FR2506080A1 - Current collecting electrode support for electrochemical generators - esp. fuel cells, where metal foam is electrically and mechanically bonded to porous sintered metal layer - Google Patents

Current collecting electrode support for electrochemical generators - esp. fuel cells, where metal foam is electrically and mechanically bonded to porous sintered metal layer Download PDF

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Abstract

The support consists of a layer(a) of metal wires of threads spaced apart from each other, and bonded electrically and mechanically to a layer of sintered metal(b). Layer(a) is pref. a metal foam; and layers(a,b) are pref. made of the same metal, esp. nickel. Alternatively, layer(a) is made of a metal coated with Ni, and layer(b) is made of Ni. Layer(a) is pref. impregnated with a catalyst promoting electrochemical reactions. The support is pref. made by spraying layer(a) on one surface with a soln. of metal powder(b) and then sintering the latter. Alternatively, layer(a) may be placed on a metal powder(b) in a die, followed by sintering layer(b). As compared with similar conventional electrodes, the invention provides improved rigidity, and better transverse conductivity.

Description

La présente invention concerne un support-collecteur de courant pour constituer des électrodes de générateurs électrochimiques tels que, par exemple, mais non limitativement, des électrodes de pile à combustible. The present invention relates to a current collector support for constituting electrodes of electrochemical generators such as, for example, but not limited to, fuel cell electrodes.

Les électrodes des générateurs électrochimiques comportent généralement un support collecteur de courant sur lequel sont déposés les produits nécessaires aux réactions électrochimiques qui se développent dans les générateurs. The electrodes of electrochemical generators generally comprise a current collector support on which are deposited the products necessary for the electrochemical reactions which develop in the generators.

Les différents types de support actuellement utilisés posent des problèmes concernant leur rigidité, la conductibilité transversale des électrodes obtenues et l'accrochage des produits chimiques, ainsi que le maintien dans le temps du contact électrique entre ces produits chimiques et le support collecteur. The various types of support currently used pose problems concerning their rigidity, the transverse conductivity of the electrodes obtained and the attachment of the chemicals, as well as the maintenance over time of the electrical contact between these chemicals and the collector support.

La présente invention propose un support collecteur de courant pour électrode de générateur électrochimique ne présentant pas les inconvénients indiqués ci-dessus et qui comporte essentiellement une couche de fibres ou fils métalliques en contact électrique et mécanique avec une couche d'un fritté métallique. The present invention provides a current collector support for an electrochemical generator electrode which does not have the drawbacks indicated above and which essentially comprises a layer of metallic fibers or wires in electrical and mechanical contact with a layer of a metallic frit.

De préférence, la couche de fils ou fibres métalliques est constituée d'une mousse métallique. Preferably, the layer of metal wires or fibers consists of a metallic foam.

Les deux couches peuvent être constituées de nickel ou d'un métal nickelé. The two layers can be made of nickel or a nickel-plated metal.

La couche de fibres ou fils métalliques est destinée à contenir des produits facilitant les réactions électrochimiques dans les générateurs électrochimiques. The layer of fibers or metallic wires is intended to contain products which facilitate electrochemical reactions in electrochemical generators.

L'invention pourra être bien comprise et tous ses avantages apparaltront clairement à la lecture de la description qui suit illustrée par les figures annexées parmi lesquelles - la figure 1 montre schématiquement et en coupe un support-collecteur
de courant selon l'invention, - les figures 2 à 5 représentent différentes méthodes de fabrication du
support-collecteur selon l'invention, et - les figures 6 à 8 illustrent, à titre d'exemple, la fabrication d'une
électrode de pile à combustible à partir d'un support-collecteur selon
l'invention.The invention will be able to be well understood and all of its advantages will appear clearly on reading the description which follows, illustrated by the appended figures in which - FIG. 1 shows schematically and in section a collector support
of current according to the invention, - Figures 2 to 5 show different methods of manufacturing the
collector support according to the invention, and - Figures 6 to 8 illustrate, by way of example, the manufacture of a
fuel cell electrode from a collector support according to
the invention.

La figure 1 représente schématiquement un support-collecteur de courant selon l'invention, qui comporte essentiellement deux couches 1 et 2 en contact électrique et mécanique. FIG. 1 schematically represents a current collector support according to the invention, which essentially comprises two layers 1 and 2 in electrical and mechanical contact.

