in the two tube sections 7 and 10, particles

les de catalyseur à l'état solide 13 constituées de la même matière formant catalyseur La quantité de chaleur par masse de catalyseur se dégageant pendant  the solid state catalyst 13 made of the same catalyst material The amount of heat per mass of catalyst being released during

la réaction lors de l'utilisation d'une matière déter-  the reaction when using a specific material

minée formant catalyseur, est connue pour chaque état de la réaction Pour un débit prescrit d'un gaz de réaction ayant une composition de gaz déterminée, et pour un volume prescrit de catalyseur à l'état  catalyst is known for each state of the reaction for a prescribed flow rate of a reaction gas having a determined gas composition, and for a prescribed volume of catalyst in the state

solide, on règle alors le rapport du diamètre hydrau-  solid, the ratio of the hydraulic diameter

lique au diamètre équivalent dans le premier  equivalent diameter in the first

tronçon de tube 7, de manière à ce que, pour une tem-  section of tube 7, so that for a time

pérature constante de l'eau dans le récipient sous  constant temperature of the water in the container under

pression qui entoure le tube de réaction 1, une tempé-  pressure which surrounds the reaction tube 1, a temperature

rature maximale admissiblequi dépend de la matière  maximum permissible structure which depends on the

formant catalyseur à l'état solide,ne soit pas dépas-  solid state catalyst, do not exceed

sée Lorsque le gaz de réaction entre dans le premier  When the reaction gas enters the first

tronçon de tube 7, il réagit rapidement avec un dégage-  section of tube 7, it reacts quickly with a

ment considérable de chaleur Après avoir atteint la  considerable heat after reaching the

température maximale, le taux de conversion des cons-  maximum temperature, the conversion rate of

tituants diminue à nouveau et la vitesse de la réaction  tituants decreases again and the speed of the reaction

s'abaisse considérablement.lowers considerably.

Le rapport du diamètre hydraulique au diamè-  The ratio of the hydraulic diameter to the diameter

tre équivalent a, dans le second tronçon de tube  be equivalent to, in the second section of tube

, une valeur plus grande que dans le premier tron-  , a value greater than in the first section

çon de tube On détermine le rapport de manière à ce qu'une étendue de tube aussi courte que possible suffise pour le réglage de l'équilibre thermodynamique  The ratio is determined in such a way that a shortest possible tube extent is sufficient for the adjustment of the thermodynamic equilibrium.

souhaité à une température prescrite pour le gaz pro-  desired at a prescribed temperature for

duit La longueur du premier tronçon de tube 7 est telle que le gaz de réaction soit refroidi avant son  The length of the first section of tube 7 is such that the reaction gas is cooled before its

passage dans le second tronçon de tube 10 à une tempé-  passage in the second section of tube 10 at a temperature of

rature telle que le gaz de réaction ne dépasse pas non plus la température maximale admissible dans le second tronçon de tube,dont une plus petite quantité de chaleur par unité de temps peut être enlevée par  such that the reaction gas does not exceed the maximum permissible temperature in the second pipe section, of which a smaller amount of heat per unit of time can be removed by

l'eau bouillant dans le récipient sous pression.  boiling water in the pressure vessel.

Le premier tronçon de tube 7 du tube de réac-  The first section of tube 7 of the reaction tube

tion 1 peut être constitué non pas d'un tube 8, comme dans l'exemple de réalisation, mais également de plusieurs tubes individuels qui débouchent, à la partie de transition 11 du tube de réaction,dans le second tronçon de tube 10 Les tubes individuels sont  1 may consist not of a tube 8, as in the embodiment, but also of several individual tubes which open, at the transition portion 11 of the reaction tube, in the second tube section 10 The tubes Individuals are

emplis,de la même façon que dans l'exemple de réali-  filled, in the same way as in the example of reali-

sation,de particules de catalyseur à l'état solide et sont léchés pour le refroidissement par de l'eau bouillant dans le récipient sous pression Pour la détermination du rapport du diamètre hydraulique au diamètre équivalent, il faut prendre dans ce cas, pour le diamètre hydraulique du premier tronçon de tube, la somme des diamètres hydrauliques de tous les tubes individuels Pour diminuer le diamètre hydraulique, on peut également utiliser des corps de refoulement qui sont catalytiquement inertes pour la réaction. Pour la méthanisation d'un gaz de synthèse dont la composition est de 10 % de CH 4, de 9 % de CO, de 10 % de C 02, de 67 % de H 2 et de 4 % de N 2, dans un tube de réaction 1 ayant deux tronçons de tube 7 et , on règle la pression de l'eau dans le récipient sous pression à 100 bar La température d'ébullition de l'eau sous cette pression est de 3110 C Le tube de réaction est empli de particules de catalyseur à  sation of solid state catalyst particles and are licked for cooling by boiling water in the pressure vessel For the determination of the ratio of the hydraulic diameter to the equivalent diameter, it is necessary to take in this case, for the diameter first hydraulic section of the tube, the sum of the hydraulic diameters of all the individual tubes To reduce the hydraulic diameter, it is also possible to use discharge bodies which are catalytically inert for the reaction. For the methanation of a synthesis gas whose composition is 10% of CH 4, 9% of CO, 10% of C 02, 67% of H 2 and 4% of N 2, in a tube reaction 1 having two sections of tube 7 and, the pressure of the water in the pressure vessel is adjusted to 100 bar The boiling point of the water at this pressure is 3110 C The reaction tube is filled with catalyst particles to