La couche 1, qui est destinée à contenir les produits chimiques nécessaires à la réaction électrochimique, est constituée d'un agglomérat de fils ou fibres métalliques en contact avec les produits chimiques. Cette couche recueille le courant résultant des réactions électrochimiques. Layer 1, which is intended to contain the chemicals necessary for the electrochemical reaction, consists of an agglomerate of metallic wires or fibers in contact with the chemicals. This layer collects the current resulting from the electrochemical reactions.

Selon un mode préféré de réalisation, cette couche est constituée par une mousse métallique telle que celle fabriquée par la Société
SORAPEC ou celle commercialisée par la Société BEKAERT.According to a preferred embodiment, this layer consists of a metallic foam such as that manufactured by the Company
SORAPEC or that marketed by the BEKAERT Company.

La couche 2 est destinée à assurer la rigidité et une bonne conductivité transversale de l'électrode. Par conductivité transversale, on entend la conductivité dans une direction perpendicualire à l'épaisseur. La couche 2 est donc constituée par une couche métallique conductrice poreuse sensiblement continue et dont l'épaisseur a été déterminée pour obtenir la rigidité et la conductivité transversale désirées. Layer 2 is intended to ensure rigidity and good transverse conductivity of the electrode. By transverse conductivity is meant the conductivity in a direction perpendicular to the thickness. Layer 2 is therefore constituted by a substantially continuous porous metallic conductive layer whose thickness has been determined to obtain the desired stiffness and transverse conductivity.

A titre d'exemple, la couche 1 peut être constituée en nickel, en cuivre nickelé, en fer nickelé tandis que la couche 2 est, par exemple, en nickel. By way of example, layer 1 can be made of nickel, nickel-plated copper, nickel-plated iron while layer 2 is, for example, made of nickel.

La fabrication d'un tel support-collecteur de courant peut être réalisée selon différentes méthodes dont les principales sont indiquées ci-dessous.  The manufacture of such a current collector support can be carried out according to different methods, the main ones of which are indicated below.

Selon une première méthode, une poudre métallique, par exemple une poudre de nickel, est déposée dans un moule 3 (fig. 2) pour former un lit d'épaisseur déterminée par exemple sensiblement constante h. La couche 1, constituée d'une mousse de nickel, est déposée sur le lit de poudre avec une interpénétration plus ou moins grande e de la poudre métallique dans les espaces entre les fils constituant la mousse métallique. According to a first method, a metal powder, for example a nickel powder, is deposited in a mold 3 (fig. 2) to form a bed of thickness determined for example substantially constant h. Layer 1, consisting of a nickel foam, is deposited on the powder bed with a more or less large interpenetration of the metal powder in the spaces between the wires constituting the metal foam.

Par élévation de température, on réalise le frittage de la poudre métallique. Cette élévation de température peut être réalisée de façon connue en soi dans un four, par induction, etc... By raising the temperature, the metal powder is sintered. This temperature rise can be carried out in a manner known per se in an oven, by induction, etc.

Selon une autre méthode schématisée sur la figure 3, on réalise une pâte composée de poudre métallique et d'un liant tel que le carboxyméthylcellulose en solution aqueuse et on procède à l'aide d'une raclette 4 à l'enduction de l'une des surfaces de la couche de fibres 1 en faisant pénétrer plus ou moins la pâte dans la structure fibreuse de la couche 1, puis par chauffage on réalise le frittage de la poudre métallique. According to another method shown diagrammatically in FIG. 3, a paste composed of metallic powder and a binder such as carboxymethylcellulose is produced in aqueous solution and the coating of one is carried out using a squeegee 4 surfaces of the fiber layer 1 by making the dough penetrate more or less into the fibrous structure of the layer 1, then by heating, the metal powder is sintered.

Selon une variante, la pâte à base de poudre métallique peut être déposée sur l'une des surfaces de la couche 1 par un procédé de sérigraphie schématisé sur la figure 4 permettant le dépôt d'une quantité déterminée de pâte à travers une toile dont les mailles sont calibrées. According to a variant, the paste based on metal powder can be deposited on one of the surfaces of layer 1 by a screen printing process shown diagrammatically in FIG. 4 allowing the deposit of a determined quantity of paste through a canvas, the meshes are calibrated.