l'état solide qui sont constituées d'une matière céra-  solid state which consist of a ceramic material

mique formant catalyseur convenant pour la méthanisa-  forming a catalyst suitable for methanisa-

tion à température élevée, à base de nickel (Haldor *Topsoe A/S, matière formant catalyseur MCR-2 x) Les  at high temperature, nickel-based (Haldor * Topsoe A / S, MCR-2 x catalyst material)

particules de catalyseur qui ont une forme cylindri-  catalyst particles which have a cylindrical shape

que ont un diamètre moyen et une hauteur moyenne de 4,3 mm respectivement Pour le diamètre équivalent  have an average diameter and an average height of 4.3 mm respectively For the equivalent diameter

dg, on obtient donc une valeur de 4,9 mm environ.  dg, we thus obtain a value of 4.9 mm approximately.

La température opératoire maximale admissible pour cette matière formant catalyseur s'élève à 7000 C. Si l'on faisait réagir le gaz de réaction entrant dans le premier tronçon de tube 7 à une température de 3000 C et ayant la composition indiquée ci-dessus sans refroidissement, on obtiendrait,à titre de  The maximum permissible operating temperature for this catalyst material is 7000 C. If the reaction gas entering the first tube section 7 is reacted at a temperature of 3000 C and having the composition indicated above without cooling, one would obtain, as

température limite adiabatique dans le tube de réac-  adiabatic limit temperature in the reaction tube

tion 1, une température de 780 'C environ Pour obte-  tion 1, a temperature of about 780 ° C.

nir la qualité de gaz produit souhaitée, il faut régler le produit gazeux sortant à une température thermodynamique d'équilibre comprise entre 311 et  If the desired product gas quality is desired, the outgoing gaseous product must be adjusted to a thermodynamic equilibrium temperature of between

3700 C au plus.3700 C at the most.

En maintenant ces conditions limites, on don-  By maintaining these boundary conditions, we give

ne au tube de réaction 1, pour un débit de 1,8 k M  to the reaction tube 1, for a flow rate of 1.8 k M

de gaz de réaction par heure et pour des données pres-  reaction gas per hour and for

crites de cinétique de réaction du catalyseur MCR-2 x, une longueur totale de 8 mètres, une longueur de son premier tronçon de tube 7 de 3 mètres et un diamètre de 25 mm, tandis que son second tronçon de tube 10  Reaction kinetics of the catalyst MCR-2 x, a total length of 8 meters, a length of its first section of tube 7 of 3 meters and a diameter of 25 mm, while its second section of tube 10

a un diamètre de 50 mm.has a diameter of 50 mm.

Pour des particules de catalyseur de la même  For catalyst particles of the same

matière formant catalyseur qu'à l'exemple de réalisa-  catalyst material as in the embodiment

tion 1, mais ayant un diamètre moyen et une hauteur moyenne de 8 mm respectivement, et pour un débit de  1, but having a mean diameter and an average height of 8 mm respectively, and for a flow rate of

6,7 k M de gaz de réaction par heure, on a les dimen-  6.7 k M of reaction gas per hour, we have the dimensions

sions suivantes pour le tube de réaction 1: premier tronçon de tube 7, longueur 3 mètres, diamètre 50 mm,  following statements for the reaction tube 1: first tube section 7, length 3 meters, diameter 50 mm,

deuxième tronçon de tube 10, longueur 5 mètres, diamè-  second section of tube 10, length 5 meters, diameter

tre 70 mm La longueur totale du tube de réaction 1  70 mm The total length of the reaction tube 1

est donc de 8 mètres.is therefore 8 meters.

Avec la même matière formant catalyseur et  With the same catalyst material and

dans les mêmes conditions limites pour le refroidis-  under the same boundary conditions for cooling

sement du tube de réaction 1 que dans les exemples  of the reaction tube 1 than in the examples

2538265 12538265 1

de réalisation précédents, on a conçu, pour un débit de 9 k M de gaz de réaction par heure, un tube de  Previous embodiments, it has been designed, for a flow rate of 9 kM of reaction gas per hour, a tube of

réaction pour deux dimensions différentes de particu-  reaction for two different dimensions of particle

les du catalyseur à l'état solide Dans le premier tronçon de tube 7 du tube de réaction 1, on a intro- duit des particules de catalyseur à l'état solide cylindriques d'un diamètre moyen et d'une hauteur moyenne de respectivement 8 mm, et on a rempli le second tronçon de tube 10 de particules de catalyseur à l'état solide d'un diamètre moyen et d'une hauteur moyenne de 4,3 mm respectivement Dans ce cas, on obtient pour le premier tronçon de tube 7 une longueur de 3 mètres et un diamètre de 50 mm, et pour le second tronçon de tube 10 un diamètre de 70 mm La longueur  In the first tube section 7 of the reaction tube 1, solid cylindrical catalyst particles having a mean diameter and an average height of 8, respectively, were introduced. mm, and the second tube section 10 was filled with solid-state catalyst particles having a mean diameter and an average height of 4.3 mm respectively. In this case, the first section of tube is obtained. 7 a length of 3 meters and a diameter of 50 mm, and for the second section of tube 10 a diameter of 70 mm The length

totale du tube de réaction 1 est inférieure à 7 mètres.  total of the reaction tube 1 is less than 7 meters.

Dans ce mode de réalisation du tube de réaction 1, on peut, en dépit du débit considérablement élevé du  In this embodiment of the reaction tube 1, despite the considerably high flow rate of the

gaz produit qui sort, obtenir une composition qui cor-  gas product that comes out, get a composition that cor-

respond à l'équilibre thermodynamique du gaz de syn-  corresponds to the thermodynamic equilibrium of the syngas

thèse, dans la gamme de températures comprises entre  thesis, in the range of temperatures between

311 et 370 'C.311 and 370 ° C.

2538265 i2538265 i

Claims (3)

REVEND ICAT IONSRESUME ICAT IONS 1 Tube de réaction pour effectuer une réac-  1 reaction tube for performing a reaction tion exothermique entre des constituants gazeux d'un gaz de réaction, notamment pour la méthanisation d'un gaz de synthèse contenant de l'oxyde de carbone, du gaz carbonique et de l'hydrogène, comprenant un lit de catalyseur à l'état solide, qui est entassé dans le tube de réaction, qui peut être traversé par du gaz de réaction réagissant sur le catalyseur à l'état solide et qui est refroidi de l'extérieur, ainsi qu'une entrée pour amener du gaz de réaction et, à la sortie du tube de réaction, qu'un raccord vers un conduit d'évacuation du gaz produit, caractérisé en ce que le tube de réaction ( 1) est subdivisé en au moins deux tronçons de tube ( 7, 10) montés l'un derrière l'autre, dont le premier ( 7), considéré suivant le sens d'écoulement du gaz de réaction, présente un diamètre hydraulique tel que le rapport de ce diamètre hydraulique au diamètre équivalent des particules de catalyseur ( 13) à l'état solide introduites dans ce tronçon de tube  exothermic reaction between gaseous components of a reaction gas, in particular for the methanisation of a synthesis gas containing carbon monoxide, carbon dioxide and hydrogen, comprising a catalyst bed in the solid state which is packed in the reaction tube, which can be passed therethrough with reaction gas reacting on the solid state catalyst and which is cooled from the outside, and an inlet for supplying reaction gas and, at the outlet of the reaction tube, a connection to a product gas evacuation duct, characterized in that the reaction tube (1) is subdivided into at least two tube sections (7, 10) mounted therein. one behind the other, the first (7), considered in the direction of flow of the reaction gas, has a hydraulic diameter such as the ratio of this hydraulic diameter to the equivalent diameter of the catalyst particles (13) to the solid state introduced into this pipe section est plus petit que le rapport du diamètre hydraulique-  is smaller than the ratio of the hydraulic diameter- du second tronçon de tube ( 10) en aval au diamètre équivalent des particules de catalyseur à l'état solide introduites dans le second tronçon de tube et en ce que le premier tronçon de tube ( 7) présente une 2538265 i  from the second pipe section (10) downstream to the equivalent diameter of the solid state catalyst particles introduced into the second pipe section and in that the first pipe section (7) has a 2538265 longueur ( 8) telle qué le gaz de réaction dans le pre-  length (8) such as the reaction gas in the first mier tronçon de tube peut, après avoir atteint une  first section of the tube may, after reaching a température de réaction maximale admissible, être re-  maximum permissible reaction temperature, be re- froidi jusqu'au passage dans le second tronçon de tube ( 10) à une température telle que la température du gaz de réaction dans le second tronçon de tube reste  cooled down to the passage in the second pipe section (10) at a temperature such that the temperature of the reaction gas in the second pipe section remains inférieure à la température maximale admissible.  less than the maximum permissible temperature. 2 Tube de réaction suivant la revendication 1, caractérisé en ce que, dans le premier tronçon de tube ( 7), sont disposés, à côté desparticules de catalyseur à l'état solide, des corps de refoulement qui diminuent le diamètre hydraulique du tube et qui  2 reaction tube according to claim 1, characterized in that, in the first section of tube (7), are arranged, beside solid state catalyst particles, discharge bodies which reduce the hydraulic diameter of the tube and who sont inertes du point de vue catalytique pour la réac-  are catalytically inert to the reaction tion exothermique.exothermic 3 Tube de réaction suivant la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que le premier tronçon de  3 reaction tube according to claim 1 or 2, characterized in that the first section of tube ( 7) est constitué de plusieurs tubes individuels.  tube (7) consists of several individual tubes.
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