Une raclette 10 animée d'un mouvement selon une direction horizontale et faisant pression verticalement de haut en bas sur une toile 9 tenue horizontalement dans un cadre 8 amène cette toile au contact de la couche 1 et provoque la pénétration de la pâte 11, composée d'une poudre métallique et d'un liant tel que le carboxyméthylcellulose en solution aqueuse, dans les mailles de la toile 9. Après passage de la raclette 10, la toile 9 revient à son niveau antérieur et la pâte 11 est transférée de l'intérieur des mailles de la toile 9 à la surface de la couche 1. Ce transfert s'explique par le choix du matériau constituant la toile 9 tel que sa mouillabilité par la pâte 11 soit plus faible que celle de la couche 1. A squeegee 10 driven in a movement in a horizontal direction and pressing vertically from top to bottom on a canvas 9 held horizontally in a frame 8 brings this canvas into contact with the layer 1 and causes the penetration of the dough 11, composed of '' a metallic powder and a binder such as carboxymethylcellulose in aqueous solution, in the meshes of the cloth 9. After passage of the squeegee 10, the cloth 9 returns to its previous level and the paste 11 is transferred from the inside of the meshes of the fabric 9 on the surface of the layer 1. This transfer is explained by the choice of the material constituting the fabric 9 such that its wettability by the paste 11 is lower than that of the layer 1.

Selon une autre méthode de fabrication schématisée sur la figure 5, on pulvérise sur l'une des surfaces de la couche fibreuse 1 une solution de poudre de nickel à l'aide d'un pulvérisateur 5 qui peut être de tout type connu. La solution ainsi pulvérisée est composée de poudre de nickel, de carboxyméthylcellulose et d'eau. On réalise ensuite par chauffage le frittage de la couche de nickel et la décomposition thermique de la carboxyméthylcellulose. According to another manufacturing method shown diagrammatically in FIG. 5, a solution of nickel powder is sprayed onto one of the surfaces of the fibrous layer 1 using a sprayer 5 which can be of any known type. The solution thus sprayed is composed of nickel powder, carboxymethylcellulose and water. The sintering of the nickel layer and the thermal decomposition of the carboxymethylcellulose are then carried out by heating.

Les figures 6, 7 et 8 représentent à titre d'exemple non limitatif l'utilisation du support selon l'invention pour réaliser une électrode de pile à combustible utilisant des produits réactifs gazeux et un électrolyte liquide. Figures 6, 7 and 8 show by way of nonlimiting example the use of the support according to the invention for producing a fuel cell electrode using gaseous reactive products and a liquid electrolyte.

On introduit dans la couche fibreuse 1 la quantité de catalyseur 6 nécessaire (fig. 6) puis on comprime cette couche fibreuse pour obtenir l'épaisseur E désirée pour l'électrode (fig. 7). Cette opération favorise le contact entre le catalyseur et les fils de la couche 1. Finalement, on recouvre la couche 1 d'une couche hydrofuge 7 (figure 8), par exemple en téflon pouvant être déposée par tout procédé connu. The necessary quantity of catalyst 6 is introduced into the fibrous layer 1 (FIG. 6) and then this fibrous layer is compressed to obtain the thickness E desired for the electrode (FIG. 7). This operation promotes contact between the catalyst and the wires of layer 1. Finally, layer 1 is covered with a water-repellent layer 7 (FIG. 8), for example in Teflon which can be deposited by any known method.

Les électrodes ainsi réalisées présentent l'avantage, malgré un faible poids, d'une bonne rigidité mécanique, d'une excellente conductibilité transversale et d'une meilleure tenue dans le temps du contact entre le catalyseur et les fibres de la couche 1  The electrodes thus produced have the advantage, despite their low weight, good mechanical rigidity, excellent transverse conductivity and better resistance over time to the contact between the catalyst and the fibers of layer 1

Claims (11)

REVENDICATIONS 1. - Support-collecteur de courant pour électrode de générateurs électrochimiques, caractérisé en ce qu'il comporte une couche (1) de fils ou fibres métalliques ménageant entre eux des espaces, et une couche (2) d'un fritté métallique en contact électrique et mécanique avec la couche de fils ou fibres métalliques. CLAIMS 1. - Current collector support for electrode of electrochemical generators, characterized in that it comprises a layer (1) of metallic wires or fibers providing spaces between them, and a layer (2) of a metallic sintered electrical and mechanical contact with the layer of metal wires or fibers. 2. - Support-collecteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que la couche (1) de fils ou fibres métalliques est constituée d'une mousse métallique.2. - Support-collector according to claim 1, characterized in that the layer (1) of wires or metallic fibers consists of a metallic foam. 3. - Support-collecteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que la couche (1) de fils ou fibres métalliques et la couche (2) du fritté métallique sont constituées en un même métal.3. - Support-collector according to claim 1, characterized in that the layer (1) of wires or metallic fibers and the layer (2) of the metallic frit are made of the same metal. 4. - Support-collecteur selon la revendication 3, caractérisé en ce que la couche (1) de fils ou fibres métalliques et la couche (2) du fritté métallique sont en nickel.4. - Support-collector according to claim 3, characterized in that the layer (1) of wires or metallic fibers and the layer (2) of the metallic frit are made of nickel. 5. - Support-collecteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que la couche (1) de fils ou fibres est constituée d'un métal nickelé et en ce que la couche de fritté métallique est en nickel.5. - Support-collector according to claim 1, characterized in that the layer (1) of son or fibers consists of a nickel-plated metal and in that the layer of metallic sinter is nickel. 6. - Electrode pour générateur électrochimique, utilisant un support collecteur selon la revendication 1, caractérisée en ce que la couche (2) de fibres ou de fils métalliques est imprégnée d'un catalyseur favorisant les réactions électrochimiques.6. - Electrode for an electrochemical generator, using a collector support according to claim 1, characterized in that the layer (2) of fibers or metallic wires is impregnated with a catalyst promoting electrochemical reactions. 7. - Méthode de fabrication du support-collecteur de courant selon la revendication 1, caractérisée en ce qu'on effectue successivement les étapes suivantes - on pulvérise sur l'une des faces d'une couche de fibres ou fils métal 7. - Method of manufacturing the current collector support according to claim 1, characterized in that the following steps are carried out successively - a layer of fibers or metal wires is sprayed on one of the faces liques une solution de poudre métallique et - on chauffe pour obtenir le frittage de la poudre métallique. liquefy a metal powder solution and - heat to obtain the sintering of the metal powder. 8. - Méthode de fabrication d'un support-collecteur de courant selon la revendication 1, caractérisée en ce qu'on effectue successivement les étapes suivantes - on produit une pâte à partir du mélange d'une poudre métallique et8. - Method for manufacturing a current collector support according to claim 1, characterized in that the following steps are carried out successively - a paste is produced from the mixture of a metal powder and d'un liant, - on dépose cette pâte sur l'une des faces de la couche de fibres ou fils of a binder, - this paste is deposited on one of the faces of the layer of fibers or threads métalliques avec une interpénétration de la pâte et de la couche de metallic with interpenetration of the paste and the layer of fibres ou fils métalliques et, - on chauffe pour obtenir le frittage de la poudre métallique. metal fibers or wires and, - heating to obtain the sintering of the metal powder. 9. - Méthode selon la revendication 8, caractérisée en ce que la pâte est déposée sur la couche de fils ou fibres métalliques par un procédé d'enduction. 9. - Method according to claim 8, characterized in that the paste is deposited on the layer of metal son or fibers by a coating process. 10. - Méthode selon la revendication 8, caractérisée en ce que la pâte est déposée sur la couche de fils ou fibres métalliques par un procédé sérigraphique.10. - Method according to claim 8, characterized in that the paste is deposited on the layer of metal son or fibers by a screen printing process. 11. - Méthode de fabrication d'un support-collecteur de courant selon la revendication 1, caractérisée en ce qu'on réalise un lit de poudre métallique, en ce qu'on dépose sur ce lit de poudre une couche de fibres ou fils métalliques qui pénètre partiellement dans le lit de poudre métallique et en ce qu'on chauffe pour obtenir le frittage de la poudre métallique. 11. - Method of manufacturing a current collector support according to claim 1, characterized in that a metal powder bed is produced, in that a layer of metal fibers or wires is deposited on this powder bed which partially penetrates the metal powder bed and in that it is heated to obtain the sintering of the metal powder.
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